KR20220132410A - 경수로 우라늄 연료 집합체 및 핵연료 사이클의 운용 방법 - Google Patents
경수로 우라늄 연료 집합체 및 핵연료 사이클의 운용 방법 Download PDFInfo
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Abstract
본 발명은, 고속로를 사용하지 않고 경수로만으로 유리 고화체 발생의 원인으로 되는 Am-241과 Cm-244의 양쪽의 발열량을 삭감하여, 유리 고화체 발생량을 저감할 수 있는 경수로 우라늄 연료 집합체를 제공하는 것을 과제로 한다.
이러한 과제를 해결하기 위한 수단으로서, 사용 완료 연료의 재처리 시에 아메리슘 동위체를 추출하고, 추출한 아메리슘 동위체를 연료에 첨가하는 핵연료 사이클에 사용되는 경수로 우라늄 연료 집합체로서, 첨가되는 아메리슘241의 연료 중금속에 대한 중량 비율 W(wt% 단위)가, 연료 집합체의 평균 우라늄235 농축도 e(wt% 단위)에 대하여, W<-0.006e2+0.12e-0.43(농축도 5wt% 이상), W<-0.000356e+0.00357(농축도 4.2wt% 이상이며 5.0wt% 미만)의 범위이다.
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Description
본 발명의 실시형태는, 경수로 우라늄(uranium) 연료 집합체 및 핵연료 사이클(cycle)의 운용 방법에 관한 것이다.
발전용 경수로(이후, 경수로)에서 이용되는 연료 집합체는, 핵물질을 포함하는 복수의 연료봉을 격자 형상으로 배열하여 묶어서 구성되고, 원자로의 출력 운전 시에는 연료봉이 내부의 핵물질의 핵분열 반응으로 발열하고, 발생한 열을 연료 집합체의 내부로 유도된 냉각수로 제열(除熱)할 수 있도록 구성되어 있다.
경수로에는 연료 집합체 내부의 열을 증기로서 취출해서 발전하는 비등수형 경수로와, 고온수로서 취출해서 증기 발생기라는 열교환기로 유도해서 증기로 한 후에 발전하는 가압수형 경수로가 있다. 전자는 BWR(Boiled Water Reactor), 후자는 PWR(Pressurized Water Reactor)이라 불린다.
경수로(BWR과 PWR의 쌍방)에서 이용되는 연료 집합체에는, 핵분열 반응이 발생하는 핵물질로서 우라늄만을 포함하는 우라늄 연료 집합체와, 핵물질로서 플루토늄(plutonium)(이후, Pu)과 우라늄을 포함하는 MOX(Mixed Oxide Fuel) 연료 집합체가 있다.
우라늄 연료 집합체에는, 우라늄 원소 동위체인 우라늄234, 우라늄235, 우라늄238이 포함되고, 일부의 연료 집합체에서는 우라늄236도 포함되는 경우도 있다(이후, 각각 U-234, U-235, U-238, U-236). 또한 우라늄 연료 집합체에는, 가연성 독물을 포함하는 가연성 독물 함유 우라늄 연료봉과 가연성 독물을 포함하지 않는 우라늄 연료봉의 2종류가 있다.
가연성 독물이란, 연료 집합체 중에 핵물질의 핵분열 반응을 조절하기 위해서 첨가되는 물질이며, 예를 들면 비등수형 원자로에서 이용하는 연료 집합체에서는, 가돌리늄(gadolinium)의 산화물인 가돌리니아(Gd2O3)가 이용되는 경우가 있지만, 연소에 의해서 중성자 흡수 능력이 감쇠하는 특성이 있는 물질은 가돌리니아 이외에도 알려져 있다.
경수로에서 연료 집합체가 소정의 에너지(energy)를 낸 후의 연료 집합체는, 사용 완료 연료(이후, SF(Spent Fuel))라 불린다. SF에는 Pu가 포함되는 한편, 핵분열 생성물(이후, FP(Fission Product))과 잔존 U-235, U-238 등의 우라늄 동위체 외에, 원자 번호가 Pu보다도 큰 것이나 넵투늄(neptunium)237(이후, Np-237) 등을 총칭해서 마이너 악티나이드(이후, MA(Minor Actinide))라 불리는 한 그룹의 핵종이 존재하고 있다. 또 MA로서는 상기한 것 이외에도 Pu나 우라늄 동위체를 친핵으로 하는 핵종이 존재하고 있다.
Pu에 대해서는, 유용한 핵분열성 물질이기 때문에 일본이나 프랑스(France)에서는 SF로부터 Pu를 취출하는 처리(이후, 재처리)를 행해서 취출한 Pu와 잔존 우라늄을 혼합 산화물 연료(이후, MOX 연료)로서 재이용하는 핵연료 리사이클이 행해지고 있다.
FP와 MA는, 대부분이 β 붕괴나 α 붕괴 등을 일으키는 불안정한 핵종이며, 이들 붕괴에 의해서 발열하고 있는 SF는, 재처리를 행할 수 있는 발열량으로 저하할 때까지 일정 기간 저장해서 냉각하는 것이 필요하다. 냉각한 후에 재처리를 행해서 Pu와 우라늄을 취출한다. 잔존물에는 MA와 FP가 폐기물로서 포함된다.
