KR100952275B1 - 금속 핵연료의 제조 방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 산소 분압이 조절된 반응로에서 금속 핵연료 원료와 마이너 액티나이드 원소 및 희토류 원소로 이루어진 반응 혼합물을 용융하여 희토류 산화물로 이루어진 슬래그 막이 표면에 형성된 금속 핵연료 용융액을 생성하는 단계 및 상기 슬래그 막을 제외한 금속 핵연료 용융액을 연료심 형태로 주조하는 단계를 포함하는 금속 핵연료의 제조 방법을 제공한다. 본 발명에 의한 금속 핵연료는 마이너 액티나이드 원소의 휘발 및 산화가 억제됨으로써, 마이너 액티나이드 원소의 손실 없이 금속 핵연료 내에서 적정량의 마이너액티나이드 원소의 함유량을 달성할 수 있다.
금속 핵연료, 마이너 액티나이드, 희토류

Description

금속 핵연료의 제조 방법{Method of manufacturing metallic nuclear fuel}
본 발명은 금속 핵연료의 제조 방법에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 마이너 액티나이드의 휘발 및 산화를 억제할 수 있는 금속 핵연료의 제조 방법에 관한 것이다.
일반적으로 고속로 핵연료로 사용되는 장수명 핵종 소멸처리용 금속 핵연료는 장수명 핵종인 아메리슘, 넵티늄 등 마이너 액티나이드를 함유하도록 설계된다. 고속로에서 핵분열을 통하여 장수명 핵종인 마이너 액티나이드는 반감기가 짧은 핵분열 생성물로 변환되며, 이로써 사용후핵연료의 처분 부담이 크게 절감될 수 있게 된다.
그러나 고온에서 금속 핵연료의 용해 주조 시 증기압이 높은 마이너 액티나이드 원소의 휘발이 예상되어 이를 억제할 수 있는 용해 주조 방법의 개발이 필요한 실정이다. 특히 마이너 액티나이드 원소 중 아메리슘(Am)의 휘발 및 산화를 억제하는 것이 필요하다.
종래의 금속 핵연료 제조 방법은 도 1에 도시된 바와 같이 우라늄, 지르코늄, 플루토늄을 유도 용해로에서 용해한 후 감압을 이용하여 사출 주조를 하는 것 으로 알려져 있다. 그러나 감압 시 아메리슘 등과 같은 마이너 액티나이드 원소의 휘발이 더욱 활성화되어 장수명 핵종의 손실을 초래할 가능성이 있다. 또한 아메리슘 등의 마이너 액티나이드 원소는 우라늄이나 지르코늄, 플루토늄보다 산화성이 높아 용해 중 슬래그로 떠올라 핵연료심 성분에는 포함되지 않게 된다. 이에 따라 금속 핵연료 내에 마이너 액티나이드의 함량이 목표 조성에 미달하게 되는 문제가 있다. 또한, 이러한 마이너 액티나이드 원소의 휘발은 시설 오염을 일으키며, 마이너 액티나이드 산화물은 폐기물이 되어 부차적인 문제를 일으킨다.
따라서 아메리슘 등의 마이너 액티나이드 원소의 휘발 및 산화를 억제하는 것이 마이너 액티나이드를 함유하는 금속 핵연료의 제조에서 가장 시급히 해결해야 할 문제들 중 하나이다.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 감안한 것으로서, 금속 핵연료 내의 마이너 액티나이드의 휘발 및 산화를 억제하는 금속 핵연료의 제조 방법을 제공함을 목적으로 한다.
본 발명은 또한 마이너 액티나이드의 휘발 및 산화에 의한 손실을 고려하여 과량으로 첨가하지 않더라도 목표 조성을 갖는 금속 핵연료를 제조할 수 있는 금속 핵연료의 제조 방법을 제공함을 목적으로 한다.
