KR20220041086A - 절입 프리프레그 및 섬유 강화 플라스틱 - Google Patents

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유타 나이토
겐타로 아다치
히로아키 마츠타니
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도레이 카부시키가이샤
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Abstract

안정적으로 원하는 부형성을 얻을 수 있는 절입 프리프레그를 제공하는 것을 과제로 한다. 일방향으로 배향한 강화 섬유와, 매트릭스 수지를 포함함과 함께, 강화 섬유를 분단하는 복수의 절입이 형성되어 이루어지는 절입 영역을 갖는 절입 프리프레그이며, 절입 영역에 있어서, 섬유 방향의 투영 길이가 대략 동일한 복수의 절입이 섬유 방향으로 대략 일정 간격으로 배치된 절입열이, 복수열 형성되고, 임의의 하나의 절입열의 양측에 존재하는 2열의 절입열의, 섬유 직교 방향의 간격을 L1, 하나의 절입열의 섬유 방향의 투영 길이를 L2로 한 경우에, －1.0<L1/L2<0.5인 절입 프리프레그.

Description

절입 프리프레그 및 섬유 강화 플라스틱
본 발명은, 일방향으로 배열한 강화 섬유와 매트릭스 수지를 포함함과 함께, 상기 강화 섬유를 분단하는 복수의 절입이 형성되어 이루어지는 절입 프리프레그에 관한 것이다.
섬유 강화 플라스틱은, 비강도, 비탄성률이 높고, 역학 특성이 우수한 것, 내후성, 내약품성 등의 고기능 특성을 갖는 점 등에서, 그 수요가 해마다 높아지고 있다.
섬유 강화 플라스틱의 중간 기재로서는, 연속한 강화 섬유에 매트릭스 수지를 함침한 프리프레그가 널리 사용되고 있다. 프리프레그는, 일방향으로 강화 섬유를 배향시킴으로써 강화 섬유의 함유율을 높이는 것이 가능하기 때문에, 높은 역학 특성을 갖는 한편, 강화 섬유가 연속 섬유인 점에서, 3차원 형상 등의 복잡한 형상에 대한 부형성이 나쁘다는 과제가 있었다.
이 과제에 대하여, 역학 특성과 부형성을 양립하는 중간 기재로서, 일방향으로 강화 섬유가 배향된 프리프레그에 절입을 형성한 절입 프리프레그가 개시되어 있다(예를 들어 특허문헌 1). 이 절입 프리프레그는, 불연속 섬유로 구성되면서도, 프리프레그 특유의 높은 섬유 체적 함유율과 강화 섬유의 배향성을 갖고 있기 때문에, 높은 역학 특성을 가지면서, 종래의 연속 섬유 프리프레그에서는 불가능한 복잡 형상에 대한 성형이 가능하다.
일본 특허 공개 제2007-146151호 공보
그러나, 특허문헌 1에 기재된 절입 프리프레그에 있어서는, 절입을 삽입하기 전의 프리프레그의 상태에 따라, 동일한 절입 패턴을 형성한 경우라도 부형성이 변화되는 경우가 있었다. 예를 들어, 프리프레그 내부에 수지의 미함침부가 존재하는 경우, 당해 영역 내의 강화 섬유는 주위에 매트릭스 수지가 존재하지 않기 때문에, 절입 삽입 시에 강화 섬유가 도피하기 쉽고, 설계상의 섬유 길이에 비해, 실제의 섬유 길이가 길어지는 경향이 있었다. 또한, 프리프레그에 포함되는 강화 섬유의 단위 면적당 중량이 큰 경우도, 마찬가지의 문제가 발생하는 경향이 있었다.
본 발명의 과제는, 안정적으로 원하는 부형성을 얻을 수 있는 절입 프리프레그를 제공하는 데 있다.
이러한 과제를 해결하기 위한 본 발명은, 일방향으로 배향한 강화 섬유와, 매트릭스 수지를 포함함과 함께, 강화 섬유를 분단하는 복수의 절입이 형성되어 이루어지는 절입 영역을 갖는 절입 프리프레그이며, 절입 영역에 있어서, 섬유 방향의 투영 길이가 대략 동일한 복수의 절입이 섬유 방향으로 대략 일정 간격으로 배치된 절입열이, 복수열 형성되고, 임의의 하나의 절입열의 양측에 존재하는 2열의 절입열의, 섬유 직교 방향의 간격을 L1, 하나의 절입열의 섬유 방향의 투영 길이를 L2로 한 경우에,
－1.0<L1/L2<0.5
인 절입 프리프레그이다.
본 발명에 따르면, 안정적으로 원하는 부형성을 얻을 수 있음으로써, 부형성이 우수한 절입 프리프레그를 제공할 수 있다.
도 1은 본 발명에 있어서의 절입 영역의 모식도이다.
도 2는 본 발명의 절입 패턴의 일례를 나타내는 모식도이다.
도 3은 절입 각도의 개념의 설명도이다.
도 4는 본 발명의 절입 패턴의 일례를 나타내는 모식도이다.
