KR20220036067A - 3-electrode battery cell capable of in-situ X-ray analysis - Google Patents

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Abstract

본 발명은 인-시튜 X-ray 분석이 가능한 3전극 전지셀에 관한 것으로, 제1 전극, 상기 제1 전극과 반대 극성의 제2 전극 및 상기 제1 전극과 제2 전극 사이에 개재된 분리막을 포함하는 전극 조립체; 상기 전극 조립체 내에 삽입되는 기준 전극; 상기 제1 전극의 외면에 접합된 스테이지 형상의 제1 집전체; 및 상기 제2 전극의 외면에 접합된 스테이지 형상의 제2 집전체를 포함하며, 상기 전극 조립체, 기준 전극, 제1 집전체 및 제2 집전체는 파우치형 전지 케이스에 수납된다.The present invention relates to a three-electrode battery cell capable of in-situ X-ray analysis, comprising a first electrode, a second electrode of opposite polarity to the first electrode, and a separator interposed between the first electrode and the second electrode. An electrode assembly comprising; a reference electrode inserted into the electrode assembly; a stage-shaped first current collector bonded to the outer surface of the first electrode; and a stage-shaped second current collector bonded to the outer surface of the second electrode, wherein the electrode assembly, reference electrode, first current collector, and second current collector are stored in a pouch-type battery case.

Description

인-시튜 X-ray 분석이 가능한 3전극 전지셀{3-ELECTRODE BATTERY CELL CAPABLE OF IN-SITU X-RAY ANALYSIS}3-electrode battery cell capable of in-situ X-ray analysis {3-ELECTRODE BATTERY CELL CAPABLE OF IN-SITU X-RAY ANALYSIS}

본 발명은 전지셀에 관한 것으로, 상세하게는 인 시튜(in-situ) X-ray 분석이 가능한 3전극 전지셀에 관한 것이다.The present invention relates to a battery cell, and more specifically, to a three-electrode battery cell capable of in-situ X-ray analysis.

최근, 충방전이 가능한 이차전지는 와이어리스 모바일 기기의 에너지원으로 광범위하게 사용되고 있다. 또한, 이차전지는, 화석 연료를 사용하는 기존의 가솔린 차량, 디젤 차량 등의 대기오염 등을 해결하기 위한 방안으로 제시되고 있는 전기자동차, 하이브리드 전기자동차 등의 에너지원으로서도 주목받고 있다. 따라서, 이차전지를 사용하는 애플리케이션의 종류는 이차전지의 장점으로 인해 매우 다양화되고 있으며, 향후에는 지금보다는 많은 분야와 제품들에 이차전지가 적용될 것으로 예상된다.Recently, rechargeable secondary batteries have been widely used as an energy source for wireless mobile devices. In addition, secondary batteries are also attracting attention as an energy source for electric vehicles and hybrid electric vehicles, which are being proposed as a solution to air pollution from existing gasoline and diesel vehicles that use fossil fuels. Therefore, the types of applications that use secondary batteries are becoming very diverse due to the advantages of secondary batteries, and it is expected that secondary batteries will be applied to more fields and products than now in the future.

이러한 이차전지는 전극과 전해액의 구성에 따라 리튬이온 전지, 리튬이온 폴리머 전지, 리튬 폴리머 전지 등으로 분류되기도 한다. 또한, 이차전지는 전지 케이스의 형상에 따라, 전극조립체가 원통형 또는 각형의 금속 캔에 내장되어 있는 원통형 전지 및 각형 전지와, 전극조립체가 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치형 케이스에 내장되어 있는 파우치형 전지로 분류되며, 전지케이스에 내장되는 전극조립체는 양극, 음극, 및 상기 양극과 상기 음극 사이에 개재된 분리막 구조로 이루어져 충방전이 가능한 발전소자로서, 활물질이 도포된 긴 시트형의 양극과 음극 사이에 분리막을 개재하여 권취한 젤리-롤형과, 소정 크기의 다수의 양극과 음극을 분리막에 개재된 상태에서 순차적으로 적층한 스택형으로 분류된다.These secondary batteries are classified into lithium-ion batteries, lithium-ion polymer batteries, and lithium polymer batteries depending on the composition of the electrode and electrolyte. In addition, depending on the shape of the battery case, secondary batteries include cylindrical batteries and prismatic batteries in which the electrode assembly is built into a cylindrical or square metal can, and pouch-type batteries in which the electrode assembly is built in a pouch-shaped case of aluminum laminate sheet. The electrode assembly, which is classified and built into the battery case, is a power generating element capable of charging and discharging, consisting of a positive electrode, a negative electrode, and a separator structure interposed between the positive electrode and the negative electrode, and a long sheet-shaped separator between the positive electrode and the negative electrode coated with an active material. It is classified into a jelly-roll type wound with an interposer, and a stack type in which a plurality of anodes and cathodes of a predetermined size are sequentially stacked with a separator interposed therebetween.

이러한 전지셀의 경우 그 성능 및 사용 중 거동을 평가하기 위해 다양한 평가방법이 개발되어 왔다.For these battery cells, various evaluation methods have been developed to evaluate their performance and behavior during use.

도 1은 종래의 기준 전극을 포함하는 3전극 전지셀의 구조를 나타낸 모식도이다.Figure 1 is a schematic diagram showing the structure of a three-electrode battery cell including a conventional reference electrode.

도 1을 참조하면, 종래의 전지셀(10)은 양극(11) 및 음극(12)이 그 사이에 분리막(13)이 개재된 상태로 적층된 전극 조립체가 전지 케이스(14)에 수납되어 있으며, 상기 양극과 음극 사이에 기준 전극(15)이 삽입되는 구조이다. 이와 같이 기준 전극을 포함하는 전지셀은 양극 및 음극의 전극 전위를 확인하는데 사용될 수 있다.Referring to Figure 1, a conventional battery cell 10 is an electrode assembly in which an anode 11 and a cathode 12 are stacked with a separator 13 interposed between them, and the electrode assembly is stored in a battery case 14. , a structure in which a reference electrode 15 is inserted between the anode and the cathode. In this way, a battery cell including a reference electrode can be used to check the electrode potential of the positive and negative electrodes.

도 2는 종래의 인 시튜 X-ray 분석을 위한 전지셀의 구조를 나타낸 모식도이다.Figure 2 is a schematic diagram showing the structure of a conventional battery cell for in situ X-ray analysis.

도 2를 참조하면, 종래의 전지셀(20)은 전지 케이스(21) 내에 전극 조립체(미도시)가 삽입되는 구조이며, 상기 케이스에는 X선을 조사하기 위한 윈도우(window, 22)가 형성되어 있다. 이와 같은 구조의 전지셀은 X선을 조사하면서, 실시간으로 전지셀 내부의 변화를 관찰하는데 적합하다.Referring to FIG. 2, the conventional battery cell 20 has a structure in which an electrode assembly (not shown) is inserted into a battery case 21, and a window 22 for irradiating X-rays is formed in the case. there is. A battery cell with this structure is suitable for observing changes inside the battery cell in real time while irradiating X-rays.

