KR20220144173A - 리튬 이차 전지 - Google Patents

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KR20220144173A
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신재식
강희경
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Abstract

본 발명의 예시적인 실시예에 따른 리튬 이차 전지는 양극 및 상기 양극과 대향하는 음극을 포함하는 전극 조립체; 상기 전극 조립체가 수용되고 일면이 개방된 케이스; 및 상기 케이스의 개방된 일면과 결합되며, 압력 측정부를 포함하는 캡 플레이트를 포함할 수 있다. 따라서, 기존에 실제 데이터가 없는 상황에서 각 부품에서 측정한 압력 결과로만 유추하던 결과에 비하여 실제 이차 전지의 거동 수준에서 측정을 통한 정확한 데이터값을 도출할 수 있다.

Description

리튬 이차 전지{LITHIUM SECONDARY BATTERY}
본 발명은 리튬 이차 전지에 관한 것이다. 보다 상세하게는 압력 측정기를 구비한 리튬 이차 전지에 관한 것이다.
이차 전지는 충전 및 방전이 반복 가능한 전지로서, 정보 통신 및 디스플레이 산업의 발전에 따라, 캠코더, 휴대폰, 노트북PC 등과 같은 휴대용 전자통신 기기들의 동력원으로 널리 적용되고 있다. 또한, 최근에는 하이브리드 자동차와 같은 친환경 자동차의 동력원으로서도 이차 전지를 포함한 전지 팩이 개발 및 적용되고 있다.
이차 전지로서 예를 들면, 리튬 이차 전지, 니켈-카드뮴 전지, 니켈-수소 전지 등을 들 수 있으며, 이들 중 리튬 이차 전지가 작동 전압 및 단위 중량당 에너지 밀도가 높으며, 충전 속도 및 경량화에 유리하다는 점에서 활발히 연구 개발이 진행되고 있다.
리튬 이차 전지는 양극, 음극 및 분리막(세퍼레이터)을 포함하는 전극 조립체, 및 상기 전극 조립체를 함침시키는 전해질을 포함할 수 있다. 상기 리튬 이차 전지는 상기 전극 조립체 및 전해질을 수용하는 예를 들면, 각형, 원통형 또는 파우치 형태의 외장재를 더 포함할 수 있다.
최근 들어, 리튬 이차 전지의 에너지 밀도를 높이기 위하여 니켈 함량이 높은 양극 활물질을 사용하는 추세이다. 다만, 니켈 함량을 높은 양극 활물질을 사용하면 가스 발생량이 증가하게 되고 이는 이차 전지 내부의 기체 압력을 증가시켜 전지의 안정성에 영향을 줄 수 있다. 즉, 폭발, 부품 간의 체결 약화, 전극 변형, 외부 케이스의 파손 등과 같이 전지의 안정성을 위협하는 문제가 발생한다.
따라서, 전지의 안정성 확보를 위해 전지 내부 압력을 정확하게 측정하여 연구하는 기술이 필요하다. 예를 들면, 한국공개특허 제10-2019-0078398호는 압력 센서가 내장된 원통형 전지에 관한 것으로 이차 전지의 사용상 문제를 해결하기 위해 제안되었으나 전지의 내부에 압력 센서가 배치되어 이들이 차지하는 부피에 의해 실제 전지의 압력과는 차이가 발생하게 되므로 정확한 압력을 측정하기에는 다소 한계가 있다.
한국공개특허 제10-2019-0078398호
본 발명은 리튬 이차 전지의 내부 압력이 증가함에 따라 발생하는 문제를 해결하기 위하여, 실제 이차 전지의 내부 압력과 유사하게 모사하여 이를 측정하는 것을 목적으로 한다.
본 발명의 예시적인 실시예들에 따른 리튬 이차 전지는 양극 및 상기 양극과 대향하는 음극을 포함하는 전극 조립체; 상기 전극 조립체가 수용되고 일면이 개방된 케이스; 및 상기 케이스의 개방된 일면과 결합되며, 압력 측정부를 포함하는 캡 플레이트를 포함할 수 있다.
일 실시예들에 있어서 상기 압력 측정부는 상기 캡 플레이트 외면에 부착될 수 있다.
일 실시예들에 있어서, 상기 캡 플레이트는 상기 압력 측정부를 부착시키는 용접부를 포함할 수 있다.
일 실시예들에 있어서, 상기 캡 플레이트는 상기 용접부 상에 형성된 수지 씰링부를 포함할 수 있다.
일 실시예들에 있어서, 상기 압력 측정부는 상기 케이스의 내부 압력을 0 내지 10kgf/cm2 범위로 측정할 수 있다.
일 실시예들에 있어서, 상기 캡 플레이트는, 상기 전극 조립체의 상기 양극과 연결되는 양극 단자부; 상기 전극 조립체의 상기 음극과 연결되는 음극 단자부; 및 상기 양극 단자부 및 상기 음극 단자부 사이에 배치되는 벤트부를 더 포함할 수 있다.
