KR20220098769A - 고체 산화물 전기화학 전지용 스택 구성 - Google Patents

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브라이언 엠. 블랙번
레이 왕
토마스 에이. 랑도
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레독스 파워 시스템즈, 엘엘씨
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Abstract

다양한 실시예에서, 상호연결 플레이트, 밀봉부, 및/또는 단부판과 같은 고체 산화물 연료 전지 디바이스의 구성요소는 알루미늄, 구리, 및/또는 흑연을 포함하는 재료로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 구성요소는 예를 들어, 흑연, 구리, 알루미늄, 탄화물 세라믹, 질화물 세라믹, 변환 코팅, 또는 알루미늄 금속간 화합물과 같은 재료로 코팅될 수도 있다.

Description

고체 산화물 전기화학 전지용 스택 구성
관련 출원
본 출원은 그 각각의 전체 개시내용이 본 명세서에 참조로서 합체되어 있는, 2019년 11월 12일 출원된 미국 특허 출원 제16/680,699호 및 2019년 11월 12일 출원된 미국 특허 출원 제16/680,701호의 이익 및 우선권을 주장한다.
정부 지원
본 발명은 미국 에너지 첨단 프로젝트 연구국(ARPA-E)에 의해 수여된 계약 번호 DE-AR0000494 하에서 미국 정부의 지원으로 이루어졌다. 미국 정부는 본 발명에 특정 권리를 갖는다.
기술분야
다양한 실시예에서, 본 발명은 고체 산화물 연료 전지와 같은 고상 전기화학 전지, 및 특히 이를 위한 스택 구성에 관한 것이다.
고체 산화물 연료 전지(SOFC)는 고도로 효율적이고, 환경 친화적이며, 수소, 수소 함유 연료(예를 들어, 암모니아 또는 NH3), 탄화수소 또는 탄소 함유 연료(예를 들어, 일산화탄소)와 같은 연료 내에 저장된 화학 에너지를 전기 에너지로 직접 변환하는 것이 가능한 고상 전기화학 전지(또는 고상 산화물 전기화학 전지)의 일종이다. SOFC 동작 중에, 이온(예를 들어, 산소 이온 또는 양성자)은 조밀한 고체 산화물 또는 세라믹 전해질을 통해 캐소드와 애노드 사이에서 이동한다. 애노드에서, 산화 반응이 발생하고(즉, 전자가 이탈함), 반면 캐소드에서는, 환원 반응이 발생한다(즉, 전자가 진입함). 예를 들어, 산소 이온 전도성 고체 산화물 전해질을 갖는 SOFC의 경우, 애노드에서, 산소 이온이 연료를 산화시켜, 외부 회로를 통해 유도될 수도 있는 전자의 생성을 야기한다. SOFC는 예를 들어, 분산 발전 또는 심지어 독립형(off-grid) 및 휴대형 발전에 사용될 수도 있다. 부가의 고상 전기화학 디바이스는 고체 산화물 전해조 전지(SOEC) 및 고체 산화물 멤브레인(SOM) 반응기를 포함한다.
다양한 SOFC는 다수의 전지가 함께 적층되고 전기 전도성 플레이트 또는 SOFC에 의해 이용되는 공기 및 연료 스트림을 또한 분리하는 상호연결부에 의해 서로로부터 분리되는 구성을 이용한다. 종래의 SOFC는 고체 전해질 내에 충분히 높은 이온 전도도를 달성하고 상당한 전류 출력을 생성하기 위해 상승된 온도에서 동작한다. 예를 들어, 다수의 SOFC는 800℃ 내지 950℃ 범위의 온도에서 동작하고, 따라서 SOFC 스택 내에 이질의 고가의 재료의 사용을 필요로 한다. 더 저온 동작이 다양한 이유(예를 들어, 더 높은 신뢰성, 더 높은 전지 효율, 더 빠른 시동 시간, 더 낮은 비용 등)로 매력적이지만, 이 방안은 임의의 특정 SOFC 구성에 대한 동작 온도에 따라 감소하는 결과적인 전력 밀도가 부적절하기 때문에 통상의 SOFC에 대해 전통적으로 회피되어 왔다.
따라서, SOFC 스택 재료 및 구성의 신중한 선택을 통해 SOFC의 신뢰성, 비용 효율성 및 전지 효율을 개선하기 위한 기회가 존재한다.
본 발명의 다양한 실시예에 따르면, SOFC 스택 구성은 예를 들어, 열 전달, 기계적 응력, 밀봉 누설, 비용 및 중량 중 하나 이상을 포함하는 다양한 문제를 해결하기 위해 알루미늄 및/또는 흑연(및/또는 하나 또는 양자 모두를 포함하는 합금, 복합재, 또는 금속-매트릭스 복합재)를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성되는 하나 이상의 구성요소를 포함한다. 본 발명의 실시예에 따른 예시적인 금속-매트릭스 복합재는 알루미나, 실리콘 탄화물, 흑연 또는 탄소 나노튜브 중 하나 이상과 Al의 복합재를 포함한다. 이러한 복합재에서, 비-Al 성분은 증가된 강도 및/또는 강성을 위해 Al 매트릭스 내에 입자, 섬유, 위스커, 소판 등으로 존재할 수도 있다.
다양한 실시예에서, 알루미늄은 SOFC 구성요소 중 하나 이상에서 구리와 합금되거나 대체될 수도 있고; 따라서, 여기서, 알루미늄에 대한 언급은 달리 지시되지 않으면, "알루미늄 및/또는 구리"를 의미하는 것으로 이해될 수도 있다. 게다가, "알루미늄"은 금속 알루미늄(및/또는 금속 구리)을 칭하고 알루미나와 같은 알루미늄(및/또는 구리)을 포함하는 세라믹 재료를 포함하지 않는 것으로 이해되고; 본 발명의 실시예는 예를 들어, 공기 중 알루미늄의 산화로 인한 표면 패시베이션 층의 형태를 제외하고는, 알루미나가 없을 수도 있다(즉, 본 발명의 실시예는 적어도 표면으로부터 이격하는 물체의 벌크에서 알루미나가 없음). (알루미늄을 함유하는 복합재 또는 금속-매트릭스 복합재는 또한 알루미나를 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 수도 있는 세라믹 상을 함유할 수도 있다는 것을 주목하라.) 여기서, 알루미늄을 포함하는 물체는 주성분으로서 알루미늄을 함유하고(즉, 다른 금속 또는 다른 원소가 더 큰 질량 또는 체적 분율로 존재하지 않음); 예를 들어, 알루미늄 물체는 적어도 50%, 적어도 60%, 적어도 75%, 적어도 90%, 적어도 95%, 또는 적어도 99%의 알루미늄을 함유할 수도 있다. 다양한 실시예에서, 구리는 니켈-클래딩 또는 니켈-코팅된 구리, 또는 심지어 알루미늄-클래딩 또는 알루미늄-코팅된 구리의 형태일 수도 있다. 다양한 실시예에서, 하나의 알루미늄 합금(또는 순수 알루미늄)은 다른 유형의 알루미늄 합금을 클래딩할 수도 있다.
게다가, 본 명세서에 이용될 때, "흑연"은 그래핀, 박리 흑연, 플레이크 흑연, 비정질 흑연, 결정질 흑연, 열분해 흑연, 고도로 정렬된 열분해 흑연(HPOG), 열분해 탄소, 카본 블랙, 활성탄, 탄소 섬유, 그래핀, 다결정 흑연, 합성 흑연, 및/또는 유리형 탄소(예를 들어, 유리같은 또는 유리질 탄소)를 포함하는, 다른 비-다이아몬드 형태의 탄소를 포함한다. 여기서, 흑연을 포함하는 물체는 주성분으로서 흑연을 함유하고(즉, 예를 들어 결합제, 공극 형성제 등으로서 그 내에 존재하는 탄소를 갖는 개스킷과 같은 물체에 대조적으로, 다른 금속 또는 다른 원소가 더 큰 질량 또는 체적 분율로 존재하지 않음); 예를 들어, 흑연 물체는 적어도 50%, 적어도 60%, 적어도 75%, 적어도 90%, 적어도 95%, 또는 적어도 99%의 흑연을 함유할 수도 있다. 본 발명의 실시예에 따른 구성을 갖는 SOFC는 더 낮은 온도(예를 들어, 대략 400℃ 내지 대략 850℃, 대략 400℃ 내지 대략 700℃, 또는 대략 400℃ 내지 대략 550℃ 범위의 온도)에서 유리하게 동작될 수도 있다. 본 발명의 다양한 실시예에서, 알루미늄, 구리, 및/또는 흑연은 상호연결부, 단부판 및/또는 밀봉부와 같은 SOFC 구성요소 내에 포함될 수도 있다.
다양한 실시예에서, 알루미늄, 구리, 및/또는 흑연의 사용은 SOFC 스택 내에서 더 양호한 온도 확산 및 SOFC 스택 내에서 수반되는 유해한 열 구배의 감소 또는 제거를 야기한다. 이들 재료는 비교적 높은 열 전도도(스테인리스강의 경우 대략 16 내지 25 W/m-K에 비교하여, 알루미늄의 경우 대략 237 W/m-K, 흑연의 경우 대략 128 내지 400 W/m-K, 구리의 경우 대략 385 W/m-K)를 가져, SOFC 스택 내의 이러한 열 확산을 용이하게 한다. 게다가, 알루미늄은 스테인리스강(대략 3760 kJ/m3/K)에 비교하여 우수한 체적 비열 용량(대략 2430 kJ/m3/K)을 가져, 시동, 부하 추종 및 연료 조성의 변경과 같은 조건에 대한 SOFC 스택의 더 양호한 열 응답을 야기한다.
다양한 실시예에서, 코팅은 하나 이상의 SOFC 스택 구성요소를 코팅하는 데 사용된다. 다양한 실시예에서, 코팅은 니켈, 은, 망간 코발트 산화물(MCO), 알루미늄, 알루미늄 금속간 화합물(예를 들어, TiAl, MgAl, FeAl, NiAl, NiAl3, Ni3Al, NiAl2, Ni2Al3 등), 흑연, 질화물(예를 들어, TiN, TiAlN, ZrN, 탄탈륨 질화물, 텅스텐 질화물 등), 탄화물(예를 들어, TiC, SiC, TaC, NbC, ZrC, WC 등) 및/또는 변환 코팅(예를 들어, Iridite NCP와 같은 크롬산염 변환 프로세스 또는 Ca, Ba, Zn, Mn 또는 Fe에 기초하는 것들을 포함하는 인산염 변환 코팅)을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. (통상의 기술자에게 알려진 바와 같이, 변환 코팅은 구성요소의 표면이 이를 다른 물질로 변환하는 코팅 재료에 의해 화학적 또는 전기화학적 프로세스를 받게 되는 코팅이다.)
다양한 실시예에서, 변환 코팅의 구조는 기판의 상부에 2개 이상의 층을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 제1 층은 제1 층의 상부에 존재하는 하나 이상의 변환 코팅 필름 층을 갖는 계면 층이다. 다양한 실시예에서, 계면 층은 기판 재료의 원소와 변환 코팅 필름의 하나 이상의 원소, 또는 변환 코팅 용액 내에 존재하는 다양한 화합물(예를 들어, 불화물과 같은 할로겐화물, 염화물, 브롬화물 또는 요오드화물; 인산염 또는 인화물; 및 황산염 또는 황화물)로부터의 하나 이상의 원소의 혼합물을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 계면 층과 외부 변환 코팅 필름 층 사이의 부가의 층 또는 층들은 다른 층의 조성 사이의 범위에 있는 구배 조성(graded composition)을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 기판은 알루미늄, 알루미늄 합금, 구리, 구리 합금, 또는 스테인리스강(예를 들어, 오스테나이트(300 시리즈) 또는 페라이트(400 시리즈) 변종)을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 계면 필름에 존재할 수도 있는 원소는 Al, Cu, Fe, Ni, F, P, S, Br, I, K, 및/또는 Cl을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 산소가 계면 필름에 추가로 존재한다. 다양한 실시예에서, 변환 코팅 필름 층은 또한 전이 금속(예를 들어, Mo, Zr, Ti, W, Cr, Mn, V, W, Fe, Co, Ni, Cu, 또는 Zn) 및/또는 희토류(예를 들어, Ce, La, Nd 또는 Pr)를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 변환 코팅 필름 층은 계면 층보다 훨씬 더 두껍다. 다양한 실시예에서, 계면 층 두께는 대략 0.001 미크론 내지 대략 0.01 미크론의 범위이고, 반면 변환 코팅 필름 층(들)의 총 두께는 대략 0.025 미크론 내지 대략 10 미크론의 범위이다. 다양한 실시예에서, 계면 층 두께는 대략 0.002 미크론 내지 대략 0.006 미크론의 범위이고, 반면 변환 코팅 필름 층(들)의 총 두께는 대략 0.05 미크론 내지 대략 5 미크론의 범위이다. 다양한 실시예에서, 계면 층 두께는 대략 0.002 미크론 내지 대략 0.006 미크론의 범위이고, 반면 변환 코팅 필름 층(들)의 총 두께는 대략 0.075 미크론 내지 대략 3 미크론의 범위이다.
화학 변환 코팅을 퇴적하기 위한 다양한 상업적으로 입수 가능한 프로세스 및 화학 용액이 있다. Iridite NCP는 Zr, F 및 W를 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 수도 있는 최종 필름을 갖는 지르코늄 및 텅스텐을 포함하는 불화물 용액이다. Chemeon TCP-HF는 Cr, K, Na, S, Zr 및 소량의 Pr 및 Ca를 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 수도 있는 최종 필름을 갖는 지르코늄을 포함하는 크롬 (III) 황산염(Cr2(SO4)3) 용액이다. Henkel Alodine 5200은 Ti, Zr, K 및 F를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있는 필름을 생성하는 칼륨 헥사플루오로지르코네이트(K2ZrF6) 및 헥사플루오로티탄산(H2TiF6) 용액이다.
코팅 또는 코팅들은 알루미늄, 구리 또는 흑연 스택 구성요소(예를 들어, 상호연결부, 단자 상호연결부, 및/또는 단부판)의 하나 이상의 표면의 모두 또는 일부 상에 퇴적될 수도 있다. 코팅은 또한 알루미늄, 구리 또는 흑연 이외의 재료로 제조된 스택 구성요소의 하나 이상의 표면의 모두 또는 일부 상에 퇴적될 수도 있다. 예를 들어, 코팅은 스테인리스강(예를 들어, 304 또는 316과 같은 300 시리즈 스테인리스강, 430, 440 또는 441과 같은 400 시리즈 스테인리스강); 인코넬(Inconel) 또는 하스텔로이(Hastelloy)와 같은 고온 니켈 합금; 및 Crofer APU 22와 같은 SOFC 스택에 때때로 사용되는 더 이질적인 재료) 상에 퇴적될 수도 있다. 다양한 실시예에서 코팅은 기계적 접합 및 야금학적(즉, 클래딩) 및 2개 이상의 재료 사이의 계면 층의 후속 확산 및 생성을 갖는 선택적인 부가의 열 처리를 통한 2개 이상의 재료의 결합을 통해 형성된다. 코팅과 달리, 클래딩은 광범위한 가능한 두께를 또한 커버하는 매우 조밀한 층을 생성할 수도 있다. 다양한 실시예에서, 클래딩 두께는 대략 125 미크론 내지 대략 5 mm에서 다양할 수도 있다. 다양한 실시예에서, 클래딩 두께는 대략 250 미크론 내지 대략 3 mm에서 다양할 수도 있다. 다양한 실시예에서, 클래딩 두께는 대략 300 미크론 내지 대략 1 mm에서 다양할 수도 있다. 다양한 실시예에서, 클래딩의 외부 층은 부품의 총 두께(즉, 코어 및 클래드 층을 합한 두께)의 대략 2% 내지 60%이다. 다양한 실시예에서, 클래딩의 외부 층은 부품의 총 두께(즉, 코어 및 클래드 층을 합한 두께)의 대략 5% 내지 50%이다. 다양한 실시예에서, 클래딩의 외부 층은 부품의 총 두께(즉, 코어 및 클래드 층을 합한 두께)의 대략 10% 내지 35%이다. 다양한 실시예에서, 클래딩의 외부 층은 부품의 총 두께(즉, 코어 및 클래드 층을 합한 두께)의 대략 20% 내지 30%이다.
매우 조밀한 클래딩은 바람직하지 않은 종(예를 들어, 산소)의 확산이 코어 재료에 도달하는 것을 감소시키거나 방지할 수도 있는데, 이는 예를 들어, 코어의 바람직하지 않은 산화를 회피하는 결과를 가질 수도 있다. 다양한 실시예에서, 클래딩 층은 대략 0% 내지 대략 5%의 개방 및/또는 폐쇄 다공성을 가질 수도 있다. 다양한 실시예에서, 클래딩 층은 대략 0% 내지 대략 3%의 개방 다공성(즉, 관통 다공성) 및/또는 폐쇄 다공성을 가질 수도 있다. 다양한 실시예에서, 클래딩 층은 대략 0% 내지 대략 1%의 개방 다공성 및/또는 폐쇄 다공성을 가질 수도 있다. 다양한 실시예에서, 클래딩 층은 대략 0% 내지 대략 0.5%의 개방 다공성 및/또는 폐쇄 다공성을 가질 수도 있다. 다양한 실시예에서, 클래딩 층은 대략 0% 내지 대략 0.1%의 개방 다공성 및/또는 폐쇄 다공성을 가질 수도 있다.
다양한 실시예에서, 클래딩은 또한 클래딩이 접합되는 층과 동일한 두께와 동일할 수도 있다(즉, 기판이 없음). 다양한 실시예에서, 클래딩은 코어층의 어느 하나의 측에 클래딩 층이 있을 때 클래딩이 접합되는 층보다 더 두꺼울 수도 있다. 다양한 실시예에서, 클래딩은 코어 상의 오버레이(overlay)(즉, 코어의 외부 표면의 모두 또는 일부를 커버함)이다. 다양한 실시예에서, 클래딩은 코어 상의 인레이(inlay)(즉, 코어의 모두 또는 일부에 매립됨)이다. 다양한 실시예에서, 클래딩은 코어의 에지 내에 및/또는 따라 있다. 다양한 실시예에서, 클래딩은 오버레이 클래드, 인레이 클래드, 또는 에지 클래드 층상화의 몇몇 조합을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 클래딩은 코어층의 전체 외부 표면의 커버링을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다.
다양한 실시예에서, 상호연결부 또는 단부판과 같은 스택 구성요소는 적어도 하나의 부가의 재료에 접합된 알루미늄, 구리, 티타늄, 또는 니켈의 하나 이상의 층을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 스택 구성요소는 스테인리스강, 고온 니켈 합금, 구리, 알루미늄, 니켈, 또는 알루미늄, 구리, 티타늄 또는 니켈의 하나 이상의 층을 갖는 흑연 재료를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 스택 구성요소는 코어 재료를 포함하고, 또는 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 수도 있고, 기판 재료는 코어 재료 또는 기판 재료의 다수의 측면에 접합된 알루미늄, 구리, 티타늄, 또는 니켈의 층을 갖는다. 다양한 실시예에서, 스택 구성요소(예를 들어, 상호연결부)는 구성요소의 양 측(예를 들어, 캐소드 및 애노드 측의 모두)에 니켈의 층을 갖는 스테인리스강 코어 또는 기판(예를 들어, 430 또는 441 스테인리스강)을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 스택 구성요소(예를 들어, 상호연결부)는 구성요소의 일 측(예를 들어, 애노드 측)에 니켈의 층 및 구성요소의 다른 측(예를 들어, 캐소드 측)에 알루미늄의 층을 갖는 스테인리스강 코어 또는 기판(예를 들어, 430 또는 441 스테인리스강)을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 스택 구성요소(예를 들어, 상호연결부)는, 예를 들어, 클래드 코어의 외부 층 또는 층들 중 어느 하나 또는 모두와 접촉하는 부가의 하나 이상의 층을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 스택 구성요소(예를 들어, 상호연결부)는 구성요소의 일 측(예를 들어, 애노드 측)에 니켈의 층 및 구성요소의 다른 측(예를 들어, 캐소드 측)에 알루미늄의 층을 갖는 스테인리스강 코어 또는 기판(예를 들어, 430 또는 441 스테인리스강)을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있고, 부가의 코팅(예를 들어, TiN과 같은 질화물 또는 SiC와 같은 탄화물)이 알루미늄 층의 상부에 있다. 다양한 실시예에서, 알루미늄의 하나 이상의 합금(예를 들어, 1XXX 또는 6XXX 시리즈로부터의 합금)은 다른 유형의 알루미늄 합금(예를 들어, 2XXX 시리즈로부터의 합금)을 클래딩하여 예를 들어 강도 및 내식성의 향상된 조합을 얻을 수도 있다.
다양한 실시예에서, 밀봉부/개스킷이 SOFC 스택 구성요소를 밀봉하기 위해 사용된다. (여기서, "밀봉부" 및 "개스킷"은 달리 지시되지 않으면 상호 교환 가능하게 이용된다.) 다양한 실시예에서, 밀봉부는 운모, 질석, 유리, 브레이징 합금, 석면, 폴리아미드(예를 들어, 아라미드), 활석, 폴리이미드(예를 들어, Kapton), 폴리아미드-이미드(예를 들어, Torlon), 폴리실록산(예를 들어, 실리콘), 및/또는 실세스퀴옥산(예를 들어, 페닐 실세스퀴옥산)을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 밀봉 재료는 SOFC 스택 내에서 독립형 밀봉부로서 사용될 수도 있거나, 또는 2개 이상의 밀봉 재료가 하이브리드 밀봉부로서 함께 이용될 수도 있다. 예를 들어, 폴리실록산, 폴리이미드, 폴리아미드-이미드 또는 실세스퀴옥산은 운모 또는 질석 개스킷의 모두 또는 일부 상에 코팅될 수도 있다. 대안적으로, 2개의 별개의 개스킷은 하이브리드 밀봉부를 형성하기 위해 서로의 상부에 단순히 적층될 수도 있다(그 사이에 접착제가 있거나 없이). 다양한 실시예에서, 밀봉부는 또한 2개 이상의 재료를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성되는 복합 밀봉부일 수도 있다. 예를 들어, 폴리실록산, 폴리이미드, 폴리아미드-이미드 또는 실세스퀴옥산은 운모, 활석 또는 질석과 함께 혼합되어 밀봉부를 형성할 수도 있다. 다양한 실시예에서, 복합 밀봉부는 적어도 20%, 적어도 30%, 또는 심지어 적어도 40%의 폴리머 또는 다른 탄소계 재료를 포함한다. 밀봉부는 알루미늄, 구리 또는 흑연으로 제조된 스택 구성요소로 또는 알루미늄, 구리 또는 흑연으로 제조된 스택 구성요소 사이에 세라믹 구성요소(예를 들어, 전지)를 밀봉하는 데 사용될 수도 있다. 밀봉부는 또한 세라믹 구성요소(예를 들어, 전지)를 스테인리스강 또는 다른 스택 구성요소(예를 들어, 304 또는 316과 같은 300 시리즈 스테인리스강, 430, 440 또는 441과 같은 400 시리즈 스테인리스강; 인코넬(Inconel) 또는 하스텔로이(Hastelloy)와 같은 고온 니켈 합금; 및 Crofer APU 22와 같은 SOFC 스택에 때때로 사용되는 더 이질적인 재료)에 밀봉하는 데 사용할 수도 있다.
본 발명의 실시예에 따른 SOFC 디바이스는 또한 종래의 디바이스와 비교할 때 우수한 기계적 특성을 나타낼 수도 있다. 예를 들어, 알루미늄의 비강도(대략 115 kN-m/kg)는 스테인리스강의 비강도(대략 63.1 kN-m/kg)보다 높고, 알루미늄은 또한 스테인리스강과 같은 재료보다 수소 노출에 의해 취화될 가능성이 훨씬 더 낮다. 알루미늄 및 흑연과 같은 본 발명의 실시예에 따른 SOFC 구성요소 재료는 또한 스테인리스강 또는 다른 이질적 고온 금속 합금보다 적어도 대략 3배 더 가벼워, SOFC 스택의 중량을 감소시키고 기계적 강도 요건을 완화한다.
특정 유형의 연료 전지(예를 들어, 저온 폴리머 전해질 멤브레인(PEM) 연료 전지(또한 양성자 교환 멤브레인 연료 전지로서 알려짐) 및 고체 산 연료 전지(SAFC))용 연료 전지 스택은 또한 알루미늄 및/또는 흑연 스택 구성요소를 이용할 수도 있다. 그러나, 이들 유형의 연료 전지는 세라믹 기반이 아니고 전형적인 PEM 연료 전지의 경우 ~100℃; 고온 PEM 연료 전지의 경우 ~200℃; 및 SAFC 기술의 경우 ~300℃의 동작 온도로 제한된다. SOFC는 더 높은 온도에서 동작한다(예를 들어, 400℃ 내지 900℃, 또는 심지어 350℃만큼 낮은 온도가 이론적으로 가능함). PEM 연료 전지는 폴리머 전해질을 사용하고 SAFC는 고체 산 전해질을 사용하고, 여기서 고체 산은 염과 산 사이의 화학적 중간 생성물이다. 본 발명의 다양한 실시예에 따른 SOFC는, PEM 연료 전지와 같은 하이드로늄 이온(H3O+) 전도체 및 SAFC와 같은 양성자 전도체(이하에 더 상세히 설명되지만, 본 발명의 실시예에 따른 몇몇 SOFC는 양성자 전도성이지만)에 대조적으로, 산소 이온 전도체이다. PEM 연료 전지 및 SAFC와 달리, 본 발명의 실시예에 따른 SOFC 및 다른 디바이스는 세라믹 전해질을 이용한다.
본 명세서에 이용될 때, "세라믹"은 주로 이온 및 공유 결합으로 유지된 금속, 비금속 또는 반금속 원자의 무기 화합물을 포함하는 고체 재료이다. 이는 모든 금속 및 비금속 원소 고체의 산화물, 질화물, 붕화물, 탄화물, 규화물 및 규산염을 포함한다. 세라믹은 하나 이상의 비금속 원소 고체(예를 들어, SiC) 또는 금속과 비금속 원소 고체(예를 들어, TiC) 사이의 조합일 수도 있다. 대조적으로, SAFC는 통상적으로 결정질 염 구조(예를 들어, Cs2SO4)에 통합된 본질적으로 산 양성자(예를 들어, H2SO4)인 고체 산을 특징으로 하고; 염은 단지 이온 결합만을 갖고, 따라서 고체 산은 주로 수소 결합과 이온 결합을 갖는다. 게다가, 수소는 통상적인 SAFC 재료의 분자 결정 구조의 부분이고(형태 MaHb(XO4)c, 여기서 M은 1가 또는 2가 양이온이고 XO4는 사면체 산소 음이온임), 산소 음이온 그룹을 연결하여 3D 구조를 형성하는 수소 결합 네트워크를 형성한다(때로는 또한 이량체 또는 사슬을 형성함). 수소는 세라믹 양성자 전도성 전해질의 결정 구조의 부분이 아니다. 세라믹 양성자 전도체는 페로브스카이트인 경향이 있다. 세라믹 양성자 전도성 재료를 사용하는 디바이스의 동작 중에, 수소는 결정 구조에 통합될 수도 있지만(예를 들어, 침입(interstitials)으로서 및/또는 공공(vacancies)에), 수소는 결정 구조의 부분이 아니다. 따라서, 본 발명의 실시예는 양성자 전도성 세라믹 전해질을 포함하는 SOFC를 포함한다.
알루미늄 및 알루미늄 합금은 비교적 낮은 용융 온도를 갖고 전기 저항성 산화 층을 형성하는데, 이는 SOFC 동작 조건에서 각각 구조적 안정성 문제와 엄청나게 높은 저항을 야기할 수도 있다. 대부분의 SOFC는 고온(예를 들어, ≥800℃)에서 동작하고, 따라서 개발자/연구원은 통상적으로 표면 산화 및 결과적인 저항 증가를 회피하기 위해 코팅된 스테인리스강을 이용한다. Al의 열 팽창 계수는 스테인리스강 및 SOFC의 대략 2배이다. 열 불일치는 균열된 SOFC 또는 스택 누설을 야기할 수도 있다. 더욱이, PEMFC 또는 SAFC가 몇몇 경우에 SOFC 스택 구성요소에 알루미늄 또는 알루미늄 합금을 사용할 수도 있지만, 이러한 연료 전지의 상한 실제 동작 온도(예를 들어, ~300℃)는 고급 SOFC의 하한 동작 온도(예를 들어, ~400℃)로부터 충분히 멀리 이격되어 SOFC 스택에서 알루미늄 또는 구리의 사용에 의해 발생할 수도 있는 이러한 문제가 단순히 PEMFC 또는 SAFC의 문제(또는 동일한 문제)가 아니게 된다. 이들 이유로, 알루미늄 및 알루미늄 합금계 구성요소는 이전에 SOFC, SOEC, SOM 및 관련 디바이스에 사용되지 않았다. 구리에 대한 상황도 유사하다.
종래의 SOFC는, 부분적으로 SOFC의 높은 동작 온도(일반적으로, ≥800℃)로 인해, 통상적으로 유리 및/또는 세라믹 밀봉부를 사용한다. 통상적으로, 흑연은 ~500℃ 초과의 온도에서 산화되고 분해되기 시작하는데, 이는 흑연계 스택 구성요소가 이전에 SOFC, SOEC, SOM 및 관련 디바이스에 사용되지 않은 하나의 이유이다. 더욱이, 흑연의 열 팽창 계수(TEC)는 이방성이지만, 흑연의 관통 두께 TEC는 SOFC 또는 종래의 스테인리스강 스택 구성요소의 약 2 내지 3배일 수 있다. 평면내 TEC는 통상적으로 SOFC 또는 종래의 스테인리스강 스택 구성요소의 절반 미만이다. 흑연 구성요소의 특수 핵 등급은 SOFC 또는 종래의 스테인리스강 스택 구성요소의 대략 60% 미만인 모든 방향에서 더 균일한 TEC를 갖고, 더 등방성 또는 반등방성으로 설계되었다. 게다가, PEMFC 또는 SAFC가 몇몇 경우에 흑연을 사용할 수도 있지만, 이러한 연료 전지의 상한 실제 동작 온도(예를 들어, ~300℃)는 고급 SOFC의 하한 동작 온도(예를 들어, ~400℃)로부터 충분히 멀리 이격되어 SOFC 스택에서 흑연의 사용에 의해 발생할 수도 있는 이러한 문제가 단순히 PEMFC 또는 SAFC의 문제(또는 동일한 문제)가 아니게 된다.
폴리머 기반 밀봉부는 비교적 낮은 분해 온도를 갖고 또한 비교적 낮은 온도에서도 산화될 수 있는데, 이는 밀봉부의 구조적 무결성에 부정적인 영향을 미치고 스택 내에 누설을 초래할 수도 있다. 대부분의 폴리머의 융점 및 분해 온도는 SOFC의 최소 동작 온도 범위보다 훨씬 낮다(예를 들어, ≤350℃). 통상적인 SOFC는 800℃ 초과에서 동작하기 때문에, 개발자와 연구원은 폴리머 밀봉부를 사용하려고 시도하도록 동기 부여되지 않을 것이다. SOFC 동작의 더 저온 범위(예를 들어, 400 내지 550℃)에서도, 연구원은 특히 종래의 폴리머 밀봉부의 사용에 의해서도, 산화 및 후속 누설의 위험 때문에 폴리머 밀봉부를 사용하도록 동기 부여되지 않을 것이다.
탄화물 및 질화물 코팅은 고온에서 산화 및/또는 분해되는 경향이 있다. 더욱이, 다수의 경우에, 탄화물 및 질화물의 전기 전도도는 온도가 증가함에 따라 감소한다. 마지막으로, 온도가 증가함에 따라, 코팅과 기판(예를 들어, 상호연결부) 또는 코팅과 SOFC 전지가 반응하여 SOFC 성능을 감소시키거나 또는 반응하여 SOFC 스택 성능을 감소시키는 바람직하지 않은(예를 들어, 절연) 상 또는 스케일을 상호연결부 상에 생성할 증가된 위험이 존재한다. 통상적인 SOFC는 800℃ 초과에서 동작하기 때문에, 개발자와 연구원은 산화 및 다른 바람직하지 않은 반응이 재료들 사이에서 발생하는 것을 방지하기 위해 존재하는 부가의 구조 또는 층이 없는 질화물 또는 탄화물 코팅을 사용하려고 시도하도록 동기 부여되지 않을 것이다. 더욱이, PEMFC 또는 SAFC가 몇몇 경우에 탄화물 및 질화물 코팅을 사용할 수도 있지만, 이러한 연료 전지의 상한 실제 동작 온도(예를 들어, ~300℃)는 고급 SOFC의 하한 동작 온도(예를 들어, ~400℃)로부터 충분히 멀리 이격되어 SOFC에서 발생할 수도 있는 이러한 문제가 단순히 PEMFC 또는 SAFC의 문제가 아니게 된다. 이는 알루미늄 금속간 화합물 및 변환 코팅에 대해서도 마찬가지이다.
본 발명의 실시예에 따른 SOFC는 고체 세라믹 및/또는 고체 산화물 전해질을 이용하고 적어도 400℃의 온도에서 동작될 수도 있다. (본 명세서에 이용될 때, "세라믹 전해질"은 "고체 산화물"을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성되는 전해질을 포함하는 것으로 이해된다.) 따라서, 본 발명의 실시예에 따른 SOFC는 폴리머 기반 전지 또는 폴리머 기반 전지 구성요소(예를 들어, 폴리머 전해질), 액체 가습 멤브레인, 액체 전해질, 고체 산 전해질(예를 들어, 고체 산 연료 전지), 또는 용융염 전해질(예를 들어, 용융 탄산염 연료 전지)를 포함하지 않는다. (CsH2PO4와 같은 고체 산 전해질은 본 명세서에 정의된 바와 같이 SOFC용 세라믹 전해질이 아니라는 점을 주목하라. 고체 산은 양성자화된 "산" 양성자(예를 들어, H2SO4)가 결정 구조에 통합된(예를 들어, ½Cs2SO4 + ½H2SO4 → CsHSO4) 화합물 종류이다. 고체 산 연료 전지 내의 전해질은 통상적으로 양성자 전도성 산소 음이온 염이고, 세라믹 또는 세라믹 산화물이 아니다.)
본 발명의 다양한 실시예는 예를 들어, 그 전체 개시내용이 본 명세서에 참조로서 합체되어 있는, 모두 2017년 3월 17일 출원된 미국 특허 출원 제15/461,708호 및 제15/461,709호('708 및 '709 출원)에 개시된 바와 같이, 전해질과 캐소드 사이의 계면 저항을 감소시키기 위해, 전해질과 캐소드 사이에 얇은 기능층(즉, 캐소드 기능층)을 포함한다. 예를 들어, 기능층은 가돌리늄 도핑된 세리아(Co-GDC, 예를 들어, Co3O4-Ce0.9Gd0.1O1.95 또는 코발트 도핑된 Ce0.9Gd0.1O1.95)와 혼합된 코발트 또는 사마륨 도핑된 세리아(Co-SDC, 예를 들어 Co3O4-Ce0.8Sm0.2O1.9 또는 코발트 도핑된 Ce0.8Sm0.2O1.9)와 혼합된 코발트를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있고, 기능층은 고체 전해질 및 캐소드 재료와 직접 접촉하여 배치될 수도 있다.
본 발명의 실시예는 또한 전해질과 애노드 사이의 얇은 기능층(즉, 애노드 기능층)을 이용할 수도 있는데, 이는 애노드 지지층(ASL)과 전해질 사이에 향상된 화학적, 기계적, 및/또는 전기화학적 호환성을 제공하고 그리고/또는 향상된 전기촉매 활성을 제공한다. 애노드 기능층은 ASL과는 상이한 조성(구배를 이룰 수도 있음), 입자 크기, 굴곡도 및/또는 기하학적 형상을 가질 수도 있다.
SOFC는 본 발명의 실시예의 설명에서 예시적인 디바이스로서 본 명세서에서 이용되지만, 본 발명의 실시예는 또한 다른 유형의 고상 전기화학 전지를 포함한다는 것이 이해되어야 한다. 예를 들어, 제2 유형의 고상 전기화학 전지는, 역으로 동작하는 SOFC와 유사한 고체 산화물 전해조 전지(SOEC)로서 알려져 있다. 달리 말하면, SOEC는 SOFC의 역반응을 구동하기 위해 입력으로서 전기를 취하고, 여기서 물(및/또는 이산화탄소)은 연료(또는 수소) 전극에서 수소(및/또는 일산화탄소)로 그리고 산소 전극에서 산소로 변환된다. SOEC 내의 전해질이 양성자 전도체일 때, 산소 전극은 또한 증기 전극이라 지칭될 수도 있다. SOEC는 화학 에너지로 전기 에너지의 변환을 수반하는 전기 분해 전지이고, 반면 SOFC는 전기 에너지로의 화학 에너지의 변환을 수반하는 갈바닉 전지이다. SOFC와 마찬가지로, SOEC는 통상적으로 500℃ 내지 800℃(또는 잠재적으로 대략 400℃만큼 낮음)에서 동작하고, 고체 산화물(세라믹) 전해질, 연료 전극, 및 산소 전극을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성되는 층상 구조이다. 예를 들어, 전기 분해, SOEC 모드에서, 연료 전극은 캐소드이고, 산소 전극은 애노드이다. SOFC와 유사한 SOEC의 가장 통상적인 전해질은 이트리아 안정화 지르코니아(YSZ)를 포함하는 조밀한 이온 전도체이다. 몇몇 다른 선택은 스칸디아 안정화 지르코니아(ScSZ), 도핑된 세리아계 전해질 또는 란탄 갈산염 재료이다. 가장 통상적인 연료 전극 재료는 Ni-YSZ 서멧이다. 서멧은 금속-세라믹 복합 재료이다. 페로브스카이트형 란탄 스트론튬 망간(LSM)은 가장 통상적인 산소 전극 재료 중 하나이지만, 다른 재료도 가능하다. SOEC는 SOFC와 마찬가지로 평면형 또는 관형일 수도 있다. SOEC 전해질은 또한 산소 이온보다는 양성자를 전도할 수도 있다. 더욱이, SOEC는 특정 경우에 SOFC와 정확히 동일하고 SOFC 모드와 SOEC 모드의 모두에서 사용될 수도 있다. 이는 가역적 또는 재생적 연료 전지로서 알려져 있다.