도 5는 본 발명의 절입 패턴의 일례를 나타내는 모식도이다.
도 6은 본 발명에 있어서의 실시예에서 얻어진 응력 변형 선도다.
도 7은 실시예 1에 있어서의 절입 패턴을 나타내는 모식도이다.
본 명세서에 있어서, 「절입 프리프레그」란, 일방향으로 배향한 강화 섬유와 수지 조성물을 포함하는 프리프레그에 복수의 절입이 삽입됨으로써 강화 섬유가 분단된 영역(이하, 「절입 영역」이라고 한다)을 갖는 프리프레그를 말한다. 해당절입 영역의 경계는, 절입의 단부끼리를 연결하는 선분을 연결시킨 선분군이며, 또한 해당 선분 내에 모든 절입이 포함되고, 외선분군의 길이의 합계가 최소로 되는 선분군으로 한다.
도 1은, 일방향으로 배향한 강화 섬유(2)를 포함하는 프리프레그에 복수의 절입(3)이 삽입된 절입 영역(4)을 포함하는 절입 프리프레그(1)의 모식도이다. 절입 영역은, 절입 프리프레그의 전역이어도 되지만, 곡면이나 요철 등 3차원 형상으로 성형하는 부분에만 절입을 형성하는 경우도 있고, 그 경우에는 절입 영역은, 프리프레그의 3차원 형상으로 성형하는 부분에 적어도 존재하면 된다. 이러한 절입 프리프레그를 가열·가압하거나 하여 성형함으로써 섬유 강화 플라스틱을 얻을 수 있고, 특히 절입 영역이 3차원 형상으로 성형되어 이루어지는 섬유 강화 플라스틱을 얻기 위해 절입 프리프레그가 사용된다.
본 발명의 절입 프리프레그(이하, 단순히 「프리프레그」라고 기재하는 경우가 있다)는, 일방향으로 배향한 강화 섬유와 수지 조성물을 포함한다. 「일방향으로 배향한다」란, 프리프레그 중에 존재하는 강화 섬유 중, 프리프레그면 내에서 이루는 각도가 「어느 방향」±10°의 범위 내의 강화 섬유의 개수가 90％ 이상으로 되는 「어느 방향」이 존재하는 것을 가리킨다. 보다 바람직하게는, 당해 각도가 ±5°의 범위 내의 강화 섬유의 개수가 90％ 이상이라는 방향이 존재하는 것을 가리킨다. 본 명세서에 있어서는, 이 「어느 방향」을 섬유 방향이라고 표기한다. 또한, 프리프레그면 내에 있어서 섬유 방향과 직교하는 방향을, 「섬유 직교 방향」이라고 표기한다.
프리프레그에 포함되는 강화 섬유로서는, 특별히 한정은 없고, 탄소 섬유, 유리 섬유, 케블라 섬유, 그래파이트 섬유 또는 보론 섬유 등을 선택할 수 있다. 이 중, 비강도, 비강성의 관점에서는, 탄소 섬유가 바람직하다.
프리프레그에 포함되는 매트릭스 수지의 종류에 대해서도 특별히 한정은 없고, 열가소성 수지이든 열경화성 수지이든 상관없다.
열가소성 수지로서는, 예를 들어 폴리아미드, 폴리아세탈, 폴리아크릴레이트, 폴리술폰, ABS, 폴리에스테르, 아크릴, 폴리부틸렌테레프탈레이트(PBT), 폴리카르보네이트(PC), 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리페닐렌술피드(PPS), 폴리에테르에테르케톤(PEEK), 폴리에테르이미드(PEI), 폴리에테르케톤(PEK), 액정 폴리머, 폴리염화비닐, 폴리테트라플루오로에틸렌 등의 불소계 수지, 실리콘 등을 들 수 있다.
열경화성 수지로서는, 예를 들어 포화 폴리에스테르 수지, 비닐에스테르 수지, 에폭시 수지, 벤조옥사진 수지, 페놀 수지, 요소 수지, 멜라닌 수지 및 폴리이미드 수지를 들 수 있다. 이들 수지의 변성체 및 2종류 이상의 블렌드의 수지를 사용해도 된다. 또한, 이들 열경화성 수지는 열에 의해 자기 경화되는 수지여도 되고, 경화제나 경화 촉진제 등과 블렌드해도 된다.
또한, 특정한 첨가물을 배합해도 된다. 첨가물에 대해서는 특별히 한정은 없지만, 예를 들어 인성을 향상시키기 위해 열가소성 수지를 첨가해도 되고, 도전성을 향상시키기 위해 무기 필러를 첨가해도 된다. 첨가물의 형태에 대해서도 특별히 한정은 없고, 예를 들어 구상, 비구상, 바늘상 및 휘스커상이어도 된다.