일 실시예들에 있어서, 상기 캡 플레이트는 상기 양극 단자부 및 상기 벤트부 사이에 형성된 전해액 주입구를 더 포함할 수 있다.
일 실시예들에 있어서, 상기 압력 측정부는 상기 양극 단자부 및 상기 벤트부 사이에 위치할 수 있다.
일 실시예들에 있어서, 상기 양극은 리튬 금속 산화물을 포함하는 양극 활물질을 포함하고, 상기 리튬 금속 산화물은 니켈을 포함하며, 상기 리튬 금속 산화물 중 니켈의 함량은 80몰% 이상일 수 있다.
일 실시예들에 있어서, 상기 이차 전지는 2.0 내지 4.3V 전압 영역에서 작동 가능할 수 있다.
일 실시예들에 있어서, 상기 케이스는 상기 케이스는 각형, 원통형 및 타원형으로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나의 금속일 수 있다.
본 발명의 실시예들에 따른 리튬 이차 전지는 캡 플레이트에 압력 측정부를 구비하여 이차 전지 내부의 압력을 측정하도록 설계될 수 있다. 따라서, 기존에 실제 데이터가 없는 상황에서 각 부품에서 측정한 압력 결과로만 유추하던 결과에 비하여 실제 이차 전지의 거동 수준에서 측정을 통한 정확한 데이터값을 도출할 수 있다.
본 발명에 따른 리튬 이차 전지는 압력 측정기를 캡 플레이트 외부에 부착하여 케이스 내부의 압력을 측정하는 경우, 압력 측정기를 위한 별도의 공간을 필요로 하지 않으므로 실제 이차 전지의 압력과 유사하게 모사할 수 있다. 이차 전지의 사용 환경 상황을 모사할 수 있다.
본 발명에 따른 이차 전지의 내부 압력 측정방법은 실제 이차 전지의 압력값과 유사하므로 이차 전지의 안정성을 높이기 위한 연구에 기여할 수 있다.
도 1 및 도 2는 각각 예시적인 실시예들에 따른 리튬 이차 전지를 나타내는 개략적인 평면도 및 단면도이다.
도 3는 각각 예시적인 실시예들에 따른 리튬 이차 전지를 나타내는 개략적인 정면도이다.
도 4는 각각 예시적인 실시예들에 따른 압력 측정부를 개략적인 도시한 것이다.
본 발명의 실시예들에 따르면 리튬 이차 전지의 내부 압력을 측정하기 위하여, 압력 측정부를 구비한 리튬 이차 전지가 제공된다.
이하 도면을 참고하여, 본 발명의 실시예를 보다 구체적으로 설명하도록 한다. 다만, 본 명세서에 첨부되는 다음의 도면들은 본 발명의 바람직한 실시예를 예시하는 것이며, 전술한 발명의 내용과 함께 본 발명의 기술사상을 더욱 이해시키는 역할을 하는 것이므로, 본 발명은 그러한 도면에 기재된 사항에만 한정되어 해석되어서는 아니 된다.
도 1을 참고하면, 리튬 이차 전지는 양극(100), 음극(130) 및 상기 양극과 음극 사이에 개재된 분리막(140)을 포함하는 전극 조립체(125)를 포함할 수 있으며, 상기 전극 조립체(125)가 케이스(160) 내에 전해질과 함께 수용되어 함침될 수 있다.
양극(100)은 양극 활물질을 양극 집전체(105)에 도포하여 형성한 양극 활물질 층(110)을 포함할 수 있다. 상기 양극 활물질은 리튬 이온을 가역적으로 인터칼레이션 및 디인터칼레이션 할 수 있는 화합물을 포함할 수 있다.
예시적인 실시예들에 있어서, 상기 양극 활물질은 리튬-전이금속 복합 산화물 입자를 포함할 수 있다. 예를 들면, 상기 리튬-전이금속 복합 산화물 입자는 니켈(Ni)을 포함하며, 코발트(Co) 또는 망간(Mn) 중 적어도 하나를 더 포함할 수 있다.
예를 들면, 상기 리튬-전이금속 복합 산화물 입자는 하기의 화학식 1로 표시될 수 있다.
[화학식 1]
LixNi1-yMyO2+z
화학식 1에서 0.9≤x≤1.1, 0≤y≤0.7, -0.1≤z≤0.1일 수 있다. M은 Na, Mg, Ca, Y, Ti, Zr, Hf, V, Nb, Ta, Cr, Mo, W, Mn, Co, Fe, Cu, Ag, Zn, B, Al, Ga, C, Si, Sn 또는 Zr로부터 선택되는 1종 이상의 원소를 나타낼 수 있다.
일부 실시예들에 있어서, 화학식 1에서 Ni의 몰비 또는 농도(1-y)는 0.8이상일 수 있으며, 바람직한 실시예에 있어서 0.8을 초과할 수 있다. 즉, 리튬-전이금속 복합산화물은 니켈을 포함하며, 상기 리튬-전이금속 복합산화물 중 니켈의 함량은 80몰% 이상일 수 있다.