제3 유형의 고상 전기화학 전지는 고체 산화물 멤브레인(SOM) 반응기로서 또는 전기촉매 반응기로서 알려져 있다. 반응기는 상승된 온도(통상적으로 600℃ 내지 1,000℃)에서 산화물 이온(및/또는 양성자)을 수송하는 것이 가능한 고체 산화물, 기밀 세라믹 전해질 또는 멤브레인에 의해 분리된 2개의 챔버를 갖는다. 이러한 전기화학 전지는 입력 공급원료 화학물(예를 들어, CH4)을 다른 더 높은 가치의 화학물(예를 들어, 에틸렌)로 변환하기 위해 전기 분해 모드에서 동작할 수도 있고 그리고/또는 반응은 멤브레인의 어느 하나의 측에서 압력 또는 농도 구배를 통해 구동될 수도 있다. 각각의 챔버 내의 촉매는 반응 부위를 제공하고 그리고/또는 다른 것들보다 특정 제품에 더 바람직한 반응 경로를 생성함으로써 제품에 대한 선택성을 증가시킬 수도 있다. SOM 반응기는 또한 신가스(대부분 수소 및 일산화탄소)를 형성하기 위한 메탄의 부분 산화 반응, 에탄과 에틸렌을 형성하기 위한 메탄의 산화적 결합(OCM), 및 심지어 공기로부터 고순도 산소의 생성을 유도하는 데 사용되었다. SOM 반응기는 SOFC와 마찬가지로 평면형 또는 관형일 수도 있다.
본 발명의 개시내용 및 실시예는 "SOEC", 가역적 또는 재생적 SOFC, "SOM", 전기촉매 반응기, 또는 다른 고상 전기화학 전지 및 관련 디바이스를 포함하여, SOFC 이외의 고체 산화물 전기화학 전지 디바이스에 적용된다. 여기서, SOFC에 대한 언급은 달리 지시되지 않으면, "SOEC", 가역적 또는 재생적 SOFC, "SOM", 전기촉매 반응기, 또는 다른 고상 전기화학 전지 및 관련 디바이스를 포함하고 포괄하는 것으로 이해될 수도 있다. 상이한 디바이스에서 상이한 전극 및 전해질에 대해 사용되는 용어는 디바이스가 통상적으로 동작하는 동작 모드(예를 들어, 갈바닉 대 전기 분해)로 인해 또는 동작 중에 디바이스의 특정 측면에서 유동하는 기체 부산물 또는 반응물로 인해 상이할 수도 있다. 애노드는 산화가 발생하는 장소이다(즉, 전자가 전극을 떠남). 캐소드는 환원이 발생하는 장소이다(즉, 전자가 전극 내로 진입함). 전기 분해 동작 모드(예를 들어, SOEC에 의한 것과 같은)에서, 애노드는 산소 전극(예를 들어, 산소 소스가 유동하는 디바이스의 측면)으로서 알려질 수도 있고, 반면 캐소드는 연료 전극 또는 수소 전극(예를 들어, "연료"가 유동하는 디바이스의 측면)으로서 알려질 수도 있다. SOEC 내의 전해질이 양성자 전도체일 때, 증기가 종종 산소 소스이기 때문에, 산소 전극은 또한 증기 전극이라 지칭될 수도 있다. 본 발명의 실시예에 따른 다양한 유형의 디바이스에 대한 통상적인 애노드, 캐소드 및 전체 반응은 이하를 포함한다:
SOFC
애노드: 2H2 + 2O2- → 2H2O + 4e-
캐소드: O2 + 4e- → 2O2-
전체: 2H2 + O2 → 2H2O
PC-SOFC(양성자 전도)
애노드: H2 → 2H+ +2e-
캐소드: ½O2 + 2H+ + 2e- → H2O
전체: H2 + ½O2 → H2O
SOEC
애노드: O2- → ½O2 + 2e- (O2 전극)
캐소드: H2O + 2e- → H2 + O2- (연료 또는 H2 전극)
전체: H2O → H2 + ½O2
P-SOEC(양성자 전도)
애노드: H2O → 2H+ + ½O2 + 2e-
캐소드: 2H+ + 2e- → H2
전체: H2O → H2 + ½O2
CO 2 의 전기화학적/전기촉매적 환원(산소 이온 전도체)
애노드: 2O2- → O2 + 4e-
캐소드: 2CO2 + 4e- → 2CO + 2O2-
전체: 2CO2 → 2CO + O2
양태에서, 본 발명의 실시예는 하부 단부판, 상부 단부판, 및 상부 및 하부 단부판 사이에 배치된 하나 이상의 반복 유닛을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성되는 고체 산화물 연료 전지 디바이스를 특징으로 한다. 각각의 반복 유닛은 전지, 고체 전기 전도성 상호연결 플레이트 및 밀봉부를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성된다. 전지는 (i) 캐소드, (ii) 고체 세라믹 전해질, 및 (iii) 연료 및 산소 소스를 수반하는 산화 및 환원 반응을 통해 전기를 생산하기 위한 애노드를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성된다. 상호연결 플레이트는 전지로부터 전류를 전도한다. 밀봉부는 적어도 반복 유닛의 주연부에서 상호연결 플레이트와 전지 사이에 배치된다. 밀봉부는 반복 유닛으로부터 가스 누설을 감소시킨다. 상호연결 플레이트와 전지는 밀봉부에서 서로로부터 전기적으로 절연된다. 디바이스에서 (i) 상호연결 플레이트는 흑연, 알루미늄 및/또는 구리를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성되고, (ii) 밀봉부는 흑연을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성되며, 그리고/또는 (iii) 하부 단부판 및/또는 상부 단부판은 흑연, 알루미늄, 및/또는 구리를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성된다.
본 발명의 실시예는 임의의 다양한 조합으로 이하 중 하나 이상을 포함할 수도 있다. 반복 유닛은 직렬로 전기적으로 연결될 수도 있다. 밀봉부는 흑연을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 수도 있다. 상호연결 플레이트는 흑연, 알루미늄, 또는 구리를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성되지 않을 수도 있다. 상호연결 플레이트는 스테인리스강 및/또는 니켈계 초합금을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 상호연결 플레이트는 흑연, 알루미늄, 및/또는 구리를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 밀봉부는 흑연을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성되지 않을 수도 있다. 밀봉부는 유리, 하나 이상의 브레이징 합금, 활석, 운모, 질석, 석면, 세라믹 재료, 및/또는 폴리머 재료를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 하부 단부판 및/또는 상부 단부판은 흑연, 알루미늄 및/또는 구리를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 상호연결 플레이트는 흑연, 알루미늄, 또는 구리를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성되지 않을 수도 있다. 상호연결 플레이트는 스테인리스강 및/또는 니켈계 초합금을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 상호연결 플레이트는 흑연, 알루미늄, 및/또는 구리를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 밀봉부는 흑연을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성되지 않을 수도 있다. 밀봉부는 유리, 하나 이상의 브레이징 합금, 활석, 운모, 질석, 석면, 세라믹 재료, 및/또는 폴리머 재료를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 밀봉부는 흑연을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 수도 있다. 상호연결 플레이트는 흑연, 알루미늄, 및/또는 구리를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다.
디바이스는 상호연결 플레이트, 하부 단부판, 및/또는 상부 단부판 상에 배치된 코팅을 포함할 수도 있다. 코팅은 흑연, 구리, 알루미늄, 탄화물 세라믹, 질화물 세라믹, 변환 코팅 및/또는 알루미늄 금속간 화합물을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 상호연결 플레이트는 상호연결 플레이트를 전지에 전기적으로 연결하기 위한 복수의 돌출 접촉 특징부를 형성할 수도 있다. 전기 전도성 코팅 또는 클래딩이 접촉 특징부의 적어도 상부 표면 위에 배치될 수도 있다. 상호연결 플레이트는 그를 통한 연료 및/또는 산소 소스의 전도를 위한 하나 이상의 유동 채널을 형성할 수도 있다. 전기 전도성 다공성 또는 메시 집전체가 전지와 상호연결 플레이트 사이에 이들과 접촉하여 배치될 수도 있다. 외부 밀봉부가 반복 유닛의 주연부 주위에 배치될 수도 있고 그 산화를 감소시키기 위해 상호연결 플레이트 및/또는 밀봉부를 캡슐화할 수도 있다. 디바이스는 전기 절연성 제1 층 및/또는 전기 절연성 제2 층을 포함할 수도 있다. 제1 층은 밀봉부와 상호연결 플레이트 사이에 배치될 수도 있다. 제2 층은 밀봉부와 전지 사이에 배치될 수도 있다. 밀봉부는 제1 및 제2 층을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 제1 및 제2 층은 상이한 재료들을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 제1 층 및/또는 제2 층은 전기 전도성일 수도 있다. 디바이스는 밀봉부의 제1 표면 상에 배치된 전기 절연성 제1 코팅, 및/또는 제1 표면에 대향하여 밀봉부의 제2 표면 상에 배치된 전기 절연성 제2 코팅을 포함할 수도 있다. 하나 이상의 반복 유닛은 상부 단부판 및 하부 단부판에 전기적으로 연결될 수도 있다. 하나 이상의 반복 유닛은 상부 단부판 및 하부 단부판에 전기적으로 연결되지 않을 수도 있다. 상부 단자 상호연결 플레이트가 상부 단부판과 복수의 반복 유닛 사이에 배치될 수도 있다. 상부 단자 상호연결 플레이트는 복수의 반복 유닛에 전기적으로 연결될 수도 있다. 하부 단자 상호연결 플레이트가 하부 단부판과 복수의 반복 유닛 사이에 배치될 수도 있다. 하부 단자 상호연결 플레이트는 복수의 반복 유닛에 전기적으로 연결될 수도 있다. 상호연결 플레이트의 주연 에지는 그 사이에 밀봉부 없이 인접한 반복 유닛의 전지와 직접 접촉하도록 성형될 수도 있다.
다른 양태에서, 본 발명의 실시예는 하부 단부판, 상부 단부판, 및 상부 및 하부 단부판 사이에 배치된 이하의 부재들: (i) 전지, (ii) 고체 전기 전도성 제1 상호연결 플레이트, (iii) 고체 전기 전도성 제2 상호연결 플레이트, (iv) 제1 밀봉부, 및 (v) 제2 밀봉부를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성되는 고체 산화물 연료 전지 디바이스를 특징으로 한다. 전지는 상부 표면과 상부 표면에 대향하는 하부 표면을 갖는다. 전지는 (i) 캐소드, (ii) 고체 세라믹 전해질, 및 (iii) 연료 및 산소 소스를 수반하는 산화 및 환원 반응을 통해 전기를 생산하기 위한 애노드를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성된다. 제1 상호연결 플레이트는 전지의 상부 표면 위에 배치되고 전지에 전기적으로 연결된다. 제2 상호연결 플레이트는 전지의 하부 표면 아래에 배치되고 전지에 전기적으로 연결된다. 제1 밀봉부는 적어도 제1 상호연결 플레이트의 주연부에서 제1 상호연결 플레이트와 전지 사이에 배치된다. 제1 상호연결 플레이트와 전지는 제1 밀봉부에서 서로로부터 전기적으로 절연된다. 제2 밀봉부는 적어도 제2 상호연결 플레이트의 주연부에서 제2 상호연결 플레이트와 전지 사이에 배치된다. 제2 상호연결 플레이트와 전지는 제2 밀봉부에서 서로로부터 전기적으로 절연된다. 디바이스에서 (i) 제1 상호연결부 및/또는 제2 상호연결부는 흑연, 알루미늄 및/또는 구리를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성되고, 그리고/또는 (ii) 제1 밀봉부 및/또는 제2 밀봉부는 흑연을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성된다.
본 발명의 실시예는 임의의 다양한 조합으로 이하 중 하나 이상을 포함할 수도 있다. 스페이서가 전지의 주연 에지 주위에 그리고 제1 밀봉부와 제2 밀봉부 사이에 배치될 수도 있다. 외부 밀봉부가 제1 상호연결 플레이트, 제2 상호연결 플레이트, 제1 밀봉부, 및/또는 제2 밀봉부의 외부 주연 에지 주위에 배치될 수도 있고 이들을 캡슐화할 수도 있다. 전기 전도성 다공성 또는 메시 제1 집전체가 전지와 제1 상호연결 플레이트 사이에 이들과 접촉하여 배치될 수도 있다. 전기 전도성 다공성 또는 메시 제2 집전체가 전지와 제2 상호연결 플레이트 사이에 이들과 접촉하여 배치될 수도 있다. 디바이스는 제1 밀봉부와 제1 상호연결 플레이트 사이에 배치된 전기 절연성 제1 층, 제1 밀봉부와 전지 사이에 배치된 전기 절연성 제2 층, 제2 밀봉부와 제2 상호연결 플레이트 사이에 배치된 전기 절연성 제3 층, 및/또는 제2 밀봉부와 전지 사이에 배치된 전기 절연성 제4 층을 포함할 수도 있다. 제1 밀봉부는 제1 및 제2 층을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 제1 및 제2 층은 상이한 재료들을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 제2 밀봉부는 제3 및 제4 층을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 제3 및 제4 층은 상이한 재료들을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 디바이스는 전지의 상부 표면을 향하는 제1 상호연결 플레이트의 표면 상에 배치된 전기 전도성 제1 코팅, 및/또는 전지의 하부 표면을 향하는 제2 상호연결 플레이트의 표면 상에 배치된 전기 전도성 제2 코팅을 포함할 수도 있다.
제1 밀봉부 및/또는 제2 밀봉부는 흑연을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 수도 있다. 제1 상호연결 플레이트 및/또는 제2 상호연결 플레이트는 흑연, 알루미늄, 또는 구리를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성되지 않을 수도 있다. 제1 상호연결 플레이트 및/또는 제2 상호연결 플레이트는 스테인리스강 및/또는 니켈계 초합금을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 제1 상호연결 플레이트 및/또는 제2 상호연결 플레이트는 흑연, 알루미늄, 및/또는 구리를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 제1 밀봉부 및/또는 제2 밀봉부는 흑연을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성되지 않을 수도 있다. 제1 밀봉부 및/또는 제2 밀봉부는 유리, 하나 이상의 브레이징 합금, 활석, 운모, 질석, 석면, 세라믹 재료, 및/또는 폴리머 재료를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 코팅은 제1 상호연결 플레이트, 제2 상호연결 플레이트, 하부 단부판 및/또는 상부 단부판 상에 배치될 수도 있다. 코팅은 흑연, 구리, 알루미늄, 탄화물 세라믹, 질화물 세라믹, 변환 코팅 및/또는 알루미늄 금속간 화합물을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다.
또 다른 양태에서, 본 발명의 실시예는 하부 단부판, 상부 단부판, 및 상부 및 하부 단부판 사이에 배치된 이하의 부재들: (i) 전지, (ii) 고체 전기 전도성 제1 상호연결 플레이트, (iii) 고체 전기 전도성 제2 상호연결 플레이트, 및 (iv) 적어도 제2 상호연결 플레이트의 주연부에서 제2 상호연결 플레이트와 전지 사이에 배치된 밀봉부를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성되는 고체 산화물 연료 전지 디바이스를 특징으로 한다. 전지는 상부 표면과 상부 표면에 대향하는 하부 표면을 갖는다. 전지는 (i) 캐소드, (ii) 고체 세라믹 전해질, 및 (iii) 연료 및 산소 소스를 수반하는 산화 및 환원 반응을 통해 전기를 생산하기 위한 애노드를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성된다. 제1 상호연결 플레이트는 전지의 상부 표면 위에 배치되고 전지에 전기적으로 연결된다. 제1 상호연결 플레이트의 주연 에지는 전지와 직접 기계적 접촉하여 배치된다. 제2 상호연결 플레이트는 전지의 하부 표면 아래에 배치되고 전지에 전기적으로 연결된다. 제2 상호연결 플레이트와 전지는 밀봉부에서 서로로부터 전기적으로 절연된다. 디바이스에서 (i) 제1 상호연결부 및/또는 제2 상호연결부는 흑연, 알루미늄 및/또는 구리를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성되고, 그리고/또는 (ii) 밀봉부는 흑연을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성된다.
본 발명의 실시예는 임의의 다양한 조합으로 이하 중 하나 이상을 포함할 수도 있다. 스페이서가 전지의 주연 에지 주위에 그리고 제1 상호연결 플레이트와 밀봉부 사이에 배치될 수도 있다. 디바이스는 제1 상호연결 플레이트의 외부 주연 에지 주위에 배치되고 이를 캡슐화하는 제1 외부 밀봉부, 및/또는 제2 상호연결 플레이트의 외부 주연 에지 주위에 배치되고 이를 캡슐화하는 제2 외부 밀봉부를 포함할 수도 있다. 디바이스는 전지와 제1 상호연결 플레이트 사이에 이들과 접촉하여 배치된 전기 전도성 다공성 또는 메시 제1 집전체, 및/또는 전지와 제2 상호연결 플레이트 사이에 이들과 접촉하여 배치된 전기 전도성 다공성 또는 메시 제2 집전체를 포함할 수도 있다. 디바이스는 밀봉부와 제2 상호연결 플레이트 사이에 배치된 전기 절연성 제1 층, 및/또는 밀봉부와 전지 사이에 배치된 전기 절연성 제2 층을 포함할 수도 있다. 밀봉부는 제1 및 제2 층을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 제1 및 제2 층은 상이한 재료들을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 디바이스는 전지의 상부 표면을 향하는 제1 상호연결 플레이트의 표면 상에 배치된 전기 전도성 제1 코팅, 및/또는 전지의 하부 표면을 향하는 제2 상호연결 플레이트의 표면 상에 배치된 전기 전도성 제2 코팅을 포함할 수도 있다.
밀봉부는 흑연을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 수도 있다. 제1 상호연결 플레이트 및/또는 제2 상호연결 플레이트는 흑연, 알루미늄, 또는 구리를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성되지 않을 수도 있다. 제1 상호연결 플레이트 및/또는 제2 상호연결 플레이트는 스테인리스강 및/또는 니켈계 초합금을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 제1 상호연결 플레이트 및/또는 제2 상호연결 플레이트는 흑연, 알루미늄, 및/또는 구리를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 밀봉부는 흑연을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성되지 않을 수도 있다. 밀봉부는 유리, 하나 이상의 브레이징 합금, 활석, 운모, 질석, 석면, 세라믹 재료, 및/또는 폴리머 재료를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 코팅은 제1 상호연결 플레이트, 제2 상호연결 플레이트, 하부 단부판 및/또는 상부 단부판 상에 배치될 수도 있다. 코팅은 흑연, 구리, 알루미늄, 탄화물 세라믹, 질화물 세라믹, 변환 코팅 및/또는 알루미늄 금속간 화합물을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다.
다른 양태에서, 본 발명의 실시예는 하부 단부판, 상부 단부판, 상부 및 하부 단부판 사이에 배치된 하나 이상의 반복 유닛, 및 코팅을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성되는 고체 산화물 연료 전지 디바이스를 특징으로 한다. 각각의 반복 유닛은 (i) 전지, (ii) 전지로부터 전류를 전도하기 위한 고체 전기 전도성 상호연결 플레이트, 및 (iii) 적어도 반복 유닛의 주연부에서 상호연결 플레이트와 전지 사이에 배치되고, 반복 유닛으로부터의 가스 누설을 감소시키기 위한 밀봉부를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성된다. 상호연결 플레이트와 전지는 밀봉부에서 서로로부터 전기적으로 절연된다. 전지는 (i) 캐소드, (ii) 고체 세라믹 전해질, 및 (iii) 연료 및 산소 소스를 수반하는 산화 및 환원 반응을 통해 전기를 생산하기 위한 애노드를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성된다. 코팅은 상호연결 플레이트, 하부 단부판 및/또는 상부 단부판 상에 배치된다. 코팅은 흑연, 구리, 알루미늄, 탄화물 세라믹, 질화물 세라믹, 변환 코팅 및/또는 알루미늄 금속간 화합물을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다.
본 발명의 실시예는 임의의 다양한 조합으로 이하 중 하나 이상을 포함할 수도 있다. 상호연결 플레이트는 단자 상호연결 플레이트를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 코팅은 클래딩을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 수도 있다. 코팅은 복수의 층을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 층들 중 적어도 제1 층은 질화물 세라믹을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 수도 있다. 층들 중 적어도 제2 층은 금속을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 수도 있다. 금속은 알루미늄을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 수도 있다. 반복 유닛은 직렬로 전기적으로 연결될 수도 있다. 밀봉부는 흑연을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 수도 있다. 상호연결 플레이트는 스테인리스강 및/또는 니켈계 초합금을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 상호연결 플레이트는 흑연, 알루미늄, 및/또는 구리를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 밀봉부는 유리, 하나 이상의 브레이징 합금, 활석, 운모, 질석, 석면, 세라믹 재료, 및/또는 폴리머 재료를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 상호연결 플레이트는 상호연결 플레이트를 전지에 전기적으로 연결하기 위한 복수의 돌출 접촉 특징부를 형성할 수도 있다. 전기 전도성 코팅 또는 클래딩이 접촉 특징부의 적어도 상부 표면 위에 배치될 수도 있다. 상호연결 플레이트는 그를 통한 연료 및/또는 산소 소스의 전도를 위한 하나 이상의 유동 채널을 형성할 수도 있다. 전기 전도성 다공성 또는 메시 집전체가 전지와 상호연결 플레이트 사이에 이들과 접촉하여 배치될 수도 있다.
외부 밀봉부가 반복 유닛의 주연부 주위에 배치될 수도 있고 그 산화를 감소시키기 위해 상호연결 플레이트 및/또는 밀봉부를 캡슐화할 수도 있다. 디바이스는 밀봉부와 상호연결 플레이트 사이에 배치된 전기 절연성 제1 층, 및/또는 밀봉부와 전지 사이에 배치된 전기 절연성 제2 층을 포함할 수도 있다. 밀봉부는 제1 및 제2 층을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 제1 및 제2 층은 상이한 재료들을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 제1 층 또는 제2 층은 전기 전도성일 수도 있다. 디바이스는 밀봉부의 제1 표면 상에 배치된 전기 절연성 제1 코팅, 및/또는 제1 표면에 대향하여 밀봉부의 제2 표면 상에 배치된 전기 절연성 제2 코팅을 포함할 수도 있다. 상부 단부판 및/또는 하부 단부판은 흑연, 알루미늄 및/또는 구리를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 하나 이상의 반복 유닛은 상부 단부판 및 하부 단부판에 전기적으로 연결될 수도 있다. 하나 이상의 반복 유닛은 상부 단부판 및 하부 단부판에 전기적으로 연결되지 않을 수도 있다. 디바이스는 상부 단부판과 복수의 반복 유닛 사이에 배치된 상부 단자 상호연결 플레이트를 포함할 수도 있다. 상부 단자 상호연결 플레이트는 복수의 반복 유닛에 전기적으로 연결될 수도 있다. 디바이스는 하부 단부판과 복수의 반복 유닛 사이에 배치된 하부 단자 상호연결 플레이트를 포함할 수도 있다. 하부 단자 상호연결 플레이트는 복수의 반복 유닛에 전기적으로 연결될 수도 있다. 상호연결 플레이트의 주연 에지는 그 사이에 밀봉부 없이 인접한 반복 유닛의 전지와 직접 접촉하도록 성형될 수도 있다.
또 다른 양태에서, 본 발명의 실시예는 하부 단부판, 상부 단부판, 코팅, 및 상부 및 하부 단부판 사이에 배치된 이하의 부재들: (i) 상부 표면 및 상부 표면에 대향하는 하부 표면을 갖는 전지, (ii) 전지의 상부 표면 위에 배치되고 전지에 전기적으로 연결된 고체 전기 전도성 제1 상호연결 플레이트, (iii) 전지의 하부 표면 아래에 배치되고 전지에 전기적으로 연결된 고체 전기 전도성 제2 상호연결 플레이트, (iv) 적어도 제1 상호연결 플레이트의 주연부에서 제1 상호연결 플레이트와 전지 사이에 배치된 제1 밀봉부, 및 (v) 적어도 제2 상호연결 플레이트의 주연부에서 제2 상호연결 플레이트와 전지 사이에 배치된 제2 밀봉부를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성되는 고체 산화물 연료 전지 디바이스를 특징으로 한다. 전지는 (i) 캐소드, (ii) 고체 세라믹 전해질, 및 (iii) 연료 및 산소 소스를 수반하는 산화 및 환원 반응을 통해 전기를 생산하기 위한 애노드를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성된다. 제1 상호연결 플레이트와 전지는 제1 밀봉부에서 서로로부터 전기적으로 절연된다. 제2 상호연결 플레이트와 전지는 제2 밀봉부에서 서로로부터 전기적으로 절연된다. 코팅은 제1 상호연결 플레이트, 제2 상호연결 플레이트, 하부 단부판 및/또는 상부 단부판 상에 배치된다. 코팅은 흑연, 구리, 알루미늄, 탄화물 세라믹, 질화물 세라믹, 변환 코팅 및/또는 알루미늄 금속간 화합물을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다.
본 발명의 실시예는 임의의 다양한 조합으로 이하 중 하나 이상을 포함할 수도 있다. 제1 상호연결 플레이트 및/또는 제2 상호연결 플레이트는 단자 상호연결 플레이트를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 코팅은 클래딩을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 수도 있다. 코팅은 복수의 층을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 층들 중 적어도 제1 층은 질화물 세라믹을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 수도 있다. 층들 중 적어도 제2 층은 금속을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 수도 있다. 금속은 알루미늄을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 수도 있다. 스페이서가 전지의 주연 에지 주위에 그리고 제1 밀봉부와 제2 밀봉부 사이에 배치될 수도 있다. 외부 밀봉부가 제1 상호연결 플레이트, 제2 상호연결 플레이트, 제1 밀봉부, 및/또는 제2 밀봉부의 외부 주연 에지 주위에 배치될 수도 있고 이들을 캡슐화할 수도 있다. 디바이스는 전지와 제1 상호연결 플레이트 사이에 이들과 접촉하여 배치된 전기 전도성 다공성 또는 메시 제1 집전체, 및/또는 전지와 제2 상호연결 플레이트 사이에 이들과 접촉하여 배치된 전기 전도성 다공성 또는 메시 제2 집전체를 포함할 수도 있다.
디바이스는 (i) 제1 밀봉부와 제1 상호연결 플레이트 사이에 배치된 전기 절연성 제1 층, (ii) 제1 밀봉부와 전지 사이에 배치된 전기 절연성 제2 층, (iii) 제2 밀봉부와 제2 상호연결 플레이트 사이에 배치된 전기 절연성 제3 층, 및/또는 (iv) 제2 밀봉부와 전지 사이에 배치된 전기 절연성 제4 층을 포함할 수도 있다. 제1 밀봉부는 제1 및 제2 층을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 제1 및 제2 층은 상이한 재료들을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 제2 밀봉부는 제3 및 제4 층을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 제3 및 제4 층은 상이한 재료들을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 제1 밀봉부 및/또는 제2 밀봉부는 흑연을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 수도 있다. 제1 상호연결 플레이트 및/또는 제2 상호연결 플레이트는 스테인리스강 및/또는 니켈계 초합금을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 제1 상호연결 플레이트 및/또는 제2 상호연결 플레이트는 흑연, 알루미늄, 및/또는 구리를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 제1 밀봉부 및/또는 제2 밀봉부는 유리, 하나 이상의 브레이징 합금, 활석, 운모, 질석, 석면, 세라믹 재료, 및/또는 폴리머 재료를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다.
다른 양태에서, 본 발명의 실시예는 하부 단부판, 상부 단부판, 코팅, 및 상부 및 하부 단부판 사이에 배치된 이하의 부재들: (i) 상부 표면 및 상부 표면에 대향하는 하부 표면을 갖는 전지, (ii) 전지의 상부 표면 위에 배치되고 전지에 전기적으로 연결된 고체 전기 전도성 제1 상호연결 플레이트, (iii) 전지의 하부 표면 아래에 배치되고 전지에 전기적으로 연결된 고체 전기 전도성 제2 상호연결 플레이트, 및 (iv) 적어도 제2 상호연결 플레이트의 주연부에서 제2 상호연결 플레이트와 전지 사이에 배치된 밀봉부를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성되는 고체 산화물 연료 전지 디바이스를 특징으로 한다. 전지는 (i) 캐소드, (ii) 고체 세라믹 전해질, 및 (iii) 연료 및 산소 소스를 수반하는 산화 및 환원 반응을 통해 전기를 생산하기 위한 애노드를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성된다. 제1 상호연결 플레이트의 주연 에지는 전지와 직접 기계적 접촉하여 배치된다. 제2 상호연결 플레이트와 전지는 밀봉부에서 서로로부터 전기적으로 절연된다. 코팅은 제1 상호연결 플레이트, 제2 상호연결 플레이트, 하부 단부판 및/또는 상부 단부판 상에 배치된다. 코팅은 흑연, 탄화물 세라믹, 질화물 세라믹, 변환 코팅 및/또는 알루미늄 금속간 화합물을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다.
본 발명의 실시예는 임의의 다양한 조합으로 이하 중 하나 이상을 포함할 수도 있다. 제1 상호연결 플레이트 및/또는 제2 상호연결 플레이트는 단자 상호연결 플레이트일 수도 있다. 코팅은 클래딩일 수도 있다. 코팅은 복수의 층을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 층들 중 적어도 제1 층은 질화물 세라믹을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 수도 있다. 층들 중 적어도 제2 층은 금속을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 수도 있다. 금속은 알루미늄을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 수도 있다. 스페이서가 전지의 주연 에지 주위에 그리고 제1 상호연결 플레이트와 밀봉부 사이에 배치될 수도 있다. 디바이스는 제1 상호연결 플레이트의 외부 주연 에지 주위에 배치되고 이를 캡슐화하는 제1 외부 밀봉부, 및/또는 제2 상호연결 플레이트의 외부 주연 에지 주위에 배치되고 이를 캡슐화하는 제2 외부 밀봉부를 포함할 수도 있다. 디바이스는 전지와 제1 상호연결 플레이트 사이에 이들과 접촉하여 배치된 전기 전도성 다공성 또는 메시 제1 집전체, 및/또는 전지와 제2 상호연결 플레이트 사이에 이들과 접촉하여 배치된 전기 전도성 다공성 또는 메시 제2 집전체를 포함할 수도 있다. 디바이스는 밀봉부와 제2 상호연결 플레이트 사이에 배치된 전기 절연성 제1 층, 및/또는 밀봉부와 전지 사이에 배치된 전기 절연성 제2 층을 포함할 수도 있다. 밀봉부는 제1 및 제2 층을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 제1 및 제2 층은 상이한 재료들을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 밀봉부는 흑연을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 수도 있다. 제1 상호연결 플레이트 및/또는 제2 상호연결 플레이트는 스테인리스강 및/또는 니켈계 초합금을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 제1 상호연결 플레이트 및/또는 제2 상호연결 플레이트는 흑연, 알루미늄, 및/또는 구리를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 밀봉부는 유리, 하나 이상의 브레이징 합금, 활석, 운모, 질석, 석면, 세라믹 재료, 및/또는 폴리머 재료를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다.
본 명세서에 개시된 본 발명의 장점 및 특징과 함께, 이들 및 다른 목적은 이하의 설명, 첨부 도면 및 청구범위의 참조를 통해 더욱 명백해질 것이다. 더욱이, 본 명세서에 설명된 다양한 실시예의 특징은 상호 배타적이지 않고 다양한 조합 및 치환으로 존재할 수도 있다는 것이 이해되어야 한다. 본 명세서에 사용될 때, 용어 "대략" 및 "실질적으로"는 ±10%를 의미하고, 몇몇 실시예에서는 ±5%를 의미한다. 용어 "본질적으로 구성"은 본 명세서에 달리 정의되지 않으면, 기능에 기여하는 다른 재료를 배제하는 것을 의미한다. 그럼에도 불구하고, 이러한 다른 재료는 집합적으로 또는 개별적으로 미량으로 존재할 수도 있다. 예를 들어, 본질적으로 하나 이상의 금속으로 구성된 구조는 일반적으로 단지 해당 금속(또는 해당 금속들)과 화학 분석을 통해 검출 가능할 수도 있지만 기능에 기여하지 않는 단지 비의도적 불순물(금속 또는 비금속일 수도 있음)만을 포함할 것이다.
도면에서, 유사한 참조 번호는 일반적으로 상이한 도면 전체에 걸쳐 동일한 부분을 나타낸다. 또한, 도면은 반드시 실제 축척대로 도시되어 있는 것은 아니고, 대신에 일반적으로 본 발명의 원리를 예시하는 데 강조가 부여되어 있다. 이하의 설명에서, 본 발명의 다양한 실시예는 이하의 도면을 참조하여 설명되고, 여기서:
도 1은 본 발명의 다양한 실시예에 따른 고체 산화물 연료 전지의 개략도이다.
도 2는 본 발명의 다양한 실시예에 따른 고체 산화물 연료 전지 디바이스 스택의 부분의 개략도이다.
도 3a는 본 발명의 다양한 실시예에 따른 단부판을 갖는 고체 산화물 연료 전지 디바이스 스택의 개략도이다.
도 3b는 본 발명의 다양한 실시예에 따른 도 3a의 디바이스 스택의 반복 유닛의 분해도이다.
도 3c 및 도 3d는 본 발명의 다양한 실시예에 따른 U형 및 Z형 매니폴딩 유동 배열을 개략적으로 도시하고 있다.
도 3e는 본 발명의 다양한 실시예에 따른 예시적인 U형 매니폴딩 유동 배열에서 스택 내에 배열될 때 상호연결부의 분해도이다.
도 3f는 본 발명의 다양한 실시예에 따른 측면판 매니폴드로 이루어진 외부 유체 연결부를 갖는 직접 매니폴딩을 사용하는 스택의 분해도이다.
도 4a는 본 발명의 다양한 실시예에 따른 전지와 상호연결부가 대략 동일한 크기인 스택의 반복 유닛의 개략 사시도이다.
도 4b는 본 발명의 다양한 실시예에 따른 스택의 에지에 근접한 라인 4B-4B를 따른 도 4a의 고체 산화물 연료 전지 스택의 개략 단면도이고, 여기서 스택 단부판은 스택의 중심에 더 가까운 하나 이상의 위치와 전기적으로 접촉한다.
도 4c는 본 발명의 다양한 실시예에 따른 스택의 중간 영역에 근접한 라인 4C-4C를 따른 도 4a의 고체 산화물 연료 전지 스택의 개략 단면도이고, 여기서 스택 단부판은 스택의 중심에 더 가까운 하나 이상의 위치와 전기적으로 접촉한다.
도 4d는 본 발명의 다양한 실시예에 따른 스택의 에지에 근접한 라인 4B-4B를 따른 도 4a의 고체 산화물 연료 전지 스택의 개략 단면도이고, 여기서 스택 단부판은 스택의 중심에 더 가까운 하나 이상의 위치로부터 전기적으로 격리된다.
도 4e는 본 발명의 다양한 실시예에 따른 스택의 중간 영역에 근접한 라인 4C-4C를 따른 도 4a의 고체 산화물 연료 전지 스택의 개략 단면도이고, 여기서 스택 단부판은 스택의 중심에 더 가까운 하나 이상의 위치로부터 전기적으로 격리된다.
도 4f는 전지가 상호연결부보다 더 작은 스택의 반복 유닛의 개략 사시도이다.
도 4g는 본 발명의 다양한 실시예에 따른 스택의 에지에 근접한 라인 4G-4G를 따른 도 4f의 고체 산화물 연료 전지 스택의 개략 단면도이다(도 4g는 스택 단부판이 스택의 중심에 더 가까운 하나 이상의 위치와 전기적으로 접촉하거나 전기적으로 격리되어 있는 실시예에 대해 동일하다는 점을 주목하라).
도 4h는 본 발명의 다양한 실시예에 따른 스택의 중간 영역에 근접한 라인 4H-4H를 따른 도 4f의 고체 산화물 연료 전지 스택의 개략 단면도이고, 여기서 스택 단부판은 스택의 중심에 더 가까운 하나 이상의 위치와 전기적으로 접촉한다.
도 4i는 본 발명의 다양한 실시예에 따른 스택의 중간 영역에 근접한 라인 4H-4H를 따른 도 4f의 고체 산화물 연료 전지 스택의 개략 단면도이고, 여기서 스택 단부판은 스택의 중심에 더 가까운 하나 이상의 위치로부터 전기적으로 격리되고 전지는 상호연결부 접촉 리브와 직접 전기 접촉한다.
도 5a 내지 도 5e는 본 발명의 다양한 실시예에 따른 고체 산화물 연료 전지 디바이스용 밀봉부의 개략 단면도이다.
도 6a 내지 도 6c는 본 발명의 다양한 실시예에 따른 외부 밀봉부를 갖는 스택의 에지에 근접한 고체 산화물 연료 전지 디바이스 스택의 개략 단면도이다.
도 7a는 본 발명의 다양한 실시예에 따른 고체 산화물 연료 전지 디바이스용 상호연결부의 개략 사시도이다.
도 7b는 라인 7B-7B를 따른 도 7a의 상호연결부의 개략 단면도이다.
도 8a 및 도 8b는 본 발명의 다양한 실시예에 따른 절연층을 갖는 고체 산화물 연료 전지 디바이스를 위한 구성요소의 개략 단면도이다.