그러나, 이러한 종래의 전지셀(10, 20)은, 한 종류의 시험을 수행하기 위해 특별히 제작된 것으로, 다른 종류의 시험을 수행하기 부적절하다. 예를 들어, 도 1의 전지셀은 파우치형 전지셀인데, 이와 같은 형태의 전지셀은 X선이 투과할 수 있을 정도로 투과율이 높은 소재로 제조되기 어렵다. 이와 같은 형태의 전지셀은 X선이 투과를 위해 윈도우를 설치할 경우, 밀봉 안정성이 떨어지며, 전극에 손상이 가해질 수 있어 장시간 테스트를 위한 안정성이 떨어진다.However, these conventional battery cells 10 and 20 are specially manufactured to perform one type of test, and are therefore unsuitable for performing other types of tests. For example, the battery cell in FIG. 1 is a pouch-type battery cell, and it is difficult to manufacture a battery cell of this type from a material with a transmittance high enough to allow X-rays to pass through. This type of battery cell has poor sealing stability when a window is installed to allow X-rays to pass through, and damage to the electrodes may occur, making it less stable for long-term testing.

반대로, X-ray 분석을 위한 전지셀의 경우, X선 분석을 위하여 특별히 제조된 맞춤 셀(custom-built cell)이므로, 3전극 테스트를 동시에 수행하기에는 비효율적인 구조이며, 원하는 형태의 전지셀에 대하여 테스트를 수행하기 어렵다.Conversely, in the case of a battery cell for X-ray analysis, it is a custom-built cell specially manufactured for Testing is difficult to perform.

따라서, X선 분석 및 기준 전극을 통한 전극 전위 측정을 동시에 수행할 수 있는 기술 개발이 필요한 실정이다.Therefore, there is a need to develop technology that can simultaneously perform X-ray analysis and electrode potential measurement through a reference electrode.

한국공개특허 제10-2019-0111342호Korean Patent Publication No. 10-2019-0111342 한국등록특허 제10-2082483호Korean Patent No. 10-2082483

본 발명은 상기와 같은 과제 해결을 위해 안출된 것으로, 장시간 동안 테스트가 가능하고, 인 시튜 X선 분석 및 기준 전극을 통한 3전극 테스트를 동시에 수행할 수 있는 전지셀 및 이를 사용한 전지셀 평가 방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.The present invention was developed to solve the above problems, and provides a battery cell that can be tested over a long period of time and can simultaneously perform in-situ X-ray analysis and a three-electrode test using a reference electrode, and a battery cell evaluation method using the same. The purpose is to provide

하나의 예에서, 본 발명에 따른 전지셀은, 제1 전극, 상기 제1 전극과 반대 극성의 제2 전극 및 상기 제1 전극과 제2 전극 사이에 개재된 분리막을 포함하는 전극 조립체; 상기 전극 조립체 내에 삽입되는 기준 전극; 상기 제1 전극의 외면에 접합된 스테이지 형상의 제1 집전체; 및상기 제2 전극의 외면에 접합된 스테이지 형상의 제2 집전체를 포함하며, 상기 전극 조립체, 기준 전극, 제1 집전체 및 제2 집전체는 파우치형 전지 케이스에 수납된다.In one example, a battery cell according to the present invention includes an electrode assembly including a first electrode, a second electrode of opposite polarity to the first electrode, and a separator interposed between the first electrode and the second electrode; a reference electrode inserted into the electrode assembly; a stage-shaped first current collector bonded to the outer surface of the first electrode; and a stage-shaped second current collector bonded to an outer surface of the second electrode, wherein the electrode assembly, the reference electrode, the first current collector, and the second current collector are stored in a pouch-type battery case.

이 때, 상기 제1 전극은 제1 전극 집전체의 일면에 제1 전극 활물질층이 형성된 구조이며, 상기 제1 집전체는 제1 전극 집전체의 다른 일면에 접합된다.At this time, the first electrode has a structure in which a first electrode active material layer is formed on one side of the first electrode current collector, and the first current collector is bonded to the other side of the first electrode current collector.

또한, 상기 제2 전극은 제2 전극 집전체의 일면에 제2 전극 활물질층이 형성된 구조이며, 상기 제2 집전체는 제2 집전체의 다른 일면에 접합된다.Additionally, the second electrode has a structure in which a second electrode active material layer is formed on one side of a second electrode current collector, and the second current collector is bonded to the other side of the second current collector.

상기 제1 집전체 및 제2 집전체의 면적은, 상기 제1 전극 및 제2 전극의 면적보다 크다.The areas of the first and second current collectors are larger than the areas of the first and second electrodes.

또한, 상기 제1 전극 집전체와 제1 집전체, 상기 제2 전극 집전체와 제2 집전체는 각각 동종의 금속으로 이루어진다.Additionally, the first electrode current collector, the first current collector, the second electrode current collector, and the second current collector are each made of the same metal.

한편, 본 발명에 따른 전지셀은, 일 측 단부가 상기 제1 집전체와 접합하고, 타측 단부가 전지 케이스의 외부로 인출된 형상의 제1 전극 탭을 더 포함하며, 상기 제1 전극 탭이 전지 케이스와 접촉하는 부분에는 상기 제1 전극 탭을 감싸는 실링 부재가 형성된다.Meanwhile, the battery cell according to the present invention further includes a first electrode tab whose one end is joined to the first current collector and the other end of which is drawn out of the battery case, and wherein the first electrode tab is A sealing member surrounding the first electrode tab is formed at a portion in contact with the battery case.

또한, 본 발명에 따른 전지셀은, 일 측 단부가 상기 제2 집전체와 접합하고, 타측 단부가 전지 케이스의 외부로 인출된 형상의 제2 전극 탭을 더 포함하며, 상기 제2 전극 탭이 전지 케이스와 접촉하는 부분에는 상기 제2 전극 탭을 감싸는 실링 부재가 형성된다.In addition, the battery cell according to the present invention further includes a second electrode tab whose one end is joined to the second current collector and the other end of which is drawn out of the battery case, wherein the second electrode tab A sealing member surrounding the second electrode tab is formed at a portion in contact with the battery case.

한편, 구체적인 예에서 상기 기준 전극은, 스트립 또는 와이어 형상의 본체; 및 상기 본체의 단부에 코팅된 기준 전극 활물질을 포함한다.Meanwhile, in a specific example, the reference electrode includes a strip- or wire-shaped body; and a reference electrode active material coated on the end of the main body.