니켈(Ni)은 리튬 이차 전지의 출력 및 용량에 연관된 전이 금속으로 제공될 수 있다. 따라서, 상술한 바와 같이 고함량(High-Ni) 조성을 상기 리튬-전이금속 복합 산화물 입자에 채용함에 따라, 고출력 양극 및 고출력 리튬 이차전지를 제공할 수 있다. 그러나, Ni의 함량이 증가됨에 따라, 상대적으로 양극 또는 이차 전지의 장기 보존 안정성, 수명 안정성이 저하될 수 있다. 그러나, 예시적인 실시예들에 따르면 Co를 포함시켜 전기 전도성을 유지하면서, Mn을 통해 수명 안정성, 용량 유지 특성을 향상시킬 수 있다.
일부 실시예들에 있어서, 상기 양극 활물질 또는 상기 리튬-전이금속 복합 산화물 입자는 코팅 원소 또는 도핑 원소를 더 포함할 수 있다. 예를 들면, 상기 코팅 원소 또는 도핑 원소는 Al, Ti, Ba, Zr, Si, B, Mg, P, W, V 또는 이들의 합금 혹은 이들의 산화물을 포함할 수 있다. 이들은 단독으로 혹은 2 이상이 조합되어 사용될 수 있다. 상기 코팅 또는 도핑 원소에 의해 상기 양극 활물질 입자가 패시베이션되어, 외부 물체의 관통에 대한 안정성 및 수명이 더욱 향상될 수 있다.
양극 활물질을 용매 내에서 바인더, 도전재 및/또는 분산재 등과 혼합 및 교반하여 슬러리를 제조할 수 있다. 상기 슬러리를 양극 집전체(105)에 도포, 건조 및 압축하여 양극(100)을 제조할 수 있다.
상기 양극 집전체(105)는 예를 들면, 스테인레스 강, 니켈, 알루미늄, 티탄, 구리 또는 이들의 합금을 포함할 수 있으며, 바람직하게는 알루미늄 또는 알루미늄 합금을 포함할 수 있다.
상기 바인더는 양극 활물질 입자들을 서로 잘 부착시키고, 또한 양극 활물질을 전극 집전체에 잘 부착시키는 역할을 하며, 그 대표적인 예로는 폴리비닐알콜, 카르복시메틸셀룰로즈, 히드록시프로필셀룰로즈, 디아세틸셀룰로즈, 폴리비닐클로라이드, 카르복실화된 폴리비닐클로라이드, 폴리비닐플루오라이드, 에틸렌 옥사이드를 포함하는 폴리머, 폴리비닐피롤리돈, 폴리우레탄, 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리비닐리덴 플루오라이드, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 스티렌-부타디엔 러버, 아크릴레이티드 스티렌-부타디엔 러버, 에폭시 수지, 나일론등을 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
또한, 카르복시메틸 셀룰로오스(CMC)와 같은 증점제와 함께 사용될 수 있다.
상기 도전재는 전극에 도전성을 부여하기 위해 사용되는 것으로서, 구성되는 전지에 있어서, 화학변화를 야기하지 않고 전자 전도성 재료이면 어떠한 것도 사용가능하며, 그 예로 천연 흑연, 인조 흑연, 카본 블랙, 아세틸렌블랙, 케첸블랙, 탄소섬유, 탄소나노튜브, 구리, 니켈, 알루미늄, 은 등의 금속 분말, 금속 섬유 등을 사용할 수 있고, 또한 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 재료를 1종 또는 1종 이상을 혼합하여 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
음극(130)은 음극 집전체(125), 및 음극 활물질을 음극 집전체(125)에 코팅하여 형성된 음극 활물질 층(120)을 포함할 수 있다.
상기 음극 활물질은 리튬 이온을 흡장 및 탈리할 수 있는, 당 분야에서 공지된 것이라면 특별한 제한 없이 사용될 수 있다. 예를 들면 결정질 탄소, 비정질 탄소, 탄소 복합체, 탄소 섬유 등의 탄소 계열 재료; 리튬 합금; 실리콘(Si) 계 화합물 또는 주석 등이 사용될 수 있다. 상기 비정질 탄소의 예로서 하드카본, 코크스, 메조카본 마이크로비드(mesocarbon microbead: MCMB), 메조페이스피치계 탄소섬유(mesophase pitch-based carbon fiber: MPCF) 등을 들 수 있다.
상기 실리콘계 화합물은 예를 들면, 실리콘 산화물 또는 실리콘 카바이드(SiC)와 같은 실리콘-탄소 복합 화합물을 포함할 수 있다.