재처리 후의 폐기물 용액에 포함되는 FP와 MA도 발열을 수반하고 있으며, 높은 레벨의 방사능이나 발열이 있는 액체이기 때문에 고(高)레벨 방사성 폐기물(이후, HLW)이라 불린다. HLW는 재처리 후, 최종적으로 지층에 안정적으로 매설 처분을 행하기 위해서 유리에 혼입해서 굳히는(이후, 유리 고화) 처리가 행해진다. 잔존물에 남는 MA와 FP 중 특정의 핵종은 화학 분리가 가능하다. 예를 들면 아메리슘, 퀴륨과 다른 MA 핵종의 재처리에서의 분리는 가능하다.
연소도 등의 영향으로 SF의 붕괴열이 증가하면, 재처리까지의 냉각 기간이 증가하여 저장 시설에 저장하는 기간이 장기화된다. 사용 완료 연료는, 경수로의 출력 등의 조건에서 일정수의 SF가 경수로로부터 배출되기 때문에, 냉각 기간이 길어져서 저장 시설로부터 재처리에 제공되는 체수(體數)가 줄면, 저장 SF 체수의 증가율이 늘어서, 저장 여유 체수는 줄게 된다.
마찬가지로 단위 체적의 HLW의 붕괴열이 증가하면, 유리 고화체에는 유리 중량당의 발열량에 상한이 있기 때문에, 유리 고화체의 용적이 증가해서 폐기물이 증량하게 된다. 이상과 같이 붕괴열은, SF의 저장 여유나 유리 고화체의 매설 용량 여유에 영향을 미치게 된다.
후자의 유리 고화체의 매설 용량 여유에 관하여, 특정의 MA 핵종을 재처리의 공정에서 핵종별로 추출하고, 그 중 일부의 핵종을 경수로나 고속로에 첨가해서 단수명의 핵종으로 핵변환하는 기술을 생각할 수 있으며, 분리 변환 기술(이후, P&T)이라 불린다. P&T의 대상으로 되는 MA 핵종은, HLW에서의 발열 기여가 큰 아메리슘(americium)241과 퀴륨(curium)244(이후, 각각 Am-241, Cm-244)인 것이 알려져 있다.
SF에 포함되는 MA 중의 발열 성분으로서는, 플루토늄238도 큰 비율을 차지하지만, 재처리에서 Pu로서 제거되기 때문에, HLW에는 미량밖에 포함되지 않아 발열에의 기여는 무시할 수 있을 정도로 된다.
이 결과, 경수로에서는 원자로 정지로부터 취출되어 10년 내지 100년이 지난 SF 중의 MA 붕괴열의 성분은, 거의 Am-241과 Cm-244로 된다. 이들의 시간 변화는 Am-241에 대해서는 시간과 함께 붕괴열이 증대하고, Cm-244는 감소해가는 특성을 나타내고, 기존 경수로의 우라늄 연료의 예에서는 냉각 20년 정도에 붕괴열은 동(同) 정도로 되는 것이 알려져 있다.
Am-241의 이 시간 경과에 따른 증가는, 플루토늄241(이후, Pu-241)이 반감기 14.4년에 β 붕괴해서 Am-241이 생성되기 때문에 발생하고 있다. 즉 재처리까지의 냉각 기간이 길어질수록 Am-241의 붕괴열 성분은 증가하는 관계가 있다.
P&T 기술의 하나로서 경수로의 연료에 Am-241을 첨가해서 괴변(壞變)하는 방법이 알려져 있다. 예를 들면 PWR의 형식인 VVER 연료에 첨가하는 예도 알려져 있다. 이 예에서는 Am-241은 열중성자 영역의 포획 단면적이 크기 때문에, 연료 집합체의 연소도가 진행됨에 따라서 핵변환이 진행되어 Am-241은 감소한다.
한편, 핵변환된 Am-241은, 또한 열중성자 흡수에 의한 핵변환과 붕괴가 복수회 반복되어 Cm-244에 도달한다. 즉 경수로에서의 Am-241 핵변환에서는, Am-241의 붕괴열은 주는 한편 Cm-244의 붕괴열은 느는 관계로 되어 있다.
BWR의 연료에 MA를 첨가해서 괴변하는 예도 있다. 이 예에서는, MA 중 Np-237, Am-241, Am-243, Cm-244의 4핵종 전부를 동시에 일정 비율로 특별한 MA 연소용의 연료에만 동시에 UO2 연료에 균질하게 첨가시키고, Am 핵종 단독으로 첨가는 되어 있지 않다. 또한 이 평가의 예로서 MA의 우라늄 중량 비율이 5wt%인 경우만이 나타나 있을 뿐이다. 또한 이 예는, 우라늄 연료봉의 U-235의 농축도는 표준의 값으로 하고 있고, MA 첨가에 의해 농축도의 증가는 되어 있지 않다.
한편, 경수로로부터 발생하는 MA를 P&T 이외의 방법으로 줄이는 예로서, 취출 연소도 달성에 필요해지는 농축도 이상으로 U-235 농축도를 증가시켜서, 생성되는 TRU양을 줄인다는 것이 있다. 예를 들면 연소도를 45GWd/t로 하여 평균 우라늄235 농축도가 3.8wt% 필요한 경우에, 10wt%로 함으로써, SF 중의 MA 총중량 비율을, 기준의 농축도를 높이지 않는 연료에 비해서 감소시킨 예도 알려져 있다.