구체적인 예에서, 상기 제1 전극 및 제2 전극 중 어느 하나와 분리막 사이에 절연막이 형성되어 있고, 상기 기준 전극은 상기 분리막과 절연막 사이에 위치한다.In a specific example, an insulating film is formed between one of the first electrode and the second electrode and a separator, and the reference electrode is located between the separator and the insulating film.

또한, 본 발명에 따른 전지셀은, 일측 단부가 상기 기준 전극과 접합되고, 타측 단부가 전지 케이스의 외부로 인출된 형상의 기준 전극 탭을 더 포함하며, 상기 기준 전극 탭이 전지 케이스와 접촉하는 부분에는 상기 기준 전극 탭을 감싸는 실링 부재가 형성된다.In addition, the battery cell according to the present invention further includes a reference electrode tab whose one end is joined to the reference electrode and the other end of which is drawn out of the battery case, wherein the reference electrode tab is in contact with the battery case. A sealing member surrounding the reference electrode tab is formed in the portion.

다른 하나의 예에서, 상기 전지 케이스에는 상기 제1 전극 또는 제2 전극에 대면하는 부분에 윈도우가 형성된다.In another example, a window is formed in the battery case in a portion facing the first electrode or the second electrode.

상기 윈도우는 유리질 탄소(glassy carbon) 및 폴리이미드를 포함하는 군에서 선택되는 1종으로 이루어진다.The window is made of a material selected from the group including glassy carbon and polyimide.

또한, 본 발명은 앞서 설명한 바와 같은 전지셀을 사용한 전지셀의 평가 방법을 제공한다. 상기 전지셀의 평가 방법은 제1항에 따른 전지셀을 준비하는 단계; 상기 제1 전극 및 제2 전극의 전극 전위(electrode potential)를 측정하는 단계; 및 상기 전지셀에 X선을 조사하여 전지셀의 내부 구조를 실시간으로(in-situ) 평가하는 단계를 포함한다.Additionally, the present invention provides a method for evaluating a battery cell using the battery cell described above. The method for evaluating the battery cell includes preparing the battery cell according to claim 1; measuring electrode potential of the first electrode and the second electrode; and evaluating the internal structure of the battery cell in real time (in-situ) by irradiating the battery cell with X-rays.

이 때, 상기 X선은 싱크로트론 X선(Synchrotron X-ray)이다.At this time, the X-ray is a synchrotron X-ray.

또한, 전지셀의 내부 구조를 실시간으로 평가하는 단계는 제1 전극 및 제2 전극의 전극 전위(electrode potential)를 측정하는 단계와 동시에 수행될 수 있다.Additionally, the step of evaluating the internal structure of the battery cell in real time may be performed simultaneously with the step of measuring the electrode potential of the first electrode and the second electrode.

본 발명에 따른 전지셀은 스테이지 형상의 집전체에 별도의 전극을 접합함으로써 전극의 크기 및 형태에 구애받지 않고 전지셀을 제조할 수 있으므로 파우치형 전지셀 형태에 적용 가능하다. 이에 따라 장기간의 테스트에도 밀봉 안정성을 확보할 수 있다.The battery cell according to the present invention can be manufactured regardless of the size and shape of the electrode by bonding a separate electrode to a stage-shaped current collector, so it can be applied to a pouch-type battery cell. Accordingly, sealing stability can be ensured even during long-term testing.

또한, 파우치형 전지셀의 형태에서도 인 시츄 X선 분석이 가능하며, 빔 투과를 위한 윈도우 없이도 X선 분석이 가능하다. 아울러 기준 전극 삽입을 통해 X선 분석과 3전극 테스트를 동시에 수행할 수 있다.In addition, in situ X-ray analysis is possible even in the form of a pouch-type battery cell, and X-ray analysis is possible without a window for beam transmission. In addition, X-ray analysis and three-electrode testing can be performed simultaneously by inserting a reference electrode.

도 1은 종래의 기준 전극을 포함하는 3전극 전지셀의 구조를 나타낸 모식도이다.
도 2는 종래의 인 시튜 X-ray 분석을 위한 전지셀의 구조를 나타낸 모식도이다.
도 3은 본 발명에 따른 전지셀의 단면을 나타낸 모식도이다.
도 4는 본 발명에 따른 전지셀 내부 전극 조립체의 분해 사시도이다.
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 전지셀의 외관을 나타낸 모식도이다.
도 6은 본 발명에 따른 전지셀에서, 제1 집전체 및 제2 집전체의 형태를 나타낸 모식도이다.
도 7은 본 발명에 따른 기준 전극의 구조를 나타낸 모식도이다.
도 8은 본 발명의 다른 실시예에 따른 전지셀의 외관을 나타낸 모식도이다.
도 9는 본 발명에 따른 전지셀 평가 방법의 순서를 나타낸 흐름도이다.
도 10은 본 발명에 따른 전지셀의 평가 방법에서 X선 분석을 위한 장치의 구조를 나타낸 모식도이다.
도 11은 본 발명에 따른 전지셀의 평가 방법에서 3전극 테스트의 결과를 나타낸 그래프이다.
도 12는 본 발명에 따른 전지셀의 평가 방법에서 장기간 충방전 사이클에 따른 용량 변화를 나타낸 그래프이다.
도 13은 본 발명에 따른 전지셀의 평가 방법에서 X선 분석 결과를 나타낸 사진이다.Figure 1 is a schematic diagram showing the structure of a conventional three-electrode battery cell including a reference electrode.
Figure 2 is a schematic diagram showing the structure of a conventional battery cell for in situ X-ray analysis.
Figure 3 is a schematic diagram showing a cross section of a battery cell according to the present invention.
Figure 4 is an exploded perspective view of the battery cell internal electrode assembly according to the present invention.
Figure 5 is a schematic diagram showing the appearance of a battery cell according to an embodiment of the present invention.
Figure 6 is a schematic diagram showing the shapes of the first and second current collectors in the battery cell according to the present invention.
Figure 7 is a schematic diagram showing the structure of a reference electrode according to the present invention.
Figure 8 is a schematic diagram showing the appearance of a battery cell according to another embodiment of the present invention.
Figure 9 is a flowchart showing the sequence of the battery cell evaluation method according to the present invention.
Figure 10 is a schematic diagram showing the structure of a device for X-ray analysis in the battery cell evaluation method according to the present invention.
Figure 11 is a graph showing the results of a three-electrode test in the battery cell evaluation method according to the present invention.
Figure 12 is a graph showing capacity change according to long-term charge and discharge cycles in the battery cell evaluation method according to the present invention.
Figure 13 is a photograph showing the results of X-ray analysis in the battery cell evaluation method according to the present invention.