예를 들면, 상기 음극 활물질 및 용매 내에서 상술한 바인더, 도전재, 증점제 등과 함께 혼합 및 교반하여 슬러리 형태로 제조될 수 있다. 상기 슬러리를 음극 집전체(125)의 적어도 일면 상에 코팅한 후, 압축 및 건조하여 음극(130)을 제조할 수 있다. 일 실시예들에 따르면, 양극(100), 음극(130) 및 상기 양극(100) 및 상기 음극(130) 사이에 개재된 분리막(140)을 포함하는 리튬 이차 전지가 제공될 수 있다.
상기 바인더 및 도전재로서 양극 활물질층(110)에서 사용된 상술한 물질들과 실질적으로 동일하거나 유사한 물질들이 사용될 수 있다. 일부 실시예들에 있어서, 음극 형성을 위한 바인더는 예를 들면, 탄소 계열 활물질과의 정합성을 위해 스티렌-부타디엔 러버(SBR) 등의 수계 바인더를 포함할 수 있으며, 카르복시메틸 셀룰로오스(CMC)와 같은 증점제와 함께 사용될 수 있다.
분리막(140)은 에틸렌 단독중합체, 프로필렌 단독중합체, 에틸렌/부텐 공중합체, 에틸렌/헥센 공중합체, 에틸렌/메타크릴레이트 공중합체 등과 같은 폴리올레핀계 고분자로 제조한 다공성 고분자 필름을 포함할 수 있다. 분리막(140)은 고융점의 유리 섬유, 폴리에틸렌테레프탈레이트 섬유 등으로 형성된 부직포를 포함할 수도 있다.
일부 실시예들에 있어서, 음극(130)의 면적(예를 들면, 분리막(140)과 접촉 면적) 및/또는 부피는 양극(100)보다 클 수 있다. 이에 따라, 양극(100)으로부터 생성된 리튬 이온이 예를 들면, 중간에 석출되지 않고 음극(130)으로 원활히 이동될 수 있다.
일 실시예들에 따르면, 양극(100), 음극(130) 및 분리막(140)에 의해 전극 셀이 정의되며, 복수의 전극 셀들이 적층되어 예를 들면, 스택(stack) 형태, 젤리 롤(jelly roll) 형태의 전극 조립체(150)가 형성될 수 있다. 예를 들면, 분리막(140)의 권취(winding), 적층(lamination), 접음(folding) 등을 통해 전극 조립체(150)를 형성할 수 있다.
도 2를 참고하면, 리튬 이차 전지는 전극 조립체(150)를 수용하는 케이스(160)를 포함할 수 있다. 전극 조립체(150)가 케이스(160) 내에 전해질과 함께 수용될 수 있고, 이 경우, 상기 전해질로서 비수 전해액을 사용할 수 있다.
비수 전해액은 전해질인 리튬염과 유기 용매를 포함하며, 상기 리튬염은 예를 들면 Li+X-로 표현되며 상기 리튬염의 음이온(X-)으로서 F-, Cl-, Br-, I-, NO3 -, N(CN)2 -, BF4 -, ClO4 -, PF6 -, (CF3)2PF4 -, (CF3)3PF3 -, (CF3)4PF2 -, (CF3)5PF-, (CF3)6P-, CF3SO3 -, CF3CF2SO3 -, (CF3SO2)2N-, (FSO2)2N- , CF3CF2(CF3)2CO-, (CF3SO2)2CH-, (SF5)3C-, (CF3SO2)3C-, CF3(CF2)7SO3 -, CF3CO2 -, CH3CO2 -, SCN- 및 (CF3CF2SO2)2N- 등을 예시할 수 있다.
상기 유기 용매로서 예를 들면, 프로필렌 카보네이트(propylene carbonate, PC), 에틸렌 카보네이트(ethylene carbonate, EC), 디에틸 카보네이트(diethyl carbonate, DEC), 디메틸 카보네이트(dimethyl carbonate, DMC), 에틸메틸 카보네이트(EMC), 메틸프로필 카보네이트, 디프로필 카보네이트, 디메틸설퍼옥사이드, 아세토니트릴, 디메톡시에탄, 디에톡시에탄, 비닐렌 카보네이트, 설포란, 감마-부티로락톤, 프로필렌 설파이트 및 테트라하이드로퓨란 등을 사용할 수 있다. 이들은 단독으로 혹은 2 이상이 조합되어 사용될 수 있다.
케이스(160)는 일면이 개방된 형태로 금속재로 형성될 수 있으며, 전극 조립체 및 전해질을 수용할 수 있다. 상기 케이스(160)의 형상은 각형, 원통형, 곡면 모서리를 갖는 타원형, 또는 다각형의 금속일 수 있다. 바람직하게는 각형의 금속 캔일 수 있다.
상기 금속재로는 가볍고 연성이 있는 알루미늄, 알루미늄 합금, 스테인레스 강 등의 금속 재질로 형성되어 단자 역할을 제공할 수 있다. 또한, 일면이 개방되어 있어 캡 플레이트와 결합할 수 있고 이 경우 레이저 또는 열에 의한 융착으로 결합되어 밀봉될 수 있다. 이후, 케이스(160) 내부로 전해액을 주입할 수 있다.