도 9 내지 도 11은 본 발명의 다양한 실시예에 따른 스택의 중심에 근접한 고체 산화물 연료 전지 디바이스 스택의 부분의 개략 단면도이다.
도 12는 제2 테스트 예로부터 관류(flow-through: FT) 누설 특성화 셋업을 사용하는 온도 및 배압의 함수로서 상이한 개스킷 재료에 대한 연료 누설의 정도를 나타내는 플롯이다.
도 13은 제3 테스트 예의 하이브리드 흑연/질석(애노드) 및 질석(캐소드) 밀봉 구성에 대한 애노드-대-캐소드 및 캐소드-대-애노드로부터의 교차 누설의 정도를 나타내는 플롯이다.
도 14는 제4 테스트 예의 대칭 질석(애노드) 및 질석(캐소드) 밀봉 구성에 대한 애노드-대-캐소드 및 캐소드-대-애노드로부터의 교차 누설의 정도를 나타내는 플롯이다.
도 15는 제5 테스트 예의 대칭 흑연(애노드) 및 흑연(캐소드) 밀봉 구성에 대한 시간의 함수로서 애노드-대-캐소드 교차 백분율을 나타내는 플롯이다.
도 16은 제5 테스트 예의 대칭 흑연(애노드) 및 흑연(캐소드) 밀봉 구성에 대한 시간의 함수로서 캐소드-대-애노드 교차 백분율을 나타내는 플롯이다.
도 17a 내지 도 17c는 제6 테스트 예의 비대칭 흑연(애노드) 및 질석(캐소드) 밀봉 구성에 대한 교차 누설 결과를 요약한 플롯이다.
도 18은 12시간 동안 500℃에서 유지된 샘플에 대한 시간의 함수로서 AL6061의 TiN에 대한 면적 비저항의 플롯이다.
도 19a 및 도 19b는 제8 테스트로부터 500℃에서 면적 비저항(ASR) 측정 전후의 스테인리스강 테스트 쿠폰 상의 TiN 코팅을 도시하고 있는 SEM 현미경사진이다.
도 20은 제11 테스트에서 TiN 코팅된 알루미늄 상호연결부와 조립되고 475℃ 내지 550℃에서 동작되는 Ni-서멧/GDC 전해질 SOFC에 대한 전류 밀도의 함수로서 전압 및 전력 밀도를 나타내는 플롯이다.
도 21은 제11 테스트에서 TiN 코팅 알루미늄 상호연결부와 조립되고 515℃에서 동작하고 정전류에서 유지되는 Ni-서멧 SOFC의 장기간 성능을 나타내는 플롯이다.
도 1은 그 동작 이론의 예시를 위한 본 발명의 실시예에 따른 SOFC 전지(100)를 개략적으로 도시하고 있다. 도시되어 있는 바와 같이, SOFC 전지(100)는 캐소드(110), 고체 전해질(120), 및 애노드(130)를 특징으로 한다. 도시되어 있는 바와 같이, 애노드(130)는 애노드 지지부(또는 애노드 지지층)(135) 및 애노드 기능층(AFL)(140)을 포함하거나, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 캐소드(110)는 또한 캐소드 층(111) 및 캐소드 기능층(CFL)(112)을 포함하거나, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. SOFC 전지(100)의 동작 중에, 산소 소스(150)(예를 들어, 공기)로부터의 산소는 캐소드(110)에 의해 이온화된다. 생성된 산소 이온은 캐소드(110)로부터 고체 전해질(120)을 통해 애노드(130)로 전도된다. 애노드(130)에서, 산소 이온은 연료(160)(통상적으로 기체임)와 반응하여 전기를 생성한다. 도시되어 있는 바와 같이, 생성된 전기는 외부 부하(170)를 통해 그리고 다시 캐소드(110)로 흘러 캐소드(110)에서 추가 이온화를 지원할 수도 있다. 전기화학적 반응은 또한 애노드(130)에서 예를 들어 물 및 이산화탄소와 같은 부산물을 생성할 수도 있다. 연료(160)는 예를 들어, 수소 가스 및/또는 천연 가스, 프로판, 가솔린, 디젤 또는 바이오연료와 같은 탄화수소 연료, 또는 수소 함유 연료(예를 들어, 암모니아, 또는 NH3), 또는 일산화탄소와 같은 탄소 함유 연료를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 연료(160)는 H2, CO, H2O, CO2, 및 CH4의 혼합물(예를 들어, 합성 가스 또는 신가스)을 포함하거나, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 증가된 발전을 위해, 다수의 SOFC 전지(100)는 이하에 상세히 설명되는 바와 같이, 적층 구조로 함께 연결될 수도 있다. 도 1은 평면 구성의 전지(100)를 도시하고 있지만, 본 발명의 다양한 실시예에서 SOFC 전지는 동심 관형 구성 또는 그 몇몇 유사한 변형으로 배열될 수도 있다. 더욱이, 도 1은 정사각형으로서 전지(100)의 단면을 도시하고 있지만, 본 발명의 다양한 실시예에서 평면 전지는 상이한 형상(예를 들어, 직사각형 또는 원)을 가질 수도 있다. 유사하게, 관형 전지는 상이한 형상을 가질 수도 있다(예를 들어, 원형 튜브 또는 둥근 및 평탄한 표면의 모두를 갖는 더 많은 타원형 형상을 갖는 튜브). 예를 들어, 산소 소스(150)가 관형 전해질(120) 및 애노드(130)가 그 주위에 배치되어 있는 관형 캐소드(110)를 통해 유동할 수도 있고, 반면 연료(160)는 애노드(130)의 외부 주위로 유동할 수도 있다. 대안적으로, 연료(160)는 관형 전해질(120) 및 캐소드(110)가 그 주위에 배치되어 있는 관형 애노드(130)를 통해 유동할 수도 있고, 반면 산소 소스(150)는 SOFC(100)의 외부 주위로 유동한다.
본 발명의 다양한 실시예에서, 캐소드(110)는, 이하의 재료: 예를 들어 란탄 스트론튬 망가나이트(LSM, 예를 들어, La1-xSrxMnO3-δ) 및 란탄 칼슘 망가나이트(LCM, 예를 들어, La1-xCaxMnO3-δ)와 같은 란탄 망가나이트; Ln1-xSrxMnO3-δ(Ln = La, Pr, Nd, Sm, Gd, Yb 또는 Y)와 같은 망가나이트; Ln1-xSrxMnO3-δ(Ln = La, Pr, Nd, Sm 또는 Gd), 란탄 스트론튬 코발타이트(LSC, 예를 들어, La1-xSrxCo3-δ), 사마륨 스트론튬 코발타이트(SSC, 예를 들어, Sm0.5Sr0.5CoO3-δ), 및 스트론튬 세륨 코발타이트(SCC, 예를 들어 Sr0.9Ce0.1CoO3-δ)와 같은 코발타이트; 란탄 페라이트(예를 들어, LaFeO3), Sr-도핑 란탄 페라이트(예를 들어, La0.8Sr0.2FeO3), 란탄 스트론튬 코발트 페라이트(LSCF, 예를 들어, La0.6Sr0.4Co0.8Fe0.2O3-δ), 프라세오디뮴 스트론튬 코발트 페라이트(PSCF, 예를 들어, Pr1-xSrxCo0.8Fe0.2O3-δ) 및 바륨 스트론튬 코발트 페라이트(BSCF, 예를 들어, Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ)와 같은 페라이트; 철-도핑 니켈레이트(LNF, 예를 들어, LaFe1-xNixO3-δ) 및 Sr-도핑 LSNF(LNF)와 같은 니켈레이트; 및 La2BO4(B= Co, Ni, Cu), La2Ni1-xCoO4+δ와 같은 La 부위에 도핑된 알칼리토류(예를 들어, Sr, Ba, Ca) 및 희토류(예를 들어, Nd 또는 Pr), 및 Ni 부위에서 도핑된 전이 금속(예를 들어, Cu 또는 Co)과 같은 K2NiF4 유형 구조를 갖는 캐소드 재료 중 하나 이상을 포함하거나, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성된다. 캐소드 재료는 순수 전자 전도체일 수도 있거나, 또는 이들은 전자 전도체가 전자 또는 정공일 수도 있는 혼합 이온 전자 전도체(MIEC)일 수도 있다.
일반적으로, 고체 전해질(120)은 전류 누설 및 대응 전기 손실을 방지하기 위해 그 내의 전자 전도를 최소화하면서 산소 이온을 전도하는 조밀한 세라믹 재료이다. 그러나, 고체 전해질(120)은 또한 양성자(즉, H+ 이온) 또는 다른 유형의 이온(예를 들어, Na3Zr2Si2PO12 또는 NASICON과 같은 Na+ 이온 전도체)을 전도할 수도 있다. 전해질(120) 재료는 순수 이온 전도체일 수도 있고, 또는 이들은 MIEC일 수도 있다. 전해질은 상이한 전해질 재료의 다수의 층(예를 들어, 2개의 상이한 산소 이온 전도체 층, 또는 산소 이온 전도체 층 및 양성자 전도체 층)을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 고체 전해질(120)의 두께는, 예를 들어, 대략 500 nm 내지 대략 40 ㎛, 또는 1 ㎛ 내지 대략 40 ㎛, 또는 5 ㎛ 내지 대략 30 ㎛, 또는 심지어 대략 10 ㎛ 내지 대략 30 ㎛의 범위일 수도 있다.
본 발명의 다양한 실시예에서, 전해질(120)은 예를 들어, 이하의 산소 이온 전도성 재료: Y, Sc, Ce, Ca, Mg 또는 Al과 같은 알칼리토류 또는 희토류 도펀트 중 하나 이상으로 안정화된 지르코니아와 같은 지르코니아계 고체 전해질(예를 들어, Zr1-xYxO2-x/2 및 Zr1-xScxO2-x/2); Y, Yb, Sc, Ca, Mg, Zr, Gd, Sm Y, La, Pr, Sm, Nd, Ba 또는 Sr과 같은 하나 이상의 알칼리토류 또는 희토류 도펀트로 도핑된 세리아 전해질(예를 들어, Ce1-xMxO2-δ, M=Gd 또는 Sm, x=0.1 내지 0.2); 란탄 스트론튬 갈륨 마그네슘 산화물(LSGM, 예를 들어, La1-xSrxGa1-yMgyO3-δ)과 같은 LaGaO3계 전해질; 비스무트 산화물계 재료(예를 들어, Bi0.8Er0.2O1.5, Bi2Sr2Nb2GaO11.5, Bi0.88Dy0.08W0.04O1.5 및 Bi2V0.9Cu0.1O5.5-δ); LnBO3를 기초로 하는 페로브스카이트(B=Al, In, Sc, Y); 파이로클로르 및 형석형 재료(Y, Nb, Zr)O2-δ; La2Mo2O9(LAMOX, 예를 들어, La2Mo2O9, La1.7Bi0.3Mo2O9, 및 La2Mo1.7W0.3O9)를 기초로 하는 재료; Ba2In2O(예를 들어, Ba2In2O5; 인회석형 상(A10-x(MO4)6O2-δ) 여기서 M=Si 또는 Ge이고, A는 희토류 및 알칼리토류 양이온(예를 들어, Ln10Si6O27, 여기서 Ln = La, Pr, Nd, Sm, Gd 또는 Dy)에 대응함)로부터 유도된 페로브스카이트 및 브라운 밀레라이트형 상 중 하나 이상을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성된다.
본 발명의 다양한 실시예에서, 전해질(120)은, 예를 들어 이하의 양성자 전도성 재료: BaCeO3 및 BaZrO3 및 1) Y, Sc, Nd, Gd, Yb 등 중 하나 이상으로 도핑된 변종 (예를 들어, BaxCe0.9Y0.1O3-δ(BCY), BaZr0.8Y0.2O3-δ(BZY) 또는 BaCe0.7Zr0.1Y0.2O3-δ(BCZY)); 2) Y, Sc, Nd, Gd, 및 Yb 중 하나 이상과 F, Cl 또는 Br 할로겐 중 하나로 도핑된 변종(예를 들어, 5 mol% F-도핑된 BaCe0.90Gd0.1O3-δ, 또는 BCGF; 및 5-mol% Cl 도핑된 BaCe0.90Gd0.1O3-δ, 또는 BCGCl); 3) Y, Ti, Zr, Mo, Fe 또는 Co와 같은 전이 금속 및 Ga, In 또는 Sn과 같은 전이후 금속 중 하나 이상으로 도핑된 변종(예를 들어, BaCo0.4Fe0.4Zr0.2O3-δ(BCFZ), BaCo0.4Fe0.4Zr0.1Y0.1O3-δ(BCFZY)); 또는 4) Nb 또는 Ta와 같은 도너 도펀트로 공도핑된 변종(예를 들어, Ba1-xNdxCe1-yNdyO3-(y-x)/2) 중 하나 이상을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성된다.
본 발명의 다양한 실시예에서, 고체 전해질(120)은 예를 들어 사마륨 도핑된 세리아(SDC, 예를 들어, Ce0.8Sm0.2O1.9) 또는 가돌리늄 도핑된 세리아(GDC, 예를 들어 Ce0.9Gd0.1O1.95)와 같은 다양한 도핑된 세리아 재료를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성된다. 이러한 고체 전해질(120)은 예를 들어, 대략 5 내지 대략 30 mol%, 또는 대략 10 내지 대략 20 mol% 범위의 도펀트 농도를 가질 수도 있다. 다양한 실시예에서, 고체 전해질(120)은 이트리아-도핑된 세리아(YDC, 예를 들어, Y0.1Ce0.9O1.95), 네오디뮴-도핑된 세리아(NdDC, 예를 들어, Nd0.1Ce0.9O1.95), 프라세오디뮴-도핑된 세리아(PrDC, 예를 들어, Pr0.1Ce0.9O1.95) 및/또는 란탄-도핑된 세리아(LaDC, 예를 들어, La0.1Ce0.9O1.95)와 같은 하나 이상의 도핑된 세리아를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 이러한 고체 전해질(120)은 예를 들어, 대략 5 내지 대략 30 mol%, 또는 대략 10 내지 대략 20 mol% 범위의 도펀트 농도를 가질 수도 있다.
캐소드(110)는 하나 이상의 캐소드 재료 및 하나 이상의 전해질(120) 재료의 복합 재료를 포함하고, 이들로 본질적으로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 예를 들어, 캐소드(110)는 예를 들어, 질량비로 대략 3:7 내지 대략 7:3의 비율로 LSCF와 GDC 또는 SSC와 GDC의 혼합물을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 캐소드(110) 복합 재료는 이온 전도체 및 전자 전도체의 모두일 수도 있고, 캐소드(110)는 이온화를 위한 산소 접근을 촉진하고 전해질(120), 공기 및 캐소드(110)가 만나는 전기화학적으로 활성인 3상 경계(TPB)를 제공하기 위해 다공성일 수도 있다. 예를 들어, 캐소드(110)는 대략 30% 내지 대략 60%, 또는 대략 35% 내지 대략 55%, 또는 심지어 대략 40% 내지 대략 30% 범위의 다공성을 가질 수도 있다. 다양한 실시예에서, 캐소드(110)의 두께는 대략 0.5 ㎛ 내지 대략 500 ㎛, 또는 대략 5 ㎛ 내지 대략 250 ㎛, 또는 심지어 대략 10 ㎛ 내지 대략 100 ㎛일 수도 있다.
캐소드 층(111)과 전해질(120) 사이에는 캐소드 기능층(CFL)(112)이 존재할 수도 있다. CFL(112)은 캐소드 층(111)과 전해질(120) 사이의 계면 저항을 감소시키고 그리고/또는 SOFC 제조 또는 동작 중에 발생할 수도 있는 캐소드 층(111)과 전해질(120) 사이의 바람직하지 않은 반응을 방지하도록 작용할 수도 있다. 이러한 CFL(112)은 일반적으로 상당히 얇고 대략 1 nm 내지 대략 20 ㎛ 두께일 수도 있다. CFL(112)의 두께는 또한 대략 500 nm 내지 대략 10 ㎛, 또는 심지어 대략 1 내지 대략 5 ㎛일 수도 있다. CFL(112)은 캐소드(예를 들어, LSCF) 및/또는 전해질 층(예를 들어, GDC)에 대해 본 명세서에 설명된 재료의 임의의 조합, 또는 이러한 재료 내의 원소를 특징으로 하는 덜 복잡한 화합물(예를 들어, 코발트 또는 코발트 산화물)을 포함하거나, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. CFL(112)은 또한 단일 캐소드 층(111) 또는 전해질(120) 재료를 포함하거나, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다.
캐소드(110)와 같이, 애노드(130)는 복합 재료일 수도 있고, 바람직하게는 전기화학적 반응을 촉진하기 위해 다공성, 이온 및 전자(즉, 전자 및/또는 정공) 전도체이다. 본 발명의 다양한 실시예에서, 애노드(130)는 예를 들어, 2상 복합재에 대해 질량비로 대략 3:7 내지 대략 7:3의 비율로 혼합물로서 단상 또는 복합 재료를 포함하거나, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성된다. 다양한 실시예에서, 애노드(130)의 임의의 상 또는 모든 상은 MIEC 재료를 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 애노드(130)의 임의의 상 또는 모든 상은 순수 전자 전도체 또는 이온 전도체를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 본 발명의 다양한 실시예에서, 애노드(130)는 서멧 재료를 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성되는 복합재이다. 본 발명의 다양한 실시예에서, 애노드(130)는 예를 들어, 하나 이상의 고체 전해질(120) 재료와 복합재로서 함께 혼합된 다양한 전이 금속(예를 들어, Ni, Cu, Ti, Co, Mn, V, Mo, Nb, W 및/또는 Fe)을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성되는 서멧이다. 예를 들어, 복합 서멧 애노드(130)의 세라믹 구성요소는 이트리아 안정화 지르코니아(YSZ)를 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 수도 있다. 복합 서멧 애노드(130)의 YSZ는 예를 들어, 대략 2 내지 대략 20 mol%, 또는 대략 3 내지 대략 12 mol% 범위의 도펀트 농도를 가질 수도 있다. 다양한 실시예에서, YSZ는 8 mol% Y(8YSZ, 예를 들어, (ZrO2)0.92(Y2O3)0.08) 및/또는 3 mol% Y(3YSZ, 예를 들어, (ZrO2)0.97(Y2O3)0.03)를 포함한다. 본 발명의 다양한 실시예에서, 애노드(130)는 예를 들어, Ni와 YSZ의 복합재(Ni-YSZ) 또는 Cu와 YSZ의 복합재(Cu-YSZ)를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성된다. 본 발명의 다양한 다른 실시예에서, 복합 서멧 애노드(130)의 세라믹 구성요소는 예를 들어 GDC를 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성된다. 본 발명의 다양한 실시예에서, 애노드(130)는 예를 들어, Ni와 GDC의 복합재(Ni-GDC) 또는 Cu와 GDC의 복합재(Cu-GDC)를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성된다. 애노드(130) 서멧 내의 전이 금속 성분은 제조 상태 SOFC 전지(100) 내에서 세라믹(예를 들어, NiO와 같은 산화물)으로 존재할 수도 있지만 환원 환경(예를 들어, 수소 가스를 함유하는 가스 환경)에서 금속 상(예를 들어, Ni 금속)으로 변형될 수도 있다.
본 발명의 다양한 실시예에서, 애노드(130)의 모두 또는 일부는 예를 들어, 이하의 전자 전도성 또는 MIEC 세라믹 재료: 란탄 스트론튬 티타네이트(LST, 예를 들어, La0.4Sr0.6TiO3)와 같은 티타네이트계 산화물, Fe-도핑 칼슘 티타네이트(예를 들어, CaFexTi1-xO3-δ), 티타니아-도핑 YSZ, Sc 및 Y-도핑 티타늄 지르코네이트(예를 들어, Sc0.15Y0.05Zr0.62Ti0.18O1.9); 란탄 크로마이트(예를 들어, (La,Sr)CrO3) 및 (LaA)(CrB)O3 시스템(A = Ca, Sr 및 B = Mg, Mn, Fe, Co, Ni); 스트론튬, 철, 코발트 및 몰리브덴을 함유하는 세라믹 산화물 재료를 포함하는 세라믹 산화물(즉, SFCM, 예를 들어, SrFe0.1Co0.45Mo0.45O3, SrFe0.2Co0.4Mo0.4O3, SrFe0.34Co0.33Mo0.33O3 또는 SrFe0.5Co0.25Mo0.25O3), SrFeCo3Ox, SrCo0.8Fe0.2O3 및 La0.6Sr0.4Fe0.8Co0.2O3(LSCF)와 같은 티타네이트계 산화물 중 하나 이상을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성된다. 본 발명의 다양한 실시예에서, 전자 전도성 또는 MIEC 세라믹 재료는 복합 애노드(130)로서 하나 이상의 고체 전해질(120) 재료와 혼합된다.
애노드(130)의 모두 또는 일부는 SFCM과 세리아 또는 GDC와 같은 다른 재료의 혼합물을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 예를 들어, 도 1에 도시되어 있는 바와 같이, 애노드(130)는 애노드 지지부(135) 및 애노드 기능층(140)으로 구성될 수도 있다. 전지(100)를 지지하고 기능층(140)에 대한 가스(즉, 연료) 접근을 허용하는 애노드 지지부(135)는 예를 들어, SFCM과 세리아의 혼합물을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 수도 있다. 애노드(130) 내의 전기촉매 활성을 촉진하는 애노드 기능층(140)은 예를 들어, SFCM과 GDC의 혼합물을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 애노드(130)에는 니켈, 니켈 산화물, 및/또는 이트리아가 없다. 본 발명의 실시예에 따르면, 애노드(130) 및/또는 그 부분(예를 들어, 애노드 지지부(135) 및/또는 애노드 기능층(140))은 "올-세라믹(all-ceramic)"일 수도 있는데, 즉, 니켈, 니켈 산화물 및 세라믹상 네트워크 내에 통합되지 않는 다른 금속이 없을 수도 있다. 이러한 재료는 부하 추종, 열 사이클링 및 산화환원 사이클링 중에 우수한 성능 및 신뢰성을 나타낼 수도 있다.
본 발명의 다양한 실시예에서, 애노드(130)는 서멧 또는 세라믹 재료 내의 부가의 상으로서 하나 이상의 알칼리토류 및 희토류 재료(예를 들어, MgO, CaO, SrO 및 CeO2)의 첨가로 추가로 수정된다. 다른 재료들이 애노드(130)의 표면을 "장식"할 수도 있고, 침윤 용액(예를 들어, 니켈 또는 세륨 니트레이트)에 이어서 하소(calcination)와 같은 다양한 기술을 통해 퇴적될 수도 있다. 표면 "장식" 재료의 다른 퇴적 방법은 워시 코팅(예를 들어, 콜로이드 용액) 및 화학 기상 증착(CVD)을 포함한다. 애노드의 표면(애노드 내의 공극 및 계면의 표면을 포함함)으로의 이러한 재료의 첨가는 이온 및/또는 전자 전도도를 향상시킬 수도 있고, 촉매 및/또는 전기촉매 활성을 향상시킬 수도 있고, 그리고/또는 특정 연료 조성(예를 들어, 천연 가스)의 존재시에 황 피독 또는 코킹과 같은 바람직하지 않은 반응을 억제할 수도 있다. 애노드(130)를 위한 부가의 침윤 재료는 예를 들어, 백금족 금속(예를 들어, Pt 또는 Ru) 및/또는 애노드(130)의 재료의 임의의 다른 가능한 조합으로부터의 성분(예를 들어, Ni, Ce, Gd, Cu, Mg, Co, Pr 등)을 포함하고, 이들로 본질적으로 구성되거나, 또는 이들로 구성된다.
본 발명의 다양한 실시예에서, 애노드(130)는 애노드 지지부(또는 애노드 지지층)(135) 및 애노드 기능층(AFL)(140)을 포함하거나, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. AFL은 ASL에서보다 더 미세한 입자를 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 수도 있어, 이에 의해 더 많은 수의 3상 경계 및 후속의 더 높은 전기화학적 활성을 제공한다. AFL은 애노드와 전해질 사이의 계면 저항을 감소시키고 그리고/또는 SOFC 제조 또는 동작 중에 발생할 수도 있는 애노드 지지층(135)과 전해질(120) 사이의 바람직하지 않은 반응을 방지하도록 작용할 수도 있다. 이러한 AFL(140)은 일반적으로 상당히 얇고 다양한 실시예에서 AFL(140)은 대략 1 nm 내지 대략 20 ㎛ 두께일 수도 있다. 다양한 실시예에서, AFL(140)의 두께는 대략 500 nm 내지 대략 10 ㎛, 또는 심지어 대략 1 내지 대략 5 ㎛일 수도 있다. AFL(140)은 애노드 및/또는 전해질 층(예를 들어, Ni-GDC)의 재료의 임의의 조합, 또는 이러한 재료 내의 원소를 특징으로 하는 덜 복잡한 화합물(예를 들어, 코발트 또는 코발트 산화물)을 포함하거나, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 애노드 지지층(ASL)(135)의 두께는 대략 100 ㎛ 내지 대략 2,000 ㎛ 두께, 또는 대략 150 ㎛ 내지 대략 1,000 ㎛, 또는 대략 200 ㎛ 내지 대략 800 ㎛, 또는 심지어 대략 350 ㎛ 내지 대략 700 ㎛ 두께일 수도 있다.
다양한 실시예에서, 전지(100)는 전해질 지지형이다. 도 1을 참조하면, 전해질(120)은 전해질 지지형 전지(100)의 가장 두꺼운 부분이다. 애노드(130) 및 캐소드(110)는 전해질 지지형인 전지(100)에서 전해질(120)보다 훨씬 더 얇다. 이러한 전지는 다른 장점들 중에서도, 조밀한 전해질이 전지의 가장 두꺼운 부분이기 때문에 더 강한 경향이 있지만, 이들은 더 큰 전압 손실(ohmic losses)을 갖는 경향이 있고 따라서 절충안은 전극 지지형(예를 들어, 애노드 지지형) 전지에 비교하여 더 낮은 성능이다. 전해질 지지형인 전지(100)의 경우, 전해질 지지층의 두께는 대략 75 ㎛ 내지 대략 750 ㎛, 또는 대략 125 ㎛ 내지 대략 500 ㎛, 또는 심지어 대략 200 ㎛ 내지 대략 350 ㎛ 두께일 수도 있다. 전해질 지지형 전지의 전해질 지지층은, 예를 들어 애노드가 다공성인 반면, 통상적인 전해질의 고밀도로 인해 애노드 지지형 전지의 애노드 지지층보다 얇을 수도 있다. 전해질 지지형 전지(100)의 경우, 애노드(130)는 대략 5 ㎛ 내지 대략 200 ㎛, 또는 대략 10 ㎛ 내지 대략 100 ㎛, 또는 심지어 대략 15 ㎛ 내지 대략 50 ㎛의 두께를 가질 수도 있다. 전해질 지지형 전지(100)를 위한 캐소드(110)는 대략 0.5 ㎛ 내지 대략 500 ㎛ 두께, 또는 대략 5 ㎛ 내지 대략 250 ㎛, 또는 심지어 대략 10 ㎛ 내지 대략 100 ㎛ 두께의 두께를 가질 수도 있다.
다양한 실시예에서, 전지(100)는 캐소드 지지형이다. 도 1을 참조하면, 캐소드(110)는 캐소드 지지형 전지(100)의 가장 두꺼운 부분이다. 애노드(130) 및 전해질(120)은 캐소드 지지형인 전지(100)에서 캐소드(110)보다 훨씬 더 얇다. 캐소드 지지형 전지는 낮은 열화를 갖고 긴 수명을 갖는 것으로 나타났지만, 절충안은, 이들이 전해질 지지형 전지 또는 애노드 지지형 전지보다 제조가 더 어려운 경향이 있고, 이들이 애노드 지지형 전지보다 더 낮은 성능을 갖는 경향이 있다는 것이다. 캐소드 지지형인 전지(100)의 경우, 캐소드 지지층의 두께는 대략 125 ㎛ 내지 대략 1,000 ㎛, 또는 대략 250 ㎛ 내지 대략 800 ㎛, 또는 심지어 대략 400 ㎛ 내지 대략 600 ㎛ 두께일 수도 있다. 캐소드 지지형 전지(100)의 경우, 애노드(130)는 대략 5 ㎛ 내지 대략 200 ㎛, 또는 대략 10 ㎛ 내지 대략 100 ㎛, 또는 심지어 대략 15 ㎛ 내지 대략 50 ㎛의 두께를 가질 수도 있다. 캐소드 지지형 전지(100)의 경우, 전해질(110)은 예를 들어 대략 500 nm 내지 대략 40 ㎛, 또는 1 ㎛ 내지 대략 40 ㎛, 또는 5 ㎛ 내지 대략 30 ㎛, 또는 심지어 대략 10 ㎛ 내지 대략 30 ㎛의 범위인 두께를 가질 수도 있다.
다양한 실시예에서, 전지(100)는 금속 지지형 또는 심지어 세라믹 지지형이다. 예를 들어, 금속 지지형 전지(100)는 더 얇은 애노드 재료(예를 들어, Ni-YSZ와 같은 서멧), 전해질 및 캐소드가 그 위에 배치되어 있는 금속 지지부(예를 들어, 441 스테인리스강과 같은 다공성 스테인리스강)를 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 수도 있다. 이러한 전지의 더 얇은 층은 고온에서 지지부와 다른 층 사이의 바람직하지 않은 반응을 회피하기 위해 종종 박막 퇴적 기술(예를 들어, 스퍼터링 또는 열/플라즈마 스프레이 기술)을 사용하여 퇴적된다. 세라믹 지지형 전지는 더 얇은 애노드 재료(예를 들어, Ni-YSZ와 같은 서멧), 전해질 및 캐소드가 그 위에 배치되어 있는 다공성 세라믹 지지부(예를 들어, YSZ 또는 GDC 스캐폴드)를 포함할 수도 있다. 전지를 지지하는 동안, 다공성 세라믹 지지부는 애노드로서 기능하지 않는다. 다공성 세라믹 지지부는 전자 전도성 세라믹일 수도 있고, 또는 전자 전도도는 스캐폴드의 모두 또는 일부를 코팅하는 전도성 재료(예를 들어, 니켈)의 침윤을 통해 도입될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 별개의 상호연결부가 SOFC 스택에서 요구되지 않도록, 상호연결부가 전지 지지부로서 사용된다. 다양한 실시예에서, 다공성 금속 지지형 전지(100) 또는 세라믹 지지형 전지(100)는 상호연결부에 결합된다(예를 들어, 브레이징 또는 용접을 사용하여). 다양한 실시예에서, 금속, 세라믹, 또는 상호연결 지지부는 대략 100 ㎛ 내지 대략 5,000 ㎛, 또는 대략 150 ㎛ 내지 대략 1,000 ㎛, 또는 심지어 대략 200 ㎛ 내지 대략 500 ㎛의 두께를 가질 수도 있다.
전술된 바와 같이, 다중 SOFC 전지는 예를 들어, SOFC의 동작 전압을 증가시키기 위해 적층된 직렬 연결 구성으로 SOFC에서 이용될 수도 있다. 도 2는 각각의 전지(100)가 고체 상호연결 플레이트(또는 "상호연결부")(200)에 의해 이웃 전지(100)로부터 분리되어 있는 직렬 연결 스택 구성의 부분의 개략도이다. 본 명세서의 예는 평판 상호연결부를 나타내고 있지만, 상호연결부는 또한 다수의 비평면형 전지의 상호연결부를 수용하기 위해 다른 형상으로 제조될 수도 있다(예를 들어, 관형, 또는 부분적으로 관형, 또는 오목 형상; 또는 심지어 관형 전지 표면 상에 퇴적된 재료 스트립). 다양한 실시예에서, 상호연결부는 플레이트, 튜브, 또는 부분 튜브를 포함하는 상이한 형상을 가질 수도 있다. 다양한 실시예에서, 상호연결부(또는 상호연결 브레이즈 재료)는 전지의 형상 또는 전지의 부분의 형상에 따라, 전지 상에 직접 퇴적될 수도 있다.
상호연결부(200)는 통상적으로 전지(100) 사이 및 궁극적으로 SOFC 스택 자체 외부로 외부 전기 부하로의 전자(이온과 대조적으로) 전류(또는 "전류")(210)의 흐름을 가능하게 하기 위해 전기 전도성이다. 도시되어 있는 바와 같이, 상호연결부(200)는 예를 들어 상호연결부(200)를 가로질러 상이한 방향으로 연장할 수도 있는 리브 및 채널에 의해, 산소 소스(150) 및 연료(160)의 유동의 분리 및 균일성을 용이하게 하도록 성형될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 리브 및 채널은 헤링본 또는 사행형 패턴과 같은 상이한 형상을 상호연결부(200) 내에 형성할 수도 있다. 이러한 패턴은 상호연결부(200)를 따라 연속적이거나 불연속적일 수도 있다. 다양한 실시예에서 패턴은 상호연결부(200)의 양 측에서 동일하다. 다양한 실시예에서, 상호연결부(200)의 일 측의 패턴은 상호연결부(200)의 다른 측의 패턴과 상이하다. 다양한 실시예에서, 상호연결부(200)는 심지어 부분적으로 가스 유동을 지향하기 위해 가스 플레넘 및/또는 유동장 베인과 같은 다른 특징부를 형성할 수도 있다. 상호연결부(200)의 이러한 다른 특징부는 리브 및 채널에 대해 설명된 것과 동일하거나 유사한 디자인일 수도 있다. 도 2에서 상부 상호연결부(200) 위의 부분 캐소드(110) 및 하부 상호연결부(200) 아래의 부분 애노드(130)의 포함에 의해 나타낸 바와 같이, 본 발명의 실시예에 따른 SOFC는 상호연결부(200)에 의해 분리된 다중 전지(100)를 포함할 수도 있다. 도 2 및 도 1은 동일한 길이 및 폭 치수를 갖는 것으로서 캐소드(110), 애노드(130) 및 전해질(120)을 도시하고 있지만, 전지(100)의 각각의 층은 상이한 길이 및 폭 치수를 가질 수도 있다.
도 2는 산소 소스(150)와 연료(160)가 서로 수직인 방향으로 유동하는 교차 유동으로서 알려진 반응물 유동 구성을 도시하고 있다. 다양한 실시예에서, SOFC 스택은 산소 소스(150)와 연료(160)가 서로 평행하게 유동하는 유동 배열을 이용하거나 또한 이용할 수도 있다. 예를 들어, SOFC 스택은 병류 구성(즉, 동일한 방향의 평행 유로) 또는 역류 구성(즉, 반대 방향의 평행 유로)을 사용할 수도 있다.
다양한 실시예에서, SOFC 스택의 전지는 예를 들어, 다양한 기계적 및/또는 전기적 설계 사양을 달성하기 위해 직렬 및 병렬 연결의 상이한 구성으로 연결된다. 예를 들어, SOFC 스택은 2개의 병렬 연결된 전지 세트를 포함할 수도 있고, 여기서 각각의 전지 세트는 스택에 대해 지정된 정격 전력 레벨에서 특정 전압 출력 범위를 달성하기 위해 다수의(예를 들어, 10개) 직렬 연결된 전지를 포함한다. 다양한 실시예에서, 다수의 상이한 SOFC 스택이 여전히 별개의 기계적 조립체로서 존재하면서, 전기적으로 직렬 또는 병렬로 연결될 수도 있다. 다양한 실시예에서, SOFC 스택 내의 특정 전지는 전체로서 전기적으로 격리된 상태를 유지하면서(즉, 스택의 특정 영역이 스택의 다른 영역으로부터 전기적으로 격리됨) 기계적 조립체로서 SOFC 스택의 축을 따라 적층된다.
다양한 실시예에서, 상호연결부(200)는 스테인리스강(예를 들어, 440, 441, 또는 430 스테인리스강과 같은 400-시리즈 스테인리스강, 또는 304 또는 316 스테인리스강과 같은 300-시리즈 스테인리스강, 또는 Crofer 22 APU 또는 Crofer 22 H와 같은 특수 스테인리스강), 하스텔로이(Hastelloy)(예를 들어, Co, Cr, Mo, Fe, Si, C, Mn, V, Ti 또는 W 중 하나 이상과 Ni를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성된 합금), 인코넬(Inconel)(예를 들어, Fe, Mo, Nb, Ta, Co, Mn, Cu, Al, Ti, Si, C, S, P 또는 B 중 하나 이상을 또한 함유하는 Ni-Cr계 초합금), 또는 모넬(Monel)(예를 들어, Fe, Mn, C, 또는 Si 중 하나 이상을 또한 함유하는 Ni-Cu 합금)과 같은 고온 Ni계 합금, 흑연, 알루미늄 또는 구리와 같은 하나 이상의 재료를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, SOFC의 모든 상호연결부(200)는 동일한 재료를 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 수도 있고, 반면, 다른 실시예에서, 상호연결부(200) 중 적어도 2개는 상이한 재료들을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성된다. 다양한 실시예에서, 상호연결부(200)는 하나 이상의 알루미늄 합금(예를 들어, 6061, 2024, 3003, 7075, 또는 5000-시리즈 알루미늄 합금) 또는 Si, Cu, Ni, 또는 Fe 중 하나 이상과 알루미늄의 합금을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성된다. 다양한 실시예에서, 상호연결부(200)의 전체 두께(예를 들어, 최대 두께)는 예를 들어, 대략 0.2 mm 내지 대략 30 mm, 또는 0.2 mm 내지 10 mm, 또는 심지어 0.5 mm 내지 4 mm의 범위일 수도 있다. 다양한 실시예에서, 상호연결부(200)의 최소 웨브 두께(즉, 부분 상의 임의의 장소에서 최소 두께)는 대략 0.02 mm 내지 대략 0.5 mm의 범위일 수도 있다. 다양한 실시예에서, 상호연결부(200)의 최소 웨브 두께는 대략 0.05 mm 내지 대략 0.3 mm, 또는 심지어 대략 0.1 mm 내지 대략 0.2 mm의 범위일 수도 있다. 상호연결부(200)는 기계가공(예를 들어, 밀링), 스탬핑, 레이저 절단, 화학적 에칭, 하이드로포밍, 워터젯 절단, 주조, 프레싱, 사출 성형 등과 같은 통상의 프로세스 또는 이들 프로세스의 조합을 이용하여 제조될 수도 있다.