절입 프리프레그의 섬유 단위 면적당 중량에 대해서는 특별히 한정은 없고, 임의의 단위 면적당 중량을 설정할 수 있다. 본 발명의 효과로서는, 강화 섬유의 도피나 사행을 방지하는 것에 의해 안정된 부형성을 나타내는 절입 프리프레그를 제공할 수 있는 것을 들 수 있지만, 후술하는, 프리프레그에 대한 절입 삽입 공정에 있어서, 상기 강화 섬유의 도피나 사행 그 자체를 억제한다는 관점에서는, 비교적 단위 면적당 중량이 작은 절입 프리프레그, 구체적으로는 강화 섬유의 단위 면적당 중량이 150g/㎡ 미만인 절입 프리프레그에 있어서 적합하고, 그러한 절입 프리프레그는 섬유 길이가 긴 강화 섬유의 잔존을 억제할 수 있기 때문에 부형성이 우수하다. 한편, 강화 섬유의 도피나 사행이 발생한 경우라도 섬유 길이가 긴 강화 섬유의 잔존을 억제한다는 관점에서는, 비교적 단위 면적당 중량이 큰 절입 프리프레그, 구체적으로는 강화 섬유의 단위 면적당 중량이 150g/㎡ 이상인 절입 프리프레그에 있어서 적합하다. 이 경우, 절입 가공 시에 강화 섬유의 도피나 사행이 커짐으로써 섬유 길이가 긴 강화 섬유가 잔존하기 쉬워지기는 하나, L1/L2가 본 발명의 범위 내인 점에서, 섬유 길이가 긴 강화 섬유의 잔존량을 억제할 수 있어, 부형성이 우수하다.
절입 프리프레그 중의 섬유 체적 함유율에 대해서도 특별히 한정은 없지만, 마찬가지의 관점에서, 절입 프리프레그 중에 매트릭스 수지의 미함침부가 발생하기 쉬운, 높은 섬유 체적 함유율을 갖는 절입 프리프레그에 적합하다. 구체적으로는, 섬유 체적 함유율이 50％ 이상인 절입 프리프레그에 적합하다. 섬유 체적 함유율의 보다 바람직한 범위는 60％ 이상이고, 보다 바람직하게는 65％ 이상이다. 한편, 섬유 체적 함유율이 70％를 초과하면, 잘라낸 섬유가 많이 발생하기 때문에, 형상 추종성이 저하되는 경향이 있기 때문에 70％ 이하인 것이 바람직하다. 또한, 본 명세서에 있어서, 섬유 체적 함유율은, 섬유 중량 함유율을 기초로 다음의 식으로 정의된다.
섬유 체적 함유율(％)＝{(강화 섬유의 중량 함유율)/(강화 섬유의 밀도)}/ {(강화 섬유의 중량 함유율)/(강화 섬유의 밀도)＋(매트릭스 수지의 중량 함유율)/(매트릭스 수지의 밀도)}×100
본 발명의 절입 프리프레그는, 절입 영역에 있어서, 섬유 방향의 투영 길이가 대략 동일한 복수의 절입이 섬유 방향으로 대략 일정 간격으로 배치된 절입열이, 복수열 형성되어 있다. 그리고, 당해 절입열 중 임의의 하나의 절입열의 양측에 존재하는 2열의 절입열의 섬유 직교 방향의 간격을 L1, 당해 하나의 절입열의 섬유 방향의 투영 길이를 L2로 한 경우에,
－1.0<L1/L2<0.5
를 충족시킨다. 이하, 이러한 절입의 배치 패턴을, 「본 발명의 절입 패턴」이라고 기재하는 경우가 있다.
도 2는 본 발명의 절입 패턴을 설명하기 위한 모식도이다. 「섬유 방향의 투영 길이」란, 도 2에 나타낸 바와 같이, 섬유 방향에 수직인 투영면을 가정하고, 섬유 방향으로부터 당해 투영면으로 절입을 투영한 때의 길이 L2의 절댓값을 의미하는 것으로 한다. 이하, 「섬유 방향의 투영 길이」를, 단순히 「투영 길이」라고, 「섬유 방향에 수직인 투영면」을 단순히 「투영면」이라고 기재하는 경우가 있다. 또한, 투영 길이가 대략 동일하다는 것은, 복수의 절입에서 측정한 L2에 있어서, 평균값에 대한 비율(각 L2/측정한 L2의 평균값)이 0.8 이상 1.2 이하로 되는 절입의 수의 비율이 90％ 이상인 것을 가리키고, 보다 바람직하게는 0.9 이상 1.1 이하로 되는 비율이 90％ 이상인 것을 가리키고, 보다 바람직하게는 측정한 모든 절입의 L2가 동일한 상태이다. 도 2에 있어서는, 투영 길이가 대략 동일한 절입 A1과 절입 A2가, 섬유 방향으로 배치되어 절입열(이하, 절입열 A라고 한다)을 형성하고 있다. 또한, 그 좌측에는 절입 B를 포함하는 절입열(이하, 절입열 B라고 한다)이, 우측에는 절입 C를 포함하는 절입열(이하, 절입열 C라고 한다)이 각각 형성되어 있다. 또한, 도 2에 있어서는, 절입열 A를 구성하는 절입으로서 절입 A1과 절입 A2의 2개만이, 절입열 B, 절입열 C를 구성하는 절입으로서 각각 절입 B와 절입 C만이 도시되어 있지만, 실제로는 절입열 A 내지 C는 각각 섬유 방향으로 대략 일정 간격으로 배치된 복수의 절입에 의해 형성되어 있다. 여기서, 대략 일정 간격이란, 하나의 절입열에 포함되는 복수의 절입 사이에서 측정한 절입 간격 L3에 있어서, 평균값과의 차가 10㎜ 이하인 절입 간격의 비율이 90％ 이상인 것을 가리키고, 보다 바람직하게는 차가 5㎜ 이하인 비율이 90％ 이상인 것을 가리킨다.