이하, 본 발명에 대하여 상세히 설명하기로 한다. 이에 앞서, 본 명세서 및 특허청구범위에 사용된 용어 또는 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.Hereinafter, the present invention will be described in detail. Prior to this, the terms or words used in this specification and patent claims should not be construed as limited to their usual or dictionary meanings, and the inventor must appropriately use the concept of the term to explain his or her invention in the best way. It must be interpreted as meaning and concept consistent with the technical idea of the present invention based on the principle that it can be defined clearly.

본 출원에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서 상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부분품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다. 또한, 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "상에" 있다고 할 경우, 이는 다른 부분 "바로 위에" 있는 경우뿐만 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다. 반대로 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "하에" 있다고 할 경우, 이는 다른 부분 "바로 아래에" 있는 경우뿐만 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다. 또한, 본 출원에서 "상에" 배치된다고 하는 것은 상부뿐 아니라 하부에 배치되는 경우도 포함하는 것일 수 있다.In this application, terms such as “comprise” or “have” are intended to designate the presence of features, numbers, steps, operations, components, parts, or combinations thereof described in the specification, but are not intended to indicate the presence of one or more other features. It should be understood that this does not exclude in advance the possibility of the existence or addition of elements, numbers, steps, operations, components, parts, or combinations thereof. Additionally, when a part of a layer, membrane, region, plate, etc. is said to be “on” another part, this includes not only being “directly above” the other part, but also cases where there is another part in between. Conversely, when a part of a layer, membrane, region, plate, etc. is said to be "under" another part, this includes not only being "right underneath" that other part, but also cases where there is another part in between. Additionally, in this application, being placed “on” may include being placed not only at the top but also at the bottom.

이하 본 발명에 대해 자세히 설명한다.Hereinafter, the present invention will be described in detail.

본 발명에 따른 전지셀은, 제1 전극, 상기 제1 전극과 반대 극성의 제2 전극 및 상기 제1 전극과 제2 전극 사이에 개재된 분리막을 포함하는 전극 조립체; 상기 전극 조립체 내에 삽입되는 기준 전극; 상기 제1 전극의 외면에 접합된 스테이지 형상의 제1 집전체; 및상기 제2 전극의 외면에 접합된 스테이지 형상의 제2 집전체를 포함하며, 상기 전극 조립체, 기준 전극, 제1 집전체 및 제2 집전체는 파우치형 전지 케이스에 수납된다.The battery cell according to the present invention includes: an electrode assembly including a first electrode, a second electrode of opposite polarity to the first electrode, and a separator interposed between the first electrode and the second electrode; a reference electrode inserted into the electrode assembly; a stage-shaped first current collector bonded to the outer surface of the first electrode; and a stage-shaped second current collector bonded to an outer surface of the second electrode, wherein the electrode assembly, the reference electrode, the first current collector, and the second current collector are stored in a pouch-type battery case.

앞서 설명한 바와 같이, 종래의 전지셀은, 한 종류의 시험을 수행하기 위해 특별히 제작된 것으로, 다른 종류의 시험을 수행하기 부적절하다. 구체적으로, 종래의 3전극 파우치형 전지셀은, 이와 같은 형태의 전지셀은 X선이 투과할 수 있을 정도로 투과율이 높은 소재로 제조되기 어렵다. 이와 같은 형태의 전지셀은 X선이 투과를 위해 윈도우를 설치할 경우, 밀봉 안정성이 떨어지며, 전극에 손상이 가해질 수 있어 장시간 테스트를 위한 안정성이 떨어진다.As previously described, conventional battery cells are specially manufactured to perform one type of test and are therefore unsuitable for performing other types of tests. Specifically, it is difficult for a conventional three-electrode pouch-type battery cell to be manufactured from a material with a transmittance high enough to allow X-rays to pass through this type of battery cell. This type of battery cell has poor sealing stability when a window is installed to allow X-rays to pass through, and damage to the electrodes may occur, making it less stable for long-term testing.

반대로, X-ray 분석을 위한 전지셀의 경우, X선 분석을 위하여 특별히 제조된 맞춤 셀(custom-built cell)을 사용하므로, 3전극 테스트를 동시에 수행하기에는 비효율적인 구조이며, 원하는 형태의 전지셀에 대하여 테스트를 수행하기 어렵다.Conversely, in the case of battery cells for X-ray analysis, custom-built cells specially manufactured for It is difficult to test for.

이에 본 발명에 따른 전지셀은 스테이지 형상의 집전체에 별도의 전극을 접합함으로써 전극의 크기 및 형태에 구애받지 않고 전지셀을 제조할 수 있으므로 파우치형 전지셀 형태에 적용 가능하다. 이에 따라 장기간의 테스트에도 밀봉 안정성을 확보할 수 있다.Accordingly, the battery cell according to the present invention can be manufactured regardless of the size and shape of the electrode by bonding a separate electrode to a stage-shaped current collector, so it can be applied to a pouch-type battery cell. Accordingly, sealing stability can be ensured even during long-term testing.

또한, 파우치형 전지셀의 형태에서도 인 시츄 X선 분석이 가능하며, 빔 투과를 위한 윈도우 없이도 X선 분석이 가능하다. 아울러 기준 전극 삽입을 통해 X선 분석과 3전극 테스트를 동시에 수행할 수 있다.In addition, in situ X-ray analysis is possible even in the form of a pouch-type battery cell, and X-ray analysis is possible without a window for beam transmission. In addition, X-ray analysis and three-electrode testing can be performed simultaneously by inserting a reference electrode.

이하 본 발명에 따른 전지셀 내 전해액 절대량 분석 방법의 각 단계에 대해 자세히 설명한다.Hereinafter, each step of the method for analyzing the absolute amount of electrolyte in a battery cell according to the present invention will be described in detail.

도 3은 본 발명에 따른 전지셀의 단면을 나타낸 모식도이며, 도 4는 본 발명에 따른 전지셀 내부 전극 조립체의 분해 사시도이다. 도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 전지셀의 외관을 나타낸 모식도이다.Figure 3 is a schematic diagram showing a cross section of a battery cell according to the present invention, and Figure 4 is an exploded perspective view of the battery cell internal electrode assembly according to the present invention. Figure 5 is a schematic diagram showing the appearance of a battery cell according to an embodiment of the present invention.