도 3a는 직렬로 전기적으로 연결된 다중 전지(100) 및 상호연결부(200)를 특징으로 하는 SOFC(300)를 개략적으로 도시하고 있다. 도 3b에 도시되어 있는 바와 같이, SOFC(300)는 따라서 부분적으로 다수의 "반복 유닛"(310)으로 구성된다. 본 발명의 실시예에 따른 SOFC는 SOFC(300) 스택에 대한 원하는 전압 및 출력 전력에 따라, 2개 이상, 10개 이상, 50개 이상, 또는 심지어 100개 이상의 반복 유닛(310)을 특징으로 할 수도 있다. 정사각형 플레이트로서 도시되어 있지만, 상호연결 플레이트는 전지 기하학적 형상 또는 다른 제약을 수용하기 위해 임의의 다른 형상(예를 들어, 원, 직사각형 또는 타원형)을 가질 수도 있다. 도시되어 있는 바와 같이, 각각의 반복 유닛(310)은 전지(100), 상호연결부(200), 및 전지(100)와 인접한 상호연결부(200) 사이에 배치된 하나 이상의 밀봉부(또는 "개스킷")(320)를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 밀봉부(320)는 SOFC(300)를 밀봉하고 SOFC(300)의 상이한 구성요소들 사이의 외부 누설 및/또는 교차 누설을 방지하거나 최소화한다. 예를 들어, 밀봉부(320)는 산소 소스용 상호연결 채널과 연료용 상호연결 채널 사이의 교차 누설을 실질적으로 방지할 수도 있다(예를 들어, 도 2 참조). 밀봉부(320)는 SOFC(300) 스택의 에지의 형상에 실질적으로 합치하는 프레임으로서 개략적으로 도시되어 있지만, 다양한 실시예에서 밀봉부 중 하나 이상은 전지(100) 및/또는 상호연결부(200)의 더 많은 영역을 커버할 수도 있고, 그를 통한 다수의 개구 또는 구멍을 형성할 수도 있다. 밀봉부(320)는 주조(예를 들어, 슬립 주조 또는 테이프 주조), 압출, 3D 인쇄, 스크린 인쇄, 레이저 절단, 다이 절단, 블레이드 절단, 워터젯 절단, 기계가공(예를 들어, 밀링) 등과 같은 통상의 프로세스를 통해 형성될 수도 있다. 밀봉부(320)는 단일 단계에서 형성/성형될 수도 있거나(예를 들어, 스크린 인쇄된 밀봉부) 또는 초기에 형성되고 이어서 성형될 수도 있다(예를 들어, 테이프 주조 후 다이 절단됨). 밀봉부(320)는 또한 제자리에서 형성/성형되거나(예를 들어, 3D 인쇄됨), 먼저 형성/성형되고 이어서 SOFC(300) 스택의 나머지 구성요소와의 조립될 수도 있다(예를 들어, 미리 절단된 개스킷의 사용). 제자리 형성/성형된 밀봉부(320)를 위한 부가의 퇴적 기술은 스프레이 코팅 및 다양한 물리 및 화학 기상 증착 기술(예를 들어, 스퍼터링, 펄스화 레이저 증착 또는 증발)을 포함한다. 밀봉부(320)는 또한 브레이징, 용접 등을 사용하여 구성요소를 결합한 결과로서 효과적으로 제조될 수도 있다.
본 발명의 다양한 실시예에서, 각각의 반복 유닛은 전지의 애노드(130) 측 또는 캐소드(110) 측에 위치된 밀봉부와 같이, 전지(100)의 단지 일 측의 하나 이상의 밀봉부(320)를 특징으로 할 수도 있다. 다양한 실시예에서, 각각의 반복 유닛은 전지(100)의 양 측의 하나 이상의 밀봉부(320)를 특징으로 할 수도 있고, 여기서 전지의 캐소드(110) 측의 밀봉부(320)는 동일한 기하학적 형상, 양, 구성을 갖고, 전지의 애노드(130) 측의 밀봉부(320)와 동일한 재료로 구성된다(즉, 반복 유닛은 완전히 대칭인 밀봉 배열을 가짐). 다양한 실시예에서, 각각의 반복 유닛은 전지(100)의 양 측의 하나 이상의 밀봉부(320)를 특징으로 할 수도 있고, 여기서 전지의 캐소드(110) 측의 밀봉부(320)는 전지의 애노드(130) 측의 밀봉부(320)와는 상이하다(즉, 반복 유닛은 비대칭 밀봉 배열을 가짐). 다양한 실시예에서, 전지(100)의 양 측의 밀봉부(320) 사이의 차이는 밀봉부(320)의 재료, 기하학적 형상 또는 양 중 하나 이상의 차이이다. 다양한 실시예에서, 전지(100)의 캐소드(110) 측의 밀봉부(320)의 두께는 전지의 애노드(130) 측의 밀봉부(320)의 두께와는 상이하다.
본 발명의 실시예에 따른 예시적인 대칭 밀봉 배열은 전지의 애노드 및 캐소드 측의 모두에 질석 밀봉부, 뿐만 아니라 전지의 애노드 및 캐소드 측의 모두에 흑연 밀봉부를 포함한다. (대칭 밀봉 배열은 예를 들어 유리가 밀봉부 자체에 균일하게 도포되는 것에 대조적으로, 하나 이상의 밀봉부의 에지에 배치(예를 들어, 인쇄)될 수도 있는 것들을 포함한다는 점을 주목하라.) 본 발명의 실시예에 따른 예시적인 비대칭 밀봉 배열은 전지의 애노드 측에 흑연 밀봉부 및 캐소드 측에 질석 밀봉부를 포함한다.
본 발명의 다양한 실시예에서, 밀봉부(320)는 흑연을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 수도 있다. 하나 이상의 상호연결부(200)가 흑연을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 이로 구성되는 실시예에서, 하나 이상의 밀봉부(320)(예를 들어, 그렇지 않으면 인접 전지(100)로부터 상호연결부(200)를 분리시킬 것인 하나 이상의 밀봉부(320))가 생략될 수도 있고, 상호연결부(200)는 또한 SOFC 스택에서 밀봉부로서 기능할 수도 있다. 다양한 실시예에서, 밀봉부(320) 중 하나 이상은 운모, 질석, 유리, 브레이징 합금, 석면, 폴리아미드(예를 들어, 아라미드), 활석, 폴리이미드(예를 들어, Kapton), 폴리아미드-이미드(예를 들어, Torlon), 폴리실록산(예를 들어, 실리콘), 및/또는 실세스퀴옥산(예를 들어, 페닐 실세스퀴옥산)과 같은 하나 이상의 다른 재료를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 폴리실록산 밀봉부(320)는 실온 가황(RTV) 실리콘(예를 들어, 미국 코네티컷주 하트포드 소재의 Permatex로부터 입수 가능한 Copper RTV)이다. 다양한 실시예에서, 적어도 하나의 밀봉부(320)는 하나 이상의 브레이징 합금(예를 들어, Ag70.5Cu26.5Ti3 및 Ag64Cu34.2Ti1.8을 포함하는 Ag-Cu-Ti 브레이즈; 및 Ag100, Ag72Cu28, Ag70Cu20Zn10 및 Ag60Cu25Zn15를 포함하는 은계 브레이즈)을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성된다. 다양한 실시예에서, 적어도 하나의 밀봉부(320)는 알루미늄 및/또는 구리를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있는 브레이징 합금(예를 들어, Al94.75Si5.25, Al92.5Si7.5, Al90Si10 및 Al86Si10Cu4를 포함하는 Al-Si 및 Al-Si-Cu 브레이즈; 및 Cu85Sn8Ag7, Cu75.5Ag18P6.5 및 Cu92.8P7.2를 포함하는 Cu계 브레이즈)를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성된다. 이들 예시적인 브레이징 합금은 공칭 조성의 견지에서 설명되고 Lucas Milhaupt(예를 들어, SILVALOY), Prince & Izant Company(예를 들어, BAlSi) 및 SAXONIA Technical Materials(예를 들어, BrazeTec)를 포함하여, 상이한 상표/제품명으로 다수의 제조자로부터 입수 가능하다는 것을 주목하라. 브레이징 합금은 페이스트, 포일, 와이어, 스트립 또는 분말을 포함하여, 상이한 형태로 이용될 수도 있다. 각각의 예에 필수적인 것은 아니지만, 특정 경우에 플럭스(예를 들어, 불소 및/또는 붕소를 함유하는 염)가 예를 들어, 브레이징 작업 동안 산화를 방지하고 습윤성을 개선하기 위해 브레이징 합금과 함께 사용될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 스퍼터링된 층(예를 들어, Ti 또는 Ni) 또는 금속(예를 들어, Ni 또는 Ag)과 혼합된 유리의 중간층이 브레이징 전에 전지 상에 퇴적된다. 다양한 실시예에서, 밀봉부(320)의 유리는 Al2O3, SiO2, B2O3, BaO, MgO, La2O3, CaO, SrO, ZnO, 및/또는 Li2O를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 유리 시스템은 Al2O3-BaO-B2O3-SiO2-CaO, SiO2-Al2O3-SrO-ZnO-B2O3-Li2O, SiO2-BaO-MgO-La2O3-Al2O3-B2O3, 또는 BaO-B2O3-SiO2-Al2O3-ZnO를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 유리 조성물은 1 내지 55 wt% SiO2, 0 내지 50 wt% B2O3, 0 내지 70 wt% BaO, 0 내지 10 wt% CaO, 0 내지 50 wt% Al2O3, 0 내지 15 wt% La2O3, 0 내지 30 wt% MgO, 0 내지 35 wt% SrO, 0 내지 35 wt% ZnO 및 0 내지 5 wt% Li2O를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, SOFC의 모든 밀봉부(320)는 동일한 재료를 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 수도 있고, 반면, 다른 실시예에서, 밀봉부(320) 중 적어도 2개는 상이한 재료들을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성된다. 다양한 실시예에서, 밀봉부(320)의 두께는 예를 들어, 대략 0.005 mm 내지 대략 15 mm의 범위일 수도 있다. 다양한 실시예에서, 밀봉부(320)의 두께는 대략 0.01 mm 내지 대략 10 mm, 또는 대략 0.05 mm 내지 대략 5 mm, 또는 심지어 대략 0.05 mm 내지 대략 2 mm의 범위일 수도 있다. 다양한 실시예에서, 반복 유닛(예를 들어, 도 3b)에서 밀봉부(320)를 구성하는 개별 개스킷 층은 동일한 두께를 갖는다. 다양한 실시예에서, 반복 유닛에서 밀봉부(320)를 구성하는 개별 개스킷 층 중 적어도 2개는 상이한 두께를 갖는다.
도 3b는 또한 전지(100)와 상호연결부(200) 사이에 배치된 하나 이상의 집전체(330)를 포함하는 것으로서 반복 유닛(310)을 도시하고 있다. 본 발명의 다양한 실시예에서, 집전체(330)는, 예를 들어, 전지(100) 및/또는 상호연결부(200)의 표면 비평탄성이 그렇지 않으면 그 사이의 전기 접촉을 손상시키거나 감소시킬 수도 있을 때, 전지(100)와 상호연결부(200) 사이의 전기 접촉을 용이하게 하거나 개선할 수도 있다. 집전체(330)는 또한 예를 들어, SOFC(300)의 온도 사이클링(및/또는 동작 중에 SOFC(300)의 하나 이상의 부분 내의 국소 가열)이 SOFC 내의 차등 열 팽창을 야기할 때 전지(100)에 기계적 완충을 제공할 수도 있다. 다양한 실시예에서, 집전체(330)는 각각의 전지(100)의 단지 일 측(예를 들어, 애노드 측)에만 존재할 수도 있는데, 즉 각각의 반복 유닛(310)은 전지(100)의 단지 하나의 표면만이 이에 의해 이웃 상호연결부로부터 분리되도록 단지 단일의 집전체(330)만을 포함할 수도 있다. 다른 실시예에서, SOFC(300)는 집전체(330)를 포함하지 않는다. 도 3b에 도시되어 있는 바와 같이, 집전체(330)는 메시, 천공 시트 및 발포 시트, 섬유 매트, 펠트, 천, 발포체(예를 들어, 발포 폼) 또는 유사 구조의 형태를 갖거나, 적어도 부분적으로 이들로 구성될 수도 있고, 따라서 다공성, 구멍 또는 다른 개구를 특징으로 할 수도 있다. 집전체(330)는 SOFC(300) 내의 기계적 응력 및/또는 비평탄성을 수용하기 위해 적어도 부분적으로 가요성, 탄성 및/또는 탄력성일 수도 있다. 본 발명의 다양한 실시예에서, 집전체(330) 중 하나 이상 또는 심지어 모두는 흑연을 포함하거나, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 집전체(330)는 알루미늄, 스테인리스강, 구리, 금, 백금 등과 같은 금속을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 집전체(330)는 벌크 집전체(330)의 일부 또는 모두 상에 금속 또는 세라믹 코팅을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 예를 들어, 집전체(330)는 상승된 온도에서 전도성이고 스테인리스강의 바람직하지 않은 산화를 방지하고 Cr 휘발성을 감소시키는 망간-코발트 산화물(MCO)에 의해 코팅된 430 스테인리스강 메시를 포함할 수도 있다. 다양한 실시예에서, 집전체(330)는 알칼리 토금속으로 도핑된 Ca 및 전이 금속 도핑 이트륨 크로마이트 또는 란탄 크로마이트와 같은 세라믹 재료를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다.
다양한 실시예에서, 하나 이상의 집전체(330)는 SOFC(300)의 상이한 구성요소, 예를 들어 전지(100) 및/또는 상호연결부(200) 상에 필름 또는 층으로서 적용될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 집전체(330)의 두께는 대략 0.0005 mm 내지 대략 15 mm, 또는 대략 0.0005 mm 내지 대략 5 mm, 또는 대략 0.001 mm 내지 대략 2.5 mm, 또는 대략 0.005 mm 내지 대략 1 mm, 또는 심지어 대략 0.02 mm 내지 대략 0.75 mm 범위일 수도 있다. 다양한 실시예에서, 전지(100)의 어느 일 측 또는 전지(100)의 양 측의 집전체(330)는 하나 초과의 층으로 구성된다. 다양한 실시예에서, 전지(100)의 어느 일 측의 개별 집전체(330)는 동일한 두께를 갖는다. 다양한 실시예에서, 집전체(330)를 구성하는 개별 집전체 층 중 적어도 2개는 상이한 두께를 갖는다.
다양한 실시예에서, 전지(100)의 애노드(130) 및/또는 캐소드(110)는 애노드 또는 캐소드의 표면 상에 배치된 전기 접촉 층을 추가로 가질 수도 있다. 다양한 실시예에서, 예를 들어, 애노드(130)는 애노드의 외부 층 상에 퇴적된 니켈 또는 은과 같은 금속의 얇은 층을 가질 수도 있다. 다양한 실시예에서, 캐소드(110)는 캐소드의 외부 층 상에 은과 같은 금속 또는 LSC와 같은 세라믹의 얇은 층을 가질 수도 있다. 전기 접촉 층은 전적으로 또는 주로 전자를 전도하고 전자가 전지(100)와 상호연결부(200) 사이에서 이동할 때 애노드 또는 캐소드의 외부 표면에서 시트 저항을 감소시키도록 의도된다. 다양한 실시예에서, 애노드(130) 및/또는 캐소드(110)의 표면 상에 배치된 전기 접촉 층의 두께는 대략 0.005 mm 내지 대략 5 mm, 또는 대략 0.01 mm 내지 대략 3 mm, 또는 심지어 대략 0.05 mm 내지 대략 1 mm 범위일 수도 있다. 전기 접촉부는 이것이 접촉하는 전극(즉, 캐소드 또는 애노드)과 동일한 면적 크기이거나 더 작을 수도 있다.
도 3a에 도시되어 있는 바와 같이, SOFC(300)는 또한 반복 유닛(310) 위 아래에 단부판(340)을 포함할 수도 있다. 단부판(340)은, 다양한 실시예에서, SOFC(300)가 예를 들어, 하나 이상의 타이 로드, 클램프(예를 들어, 나사, 밴드/스트랩 또는 토글형 클램프) 또는 다른 체결구를 통해 함께 클램핑되거나 체결되기 때문에, SOFC(300)에 기계적 강성을 제공할 수도 있다.
SOFC 스택(300)은 산소 공급부(150) 또는 연료(160)가 SOFC 스택(300)으로 유도되게 하는 수단 및 배기 스트림이 SOFC 스택(300)으로부터 이격하여 지향되게 하는 수단을 갖는다. 다양한 실시예에 따르면, 입구(공급) 및 출구(배기) 가스 스트림이 SOFC 스택(300) 내에서 뿐만 아니라 SOFC 스택(300) 또는 다중 SOFC 스택(300)으로 그리고 이들로부터 지향되는 방식은 직접 가스 연결 및/또는 가스 분배 매니폴드의 사용에 의한 것이다. 매니폴드는 더 큰 가스 유동 도관을 더 작은 가스 유동 도관 분기로 분할하거나, 또는 더 작은 가스 유동 도관 분기를 더 큰 가스 유동 도관으로 조합한다. 다양한 실시예에서, 가스 매니폴드는 SOFC 스택(300)(즉, 스택 자체의 부분)의 내부에 있을(또는 일체형일) 수도 있고 각각의 반복 유닛(310)으로 및 그로부터 가스를 지향한다. 다양한 실시예에서, SOFC 스택(300)은 SOFC 스택(300)에 대한 유체 연결이 이루어지기를 필요로 하는 외부 매니폴드를 갖는다. 다양한 실시예에서, SOFC 스택(300)은 내부 및 외부 매니폴드의 모두를 갖는다. 다양한 실시예에서, 내부 매니폴드 및/또는 외부 매니폴드는 알루미늄, 흑연, 스테인리스강, 또는 구리를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다.
다양한 실시예에서, 하나 또는 양 단부판(340)은 또한 외부 매니폴드에 대한 연결 지점으로서 그리고 SOFC 스택(300)의 내부 매니폴드의 부분으로서 기능할 수도 있다. 예를 들어, 도 3a에 도시되어 있는 바와 같이, SOFC 스택(300)은 산소 공급부(150) 또는 연료(160)를 스택으로 유도하고 배기 스트림이 스택으로부터 이격하여 지향되게 하는 입구 및 출구 유체 연결부(350)를 갖는다. SOFC 스택(300) 내부에서, 산소 공급부(150) 또는 연료(160)는 정확한 반응물 가스를 각각의 반복 유닛(310)의 캐소드(110) 또는 애노드(130)로 전달하는 내부 매니폴드를 통해 분배된다. 이들 가스는 상이한 내부 매니폴드(360) 구성을 사용하여 전달될 수도 있다. 다양한 실시예에서, SOFC 스택(300)은 U형 내부 매니폴드(360)를 가질 수도 있는데, 여기서 가스는 모두는 도 3c에 도시되어 있는 바와 같이 스택의 일 측으로부터 또는 본질적으로 그로부터 유입되거나 유출된다. 다양한 실시예에서, SOFC 스택(300)은 Z형 내부 매니폴드(360)를 가질 수도 있는데, 여기서 스택의 일 측에서 유입된 가스 스트림은 도 3d에 도시되어 있는 바와 같이 스택의 다른 측으로부터 또는 본질적으로 그로부터 유출된다. 도 3c 및 도 3d는 역류 구성을 도시하고 있지만, 내부 매니폴드는 또한 대안 유로 배열(예를 들어, 병류 및 교차 유동)을 사용할 수도 있다. 다양한 실시예에서, SOFC 스택(300)은 사행형 내부 매니폴드와 같은, 부가의 내부 매니폴드 구성을 가질 수도 있다. 병류 구성은 SOFC 스택(300)의 전지(100)를 가로질러 가장 낮은 열 구배를 제공한다. 역류 및 병류 구성은 모두 교차 유동 구성보다 SOFC 스택(300) 내의 전지(100)를 가로질러 훨씬 더 낮은 열 구배를 제공한다. 교차 유동 구성은 애노드(130) 및 캐소드(110) 유동 스트림의 더 큰 분리로 인해 더 간단한 밀봉 및 매니폴딩 배열을 제공한다. SOFC 스택(300) 내의 더 높은 열 전도도를 갖는 재료(예를 들어, 알루미늄, 흑연 및 구리)의 사용은 전지(100)를 가로지르는 열 구배를 감소시킬 수도 있고 비교적 큰 열 구배의 통상적인 단점 없이 더 간단한 밀봉/매니폴딩 배열을 위한 교차 유동 구성의 사용을 가능하게 할 수도 있다. 도 3e는 예시적인 SOFC 스택(300) 구성요소(즉, 단부판(340) 및 상호연결부(200))의 분해도에서 내부 매니폴드(360) 및 유체 연결부(350)에 대한 부가의 상세를 제공한다. 부가의 내부 매니폴드 구성이 가능하다. 다양한 실시예에서, 입구 내부 매니폴드(360)가 SOFC 스택(300)의 에지에 존재하기보다는, 입구 매니폴드는 스택의 중심에 존재하고 모든 전지(100)의 중심에 있는 구멍을 통과할 수도 있다. 이러한 배열의 배기 스트림은 내부 매니폴드를 통하기보다는 단순히 스택의 에지에 남아 있을 수도 있다.
내부 매니폴드(360)보다는, SOFC 스택(300)은 상이한 매니폴드 접근법을 사용할 수도 있다. 도 3f는 반복 유닛(310) 및 단부판(340)을 갖는 SOFC 스택(300)을 도시하고 있지만, 도 3c 내지 도 3e와는 달리, 단부판에 대한 유체 연결이 이루어지지 않는다. 다양한 실시예에서, SOFC 스택(300)은 입구 및 출구 유동을 SOFC 스택(300)으로 분배하기 위해 측면판(370)을 이용하는 외부 매니폴드 배열을 사용한다. 측면판(370)은 스택 프레임(380)에 밀봉되는데, 이는 스택의 각각의 코너에서 상부 단부판(340)으로부터 하부 단부판(340)으로 연장한다. 측면판(370)을 갖는 외부 매니폴드 배열에서, 전지 및 상호연결 밀봉부(100)는 밀봉부(100)가 교차 및 외부 누설보다는 교차 누설을 방지하도록 배열되기 때문에 전지 및/또는 상호연결부의 전체 둘레 주위를 밀봉하지 않는다. 도 3f는 가스 스트림이 입구 유체 연결부(350) 포트를 통해 SOFC 스택(300)의 일 섹션 반복 유닛(310) 내로 유입하는 사행형 유동 분포(교차 유로 구성을 가짐)를 도시하고 있다. 가스 스트림은 대향 측면판(370)에 도달한 후 방향을 변경하고 반복 유닛(310)의 상이한 섹션으로 복귀한다. 가스 스트림은 배기 유체 연결부(350) 포트에 도달할 때까지 사행형 유동 패턴으로 전후로 진행한다. 다양한 실시예에서, SOFC 스택(300)은 병렬 유로 구성(예를 들어, 병류 또는 역류)에서 측면판(370)을 갖는 외부 매니폴드 배열을 사용한다. 다양한 실시예에서, SOFC 스택(300)은 Z형 또는 U형 매니폴드 구성에서 측면판(370)을 갖는 외부 매니폴드 배열을 사용한다. 다양한 실시예에서, 스택 프레임(380) 및/또는 스택 측면판(370)은 알루미늄, 흑연 및/또는 구리를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 스택 측면판(370) 및/또는 스택 프레임(380)은 상호연결부(200)에 대해 본 명세서에 상세히 설명된 재료(예를 들어, 스테인리스강 또는 알루미늄 합금) 중 하나 이상을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 측면판(370)은 흑연, 질석, 운모, 및/또는 본 명세서에 상세히 설명된 다른 밀봉 재료를 사용하여 스택 프레임(370) 및/또는 단부판(340)의 측면에 밀봉될 수도 있다.
SOFC 스택(300)의 입구 및 출구에 대한 유체 연결부(350)는 다수의 형태를 취할 수도 있고 임의의 다양한 결합 방법을 사용하여 이루어질 수도 있다. 다양한 실시예에서, SOFC 스택(300)의 입구 및 출구에 대한 연결은 클램핑된 플랜지(예를 들어, 너트 및 타이 로드로 클램핑됨) 및 금속 밀봉부(예를 들어, 구리) 또는 다른 밀봉부(예를 들어, 흑연, 질석, 운모 또는 본 명세서에 상세히 설명된 다른 밀봉 재료)를 사용하여 이루어진다. 다양한 실시예에서, SOFC 스택(300)의 입구 및 출구 유체 연결부(350)에 대한 연결은 튜브/파이프 및 다양한 튜브/파이프 피팅(예를 들어, 압축 피팅)을 사용하여 이루어진다. 다양한 실시예에서, 입구 및 출구 유체 연결부(350)에 대한 연결은 SOFC 스택(300)에 직접 배관 또는 파이프를 용접 또는 브레이징함으로써 이루어진다. 다양한 실시예에서, SOFC 스택(300)에 대한 유체 연결부(350) 및/또는 상기 유체 연결부(350)(즉, 튜브/파이프 및 튜브/파이프 피팅)에 대한 연결부는 알루미늄, 흑연, 및/또는 구리를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 유체 연결부(350)는 상호연결부(200)에 대해 본 명세서에 상세히 설명된 재료(예를 들어, 스테인리스강 또는 알루미늄 합금) 중 하나 이상을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서 유체 연결부(350)는 유체 연결부의 내부 및/또는 외부에 코팅 또는 클래딩(예를 들어, 니켈 클래딩 또는 니켈 도금)을 갖는다.
다양한 실시예에서, 유체 연결부(350)의 모두 또는 일부에 대한 연결은 단일체(즉, 다중 내부 통로를 갖는 재료의 하나의 단편) 또는 다중 단일체 헤더 매니폴드로부터 이루어진다. 예를 들어, SOFC 기반 전력 시스템에서, 다중 SOFC 스택(300)은 외부 헤더 매니폴드에 의해 단일 외부 연료 개질기(즉, 예를 들어, 천연 가스 연료로부터 신가스를 생성하는 디바이스), 및/또는 열 교환기에 연결될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 연료(160) 스트림의 외부 헤더 매니폴드로부터의 분기는 각각의 스택에 대한 입구 유체 연결부(350)에서 다중 SOFC 스택(300)과 결합된다. 다양한 실시예에서, 단일체 헤더는 산소 소스(150) 및 연료(160)를 공급한다. 다양한 실시예에서, 단일체 헤더는 SOFC 스택(300)의 캐소드 및 애노드 스트림을 위한 배기 도관을 제공한다. 다양한 실시예에서, 단일체 헤더는 입구를 분할하고 출구(배기) 스트림을 조합한다. 다양한 실시예에서 외부 헤더 매니폴드는 알루미늄, 흑연 및/또는 구리를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 외부 헤더 매니폴드는 상호연결부(200)에 대해 본 명세서에 상세히 설명된 재료(예를 들어, 스테인리스강 또는 알루미늄 합금) 중 하나 이상을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 외부 헤더 매니폴드는 흑연, 질석, 운모, 또는 본 명세서에 상세히 설명된 다른 밀봉 재료를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있는 밀봉부로 SOFC 스택(300) 단부판(340)에 밀봉될 수도 있다.
다양한 실시예에서, 하나 또는 양 단부판(340)은 알루미늄, 흑연 및/또는 구리를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 하나 또는 양 단부판(340)은 상호연결부(200)에 대해 본 명세서에 상세히 설명된 재료(예를 들어, 스테인리스강 또는 알루미늄 합금) 중 하나 이상을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 단부판(340)의 전체 두께는 예를 들어, 대략 0.2 mm 내지 대략 30 mm의 범위일 수도 있다. 다양한 실시예에서, 단부판(340)의 전체 두께는 대략 1 mm 내지 대략 25 mm, 대략 5 mm 내지 대략 20 mm, 또는 심지어 대략 10 mm 내지 대략 15 mm의 범위일 수도 있다. 다양한 실시예에서, 단부판(340)의 최소 웨브 두께는 대략 0.15 mm 내지 대략 0.5 mm, 또는 대략 0.2 mm 내지 대략 0.4 mm, 또는 심지어 대략 0.2 mm 내지 대략 0.3 mm일 수도 있다. 단부판(340)은 기계가공(예를 들어, 밀링), 스탬핑, 레이저 절단, 화학적 에칭, 하이드로포밍, 워터젯 절단, 주조, 프레싱, 사출 성형 등과 같은 통상의 프로세스를 이용하여 제조될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 하나 이상의 단부판(340)은 하나 이상의 상호연결부(200)와 동일한 두께를 갖는다.
다양한 실시예에서, 유체 연결부(350)는 알루미늄, 흑연 및/또는 구리를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 하나 또는 양 유체 연결부(350)는 상호연결부(200)에 대해 본 명세서에 상세히 설명된 재료(예를 들어, 스테인리스강 또는 알루미늄 합금) 중 하나 이상을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 측면판(370)은 알루미늄, 흑연 및/또는 구리를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 하나 또는 양 측면판(370)은 상호연결부(200)에 대해 본 명세서에 상세히 설명된 재료(예를 들어, 스테인리스강 또는 알루미늄 합금) 중 하나 이상을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 스택 프레임(380)은 알루미늄, 흑연 및/또는 구리를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 하나 또는 양 스택 프레임(380)은 상호연결부(200)에 대해 본 명세서에 상세히 설명된 재료(예를 들어, 스테인리스강 또는 알루미늄 합금) 중 하나 이상을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 하나 이상의 단부판(340), 측면판(370), 상호연결부(200), 및 스택 프레임(380)은 동일한 재료를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있고, 또는 이들 중 2개 이상은 상이한 재료들을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 수도 있다.
다양한 실시예에서, 전지 및 상호연결부는 동일한 크기이거나 대략 동일한 크기이다. 도 4a는 전지(100)와 상호연결부(200)가 대략 동일한 평면내 치수(예를 들어, 길이 및 폭이 대략 동일한 크기)를 갖고 상호연결부(200)가 접촉 리브(410)를 갖고 도시되어 있는 SOFC 스택(300)의 반복 유닛(310)에 대한 개략 사시도이다. 전지(100)가 상호연결부(200)(또한 도 3b에 도시되어 있음)와 대략 동일한 크기일 때, 전지는 도 3e에 도시되어 있는 상호연결부(200)의 내부 매니폴드(360)와 유사한 구멍 또는 다른 관통 특징부를 포함할 수도 있다. 상호연결부(200)의 유동장은 상호연결부 및 전지의 대부분 또는 모두를 커버할 수도 있다. 다양한 실시예에서, 상호연결부(200)의 유동장은 밀봉부(320)가 존재하는 영역을 제외하고 상호연결부의 모두를 커버한다. 다양한 실시예에서, 유동장의 크기는 다공성 메시, 천공 시트 및 발포 시트, 섬유 매트, 펠트, 천, 발포체(예를 들어, 발포 폼) 또는 유사 구조와 같은 SOFC 300 스택의 다른 구성요소에 의해 정의되고, 따라서 다공성, 구멍 또는 다른 개구를 특징으로 할 수도 있다. 다양한 실시예에서, 유동장의 크기는 집전체(330)에 의해 정의된다.
여기서, 유동장은 다양한 특징부(예를 들어, 베인, 리브, 채널, 플레넘)이 입구로부터 전지의 입구측으로; 전지를 가로질러; 그리고 전지의 출구측으로부터 출구로 유동을 지향하고 분배하는 데 사용되는 영역을 칭한다. 플레넘(또는 전지 전의 영역)은 가스가 채널에 유입되기 전에 전지 아래의 모든 채널(또는 유사한 특징부)을 가로질러 가능한 한 균일한 유동을 획득하기 위해 주로 존재한다. 따라서, 유동장은 가스가 유동하는 이들 특징부를 갖는 영역이다. 비유동장 영역은 스택의 매니폴드(개별 상호연결부의 입구 및 출구), 외부 밀봉 표면(즉, 밀봉부(320)와 전지(100) 사이에 형성된 밀봉부가 아님 또는 밀봉부(320)가 플레넘 위에 있게 되는 경우), 및 가스 유동을 수반하지 않는 임의의 다른 특징부(예를 들어, 존재하는 경우, 전압 및 전류 탭)를 포함한다.
도 4b는 점선 4B-4B를 따른 도 4a의 단면도이고, 단부판(340)이 각각 반복 유닛(310)의 전지(100)와 전기 접촉하는 SOFC(300)의 실시예의 단면 개략도를 나타낸다. 이러한 실시예에서, SOFC(300)에 의해 발생된 전력은 단부판(들)(340)으로부터 또는 버스바아, 또는 심지어 단부판(340)과 전기적으로 접촉하는 배관 또는 다른 전도체로부터 잡아당겨질 수도 있다. 도 4b는 SOFC(300)의 가까운 에지부를 통한 단면으로 고려될 수도 있고(또는 심지어 그 측면도); 따라서, 단부판(340)이 도 4b에서 밀봉부(320)에 의해 전지(100)로부터 분리된 것처럼 보이지만, 단부판(340) 및 그에 가장 가까운 전지(100)는 스택의 중심에 더 가까운 하나 이상의 위치에서 전기적으로 접촉한다. 본 발명의 다양한 실시예에서, 양 단부판(340)보다는, 단부판(340) 중 단지 하나만이 전지(100)와 전기적으로 접촉한다. 다양한 실시예에서, 적어도 하나의 전지(100)는 적어도 하나의 단부판(340)과 전기적으로 접촉하고, 적어도 하나의 단부판(340)은 전지와 전기적으로 접촉하는 측면에서 패턴화되고(예를 들어, 리브, 채널, 또는 다른 유동장 특징부), 단부판(340)의 대향 측면은 실질적으로 평면일 수도 있다.
도 4c는 점선 4C-4C를 따른 도 4a의 단면도이고, SOFC 스택(300)의 중간 영역에 근접하고 단부판(340)이 각각 전지(100)와 전기적으로 접촉하는 SOFC(300)의 실시예의 단면 개략도를 나타낸다. 도 4a는 전지(100)로부터 상호연결부를 구별하기 위해 상호연결부(200) 상의 유동장 특징부(예를 들어, 리브)를 개략적인 사시도로 부분적으로 도시하고 있다. 도 4c는 다공성 집전체(330)(예를 들어, 메시)를 포함하는 구성을 강조하기 위해 상호연결부(200) 상의(또한 어느 일 단부판(340) 상의) 리브 특징부를 도시하고 있지 않다. 그러나, 도 4c는 또한 유동장이 SOFC(300)의 적어도 활성 영역에서, 상호연결부(200)(예를 들어, 접촉 리브) 또는 단부판(340)의 패턴화된 특징부보다는 단지 다공성 집전체(330)(예를 들어, 하나 이상의 메시)에 의해서만 형성되는 실시예의 단면을 나타낼 수도 있다. 집전체(330)는 전지(100)의 에지를 따른 밀봉부(320)의 존재를 수용하기 위해 전지보다 작다. 다양한 실시예에서, 전지(100)의 임의의 에지 상의 밀봉부(320)의 폭은 대략 0.5 mm 내지 대략 30 mm, 또는 대략 1 mm 내지 대략 20 mm, 또는 심지어 대략 5 mm 내지 대략 15 mm로 다양할 수도 있다. 도 4c는 밀봉부(320)와 집전체(330) 사이에 측방향 간극을 갖고 도시되어 있지만, 다양한 실시예에서 밀봉부(320) 및 집전체(330)의 에지는 서로 맞접하거나 거의 인접할 수도 있다(즉, 밀봉부와 집전체 사이에 간극이 존재하지 않을 수도 있음).
다양한 실시예에서, 하나 또는 양 단부판(340)은 반복 유닛(310)의 전지(100)로부터 전기적으로 격리된다. 전기적 격리는 절연 개스킷, 절연 코팅 또는 다른 절연재의 사용과 같은, 다수의 상이한 방법으로 달성될 수도 있다. 이러한 특징부는 또한 타이 로드 또는 클램프 체결구가 단부판(340)의 전기적 격리를 유지하는 것을 보장하기 위해 이용될 수도 있다. 도 4d는 점선 4B-4B를 따른 도 4a의 단면도이고, 단부판(340)이 전지(100)와 전기 접촉하지 않는 SOFC(300)의 실시예의 단면 개략도를 나타낸다. 도 4d는 도 4b의 방식으로, SOFC(300)의 가까운 에지부를 통한 단면으로 고려될 수도 있고(또는 심지어 그 측면도); 따라서, SOFC 스택의 층 구성은 스택의 중심에 더 가까운 하나 이상의 위치에서 다양할 수도 있다. 도시되어 있는 바와 같이, SOFC 스택의 상부 및 하부에 있는 전지(100)는 단부판(340)과 전기적으로 접촉하지 않는다. 오히려, 이들 전지(100)는 전체 SOFC 스택으로부터 전력을 끌어오기 위해 이용될 수도 있는 단자 상호연결부(400)에 전기적으로 연결된다. 다양한 실시예에서, 단자 상호연결부(400)는 알루미늄, 구리, 및/또는 흑연, 또는 상호연결부(200)에 대해 본 명세서에 설명된 재료 중 하나 이상을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 단자 상호연결부(400)는 상호연결부(200)와 유사할 수도 있지만 단지 전지(100)와 전기적으로 접촉하는 측면에서만 패턴화될 수도 있고(예를 들어, 가스 유동을 위한 리브 및 채널을 갖고; 도 2 참조), 단자 상호연결부(400)의 대향 측면은 실질적으로 평면일 수도 있다. 도 4e는 점선 4C-4C를 따른 도 4a의 단면도이고, SOFC 스택(300)의 중간 영역에 근접하고 단부판(340)이 각각 전지(100)로부터 전기적으로 격리된 SOFC(300)의 실시예의 단면 개략도를 나타낸다. 도 4e는 다공성 집전체(330)(예를 들어, 메시)를 포함하는 구성을 강조하기 위해 상호연결부(200) 상의 리브 특징부를 도시하고 있지 않다. 그러나, 도 4e는 또한 유동장이 SOFC(300)의 적어도 활성 영역에서, 상호연결부(200) 또는 단자 상호연결부(400)(예를 들어, 접촉 리브)의 패턴화된 특징부보다는 단지 다공성 집전체(330)(예를 들어, 하나 이상의 메시)에 의해서만 형성되는 실시예의 단면을 나타낼 수도 있다.