도 3을 참고하면, 리튬 이차 전지는 상기 케이스(160)의 개방된 일면과 결합되는 캡 플레이트(170)를 포함할 수 있다.
캡 플레이트(170)는 케이스의 개방된 일면인 개구부를 덮을 수 있도록 형성되며 전극 단자들이 통과할 수 있도록 단자홀이 생성된 전극 단자부(양극 단자부(171), 음극 단자부(174))가 형성될 수 있다.
또한, 전해액을 주입할 수 있도록 전해액 주액구(172)가 형성될 수 있으며, 전극 조립체의 과부하로 인해 내부 압력이 상승하는 경우 폭발을 방지하기 위한 벤트부(173)이 형성될 수 있으며, 케이스 내부 압력을 측정하기 위하여 압력 측정부(175)가 형성될 수 있다.
또한, 캡 플레이트(170)는 사각형, 타원형, 원형 또는 다각형일 수 있고 이는 케이스 일면의 모양에 따라 변형되어 개구부를 덮을 수 있다.
압력 측정부(175)는 압력 측정기를 캡 플레이트(170) 외면에 부착되어 케이스(160) 내부의 압력을 측정할 수 있다. 부착되는 압력 측정기(175)의 일부분 예를 들어, 압력 측정 센서가 전지 내 케이스(160) 내부에 닿을 수 있고, 이에 케이스(160)가 팽창하는 경우 나타나는 압력의 변화 상태를 감지할 수 있어 전지 내부의 압력 변화량을 측정할 수 있다. 따라서, 케이스(160) 내부의 기체 압력의 미세한 변화도 정확하게 측정할 수 있는 정밀한 압력 측정기(175)를 사용하는 것이 바람직하다. 또한, 캡 플레이트(170)에 부착가능한 압력 측정기(175)라면 그 종류에 제한이 있는 것은 아니며 통상적으로 압력을 측정을 할 수 있는 것이라면 제한이 없다.
기존의 케이스 내부에 압력 측정부를 배치하는 경우에 비하여 케이스 외면(예를 들어 캡 플레이트) 외부에 압력 측정부를 배치하는 경우 압력 측정을 위한 별도의 공간을 필요로 하지 않으므로 실제 이차 전지의 구조와 유사한 상황에서 측정이 가능하므로 이차 전지의 실사용 환경 상황을 모사할 수 있다. 즉, 이차 전지 내부의 실시간 압력을 측정할 수 있으므로 전지 내 압력 관련 다른 부품(벤트, CID, OSD 등)이 정상 가동 범위내에서 작동하는지 확인할 수 있고, 그 외 전지 내부 상황을 확인할 수 있다.
도 4를 참고하면, 이차 전지 내부의 압력을 측정하기 위하여 상기 캡 플레이트(170)는 상기 압력 측정기(175)를 부착시키는 용접부(176)를 포함할 수 있고, 상기 용접부(176) 상에 형성된 수지 씰링부(177)를 포함할 수 있다. 용접부(176)는 레이저 용접으로 캡 플레이트(170)의 일면에 압력 측정기(175)를 부착시키기 홈을 형성하여 열을 가할 수 있다. 생성된 홈에 압력 측정기를 위치시키고 용접부(176) 상에 홈과 압력 측정기(175)가 접촉하는 부위에 씰링재(sealing compound)로 밀봉처리하여 부착할 수 있다. 이 경우, 부착하는 압력 측정기에 따라 홈의 크기나 씰링 정도는 적절히 조절할 수 있음은 물론이다. 상기 수지 씰링부(177)에 사용되는 수지는 에폭시 수지, 실리콘 수지를 포함할 수 있으며, 이에 제한되는 것은 아니다.
일 실시예들에 따르면, 상기 압력 측정부(170)은 케이스(160) 내부 압력을 측정할 수 있으며, 측정 범위는 0 내지 10kgf/cm2 (0 내지 9.81 bar) 범위로 측정 가능하다. 바람직하게는 0 내지 5kgf/cm2 (0 내지 4.9 bar) 범위일 수 있으며, 0의 경우 실질적으로 내부 압력이 거의 없음을 의미할 수 있다. 또한, 상기 범위내에서 실제 내부 압력과 오차가 최소 범위로 측정할 수 있다.
도 3을 참고하면, 상기 캡 플레이트(170)는 전극 조립체의 상기 양극과 연결되는 양극 단자부(171), 전극 조립체의 상기 음극과 연결되는 음극 단자부(174); 및 상기 양극 단자부 및(171) 상기 음극 단자부(174) 사이에 배치되는 벤트부(173)를 포함할 수 있다. 또한, 상기 양극 단자부(171), 및 상기 벤트부(173) 사이에 형성된 전해액 주입구(172)를 더 포함할 수 있다.