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제들은 이상에서 언급한 기술적 과제들로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 기술적 과제들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
본 발명의 일 특징에 따른 금속 핵연료의 제조 방법은 마이너 액티나이드(minor actinide) 원소 중 적어도 하나를 포함하는 금속 핵연료의 제조 방법에 관한 것으로서, 산소 분압이 조절된 반응로에서 금속 핵 원료와 마이너 액티나이드 원소 및 희토류 원소로 이루어진 반응 혼합물을 용융하여 희토류 산화물로 이루어진 슬래그 막이 표면에 형성된 금속 핵연료 용융액을 생성하는 단계 및 상기 슬래그 막을 제외한 금속 핵연료 용융액을 연료심 형태로 주조하는 단계를 포함한다.
상기 희토류 원소는 이트륨, 스칸듐 및 란타나이드계 원소들로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나이다.
상기 란타나이드계 원소들은 란타늄(La), 세륨(Ce), 프라세오디늄(Pr) 또는 네오디늄(Nd) 등이다.
상기 금속 핵 원료는 우라늄(U), 플루토늄(Pu) 및 지르코늄(Zr)으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나의 원소를 포함한다.
상기 마이너 액티나이드 원소는 아메리슘(Am), 넵티늄(Np) 및 큐리움(Cm)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 하나의 원소를 포함한다.
상기 희토류 원소는 상기 반응 혼합물 내에 1 중량% 미만으로 포함되는 것을 특징으로 한다.
상기 용융은 진공 또는 불활성 분위기 하에서 이루어지는 것을 특징으로 한다.
상기 산소 분압은 10-8 atm 내지 10-3 atm으로 조절되어 마이너 액티나이드 원소는 산화되지 않고 희토류 원소만 산화 반응이 일어나게 한다.
또한, 상기 산소 분압(atm)은 {희토류 원소 함유량(mol) X 22.4(liter)} / {1.5 X 반응로 부피(liter)}으로 정해진다.
상기 희토류계 원소는 상기 마이너 액티나이드 원소보다 산화성이 큰 것을 특징으로 한다.
또한 상기 희토류계 원소는 상기 마이너 액티나이드 원소보다 0℃ 내지 1500℃의 온도 구간에서 평형 증기압이 높은 것을 특징으로 한다.
본 발명에 의한 금속 핵연료의 제조 방법은 마이너 액티나이드의 산화를 방지하며, 휘발성이 강한 아메리슘 등의 마이너 액티나이드 원소의 휘발을 억제할 수 있다.
또한 마이너 액티나이드 원소를 과량으로 첨가하지 않더라도 목표 조성을 갖는 금속 핵연료를 용이하게 제조할 수 있다.
그리고, 본 발명의 금속 핵연료 제조 방법은 아메리슘 등의 휘발 및 산화로 인한 시설 오염과 폐기물 발생을 억제할 수 있어 친환경적이다.
이하 본 발명의 금속 핵연료의 제조 방법을 보다 상세히 설명하기로 한다.
사용후핵연료 내에 존재하는 장수명 핵종인 마이너 액티나이드를 고속로에서 소멸처리하기 위해서는 고속로용 금속 핵연료의 조성에 마이너 액티나이드 원소들이 일정 함량 포함되어 있어야 한다. 현재 개발되고 있는 마이너 액티나이드 함유 금속 핵연료는 아메리슘, 넵티늄 및 큐리움 중 적어도 하나의 원소를 포함하게 된다. 그러나 이 중 아메리슘은 특히 휘발성이 높아 통상적인 용해 주조법을 실시할 경우 휘발에 의해 손실되게 되며 제조된 금속 핵연료는 목표하는 마이너 액티나이드의 함량을 달성할 수 없게 된다.
도 2는 본 발명에 따른 금속 핵연료 내에 존재하는 원소들의 온도에 대한 증기압을 나타내는 그래프이다. 도 2를 참조하면, 통상적인 용해 주조 온도 범위인 800 내지 1500℃에서 아메리슘의 평형 증기압이 핵연료의 주된 성분을 차지하는 우라늄(U)을 비롯한 다른 원소들에 비해 매우 높음을 보여주고 있다.