이 예에서는, Pu-241 생성량과 Cm-244 생성량이, 기준의 농축도를 높이지 않는 연료에 비해서 각각 대폭의 감소로 된다.
사용 완료 연료가 재처리될 때까지는, 재처리 시스템이 받아들일 수 있는 붕괴열의 수준까지 냉각하는 것이 필요하다고 여겨지며, 일본의 재처리 공장의 최신의 기준에서는 우라늄 연료에서는 전단까지 15년 이상의 냉각이 필요하다고 여겨지고 있다.
이와 같은 것으로서, 일본국의 특허공개공보, 특개2017-32408호 공보(이하, 특허문헌 1이라 한다)가 있다.
고레벨 방사성 폐기물은, 유리 고화된 후, 지층에 매설해서 반영구적으로 보관하는 지층 처분이 행해지지만, 유리 고화체의 양에 비례적으로 지층 처분 장소가 필요해진다. 지층 처분 장소에 적합한 장소는 장기적으로 지층 변동이 적은 장소로 할 필요가 있어, 사용할 수 있는 장소는 한정된다. 만약 유리 고화체가 이후에도 SF 발생량에 따라서 늘어난다면, 폐기하는 처분장은 언젠가 가득차서, 처분을 할 수 없게 된다. 그 결과, 재처리를 행할 수 없게 되어, 발전 그 자체를 할 수 없게 되는 경우도 있을 수 있다. 이와 같이 고레벨 방사성 폐기물을 유리 고화해서 지층 처분을 행하는 현재의 핵연료 리사이클(recycle)은 장기적인 계속성이 없다고 생각되어, 원자력 발전의 계속성에 있어서 큰 과제로 되어 있다.
이와 같은 과제에 대해서는, 고레벨 방사성 폐기물을 P&T에 의해서 저감하는 것이 생각되어 왔다. 그러나 이 P&T 기술은 고속로 등의 경수로가 아닌 변환로가 전제로 되어 있기 때문에, 실용화에 매우 긴 기간이 필요해서 실용화될 때까지 유리 고화체가 잇따라 발생해 버리는 과제가 있다. 따라서 이 문제의 해결에는 고속로의 실용화를 전제로 하지 않고, 경수로 중에서 고레벨 폐기물 발생과 유리 고화체 발생량을 줄일 필요가 있다.
종래 알려진 범위에서는, 경수로 중에서 고레벨 방사성 폐기물의 일부인 Am-241을 경수로에 리사이클하는 등에 의해, Am-241을 삭감하는 방식이 알려져 있었다. 그러나 Am-241을 경수로에 리사이클하는 방식에서는, Cm-244가 증가하여, 원래 발생하고 있던 Cm-244에 더해져서 MA의 붕괴열의 총량은 줄일 수 없는 문제가 있었다. 또한, 경수로 연료에 있어서 U-235 농축도를 필요한 연소도 이상으로 높임으로써 Cm-244를 포함하는 MA의 생성을 줄이는 방식의 우라늄 연료가 알려져 있지만, Am-241에 대해서는 감소할 수 없는 과제가 있었다.
본 발명은, 전술한 과제를 해결하기 위해서 이루어진 것이며, 고속로를 사용하지 않고 경수로만으로 유리 고화체 발생의 원인으로 되는 Am-241과 Cm-244의 양쪽의 발열량을 삭감하여, 유리 고화체 발생량을 저감할 수 있는 경수로 우라늄 연료 집합체 및 핵연료 사이클의 운용 방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
실시형태의 경수로 우라늄 연료 집합체는, 복수의 연료봉을 묶어서 구성되고, 사용 완료 연료의 재처리 시에 추출된 아메리슘 동위체가 첨가된 경수로 우라늄 연료 집합체로서, 첨가된 아메리슘241의 연료 중금속에 대한 중량 비율 W(wt% 단위)가, 연료 집합체의 평균 우라늄235 농축도 e(wt% 단위)에 대하여, W<-0.006e2+0.12e-0.43(농축도 5wt% 이상), W<-0.000356e+0.00357(농축도 4.2wt% 이상이며 5.0wt% 미만)의 범위인 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따르면, 고속로를 사용하지 않고 경수로만으로 유리 고화체 발생의 원인으로 되는 Am-241과 Cm-244의 양쪽의 발열량을 삭감하여, 유리 고화체 발생량을 저감할 수 있는 경수로 우라늄 연료 집합체 및 핵연료 사이클의 운용 방법을 제공할 수 있다.
도 1은, 실시예의 연료 집합체의 우라늄 연료봉, 가연성 독물봉의 배치 위치를 나타내는 도면.
도 2는, 실시예의 우라늄235 농축도, 가연성 독물 농도, Am-241 농도를 나타내는 도면.
도 3은, 실시예의 붕괴열의 추이를 나타내는 그래프(graph).
도 4는, 비교예 1의 붕괴열의 추이를 나타내는 그래프.
도 5는, 비교예 2의 붕괴열의 추이를 나타내는 그래프.