전해액 주액구(172)는 캡 플레이트(170) 일면에 위치하며 전해액을 주입할 수 있는 홀이 형성된다. 상기 홀으로 전해액을 주입한 후 마개로 밀봉할 수 있다. 주입되는 전해액은 상기 전해질로서 비수 전해액을 사용할 수 있으며, 상세한 내용은 전술한 바와 동일하다.
벤트부(173)은 전극 조립체(150)의 과부하로 인한 케이스(160) 내부 압력 상승 시 폭발을 방지하기 위한 것으로 고압 발생 시 가스가 외부로 배출되도록 설계될 수 있다.
일 실시예들에 따르면, 상기 압력 측정부(175)는 양극 단자부(171) 및 벤트부(173) 사이에 위치할 수 있다. 바람직하게는 상기 캡 플레이트(170)에 양극 단자부(171), 전해액 주액구(172), 압력 측정부(175), 벤트부(173) 및 음극 단자부(174)순서로 배치될 수 있다.
일반적으로 케이스(160)가 각형인 전지의 경우, 케이스(160)가 양성을 띄고 있다. 따라서, 음극 단자부(171)가 양성을 띄는 케이스(160)와 닿을 시 쇼트(short)가 발생할 수 있어 통상적으로 플라스틱 사출물로 음극 단자부(160)를 감싸고 있다. 또한, 도면에는 도시되지 않았지만 음극 단자부(160) 근처에는 압력 관련 부품으로 OSD(Overcharge safety device)를 포함할 수 있다. 이는 캡 플레이트(170) 또는 캡 어셈블리 등에 연결되어 케이스(160) 내부의 가스가 비정상적으로 발생할 시 멤브레인이 반전되어 음극 단자부(171)와 맞닿을 수 있게 된다. 이 경우, 양극 부근에 존재하는 부품인 CC(Current collector)에 있는 퓨즈(Fuse)가 끊어지게 되고 양극 단자부(171) 및 케이스(160)는 더 이상 극성을 띄지 않게 되어 비정상적으로 가스가 발생할 수 있는 요인을 차단하는 용도로 사용된다. 즉, 압력 관련된 부품인 OSD, 플라스틱 사출물 등이 음극 부근에 위치하고 있으므로 양극 부근 대비 음극 부근에 추가 부품이 상대적으로 많이 배치된다.
따라서, 캡 플레이트(170) 내 압력 측정부(175)를 양극 단자부(171)과 벤트브(173) 사이, 바람직하게는 양극 단자부(171), 전해액 주액구(172), 압력 측정부(175), 벤트부(173) 순서로 배치하는 경우 다른 중요 부품의 기능에 영향을 주지 않으면서 부착을 위한 위치 확보에도 유리하고 압력 측정 시 추가 부품(예를 들면, 측정 지그)등을 연결하기에도 유리하다.
또한, 도 3에 도시된 바와 같이 양극 단자부(171) 및 음극 단자부(174) 경우, 각 전극 셀에 속한 양극 집전체(105) 각각으로부터 및 음극 집전체로(125)부터 각각 전극 탭(양극 탭 및 음극 탭)이 돌출되어 캡 플레이트(170) 일 단부까지 연장될 수 있다. 상기 전극 탭들은 캡 플레이트(170)의 일 단부와 함께 융착되어 캡 플레이트(170)의 외부로 연장 또는 노출된 전극 리드(양극 리드(107) 및 음극 리드(127))와 연결될 수 있다. 전극 리드는 양극 단자부(171) 및 음극 단자부(172)를 통해 캡 플레이트(170) 일면으로 돌출될 수 있으며, 전극 리드들의 위치가 이에 한정되는 것은 아니다.
또한, 도면에 도시되지 않지만 일부 실시예들에 있어서, 상기 캡 플레이트(170)는 일면에 터미널 플레이트, 절연 플레이트 등의 추가 플레이트를 필요에 따라 적층 할 수 있다. 또한, 이들은 복수 개의 홀을 포함할 수 있고 전극 탭들이 캡 플레이트(170)의 일 단부까지 연장되게 할 수 있다.
일 실시예들에 따르면, 상기 이차 전지는 2.0 내지 4.3V 전압 영역에서 작동할 수 있다. 통상적으로 리튬 이차 전지가 작동할 수 있는 전압은 물론이고 니켈 함량이 높은 양극 활물질을 포함하여 에너지 밀도가 높은 고용량 소재를 포함하여 4.0 이상의 고압에서도 작동 가능하다. 따라서 고용량, 고밀도 이차 전지의 안정성을 높이기 위한 연구에도 적용할 수 있다. 즉, 상기 전압 내 이차 전지 내부의 실시간 압력을 측정할 수 있으므로 전지 내 다른 부품들이 정상 가동 범위내에서 작동하는지 확인할 수 있다.