도 3 내지 도 5를 참조하면, 본 발명에 따른 전지셀(100)은, 전지 케이스(180) 내에 전극 조립체(101)가 수납된 구조이다. 상기 전극 조립체(101)는 제1 전극(110), 상기 제1 전극(110)과 반대 극성의 제2 전극(120) 및 상기 제1 전극(110)과 제2 전극(120) 사이에 개재된 분리막(130)을 포함한다. 구체적으로, 상기 제1 전극(110)은 양극 또는 음극이며, 제2 전극(120)은 제1 전극(120)과 반대되는 극성을 나타낸다. 상기 분리막(130)은 제1 전극(110)과 제2 전극(120) 사이에 개재되어, 두 전극을 절연한다. 도 3 및 도 4에는 제1 전극(110)을 양극으로, 제2 전극(120)을 음극으로 도시하였다. Referring to Figures 3 to 5, the battery cell 100 according to the present invention has a structure in which the electrode assembly 101 is stored in the battery case 180. The electrode assembly 101 includes a first electrode 110, a second electrode 120 having an opposite polarity to the first electrode 110, and a space between the first electrode 110 and the second electrode 120. Includes a separator 130. Specifically, the first electrode 110 is an anode or a cathode, and the second electrode 120 has a polarity opposite to that of the first electrode 120. The separator 130 is interposed between the first electrode 110 and the second electrode 120 to insulate the two electrodes. 3 and 4 show the first electrode 110 as an anode and the second electrode 120 as a cathode.

상기 제1 전극(110)은 제1 전극 집전체(111)의 일면에 제1 전극 활물질층(112)이 형성된 구조이다. 여기서, 제1 전극 활물질층(112)은, 제1 전극 활물질, 도전재 및 바인더를 포함하는 제1 전극 슬러리를 제1 전극 집전체(111) 상에 도포함으로써 형성될 수 있다.The first electrode 110 has a structure in which a first electrode active material layer 112 is formed on one surface of a first electrode current collector 111. Here, the first electrode active material layer 112 may be formed by applying a first electrode slurry containing a first electrode active material, a conductive material, and a binder onto the first electrode current collector 111.

상기 제2 전극(120)은 제2 전극 집전체(121)의 일면에 제2 전극 활물질층(122)이 형성된 구조이다. 여기서, 제2 전극 활물질층(122)은, 제2 전극 활물질, 도전재 및 바인더를 포함하는 제2 전극 슬러리를 제2 전극 집전체(121) 상에 도포함으로써 형성될 수 있다.The second electrode 120 has a structure in which a second electrode active material layer 122 is formed on one surface of the second electrode current collector 121. Here, the second electrode active material layer 122 may be formed by applying a second electrode slurry containing a second electrode active material, a conductive material, and a binder onto the second electrode current collector 121.

전극 활물질, 도전재 및 바인더 등에 관한 내용은 통상의 기술자에게 공지된 사항이므로 자세한 설명을 생략한다.Since information on electrode active materials, conductive materials, binders, etc. are known to those skilled in the art, detailed explanations will be omitted.

도 6은 본 발명에 따른 전지셀에서, 제1 집전체 및 제2 집전체의 형태를 나타낸 모식도이다.Figure 6 is a schematic diagram showing the shapes of the first and second current collectors in the battery cell according to the present invention.

도 2 내지 도 6을 참조하면, 본 발명에 따른 전지셀(100)은, 제1 전극(110)의 외면에 접합된 스테이지 형상의 제1 집전체(140) 및 제2 전극(120)의 외면에 접합된 스테이지 형상의 제2 집전체(150)를 포함한다. 여기서 스테이지 형상이란, 상기 제1 전극(110) 또는 제2 전극(120)을 탑재할 수 있는 넓고 평평한 형상을 의미한다.2 to 6, the battery cell 100 according to the present invention has a stage-shaped first current collector 140 bonded to the outer surface of the first electrode 110 and the outer surface of the second electrode 120. It includes a stage-shaped second current collector 150 bonded to. Here, the stage shape means a wide and flat shape on which the first electrode 110 or the second electrode 120 can be mounted.

구체적으로, 상기 제1 집전체(140) 및 제2 집전체(150)는 후술하는 전극 탭과 전극 사이를 전기적으로 연결하는 역할을 수행한다. 즉 본 발명에 따른 전지셀(100)에서, 제1 전극(110)과 제2 전극(120)은 각각 제1 집전체(140) 및 제2 집전체(150)를 경유하여 전극 탭(113, 123)과 연결된다. 이를 위해, 상기 제1 전극(110)은 제1 전극 집전체(111)의 일면에 제1 전극 활물질층(112)이 형성되는 구조이며, 상기 제1 집전체(140)는 제1 전극 집전체(111)의 다른 일면에 접합된다. 마찬가지로, 상기 제2 전극(120)은 제2 전극 집전체(121)의 일면에 제2 전극 활물질층(122)이 형성된 구조이며, 상기 제2 집전체(150)는 제2 전극 집전체(121)의 다른 일면에 접합된다.Specifically, the first current collector 140 and the second current collector 150 serve to electrically connect an electrode tab and an electrode, which will be described later. That is, in the battery cell 100 according to the present invention, the first electrode 110 and the second electrode 120 are connected to the electrode tab 113 via the first current collector 140 and the second current collector 150, respectively. 123). For this purpose, the first electrode 110 has a structure in which a first electrode active material layer 112 is formed on one surface of the first electrode current collector 111, and the first current collector 140 is a first electrode current collector 111. It is joined to the other side of (111). Likewise, the second electrode 120 has a structure in which a second electrode active material layer 122 is formed on one surface of the second electrode current collector 121, and the second current collector 150 has a structure in which the second electrode current collector 121 ) is joined to the other side of the.

종래의 전지셀의 경우 전극과 전극 탭이 직접 연결되는 구조이므로, 전극의 크기는 전극 탭과 연결될 수 있을 정도의 크기로 제조되어야 했으며, 전극의 크기 및 형태에 제한이 존재하였다. 그러나 본 발명은 전극과 전극 탭 사이의 전기적 연결이 스테이지 형상의 집전체에 의해 수행되므로, 전극의 크기 및 형태에 구애받지 않고 전지셀을 제작할 수 있다. 예를 들어, 크기가 큰 파우치 형태로 전지셀을 제작하면서도, 내부의 전극은 실험실 등에서 사용되는 크기가 작은 코인 형태의 전극을 사용할 수도 있다. 또한 퇴화 셀을 분석하기 위해 전극의 일부를 커팅하여 사용할 수도 있다.In the case of a conventional battery cell, since the electrode and electrode tab are directly connected, the size of the electrode had to be manufactured to be large enough to be connected to the electrode tab, and there were limitations to the size and shape of the electrode. However, in the present invention, since the electrical connection between the electrode and the electrode tab is performed by a stage-shaped current collector, a battery cell can be manufactured regardless of the size and shape of the electrode. For example, while manufacturing a battery cell in the form of a large pouch, small coin-shaped electrodes used in laboratories, etc., can be used as internal electrodes. Additionally, a part of the electrode can be cut and used to analyze degenerated cells.