본 발명의 절입 패턴에 있어서는, 임의의 하나의 절입열(도 2에 있어서는 절입열 A)의 양측에 존재하는 2열의 절입열(도 2에 있어서는 절입열 B와 절입열 C)의, 섬유 직교 방향의 간격을 L1, 상기 하나의 절입열(도 2에 있어서는 절입열 A)의 섬유 방향의 투영 길이를 L2로 한 경우에, －1.0<L1/L2<0.5를 충족시킨다. 여기서, L1로 표현되는 섬유 직교 방향의 간격이란, 도 2에 있어서 절입 B의 절입 C에 가까운 측의 절입 단부와, 절입 C의 절입 B에 가까운 측의 절입 단부의 섬유 직교 방향의 거리를 가리킨다.
또한, 이후 상세하게 설명하지만, L1에 대하여, 양인 경우는, 상기 임의의 하나의 절입열의, 서로 인접하는 두 절입 사이에 있어서, 상기 2열의 절입열에 속하는 절입끼리가 서로 오버랩되지 않는 상태이고, 음인 경우는, 상기 2열의 절입열에 속하는 절입끼리가 서로 오버랩되는 상태이고, 0인 경우는, 상기 2열의 절입열에 속하는 절입의 단부 사이의 섬유 직교 방향의 거리가 0인 것을 나타내고 있다.
L1/L2>1.0의 경우, 프리프레그의 면 내에 있어서 절입 A1과 절입 A2의 동일한 측의 단부점끼리(섬유 방향을 상하 방향으로 둔 경우의 우측끼리 및 좌측끼리. 이하, 이러한 「동일한 측의 단부점끼리」를 단순히, 「단부점끼리」라고 기재하는 경우가 있다)를 연결한 직선의 외측에 절입 B 및 절입 C의 단부점이 존재하게 된다. 즉, 절입열 A와 절입열 B(및 절입열 A와 절입열 C)는, 투영면에 있어서 서로 겹치지 않고, 프리프레그의 면 내에 있어서 병행하여 존재하고 있다.
그리고, L1/L2＝1.0의 경우, 프리프레그의 면 내에 있어서 절입 A1과 절입 A2의 단부점끼리를 연결한 직선 위에 절입 B 및 절입 C의 단부점이 존재하게 된다. 즉, 절입열 A와 절입열 B(및 절입열 C)는, 각각의 절입열을 구성하는 절입열의 단부점만이 투영면에 있어서 서로 겹치면서, 프리프레그의 면 내에 있어서 병행하여 존재하고 있다.
그리고, －1.0<L1/L2<1.0의 경우, 프리프레그의 면 내에 있어서 절입 A1과 절입 A2의 단부점끼리를 연결한 직선의 내측에 절입 B 및 절입 C의 단부점이 존재하게 된다. 즉, 절입열 A와 절입열 B(및 절입열 A와 절입열 C의 적어도 한쪽)는, 투영면에 있어서 일부가 겹쳐서 존재하고 있다. 본 명세서에 있어서는, －1.0<L1/L2<1.0의 경우를, 절입열 A와 절입열 B, 및/또는 절입열 A와 절입열 C가 「오버랩되어 있다」라고 표현하고, 그 겹치는 영역의 크기를 「오버랩의 크기」라고 표기하는 경우가 있다. 또한, L1/L2≤－1.0의 경우는, 절입열 B와 절입열 C가 절입열 A와 겹치거나, 혹은 절입열 B와 절입열 C의 위치 관계가 교체되고, 절입의 위치 관계는 －1.0<L1/L2<0의 경우와 동일한 상태로 되는 것을 의미하기 때문에, 본 명세서의 전제에 있어서는 항상 L1/L2>－1.0이다.
또한, 본 명세서에 있어서는, 절입열끼리가 오버랩되어 있어도, 당해 하나의 절입열의 중심선과는 다른 중심선을 갖는 절입열로서 인식할 수 있는 한, 당해 하나의 절입열과는 별도의 절입열이 존재하는 것으로 하고, 절입 프리프레그의 평면으로 보아 당해 하나의 절입열의 좌우에 별도의 절입열이 존재하는 경우, 당해 하나의 절입열의 양측에 2열의 절입열이 존재하고 있다고 생각하는 것으로 한다.