다양한 실시예에서, 전지 및 상호연결부는 동일한 크기가 아니다. 도 4f는 전지(100)의 평면내 치수(예를 들어, 길이 및/또는 폭) 중 적어도 하나가 상호연결부(200)의 평면내 치수(예를 들어, 길이 및/또는 폭)보다 작은 SOFC 스택(300)의 반복 유닛(310)에 대한 개략 사시도이다. 도 4f는 전지(100)로부터 상호연결부를 구별하기 위해 상호연결부(200) 상의 유동장 특징부(예를 들어, 리브)를 개략적인 사시도로 부분적으로 도시하고 있다. 전지(100)가 상호연결부보다 작을 때, 전지는 구멍 또는 다른 관통 특징부를 포함할 필요는 없지만, 포함할 수도 있다. 더욱이, 전지가 상호연결부(200)보다 작을 때, SOFC 스택(300)은 전지(100)와 중첩되지 않는 상호연결부의 특정 영역에서 밀봉부(320)를 지지하기 위해 스페이서를 이용할 수도 있다. 다양한 실시예에서, SOFC 스택(300)은 상호연결부(200) 및 단자 상호연결부(400)(존재하는 경우), 및/또는 하나 또는 양 단부판(340)의 평면내 치수(예를 들어, 길이 및/또는 폭)보다 작은 전지(100)의 평면내 치수(예를 들어, 길이 및/또는 폭)를 갖는다. 이는 예를 들어 점선 4G-4G를 따른 도 4f의 단면도이고, 단부판(340)이 각각 반복 유닛(310)의 전지(100)와 전기 접촉하는 SOFC(300)의 실시예의 단면 개략도를 나타내는 도 4g에 도시되어 있다. 다양한 실시예에서, SOFC 스택(300)은 전지(100)와 중첩되지 않는 상호연결부(200)의 영역에 스페이서(420)를 포함한다. 다양한 실시예에서, 스페이서(420)는 상호연결부(200)와 동일한 재료(예를 들어, 스테인리스강, 알루미늄, 구리, 흑연 등) 또는 상호연결부에 대해 본 명세서에 설명된 임의의 하나 이상의 재료를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 스페이서(420)는 밀봉부(320)와 동일한 재료 또는 밀봉부에 대해 본 명세서에 설명된 임의의 하나 이상의 재료를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 스페이서(420) 및 밀봉부(320)는 단일편의 재료 또는 단일체(즉, 단일 구성요소로 일체화됨)이다.
도 4h는 점선 4H-4H를 따른 도 4f의 단면도이고, SOFC 스택(300)의 중간 영역에 근접하고 단부판(340)이 각각 전지(100)와 전기적으로 접촉하는 SOFC(300)의 실시예의 단면 개략도를 나타낸다. 도 4f는 전지(100)로부터 상호연결부를 구별하기 위해 상호연결부(200) 상의 유동장 특징부(예를 들어, 리브)를 개략적인 사시도로 부분적으로 도시하고 있다. 도 4h는 다공성 집전체(330)(예를 들어, 메시)를 포함하는 구성을 강조하기 위해 상호연결부(200) 상의 리브 특징부를 도시하고 있지 않다. 그러나, 도 4h는 또한 유동장이 SOFC(300)의 적어도 활성 영역에서, 상호연결부(200)(예를 들어, 접촉 리브)의 패턴화된 특징부보다는 단지 다공성 집전체(330)(예를 들어, 하나 이상의 메시)에 의해서만 형성되는 실시예의 단면을 나타낼 수도 있다. 집전체(330)는 전지(100)의 에지를 따른 밀봉부(320)의 존재를 수용하기 위해 전지보다 작다. 밀봉부(320)는 전지(100)의 에지로부터 스페이서(420)까지 연장된다. 도 4h는 스페이서(420)의 에지까지 줄곧 연장하는 밀봉부(320)의 외부 에지를 도시하고 있다. 다양한 실시예에서, 밀봉부(320)의 외부 에지는 스페이서(420)의 에지까지 줄곧 연장된다. 다양한 실시예에서, 스페이서(420)의 외부 에지는 SOFC 스택(300)의 임의의 주어진 반복 유닛(310)에 대한 밀봉부(320) 중 하나 또는 모두를 넘어 연장된다. 다양한 실시예에서, 하나 또는 양 밀봉부(320)의 외부 에지는 스페이서(420)를 넘어 연장된다. 도 4h는 밀봉부(320)와 집전체(330) 사이에 간극을 갖고 도시되어 있지만, 다양한 실시예에서 밀봉부(320) 및 집전체(330)의 에지는 서로 맞접하거나 거의 인접할 수도 있다(즉, 밀봉부와 집전체 사이에 간극이 존재하지 않을 수도 있음). 도 4h는 밀봉부(320)와 집전체(330) 사이에 측방향 간극을 갖고 도시되어 있지만, 다양한 실시예에서 밀봉부(320) 및 집전체(330)의 에지는 서로 맞접하거나 거의 인접할 수도 있다(즉, 밀봉부와 집전체 사이에 간극이 존재하지 않을 수도 있음). 유사하게, 도 4h는 스페이서(420)와 전지(100) 사이에 측방향 간극을 갖고 도시되어 있지만, 다양한 실시예에서 스페이서(420) 및 전지(100)의 에지는 서로 맞접하거나 거의 인접할 수도 있다(즉, 스페이서와 전지 사이에 간극이 존재하지 않을 수도 있음).
다양한 실시예에서, SOFC 스택(300)은 상호연결부(200) 및 단자 상호연결부(400)(존재하는 경우)의 평면내 치수(예를 들어, 길이 및/또는 폭)보다 작은 전지(100)의 평면내 치수(예를 들어, 길이 및/또는 폭)를 갖고, 그리고/또는 하나 또는 양 단부판(340)은 반복 유닛(310)의 전지(100)로부터 전기적으로 격리된다. 전기적 격리는 절연 개스킷, 절연 코팅 또는 다른 절연재의 사용과 같은, 다수의 상이한 방법으로 달성될 수도 있다. 이러한 특징부는 또한 타이 로드 또는 클램프 체결구가 단부판(340)의 전기적 격리를 유지하는 것을 보장하기 위해 이용될 수도 있다. 도 4i는 점선 4H-4H를 따른 도 4f의 단면도이고, SOFC 스택(300)의 중간 영역에 근접하고 단부판(340)이 각각 전지(100)로부터 전기적으로 격리된 SOFC(300)의 실시예의 단면 개략도를 나타낸다. 도 4h와 달리, 도 4i의 상호연결부(200) 및 단자 상호연결부(400)는 리브 유동 특징부를 포함하지만 집전체(330)는 포함하지 않는다. 도 4i는 밀봉부(320)와 집전체(330) 사이에 측방향 간극을 갖고 도시되어 있지만, 다양한 실시예에서 밀봉부(320) 및 상호연결부(200) 또는 단자 상호연결부(400)의 리브 특징부의 에지는 서로 맞접하거나 거의 인접할 수도 있다(즉, 밀봉부와 상호연결부 사이에 간극이 존재하지 않을 수도 있음). 유사하게, 도 4i는 스페이서(420)와 전지(100) 사이에 측방향 간극을 갖고 도시되어 있지만, 다양한 실시예에서 스페이서(420) 및 전지(100)의 에지는 서로 맞접하거나 거의 인접할 수도 있다(즉, 스페이서와 전지 사이에 간극이 존재하지 않을 수도 있음).
본 발명의 다양한 실시예는 각각 2개 이상의 상이한 재료들을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성되는 하이브리드 또는 다층 밀봉부(320)를 이용할 수도 있다. 이러한 밀봉부(320)는 세라믹 재료에 대한 금속 재료의 밀봉 및/또는 2개의 상이한 금속 또는 세라믹 재료의 함께 밀봉을 위해 유리할 수도 있다. 이러한 하이브리드 또는 다층 밀봉부(320)는 밀봉 재료가 전기 전도성일 때(예를 들어, 흑연) 또한 유리할 수도 있어, 하이브리드 또는 다층 구조에서 제2 밀봉 재료의 사용이 몇몇 스택 설계에서 전기적 단락을 방지할 수도 있게 된다. 하이브리드 또는 다층 밀봉부(320)는 밀봉 재료가 예를 들어 산화 환경보다 환원 환경에서 더 안정할 때(또는 그 반대도 마찬가지임) 또한 유리할 수도 있어, 하이브리드 밀봉부가 적어도 산화 환경에서(또는 적어도 환원 환경에서) 안정한 다른 재료와의 조합에 의해 제1 재료의 사용을 가능하게 한다. (본 발명의 다양한 실시예에 따르면, 가스 환경은 산소의 분압이 10-18 atm 이하이면 "환원"이고, 가스 환경은 산소의 분압이 10-18 atm 초과이면 "산화"이다.) 도 5a는 층(500, 510)으로 구성된 하이브리드 밀봉부(320)의 측면도이다. 다양한 실시예에서, 층(500, 510) 중 적어도 하나는 흑연을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성된다. 다양한 실시예에서, 층(500, 510) 중 하나는 전기 전도성이고, 반면 다른 층은 전기 절연성이다. (본 명세서에서 이용되는 바와 같이, "전기 전도성"인 구성요소 또는 층은 적어도 동작 온도(예를 들어, 대략 400℃ 내지 대략 800℃, 또는 심지어 더 높음)에서, 적어도 10 S/m, 또는 대략 10 S/m 내지 대략 106 S/m 범위, 또는 대략 103 내지 106 S/m 범위, 또는 심지어 더 높은 최소 전기 전도도를 갖고; "전기 절연성"인 구성요소 또는 층은 적어도 동작 온도에서, 적어도 103 ohm-m 또는 대략 103 ohm-m 내지 대략 106 ohm-m 범위, 또는 심지어 더 높은 최소 저항률을 갖는다.)
밀봉부(320)(및/또는 층(500, 510))이 흑연을 포함하거나, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성되는 다양한 실시예에서, 밀봉부(320) 및/또는 층(500, 510) 중 하나 또는 모두에 사용되는 흑연 재료는 각각 플레이크 흑연, 비정질 흑연, 결정질 흑연, 열분해 흑연, 고도로 정렬된 열분해 흑연(HPOG), 열분해 탄소, 카본 블랙, 활성탄, 탄소 섬유, 그래핀, 다결정 흑연, 합성 흑연, 및/또는 유리형 탄소(예를 들어, 유리같은 또는 유리질 탄소)를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 층(500, 510)은 각각 상이한 유형의 흑연을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 수도 있다. 예를 들어, 하나의 층은 산화된 흑연(예를 들어, 산화 분위기에 노출된 흑연)을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 수도 있고, 반면 다른 층은 환원된 흑연(예를 들어, 환원 분위기에 노출된 흑연)을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 수도 있다. 다른 예에서, 하나의 층은 유리같은 탄소(즉, 유리질 흑연)를 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 수도 있고, 반면 다른 층은 플레이크 흑연을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 층(500, 510) 중 하나는 흑연을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 수도 있고, 반면 다른 층은 운모, 질석, 유리, 브레이징 합금, 석면, 폴리아미드(예를 들어, 아라미드), 활석, 폴리이미드(예를 들어, Kapton), 폴리아미드-이미드(예를 들어, Torlon), 폴리실록산(예를 들어, 실리콘 또는 RTV 실리콘), 및/또는 실세스퀴옥산(예를 들어, 페닐 실세스퀴옥산)과 같은 하나 이상의 다른 재료를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서 층(500, 510)은 어느 하나의 층(500, 510)을 구성하는 탄소/흑연과는 상이한 유형의 탄소/흑연으로 코팅될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 밀봉부(320) 내의 폴리이미드계, 폴리아미드계, 폴리아미드-이미드계, 폴리실록산계, 또는 실세스퀴옥산계 재료에 대한 적절한 동작 온도의 대역은 대략 300℃ 내지 대략 750℃ 범위이다. 다양한 실시예에서, 밀봉부(320) 내의 폴리이미드계, 폴리아미드계, 폴리실록산계, 또는 실세스퀴옥산계 재료에 대한 적절한 동작 온도의 대역은 대략 350℃ 내지 대략 650℃ 범위이다. 다양한 실시예에서, 밀봉부(320) 내의 폴리이미드계, 폴리아미드계, 폴리아미드-이미드계, 폴리실록산계, 또는 실세스퀴옥산계 재료에 대한 적절한 동작 온도의 대역은 대략 400℃ 내지 대략 500℃ 범위이다. 다양한 실시예에서, 밀봉부(320) 내의 흑연계 재료에 대한 적절한 동작 온도의 대역은 환원 환경에서 대략 300℃ 내지 대략 1000℃ 범위이다. 다양한 실시예에서, 밀봉부(320) 내의 흑연계 재료에 대한 적절한 동작 온도의 대역은 환원 환경에서 대략 350℃ 내지 대략 850℃ 범위이다. 다양한 실시예에서, 밀봉부(320) 내의 흑연계 재료에 대한 적절한 동작 온도의 대역은 산화 환경에서 대략 300℃ 내지 대략 750℃ 범위이다. 다양한 실시예에서, 밀봉부(320) 내의 흑연계 재료에 대한 적절한 동작 온도의 대역은 산화 환경에서 대략 300℃ 내지 대략 650℃ 범위이다. 다양한 실시예에서, 밀봉부(320) 내의 흑연계 재료에 대한 적절한 동작 온도의 대역은 산화 환경에서 대략 300℃ 내지 대략 550℃ 범위이다. 다양한 실시예에서, 밀봉부(320) 내의 운모, 질석, 유리, 브레이징 합금, 석면 또는 활석 재료에 대한 적절한 동작 온도의 대역은 산화 또는 환원 환경에서 대략 300℃ 내지 대략 1000℃ 범위이다.
접착제는 층(500, 510)을 함께 또는 밀봉부(320)에 접합하는 데 이용될 수도 있다. 이러한 접착제의 사용은 층(500, 510) 사이에 우수한 계면 밀봉부를 형성하는 것을 돕고 그리고/또는 스택(300) 조립 프로세스를 단순화하는 데 유리할 수도 있다. 다양한 실시예에서, 접착제는 하나 또는 양 층에 도포된다. 다양한 실시예에서, 층(500, 510)은 접착제가 도포된 후에 적층된다(예를 들어, 캘린더링 적층을 사용하여). 다양한 실시예에서, 접착제는 단일 성분 또는 다중 성분을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 접착제는 낮거나 높은 열 전도도로 전기 저항성일 수도 있거나, 또는 이들은 높은 열 전도도로 전기 전도성일 수도 있다. 다양한 실시예에서, 접착제는 유기 및/또는 무기 화합물을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 접착제는 결합제 및/또는 반응성 화합물을 포함하거나, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 접착제는 무기 재료(예를 들어, 석회, MgO, Al2O3, Zr, YSZ, 및/또는 다양한 유형의 세라믹 시멘트)를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 세라믹 시멘트 사용 접착제는 알루미늄 인산염, 나트륨 규산염, 및/또는 칼슘 규산염을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 접착제는 유기 재료(예를 들어, 스티렌 부타디엔 고무(SBR), 폴리비닐 부티랄, 폴리우레탄, 폴리아크릴로니트릴(PAN), 에틸렌 프로필렌 디엔 모노머(EPDM) 고무 및/또는 니트릴 부타디엔 고무(NBR))를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 접착제는 흑연계 접착제(예를 들어, Aremco로부터의 Ceramabond 551-RN 및 Ceramabond 669)를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 접착제는 또한 열 저항성(예를 들어, Cotronics로부터의 Resbond 919) 또는 열 전도성(예를 들어, Cotronics로부터의 Resbond 920)일 수도 있는 전기 저항성 접착제를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 접착제는 전기 전도성 접착제(예를 들어, Cotronics로부터의 Durabond 950, 952, 또는 954; 또는 Corr-Paint, 예를 들어 Aremco로부터의 CP30xx 시리즈)를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다.
도 5b 및 도 5c에 도시되어 있는 바와 같이, 밀봉부(320)(도 5a에 도시되어 있는 바와 같이 균일 밀봉부 또는 하이브리드/다층 밀봉부 중 어느 하나)는 예를 들어, SOFC 스택 내의 상이한 구성요소 사이의 계면 밀봉을 향상시키기 위해 그 밀봉 표면 중 하나 또는 모두 상에 코팅될 수도 있다. 이러한 코팅은 예를 들어, 밀봉부가 흑연을 포함하거나, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성되거나, 흑연을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성되는 하나 이상의 층으로 구성되는 실시예에서 유리하게 이용될 수도 있다. 예를 들어, 밀봉부(320)의 하나 또는 양 밀봉 표면(예를 들어, 상부 표면 및/또는 하부 표면)은 예를 들어, 유리 또는 질석, 운모, 석면, 폴리실록산(예를 들어, RTV 실리콘), 브레이징 재료, 폴리아미드(예를 들어, 아라미드), 활석, 폴리이미드(예를 들어, Kapton), 폴리아미드-이미드(예를 들어, Torlon), 또는 실세스퀴옥산(예를 들어, 페닐 실세스퀴옥산)과 같은 비유리 밀봉제를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있는 코팅(520)으로 코팅될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 코팅(520)은 전기 절연성이어서, 예를 들어 SOFC 스택 내에서 전기적 단락을 회피하는 것을 돕는다. 도 5d 및 도 5e에 도시되어 있는 바와 같이, 코팅(520)으로 밀봉부(320)의 밀봉 표면 중 하나 또는 다른 하나의 단지 일부만을 코팅하는 것이 유리할 수도 있다. 예를 들어, 부분 코팅(520)은 그렇지 않으면 호환되지 않거나 함께 쉽게 밀봉되는(예를 들어, 상이한 재료들로 구성되는) SOFC 스택의 다양한 부분을 밀봉할 때 이용될 수도 있다.
본 발명의 다양한 실시예에 따른 SOFC는 하나 이상의 밀봉부(320)에 추가하여, SOFC 스택의 하나 이상의 외부 표면 상에(예를 들어, 그 층들 사이보다는, SOFC 스택 상에 또는 주위에 배치됨)에 하나 이상의 외부 밀봉부 또는 "캡슐화제"를 특징으로 할 수도 있다. 이러한 외부 밀봉부는 분위기 공기로의 이러한 구성요소의 노출을 방지하기 위해(예를 들어, 산화를 방지함) 즉시 산화 가능한 재료(예를 들어, 흑연)를 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성되는 SOFC 스택의 하나 이상의 구성요소를 캡슐화하는 데 유리할 수도 있다. 도 6a 및 도 6b는 외부 밀봉부(600)의 배치를 예시하는 SOFC 스택의 에지부를 통한 개략 단면도(즉, 도 4a의 방식으로)이다. 도 6a 및 도 6b의 단면도는 SOFC 스택의 어느 하나의 측의 외부 밀봉부(600)를 반드시 도시하고 있지만, 본 발명의 다양한 실시예에서 외부 밀봉부(600)는 SOFC 스택의 전체 둘레를 감싼다. 다양한 실시예에서, 외부 밀봉부(600)는 유리, 폴리실록산(예를 들어, RTV 실리콘)과 같은 비유리 밀봉제, 또는 세라믹 시멘트를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 세라믹 시멘트는 알루미늄 인산염, 나트륨 규산염, 칼슘 규산염, Al2O3, MgO, Zr 또는 YSZ(예를 들어, Aremco로부터 상표명 Ceramabond 및 Cotronics로부터 상표명 Durapot 하에서 제공되는 다양한 제품)를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 외부 밀봉부(600)는 전기 절연성이다. 다양한 실시예에서, 외부 밀봉부(600)는 전도체와 절연체의 저항률 사이의 저항률을 갖는 반도체이다. 도 6a는 전지(100), 밀봉부(320), 및 상호연결부(200)의 적어도 일부를 가로질러 연장하는 것으로서 외부 밀봉부(600)를 도시하고 있다(도 6a는 상호연결부(200)의 단지 일부만을 커버하는 것으로서 외부 밀봉부(600)를 도시하고 있지만, 본 발명의 실시예는 하나 이상의 상호연결부(200)의 측면 전체가 외부 밀봉부(600)에 의해 커버되는 실시예를 포함함). 도 6b는 밀봉부(320)와 전지(100) 및 상호연결부(200)의 부분을 가로질러 연장하는 것으로서 외부 밀봉부(600)를 도시하고 있는데, 즉, 본질적으로 단지 밀봉부(320)만이 외부 밀봉부(600)에 의해 완전히 캡슐화된다. 본 발명의 다양한 실시예에서, 하나 또는 양 상호연결부(200)는 단부판(340) 및/또는 단자 상호연결부(400)로 대체될 수도 있다. 따라서, 본 발명의 다양한 실시예에서, 적어도 부분적으로 흑연을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성되는 SOFC 스택의 하나 이상의 구성요소의 측면을 캡슐화하기 위해 하나 이상의 외부 밀봉부(600)가 이용될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 외부 밀봉부(600)는 전체 SOFC 스택(예를 들어, 도 3a에 도시되어 있는 SOFC(300))의 외부 표면의 모두 또는 실질적으로 모두를 커버할 수도 있다. 다양한 실시예에서, 외부 밀봉부(600)는 전체 SOFC 스택의 외부 표면의 대략 0.01% 내지 대략 100%를 커버한다. 다양한 실시예에서, 외부 밀봉부(600)는 전체 SOFC 스택의 외부 표면의 대략 15% 내지 대략 75%, 또는 심지어 대략 25% 내지 대략 50%를 커버한다. 다양한 실시예에서, 외부 밀봉부(600)는 SOFC 스택(300)의 층들 사이에 있지만, 밀봉부(320)(예를 들어, 도 4i의 방식으로 도 6c)보다 스택의 중심으로부터 더 멀리 이격하여 배열되고 예를 들어 밀봉부(320)를 "캡슐화"한다. 다양한 실시예에서, 외부 밀봉부(600)는 밀봉부(320)와 동일한 두께이다. 다양한 실시예에서, 외부 밀봉부(600)의 두께는 대략 0.001 mm 내지 대략 20 mm, 대략 0.1 mm 내지 대략 10 mm, 및 심지어 대략 1 mm 내지 대략 5 mm의 범위이다.
본 발명의 다양한 실시예에서, 특히 SOFC의 동작 중에, 높은 전기 전도도를 유지하기 위해 상호연결부(200)의 하나 이상의 부분이 코팅된다. 도 7a는 유동 채널(710)에 의해 분리된 복수의 접촉 리브(700)를 도시하고 있는 상호연결부(200)의 유동장 영역의 개략 사시도이다. 다양한 실시예에서, 도 2에 또한 나타내는 바와 같이, 접촉 리브(700)는 유동 채널(710)이 그를 통해 산소 소스(150) 및/또는 연료(160)를 전도하는 동안 인접 전지(100)와의 전기 접촉을 유지한다. 도시되어 있는 바와 같이, 접촉 리브(700) 및 유동 채널(710)은 전기 전도성인 코팅(720)에 의해 코팅될 수도 있다. (본 명세서에서 이용되는 바와 같이, "코팅"은 퇴적된 코팅뿐만 아니라 적층된 클래딩을 칭하는 것으로 이해되고, 반면 "클래딩"은 단지 클래딩만을 포함하고 다른 유형의 코팅은 포함하지 않는다.) 다양한 실시예에서, 코팅(720)은 접촉 리브(700)의 산화를 지연시키거나 방지하여, 이에 의해 그 높은 전기 전도도를 유지한다. 다양한 실시예에서, 유동장의 다른 부분(예를 들어, 입구 또는 출구 플레넘)은 코팅(720)에 의해 코팅될 수도 있다. 코팅(720)은 상호연결부(200)가 알루미늄을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 때 특히 유리할 수도 있지만, 코팅(720)은 또한 상호연결부(200)에 대해 본 명세서에 상세히 설명된 다른 상호연결 재료(예를 들어, 스테인리스강 또는 구리)와 함께 이용될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 코팅(720)은 예를 들어 질화물 층(예를 들어, TiN, ZrN, 니켈 질화물, 탄탈륨 질화물, 텅스텐 질화물, 바나듐 질화물, 니오븀 질화물, 인듐 질화물, 갈륨 질화물, Zn3N2, Cu3N, 붕소 질화물, Si3N4, C3N4 등), 탄화물 층(예를 들어, TiC, SiC, TaC, NbC, ZrC, WC 등), 하나 이상의 금속(예를 들어, Ag 및/또는 Ni), 하나 이상의 알루미늄 금속간 화합물(예를 들어, TiAl, MgAl, FeAl, 또는 NiAl), 흑연 및/또는 망간-코발트 산화물(MCO)과 같은 전기 전도성 세라믹 산화물을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 질화물은 Li, Ba, Sr, 또는 Ca 중 하나를 갖는 질소; 및 V, Nb, Ta, Hf, Zr, Ti, Si, Ge, C, B, W, Mo, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, In, Ga, Al, Bi, Sb, Sn 또는 Y 중 하나(예를 들어, CaNiN 또는 SrNiN); 또는 질소; Mg 또는 Zn 중 하나; 및 V, Nb, a, Hf, Zr, Ti, Si, Ge, C, B, W, Mo, Cr, Mn, Sb 또는 Sn 중 하나(예를 들어, Mg2Ta2N3); 또는 질소; Na 또는 K 중 하나; 및 V, Nb, a, Hf, Zr, Ti, Si, Ge, C, B, W, Mo, Cr, Mn 또는 Sn 중 하나; 또는 질소; Nb 또는 Ta 중 하나; 및 Fe, Co, Ni, Si 또는 Zr 중 하나(예를 들어, Ta4Ni2N); 또는 질소; Al; 및 Nb, Hf, Zr, Ti 또는 C 중 하나(예를 들어, TiAlN 또는 Ti2AlN); 또는 질소; Mo; 및 Mn, Fe, Co, Ni 또는 Si 중 하나(예를 들어, Ni2Mo3N)를 포함하는 삼원 이상의 화합물이다. 다양한 실시예에서, 탄화물은 Ti, V, Zr, Cr, Nb, Hf 또는 Ta 중 하나를 갖는 탄소; 및 Al, Ga, In, Ge, Sn, Pb, S, P, Si 또는 Zn 중 하나(예를 들어, Ti3SiC2)를 포함하는 삼원 이상의 화합물이다. 다양한 실시예에서, 코팅(720)은 상호연결부(200)의 재료를 포함하고 부분적으로 형성되는(예를 들어, 화학적 또는 전기화학적 프로세스에서) 변환 코팅을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 코팅은 그 산화 저항을 증가시키거나 그렇지 않으면 산화의 개시 온도를 증가시키기 위해 이온 주입(예를 들어, TiN으로의 Al 이온 주입)으로 처리될 수도 있다.
다양한 실시예에서, 코팅(720)은 니켈을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성된다. 예를 들어, 흑연 상호연결부(200)는 계면 전도도를 개선하기 위해 니켈 코팅(720)을 포함할 수도 있다. 이러한 Ni 코팅은 특정 경우에 상호연결부의 어느 하나의 측에 사용될 수도 있지만, SOFC 동작 온도에서 저항성 니켈 산화물로 니켈의 산화를 회피하기 위해 애노드에 사용을 위해 더 적절하다. 다양한 실시예에서, 상호연결부(200)는 산화로부터 구리를 보호하기 위해 니켈 코팅(720)을 가질 수도 있는데, 이는 니켈 산화물 코팅이 저항성이 되더라도 전기의 벌크 전도를 위해 여전히 사용될 수도 있다. 이러한 코팅은 상호연결부의 애노드 또는 캐소드 측에 사용될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 상호연결부(200)는 알루미늄, 구리, 또는 스테인리스강의 코팅을 가질 수도 있다. 다양한 실시예에서, 알루미늄 상호연결부(200)는 구리, 니켈, 또는 스테인리스강의 코팅을 갖는다. 다양한 실시예에서, 구리 상호연결부(200)는 알루미늄, 니켈, 또는 스테인리스강의 코팅을 갖는다. 다양한 실시예에서, 스테인리스강 상호연결부(200)는 구리, 니켈 또는 알루미늄의 코팅을 갖는다. 다양한 실시예에서, 코팅은 클래딩이다.
도 7b는 점선 7B-7B를 따른 도 7a의 단면도이다. 도시되어 있는 바와 같이, 본 발명의 다양한 실시예에서 코팅(720)은 접촉 리브(700)의 상부 표면 뿐만 아니라 접촉 리브(700)의 측면 및 유동 채널(710)의 하부 표면을 코팅(예를 들어, 등각 코팅)할 수도 있다. 그러나, 다른 실시예에서, 인접한 구성요소와 접촉하는 접촉 리브(700)의 상부 표면만이 코팅(720)으로 코팅되고, 반면 접촉 리브(700)의 측면 및/또는 유동 채널(710)의 하부 표면은 코팅되지 않는다. 다양한 실시예에서, 코팅(720)의 두께는 예를 들어, 대략 0.0001 mm 내지 대략 10 mm의 범위일 수도 있다. 다양한 실시예에서, 코팅(720)의 두께는 대략 0.0005 mm 내지 대략 1 mm, 대략 0.001 mm 내지 대략 0.75 mm, 또는 심지어 대략 0.005 내지 대략 0.5 mm의 범위일 수도 있다. 다양한 실시예에서, 코팅(720)은 예를 들어, 물리 기상 증착, 화학 기상 증착, 스프레이 코팅, 딥 코팅, 도금, 팩 접합, 확산 코팅, 변환 코팅, 스크린 인쇄, 그라비아 인쇄, 또는 패드 인쇄와 같은 통상의 프로세스를 통해 형성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 코팅(720)은 예를 들어, 상이한 적층, 압출, 브레이징, 레이저 소결(즉, 레이저 클래딩), 또는 심지어 확산 접합 단계를 이용할 수도 있는 클래딩 프로세스를 통해 형성된다. 본 발명의 다양한 실시예에서, 상호연결부는 2개의 상이한 표면(예를 들어, 상부 및 하부 표면) 상에 코팅(720)을 가질 수도 있고, 2개의 코팅(720)은 상이한 조성을 가질 수도 있다. 게다가, 일 표면 상의 코팅(720)은 접촉 리브(700)의 상부만을 코팅할 수도 있고, 반면 다른 표면 상의 코팅(720)은 접촉 리브(700)의 상부 뿐만 아니라 접촉 리브(700)의 측면 및/또는 유동 채널(710)의 하부 표면과 같은 표면의 다른 부분을 코팅할 수도 있다.
본 발명의 다양한 실시예에서, SOFC 스택 내의 다른 구성요소로부터 다양한 구성요소 또는 그 부분을 전기적으로 격리하는 것이 유리할 수도 있다. 도 8a 및 도 8b는 구성요소(800)가 하나 이상의 표면 상에 하나 이상의 절연층(810)을 포함하는 구성의 단면을 도시하고 있다. 구성요소(800)는, 예를 들어, 상호연결부(200), 단자 상호연결부(400), 단부판(340), 또는 밀봉부(320)일 수도 있다. 절연층(810)은 구성요소(800)와 다른 구성요소(들) 사이의 전기적 절연이 요구되는 SOFC 스택의 다른 구성요소와의 계면에서(예를 들어, SOFC 스택의 외부 에지에서) 하나 이상의 위치에서 구성요소(800) 상에 존재할 수도 있다. 다양한 실시예에서, 절연층(810)은 예를 들어, 유리 및/또는 세라믹 층(예를 들어, 실리콘 질화물과 같은 질화물 및/또는 알루미늄 산화물 또는 마그네슘 산화물과 같은 산화물, 또는 심지어 화합물로의 산소의 첨가에 의한 본 명세서에 열거된 임의의 질화물 또는 탄화물과 같은 산질화물 또는 산탄화물)을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 구성요소(800)가 알루미늄을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성되는 실시예에서, 절연층(810)의 모두 또는 일부는 알루미늄 산화물(예를 들어, 천연 알루미늄 산화물)을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 수도 있다. 예를 들어, 상호연결부(200)는 상호연결부의 유동장 영역 위에 배치된 코팅(720)을 가질 수도 있고, 반면 상호연결부(200)의 나머지(예를 들어, 에지) 부분은 나머지 부분 위에 알루미늄 산화물 절연층(810)을 형성하기 위해 산소 함유 분위기에서 열 처리될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 절연층(810)의 두께는 예를 들어, 대략 10 nm 내지 대략 5 mm의 범위일 수도 있다. 다양한 실시예에서, 절연층(810)은 예를 들어, 물리 기상 증착, 화학 기상 증착, 스프레이 코팅, 딥 코팅, 도금, 변환 코팅, 스크린 인쇄, 그라비아 인쇄, 또는 패드 인쇄와 같은 통상의 프로세스를 통해 형성될 수도 있다.
밀봉부(320)가 흑연을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성되는 다양한 실시예에서, 밀봉부(320)의 적어도 하나의 밀봉 표면(예를 들어, 상부 및/또는 하부 표면)의 모두 또는 일부는 밀봉부(320)를 통한 전기 전도를 방지하기 위해 그 위에 절연층(810)을 포함할 수도 있다. 이러한 방식으로, 본 발명의 실시예에 따른 SOFC 내의 밀봉부(320) 및 상호연결부(200)의 모두는 흑연을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성될 수도 있다. 밀봉부(320)가 금속(예를 들어, 알루미늄 또는 구리) 또는 전기 전도성 세라믹을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성되는 다양한 실시예에서, 밀봉부(320)의 적어도 하나의 밀봉 표면(예를 들어, 상부 및/또는 하부 표면)의 모두 또는 일부는 밀봉부(320)를 통한 전기 전도를 방지하기 위해 그 위에 절연층(810)을 포함할 수도 있다.
본 발명의 실시예는 SOFC 스택 내의 상호연결부(200) 및/또는 밀봉부(320)의 다양한 상이한 구성을 특징으로 한다. 도 9는 그 구성을 도시하고 있는 반복 유닛(310) 및 인접 상호연결부(200)의 단면 개략도이다. 도 4a 내지 도 4h의 단면도에 대조적으로, 도 9는 SOFC 층 구성의 다양한 상세를 드러내는, 유동 채널 및 상호연결 리브에 수직으로(도 7a의 점선 7B-7B의 방식으로) SOFC 스택의 중심에 근접하여 취한 SOFC(300)의 단면도이다. 도시되어 있는 바와 같이, 전지(100)는 2개의 상호연결부(200) 사이에 배치되고 이들과 전기적으로 접촉하고, 집전체(330) 및 코팅(720)은 전지(100)의 어느 하나의 측의 전기적 연결을 용이하게 한다. 다양한 실시예에서, 전지(100)의 어느 하나의 측의 집전체(330)는 동일한 조성을 가질 수도 있거나, 또는 이들은 상이한 조성을 가질 수도 있다. 마찬가지로, 전지의 어느 하나의 측의 집전체(330)와 접촉하는 코팅(720)(즉, 각각의 상호연결부(200)의 어느 하나의 측의 코팅(720))은 동일한 조성을 가질 수도 있거나, 또는 이들은 상이한 조성을 가질 수도 있다.
SOFC 스택의 주연부에 더 가깝게, 층(500, 510)을 갖는 하이브리드 밀봉부(320)가 또한 전지(100)의 각각의 측과 인접한 상호연결부(200) 사이에 배치된다. 도시되어 있는 바와 같이, 각각의 하이브리드 밀봉부(320)의 양 측은 그 위에 배치된 절연층(810)을 가질 수도 있다. 다양한 실시예에서, 하이브리드 밀봉부(320)의 단지 하나의 표면(즉, 단지 층(500, 510) 중 하나)이 그 위에 배치된 절연층(810)을 가질 수도 있거나, 또는 특히 하이브리드 밀봉부(320)(또는 그 부분, 예를 들어, 층(500) 및/또는 층(510))가 전기 절연성인 실시예에서, 절연층(810)의 모두가 생략될 수도 있다. 외부 밀봉부(600)는 산화(또는 주위 분위기에 대한 다른 유해한 노출)의 캡슐화 및 방지를 위해 도 9에 도시되어 있는 조립체 주위에 배치될 수도 있다. 외부 밀봉부(600)는 상호연결부(200) 또는 하이브리드 밀봉부(320)의 모두 또는 일부가 흑연을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성되는 본 발명의 실시예에서 특히 유리할 수도 있다. 도 9는 또한 전지(100)의 어느 하나의 측에 있는 2개의 하이브리드 밀봉부(320) 사이에 배치된 스페이서(900)를 도시하고 있다. 다양한 실시예에서, 스페이서(900)는 전지(100)의 대략적으로 동일한 두께를 갖고 전지(100)가 상호연결부(200) 및/또는 밀봉부(320)와 동일한 측방향 거리만큼 연장되지 않는 실시예에서 하이브리드 스페이서(320) 사이의 간극을 점유하여, 이에 의해 SOFC 스택에 기계적 강도와 안정성을 기여한다. 스페이서(900)는 임의의 특성 및/또는 구조를 가질 수도 있고, 그리고/또는 스페이서(420)에 대해 본 명세서에서 상세히 설명된 임의의 재료로 구성될 수도 있다. 다양한 실시예에서, 스페이서(900)는 개별 구성요소이기보다는 하나 또는 양 밀봉부(320)의 연장부일 수도 있다. 다양한 실시예에서, 스페이서(900)는 상호연결부(200) 또는 밀봉부(320)에 대해 본 명세서에 상세히 설명된 임의의 재료로부터 선택된 조성을 갖는다. 다양한 실시예에서, 스페이서(900)는 전기 절연성이고, 반면 다른 실시예(특히 도 9에 도시되어 있는 바와 같이 절연층(810)이 존재하는 실시예)에서, 스페이서(900)는 전기 전도성일 수도 있다.