도 3은 마이너 액티나이드 원소를 함유하는 금속 핵연료 내에 존재하는 원소들의 진공도에 따른 평형 증기압을 보여주는 그래프이다. 도 3으로부터 진공도가 높을수록 플루토늄(Pu), 우라늄(U), 지르코늄(Zr)에 비해 훨씬 더 많은 양의 아메리슘(Am)이 증발됨을 알 수 있다.
이렇게 휘발된 아메리슘은 제조 시설을 장수명 핵종으로 오염시키는 문제를 초래하게 된다. 또한 아메리슘은 열역학적으로 산화성이 높아 제조 분위기에 미량 존재하는 산화성 기체 또는 수증기와 반응하여 산화물을 형성하고 슬래그로 용탕 위에 떠오르게 되어 첨가된 아메리슘 중 상당한 양이 주조된 금속 핵연료에 함유되지 않게 된다. 이것은 금속 핵연료 내에서 목표하는 마이너 액티나이드 함량을 얻을 수 없게 되는 요인이 된다.
본 발명은 이러한 아메리슘의 휘발 및 산화를 억제하기 위하여 아메리슘보다 산화성이 우수한 희토류 원소를 미량 첨가하고 산화시켜 슬래그 막을 형성하는 기술을 제공하는 것이다. 용해될 금속 핵연료 성분에 아메리슘보다 열역학적으로 산화성이 높은 희토류 원소를 첨가하게 되면 분위기에 미량 존재하는 산화성 기체 또는 수증기와 먼저 반응하여 산화되며 그 대신 아메리슘은 산화되지 않고 용탕 내에 존재하게 된다. 또한 산화물이 되어 용탕 위에 떠오르는 슬래그는 얇은 막을 형성하여 휘발성이 높은 아메리슘의 포화 증기압에 도달하는 것을 억제하여 아메리슘의 휘발을 감소시키게 된다.
그리고 도 5는 우라늄, 아메리슘, 란타늄 및 이트륨이 각각 산화될 때의 자유 에너지 값을 온도에 따라 보여주는 그래프이다. 도 5를 참조하면 란타늄 및 이 트륨은 아메리슘에 비해 산화될 때의 온도에 따른 자유에너지(ΔG) 값이 더 작게 나타난다. 이에 따라 이트륨 및 란타늄과 같은 희토류 원소들은 아메리슘보다 먼저 산화되는 것을 알 수 있다.
이트륨, 스칸듐, 프라세오디늄, 란타늄, 세륨, 네오디늄 등의 희토류는 마이너 액티나이드 원소보다 산화성이 더 크기 때문에 마이너 액티나이드의 산화를 억제할 수 있다. 이와 더불어, 희토류계 원소는 상기 마이너 액티나이드 원소보다 0℃ 내지 1500℃의 온도 구간에서 평형 증기압이 높아 마이너 액티나이드의 휘발을 억제할 수 있게 된다.
이하 도 4를 참조하여 본 발명을 보다 상세히 설명한다. 도 4는 본 발명에 의한 금속 핵연료의 제조 방법을 간략히 나타낸 흐름도이다.
도 4를 참조하면, 금속 핵연료의 제조 방법은 금속 핵 원료, 마이너 액티나이드 및 희토류 원소를 혼합하고 용해시키는 단계 및 핵연료 심을 주조하는 단계를 포함한다.
먼저 반응로에 우라늄, 플루토늄, 지르코늄 등의 금속 핵연료 원료, 마이너 액티나이드 원소 및 희토류 원소를 첨가하여 혼합하고 용해시켜 금속 핵연료 용융액을 형성시킨다. 일반적으로 용융 온도 범위는 약 1300도에서 1600도 사이이며, 반응로 내에서는 산소 분압을 조절하게 된다.