이를 위해, 상기 제1 집전체(140) 및 제2 집전체(150)의 면적은, 각각 제1 전극(110) 및 제2 전극(120)을 수용할 수 있도록 제1 전극(110) 및 제2 전극(120)의 면적보다 크도록 구성될 수 있다.To this end, the areas of the first and second current collectors 140 and 150 are adjusted to accommodate the first electrode 110 and the second electrode 120, respectively. It may be configured to be larger than the area of the two electrodes 120.

이 때, 상기 제1 전극 집전체(111)와 제1 집전체(140), 또는 제2 전극(121) 집전체와 제2 집전체(150)의 접합 방법에는 특별한 제한이 없으며, 용접을 사용하여 접합될 수도 있고, 전극 집전체와 집전체 사이에 접착제를 사용하여 접합할 수도 있으나, 상세하게는 용접을 사용하여 접합될 수 있다. 이 경우 용접 적합성을 위하여, 제1 전극 집전체(111)와 제1 집전체는(140) 동종의 금속으로 이루어질 수 있다. 마찬가지로, 제2 전극 집전체(121)와 제2 집전체(150) 또한 동종의 금속으로 이루어질 수 있다.At this time, there is no particular limitation on the method of joining the first electrode current collector 111 and the first current collector 140, or the second electrode current collector 121 and the second current collector 150, and welding is used. The electrode current collector may be joined using an adhesive between the electrode current collector and the current collector, but more specifically, the electrode current collector may be joined using welding. In this case, for welding suitability, the first electrode current collector 111 and the first current collector 140 may be made of the same metal. Likewise, the second electrode current collector 121 and the second current collector 150 may also be made of the same metal.

한편, 도 3 내지 도 6을 참조하면, 본 발명에 따른 전지셀(100)은 일 측 단부가 상기 제1 집전체(140)와 접합하고, 타측 단부가 전지 케이스(180)의 외부로 인출된 형상의 제1 전극 탭(113)을 더 포함한다. 즉, 전술한 바와 같이 제1 집전체(140)는 제1 전극(110)과 제1 전극 탭(113)을 전기적으로 연결한다. 상기 제1 전극 탭(113)은 전지셀(100)이 외부와 회로적으로 연결되기 위한 단자 역할을 수행하기 위하여 전지 케이스(180)의 외부로 돌출된다.Meanwhile, referring to FIGS. 3 to 6, the battery cell 100 according to the present invention has one end bonded to the first current collector 140 and the other end drawn out of the battery case 180. It further includes a shaped first electrode tab 113. That is, as described above, the first current collector 140 electrically connects the first electrode 110 and the first electrode tab 113. The first electrode tab 113 protrudes out of the battery case 180 to serve as a terminal for connecting the battery cell 100 to the outside in a circuit manner.

이 경우 전지 케이스(180)와 제1 전극 탭(113) 사이에 틈이 형성되므로, 전지셀(100)의 밀봉 안정성 및 절연성이 감소할 수 있다. 이를 방지하기 위해 상기 제1 전극 탭(113)이 전지 케이스(180)와 접촉하는 부분에는 상기 제1 전극 탭(113)을 감싸는 실링 부재(170)가 형성된다. 상기 실링 부재(170)는 전지 케이스(180)와 제1 전극 탭(113) 사이의 틈을 밀봉하고, 전지 케이스(180)와 제1 전극 탭(113) 사이의 절연성을 확보할 수 있으면 어떤 것이든지 한정되지 않는다. 예를 들어, 상기 실링 부재(170)는 폴리이미드, 폴리에스테르, 나일론, 폴리아세틸렌, 폴리올레핀, PTFE를 포함하는 군에서 선택된 1종일 수 있다.In this case, a gap is formed between the battery case 180 and the first electrode tab 113, so the sealing stability and insulation of the battery cell 100 may be reduced. To prevent this, a sealing member 170 surrounding the first electrode tab 113 is formed at a portion where the first electrode tab 113 contacts the battery case 180. The sealing member 170 seals the gap between the battery case 180 and the first electrode tab 113, and can secure insulation between the battery case 180 and the first electrode tab 113. It is not limited to anything. For example, the sealing member 170 may be one selected from the group including polyimide, polyester, nylon, polyacetylene, polyolefin, and PTFE.

또한, 본 발명에 따른 전지셀(100)은, 일 측 단부가 상기 제2 집전체(150)와 접합하고, 타측 단부가 전지 케이스(180)의 외부로 인출된 형상의 제2 전극 탭(123)을 더 포함한다. 즉, 전술한 바와 같이 제2 집전체(150)는 제2 전극(120)과 제2 전극 탭(123)을 전기적으로 연결한다. 상기 제2 전극 탭(123)은 전지셀(100)이 외부와 회로적으로 연결되기 위한 단자 역할을 수행하기 위하여 전지 케이스(180)의 외부로 돌출된다.In addition, the battery cell 100 according to the present invention has a second electrode tab 123 in which one end is joined to the second current collector 150 and the other end is drawn out of the battery case 180. ) further includes. That is, as described above, the second current collector 150 electrically connects the second electrode 120 and the second electrode tab 123. The second electrode tab 123 protrudes out of the battery case 180 to serve as a terminal for connecting the battery cell 100 to the outside in a circuit manner.

이 경우 전지 케이스(180)와 제2 전극 탭(123) 사이에 틈이 형성되므로, 전지셀(100)의 밀봉 안정성 및 절연성이 감소할 수 있다. 이를 방지하기 위해 상기 제2 전극 탭(123)이 전지 케이스(180)와 접촉하는 부분에는 상기 제2 전극 탭(123)을 감싸는 실링 부재(170)가 형성된다. 상기 실링 부재(170)는 전지 케이스(180)와 제2 전극 탭(123) 사이의 틈을 밀봉하고, 전지 케이스(180)와 제2 전극 탭(123) 사이의 절연성을 확보할 수 있으면 어떤 것이든지 한정되지 않는다. 예를 들어, 상기 실링 부재(170)는 폴리이미드, 폴리에스테르, 나일론, 폴리아세틸렌, 폴리올레핀, PTFE를 포함하는 군에서 선택된 1종일 수 있다.In this case, a gap is formed between the battery case 180 and the second electrode tab 123, so the sealing stability and insulation of the battery cell 100 may be reduced. To prevent this, a sealing member 170 surrounding the second electrode tab 123 is formed at a portion where the second electrode tab 123 contacts the battery case 180. The sealing member 170 seals the gap between the battery case 180 and the second electrode tab 123, and can secure insulation between the battery case 180 and the second electrode tab 123. It is not limited to anything. For example, the sealing member 170 may be one selected from the group including polyimide, polyester, nylon, polyacetylene, polyolefin, and PTFE.