도 10은 본 발명의 실시예에 따른, 스택의 중심에 근접한 SOFC 스택의 부분의 다른 단면 개략도를 도시하고 있다. 도 10에 도시되어 있는 실시예에서, 상호연결부(200)는 상호연결부(200)의 적어도 하나의 표면 상에 밀봉을 제공하기 위해(즉, 밀봉부(320)로서 기능하도록) 그 외주부에서 성형된다. 도시되어 있는 바와 같이, 상호연결부(200) 자체의 하나의 표면은 전지(100)(및 존재하는 경우, 선택적 스페이서(900))와 직접적인 기계적 접촉을 하고, 반면 밀봉부(320)(다양한 실시예에서 하이브리드 밀봉부(320)일 수도 있음)가 전지(100)와 다른 상호연결부(200)의 대향 표면 사이에 배치된다. 도시되어 있는 바와 같이, 절연층(810)은 밀봉부(320)의 하나 이상의(예를 들어, 상부 및/또는 하부) 표면 상에 존재할 수도 있다. 또한 도시되어 있는 바와 같이, 외부 밀봉부(600)는 SOFC 스택 주위에 배치되어 적어도 각각의 상호연결부(200)를 캡슐화할 수도 있고, 이러한 배열은 상호연결부(200)가 흑연을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성되는 실시예에서 특히 유리할 수도 있다. 다양한 실시예에서, 상호연결부(200)는 상호연결부(200)의 상부 및 하부 표면의 모두에서 밀봉부로서 기능하도록 성형될 수도 있는데, 즉, 상호연결부(200)의 상부 표면의 외주부는 전지(100)와 직접 접촉하도록 성형될 수도 있어, 전지(100)는 전지(100)의 대향 측면들 상의 상호연결부(200)에 의해 그 외주부에서 직접 접촉되게 된다. 그러나, 다양한 실시예에서, 별개의 밀봉부(320)의 사용은 밀봉부(320)가 더 기계적으로 유연하거나 가요성일 수도 있기 때문에, 예를 들어 시동 등 중에 예를 들어 상이한 온도 체제와 같은 광범위한 조건 하에서 SOFC 스택의 밀봉을 용이하게 하고, 스택의 다양한 구성요소가 온도 변화 중에 팽창 또는 수축되기 때문에 심지어 스택의 밀봉을 유지할 수도 있다.
도 10에 도시되어 있는 바와 같이, 외부 밀봉부(600)는 SOFC 스택의 하나 이상의 층, 예를 들어 밀봉부(320) 및/또는 스페이서(900)의 모두 또는 일부를 커버하거나 캡슐화하지 않을 수도 있다. 그러나, 임의의 이러한 층이 흑연을 포함하고, 본질적으로 이로 구성되거나, 또는 이로 구성되는 경우, 다양한 실시예에서 외부 밀봉부(600)는 그 산화를 감소 또는 방지하기 위해 이러한 층을 커버하고 캡슐화할 수도 있다.
도 11은 도 10과 유사하지만 선택적인 집전체(330)가 없는 본 발명의 실시예를 도시하고 있는 단면 개략도이다. 오히려, 도시되어 있는 바와 같이, 전지(100) 자체는 예를 들어, 선택적인 코팅(720)을 통해 상호연결부(200)와 직접적인 기계적(뿐만 아니라 전기적) 접촉으로 배치된다(즉, 다양한 실시예에서, 코팅(720)은 상호연결부(200) 상에 존재하지 않을 수도 있고, 여전히 전지(100)와 직접 기계적 접촉을 할 수도 있음).
다양한 실시예에서, 상호연결부 지지형 전지는 알루미늄, 흑연 또는 구리를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성되는 상호연결부의 상부에 배치된다. 다양한 실시예에서, 상호연결부 지지형 전지의 상호연결부는 완전히 조밀하다(즉, 상당한(예를 들어, >1%) 개방 다공성이 결여되어 있음). 다양한 실시예에서, 상호연결부 지지형 전지의 상호연결부의 부분은 다공성이다(즉, 개방 다공성을 가짐). 다양한 실시예에서, 상호연결부 지지형 전지의 상호연결부의 일 측(즉, 애노드 측 또는 캐소드 측)은 다공성이다. 다양한 실시예에서, 상호연결부 지지형 전지의 상호연결부의 양 측은 다공성이다. 다양한 실시예에서, 상호연결부의 다공성 부분의 범위는 상호연결부의 총 두께의 대략 10% 내지 대략 80%이다. 다양한 실시예에서, 상호연결부의 다공성 부분의 범위는 상호연결부의 총 두께의 대략 15% 내지 대략 60%이다. 다양한 실시예에서, 상호연결부의 다공성 부분의 범위는 상호연결부의 총 두께의 대략 20% 내지 대략 50%이다.
다양한 실시예에서, SOFC 스택(300)은 장기간 사용(예를 들어, 10년 또는 20년과 같은 수년)을 위해 설계된다. 다양한 실시예에서, SOFC 스택(300)은 장기간 사용(예를 들어, 수년)을 위해 설계되지 않고, 오히려 단기간 사용을 위해 설계된다. 다양한 실시예에서, SOFC 스택(300)은 5년 이하의 유효 수명을 위해 설계된다. 다양한 실시예에서, SOFC 스택(300)은 3년 이하의 유효 수명을 위해 설계된다. 다양한 실시예에서, SOFC 스택(300)은 12개월 이하의 유효 수명을 위해 설계된다. 다양한 실시예에서, SOFC 스택(300)은 6개월 이하의 유효 수명을 위해 설계된다. 다양한 실시예에서, SOFC 스택(300)은 1개월 이하의 유효 수명을 위해 설계된다. 다양한 실시예에서, SOFC 스택(300)은 1주 이하의 유효 수명을 위해 설계된다.
다양한 상이한 재료들, 코팅 및 구성이 상승된 온도에서 독립적으로 그리고 일체화된 SOFC 스택으로 SOFC 스택 구성요소(개스킷 및 상호연결부)의 성능을 평가하는 데 이용되었다. 개스킷을 수반하는 제1 테스트에서, 상이한 개스킷 재료가 벌크 및 계면 누설 경로를 측정하기 위해 정체 유동(SF) 유형 구성으로 스크리닝되었다. 이 셋업은 각각의 플랜지에 용접된 스테인리스강 배관을 갖는 2개의 스테인리스강 플랜지를 특징으로 하였다. SF 구성에서 개스킷 재료의 디스크는 플랜지 사이에 배치되고 나사산 형성 타이 로드, 너트 및 스프링 와셔를 사용하여 압축되었다. 개스킷 디스크의 미압축 중심은 본질적으로 다양한 개스킷 재료의 중간을 통한 벌크 누설 경로의 평가를 허용하는 멤브레인이었다. 높은 가스 배압 하에서 개스킷의 중간 섹션이 파열되는 것을 방지하기 위해 다공성 지지부가 사용되었다.
테스트 설비는 다양한 가스 환경(불활성, 환원 및 산화) 하에서 그리고 셋업의 상류측에서 배압 조절기(BPR)로 유지된 0.5 psig의 배압에서 클램쉘 노 내에서 350℃ 내지 650℃의 상이한 온도로 가열되었다. 단일 사이클은 ~100℃부터 350℃까지 구배로 구성되었고 100℃마다 단차를 갖고 최종적으로 650℃었다. 각각의 온도 설정점은 ~4시간 동안 유지되었다. 마지막 단계 후, 노는 다시 ~100℃로 냉각되었고 프로세스가 반복되었다. 누설 측정값은 각각의 단계에서 지속적으로 수집되었다. 프로세스는 50시간 기간에 걸쳐 총 3회 사이클 동안 반복되었다. 테스트 설비 내로의 모든 유동은 질량 유량 제어기(MFC)를 통해 컴퓨터 제어되었고 고정확도 디지털 체적 유량계를 사용하여 검증되었다. 수소가 멤브레인의 일 측에서 유동하였고, 반면 헬륨 스위프 가스가 다른 측에서 유동하였다. 스위프 가스는 개스킷을 통한 벌크 누설의 양을 정량화하기 위해 가스 크로마토그래피를 사용하여 수소에 대해 모니터링되었다. 종 균형(species balance)이 계면 및 벌크 누설률을 정량화하기 위해 수행되었다.
질석 및 흑연 개스킷 재료는 상이한 동작 온도 및 개스킷 안착 압력(즉, 낮음, 중간 및 높음)에서 조사되었다. 활석 기반 개스킷이 또한 평가되었지만, 다공성 지지부의 존재에도 불구하고, 비교적 약한 활석 개스킷이 SF 구성의 미압축 영역에서 기계적 강도 문제를 경험했기 때문에 완전히 추구되지 않았다. 활석 기반 개스킷은 바람직하게는 파열을 방지하기 위해 보강되어야 한다.
연료 누설 분율은 상이한 온도에 대한 각각의 재료 및 개스킷 안착 응력 조합에 대해 비교되었다. 모든 경우에, 흑연 개스킷의 누설률은 셋업에 주입된 수소의 1% 미만이었다. 중간 및 높은 안착 응력의 경우, 질석 개스킷은 1% 미만의 누설률을 가졌다. 그러나, 낮은 안착 응력의 경우, 질석 개스킷은 350℃ 내지 550℃에서 1.5% 내지 2%의 누설률을 나타냈다. 650℃에서, 누설률은 ~7%로 높았다. 각각의 재료에 대한 대부분의 경우 온도가 증가에 따라 누설률이 약간 감소하는 일반적인 경향이 있었는데, 이는 플랜지가 더 높은 온도에서 개스킷 재료에 대해 더 많이 팽창함에 따라 감소된 계면 누설과 관련되었다. 흑연 개스킷의 경우, 100℃ 내지 650℃의 다양한 온도에서 다수회 열 사이클이 밀봉 성능에 거의 영향을 미치지 않았다. 일 경우에, 흑연 개스킷은 160시간에 걸쳐 총 10 사이클 동안 실행되었고 누설률의 변화를 거의 또는 전혀 나타내지 않았다. 다른 한편으로, 질석 개스킷의 성능은 더 큰 이완 정도를 나타냈고 몇몇 경우 열 사이클 동안 변화하는 것으로 나타났다. 표 1은 낮은 및 높은 안착 응력에서 흑연 및 질석 개스킷 재료에 대해 ~450℃에서 SF 구성 측정치로부터 유도된 총 누설률(누설된 입력 스트림의 백분율)에 대한 요약을 제공한다. 예상된 바와 같이, 높은 안착 응력 샘플은 낮은 안착 응력 샘플보다 더 낮은 누설률을 가졌다. 흑연 개스킷은 질석 개스킷보다 전반적으로 훨씬 더 양호하게 수행되었다. (저응력 질석 샘플의 경우, 더 작은 직경의 타이 로드가 저응력 흑연 샘플과 동일한 토크 값으로 조여져, 약간 상이한 안착 응력을 야기하였다는 것을 주목하라.)
[표 1]
SF 구성에서 상이한 개스킷 및 안착 응력에 대한 누설률
Figure pct00001
질석은 [(AlSi)4O10]ㆍ(OH)2ㆍ4H2O 반복 유닛을 갖는 함수(hydrous) 규산염 재료이다. 수소와 접촉하는 질석의 영역은 사후 분석될 때 지속적으로 눈에 띄게 어두워져 재료가 수소의 존재시에 고온에서 환원되었음을 나타낸다. 재료 환원은 고온에서 이 더 큰 누설을 유도하는 질석 밀봉부의 다공성 변화를 유발할 수도 있고, 또는 질석 밀봉부의 체적 변화는 궁극적인 밀봉 압력에 영향을 미칠 수도 있다. 부가적으로, 질석의 층 내에 포획된 물은 600℃ 초과를 포함하는 상승된 온도에서 방출된다. 이는 개스킷 층의 팽창, 개방 및/또는 파열을 유발할 수도 있다. 다른 한편으로, 흑연은 환원 가능한 종을 갖지 않고 물과 동일한 문제를 경험하지 않기 때문에 환원 환경에 의해 유해한 영향을 받지 않는다. 그러나, 순수한 흑연은 약 ~455℃에서 시작하여 공기 중에서 산화를 경험할 수 있지만 ~550℃ 초과까지는 상당히 발생하지 않는다. 예를 들어, 공기는 다중 흑연 밀봉부로 밀봉된 스테인리스강 열 교환기 조립체를 통해 유동하였고, 반면 배기 조성은 온도가 대략 500℃까지 변하는 동안 가스 크로마토그래피를 사용하여 모니터링되었다. 열 교환기의 평균 온도는 460℃보다 더 높았고 조립체의 일부가 500℃만큼 높았지만, 측정된 CO2 농도는 분위기 공기의 현재 평균 CO2 농도와 대략 동일했고(즉, ~418 ppm) 이 온도에서 3.5일에 걸쳐 상당히 변화하지 않았다. 특수 산화 억제제의 첨가에 의해, 벌크 흑연 산화율이 상당히 감소될 수 있어 연장된 시간 기간 동안 700℃보다 높은 온도에서 공기로의 개스킷의 얇은 에지 노출이 가능하게 된다.
본 발명의 다양한 실시예에 따르면, 산화 억제제는 붕소- 및 인-함유 첨가제를 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 붕소 함유 첨가제는 붕산, 붕소 탄화물, 붕소 분말 및 붕산염을 포함한다. 인 함유 첨가제는 트리부틸인산염, 인산염 에스테르, 유기인산과 같은 유기 인 화합물 또는 인산, 인 펜톡사이드, 또는 중성 또는 산성 인산염 염과 같은 무기 인 화합물을 포함한다. 산화 억제제는 또한 붕소 및 인의 산화물 및 붕산염 및 인산염의 금속 염 및 이들의 혼합물을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다. 산화 억제제는 또한 예를 들어 암모늄 인산염, 알루미늄 인산염, 아연 인산염 또는 붕산을 포함하고, 본질적으로 이들로 구성되거나, 또는 이들로 구성될 수도 있다.
따라서, 제1 테스트는 흑연이 매우 효과적인 스택 개스킷 재료일 수도 있고, 적어도 SF 테스트 구성에서, 650℃만큼 높은 온도에서 가스 누설을 최소화하는 데 질석 재료보다 우수한 것으로 나타났다. 흑연 재료는 또한 다수의 열 사이클 후에 누설 특성의 최소 변화로 다소 강인한 것으로 나타났다.
개스킷을 수반하는 제2 테스트에서, 흑연 및 질석 개스킷 재료는 관류(FT) 구성에서 평가되었는데, 이는 연료 전지 스택의 유동 조건을 더 밀접하게 나타낸다. 훨씬 더 높은 배압이 스택의 특정 영역에서 부닥칠 수도 있다(예를 들어, 스택 매니폴드로부터 각각의 상호연결부의 유동장으로의 전이). 더 높은 배압의 영향을 적절하게 측정하기 위해, 각각의 밀봉부에 대한 계면 누설 정도가 FT 구성에서 측정되었다. 개스킷 시트는 중간에 구멍을 갖는 디스크로 절단되었고 제1 개스킷 테스트의 SF 구성에 사용된 동일한 2개의 플랜지 사이의 높은 안착 응력(즉, ~16.5 MPa)으로 압축되었다. FT 구성에서, BPR은 플랜지형 조립체의 하류측이었다. FT 구성의 경우, 알려진(캘리브레이팅된) 입구 유동으로부터 측정된 유출물 유동의 간단한 감산은 계면 누설률을 산출하였다. BPR은 상이한 온도(25℃, 200℃, 350℃, 500℃ 및 650℃)에서 플랜지 조립체의 입구와 출구 사이의 차압을 ~0.5 psi로부터 ~5.5 psi로 변경하는 데 사용되었다.
흑연과 질석 개스킷 재료 사이의 차이는 350℃와 500℃에서 유사했지만, 질석 개스킷은 지속적으로 더 큰 누설을 나타냈다. 200℃ 및 ~1 psi 미만에서, 연료 누설은 양 재료에 대해 1% 미만이고, 반면 500℃에서 질석은 단지 0.5 psi에서 1% 약간 초과의 누설을 나타낸다. 낮은 배압(즉, ~0.5 psi 내지 ~1.5 psi)에서, FT 구성 테스트로부터 유도된 계면 누설률은 SF 구성 테스트로부터 결정된 것과 유사했다.
도 12는 1 psi, 3 psi, 및 4.5 psi의 배압에 대해 온도(25℃, 200℃, 350℃, 500℃, 650℃)의 함수로서 FT 구성 측정치로부터 결정된 연료 누설 정도를 도시하고 있다. 650℃에서 부가의 데이터는 흑연 개스킷에 대해서만 수집되었다. 테스트된 모든 온도를 가로질러, 질석 개스킷은 각각의 배압에서 흑연 개스킷보다 더 많이 누설되었다. 더욱이, 흑연 개스킷은 질석보다 배압 변화에 덜 민감한 것으로 보인다. 1 psi의 배압에 대해 그리고 더 낮은 온도에서, 흑연과 질석 개스킷은 유사한 계면 연료 누설률을 갖는다. 그러나, ~350℃ 초과의 온도에서, 질석 개스킷의 계면 누설률은 흑연 개스킷의 것에 비해 증가한다. 도 12의 강조된 부분에 나타낸 바와 같이, 200℃ 내지 350℃에서 모든 배압에서 질석 개스킷에 대한 데이터는 양 개스킷 재료에 대해 볼 수 있는 하향 경사 경향의 불연속성을 나타낸다. 이러한 누설률의 증가는 질석의 환원의 결과인 것으로 고려되는데, 이는 또한 수소의 존재시에 색상이 변화한다. 공기 중에서 테스트했을 때 질석에 대해 색상 변화도 누설률의 증가도 관찰되지 않았다.
질석 밀봉부의 누설률은 환원 연료 환경에 도입될 때 증가하는 것으로 보이지만, 성능은 시간 경과에 따라 안정하다. 흑연은 또한 환원 조건에서 매우 양호하게 수행되었고 또한 안정하였다. 따라서, 흑연 개스킷 재료는 모든 평가된 온도 및 배압에 대해 질석보다 양호한 매우 우수한 연료 누설 특성을 갖는 것으로 나타났다.
개스킷을 수반하는 제3 테스트에서, 하이브리드 흑연/질석(애노드) 및 질석(캐소드) 밀봉 구성이 실제 스테인리스강 스택 하드웨어로 단일 반복 유닛에서 테스트되었다. 흑연/질석 밀봉부는 흑연 층과 질석 층을 조합했다. 조밀한 알루미나(Al2O3) 시트는 동작 스택에 사용된 10 cm×10 cm SOFC와 동일한 전체 기하학적 형상을 갖는 대리 전지로서 사용되었다. 이는 전지 평탄도/에지 밀봉 특성에 변동이 존재하지 않는 것을 보장하였다. 개스킷은 교차 누설률 및 안정성을 평가하는 데 사용되는 가스 크로마토그래피로 표준 스택 테스트 셋업에서 평가되었다. 애노드 유출물(대부분의 헬륨)에서 N2와 O2의 분율이 GC로 모니터링되었고, 반면 캐소드 유출물(대부분 공기)에서 헬륨의 분율이 측정되었다. 이러한 테스트를 위한 애노드 및 캐소드 스위프 가스에 대한 유량은 모두 100 sccm였으며, 이는 이 크기의 전지에 대한 반복 유닛당 통상적인 공기 및 연료 유량보다 더 낮다. 이들 테스트 조건은 GC로 더 양호한 분해능을 획득하기 위해 선택되었다(즉, 누설이 총 유량의 더 큰 백분율이 되도록 비교적 낮은 유량이 입구에서 사용되었음). 캐소드와 애노드 사이의 압력차는 예상 동작 조건(< 0.1 psid)과 유사했다.
제3 테스트에 대한 개스킷 구성은 이하의 구성요소 배열: 애노드 IC/흑연|질석/(유리) Al2O3 대리 전지/질석/캐소드 IC를 가졌다(여기서 "IC"는 유동장을 갖는 상호연결부(또는 단부판)을 나타냄).
전체 스택 조립체는 개스킷에 ~0.3 MPa 미만의 안착 응력을 갖는 여러 스테인리스강 타이 로드와 너트를 사용하여 클램핑되었다. 누설 테스트는 100 sccm의 헬륨으로 설정된 애노드 입구 유량으로 ~650℃에서 수행되었고, 반면 캐소드 입구는 100 sccm의 공기로 설정되었다. 애노드 배기물 내의 무시할 수 있는 CO 변화가 검출되었다. 더욱이, 사후 테스트 분석은 분위기 공기에 노출되었던 흑연 개스킷의 에지에서도, 흑연이 어떠한 눈에 띄는 산화를 경험하지 않은 것으로 나타났다. 도 13에 도시되어 있는 바와 같이, 애노드로부터 캐소드로의 헬륨 교차는 50시간에 걸쳐 비교적 일정하게 유지된다. 대략 25시간 전부터 캐소드로부터 애노드로의 N2 교차의 증가는 하이브리드 밀봉 구성이 시간 경과에 따라 약간 변화되었음을 나타낸다. 게다가, N2 교차가 테스트의 시작시에도 헬륨 애노드-대-캐소드 교차가 더 크기 때문에, 누설 경로는 헬륨과 같은 작은 가스 종보다 우선적으로 보이지 않는다. 이들 관찰은 가능하게는 흑연 개스킷을 포함하여, 다양한 개스킷 재료에서 발생하는 것으로 알려진 개스킷 크리프의 통상적으로 관찰된 현상의 결과이다. 시간 경과에 따라, 개스킷이 이완되고 현재 경우에 이는 캐소드 스트림으로부터 애노드 스트림으로의 N2 교차의 증가를 야기한 것으로 고려된다. 개스킷 크리프는 약간 증가된 밀봉 압력의 사용과 같은 기계적 개선을 통해 또는 스프링 와셔의 사용을 통해 관리될 수도 있다.
따라서, 제3 테스트의 하이브리드 흑연/질석(애노드) 및 질석(캐소드) 밀봉 구성은 매우 우수한 애노드-대-캐소드 교차 누설 성능 및 허용 가능한 캐소드-대-애노드 교차 누설 성능을 갖는 것으로 나타났는데, 이는 스택 설계를 통해 더 개선될 수도 있다. 더욱이, 이 밀봉 구성에서 하이브리드 흑연/질석 개스킷의 질석은 애노드를 전기적으로 절연하고 더 높은 온도에서 산화로부터 흑연을 보호한다.
개스킷을 수반하는 제4 테스트에서, 대칭 질석(애노드) 및 질석(캐소드) 밀봉 구성이 조사되었다. 조밀한 알루미나(Al2O3) 시트는 동작 스택에 사용된 10 cm×10 cm SOFC와 동일한 전체 기하학적 형상을 갖는 대리 전지로서 사용되었다. 제3 테스트에서 사용한 것과 동일한 테스트 설비가 이하의 배열: 애노드 IC/질석/(유리) Al2O3 대리 전지/질석/캐소드 IC를 갖는 대칭 질석 밀봉 구성을 테스트하는 데 사용되었다.
전체 스택 조립체는 개스킷에 ~0.3 MPa 미만의 안착 응력을 갖는 여러 스테인리스강 타이 로드와 너트를 사용하여 클램핑되었다. 누설 테스트는 100 sccm의 헬륨으로 설정된 애노드 입구 유량으로 ~650℃에서 수행되었고, 반면 캐소드 입구는 100 sccm의 공기로 설정되었다. 도 14에 도시되어 있는 바와 같이, 캐소드-대-애노드 교차(즉, 애노드 배기물에서 측정된 N2)는 초기에 제3 테스트의 하이브리드 흑연/질석 구성과 유사한 값을 갖지만(도 13) 시간 경과에 따라 많이 증가하지 않는다. 애노드로부터 캐소드로의 헬륨 교차(즉, 캐소드 배기물에서 측정된 헬륨)는 제4 테스트의 대칭 질석 밀봉 구성에 대해 비교적 높았다.
사용된 흑연이 표준 재료인 것을 고려하면, 임의의 특수 항산화 첨가제가 없으면, 제3 테스트의 하이브리드 흑연/질석 구성은 상당히 공격적인 환경(즉, 산화가 만연했어야함)에서 테스트되었다. 애노드 구획에서 1 LPM의 수소만큼 높은 관련성이 있는 유량에 대한 이들 결과로부터 외삽하면, 제3 테스트의 하이브리드 흑연/질석 밀봉 구성은 단지 ~0.5%의 등가 연료 교차를 가질 것이고, 반면 제4 테스트의 대칭 질석 구성은 ~1%의 등가 연료 교차를 가질 것이다. 질석은 시간 경과에 따라 크리프하지 않지만, 재료는 광물 개스킷으로부터 CO2 및 H2O의 손실을 경험하고 600℃ 초과에서는 재결정화를 경험한다. 이들 2개의 현상은 제3 테스트의 하이브리드 흑연/질석 구성에서 흑연으로 관찰된 크리프 거동을 대부분 억제하는 것으로 보인다. 제2 테스트의 FT 구성 실험으로부터, 흑연은 적어도 환원 환경(예를 들어, 수소)에 노출될 때, 질석에 비교하여 우수한 밀봉 특성을 갖는 것으로 관찰되었다. 질석은 H2와 반응하지만 헬륨과는 반응하지 않는 것으로 나타났다.
따라서, 제4 테스트로부터의 결과는 이 밀봉 구성이 스택에 사용될 수도 있는 것을 시사한다. 그러나, 도 13과 도 14에 제시된 데이터의 비교는, 제3 테스트로부터의 하이브리드 흑연/질석 밀봉 구성이 제4 테스트로부터의 대칭 질석(애노드) 및 질석(캐소드) 밀봉 구성에 비교하여 연료 교차의 약 50% 감소를 나타내는 것을 보여준다. 더욱이, 흑연의 개스킷 크리프를 극복하기 위한 안정성 개선이 스택 설계에 대한 임의의 주요 수정 없이 가능하다.
개스킷을 수반하는 제5 테스트에서, 대칭 흑연(애노드) 및 흑연(캐소드) 밀봉 구성이 조사되었다. 조밀한 알루미나(Al2O3) 시트는 동작 스택에 사용된 10 cm×10 cm SOFC와 동일한 전체 기하학적 형상을 갖는 대리 전지로서 사용되었다. 제3 및 제4 테스트에서 사용한 것과 동일한 테스트 설비가 이하의 배열: 애노드 IC/흑연/Al2O3 대리 전지/흑연/캐소드 IC를 갖는 대칭 흑연 밀봉 구성을 테스트하는 데 사용되었다.
제3 및 제4 테스트와 달리, 제5 테스트의 대칭 흑연 밀봉 구성은 유리를 사용하지 않았다. 전체 스택 조립체는 개스킷에 ~0.3 MPa 미만의 안착 응력을 갖는 여러 스테인리스강 타이 로드와 너트를 사용하여 클램핑되었다. 도 15는 애노드 입구에서 100 sccm의 헬륨 및 캐소드 입구에서 100 sccm의 공기가 유동할 때 500℃에서 애노드-대-캐소드 교차 누설 결과를 나타낸다. 도 16은 시간의 함수로서 캐소드-대-애노드 교차 백분율을 나타내고 있다. 교차 누설률은 각각 0.3% 미만이다. 이는 특히 제5 테스트의 대칭 흑연 밀봉 구성에서 유리가 사용되지 않았기 때문에 그리고 흑연이 캐소드 측에서 공기에 직접 노출되었기 때문에 매우 인상적인 결과이다.
테스트 중에 흑연 산화 정도를 평가하기 위해, CO2의 배기 가스 농도가 측정되었다. 그러나, 공기 배기물 내의 CO2 변화는 CO2에 대한 10 ppm 측정 불확실성 아래에서 해석 가능하지 않았는데, 이는 흑연 개스킷이 무시할 수 있는 산화를 경험했다는 것을 나타낸다. 더 낮은 온도에서 공기 중 흑연 열화의 결여는 애노드 및 캐소드 밀봉부의 모두에 대한 흑연의 사용을 가능하게 한다.
흑연 개스킷 구성의 장기간 안정성은 대략 2.5주 동안 500℃에서 평가되었고, 밀봉부는 누설률의 상당한 변화 없이 매우 안정하였다. 이는 동일한 구성으로 별개의 테스트에서 반복되었고 유사한 결과를 산출하였다. 대칭 흑연 밀봉 구성이 또한 550℃에서 양호하게 수행되었다. 사후 테스트 분석은, 애노드 및 캐소드 개스킷의 모두의 시각적 외관이 550℃만큼 높은 온도에 노출되고 500℃에서 장기간 노출 후에도 변하지 않은 것으로 나타났다. 따라서, 발생된 누설률의 작은 변화는 개스킷 크리프로부터의 결과로 가정되는데, 이는 개스킷 상에 더 일정한 안착 응력을 유지하기 위해 부가의 스프링 와셔의 사용으로 보상될 수도 있다.
제5 테스트로부터의 결과는 흑연 기반 개스킷이 더 낮은 동작 온도(예를 들어, ~550℃ 미만)에서 스택 애노드 및 캐소드 밀봉부의 모두에 대해 동시에 사용될 수도 있음을 보여주었다. 대칭 흑연 구성은 2.5주 동안 500℃에서 매우 안정적이었다. 항산화 첨가제를 갖는 흑연 재료는 700℃만큼 높은 온도까지 애노드 및 캐소드 밀봉부로서 사용될 수도 있다. 제5 테스트의 구성은 유리를 이용하지 않았지만, 애노드 및 캐소드 측의 모두에 사용된 흑연 개스킷에 대해 더 양호한 결과가 가능할 수도 있다. 더욱이, 흑연은 비교적 연성이고 밀봉 표면에 합치하지만, 이 구성에 대해 애노드 및/또는 캐소드 측에 유리의 첨가는 실제 SOFC를 밀봉하기 위해 유리할 수도 있는데, 이는 제5 테스트, 그리고 더 높은 온도에서 동작을 위해 사용된 이상적인 Al2O3 대리 전지만큼 평탄하지 않을 수도 있다.
개스킷을 수반하는 제6 테스트에서, 비대칭성 흑연(애노드) 및 질석(캐소드) 밀봉 구성은 이하의 구성요소 배열: 애노드 IC/흑연/Al2O3 대리 전지(유리)/질석/캐소드 IC를 갖고 조사되었다.
조밀한 알루미나(Al2O3) 시트는 동작 스택에 사용된 10 cm×10 cm SOFC와 동일한 전체 기하학적 형상을 갖는 대리 전지로서 사용되었다. 제3 및 제4 테스트와 마찬가지로, 제6 테스트의 비대칭 흑연(애노드) 및 질석(캐소드) 밀봉 구성은 유리가 Al2O3 대리 전지의 캐소드 측에 있었다는 점을 제외하고는, 유리를 사용했다. 제3, 제4 및 제5 테스트에서 사용된 것과 동일한 테스트 설비가 헬륨 트레이서 없이 더 현실적인 동작 조건(500 sccm H2, 1500 sccm 공기)으로 이 비대칭 밀봉 구성을 테스트하는 데 사용되었다. 제6 테스트의 개스킷 구성은 650℃에서 평가되었다. 전체 스택 조립체는 개스킷에 ~0.3 MPa 미만의 안착 응력을 갖는 여러 스테인리스강 타이 로드와 너트를 사용하여 클램핑되었다.
가스 크로마토그래피가 애노드 배기 스트림에서 N2 및 CO2를 측정하는 데 사용되었다. 캐소드 스트림의 H2O의 양은 배기 스트림의 실제 온도에 대해 조정된 상대 습도 센서를 사용하여 측정되었다. 도 17a는 가능하게는 제3 테스트의 하이브리드 흑연/질석 밀봉 구성으로 관찰된 동일한 개스킷 크리프 현상으로 인해, 애노드 배기물 내의 측정된 N2가 시간 경과에 따라 증가되었다는 것을 도시하고 있다. 애노드 배기물 내의 CO2의 대응 증가가 또한 관찰되지만(도 17b), CO2의 양은 애노드의 N2 교차에 대한 캐소드 스트림의 비례 양과 정확히 일치한다. 예를 들어, 10시간에, 측정된 N2 농도는 2%이고 CO2 농도는 애노드 배기물에서 10 ppm이고; 캐소드 공기로부터 발생하는 예상 CO2는 ((2% N2)/(79% N2))×(400 ppm CO2)인데, 이는 10.1 ppm CO2와 같다. 임의의 부가의 CO2의 결여는 흑연 개스킷이 650℃에서도 분해되지 않는다는 부가의 증거를 제공한다. 이는 제6 테스트의 비대칭 흑연(애노드) 및 질석(캐소드) 밀봉 구성에서 애노드에 단지 흑연만 존재하는 것(즉, 유리 없음)을 고려하고 헬륨보다는 H2가 사용되었기 때문에 특히 인상적인 결과이다. 제3, 제4, 제5 개스킷 구성 테스트와는 달리, 650℃에서 캐소드로 누설된 임의의 H2는 즉시 산소와 반응하여 증기를 형성하기 때문에, 캐소드 배기물 내의 H2O는 애노드-대-캐소드 교차를 결정하기 위해 측정되었다. 도 17c에 도시되어 있는 바와 같이, N2 교차의 경향과 일치하는 캐소드 배기물의 H2O의 증가가 관찰된다. 제6 테스트의 밀봉 구성에서 누설의 특성은 다른 것보다 더 대칭적인 것으로 보이지만(즉, 애노드-대-캐소드 및 캐소드-대-애노드 누설이 유사함), 크기는 작다. 배기물 내의 2% 내지 6.5% N2의 존재는 단지 0.7% 내지 2.2%의 캐소드-대-애노드 교차 백분율에 대응하고, 캐소드 배기물 내의 0.1% 내지 0.2% H2O는 0.3 내지 0.6% 애노드-대-캐소드 교차에 대응한다.
제6 테스트는 비대칭 흑연(애노드) 및 질석(캐소드) 밀봉 구성이 적어도 650℃까지의 SOFC 동작 조건에서 성공적으로 사용될 수도 있는 것을 보여주었다. 흑연 개스킷의 명백한 열화는 존재하지 않고, 전체 밀봉부는 스택 반복 유닛의 애노드 및 캐소드 측의 모두에서 매우 우수하다. 흑연은 650℃ 미만의 불활성 또는 환원 환경에서 무해하다. 이들 온도에서 유사한 테스트는 또한 흑연이 고농도의 증기에서도 열화를 경험하지 않은 것을 확인하였다(예를 들어, 전체 SOFC 전력 시스템에서 예상될 수도 있는 바와 같은 증기 개질기의 > 40 체적% H2O).
알루미늄 스택 구성요소를 수반하는 제7 테스트에서, 스택형 구성 및 관련 SOFC 동작 조건에서 그 기계적 무결성을 평가하기 위해 상이한 알루미늄 합금이 평가되었다. 표 2는 SOFC 스택에 사용을 위해 평가된 상이한 합금에 대한 융점 데이터의 요약을 제공한다. 융점은 대략적인 고상선으로부터 액상선까지의 온도 범위로서 제공된다. 단조 합금은 1차 합금 원소에 기초하여 상이한 범주로 분류된다. 1XXX 시리즈의 알루미늄 합금(예를 들어, AL1100)은 대략 99 wt% 내지 대략 99.99 wt%의 알루미늄 농도를 갖고, 상당히 우수한 내식성을 갖는다. 6XXX 시리즈의 알루미늄(예를 들어, AL6061)은 주로 실리콘 및 마그네슘으로 합금되고, 대략 95.7 wt% 내지 대략 98.9 wt%의 알루미늄 농도를 갖는다. 2XXX 시리즈의 알루미늄(예를 들어, AL2024)은 주로 구리와 합금되고, 대략 92.5 wt% 내지 대략 96.7 wt%의 알루미늄 농도를 가졌다. 7XXX 시리즈(예를 들어, AL7075)는 대략 85.7 wt% 내지 대략 99 wt%의 알루미늄 농도를 갖고 주로 아연과 합금된다. 3XXX, 4XXX, 5XXX 및 8XXX 시리즈의 알루미늄은 제7 테스트에서 테스트되지 않았다. 3XXX 시리즈의 알루미늄(예를 들어, AL3003)은 주로 망간과 합금되고, 대략 97.8 wt% 내지 대략 99.8 wt% 범위의 알루미늄 농도를 갖는다. 4XXX 시리즈는 주로 실리콘과 합금되고, 대략 85 wt% 내지 대략 98.3 wt%의 알루미늄을 함유한다. 5XXX 시리즈는 주로 마그네슘과 합금되고, 대략 93.5 wt% 내지 대략 99.3 wt% 범위의 알루미늄 농도를 갖는다. 8XXX 시리즈는 대략 87.5 wt% 내지 대략 99.3 wt%의 알루미늄을 갖고, 다른 범주 시리즈에 적합하지 않는 상이한 원소의 혼합물과 합금된다(예를 들어, 주로 리튬, 바나듐, 게르마늄, 실리콘, 망간, 티타늄, 지르코늄 및/또는 구리와 함께 철). 주조 알루미늄 합금은 형태 #xx.x의 약간 상이한 명명법을 사용한고, 여기서 #은 숫자 1 내지 8인데, 이는 단조 합금과 같은 범주와 동일한 의미를 갖는다는 것(예를 들어, 1xx.x는 1XXX 시리즈와 동일함)을 주목하라.
[표 2]
SOFC 스택에 사용을 위해 평가된 알루미늄 합금에 대한 융점 데이터
Figure pct00002
각각의 합금은 0.063" 또는 0.039" 두께이고 이하의 구성: 430SS 단부판/430SS 상호연결부/알루미늄 합금/430SS 상호연결부/430SS 단부판으로 배열된 5"×3" 또는 3"×3" 알루미늄 단편을 사용하여 평가되었다.