도 6은, 비교예 3의 붕괴열의 추이를 나타내는 그래프.
도 7은, 취출 후 40년에 재처리한 경우의 붕괴열의 추이를 비교해서 나타내는 그래프.
도 8은, 실시예의 Am-241의 중량 비율 연소 변화의 추이를 나타내는 그래프.
도 9는, 실시예의 취출 후 Am-241 중량 비율 냉각 변화의 추이를 나타내는 그래프.
도 10은, 취출 후 40년에 재처리한 경우의 붕괴열을 비교해서 나타내는 도면.
도 11은, 취출 후 20년에 재처리한 경우의 붕괴열을 비교해서 나타내는 그래프.
도 12는, 취출 후 20년에 재처리한 경우의 붕괴열을 비교해서 나타내는 도면.
도 13은, Am-241 첨가 농도 범위를 한정하는 수식을 설명하는 도면.
도 14는, Pu-241의 연소 중의 중량 비율의 연소도에 따른 차이를 나타내는 그래프.
도 15는, 각 Am-241 농도에 있어서의 우라늄235 농축도 10wt% 시의 붕괴열의 추이를 나타내는 그래프.
도 16은, 각 Am-241 농도에 있어서의 우라늄235 농축도 7.5wt% 시의 붕괴열의 추이를 나타내는 그래프.
도 17은, 각 Am-241 농도에 있어서의 우라늄235 농축도 5.0wt% 시의 붕괴열의 추이를 나타내는 그래프.
도 18은, 각 Am-241 농도에 있어서의 우라늄235 농축도 3.8wt% 시의 붕괴열의 추이를 나타내는 그래프.
도 19는, Am-241 첨가 상한 농도와 하한 농도를 나타낸 도면.
도 20은, 연료 집합체의 수평 단면의 구성예를 나타내는 도면.
도 21은, 연료봉의 구성예를 나타내는 도면.
도 22는, 원자로 내의 연료 집합체와 제어봉의 구성예를 나타내는 도면.
도 2는, 실시예의 우라늄235 농축도, 가연성 독물 농도, Am-241 농도를 나타내는 도면.
도 3은, 실시예의 붕괴열의 추이를 나타내는 그래프(graph).
도 4는, 비교예 1의 붕괴열의 추이를 나타내는 그래프.
도 5는, 비교예 2의 붕괴열의 추이를 나타내는 그래프.
도 6은, 비교예 3의 붕괴열의 추이를 나타내는 그래프.
도 7은, 취출 후 40년에 재처리한 경우의 붕괴열의 추이를 비교해서 나타내는 그래프.
도 8은, 실시예의 Am-241의 중량 비율 연소 변화의 추이를 나타내는 그래프.
도 9는, 실시예의 취출 후 Am-241 중량 비율 냉각 변화의 추이를 나타내는 그래프.
도 10은, 취출 후 40년에 재처리한 경우의 붕괴열을 비교해서 나타내는 도면.
도 11은, 취출 후 20년에 재처리한 경우의 붕괴열을 비교해서 나타내는 그래프.
도 12는, 취출 후 20년에 재처리한 경우의 붕괴열을 비교해서 나타내는 도면.
도 13은, Am-241 첨가 농도 범위를 한정하는 수식을 설명하는 도면.
도 14는, Pu-241의 연소 중의 중량 비율의 연소도에 따른 차이를 나타내는 그래프.
도 15는, 각 Am-241 농도에 있어서의 우라늄235 농축도 10wt% 시의 붕괴열의 추이를 나타내는 그래프.
도 16은, 각 Am-241 농도에 있어서의 우라늄235 농축도 7.5wt% 시의 붕괴열의 추이를 나타내는 그래프.
도 17은, 각 Am-241 농도에 있어서의 우라늄235 농축도 5.0wt% 시의 붕괴열의 추이를 나타내는 그래프.
도 18은, 각 Am-241 농도에 있어서의 우라늄235 농축도 3.8wt% 시의 붕괴열의 추이를 나타내는 그래프.
도 19는, Am-241 첨가 상한 농도와 하한 농도를 나타낸 도면.
도 20은, 연료 집합체의 수평 단면의 구성예를 나타내는 도면.
도 21은, 연료봉의 구성예를 나타내는 도면.
도 22는, 원자로 내의 연료 집합체와 제어봉의 구성예를 나타내는 도면.
이하, 실시형태에 따른 경수로 우라늄 연료 집합체 및 핵연료 사이클의 운용 방법에 대해서, 도면을 참조해서 설명한다.