예시적인 실시예에 따른 캡 플레이트 외면에 압력 측정부가 부착된 상기 리튬 이차 전지를 사용하여 압력을 측정하는 경우, 전지를 충전하고 이에 따른 내부 압력을 실시간으로 확인 가능할 수 있다. 예를 들어 전지의 충방전 전후의 압력 값을 측정할 수 있고, 충전 또는 방전 과정에서도 실시간으로 압력 값을 측정할 수 있다. 충방전 전 압력 값은 이차전지의 충방전이 이루어지기 전에 압력기로부터 측정된 압력 값 수치를 의미한다. 또한, 정상적인 충방전 또는 과충방전의 경우를 다양하게 모사하고 이에 따른 압력 값을 측정하여 전지 내부의 압력을 측정할 수 있다. 나아가, 발열량이나 배터리 팩에 적용하는 경우와 같이 전지의 안정성에 영향을 줄 수 있는 다양한 경우를 모사하여 내부 압력 측정을 할 수 있고 그 결과를 토대로 전지의 안정성을 높이기 위한 연구에 활용할 수 있다.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예를 제시하나, 이들 실시예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐 첨부된 특허청구범위를 제한하는 것이 아니며, 본 발명의 범주 및 기술사상 범위 내에서 실시예에 대한 다양한 변경 및 수정이 가능함은 당업자에게 있어서 명백한 것이며, 이러한 변형 및 수정이 첨부된 특허청구범위에 속하는 것도 당연한 것이다.
실시예들 및 비교예들
<전지의 제조>
양극활물질로 LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2, 도전재로 Denka Black, 바인더로 PVDF를 사용하고 각각 96.5 : 2 : 1.5의 질량비 조성으로 양극 슬러리를 제조한 후, 이를 12㎛ 두께의 알루미늄 기재 위에 도포, 건조, 압연(press)를 실시하여 양극을 제조하였다.
음극활물질로 흑연, 수계 바인더로 스티렌-부타디엔고무(SBR): 카르복시메틸 셀룰로오스(CMC)를 1.2:1.5로 혼합하고, 도전재로는 판상형 도전재를 준비하였다. 이후 음극활물질: 바인더: 도전재를 94:3:3의 중량비로 혼합한 후, 이를 물에 분산시켜 음극 슬러리를 제조하였다. 이 음극 슬러리를 8㎛ 두께의 구리 박막 위에 도포한 후, 80℃ 오븐에서 2시간가량 건조한 뒤 음극활물질 층의 밀도가 1.7g/cc가 되도록 압연하고, 110℃ 진공 오븐에서 12시간 동안 추가 건조하여 음극을 제조하였다.
다공성 폴리에틸렌막을 분리막(폴리에틸렌, 두께 13㎛)으로 사용하여, 상기 양극 및 음극을 적층하여 전극 조립체를 제조한 후, 각형 케이스에 이를 수용하고 캡 플레이트를 레이저 융착시켜 통상의 각형 전지의 제조에 따라 제조하였다.
이후 전해액을 EC/EMC/DEC (부피비 25:45:30)의 혼합 용매로 1M LiPF6 용액을 제조한 후, 플루오르에틸렌카본네이트(FEC) 7wt%, 1,3-프로펜설톤(PRS) 0.5wt%, 리튬 비스(옥살레이토)보레이트(LiBOB) 0.5wt% 및 에틸렌 설페이트(ESA) 0.5wt%를 추가 첨가하여 전해액 주액구로 주입하였다.
실시예 1
상기 제조예에 따라 각형 이차 전지를 제조하였다. 다만, 캡 플레이트는 일면에 양극 단자부, 전해액 주액구, 압력 측정부, 벤트부, 및 음극 단자부를 순서대로 배치하도록 제조하였다. 이 경우, 내부 압력을 측정하였다(측정 1).
또한, 전지를 과충전하여 내부 압력이 4.5bar 압력 도달하도록 증가시키고 이 경우, 내부 압력을 측정하였다(측정 2).
실시예 2
캡 플레이트는 일면에 양극 단자부, 전해액 주액구, 벤트부, 압력 측정부 및 음극 단자부를 순서대로 배치하도록 제조한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 진행하였다.
비교예 1
상기 제조예에 따라 각형 이차 전지를 제조하였다. 다만, 캡 플레이트는 일면에 양극 단자부, 전해액 주액구, 벤트부 및 음극 단자부 순서대로 배치하도록 제조하였다. 또한, 압력 측정부를 전지 내부에 배치하도록 제조한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 진행하였다.
비교예 2
상기 제조예에 따라 각형 이차 전지를 제조하였다. 다만, 캡 플레이트는 일면에 양극 단자부, 전해액 주액구, 벤트부 및 음극 단자부 순서대로 배치하도록 제조하였다. 또한, 압력 측정부를 전지의 케이스 일면에 융착 및 실링 처리하여 부착한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 진행하였다.
실험예: 내부 압력 측정
실시예 및 비교예에 따른 리튬 이차 전지를 사용하여 전지 내부의 압력을 측정하여, 압력 차이값을 확인하였다.