L1/L2가 1.0보다도 작아짐에 따라, 절입열끼리(절입열 A와 절입열 B, 및/또는 절입열 A와 절입열 C)의 오버랩은 커져 간다. 그리고, L1/L2＝0(즉 L1＝0)일 때, 도 4에 나타낸 바와 같이, 절입 B 및 절입 C의 단부점은 섬유 방향 위에 일직선으로 배열되고, 절입열 B와 절입열 C는, 절입열 A와 오버랩하면서, 각각의 절입열을 구성하는 절입열의 단부점만이 서로 겹쳐서 병행하여 존재하게 된다.
그리고, －1.0<L1/L2<0일 때, 도 5에 나타낸 바와 같이, 절입열 B와 절입열 C는, 절입열 A와 오버랩하면서, 절입열 B와 절입열 C도 또한 서로 오버랩하면서 병행하여 존재하게 된다.
절입 프리프레그가 점도가 낮은 매트릭스 수지를 포함하는 경우나, 휘기 쉬운 강화 섬유로 구성되어 있는 경우, 혹은 수지 미함침부를 갖는 프리프레그 구조인 경우, 강화 섬유의 단위 면적당 중량이 큰 경우 등은, 절입 프리프레그의 제조 공정에 있어서의 절입 삽입 시에, 강화 섬유가 섬유 직교 방향으로 휘어 날로부터 도피되는 것에 의해, 상정보다도 긴 섬유 길이의 강화 섬유가 잔존해 버리는 경우가 있다. 본 발명에 있어서는, －1.0<L1/L2<0.5로 함으로써, 이러한 절입 삽입 시에 절단되지 않고 잔존하는 긴 강화 섬유의 수를 충분히 적게 할 수 있어, 부형성이 우수한 프리프레그를 얻을 수 있다.
본 발명의 절입 프리프레그는, －1.0<L1/L2≤0의 절입 패턴을 갖는 것이 보다 바람직하다. -0.2<L1/L2≤0.2의 경우, 가령 절입 B와 절입 C 사이에, 이들 절입으로 절단되어 있지 않은 강화 섬유가 존재하고 있던 경우에도, 해당 강화 섬유는 절입 A1 및 절입 A2의 중앙선 부근에 위치하기 때문에, 절입 A1 및 절입 A2로 용이하게 절단할 수 있다. 상기 절입으로 분단되어 있지 않은 강화 섬유를 절입 A1 및 절입 A2의 더 중앙 부근에 배치하기 위해, L1/L2＝0인 것(도 4)이 보다 바람직하다. 따라서, 실질적으로 절입 형성 영역에 있어서의 모든 강화 섬유의 섬유 길이를 절입 A1과 절입 A2의 섬유 방향의 거리(즉, 절입열 A를 구성하는 절입의 피치) L3 이하로 할 수 있고, 프리프레그의 내부 구조(수지의 미함침 부분의 체적 등)에 차가 있는 경우에 있어서도, 안정된 품질의 절입 프리프레그를 제조하는 것이 가능하게 된다. 또한, －1.0<L1/L2<0의 경우(도 5) 절입 B와 절입 C 사이에 존재하는, 절입열 A를 구성하는 절입의 피치 L3과 동등한 길이의 섬유의 존재 확률을 더 작게 하는 것이 가능하게 된다. 그 때문에, 부형에 필요한 하중을 더 작게 할 수 있다. 한편, L1/L2＝0일 때에 비하면, 절입 B와 절입 C가 오버랩되어 있는 부분의 섬유의 절단에 비해, 프리프레그의 내부 구조의 영향을 받을 가능성은 있지만, 절단되지 않고 잔존하는 강화 섬유를 더 확실하게 없앤다는 관점에서, 보다 바람직한 경우도 있다.
각 절입의 섬유 방향에 대한 절입 각도의 절댓값에 대해서는 특별히 한정은 없지만, 2 내지 45°인 것이 바람직하다. 절입 각도는 도 3과 같이, 섬유 방향과 절입이 이루는 각도 θ를 의미한다(0°<(θ의 절댓값)<90°). 절입 각도의 절댓값이 45° 이하인 점에서, 면 내의 신장성이 우수하여, 절입의 개구가 작아진다. 한편, 절입 각도의 절댓값이 2°보다 작으면 절입을 안정적으로 넣는 것이 어려워진다. 또한, 25° 이하이면 역학 특성이 현저하게 상승하기 때문에, 절입 각도의 절댓값은 2 내지 25°인 것이 보다 바람직하고, 5 내지 15°이면 특히 바람직하다.
각 절입의 절입 길이에 대해서는 특별히 한정은 없지만, 절입 각도를 설정한 후, 절입열의 섬유 방향의 투영 길이 L2가 30㎛ 내지 1.5㎜의 범위 내로 되도록, 절입 길이를 조정하는 것이 바람직하다. L2를 작게 하는 것에 의해, 하나 하나의 절입에 의해 분단되는 강화 섬유의 양이 줄어들어, 강도 향상이 예상된다. 특히, L2를 1.5㎜ 이하로 함으로써, 큰 강도 향상이 예상된다. 한편, L2가 30㎛보다 작은 경우는 섬유의 도피에 의해 섬유가 잘 끊어지지 않아, 부형 시에 형상 추종성 저하를 초래하는 경우가 있다.