실시형태에서는, U-235 농축도를 필요한 연소도 이상으로 높임으로써 Cm-244를 포함하는 MA의 생성을 줄이는 방식의 우라늄 연료에 대하여 우라늄 연료의 SF를 재처리해서 발생한 Am-241을 포함하는 아메리슘 핵종을 일정한 농도 범위에서 이 우라늄 연료에 첨가한다. 첨가된 Am-241은 연료의 연소에 의해 핵종 변환이 진행되어 그 농도가 감소한다. 한편 Am-241의 핵종 변환에 의해 Cm-244 농도가 증가한다. 이때, Am-241 첨가에 의한 Cm-244의 붕괴열 증가에 대하여, 우라늄 연료의 U-235 농축도를 높인 우라늄 연료를 채용한 것에 의한 Cm-244 감소가 웃도는 범위의 값으로 되는 Am-241 첨가 농도 조건을 결정할 수 있다. 이와 같이 함으로써 Cm-244의 발열은 늘리지 않고 생성된 아메리슘은 연료의 첨가에 사용하고, 첨가에 사용한 양만큼 HLW에 포함되는 Am-241의 양을 줄일 수 있다. 이것에 의해서 HLW의 Am-241로부터의 붕괴열이 연료 첨가에 사용한 양만큼 줄게 되어, Cm-244의 붕괴열과 합친 합계의 HLW의 붕괴열이 줆으로써 유리 고화체 발생량을 줄일 수 있다.
우선, 종래부터 사용하고 있는 연료 집합체, 연료봉, 노심의 구성예에 대하여 설명한다. 도 20, 도 21, 도 22에 나타내는 바와 같이, 연료 펠렛(pellet)이라 불리는 이산화우라늄을 원기둥 형상으로 소결한 연료 요소(1)와 그들을 복수단 겹쳐 쌓아서 연료 피복관(2)에서 저장해서 구성되는 연료봉(3), 연료 요소(1)에 가연성 독물 물질을 포함하는 가연성 독물 함유 연료봉(4), 내부에는 연료 요소가 없으며 운전 시에 내부를 냉각수가 흐르는 워터 로드(water rod)(5), 연료봉을 9행 9열로 묶어 그들을 사각기둥 형상의 관인 채널 박스(channel box)(6)에 수납해서 구성되는 연료 집합체(7)와 그 연료 집합체(7)를 규칙적으로 배치해서 이루어지는 노심(8)을 포함하고 있다. 또, 연료 집합체(7) 중에는, 복수의 부분 길이 연료봉(9)이 포함되어 있다.
연료봉(3)의 일부는, 연료 요소(1) 중에 가연성 독물로서 산화가돌리늄 즉 가돌리니아를 포함하고 있으며, 그 평균의 농도는 약 4%이다. 연료 피복관(2)은 지르칼로이(zircalloy or zircaloy)2라 불리는 지르코늄(zirconium) 합금제이다. 경수로의 형식은 개량형 비등수형 경수로(ABWR)라 불리는 형식의 플랜트(plant)이고, 정격 운전 시의 열출력은 3926MW, 노심당의 연료 집합체수는 872체, 연료 1체당의 우라늄 금속 중량은 172kg으로 되어 있다. 노심(8)의 열출력을 정격의 100%로 하고 1사이클의 운전 기간이 13개월, 연료 요소(1)의 평균 취출 연소도가 약 45GWd/t로 되어 있다.
다음으로, 실시예의 구성을 도 1, 도 2에 나타낸다. 연료 집합체(7)는 연료봉(4)이 9행 9열로 배치되고, 그들의 연료봉(4)은 우라늄 연료봉 U와 가돌리니아를 가연성 독물 물질로 하는 가연성 독물 함유 연료봉 G를 포함하고 있다. 각각의 연료봉 개수는 우라늄 연료봉 U가 32개, 가연성 독물 함유 연료봉 G가 42개의 합계 74개이다. 우라늄 연료봉 U와 가연성 독물 함유 연료봉 G의 평균 우라늄235 농축도는 모두 10wt%이다. 가연성 독물의 농도는 도 2에 나타내는 바와 같이 8wt%이다. 우라늄 연료봉 U에는 Am-241이 중량 비율로 0.35wt% 첨가되고, 가연성 독물 함유 연료봉 G에는 첨가되어 있지 않다. 전체 연료봉 평균의 Am-241 중량 비율은 0.15wt%로 하고 있다. 또, 가연성 독물 함유 연료봉 G에서는, 가연성 독물의 첨가량을 엄밀하게 관리해야만 하기 때문에, 본 실시형태에서는 Am-241을 첨가하고 있지 않다. 그러나, 가연성 독물 함유 연료봉 G에 대해서도 Am-241을 첨가하도록 해도 된다.
다음으로 실시형태의 효과와 원리를 종래의 기술과 비교해서 나타낸다. 도 3은 실시형태의 우라늄 연료를 연소도 45GWd/t로 연소한 후에 노심으로부터 취출하고, 그 후 냉각한 경우의 Am-241, Cm-244 및 그 합계의 붕괴열의 시간 변화를 나타내고 있다.
종래 기술의 경우와 같은 연소도 조건에서 연소하고, 냉각한 경우의 비교예의 결과를 도 4, 도 5, 도 6에 나타낸다.
도 4는 우라늄 농축도와 연소도가 같은 연료 집합체(7)에 있어서 Am-241을 첨가하지 않는 것만이 서로 다른 경우의 제1 비교예의 결과이다. 제1 비교예와 비교하면, 실시예는 냉각 초기로부터 대략 70년 후의 사이에 Am-241과 Cm-244 및 합계의 붕괴열은 모두 증가하고 있다. 이것은 실시예가 Am-241을 첨가한 결과, 제1 비교예와 비교해서 Am-241이 연소하다 남은 것과 첨가한 Am-241이 핵변환에 의해서 Cm-244가 생성되어 증가했기 때문이다. 실시예는 붕괴열이 증가한 결과로 되어 있지만, 후술과 같이 재처리를 거친 후의 붕괴열로부터는 Am-241 성분을 제거할 수 있어 Cm-244만으로 할 수 있기 때문에 실시예의 편이 재처리 후의 붕괴열은 대폭으로 낮아진다.