측정 1 측정 2 압력 차이값
실시예 1 1.05 bar 4.5 bar 3.45 bar
실시예 2 1.05 bar 4.45 bar 3.4 bar
비교예 1 1.01 kgf 3.59 bar 2.58 bar
비교예 2 1.05 kgf 3.5 bar 2.45 bar
본 발명에 따른 실시예 1의 경우, 캡 플레이트에 양극 단자부, 전해액 주액구, 압력 측정부, 벤트부 및 음극 단자부를 순서대로 배치하도록 설계하는 경우 전지 내부 환경이 열악해지는 경우에 가장 실제에 유사한 값에 접근할 수 있다.
실시예 2의 경우 압력 측정부의 위치가 다소 변경되더라도 실시예와 유사한 값으로 측정이 가능하지만 실시예 1에 비해서는 오차가 발생할 수 있음을 확인할 수 있다.
비교예 1의 경우 내부에 압력 측정부를 포함하는 경우 동일한 환경이라도 압력이 상대적으로 낮게 측정되는 점에 비추어 압력 측정부 자체의 부피에 의해 실제 전지의 내부 부피와 차이가 발생하게 되므로 전지 내부의 실제 압력과는 오차가 발생하는 것을 확인할 수 있다.
비교예 2의 경우, 압력 측정부의 부착 위치가 탑 플레이트가 아닌 케이스에 위치하는 경우 역시 압력 값이 다소 낮게 측정됨에 비추어 탑 플레이트에 부착하는 경우가 가장 실제 압력과 유사한 값에 접근할 수 있음을 확인할 수 있다. 이는 3.5 bar 이상의 압력에서는 씰링 부위에서 vent가 발생하여 압력값에 영향을 준 것으로 예상된다.
따라서, 본 발명에 따른 이차 전지를 사용하여 내부 압력 측정하는 경우 실제 이차 전지의 압력값과 유사하므로 이차 전지의 안정성을 높이기 위한 연구에 기여할 수 있음을 확인 가능하다.
100: 양극 105: 양극 집전체
110: 양극 활물질 층 120: 음극 활물질 층
125: 음극 집전체 130: 음극
140: 분리막 150: 전극 조립체
107: 양극 리드 127: 음극 리드
160: 케이스 170: 캡 플레이트
171: 양극 단자부 172: 전해액 주액구
173: 벤트부 174: 음극 단자부
175: 압력 측정부
176: 용접부 177: 씰링부

Claims (11)

  1. 양극 및 상기 양극과 대향하는 음극을 포함하는 전극 조립체;
    상기 전극 조립체가 수용되고 일면이 개방된 케이스; 및
    상기 케이스의 개방된 일면과 결합되며, 압력 측정부를 포함하는 캡 플레이트를 포함하는, 리튬 이차 전지.
  2. 청구항 1에 있어서, 상기 압력 측정부는 상기 캡 플레이트 외면에 부착된, 리튬 이차 전지.
  3. 청구항 2에 있어서, 상기 캡 플레이트는 상기 압력 측정부를 부착시키는 용접부를 포함하는, 리튬 이차 전지.
  4. 청구항 3에 있어서, 상기 캡 플레이트는 상기 용접부 상에 형성된 수지 씰링부를 포함하는, 리튬 이차 전지.
  5. 청구항 1에 있어서, 상기 압력 측정부는 상기 케이스의 내부 압력을 0 내지 10kgf/cm2 범위로 측정하는, 리튬 이차 전지.
  6. 청구항 1에 있어서, 상기 캡 플레이트는,
    상기 전극 조립체의 상기 양극과 연결되는 양극 단자부;
    상기 전극 조립체의 상기 음극과 연결되는 음극 단자부; 및
    상기 양극 단자부 및 상기 음극 단자부 사이에 배치되는 벤트부를 더 포함하는, 리튬 이차 전지.
  7. 청구항 6에 있어서, 상기 캡 플레이트는 상기 양극 단자부 및 상기 벤트부 사이에 형성된 전해액 주입구를 더 포함하는, 리튬 이차 전지.
  8. 청구항 6에 있어서, 상기 압력 측정부는 상기 양극 단자부 및 상기 벤트부 사이에 위치하는, 리튬 이차 전지.
  9. 청구항 1에 있어서, 상기 양극은 리튬 금속 산화물을 포함하는 양극 활물질을 포함하고, 상기 리튬 금속 산화물은 니켈을 포함하며, 상기 리튬 금속 산화물 중 니켈의 함량은 80몰% 이상인, 리튬 이차 전지.
  10. 청구항 1에 있어서, 상기 이차 전지는 2.0 내지 4.3V 전압 영역에서 작동 가능한, 리튬 이차 전지.
  11. 청구항 1에 있어서, 상기 케이스는 각형, 원통형 및 타원형으로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나의 금속인, 리튬 이차 전지.
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