상기 마이너 액티나이드 원소는 아메리슘(Am), 넵티늄(Np) 및 큐리움(Cm)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 하나의 원소이다. 반응로 내에서 금속 핵 원료, 마이너 액티나이드 원소 및 희토류 원소로 이루어진 반응 혼합물이 용해 되어 금속 핵연료 용융액이 생성되며, 반응로 내의 산소 분압을 조절하면 희토류가 산화됨으로써 금속 핵연료 용융액의 표면에 희토류 산화물로 이루어진 슬래그 막이 형성된다. 이러한 희토류의 산화는 마이너 액티나이드의 산화를 억제하게 되며, 희토류 산화물 슬래그 막의 형성은 마이너 액티나이드의 손실을 억제하게 된다.
희토류 원소들은 이트륨, 스칸듐 및 란타나이드 계 원소들로서 낮은 산소 분압 환경 하에서도 산화성이 매우 높다. 그리고 우라늄 내에서의 고용한도가 매우 낮아 마이너 액티나이드와 유사한 화학적 특성을 가지고 있음이 알려져 있다. 희토류 원소는 우라늄 내에서 고용 한도가 매우 낮으므로 반응 혼합물 내에 1 중량% 미만으로 미량 첨가되는 것이 바람직하다. 희토류 원소의 함량이 금속 핵 원료와 마이너 액티나이드 원소 및 희토류 원소로 이루어진 반응 혼합물 내에 1 중량% 이상 첨가될 경우 고용되지 않는 희토류 원소들이 석출하여 가라앉거나 떠오름으로 불균일한 조직을 형성하는 문제점이 있다.
반응로 내의 산소 분압의 조절은 용해 주조시 사용하는 분위기 기체의 조절을 통해 가능하다. 진공 또는 불활성 분위기에서 산소 분압의 조절을 통하여 희토류만 산화되고 마이너 액티나이드 원소는 산화되지 않게 되어 희토류 산화물로 이루어진 슬래그 막을 형성할 수 있다. 상기 불활성 분위기는 아르곤 또는 헬륨 기체로 형성될 수 있으며, 아르곤 기체가 공업적으로 저렴하고 다루기 용이하여 보다 바람직하다. 진공도 또는 불활성 기체의 순도를 조절하여 산소 분압을 통제할 수 있는데, 예를 들어, 순도 99.999%의 아르곤 기체를 사용할 경우 산소는 0.001% 미 만으로 포함되어 산소 분압은 10-5 atm보다 작은 범위가 되는 것이다. 희토류만 산화되고 마이너 액티나이드는 산화되지 않는 바람직한 산소 분압은 하기 수학식 1에 따라 금속 핵연료내의 희토류 원소 함유량과 반응로 내의 기체 부피 및 산화의 화학 반응식의 반응 몰비에 따라 결정되게 된다.
산소 분압(atm) = {희토류 원소 함유량(mol) X 22.4(liter)} / {1.5 X 반응로 부피(liter)}
금속 핵연료의 용해 주조 시 통상적으로 조절 가능한 산소 분압은 10-8 atm 에서 10-3 atm 범위가 된다.
진공 또는 불활성 분위기에서 존재하는 산소는 아래와 같은 반응식을 통해 희토류 첨가 원소와 반응하여 산화물을 형성하게 된다. 이 때 아메리슘보다 산화성이 강한 란타늄, 세륨, 네오디늄, 프라세오디늄, 이트륨, 스칸듐 등을 RE라고 표기할 때, 산화물이 생성되는 반응식은 아래와 같다.
RE + 1.5O2 → Re2O3
이와 같이 생성되는 산화물(Re2O3)에 의해 아메리슘의 증착으로 제조 시설이 오염되는 것을 막을 수 있으며 목표로 하는 마이너 액티나이드 조성을 가지는 금속 핵연료를 주조할 수 있게 된다. 상기 화학식 1과 같이 희토류 원소 1몰에 대해 산소 1.5몰이 반응하여 산화 화학 반응이 일어나게 되며, 이에 따라 상기 수학식 1에서 반응로의 부피에 1.5가 곱해지게 된다.
희토류 산화물로 이루어진 슬래그 막이 형성된 후 슬래그 막을 제외한 금속 핵연료 용융액을 연료심 형태로 주조하게 된다. 진공 감압 사출 주조 또는 중력 주조, 연속 주조 등을 시행하면 마이너 액티나이드의 손실이 없으며 희토류의 첨가량이 최소화된 장수명 핵종 소멸용 금속 핵연료를 제조할 수 있다.