도 5는 평균 우라늄235 농축도를 3.8wt%로 한 제2 비교예의 결과를 나타내는 것이며, 연소도는 실시예와 같은 45GWd/t이다. 또한 Am-241은 첨가되어 있지 않다. 제2 비교예를 실시예와 비교하면 Am-241과 Cm-244 및 합계의 붕괴열은 거의 같은 변화로 되어 있다. 이것은 실시예에서는 연소도를 증가하지 않고 농축도를 증가한 것에 의한 Pu-241의 생성 감소에 수반하는 Am-241에의 붕괴량의 감소와, 신연료에 첨가된 Am-241의 Cm-244으로의 핵변환량의 증가가 상쇄된 결과이다. 이들 결과, 실시예는 제2 비교예와 붕괴열이 동 정도라는 결과로 되어 있지만, 상기의 이유로 재처리를 거친 후의 붕괴열은 본 실시예의 편이 대폭으로 낮게 할 수 있다.
도 6은 평균 우라늄235 농축도를 3.8wt%로 하는 제3 비교예의 결과를 나타내는 것이며, 연소도는 실시예와 같은 45GWd/t이다. 또한 Am-241은 실시예와 같은 농도 0.15wt%로 첨가되어 있다. 제3 비교예를 실시예와 비교하면 Cm-244의 붕괴열이 대폭으로 저하하고, Am-241의 붕괴열의 약간의 감소도 더해져서 합계의 붕괴열은 특히 냉각 초기에 크게 감소한다. 이것은 실시예에서는 연소도를 증가하지 않고 농축도를 증가한 것에 의한 Am-241과 Cm-244의 붕괴열이 저감하는 효과와 신연료에의 Am-241의 첨가가 거의 상쇄되는 결과로 되어 있는 것에 반하여, 제3 비교예에서는 신연료에 첨가된 Am-241에 의해 Cm-244와 Am-241의 붕괴열이 양자 모두 커져 있다.
도 7에 실시예의 SF를 노심으로부터 취출 후에 40년 경과한 시점에서 재처리하고, Am-241과 Cm-244를 포함하는 HLW를 유리 고화하는 경우의 Am-241과 Cm-244의 합계의 붕괴열을 나타낸다(도 7 중의 일점 쇄선 3). 비교하는 붕괴열의 값은, 도면 중의 실선 1이 제2 비교예, 점선 2가 제1 비교예이다. 본 실시예에서는 Am-241은 재처리 후에 전량을 우라늄 연료에 첨가함으로써 HLW측에 Am-241이 잔류하지 않기 때문에 재처리 후의 HLW의 붕괴열 합계로부터 Am-241 붕괴열의 전부를 제외하고 있다.
이와 같이 할 수 있는 이유는 다음과 같다. 도 8에 본 실시예의 AM-241 중량 비율의 연소도 변화를, 도 9에 그 사용 완료 연료를 연소도 45GWd/t로 취출해서 냉각해간 경우의 Am-241 중량 비율의 시간 변화를 나타낸다. 초기에 Am-241은 0.15wt%였던 것이 연소에서 연소도 45GWd/t에 있어서 0.03wt% 정도로 되고, 그 후 냉각에 의해서 Pu-241의 붕괴 성분이 더해져서 증가한다. 그 후 Am-241은 최대값 0.11wt%로 된 후에는 감소한다. 즉 Am-241의 0.15wt% 첨가를 행해도 취출 시에 있어서는 0.15wt%를 밑돌기 때문에, 연소에서 발생한 Am-241을 Am-241의 전량을 연료에의 첨가에 사용하면 HLW측에는 Am-241은 잔류시키지 않아도 된다. 즉 Am-241을 적절한 농도 범위에서 우라늄 연료에 첨가하는 것을 반복해가면, 연료의 연소에서 발생한 Am-241은 우라늄 연료를 이용하는 경수로의 노심에 항상 가둬둘 수 있다. 이것에 대하여 비교예는 모두 우라늄 연료에 Am-241을 첨가하는 방식은 아니며, Am-241의 붕괴열은 HLW의 붕괴열에 포함되고, 그만큼 HLW의 붕괴열이 커져서 유리 고화체량이 많아진다. 또, Am-241의 0.15wt% 첨가를 반복하면 SF 중에 남는 Am-241양은 점차 감소해가지만 예를 들면 4∼5체의 SF로부터의 Am-241을 모아서 이용하면 0.15wt%의 Am-241 첨가는 항상 가능하여, 본 발명의 적용은 항상 가능하다.