한편, 본 발명에 따른 전지셀(100)은 전극 조립체(101) 내에 삽입되는 기준 전극(160)을 포함한다. 상기 기준 전극(160)은 제1 전극(110)과 제2 전극(120)의 상대적인 전극 전위를 측정하는데 사용된다. 상기 기준 전극(160)은 제1 전극(110)과 분리막(130) 사이에 삽입될 수도 있고, 제2 전극(120)과 분리막(130) 사이에 삽입될 수도 있다.Meanwhile, the battery cell 100 according to the present invention includes a reference electrode 160 inserted into the electrode assembly 101. The reference electrode 160 is used to measure the relative electrode potential of the first electrode 110 and the second electrode 120. The reference electrode 160 may be inserted between the first electrode 110 and the separator 130, or between the second electrode 120 and the separator 130.

상기 기준 전극(160)은 전극 조립체(101)를 이루는 제1 전극(110), 제2 전극(120) 및 분리막(130)이 적층된 상테에서 전극 조립체(101)의 외측으로 돌출된다.The reference electrode 160 protrudes to the outside of the electrode assembly 101 when the first electrode 110, the second electrode 120, and the separator 130 forming the electrode assembly 101 are stacked.

상기 기준 전극(160)은 실제 전기화학 반응이 일어나는 제1 전극(110)과 제2 전극(120) 사이에 배치되어 있어, 제1 전극(110)과 제2 전극(120) 각각에 대한 전극 전위를 측정할 수 있다. 구체적으로, 상기 기준 전극(160)은, 제1 전극(110) 또는 제2 전극(120)과 회로적으로 연결됨으로써 제1 전극(110) 또는 제2 전극(120)의 전극 전위 측정이 가능하다.The reference electrode 160 is disposed between the first electrode 110 and the second electrode 120 where the actual electrochemical reaction occurs, so that the electrode potential for each of the first electrode 110 and the second electrode 120 can be measured. Specifically, the reference electrode 160 is connected in a circuit to the first electrode 110 or the second electrode 120, thereby enabling measurement of the electrode potential of the first electrode 110 or the second electrode 120. .

도 7은 본 발명에 따른 기준 전극의 구조를 나타낸 모식도이다.Figure 7 is a schematic diagram showing the structure of a reference electrode according to the present invention.

도 7을 도 3 및 도 4과 함께 참조하면, 상기 기준 전극(160)은 스트립 또는 와이어 형상의 본체(161); 및 상기 본체(161)의 단부에 코팅된 기준 전극 활물질(162)을 포함한다. 상기 기준 전극(160)은 부피가 작은 스트립 또는 와이어 구조로 제1 전극(110)과 제2 전극(120) 사이에 배치되어 있으므로, 기준 전극으로 인한 전지셀의 부피 증가가 거의 없으며, 표면적이 작기 때문에 접촉 저항을 감소시킬 수 있다. 본 발명에서 스트립 형상이란 길쭉하고 얇은 플레이트 형상을 의미한다.Referring to FIG. 7 together with FIGS. 3 and 4, the reference electrode 160 includes a body 161 in the shape of a strip or wire; and a reference electrode active material 162 coated on the end of the main body 161. Since the reference electrode 160 has a strip or wire structure with a small volume and is disposed between the first electrode 110 and the second electrode 120, there is little increase in the volume of the battery cell due to the reference electrode, and the surface area is small. Therefore, contact resistance can be reduced. In the present invention, strip shape means an elongated and thin plate shape.

상기 기준 전극(160)에서, 본체(161)의 재료로는 전도성이 우수한 금속 재질이면 제한 없이 적용이 가능하며, 예를 들어 구리(Cu) 또는 니켈(Ni)이 코팅된 구리가 적용될 수 있다. 상기 기준 전극(160)의 본체(161)의 재료로서 니켈이 코팅된 구리가 적용되는 경우, 구리로 인한 우수한 전도성뿐만 아니라, 구리의 표면에 코팅된 니켈로 인한 우수한 내부식성 또한 갖출 수 있게 된다.In the reference electrode 160, the material of the main body 161 can be applied without limitation as long as it is a metal material with excellent conductivity. For example, copper (Cu) or copper coated with nickel (Ni) can be used. When nickel-coated copper is used as the material for the main body 161 of the reference electrode 160, not only excellent conductivity due to copper but also excellent corrosion resistance due to nickel coated on the surface of the copper.

사용자는 기준 전극(160)에 전위를 측정하기 위한 장치를 연결하여 간편하게 제1 전극(110)과 제2 전극(120)의 전극 전위를 측정할 수 있으며, 필요에 따라 기준 전극 본체를 절단한 상태로 전지셀을 사용 가능하다.The user can easily measure the electrode potential of the first electrode 110 and the second electrode 120 by connecting a device for measuring the potential to the reference electrode 160, and cut the reference electrode body if necessary. Battery cells can be used.

한편, 상기 기준 전극 활물질(162)은 전해액에 대한 반응성이 낮아 전극의 퇴화가 느리고 리튬 이온의 가역성을 방해하지 않는 안정된 물질이어야 하며, 기준전극으로 사용할 수 있도록 넓은 용량 범위에서 일정한 전압 범위를 가지는 물질이어야 한다. 또한 기준 전극 활물질(162)은 온도가 변화해도 전위변화가 적어야 하며, 일정한 온도에서 일정한 전위값을 나타내어야 한다. 이러한 기준 전극 활물질(162)은 상기 조건을 만족하는 물질이라면 크게 한정되는 것은 아니나, 리튬 티타늄 산화물(Lithium Titanium Oxide: LTO), LiFePO4, Sn(stannum), 백금, 유리질 탄소, 전이금속이 도핑된 스피넬 타입 화합물 등을 포함할 수 있으며, 상세하게는 구조적 안정성이 높고 전극 퇴화가 더딘 리튬 티타늄 산화물을 포함할 수 있다.On the other hand, the reference electrode active material 162 must be a stable material that has low reactivity to electrolyte solution, slows electrode deterioration and does not interfere with the reversibility of lithium ions, and has a constant voltage range over a wide capacity range so that it can be used as a reference electrode. It must be. In addition, the reference electrode active material 162 must have a small potential change even when the temperature changes and must exhibit a constant potential value at a constant temperature. This reference electrode active material 162 is not greatly limited as long as it satisfies the above conditions, but may include lithium titanium oxide (LTO), LiFePO4, Sn(stannum), platinum, glassy carbon, and transition metal-doped spinel. type compounds, etc., and in detail, it may include lithium titanium oxide, which has high structural stability and slow electrode deterioration.