이상과 같이 본 발명은 비록 한정된 실시예와 도면에 의해 설명되었으나, 본 발명은 상기의 실시예에 한정되는 것은 아니며, 본 발명이 속하는 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 이러한 기재로부터 다양한 수정 및 변형이 가능하다. 그러므로, 본 발명의 범위는 설명된 실시예에 국한되어 정해져서는 아니 되며, 후술하는 특허청구범위뿐 아니라 이 특허청구범위와 균등한 것들에 의해 정해져야 한다.
도 1은 종래 기술 의한 금속 핵연료의 제조 방법을 간략히 나타낸 흐름도이다.
도 2는 본 발명에 따른 금속 핵연료 내에 존재하는 원소들의 온도에 대한 증기압을 나타내는 그래프이다.
도 3은 마이너 액티나이드 원소를 함유하는 금속 핵연료 내에 존재하는 원소들의 진공도에 따른 평형 증기압을 보여주는 그래프이다.
도 4는 본 발명에 의한 금속 핵연료의 제조 방법을 간략히 나타낸 흐름도이다.
도 5는 우라늄, 아메리슘, 란타늄 및 이트륨이 각각 산화될 때의 자유 에너지 값을 온도에 따라 보여주는 그래프이다.

Claims (11)

  1. 마이너 액티나이드(minor actinide) 원소 중 적어도 하나를 포함하는 금속 핵연료를 제조하는 방법으로서,
    마이너 액티나이드 원소의 휘발을 억제하기 위하여 산소 분압이 10-8 atm 내지 10-3 atm으로 조절된 반응로에서 금속 핵 원료와 마이너 액티나이드 원소 및 희토류 원소로 이루어진 반응 혼합물을 용융하여 희토류 산화물로 이루어진 슬래그 막이 표면에 형성된 금속 핵연료 용융액을 생성하는 단계; 및
    상기 슬래그 막을 제외한 금속 핵연료 용융액을 연료심 형태로 주조하는 단계;
    를 포함하는 금속 핵연료의 제조 방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 희토류 원소는 이트륨, 스칸듐 및 란타나이드계 원소들로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나인 것을 특징으로 하는 금속 핵연료의 제조 방법.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 란타나이드계 원소들은 란타늄(La), 세륨(Ce), 프라세오디늄(Pr) 또는 네오디늄(Nd)인 것을 특징으로 하는 금속 핵연료의 제조 방법.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 금속 핵 원료는 우라늄(U), 플루토늄(Pu) 및 지르코늄(Zr)으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나의 원소를 포함하는 것을 특징으로 하는 금속 핵연료의 제조 방법.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 마이너 액티나이드 원소는 아메리슘(Am), 넵티늄(Np) 및 큐리움(Cm)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 하나의 원소를 포함하는 것을 특징으로 하는 금속 핵연료의 제조 방법.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 희토류 원소는 상기 반응 혼합물 내에 1 중량% 미만으로 포함되는 것을 특징으로 하는 금속 핵연료의 제조 방법.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 용융은 진공 또는 불활성 분위기 하에서 이루어지는 것을 특징으로 하는 금속 핵연료의 제조 방법.
  8. 삭제
  9. 제8항에 있어서,
    상기 산소 분압은 {희토류 원소 함유량(mol) X 22.4(liter)} / {1.5 X 반응로 부피(liter)}으로 정해지는 것을 특징으로 하는 금속 핵연료의 제조 방법.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 희토류계 원소는 상기 마이너 액티나이드 원소보다 산화성이 큰 것을 특징으로 하는 금속 핵연료의 제조 방법.
  11. 제1항에 있어서,
    상기 희토류계 원소는 상기 마이너 액티나이드 원소보다 0℃ 내지 1500℃의 온도 구간에서 평형 증기압이 높은 것을 특징으로 하는 금속 핵연료의 제조 방법.
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