이들 테스트에 사용된 430SS 상호연결부는 유동장 특징부(즉, 리브 및 채널)을 가졌고, 반면 조립체 중심에서 알루미늄 합금은 평탄하거나 본질적으로 평탄했으며 테스트 전에 평활한 표면 마감부를 가졌다. 조립체는 대략 1 MPa의 하중으로 스테인리스강 타이 로드와 너트를 사용하여 클램핑되었다. 각각의 알루미늄 재료의 제1 샘플은 400℃에서 평가되었다. 동일한 재료의 제2 샘플은 또한 500℃에서 평가되었다.
조립체는 온도 제어 가마 내에 로딩되고 100시간 동안 일정한 온도로 유지되었다. 각각의 알루미늄 플레이트의 치수는 상승된 온도에 노출 전후에 측정되었고, 이어서 2개의 스테인리스강 단부판 사이에 플레이트를 클램핑함으로써 알루미늄 플레이트 또는 시트에 균일한 응력이 인가되었다. 알루미늄 플레이트 또는 시트의 어느 하나의 측에는 알루미늄에 최악의 경우 응력 집중기를 제공하기 위해 유동장을 갖는 스테인리스강 상호연결부가 있다. 벌크 변형은 존재하지 않았지만, 알루미늄 합금은 스테인리스강 상호연결부의 리브와 정렬된 몇몇 소수의 표면 만입부를 나타냈다. 몇몇 알루미늄 합금은 다른 합금보다 더 큰 만입부를 나타냈다. 비접촉 광학 프로파일로미터(Keyence VR-3200)가 표면 변형 정도를 정량화하는 데 사용되었다. 예를 들어, 500℃에서 테스트 후 AL6061에 대한 평균 표면 변형 깊이는 단지 30 미크론이었고, 반면 AL1100에 대해 변형 깊이는 60 미크론이었다. 이러한 변형은 SOFC의 동작을 위해, 장기간 사용에 대해서도, 미미하다. 모든 알루미늄 합금이 알루미늄 스택에 사용을 위해 충분한 것으로 간주되지만, AL6061은 테스트된 것들 중 가장 강인한 재료로 보인다. 더욱이, 더 고순도 합금 및 순수 알루미늄 재료는 더 높은 융점을 갖지만, 몇몇 경우에 표면 변형을 방지하거나 최소화하기 위해 코팅으로부터 이익을 얻을 것이다. 덜 순수 알루미늄 합금(예를 들어, AL6061, AL2024 또는 AL7075)은 이러한 코팅의 이익을 얻을 수도 있거나 그렇지 않을 수도 있다. 산화 저항의 견지에서, 100시간 동안 500℃에서 테스트된 상이한 합금 사이에 시각적인 차이가 존재한다. 테스트된 합금 중에서, AL1100의 표면은 비교적 빛나게 유지되고, 반면 AL6061, AL2024 및 AL7075는 외관이 흐릿했다. AL6061의 표면은 거의 AL2024 및 AL7075만큼 흐릿하지 않았고, 이는 유사한 외관을 가졌다. 사용된 재료 중에서, 이들 저순도 내지 중간 순도 알루미늄 합금(대략 90 wt% 내지 99 wt% 알루미늄과의 합금)은 제7 테스트에서 테스트된 온도에 대해 표면 변형과 융점 사이에서 최상의 절충안을 제공하는 것으로 보인다. 테스트된 이들 합금 중에서, 대략 95 wt% 내지 99 wt% 알루미늄을 갖는 것들이 가장 양호한 고유 산화 저항을 제공하는 것으로 보인다. 더 높은 불순물 합금은 더 낮은 불순물 합금보다 더 강한 경향이 있다. 개선된 전체 성능을 위해, 더 고순도 합금의 고유 산화 저항은 더 낮은 농도의 알루미늄을 갖는 코어에 더 낮은 불순물 알루미늄을 적층, 클래딩 또는 코팅함으로써 개선될 수도 있다.
알루미늄 스택 구성요소를 수반하는 제8 테스트에서, 6061 알루미늄 및 400 시리즈 스테인리스강 상호연결 기판 쿠폰에 대한 다양한 코팅이 상이한 온도에서 안정성에 대해 평가되었다. 조사된 재료는 티타늄 질화물(TiN), 은(Ag), 망간 코발타이트((Mn, Co)O4 또는 MCO) 및 비크롬산염 프로세스 변환 코팅(Iridite NCP)을 포함한다. Ag 코팅은 은 페이스트와 페인트 브러시를 사용하여 스테인리스강 쿠폰 상에 퇴적되고 이어서 ≥ 650℃에서 어닐링되었다. 은 페이스트는 Ag 플레이크와 유기 페이스트 매개체(용매 및 결합제)로 제조되었다. MCO 코팅은 슬러리 스프레이 코팅 프로세스를 사용하여 스테인리스강 쿠폰 상에 퇴적되었고, 여기서 슬러리는 MCO 분말, 용매 및 결합제로 구성된다. 코팅은 먼저 공기 중에서 이어서 3% H2와 97% N2의 혼합물에서 ~800℃에서 어닐링되었다. Iridite NCP는 화학 용액 욕조 내의 테스트 쿠폰의 침지에 의해 알루미늄 쿠폰 상에 퇴적되었다. TiN 코팅은 PVD 프로세스를 사용하여 400 시리즈 스테인리스강과 6061 알루미늄 쿠폰의 모두 상에 퇴적되었다.
각각의 쿠폰은 백금 집전체를 갖는 알루미나(Al2O3) 설비에 쿠폰을 클램핑한 테스트 셋업에서 개별적으로 평가되었다. 쿠폰은 고온 가마 내의 정체 공기에만 노출되었다. 금 또는 은 와이어는 일 단부(고온 구역)에서 백금 집전체에 연결되었고, 반면 와이어의 다른 단부는 4점 저항 측정을 위해 고분해능 멀티미터에 연결되었다. 도 18은 12시간 동안 공기 중 500℃에서 유지된 AL6061 상의 TiN에 대한 면적 비저항(ASR)을 도시하고 있다. 이 ASR 값은 상당히 안정하였고 TiN과 AL6061의 조합된 ASR을 나타낸다. 공칭 ASR은 500℃에서 대략 50 mΩ-cm2이다. 400℃에서 테스트된 TiN 코팅된 알루미늄에 대한 ASR은 500℃에서 테스트된 샘플의 것보다 약간 낮았다(즉, 공칭적으로 ~20 mΩ-cm2). TiN에 대한 500℃에서의 평균 ASR은 표 3에서 다른 코팅에 비교된다.
[표 3]
500℃에서 상호연결부의 코팅에 대한 ASR 값의 요약
Figure pct00003
TiN 코팅의 퇴적 상태 및 사후 테스트 SEM 이미지가 각각 도 19a 및 도 19b에 도시되어 있다. SEM 샘플 준비는 이상적인 것에 미치지 못했고, 퇴적 상태 샘플에 대해 필름의 부분에 몇몇 손상이 있었다는 것을 주목하라. TiN 코팅은 대략 2 미크론 두께였고 기판의 표면에 양호하게 합치되었다. 모든 TiN 필름이 상승된 온도에 노출 후에 경험한 약간의 색상 변화에도 불구하고, 사후 테스트 필름은 퇴적 상태 필름에 비교하여 거의 변하지 않은 것처럼 보인다. TiN은 대략 500℃ 내지 550℃ 초과에서 산화되기 시작하는 것으로 알려져 있지만, 이는 SOFC 및 관련 디바이스에서 사용을 위해 그 성능에 영향을 미치지 않는 것으로 보인다. 더욱이, TiN에 대한 산화의 개시 온도는 TiN 필름에 이온 주입(예를 들어, Al 이온 주입)으로 ≥ 700℃로 증가될 수 있다는 것이 또한 나타났다. 은 페이스트 코팅의 SEM 이미지는 ~15 내지 20 미크론의 필름 두께로 폐쇄 및 개방 다공성을 보여주었다. MCO 코팅의 SEM 이미지는 ~7 미크론의 두께를 보여주었다.
제8 테스트의 결과는 몇몇 코팅이 SOFC 용례에서 다른 것보다 우수한 특성을 갖는 것을 나타낸다. TiN 코팅은 상승된 온도에서 알루미늄 합금과 스테인리스강의 모두 대에 우수한 전기 코팅을 제공하는 것으로 나타났다. 스테인리스강 상의 Ag 코팅(≥ 650℃에서 어닐링됨)은 매우 우수한 전기적 성능을 가졌다. 알루미늄 상의 Iridite NCP 코팅은 충분한 전기적 성능도 가졌다. 스테인리스강 상의 MCO 코팅은 500℃에서 SOFC 스택에 유용하기에 너무 저항성일 가능성이 높다.
제9 테스트에서, 3개의 5 cm×5 cm Ni-서멧 전지가 스테인리스강 상호연결부를 사용하여 스택에서 테스트되었다. 스테인리스강 상호연결부는 400 시리즈 스테인리스강으로부터 제조되었고 다양한 유동장 특징부(즉, 리브 및 채널)를 가졌다. 은 코팅은 은 분말과 유기 페이스트 매개체(용매 및 결합제)로부터 제조된 페이스트를 사용하여 브러시로 도포되었다. 은 코팅은 각각의 스테인리스강 상호연결부 상의 유동장, 버스바아 및 전압 프로브 탭 연결부에 도포되고, 건조되고, 이후에 ≥ 650℃에서 어닐링되었다. 각각의 5 cm×5 cm 전지는 Ni-서멧 애노드, GDC 전해질 및 LSCF-GDC 캐소드를 특징으로 한다. 제3 테스트에서의 구성과 유사하지만 전지의 애노드 및 캐소드 측의 모두에 유리를 갖는 대칭 질석 개스킷 배열이 사용되었다. 스테인리스강 단부판과 함께, 전체 스택 조립체는 개스킷 상에 ~0.3 MPa 미만의 안착 응력을 갖는 여러 스테인리스강 타이 로드와 너트를 사용하여 클램핑되었다. 공기 및 연료 예열 코일을 갖는 가스 입구 및 출구 매니폴드가 SOFC 스택에 연결되었다. 전류 연결은 스테인리스강 버스바아를 통해 이루어졌다. 전압 프로브 측정은 별개의 와이어로 이루어졌다. 조립체는 컴퓨터 제어 가마 내에 로딩되었다. 가스 입구는 컴퓨터 제어 MFC에 연결되었고, 반면 배기 출구는 통기되었다. 가스 크로마토그래피가 교차 누설을 평가하는 데 사용되었다. 스택은 애노드 스트림 연료 소스로서 가습 수소를 그리고 캐소드 스트림에 대해 압축기 공기를 사용하여 650℃ 내지 500℃에서 동작되었다. Ni-서멧 애노드 내의 니켈 산화물은 650℃에서 환원되었다. 전기적 특성화가 적절한 전자 부하 및 임피던스 분석기 하드웨어를 사용하여 수행되었다.
스테인리스강 상호연결부를 갖는 스택에 대한 밀봉 품질은 연료(애노드) 배기 스트림에서 ~0.3% N2만 검출되어 우수했으며, 이는 본질적으로 0.1% 미만의 캐소드-대-애노드 교차이다. SOFC 스택 내의 3개의 전지의 각각은 각각의 테스트 조건에서 거의 동일한 성능을 가졌다. 650℃에서 그리고 0 외부 부하 전류로, 전지는 대략 0.83 V의 개방 회로 전위(OCP)와 0.2 Ω-cm2의 총 ASR(즉, 전지, 상호연결부 및 집전체)을 가졌다. 550℃에서 OCP와 ASR은 각각 0.89 V와 1.00 Ω-cm2였다. 500℃에서, OCP는 0.90 V이고 ASR은 2.11 Ω-cm2였다. 0.75 V의 동작 전압에서 전지의 전력 밀도는 550℃에서 0.12 W/cm2, 500℃에서 0.06 W/cm2였다. 0.60 V의 동작 전압에 대해, 전력 밀도는 550℃에서 0.18 W/cm2, 500℃에서 0.09 W/cm2였다. 이들 결과는 은 코팅된 스테인리스강 상호연결부가 이들 동작 온도에서 SOFC 스택 동작에 대해 실행 가능한 조합인 것을 나타낸다.
알루미늄 스택 구성요소를 수반하는 제10 테스트에서, 단일 전지 스택은 은 코팅된 알루미늄 상호연결부 및 5 cm×5 cm 전지를 사용하여 조립되었다. 알루미늄 상호연결부는 6061 알루미늄으로부터 제조되었고 제9 테스트에서 스테인리스강 상호연결부와 동일한 기하학적 형상을 갖는 다양한 유동장 특징부(예를 들어, 리브 및 채널)를 가졌다. 전류 연결은 스테인리스강 버스바아를 통해 이루어졌다. 전압 프로브 측정은 별개의 와이어로 이루어졌다. 은 코팅은 은 플레이크와 유기 페이스트 매개체(용매 및 결합제)로부터 제조된 페이스트를 사용하여 브러시로 도포되었다. 은 코팅은 각각의 알루미늄 상호연결부의 유동장과 버스바아 및 전압 프로브 연결부에 도포되었다. 알루미늄 상의 은 코팅은 대략 500℃에서 어닐링되었고, 반면 스테인리스강 버스바아 상의 은 코팅은 ≥ 650℃에서 어닐링되었다. 5 cm×5 cm 전지는 Ni-서멧 애노드, GDC 전해질 및 LSCF-GDC 캐소드를 가졌다. 대칭 질석 개스킷 배열이 사용되었다. 밀봉 구성은 제3 테스트에서 사용된 것과 유사하지만 전지의 애노드 상의 유리 대신에, RTV 실리콘 밀봉제가 전지의 캐소드 측에 사용되었다. 스테인리스강 단부판과 함께, 전체 스택 조립체는 개스킷 상에 ~0.3 MPa 미만의 안착 응력을 갖는 여러 스테인리스 타이 로드와 너트를 사용하여 클램핑되었다. 공기 및 연료 예열 코일을 갖는 가스 입구 및 출구 매니폴드가 스택 단부판에 연결되었다. 전류 버스바아 및 전압 와이어가 연결된 후, 전체 조립체는 컴퓨터 제어 가마 내에 로딩되었다. 가스 입구는 컴퓨터 제어 MFC에 연결되었고, 반면 배기 출구는 통기되었다. 가스 크로마토그래피가 교차 누설을 평가하는 데 사용되었다. 전기적 특성화가 적절한 전자 부하 및 임피던스 분석기 하드웨어를 사용하여 수행되었다.
제10 테스트에서 스택 조립체는 단지 ~500℃만큼만 동작되었다. 전지가 475℃에서 수소에서 환원된 후, GC 측정치는 캐소드-대-애노드 교차가 단지 ~0.5%인 것을 나타냈다. 제9 테스트에서 관찰된 교차 누설만큼 낮지는 않지만, 제10 테스트의 밀봉 품질은 여전히 매우 우수한 것으로 고려되고, 환원 가스 분위기 때문에 전지의 애노드 측에 RTV 밀봉부가 사용되었으면 개선될 수도 있다. 불행하게도, 제10 테스트의 은 코팅 알루미늄 상호연결부는 비정상적으로 낮은 OCP와 높은 ASR 값(예를 들어, ~0.4 V OCP 및 500℃에서 > 7-cm2)을 야기하였다.
그러나, 브러시드 온 은 코팅(brushed on silver coating)은 양호하게 수행되지 않았고, 높은 ASR 및 낮은 OCP에 대한 이유로 결정되었다. 제9 테스트로부터의 은 코팅은 ≥ 650℃에서 어닐링의 사용으로 인해 상당히 양호하게 접착되었지만, 알루미늄 코팅은 단지 대략 500℃에서만 어닐링되었다. 더 낮은 어닐링 온도의 사용은 코팅과 알루미늄 상호연결부 사이의 열악한 접착력 및 높은 계면 접촉 저항을 야기했다. 이는 비정상적으로 낮은 OCP와 매우 높은 ASR을 유발하는 큰 전압 강하를 야기했다. 은이 알루미늄에 더 양호하게 접착될 수 있으면(예를 들어, 전기도금과 같은 상이한 프로세스가 사용되면), 결과는 더 양호할 것으로 예상된다. 따라서, 제10 테스트는 알루미늄에 대한 부적절한 접착력을 갖는 은 코팅이 SOFC 스택에 사용을 위해 적절하지 않다는 것을 나타냈고; 상기에 암시된 바와 가팅, 양호하게 접착된(예를 들어, ≥ 650℃에서 어닐링된) 은 코팅은 SOFC 스택에 사용을 위해 적절하다.
비교적 고온에도 불구하고, 질석 개스킷을 갖는 RTV의 사용은 우수한 밀봉부를 야기하였다. 사실, 다른 예에서, 동일한 밀봉 구성은 0.1% 미만의 캐소드-대-애노드 교차를 갖는 밀봉부를 야기했다. RTV 실리콘과 세라믹 사이 또는 RTV 실리콘과 금속 사이의 접합은 SOFC 동작 조건에 연장된 기간 동안 노출 후에도 상당히 강력하다. 사후 테스트 주사 전자 현미경(SEM) 이미지는 RTV 실리콘이 유리형 밀봉부를 형성한 것을 드러냈다. RTV 실리콘이 500℃에서 이러한 우수한 밀봉부를 형성했다는 사실은 모든 주요 공급업체가 RTV 실리콘을 350 내지 400℃의 최대 온도 범위를 갖는 것으로서 지정했기 때문에 예상치 못한 결과였다. 따라서, 제10 테스트는 또한 RTV 실리콘의 사용이 SOFC에 대한 고품질 밀봉부를 산출할 수 있다는 것을 나타냈다.
티타늄 질화물(TiN) 코팅을 갖는 알루미늄 상호연결부를 수반하는 제11 테스트에서, 단일 전지 스택은 TiN 코팅 알루미늄 상호연결부와 5 cm×5 cm 전지를 사용하여 조립되었다. 알루미늄 상호연결부는 6061 알루미늄으로부터 구성되었고 제9 테스트에서 스테인리스강 상호연결부 및 제10 테스트로부터의 은 코팅된 알루미늄 상호연결부와 동일한 기하학적 형상을 갖는 다양한 유동장 특징부(예를 들어, 리브 및 채널)를 가졌다. 전기 전도성 TiN 코팅이 유동장 활성 영역(즉, 스택 반복 유닛에서 일반적으로 전지와 중첩하는 영역)에서 퇴적되었다. TiN 코팅이 또한 알루미늄 상호연결부의 버스바아 및 전압 프로브 탭 상에 퇴적되었다.
TiN 코팅은 물리 기상 증착(PVD)을 사용하여 퇴적되었다. 쉐도우 마스크가 상호연결부의 특정 영역을 선택적으로 코팅하는 데 사용되었다. 결과적인 필름은 금색이었다. 상호연결부 상의 TiN 코팅은 공칭적으로 2 미크론 두께였다.
5 cm×5 cm 전지는 Ni-서멧 애노드, GDC 전해질 및 LSCF-GDC 캐소드를 가졌다. 대칭 질석 개스킷 배열이 사용되었다. 밀봉 구성은 제3 및 제10 테스트에서 사용된 것과 유사하지만 전지의 애노드 상의 유리 또는 전지의 캐소드 상의 RTV 실리콘 대신에, 질석에 추가하여 다른 밀봉제가 사용되지 않았다. 스테인리스강 단부판과 함께, 조립체로서 전체 스택은 개스킷 상에 ~0.3 MPa 미만의 안착 응력을 갖는 여러 스테인리스강 타이 로드와 너트를 사용하여 클램핑되었다. 공기 및 연료 예열 코일을 갖는 가스 입구 및 출구 매니폴드가 스택 단부판에 연결되었다. 전류 연결은 ≥ 650℃에서 어닐링된 은 코팅을 갖는 스테인리스강 버스바아를 통해 이루어졌다. 전압 프로브 측정은 별개의 와이어로 이루어졌다. 조립체는 컴퓨터 제어 가마 내에 로딩되었다. 가스 입구는 컴퓨터 제어 MFC에 연결되었고, 반면 배기 출구는 통기되었다. Ni-서멧 애노드 내의 니켈 산화물은 475℃에서 환원되었다. 가스 크로마토그래피가 교차 누설을 평가하는 데 사용되었다. 전기적 특성화가 적절한 전자 부하 및 임피던스 분석기 하드웨어를 사용하여 수행되었다.
애노드 배기물의 GC 측정치는 0.8% 미만의 N2를 나타냈는데, 이는 0.3% 미만의 캐소드-대-애노드 교차에 대응한다. 이는 제10 테스트로부터의 결과를 포함하여, 다른 알루미늄 상호연결부 테스트의 밀봉 결과와 매우 유사하다. 전지의 전기적 특성은 대략 475℃, 500℃, 515℃, 530℃, 550℃에서 측정되었다.
도 20은 475℃ 내지 550℃에서 전류 밀도(A/cm2)의 함수로서 측정된 전압 및 전력 밀도 특성을 도시하고 있다. 475℃ 및 515℃에서 OCP는 0.88 V였고, 온도가 550℃로 증가함에 따라 0.87 V로 약간 감소되었다. 515℃에서 ASR은 1.24 Ω-cm2였고, 반면 550℃에서 ASR은 0.74 Ω-cm2였다. 이는 515℃ 및 550℃에서 각각 0.15 W/cm2 및 0.24 W/cm2의 최대 전력 밀도(MPD)를 야기했다. 550℃ 및 0.75 V의 동작 전압에서, 제11 테스트의 전지는 0.12 A/cm2에서 0.09 W/cm2를 생성했다.
제11 테스트(475℃에서 환원됨)에서 TiN 코팅된 알루미늄 상호연결부를 갖는 Ni-서멧 전지의 성능은 제9 테스트(650℃에서 환원됨)에서 Ag 코팅된 스테인리스 상호연결부를 갖는 Ni-서멧 전지와 양호하게 비교된다. 표 4는 2개의 테스트에 대한 OCP, ASR 및 전력 밀도(PD) 결과를 요약하고 있다. 500℃와 550℃의 모두에서, 제11 테스트로부터의 전지는 제9 테스트로부터의 전지보다 약 20 mV 더 낮은 OCP를 가졌다. 제11 테스트에서 전지에 대한 약간 더 낮은 OCP는 해당 테스트에 사용된 전지의 전해질의 핀홀로 인한 것으로 고려된다. 이들 결과는 알루미늄 스택 구성요소가 동작하는 SOFC와 적절하게 작동했다는 사실을 포함하여, 다수의 이유로 중요하다. 더욱이, Ni-서멧 SOFC의 애노드가 더 저온(예를 들어, ~600℃ 미만)에서 환원될 때, 더 느린 환원 동역학은 덜 최적의 애노드 미세구조를 산출할 수도 있다. 과거의 미세구조 분석은 Ni-서멧 전지가 더 저온에서 환원될 때 니켈 습윤 문제가 열악한 전기 연결성을 유도할 수도 있는데, 이는 큰 전압 강하, 및 따라서 낮은 OCP를 갖는 전지를 야기하거나, 단순히 높은 ASR을 야기할 수도 있다는 것을 나타냈다. 그러나, 제11 테스트로부터의 성능은 허용 가능했다.
[표 4]
TiN 코팅 알루미늄 상호연결부를 갖는 전지(제11 테스트)와 Ag 코팅 스테인리스강 상호연결부를 갖는 전지(제9 테스트)에 대한 500℃ 및 550℃에서의 전기적 결과 요약
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제9 테스트로부터의 단일 전지 스택의 OCP는 제11 테스트로부터의 단일 전지 스택보다 단지 약 3%만 높았지만, 후자는 500℃ 및 550℃의 모두에서 전자보다 약 25% 낮은 ASR을 가졌다. 이는 양 동작 온도에서 유사한 전력 밀도 특성을 야기한다. 그러나, 제9 테스트로부터의 단일 전지 스택의 더 높은 OCP는 제11 테스트로부터의 단일 전지 스택보다 0.75 V에서 약간 더 높은 전력 밀도를 야기하는데, 이들 사이의 간극은 더 저온 동작에서 근접한다. 더 높은 전류 밀도에서, 제9 및 제11 테스트로부터의 단일 전지 스택은 또한 유사한 전력 밀도를 나타냈다. 그러나, 제11 테스트로부터의 단일 전지 스택은 제9 테스트로부터의 단일 전지 스택에 비교하여 더 낮은 ASR로 인해 0.6 V의 동작 전압에서 더 높은 전력 밀도를 가졌다. 제9 테스트로부터의 단일 전지 스택은 MPD까지 특성화되지 않았지만, 500℃에서 해당 테스트에 대해 기록된 최고 전력 밀도는 0.2 A/cm2 및 0.52 V의 동작 전압에서 0.1 W/cm2였다. 제11 테스트로부터의 전지 스택은 0.2 A/cm2 및 0.55 V에서 0.11 W/cm을 생성했다. 제11 테스트로부터의 단일 전지 스택의 MPD는 500℃에서 0.12 W/cm2였다.
제11 테스트로부터의 전지 스택에 대한 동작의 최초 ~120시간은 애노드 환원, 전지 컨디셔닝 단계 및 475℃ 내지 550℃의 후속 특성화(예를 들어, 전류-전압, 과도 응답 및 교차 누설 측정)를 수반하였다. 초기 특성화 후, 전지 스택은 300시간(즉, 약 120시간 내지 420시간) 동안 515℃에서 0.21 A/cm2의 정전류로 유지되었다. 도 21에 도시되어 있는 바와 같이, 정전류 동작 조건 하에서 전압은 이 시간 기간에 걸쳐 상당히 변화하지 않았다. 테스트 대략 300시간에, 전류가 잠시 0 A로 강하하였는데, 이는 이 시간 기간 동안 OCP가 또한 변화하지 않았다는 것을 나타낸다. 더욱이, GC 기반 누설률 측정은 제11 테스트의 전체 정전류 부분 동안 캐소드-대-애노드 교차 누설률에 본질적으로 변화가 없음을 나타낸다.
일단 제11 테스트가 완료되고 스택이 냉각되면, 실온에서의 압력 감쇠 테스트는 제11 테스트 전에 이루어진 유사한 측정의 결과와 본질적으로 동일한 결과를 갖는다. 이들 결과는 밀봉부의 무결성을 확인한다. 스택이 분해된 후, 구성요소는 시각적 이상에 대해 검사되어 알루미늄 상호연결부에 대한 > 400시간의 테스트 기간 동안 전체 고온 노출 및 550℃만큼 높은 온도에서 테스트의 영향을 측정했다. 상호연결부에 변형 또는 다른 문제의 징후는 없었다.
제11 테스트에 사용된 알루미늄 상호연결부의 상이한 영역의 사후 테스트, 실온 저항을 비교하기 위해 멀티미터가 사용되었다. 전기 저항은 상호연결부의 활성 영역(즉, 일반적으로 반복 유닛에서 전지와 중첩하는 영역)의 TiN 코팅으로부터 전기적 연결이 버스바아와 이루어지는 상호연결부의 영역의 TiN 코팅까지 측정되었다. 전기 저항은 또한 동일한 거리에 걸쳐 그러나 알루미늄 상호연결부의 코팅되지 않은 영역에서 측정되었다. 코팅된 영역의 실온 저항은 측정이 애노드 측 또는 캐소드 측 상호연결부에서 이루어졌는지 여부에 무관하게 제11 테스트 전의 것과 유사했다. 테스트 전에, 코팅되지 않은 영역과 코팅된 영역은 유사한 실온 저항을 가졌다. 그러나, 제11 테스트 후, 코팅되지 않은 영역의 저항은 코팅된 영역보다 103 내지 106배 더 저항성이 높았다. 코팅되지 않은 영역은 산화되어, 절연성 천연 산화물(즉, Al2O3) 필름을 형성한다. 더 낮은 저항 값을 갖는 알루미늄의 코팅되지 않은 영역의 특정 영역이 존재하였지만, 측정된 저항은 상호연결부의 코팅된 영역보다 여전히 높았다. 이들 영역은 개스킷이 상호연결부와 접촉하는 영역과 일치했기 때문에, 개스킷은 산화율을 국소로 낮추고 본질적으로 테스트 동안 더 공격적인 산화로부터 알루미늄을 보호했을 수도 있다.
제11 테스트로부터의 결과는 알루미늄 구성요소(예를 들어, 알루미늄 상호연결부)가 스테인리스강 구성요소에 상응하는 성능을 갖고 적어도 550℃만큼 높은 온도에서 400시간 초과 동안 스택에서 성공적으로 사용될 수도 있다는 것을 보여주었다. 결과는 알루미늄의 열 팽창 계수가 SOFC의 대략 2배(즉, 알루미늄에 대해 대략 20 ppm/℃ 대 SOFC에 대해 대략 12 ppm/℃)라는 사실에도 불구하고, 이러한 알루미늄 구성요소는 세라믹 SOFC와 함께 사용될 수도 있다는 것을 나타낸다. TiN 코팅은 제11 테스트의 테스트 조건에 대해 산화 및 환원 환경의 모두에서 충분히 높은 전도도 및 내구성을 갖는다. 알루미늄 상호연결부의 코팅되지 않은 영역에 형성되는 천연 산화물은 전기 절연성이다. 몇몇 스택 설계에서, 이와 같은 절연층이 스택 내에서 전기적 단락의 형성을 방지하는 데 유리할 수도 있다. TiN과 같은 전기 전도성 층으로 상호연결부의 원하는 부분을 코팅한 후, 예를 들어 상승된 온도에서 산화 환경에 상호연결부의 노출 후에, 천연 산화물이 형성될 수도 있다. 천연 산화물은 스택 조립 이전에 형성되거나 제11 테스트에서 행해진 바와 같이 현장에서 형성될 수도 있다. 이러한 방식으로 천연 산화물 절연층의 형성은 절연재의 부가의 코팅의 사용보다 더 유리할 수도 있다.
알루미늄 스택 구성요소의 사용의 모델링을 수반하는 제12 테스트에서 알루미늄 스택의 기계적, 열-기계적 및 열적 성능에 대한 예측된 영향을 평가했다. 맞춤형 다중 물리학 모델이 스택의 조립 후에 알루미늄 구성요소의 실온 변형 및 세라믹 전지 상의 접촉 압력에 대한 알루미늄 스택 구성요소의 영향을 예측/시뮬레이션하는 데 사용되었다. 다중 물리학 모델은 또한 동작 스택 내의 열 구배에 대한 알루미늄 스택 구성요소의 영향을 평가하는 데 사용되었다. 다중 물리학 모델은 현실적인 구성요소 기하학적 형상을 사용했다. 다양한 동작 온도에서 동작하는 스테인리스강 구성요소 스택을 갖는 알루미늄 구성요소 스택의 총 열 팽창을 계산하기 위해 간단한 스프레드시트 모델이 사용되었다. 다른 스프레드시트 모델이 알루미늄 및 스테인리스강 스택 구성요소 사이의 열 응답의 차이를 평가하는 데 사용되었다. 모델은 관심 재료에 대한 열-물리적 데이터와 스택 구성요소에 대한 관련 기하학적 형상(실제 또는 단순화)을 이용했다.
다중 물리학 모델은 스택의 기계적 무결성에 대한 알루미늄 스택 재료의 영향을 평가하는 것이었다. 다중 전지 스택 조립체는 스택 조립 중에 경험된 조건을 복제하기 위해 적절한 경계 조건으로 실온에서 조사되었다. 조립 후 스택의 국소 스트레인 텐서 분포가 알루미늄 및 스테인리스강 스택 구성요소에 대해 비교되었다. 세라믹 전지 상의 접촉 압력은 양 재료에 대해 유사했고 허용 가능한 범위(즉, 0.02 MPa 미만) 내였지만, 알루미늄 상호연결부가 사용될 때 전지 상의 접촉 압력이 약간 더 높다. 더욱이, 모델 시뮬레이션은 알루미늄도 스테인리스강 구성요소도 스택의 조립 중에 변형되어서는 안된다는 것을 예측한다.
스택은 다수의 상이한 재료들로 구성되고 상이한 형상 및 크기를 가질 수도 있는 다수의 구성요소를 포함한다. 스택이 상승된 온도로 가열될 때, 스택 내의 상이한 구성요소는 서로 상이하게 거동할 수도 있다. 예를 들어, 스택 구성요소의 열 팽창의 차이는 부품을 변형시키거나 심지어 세라믹 전지 또는 밀봉 재료가 파손되게 할 수도 있는 과도한 열 응력을 생성할 수도 있다. 스프레드시트 모델이 스테인리스강 상호연결부 대 알루미늄 또는 구리로 제조된 상호연결부에 대한 열 팽창의 차이로 인한 스택 내의 기계적 응력 분포를 비교하는 데 사용되었다. 알루미늄의 열 팽창 계수(TEC)는 합금 및 온도 범위에 따라 대략 19 ㎛/m/℃ 내지 24 ㎛/m/℃의 범위이다. 400 시리즈 스테인리스강의 TEC는 10 ㎛/m/℃ 내지 13 ㎛/m/℃ 정도이고, 반면, 300 시리즈 스테인리스강에 대해 TEC는 대략 14 ㎛/m/℃ 내지 18 ㎛/m/℃이다. 구리의 경우 TEC는 ~17 ㎛/m/℃이고, 반면 구리 합금의 TEC는 16 ㎛/m/℃ 내지 22 ㎛/m/℃에서 다양할 수 있다.
스테인리스강 구성요소를 갖는 스택은 충분히 강인한 것으로 잘 알려져 있고, 예를 들어 750℃만큼 높은 온도에서도 경험되는 TEC 불일치로부터 열 응력을 처리할 수도 있다. 알루미늄은 400 시리즈 스테인리스강보다 훨씬 더 높은 열 팽창을 갖지만(예를 들어, 대략 2배 높음), 알루미늄 기반 스택의 동작 윈도우는 아마도 대략 650℃ 이하의 더 높은 최종 동작 온도를 갖고 더 낮다. 예상 동작 온도 범위(즉, ~400℃ 내지 ~600℃)에서 발생하는 열 팽창은 알려진 허용 가능 팽창의 ~88% 내지 ~130%이다. 더욱이, 제11 테스트는 알루미늄 스택이 적어도 550℃까지 양호하게 동작하는 것을 나타냈다. 따라서, 모델은 알루미늄의 훨씬 더 높은 열 팽창 계수(CTE)에도 불구하고, 400 시리즈 스테인리스강으로 제조된 구성요소에 비교하여 동작 온도 범위가 주어지면 TEC 불일치로부터 스택 내의 기계적 응력이 상당히 증가되지 않는 것으로 예측한다.
다중 물리학 모델은 스택 내의 온도 구배와 관련하여 알루미늄 상호연결부의 임의의 장점이 존재할 수도 있는지 여부를 조사하는 데 사용되었다. 알루미늄의 열 전도도는 스테인리스강의 것보다 ~4.5배 높다. 더욱이, 구리는 알루미늄의 열 전도도의 2배(즉, 스테인리스강의 열 전도도보다 ~9배 높음)를 갖는다. 알루미늄과 구리가 전지와 스택을 가로지르는 온도 분포에 어떻게 영향을 미치는지를 결정하기 위해 2개의 상이한 유형의 시뮬레이션이 실행되었다. 제1 유형의 시뮬레이션은 입구로부터 출구까지 단일 반복 유닛을 가로지르는 온도 분포의 차이를 조사했다. 제2 유형의 시뮬레이션은 스택을 가로지르는 온도 균일성의 변화에 초점을 맞췄다(즉, 온도가 스택의 하부로부터 상부로 어떻게 변화하는지).
제1 유형의 열 구배 시뮬레이션은 450℃ 및 650℃의 동작 온도에서 400 시리즈 스테인리스강, 알루미늄 및 구리 재료에 대해 실행되었다. 테스트로부터의 결과는 알루미늄과 구리의 모두에 대해 온도 균일성의 주요 개선을 보여주었다. 온도가 감소함에 따라, 주어진 재료에 대해 발생된 온도 구배가 약간 감소한다. 그럼에도 불구하고, 임의의 2개의 테스트된 재료 사이의 열 균일성의 차이는 각각의 동작 온도에서 상당히 일정했다(즉, 온도에 따른 열 균일성 변화는 재료들 사이에 일관적이었음). 시뮬레이션은 450℃에서 알루미늄 상호연결부에 대한 반복 유닛의 2개의 지점 사이의 최대 온도 차이가 스테인리스강 상호연결부의 경우보다 ~50% 더 작은 것으로 예측한다. 구리의 경우, 최대 온도 차이는 스테인리스강에 대해서보다 ~65% 더 작다. 이러한 개선은 더 강인한 전지 스택을 야기하는 전지 내의 열 응력의 감소를 포함하여 다양한 이유로 중요하다.
제2 유형의 열 구배 시뮬레이션은 알루미늄 및 스테인리스강 스택 구성요소의 모두에 대해 650℃ 및 550℃에서 실행되었다. 각각의 반복 유닛에 대한 최대 온도 차이는 상호연결부 재료에 무관하게, 더 낮은 동작 온도에서 더 균일하다(즉, 더 유사함). 그러나, 알루미늄 재료는 여전히 양 온도에서 스택을 가로질러 상당히 더 균일한 열 프로파일을 제공한다. 650℃에서, 알루미늄 스택 구성요소의 사용은 스테인리스강 구성요소의 사용에 비교하여 스택을 가로지르는 열 균일성의 ~41% 개선을 야기한다. 550℃에서, 알루미늄 스택 구성요소는 스택을 가로지르는 온도 균일성의 ~72% 개선을 제공한다. 스택을 가로지르는 열 균일성의 이러한 개선은, 스택의 비교적 더 저온의 상부 및 하부 부분이 더 고온의 중간 섹션이 부가의 전력을 생성하는 것을 제한할 가능성이 더 낮기 때문에, 부가의 전력이 스택 내에서 생성될 수 있게 한다. 우수한 열 균일성은 또한, 적은 과잉 공기가 스택 내의 온도 극한을 냉각하는 데 요구되기 때문에, 시스템 송풍기와 연관된 기생 손실을 감소시킨다(즉, 시스템 효율을 부스팅하고 자본 장비 비용을 감소시킴).