본 발명의 보다 바람직한 형태는, 절입 영역을 형성하는 모든 절입에 있어서, 절입 각도의 절댓값과 절입 길이가 동일한 절입 프리프레그이다. 절입 각도의 절댓값이 동일하다는 것은, 모든 절입에 있어서의 각도의 절댓값이, 모든 절입에 있어서의 각도 θ의 절댓값으로부터 구한 평균값의 ±1° 이내인 것을 말한다. 또한, 절입 길이가 동일하다는 것은, 모든 절입에 있어서의 절입 길이가 평균값의 ±5％ 이내인 것을 말한다. 이와 같은 형태로 함으로써, 절입 영역 중의 물성의 변동을 억제할 수 있다.
또한, 본 발명의 다른 바람직한 형태는, 도 7과 같이, 하나의 절입열과 그 양측에 존재하는 절입열에서, 섬유 방향에 대한 절입 각도의 정부가 다른 절입 프리프레그이다. 정의 절입 각도란, 도 3의 (a)의 절입(31)과 같이, 섬유 방향의 직선으로부터 절입을 향하는 예각측의 방향이 반시계 방향인 것, 부의 절입 각도란, 도 3의 (b)의 절입(32)과 같이, 동 방향이 시계 방향인 것을 나타낸다. 이러한 형태인 점에서, 더 균일한 물성을 얻을 수 있다. 또한, 절입 프리프레그 제조 시의 절입 삽입 공정에 있어서도, 모재 프리프레그의 사행을 억제할 수 있어, 안정된 품질의 절입 프리프레그를 얻을 수 있다.
또한, 본 발명의 절입 패턴을 가짐으로써, 각 절입열을 구성하는 절입의 피치(도 2의 L3)를 크게 한 경우라도, 절단된 강화 섬유의 평균 섬유 길이를 일정 범위로 제어하는 것이 용이하게 된다. 그 때문에, 각 절입열의 절입의 피치를 비교적 크게 했다고 해도 매우 높은 부형성을 갖는 절입 프리프레그로 할 수 있다. 따라서, 절입 삽입 공정에 필요한 날의 개수를 저감시킬 수 있는 등, 제조 비용을 저하시킬 수 있다. 또한, 각 절입열의 절입의 피치는, 최저한의 신장성·부형성을 담보하는 관점에서는, 200㎜ 이하가 바람직하고, 100㎜ 이하가 보다 바람직하다. 또한, 충분한 역학 특성을 담보한다는 관점에서는 20㎜ 이상인 것이 바람직하다. 보다 바람직하게는 30㎜ 이상, 나아가 50㎜ 이상으로 함으로써, 역학 특성이 우수한 절입 프리프레그로 할 수 있다.
절입 프리프레그에 있어서의 절입 영역 내의 평균 섬유 길이는 10㎜ 내지 100㎜인 것이 바람직하다. 평균 섬유 길이가 짧으면 부형성이 향상되는 한편, 탄소 섬유 강화 플라스틱으로 한 때의 역학 특성이 저하된다. 평균 섬유 길이가 길면 부형성이 저하되지만, 탄소 섬유 강화 플라스틱으로 한 때의 역학 특성이 향상된다. 부형성과 탄소 섬유 강화 플라스틱으로 한 때의 역학 특성의 밸런스를 감안하면, 평균 섬유 길이의 바람직한 범위는 10 내지 100㎜이고, 더욱 바람직하게는 15 내지 50㎜이다.
본 발명의 절입 프리프레그를 제조하는 방법에 대해서는 특별히 한정은 없지만, 생산성의 관점에서, 회전 날이나 간헐 날을 사용하여 프리프레그에 절입을 삽입하는 것이 바람직하다.
상기한 절입 프리프레그를 사용하여 성형되어 이루어지는 섬유 강화 플라스틱은, 3차원 형상을 포함하는 복잡 형상의 섬유 강화 플라스틱으로 되어, 복잡 형상이 요구되는 부재로서 넓게 활용할 수 있기 때문에 바람직하다.
특히, 상기 절입 영역이 3차원 형상으로 성형되어 이루어지는 섬유 강화 플라스틱인 점에서, 상기 절입 프리프레그가 삼차원 형상에 추종하기 때문에, 치수 정밀도가 우수한 섬유 강화 플라스틱으로 되므로 바람직하다.
실시예
이하, 실시예에 의해 본 발명을 더 구체적으로 설명하지만, 본 발명은, 실시예에 기재된 발명에 한정되는 것은 아니다.
<부형성 평가>
제작한 절입 프리프레그를 섬유 직교 방향 25㎜×섬유 방향 150㎜의 사이즈로 잘라내어, 시마즈 만능 시험기((주)시마즈 세이사쿠쇼제)의 항온조 내에 세트하고, 온도 100℃, 인장 속도 100㎜/분의 조건에서 섬유 방향으로 인장했다.