도 10에 본 실시예의 재처리 후의 Am-241과 Cm-244 합계의 붕괴열의 값을 제1 비교예(도면 중의 2), 제2 비교예(도면 중의 1)와 비교해서 나타낸다. 또, 도 10 중 FORSETI(등록상표)는, 과잉 농도의 농축 우라늄을 이용한 경수로 우라늄 연료 집합체를 나타내고 있다. 본 실시예(도면 중의 3)에서는, 재처리 후에 Am-241을 제외할 수 있기 때문에 남는 붕괴열은 Cm-244 유래의 성분만으로 되고, 제2 비교예와 비교해서 크게 감소하여 11%로 할 수 있다. 유리 고화체는 일정한 온도 이하로 되도록 그 중의 HLW 발열량이 제한되기 때문에, HLW의 붕괴열의 감소에 의해서 유리 고화체의 양은 비례적으로 감소한다. 또, 이 예에서는 유리 고화체 중에는 FP를 포함시키지 않는 경우를 나타냈지만, FP가 존재하고 있었다고 해도 본 실시예에 의해서 유리 고화체를 삭감할 수 있는 것은 명백하다.
도 11에 본 실시예의 SF를 노심으로부터 취출 후에 20년 경과한 시점에서 재처리를 행하는 경우의 Am-241과 Cm-244의 붕괴열 합계값의 냉각 시간 변화(도 7 중의 일점 쇄선 3)를, 제1 비교예(도면 중의 점선 2), 제2 비교예(도면 중의 실선 1)와 함께 나타낸다. 본 실시예는 도 7과 마찬가지의 효과가 얻어지지만, 재처리 시기가 빨라짐으로써 SF의 취출 후의 Cm-244 감쇠가 적기 때문에 붕괴열량은 도 7의 예보다는 증가하는 것으로 된다. 도 12에 붕괴열의 값을 비교해서 나타내지만, 제2 비교예와 비교해서 크게 감소하여 23%배로 된다. 이와 같이 재처리까지의 냉각 기간을 단축해도 본 실시예에 의하면 유리 고화체를 크게 감소할 수 있다.
다음으로 본 실시예도 포함하는 Am-241의 첨가해야 할 농도의 범위를 도 13에 나타낸다. Am-241의 농도를 W(wt%)로 하고, 우라늄235 농축도를 e(wt%)로 한 경우에는, 상한을 정하는 이하의 부등식, 식<1> W<-0.006e2+0.12e-0.43(농축도 5wt% 이상), 식<2> W<-0.000356e+0.00357(농축도 4.2wt% 이상이며 5.0wt% 미만)을 적용한다. Am-241의 우라늄 연료에의 첨가 농도 W의 상한은 다음과 같은 이점이 얻어지므로 범위를 한정하고 있다.
상한은 SF 중의 Am-241과 Cm-241의 붕괴열이 기준의 농축도 3.8wt%의 연료의 붕괴열을 넘지 않도록 설정하는 것이다. 또 SF 중의 붕괴열에는 FP 유래의 성분도 포함되지만, FP 붕괴열은 연료의 조성이나 연소도의 영향이 거의 없기 때문에 Am-241 첨가가 있어도 상기의 이치는 그대로 성립되는 것이다.
또 본 실시예를 적용할 수 있는 연소도의 범위에 대해서도 일정한 조건을 설정하는 것을 생각할 수 있다. 이 점을 도 14를 이용해서 설명한다. 도 14는 Am-241의 첨가 중량 비율이 0.15wt%인 경우에 우라늄235 농축도를 3.8wt%, 5.0wt%, 7.5wt%, 10.0wt%로 변화시킨 경우의 연소 중의 Pu-241 중량 비율을 연소도 30GWd/t 내지 60GWd/t의 범위에서 나타내고 있다. SF를 취출한 후의 냉각 중에 Pu-241은 반감기 14.4년에 붕괴하여 Am-241로 핵종 변환한다. 재처리가 SF 취출하고 15년 이상 경과하고 나서 행해지는 것, 또한 SF 취출 직후의 Am-241의 중량 비율은 Pu-241의 수십분의 1인 것을 고려하면 재처리 시점에서는 SF 중의 Am-241은 SF 취출 시의 Pu-241양이 상한으로 된다. 따라서 재처리 시의 SF 중의 Am-241 중량 비율은 냉각 기간에 상관없이 도 14에서 나타나는 Pu-241 중량 비율이 상한인 것으로 된다. 연소도 60GWd/t 이하의 범위에서는 Pu-241의 중량 비율은 0.14wt%가 상한이므로, HLW 중의 Am-241 중량 비율도 이 연소 범위에서는 0.14wt%를 웃돌지 않는다.
본 실시예와 같이 Am-241을 0.15wt%로 첨가한 경우, 상기의 연소도 범위이면 어떠한 냉각 기간에 있어서도 첨가 시의 Am-241이 HLW 중의 Am-241 중량 비율을 웃돌 수 있다. 이것은 Am-241을 우라늄 연료에 전량 가둬두어 HLW측에는 이행하지 않도록 할 수 있는 것을 의미한다. 단 Am-241을 우라늄 연료에 전량 가둬두는 조건을 붙이지 않는다면 우라늄 연료에 첨가하는 Am-241 중량 비율을 <식 1><식 2>의 범위에서 결정해도 된다.