신속하게 가열 또는 냉각하는 스택이 특정 용례에 따라 바람직할 수도 있다. 스택의 열 응답은 스택 구성요소의 질량, 재료의 열 용량 및 온도 변화의 크기에 좌우된다. 스테인리스강, 알루미늄 및 구리 재료의 열 응답이 스프레드시트 모델을 사용하여 비교되었다. 알루미늄의 열 전도도 및 열 용량은 스테인리스강보다 각각 ~4.5배 및 ~1.9배 높다. 다른 한편으로, 구리의 경우, 열 전도도는 스테인리스강에 대해 ~9배 더 높지만, 열 용량은 실제로 스테인리스강에 대해 ~19% 더 낮다. 동일한 크기의 그러나 상이한 재료들로 제조된 스택 구성요소(예를 들어, 단부판 및 상호연결부)를 가정하여, 알루미늄 스택은 고려되는 알루미늄 또는 스테인리스강의 합금에 따라 스테인리스강보다 30% 내지 40% 더 빠른 열 응답을 갖는다. 구리는 스테인리스강보다 7% 내지 14% 더 빠른 열 응답을 갖는다.
제13 테스트에서, 2개의 상이한 접착제가 도 5a의 방식으로 하이브리드 개스킷으로서 질석 개스킷과 흑연 개스킷을 서로 결합하는 데 사용되었다. 세라믹 접착제(즉, Corr-Paint 30XX)의 습식 코팅은 질석 시트 개스킷의 일 측과 흑연 시트 개스킷의 일 측에 도포되었다. 접착제의 도포 후, 2개의 개스킷 재료의 접착측이 서로 접촉하여 배치되었다. 압력이 이어서 층들이 서로 고착될 때까지 손으로 가볍게 인가되었고 또는 더 높은 압력이 단축 프레스에서 인가되었다. 단축 프레스에서 가압된 접착제를 갖는 샘플이 1 MPa에서 압축되었다. 대조군으로서, 흑연 개스킷과 질석 개스킷은 접착제의 사용 없이 단축 프레스에서 1 MPa로 압축되었다. 접착제를 사용하지 않은(1 MPa로 압축된) 하이브리드 개스킷의 2개의 층이 열 처리 전에도 서로 접착되지 않았다. 접착제가 없는 하이브리드 개스킷이 5 MPa로 압축되었을 때 동일한 결과가 발생하였다. 접착제가 없는 하이브리드 개스킷은 층들이 서로 고착하기 전에 26 MPa의 압축을 필요로 했다. 각각의 구성에 대해 2개의 샘플이 준비되어 24시간 동안 공기 중에서 650℃로 가열되었다. 접착제가 없는 하이브리드 개스킷의 경우, 단지 하나의 샘플(26 MPa로 압축된 샘플)만이 열 처리가 제공되었다.
열 처리 후, 손으로 가볍게 압축된 접착제를 갖는 2개의 샘플 중 하나가 부분적으로 층간박리되었다. 이들 샘플 중 제2 샘플은 완전히 접착된 상태로 유지되었다. 1 MPa로 압축된 접착제를 갖는 하이브리드 개스킷의 양 샘플은 층간박리의 어떠한 징후도 없이 열 처리 후 완전히 그대로였다. 26 MPa로 압축된 접착제가 없는 하이브리드 개스킷은 열 처리 후 완전히 층간박리되었다. 따라서, 제13 테스트는 접착제가 고체 산화물 연료 전지 스택에 사용될 수 있는 하이브리드 개스킷의 층들을 접착하는 것을 도울 수도 있는 것을 보여주었다.
본 명세서에 채용된 용어 및 표현은 설명의 용어 및 표현으로서 사용되고 한정이 아니며, 이러한 용어 및 표현의 사용시에, 도시되고 설명된 특징 또는 그 부분의 임의의 등가물을 배제할 의도는 없다. 게다가, 본 발명의 특정 실시예를 설명하였지만, 본 명세서에 개시된 개념을 포함하는 다른 실시예가 본 발명의 사상 및 범주를 벗어나지 않고 사용될 수도 있다는 것이 통상의 기술자들에게 명백할 것이다. 이에 따라, 설명된 실시예는 모든 관점에서 한정이 아니라 단지 예시적인 것으로 고려되어야 한다.

Claims (113)

  1. 고체 산화물 연료 전지 디바이스이며,
    하부 단부판;
    상부 단부판;
    상기 상부 및 하부 단부판 사이에 배치된 복수의 반복 유닛들로서,
    (i) 캐소드, (ii) 고체 세라믹 전해질, 및 (iii) 연료 및 산소 소스를 수반하는 산화 및 환원 반응을 통해 전기를 생산하기 위한 애노드를 포함하는 전지,
    상기 전지로부터 전류를 전도하기 위한 고체 전기 전도성 상호연결 플레이트, 및
    적어도 상기 반복 유닛의 주연부에서 상기 상호연결 플레이트와 상기 전지 사이에 배치되고, 상기 반복 유닛으로부터의 가스 누설을 감소시키기 위한 밀봉부로서, 상기 상호연결 플레이트 및 상기 전지는 상기 밀봉부에서 서로로부터 전기적으로 절연되는, 밀봉부를 각각 포함하는, 복수의 반복 유닛들을 포함하고,
    (i) 상기 상호연결 플레이트는 흑연, 알루미늄 또는 구리 중 적어도 하나를 포함하고, (ii) 상기 밀봉부는 흑연을 포함하고, 그리고/또는 (iii) 상기 하부 단부판 또는 상기 상부 단부판 중 적어도 하나는 흑연, 알루미늄 또는 구리 중 적어도 하나를 포함하는, 디바이스.
  2. 제1항에 있어서, 상기 반복 유닛들은 직렬로 전기적으로 연결되는, 디바이스.
  3. 제1항에 있어서, 상기 밀봉부는 흑연을 포함하는, 디바이스.
  4. 제3항에 있어서, 상기 상호연결 플레이트는 흑연, 알루미늄 또는 구리로 구성되지 않는, 디바이스.
  5. 제4항에 있어서, 상기 상호연결 플레이트는 스테인리스강 또는 니켈계 초합금을 포함하는, 디바이스.
  6. 제3항에 있어서, 상기 상호연결 플레이트는 흑연, 알루미늄, 또는 구리 중 적어도 하나를 포함하는, 디바이스.
  7. 제1항에 있어서, 상기 상호연결 플레이트는 흑연, 알루미늄, 또는 구리 중 적어도 하나를 포함하는, 디바이스.
  8. 제7항에 있어서, 상기 밀봉부는 흑연으로 구성되지 않는, 디바이스.
  9. 제8항에 있어서, 상기 밀봉부는 유리, 브레이징 합금, 활석, 운모, 질석, 석면, 세라믹 재료, 또는 폴리머 재료 중 적어도 하나를 포함하는, 디바이스.
  10. 제1항에 있어서, 상기 하부 단부판 또는 상기 상부 단부판 중 적어도 하나는 흑연, 알루미늄, 또는 구리 중 적어도 하나를 포함하는, 디바이스.
  11. 제10항에 있어서, 상기 상호연결 플레이트는 흑연, 알루미늄 또는 구리로 구성되지 않는, 디바이스.
  12. 제11항에 있어서, 상기 상호연결 플레이트는 스테인리스강 또는 니켈계 초합금을 포함하는, 디바이스.
  13. 제10항에 있어서, 상기 상호연결 플레이트는 흑연, 알루미늄, 또는 구리 중 적어도 하나를 포함하는, 디바이스.
  14. 제10항에 있어서, 상기 밀봉부는 흑연으로 구성되지 않는, 디바이스.
  15. 제14항에 있어서, 상기 밀봉부는 유리, 브레이징 합금, 활석, 운모, 질석, 석면, 세라믹 재료, 또는 폴리머 재료 중 적어도 하나를 포함하는, 디바이스.
  16. 제10항에 있어서, 상기 밀봉부는 흑연을 포함하는, 디바이스.
  17. 제16항에 있어서, 상기 상호연결 플레이트는 흑연, 알루미늄, 또는 구리 중 적어도 하나를 포함하는, 디바이스.
  18. 제1항에 있어서, 상기 상호연결 플레이트, 상기 하부 단부판, 또는 상기 상부 단부판 중 적어도 하나 상에 배치된 코팅을 더 포함하고, 상기 코팅은 흑연, 구리, 알루미늄, 탄화물 세라믹, 질화물 세라믹, 변환 코팅, 또는 알루미늄 금속간 화합물 중 적어도 하나를 포함하는, 디바이스.
  19. 제1항에 있어서, 상기 상호연결 플레이트는 상기 상호연결 플레이트를 상기 전지에 전기적으로 연결하기 위한 복수의 돌출 접촉 특징부들을 형성하는, 디바이스.
  20. 제19항에 있어서, 상기 접촉 특징부들의 적어도 상부 표면들 위에 배치된 전기 전도성 코팅 또는 클래딩을 더 포함하는, 디바이스.
  21. 제1항에 있어서, 상기 상호연결 플레이트는 그를 통한 연료 및/또는 산소 소스의 전도를 위한 하나 이상의 유동 채널을 형성하는, 디바이스.
  22. 제1항에 있어서, 상기 전지와 상기 상호연결 플레이트 사이에 이들과 접촉하여 배치된 전기 전도성 다공성 또는 메시 집전체를 더 포함하는, 디바이스.
  23. 제1항에 있어서, 상기 반복 유닛의 상기 주연부 주위에 배치되고 그 산화를 감소시키기 위해 상기 상호연결 플레이트 또는 상기 밀봉부 중 적어도 하나를 캡슐화하는 외부 밀봉부를 더 포함하는, 디바이스.
  24. 제1항에 있어서,
    상기 밀봉부와 상기 상호연결 플레이트 사이에 배치된 전기 절연성 제1 층; 및/또는
    상기 밀봉부와 상기 전지 사이에 배치된 전기 절연성 제2 층을 더 포함하는, 디바이스.
  25. 제1항에 있어서, 상기 밀봉부는 제1 및 제2 층을 포함하고, 상기 제1 및 제2 층은 상이한 재료들을 포함하는, 디바이스.
  26. 제25항에 있어서, 상기 제1 또는 제2 층은 전기 전도성인, 디바이스.
  27. 제1항에 있어서,
    상기 밀봉부의 제1 표면 상에 배치된 전기 절연성 제1 코팅; 및/또는
    상기 제1 표면에 대향하여 상기 밀봉부의 제2 표면 상에 배치된 전기 절연성 제2 코팅을 더 포함하는, 디바이스.
  28. 제1항에 있어서, 상기 복수의 반복 유닛들은 상기 상부 단부판 및 상기 하부 단부판에 전기적으로 연결되는, 디바이스.
  29. 제1항에 있어서, 상기 복수의 반복 유닛들은 상기 상부 단부판 및 상기 하부 단부판에 전기적으로 연결되지 않는, 디바이스.
  30. 제29항에 있어서,
    (i) 상기 상부 단부판과 상기 복수의 반복 유닛들 사이에 배치되고 (ii) 상기 복수의 반복 유닛들에 전기적으로 연결된 상부 단자 상호연결 플레이트; 및
    (i) 상기 하부 단부판과 상기 복수의 반복 유닛들 사이에 배치되고 (ii) 상기 복수의 반복 유닛들에 전기적으로 연결된 하부 단자 상호연결 플레이트를 더 포함하는, 디바이스.
  31. 제1항에 있어서, 상기 상호연결 플레이트의 주연 에지는 그 사이에 밀봉부 없이 인접한 반복 유닛의 상기 전지와 직접 접촉하도록 성형되는, 디바이스.
  32. 고체 산화물 연료 전지 디바이스이며,
    하부 단부판;
    상부 단부판; 및
    상기 상부 및 하부 단부판 사이에 배치되는 이하의 부재들:
    상부 표면 및 상기 상부 표면에 대향하는 하부 표면을 갖는 전지로서, 상기 전지는 (i) 캐소드, (ii) 고체 세라믹 전해질, 및 (iii) 연료 및 산소 소스를 수반하는 산화 및 환원 반응을 통해 전기를 생산하기 위한 애노드를 포함하는 전지,
    상기 전지의 상기 상부 표면 위에 배치되고 상기 전지에 전기적으로 연결된 고체 전기 전도성 제1 상호연결 플레이트,
    상기 전지의 상기 하부 표면 아래에 배치되고 상기 전지에 전기적으로 연결된 고체 전기 전도성 제2 상호연결 플레이트,
    적어도 상기 제1 상호연결 플레이트의 주연부에서 상기 제1 상호연결 플레이트와 상기 전지 사이에 배치된 제1 밀봉부로서, 상기 제1 상호연결 플레이트와 상기 전지는 상기 제1 밀봉부에서 서로로부터 전기적으로 절연되는, 제1 밀봉부, 및
    적어도 상기 제2 상호연결 플레이트의 주연부에서 상기 제2 상호연결 플레이트와 상기 전지 사이에 배치된 제2 밀봉부로서, 상기 제2 상호연결 플레이트와 상기 전지는 상기 제2 밀봉부에서 서로로부터 전기적으로 절연되는, 제2 밀봉부를 포함하고,
    (i) 상기 제1 또는 제2 상호연결부 중 적어도 하나는 흑연, 알루미늄, 또는 구리 중 적어도 하나를 포함하고, 그리고/또는 (ii) 상기 제1 밀봉부 또는 상기 제2 밀봉부 중 적어도 하나는 흑연을 포함하는, 디바이스.
  33. 제32항에 있어서, 상기 전지의 주연 에지 주위에 그리고 상기 제1 밀봉부와 상기 제2 밀봉부 사이에 배치된 스페이서를 더 포함하는, 디바이스.
  34. 제32항에 있어서, 상기 제1 상호연결 플레이트, 상기 제2 상호연결 플레이트, 상기 제1 밀봉부, 또는 상기 제2 밀봉부 중 적어도 하나의 외부 주연 에지 주위에 배치되고 이들을 캡슐화하는 외부 밀봉부를 더 포함하는, 디바이스.
  35. 제32항에 있어서,
    상기 전지와 상기 제1 상호연결 플레이트 사이에 이들과 접촉하여 배치된 전기 전도성 다공성 또는 메시 제1 집전체; 및/또는
    상기 전지와 상기 제2 상호연결 플레이트 사이에 이들과 접촉하여 배치된 전기 전도성 다공성 또는 메시 제2 집전체를 더 포함하는, 디바이스.
  36. 제32항에 있어서,
    상기 제1 밀봉부와 상기 제1 상호연결 플레이트 사이에 배치된 전기 절연성 제1 층;
    상기 제1 밀봉부와 상기 전지 사이에 배치된 전기 절연성 제2 층;
    상기 제2 밀봉부와 상기 제2 상호연결 플레이트 사이에 배치된 전기 절연성 제3 층; 및/또는
    상기 제2 밀봉부와 상기 전지 사이에 배치된 전기 절연성 제4 층을 더 포함하는, 디바이스.
  37. 제32항에 있어서,
    상기 제1 밀봉부는 제1 및 제2 층을 포함하고, 상기 제1 및 제2 층은 상이한 재료들을 포함하고; 및/또는
    상기 제2 밀봉부는 제3 및 제4 층을 포함하고, 상기 제3 및 제4 층은 상이한 재료들을 포함하는, 디바이스.
  38. 제32항에 있어서,
    상기 전지의 상기 상부 표면을 향하는 상기 제1 상호연결 플레이트의 표면 상에 배치된 전기 전도성 제1 코팅; 및/또는
    상기 전지의 상기 하부 표면을 향하는 상기 제2 상호연결 플레이트의 표면 상에 배치된 전기 전도성 제2 코팅을 더 포함하는, 디바이스.
  39. 제32항에 있어서, 상기 제1 밀봉부 또는 상기 제2 밀봉부 중 적어도 하나는 흑연을 포함하는, 디바이스.
  40. 제39항에 있어서, 상기 제1 상호연결 플레이트 또는 상기 제2 상호연결 플레이트 중 적어도 하나는 흑연, 알루미늄, 또는 구리로 구성되지 않는, 디바이스.
  41. 제40항에 있어서, 상기 제1 상호연결 플레이트 또는 상기 제2 상호연결 플레이트 중 적어도 하나는 스테인리스강 또는 니켈계 초합금을 포함하는, 디바이스.
  42. 제39항에 있어서, 상기 제1 상호연결 플레이트 또는 상기 제2 상호연결 플레이트 중 적어도 하나는 흑연, 알루미늄, 또는 구리 중 적어도 하나를 포함하는, 디바이스.
  43. 제32항에 있어서, 상기 제1 상호연결 플레이트 또는 상기 제2 상호연결 플레이트 중 적어도 하나는 흑연, 알루미늄, 또는 구리 중 적어도 하나를 포함하는, 디바이스.
  44. 제43항에 있어서, 상기 제1 밀봉부 또는 상기 제2 밀봉부 중 적어도 하나는 흑연으로 구성되지 않는, 디바이스.
  45. 제44항에 있어서, 상기 제1 밀봉부 또는 상기 제2 밀봉부 중 적어도 하나는 유리, 브레이징 합금, 활석, 운모, 질석, 석면, 세라믹 재료, 또는 폴리머 재료 중 적어도 하나를 포함하는, 디바이스.
  46. 제32항에 있어서, 상기 제1 상호연결 플레이트, 상기 제2 상호연결 플레이트, 상기 하부 단부판, 또는 상기 상부 단부판 중 적어도 하나 상에 배치된 코팅을 더 포함하고, 상기 코팅은 흑연, 구리, 알루미늄, 탄화물 세라믹, 질화물 세라믹, 변환 코팅, 또는 알루미늄 금속간 화합물 중 적어도 하나를 포함하는, 디바이스.
  47. 고체 산화물 연료 전지 디바이스이며,
    하부 단부판;
    상부 단부판; 및
    상기 상부 및 하부 단부판 사이에 배치되는 이하의 부재들:
    상부 표면 및 상기 상부 표면에 대향하는 하부 표면을 갖는 전지로서, 상기 전지는 (i) 캐소드, (ii) 고체 세라믹 전해질, 및 (iii) 연료 및 산소 소스를 수반하는 산화 및 환원 반응을 통해 전기를 생산하기 위한 애노드를 포함하는 전지,
    상기 전지의 상기 상부 표면 위에 배치되고 상기 전지에 전기적으로 연결된 고체 전기 전도성 제1 상호연결 플레이트로서, 상기 제1 상호연결 플레이트의 주연 에지는 상기 전지와 직접 기계적 접촉하여 배치되는, 고체 전기 전도성 제1 상호연결 플레이트,
    상기 전지의 상기 하부 표면 아래에 배치되고 상기 전지에 전기적으로 연결된 고체 전기 전도성 제2 상호연결 플레이트,
    적어도 상기 제2 상호연결 플레이트의 주연부에서 상기 제2 상호연결 플레이트와 상기 전지 사이에 배치된 밀봉부로서, 상기 제2 상호연결 플레이트와 상기 전지는 상기 밀봉부에서 서로로부터 전기적으로 절연되는, 밀봉부를 포함하고,
    (i) 상기 제1 또는 제2 상호연결부 중 적어도 하나는 흑연, 알루미늄, 또는 구리 중 적어도 하나를 포함하고, 그리고/또는 (ii) 상기 밀봉부는 흑연을 포함하는, 디바이스.
  48. 제47항에 있어서, 상기 전지의 주연 에지 주위에 그리고 상기 제1 상호연결 플레이트와 상기 밀봉부 사이에 배치된 스페이서를 더 포함하는, 디바이스.
  49. 제47항에 있어서,
    상기 제1 상호연결 플레이트의 외부 주연 에지 주위에 배치되고 이를 캡슐화하는 제1 외부 밀봉부; 및/또는
    상기 제2 상호연결 플레이트의 외부 주연 에지 주위에 배치되고 이를 캡슐화하는 제2 외부 밀봉부를 더 포함하는, 디바이스.
  50. 제47항에 있어서,
    상기 전지와 상기 제1 상호연결 플레이트 사이에 이들과 접촉하여 배치된 전기 전도성 다공성 또는 메시 제1 집전체; 및/또는
    상기 전지와 상기 제2 상호연결 플레이트 사이에 이들과 접촉하여 배치된 전기 전도성 다공성 또는 메시 제2 집전체를 더 포함하는, 디바이스.
  51. 제47항에 있어서,
    상기 밀봉부와 상기 제2 상호연결 플레이트 사이에 배치된 전기 절연성 제1 층; 및/또는
    상기 밀봉부와 상기 전지 사이에 배치된 전기 절연성 제2 층을 더 포함하는, 디바이스.
  52. 제47항에 있어서, 상기 밀봉부는 제1 및 제2 층을 포함하고, 상기 제1 및 제2 층은 상이한 재료들을 포함하는, 디바이스.
  53. 제47항에 있어서,
    상기 전지의 상기 상부 표면을 향하는 상기 제1 상호연결 플레이트의 표면 상에 배치된 전기 전도성 제1 코팅; 및/또는
    상기 전지의 상기 하부 표면을 향하는 상기 제2 상호연결 플레이트의 표면 상에 배치된 전기 전도성 제2 코팅을 더 포함하는, 디바이스.
  54. 제47항에 있어서, 상기 밀봉부는 흑연을 포함하는, 디바이스.
  55. 제54항에 있어서, 상기 제1 상호연결 플레이트 또는 상기 제2 상호연결 플레이트 중 적어도 하나는 흑연, 알루미늄, 또는 구리로 구성되지 않는, 디바이스.
  56. 제55항에 있어서, 상기 제1 상호연결 플레이트 또는 상기 제2 상호연결 플레이트 중 적어도 하나는 스테인리스강 또는 니켈계 초합금을 포함하는, 디바이스.
  57. 제54항에 있어서, 상기 제1 상호연결 플레이트 또는 상기 제2 상호연결 플레이트 중 적어도 하나는 흑연, 알루미늄, 또는 구리 중 적어도 하나를 포함하는, 디바이스.
  58. 제47항에 있어서, 상기 제1 상호연결 플레이트 또는 상기 제2 상호연결 플레이트 중 적어도 하나는 흑연, 알루미늄, 또는 구리 중 적어도 하나를 포함하는, 디바이스.
  59. 제58항에 있어서, 상기 밀봉부는 흑연으로 구성되지 않는, 디바이스.
  60. 제59항에 있어서, 상기 밀봉부는 유리, 브레이징 합금, 활석, 운모, 질석, 석면, 세라믹 재료, 또는 폴리머 재료 중 적어도 하나를 포함하는, 디바이스.
  61. 제47항에 있어서, 상기 제1 상호연결 플레이트, 상기 제2 상호연결 플레이트, 상기 하부 단부판, 또는 상기 상부 단부판 중 적어도 하나 상에 배치된 코팅을 더 포함하고, 상기 코팅은 흑연, 구리, 알루미늄, 탄화물 세라믹, 질화물 세라믹, 변환 코팅, 또는 알루미늄 금속간 화합물 중 적어도 하나를 포함하는, 디바이스.
  62. 고체 산화물 연료 전지 디바이스이며,
    하부 단부판;
    상부 단부판;
    상기 상부 및 하부 단부판 사이에 배치된 복수의 반복 유닛들로서,
    (i) 캐소드, (ii) 고체 세라믹 전해질, 및 (iii) 연료 및 산소 소스를 수반하는 산화 및 환원 반응을 통해 전기를 생산하기 위한 애노드를 포함하는 전지,
    상기 전지로부터 전류를 전도하기 위한 고체 전기 전도성 상호연결 플레이트, 및
    적어도 상기 반복 유닛의 주연부에서 상기 상호연결 플레이트와 상기 전지 사이에 배치되고, 상기 반복 유닛으로부터의 가스 누설을 감소시키기 위한 밀봉부로서, 상기 상호연결 플레이트 및 상기 전지는 상기 밀봉부에서 서로로부터 전기적으로 절연되는, 밀봉부, 및
    상기 상호연결 플레이트, 상기 하부 단부판, 또는 상기 상부 단부판 중 적어도 하나 상에 배치된 코팅으로서, 상기 코팅은 흑연, 구리, 알루미늄, 탄화물 세라믹, 질화물 세라믹, 변환 코팅, 또는 알루미늄 금속간 화합물 중 적어도 하나를 포함하는, 코팅을 포함하는, 디바이스.
  63. 제62항에 있어서, 상기 상호연결 플레이트는 단자 상호연결 플레이트인, 디바이스.
  64. 제62항에 있어서, 상기 코팅은 클래딩인, 디바이스.
  65. 제62항에 있어서, 상기 코팅은 복수의 층들을 포함하고, 상기 층들 중 적어도 제1 층은 질화물 세라믹을 포함하고, 상기 층들 중 적어도 제2 층은 금속을 포함하는, 디바이스.
  66. 제65항에 있어서, 상기 금속은 알루미늄을 포함하는, 디바이스.
  67. 제62항에 있어서, 상기 반복 유닛들은 직렬로 전기적으로 연결되는, 디바이스.
  68. 제62항에 있어서, 상기 밀봉부는 흑연을 포함하는, 디바이스.
  69. 제62항에 있어서, 상기 상호연결 플레이트는 스테인리스강 또는 니켈계 초합금을 포함하는, 디바이스.
  70. 제62항에 있어서, 상기 상호연결 플레이트는 흑연, 알루미늄, 또는 구리 중 적어도 하나를 포함하는, 디바이스.
  71. 제62항에 있어서, 상기 밀봉부는 유리, 브레이징 합금, 활석, 운모, 질석, 석면, 세라믹 재료, 또는 폴리머 재료 중 적어도 하나를 포함하는, 디바이스.
  72. 제62항에 있어서, 상기 상호연결 플레이트는 상기 상호연결 플레이트를 상기 전지에 전기적으로 연결하기 위한 복수의 돌출 접촉 특징부들을 형성하는, 디바이스.
  73. 제72항에 있어서, 상기 접촉 특징부들의 적어도 상부 표면들 위에 배치된 전기 전도성 코팅 또는 클래딩을 더 포함하는, 디바이스.
  74. 제62항에 있어서, 상기 상호연결 플레이트는 그를 통한 연료 및/또는 산소 소스의 전도를 위한 하나 이상의 유동 채널을 형성하는, 디바이스.
  75. 제62항에 있어서, 상기 전지와 상기 상호연결 플레이트 사이에 이들과 접촉하여 배치된 전기 전도성 다공성 또는 메시 집전체를 더 포함하는, 디바이스.
  76. 제62항에 있어서, 상기 반복 유닛의 상기 주연부 주위에 배치되고 그 산화를 감소시키기 위해 상기 상호연결 플레이트 또는 상기 밀봉부 중 적어도 하나를 캡슐화하는 외부 밀봉부를 더 포함하는, 디바이스.
  77. 제62항에 있어서,
    상기 밀봉부와 상기 상호연결 플레이트 사이에 배치된 전기 절연성 제1 층; 및/또는
    상기 밀봉부와 상기 전지 사이에 배치된 전기 절연성 제2 층을 더 포함하는, 디바이스.
  78. 제62항에 있어서, 상기 밀봉부는 제1 및 제2 층을 포함하고, 상기 제1 및 제2 층은 상이한 재료들을 포함하는, 디바이스.
  79. 제78항에 있어서, 상기 제1 또는 제2 층은 전기 전도성인, 디바이스.
  80. 제62항에 있어서,
    상기 밀봉부의 제1 표면 상에 배치된 전기 절연성 제1 코팅; 및/또는
    상기 제1 표면에 대향하여 상기 밀봉부의 제2 표면 상에 배치된 전기 절연성 제2 코팅을 더 포함하는, 디바이스.
  81. 제62항에 있어서, 상기 상부 단부판 또는 상기 하부 단부판 중 적어도 하나는 흑연, 알루미늄, 또는 구리 중 적어도 하나를 포함하는, 디바이스.
  82. 제62항에 있어서, 상기 복수의 반복 유닛들은 상기 상부 단부판 및 상기 하부 단부판에 전기적으로 연결되는, 디바이스.
  83. 제62항에 있어서, 상기 복수의 반복 유닛들은 상기 상부 단부판 및 상기 하부 단부판에 전기적으로 연결되지 않는, 디바이스.
  84. 제83항에 있어서,
    (i) 상기 상부 단부판과 상기 복수의 반복 유닛들 사이에 배치되고 (ii) 상기 복수의 반복 유닛들에 전기적으로 연결된 상부 단자 상호연결 플레이트; 및
    (i) 상기 하부 단부판과 상기 복수의 반복 유닛들 사이에 배치되고 (ii) 상기 복수의 반복 유닛들에 전기적으로 연결된 하부 단자 상호연결 플레이트를 더 포함하는, 디바이스.
  85. 제62항에 있어서, 상기 상호연결 플레이트의 주연 에지는 그 사이에 밀봉부 없이 인접한 반복 유닛의 상기 전지와 직접 접촉하도록 성형되는, 디바이스.
  86. 고체 산화물 연료 전지 디바이스이며,
    하부 단부판;
    상부 단부판;
    상기 상부 및 하부 단부판 사이에 배치되는 이하의 부재들:
    상부 표면 및 상기 상부 표면에 대향하는 하부 표면을 갖는 전지로서, 상기 전지는 (i) 캐소드, (ii) 고체 세라믹 전해질, 및 (iii) 연료 및 산소 소스를 수반하는 산화 및 환원 반응을 통해 전기를 생산하기 위한 애노드를 포함하는 전지,
    상기 전지의 상기 상부 표면 위에 배치되고 상기 전지에 전기적으로 연결된 고체 전기 전도성 제1 상호연결 플레이트,
    상기 전지의 상기 하부 표면 아래에 배치되고 상기 전지에 전기적으로 연결된 고체 전기 전도성 제2 상호연결 플레이트,
    적어도 상기 제1 상호연결 플레이트의 주연부에서 상기 제1 상호연결 플레이트와 상기 전지 사이에 배치된 제1 밀봉부로서, 상기 제1 상호연결 플레이트와 상기 전지는 상기 제1 밀봉부에서 서로로부터 전기적으로 절연되는, 제1 밀봉부, 및
    적어도 상기 제2 상호연결 플레이트의 주연부에서 상기 제2 상호연결 플레이트와 상기 전지 사이에 배치된 제2 밀봉부로서, 상기 제2 상호연결 플레이트와 상기 전지는 상기 제2 밀봉부에서 서로로부터 전기적으로 절연되는, 제2 밀봉부, 및
    상기 제1 상호연결 플레이트, 상기 제2 상호연결 플레이트, 상기 하부 단부판, 또는 상기 상부 단부판 중 적어도 하나 상에 배치된 코팅으로서, 상기 코팅은 흑연, 구리, 알루미늄, 탄화물 세라믹, 질화물 세라믹, 변환 코팅, 또는 알루미늄 금속간 화합물 중 적어도 하나를 포함하는, 코팅을 포함하는, 디바이스.
  87. 제86항에 있어서, 상기 제1 상호연결 플레이트 또는 상기 제2 상호연결 플레이트 중 적어도 하나는 단자 상호연결 플레이트인, 디바이스.
  88. 제86항에 있어서, 상기 코팅은 클래딩인, 디바이스.
  89. 제86항에 있어서, 상기 코팅은 복수의 층들을 포함하고, 상기 층들 중 적어도 제1 층은 질화물 세라믹을 포함하고, 상기 층들 중 적어도 제2 층은 금속을 포함하는, 디바이스.
  90. 제89항에 있어서, 상기 금속은 알루미늄을 포함하는, 디바이스.
  91. 제86항에 있어서, 상기 전지의 주연 에지 주위에 그리고 상기 제1 밀봉부와 상기 제2 밀봉부 사이에 배치된 스페이서를 더 포함하는, 디바이스.
  92. 제86항에 있어서, 상기 제1 상호연결 플레이트, 상기 제2 상호연결 플레이트, 상기 제1 밀봉부, 또는 상기 제2 밀봉부 중 적어도 하나의 외부 주연 에지 주위에 배치되고 이들을 캡슐화하는 외부 밀봉부를 더 포함하는, 디바이스.
  93. 제86항에 있어서,
    상기 전지와 상기 제1 상호연결 플레이트 사이에 이들과 접촉하여 배치된 전기 전도성 다공성 또는 메시 제1 집전체; 및/또는
    상기 전지와 상기 제2 상호연결 플레이트 사이에 이들과 접촉하여 배치된 전기 전도성 다공성 또는 메시 제2 집전체를 더 포함하는, 디바이스.
  94. 제86항에 있어서,
    상기 제1 밀봉부와 상기 제1 상호연결 플레이트 사이에 배치된 전기 절연성 제1 층;
    상기 제1 밀봉부와 상기 전지 사이에 배치된 전기 절연성 제2 층;
    상기 제2 밀봉부와 상기 제2 상호연결 플레이트 사이에 배치된 전기 절연성 제3 층; 및/또는
    상기 제2 밀봉부와 상기 전지 사이에 배치된 전기 절연성 제4 층을 더 포함하는, 디바이스.
  95. 제86항에 있어서,
    상기 제1 밀봉부는 제1 및 제2 층을 포함하고, 상기 제1 및 제2 층은 상이한 재료들을 포함하고; 및/또는
    상기 제2 밀봉부는 제3 및 제4 층을 포함하고, 상기 제3 및 제4 층은 상이한 재료들을 포함하는, 디바이스.
  96. 제86항에 있어서, 상기 제1 밀봉부 또는 상기 제2 밀봉부 중 적어도 하나는 흑연을 포함하는, 디바이스.
  97. 제86항에 있어서, 상기 제1 상호연결 플레이트 또는 상기 제2 상호연결 플레이트 중 적어도 하나는 스테인리스강 또는 니켈계 초합금을 포함하는, 디바이스.
  98. 제86항에 있어서, 상기 제1 상호연결 플레이트 또는 상기 제2 상호연결 플레이트 중 적어도 하나는 흑연, 알루미늄, 또는 구리 중 적어도 하나를 포함하는, 디바이스.
  99. 제86항에 있어서, 상기 제1 밀봉부 또는 상기 제2 밀봉부 중 적어도 하나는 유리, 브레이징 합금, 활석, 운모, 질석, 석면, 세라믹 재료, 또는 폴리머 재료 중 적어도 하나를 포함하는, 디바이스.
  100. 고체 산화물 연료 전지 디바이스이며,
    하부 단부판;
    상부 단부판;
    상기 상부 및 하부 단부판 사이에 배치되는 이하의 부재들:
    상부 표면 및 상기 상부 표면에 대향하는 하부 표면을 갖는 전지로서, 상기 전지는 (i) 캐소드, (ii) 고체 세라믹 전해질, 및 (iii) 연료 및 산소 소스를 수반하는 산화 및 환원 반응을 통해 전기를 생산하기 위한 애노드를 포함하는 전지,
    상기 전지의 상기 상부 표면 위에 배치되고 상기 전지에 전기적으로 연결된 고체 전기 전도성 제1 상호연결 플레이트로서, 상기 제1 상호연결 플레이트의 주연 에지는 상기 전지와 직접 기계적 접촉하여 배치되는, 고체 전기 전도성 제1 상호연결 플레이트,
    상기 전지의 상기 하부 표면 아래에 배치되고 상기 전지에 전기적으로 연결된 고체 전기 전도성 제2 상호연결 플레이트,
    적어도 상기 제2 상호연결 플레이트의 주연부에서 상기 제2 상호연결 플레이트와 상기 전지 사이에 배치된 밀봉부로서, 상기 제2 상호연결 플레이트와 상기 전지는 상기 밀봉부에서 서로로부터 전기적으로 절연되는, 밀봉부; 및
    상기 제1 상호연결 플레이트, 상기 제2 상호연결 플레이트, 상기 하부 단부판, 또는 상기 상부 단부판 중 적어도 하나 상에 배치된 코팅으로서, 상기 코팅은 흑연, 탄화물 세라믹, 질화물 세라믹, 변환 코팅, 또는 알루미늄 금속간 화합물 중 적어도 하나를 포함하는, 코팅을 포함하는, 디바이스.
  101. 제100항에 있어서, 상기 제1 상호연결 플레이트 또는 상기 제2 상호연결 플레이트 중 적어도 하나는 단자 상호연결 플레이트인, 디바이스.
  102. 제100항에 있어서, 상기 코팅은 클래딩인, 디바이스.
  103. 제100항에 있어서, 상기 코팅은 복수의 층들을 포함하고, 상기 층들 중 적어도 제1 층은 질화물 세라믹을 포함하고, 상기 층들 중 적어도 제2 층은 금속을 포함하는, 디바이스.
  104. 제103항에 있어서, 상기 금속은 알루미늄을 포함하는, 디바이스.
  105. 제100항에 있어서, 상기 전지의 주연 에지 주위에 그리고 상기 제1 상호연결 플레이트와 상기 밀봉부 사이에 배치된 스페이서를 더 포함하는, 디바이스.
  106. 제100항에 있어서,
    상기 제1 상호연결 플레이트의 외부 주연 에지 주위에 배치되고 이를 캡슐화하는 제1 외부 밀봉부; 및/또는
    상기 제2 상호연결 플레이트의 외부 주연 에지 주위에 배치되고 이를 캡슐화하는 제2 외부 밀봉부를 더 포함하는, 디바이스.
  107. 제100항에 있어서,
    상기 전지와 상기 제1 상호연결 플레이트 사이에 이들과 접촉하여 배치된 전기 전도성 다공성 또는 메시 제1 집전체; 및/또는
    상기 전지와 상기 제2 상호연결 플레이트 사이에 이들과 접촉하여 배치된 전기 전도성 다공성 또는 메시 제2 집전체를 더 포함하는, 디바이스.
  108. 제100항에 있어서,
    상기 밀봉부와 상기 제2 상호연결 플레이트 사이에 배치된 전기 절연성 제1 층; 및/또는
    상기 밀봉부와 상기 전지 사이에 배치된 전기 절연성 제2 층을 더 포함하는, 디바이스.
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