도 6은, 본 평가에서 얻어진 응력 변형 선도의 개략도이다. 도 6과 같이, 절입 프리프레그에서는, 응력은 어느 일정한 값으로 된 후, 조금씩 저하된다. 인장 시험 중의 최대의 응력값은, 절입 프리프레그를 크게 신장시키기 위해 필요한 응력값이기 때문에, 본값을 변형 저항 응력이라고 정의하고, 부형성의 지표로 했다.
실시예에 있어서는, 하기에 나타내는 평가 1 및 평가 2를 실시했다.
평가 1: 제조한 연속 섬유 프리프레그 P와, 연속 섬유 프리프레그 P에 가열 가압 공정을 더 추가하고, 매트릭스 수지의 함침성을 높인 연속 섬유 프리프레그 Q와의 변형 저항 응력의 변화를 평가하기 위해, 하기의 식으로 변형 저항 응력비 1을 정의하고, 부형성의 지표의 하나로서 평가했다.
변형 저항 응력비 1＝(연속 섬유 프리프레그 P에 절입 패턴을 삽입한 절입 프리프레그의 변형 저항 응력)/(연속 섬유 프리프레그 Q에 절입 패턴을 삽입한 절입 프리프레그의 변형 저항 응력).
평가 2: 제조한 연속 섬유 프리프레그 P와, 연속 섬유 프리프레그 P보다도 섬유의 단위 면적당 중량이 작은 연속 섬유 프리프레그 R의 변형 저항 응력의 변화를 평가하기 위해, 하기의 식으로 변형 저항 응력비 2를 정의하고, 부형성의 지표로 했다.
변형 저항 응력비 2＝(연속 섬유 프리프레그 P에 절입 패턴을 삽입한 절입 프리프레그의 변형 저항 응력)/(연속 섬유 프리프레그 R에 절입 패턴을 삽입한 절입 프리프레그의 변형 저항 응력).
또한, 변형 저항 응력비가 1.0에 가까울수록, 절입 삽입 전의 연속 섬유 프리프레그의 구조에 구애되지 않고 일정한 부형성을 갖는 것을 나타내고 있다. 한편, 변형 저항 응력비가 커질수록, 절입 프리프레그의 부형성이 절입 삽입 전의 연속 섬유 프리프레그의 구조에 의존하는 것을 나타낸다.
<연속 섬유 프리프레그의 제작>
에폭시 수지(재팬 에폭시 레진(주)제 "jER(등록 상표)" 828: 35중량부, "jER(등록 상표)" 1001: 30중량부, "jER(등록 상표)" 154: 35중량부)에, 열가소성 수지 폴리비닐포르말(칫소(주)제 "비닐렉(등록 상표)" K) 5중량부를 니더에 의해 가열 혼련하여 폴리비닐포르말을 균일하게 용해시킨 후, 경화제 디시안디아미드(재팬 에폭시 레진(주)제 DICY7) 3.5중량부와, 경화 촉진제 3-(3,4-디클로로페닐)-1,1-디메틸우레아(호도가야 가가쿠 고교(주)제 DCMU99) 4중량부를, 니더에 의해 혼련하여 미경화의 에폭시 수지 조성물을 조정했다. 이 에폭시 수지 조성물을, 리버스 롤 코터를 사용하여, 실리콘 코팅 처리시킨 이형지 위에 도포하여 단위 면적당 중량 50g/㎡ 또는 25g/㎡의 수지 필름을 제작했다.
절입 프리프레그를 제작하기 위해, 그 근본이 되는 연속 섬유 프리프레그 P와 Q를 하기의 방법으로 제작했다.
일방향으로 배열시킨 단위 면적당 중량 200g/㎡의 탄소 섬유(도레이(주)제 "T700S")의 양면에 상기 수순에 의해 얻어진 단위 면적당 중량 50g/㎡의 수지 필름을 각각 겹치고, 온도 60℃, 압력 1㎫의 조건에서 수지를 함침시킴으로써, 섬유 체적 함유율이 58％인 연속 섬유 프리프레그 P를 제작했다.
또한 연속 섬유 프리프레그 P를 진공 조건 하, 온도 90℃에서 5분간 유지, 수지를 더 함침시킴으로써, 연속 섬유 프리프레그 Q를 제작했다.
또한, 일방향으로 배향시킨 단위 면적당 중량 100g/㎡의 탄소 섬유(도레이(주)제 "T700S")의 양면에 상기 수순에 의해 얻어진 단위 면적당 중량 25g/㎡의 수지 필름을 각각 겹치고, 온도 60℃, 압력 1㎫의 조건에서 수지를 함침시킴으로써, 섬유 체적 함유율 58％의 연속 섬유 프리프레그 R을 제작했다.