상한 설정 <식 1>과 <식 2>의 근거를, 도 15, 도 16, 도 17, 도 18을 이용해서 설명한다. 우선 도 15에 대하여 설명한다. 평균 우라늄235 농축도를 10wt%, 연소도 45GWd/t로 하는 실시예의 연료 집합체에 있어서 Am-241의 첨가 농도(wt% 단위)를 0.0, 0.05, 0.10, 0.15, 0.20으로 변화시킨 경우의 SF의 Am-241과 Cm-244의 합계의 붕괴열의 합계값을 기준으로 하는 제2 비교예(우라늄235 농축도 3.8wt%)의 붕괴열과 비교해서 나타내고 있다. 농축도 10wt%의 경우는, Am-241과 Cm-244의 합계의 붕괴열은 Am-241 중량 비율과 거의 비례적으로 증가한다. 기준 연료의 붕괴열 미만으로 할 수 있는 Am-241 첨가 농도는 도면을 판독하면 0.17wt%이다. 즉 평균 우라늄235 농축도가 10wt%인 경우는, Am-241 첨가 농도는 0.17wt% 미만으로 하지 않으면 기준으로 하는 제2 비교예의 붕괴열을 초과해 버린다.
도 16, 도 17, 도 18은, 도 15와 마찬가지의 검토를 우라늄235 농축도(wt% 단위)에 대하여 각각 7.5, 5.0, 3.8로 바꾼 경우에 대해서 나타내고 있다. 도 14와 같은 견해로 농축도에 대한 Am-241 상한 농도는 0.135, 0.02, 0.0이다. 당연하지만 농축도 3.8wt%의 경우는 Am-241은 첨가할 수 없는 결과이다. 또한 도시하고 있지 않지만 도 17과 도 18의 대소 관계로부터 직선 내삽하면 농축도 4.2wt%의 경우에는 상한은 0.056wt%이다.
도 19는, 도 15, 도 16, 도 17, 도 18에서 얻은 Am-241 첨가 농도의 상한값을 표로서 정리하고 있으며, <식 1>과 <식 2>는 이 값에 의거해서 수식화한 것이다.
이상, 본 발명의 몇 가지 실시형태를 설명했지만, 이들 실시형태는, 예로서 제시한 것이며, 발명의 범위를 한정하는 것은 의도하고 있지 않다. 이들 신규의 실시형태는, 그 밖의 다양한 형태로 실시되는 것이 가능하며, 발명의 요지를 일탈하지 않는 범위에서, 각종의 생략, 치환, 변경을 행할 수 있다. 이들 실시형태나 그 변형은, 발명의 범위나 요지에 포함됨과 함께, 특허청구범위에 기재된 발명과 그 균등한 범위에 포함된다.
1 : 연료 요소
2 : 연료 피복관
3 : 연료봉 4 : 가연성 독물 함유 연료봉
5 : 워터 로드 6 : 채널 박스
7 : 연료 집합체 8 : 노심
9 : 부분 길이 연료봉
3 : 연료봉 4 : 가연성 독물 함유 연료봉
5 : 워터 로드 6 : 채널 박스
7 : 연료 집합체 8 : 노심
9 : 부분 길이 연료봉
Claims (4)
- 복수의 연료봉을 묶어서 구성되고, 사용 완료 연료의 재처리 시에 아메리슘 동위체를 추출하고, 추출한 아메리슘 동위체를 연료에 첨가하는 핵연료 사이클에 사용되는 경수로 우라늄 연료 집합체로서, 첨가되는 아메리슘241의 연료 중금속에 대한 중량 비율 W(wt% 단위)가, 연료 집합체의 평균 우라늄235 농축도 e(wt% 단위)에 대하여, W<-0.006e2+0.12e-0.43(농축도 5wt% 이상), W<-0.000356e+0.00357(농축도 4.2wt% 이상이며 5.0wt% 미만)의 범위인 것을 특징으로 하는 경수로 우라늄 연료 집합체.
- 제1항에 있어서,
연소도의 범위가 45GWd/t 이상, 60GWd/t 이하인 것을 특징으로 하는 경수로 우라늄 연료 집합체. - 제1항 또는 제2항에 있어서,
핵분열성 물질로서 우라늄 동위체를 포함하며 독물은 포함하지 않는 우라늄 연료봉과, 우라늄 동위체와 독물의 양쪽을 포함하는 독물봉을 포함하고, 첨가된 아메리슘은 우라늄 연료봉에만 포함되는 것을 특징으로 하는 경수로 우라늄 연료 집합체. - 복수의 연료봉을 묶어서 구성된 경수로 우라늄 연료 집합체를, 일정한 연소도까지 노심 내에서 연소시킨 사용 완료 연료 집합체를, 취출해서 재처리하는 핵연료 사이클의 운용 방법으로서, 재처리 시에 상기 사용 완료 연료 집합체로부터 아메리슘 동위체를 추출해서, 상기 경수로 우라늄 연료 집합체에 첨가하고, 첨가하는 아메리슘241의 연료 중금속에 대한 중량 비율 W(wt% 단위)가, 연료 집합체의 평균 우라늄235 농축도 e(wt% 단위)에 대하여, W<-0.006e2+0.12e-0.43(농축도 5wt% 이상), W<-0.000356e+0.00357(농축도 4.2wt% 이상이며 5.0wt% 미만)의 범위인 것을 특징으로 하는 핵연료 사이클의 운용 방법.
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