(실시예 1)
연속 섬유 프리프레그 P 및 연속 섬유 프리프레그 Q를, 도 7에 나타내는 절입 패턴으로 되도록, 모든 절입의 절입 길이를 3㎜, 절입 각도 θ의 절댓값을 20°, L1/L2＝0.2, 절입의 피치 L3＝60㎜로 하여 절입을 삽입했다. 절입은 로터 커터를 사용하여 프리프레그 전체에 걸쳐서 삽입함으로써 제작했다.
(실시예 2)
L1/L2＝0으로 한 것 이외는 실시예 1과 마찬가지로 하여, 절입 프리프레그를 제작했다.
(실시예 3)
L1/L2＝－0.2로 한 것 이외는 실시예 1과 마찬가지로 하여, 절입 프리프레그를 제작했다.
(실시예 4)
연속 섬유 프리프레그 P 및 연속 섬유 프리프레그 R을, 도 7에 나타내는 절입 패턴으로 되도록, 모든 절입 길이를 3㎜, 절입 각도의 절댓값을 20°, L1/L2＝0.2, 절입의 피치 L3＝60㎜로 하여 절입을 삽입했다. 절입은 로터리 커터를 사용하여 프리프레그 전체에 걸쳐 삽입함으로써 제작했다.
(실시예 5)
L1/L2＝0으로 한 것 이외는 실시예 4와 마찬가지로 하여, 절입 프리프레그를 제작했다.
(실시예 6)
L1/L2＝－0.2로 한 것 이외는 실시예 4와 마찬가지로 하여, 절입 프리프레그를 제작했다.
(비교예 1)
L1/L2＝1.0으로 하고, 또한 평균 섬유 길이를 실시예 1 내지 3에 가깝게 할 목적으로 절입의 피치를 30㎜로 한 것 이외는 실시예 1과 마찬가지로 하여, 절입 프리프레그를 제작했다.
(비교예 2)
L1/L2＝1.2로 한 것 이외는 비교예 1과 마찬가지로 하여, 절입 프리프레그를 제작했다. 부형성 평가를 실시한바, 연속 섬유의 존재에 의해, 응력 변형 선도의 응력값이 어느 일정값으로 되는 거동을 나타내지 않고, 변형 저항 응력을 취득할 수 없을 만큼, 매우 높은 응력이 발생했다.
(비교예 3)
L1/L2＝1.0으로 하고, 또한 평균 섬유 길이를 실시예 4 내지 6에 가깝게 할 목적으로 절입의 피치를 30㎜로 한 것 이외는 실시예 4와 마찬가지로 하여, 절입 프리프레그를 제작했다.
각 실시예·비교예에서 제작한 절입 프리프레그의 절입 패턴의 요약을 표 1에, 부형성 및 성형품의 역학 특성 평가 결과를 표 2에 나타낸다.
Figure pct00001
Figure pct00002
1: 프리프레그
2: 강화 섬유
3: 절입
31: 정의 절입 각도의 절입
32: 부의 절입 각도의 절입
4: 절입 영역
51: 절입 A1
52: 절입 A2
6: 절입 B
7: 절입 C
8: 변형 저항 응력

Claims (11)

  1. 일방향으로 배향한 강화 섬유와, 매트릭스 수지를 포함함과 함께, 상기 강화 섬유를 분단하는 복수의 절입이 형성되어 이루어지는 절입 영역을 갖는 절입 프리프레그이며,
    상기 절입 영역에 있어서, 섬유 방향의 투영 길이가 대략 동일한 복수의 절입이 섬유 방향으로 대략 일정 간격으로 배치된 절입열이, 복수열 형성되고,
    임의의 하나의 절입열의 양측에 존재하는 2열의 절입열의, 섬유 직교 방향의 간격을 L1,
    상기 하나의 절입열의 섬유 방향의 투영 길이를 L2
    로 한 경우에,
    －1.0<L1/L2<0.5
    인, 절입 프리프레그.
  2. 제1항에 있어서, －1.0<L1/L2≤0인, 절입 프리프레그.
  3. 제2항에 있어서, L1/L2＝0인, 절입 프리프레그.
  4. 제2항에 있어서, －1.0<L1/L2<0인, 절입 프리프레그.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 하나의 절입열과 그 양측에 존재하는 절입열에서, 섬유 방향에 대한 절입 각도의 정부가 다른, 절입 프리프레그.
  6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 하나의 절입열과 그 양측에 존재하는 절입열에서, 섬유 방향에 대한 절입 각도의 절댓값이 동일한, 절입 프리프레그.
  7. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 절입열을 구성하는 절입의 피치가 20㎜ 이상인, 절입 프리프레그.
  8. 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 강화 섬유의 상기 절입 영역 내의 평균 섬유 길이가 10 내지 100㎜인, 절입 프리프레그.
  9. 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서, 섬유 체적 함유율이 50％ 이상인, 절입 프리프레그.
  10. 제1항 내지 제9항 중 어느 한 항에 기재된 절입 프리프레그가 성형되어 이루어지는, 섬유 강화 플라스틱.
  11. 제10항에 있어서, 상기 절입 영역이 3차원 형상으로 성형되어 이루어지는, 섬유 강화 플라스틱.
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