또한, 도 3 및 도 4를 참조하면, 상기 제1 전극(110) 및 제2 전극(120) 중 어느 하나와 분리막(130) 사이에 절연막(164)이 형성된다. 도 3 및 도 4에서는 절연막(164)이 제1 전극(110)과 분리막(130) 사이에 형성되는 것으로 도시하였다. 이 때, 상기 기준 전극(160)은 상기 기준 전극 활물질(162)이 코팅된 부분이 분리막(130)과 절연막(164) 사이에 위치한다. 상기 절연막(164)은 기준 전극(160)이 제1 전극(110) 또는 제2 전극(120)과 단락되는 것을 방지하기 위한 것으로, 높은 이온 투과도와 기계적 강도를 가지는 절연성의 얇은 다공막이 사용된다. 구체적으로 내화학성 및 소수성의 폴리프로필렌 등의 올레핀계 폴리머, 유리섬유 또는 폴리에틸렌 등으로 만들어진 시트나 부직포 등이 사용된다. 상기 절연막(164)은 전극 조립체에 사용되는 분리막과 동일한 것을 사용할 수 있다.Additionally, referring to FIGS. 3 and 4 , an insulating film 164 is formed between one of the first electrode 110 and the second electrode 120 and the separator 130. 3 and 4 show that the insulating film 164 is formed between the first electrode 110 and the separator 130. At this time, the portion of the reference electrode 160 coated with the reference electrode active material 162 is located between the separator 130 and the insulating film 164. The insulating film 164 is used to prevent the reference electrode 160 from being short-circuited with the first electrode 110 or the second electrode 120, and a thin insulating porous film with high ion permeability and mechanical strength is used. . Specifically, sheets or non-woven fabrics made of chemical-resistant and hydrophobic olefinic polymers such as polypropylene, glass fiber, or polyethylene are used. The insulating film 164 may be the same as the separator used in the electrode assembly.

또한 도 3에는 전극 조립체(101) 사이에 별도의 절연막(164)이 개재되는 것으로 도시되었는데, 상기 절연막(164)이 전극 조립체 사이에 개재되지 않고, 기준 전극(160)을 감싸도록 할 수 있다. 이 경우 절연막은 최소의 부피와 면적으로 기준 전극을 감싸게 되며, 전극 조립체의 부피 증가를 방지하고, 제1 전극과 제2 전극 사이의 이온 전도성을 향상시킬 수 있다.Also, in FIG. 3 , a separate insulating film 164 is shown as interposed between the electrode assemblies 101. However, the insulating film 164 may not be interposed between the electrode assemblies, but may surround the reference electrode 160. In this case, the insulating film surrounds the reference electrode with minimal volume and area, preventing an increase in the volume of the electrode assembly, and improving ionic conductivity between the first and second electrodes.

또한, 본 발명에 따른 전지셀(101)은, 일측 단부가 상기 기준 전극(160)과 접합되고, 타측 단부가 전지 케이스(180)의 외부로 인출된 형상의 기준 전극 탭(163)을 더 포함할 수 있다. 상기 기준 전극 탭(163)은 기준 전극(160)이 외부와 회로적으로 연결되기 위한 단자 역할을 수행하기 위하여 전지 케이스(180)의 외부로 돌출된다.In addition, the battery cell 101 according to the present invention further includes a reference electrode tab 163 in which one end is bonded to the reference electrode 160 and the other end is drawn out of the battery case 180. can do. The reference electrode tab 163 protrudes to the outside of the battery case 180 to serve as a terminal for circuitly connecting the reference electrode 160 to the outside.

이 경우 전지 케이스(180)와 기준 전극 탭(163) 사이에 틈이 형성되므로, 전지셀(100)의 밀봉 안정성 및 절연성이 감소할 수 있다. 이를 방지하기 위해 상기 기준 전극 탭(163)이 전지 케이스(180)와 접촉하는 부분에는 상기 기준 전극 탭(163)을 감싸는 실링 부재(미도시)가 형성된다. 상기 실링 부재는 전지 케이스(180)와 기준 전극 탭(163) 사이의 틈을 밀봉하고, 전지 케이스(180)와 기준 전극 탭(163) 사이의 절연성을 확보할 수 있으면 어떤 것이든지 한정되지 않는다. 예를 들어, 상기 실링 부재는 폴리이미드, 폴리에스테르, 나일론, 폴리아세틸렌, 폴리올레핀, PTFE를 포함하는 군에서 선택된 1종일 수 있다.In this case, a gap is formed between the battery case 180 and the reference electrode tab 163, so the sealing stability and insulation of the battery cell 100 may be reduced. To prevent this, a sealing member (not shown) surrounding the reference electrode tab 163 is formed at a portion where the reference electrode tab 163 contacts the battery case 180. The sealing member is not limited to any material as long as it seals the gap between the battery case 180 and the reference electrode tab 163 and ensures insulation between the battery case 180 and the reference electrode tab 163. For example, the sealing member may be one selected from the group including polyimide, polyester, nylon, polyacetylene, polyolefin, and PTFE.

도 5를 참조하면, 상기 전극 조립체(101), 기준 전극(160), 제1 집전체(140) 및 제2 집전체(150)는 파우치형 전지 케이스에 수납된다. 파우치형 전지 케이스는 통상적으로 알루미늄 라미네이트 시트로 이루어져 있으며, 밀봉을 위한 내부 실란트층, 물질의 침투를 방지하는 금속층, 및 케이스의 최외곽을 이루는 외부 수지층으로 구성될 수 있다. 전지 케이스는 전극 조립체를 전해액과 함께 수용한 상태로, 열융착에 의해 실링된다. 한편, 상기 파우치형 전지 케이스는, X선 분석을 방해하지 않는 재료로 구성된 것을 사용할 수 있다.Referring to FIG. 5, the electrode assembly 101, the reference electrode 160, the first current collector 140, and the second current collector 150 are stored in a pouch-type battery case. A pouch-type battery case is typically made of an aluminum laminate sheet and may be composed of an internal sealant layer for sealing, a metal layer to prevent penetration of substances, and an external resin layer forming the outermost layer of the case. The battery case contains the electrode assembly together with the electrolyte and is sealed by heat fusion. Meanwhile, the pouch-type battery case may be made of a material that does not interfere with X-ray analysis.

앞서 설명한 바와 같이, 상기 제1 집전체(140), 제2 집전체(150) 및 기준 전극(160)에는, 이를 외부와 연결하기 위한 제1 전극 탭(113), 제2 전극 탭(123) 및 기준 전극 탭(163)이 연결되어 있으며, 상기 제1 전극 탭(113), 제2 전극 탭(123) 및 기준 전극 탭(163)은 파우치형 전지 케이스의 외부로 인출된다. 도 6에는 제1 전극 탭(113) 및 제2 전극 탭(123)이 같은 방향으로 인출되어 있으나, 이러한 형상은 전지셀에 따라 자유롭게 설계될 수 있는바, 제1 전극 탭과 제2 전극 탭이 서로 반대 방향으로 인출되는 것도 가능하다.As described above, the first current collector 140, the second current collector 150, and the reference electrode 160 are provided with a first electrode tab 113 and a second electrode tab 123 for connecting them to the outside. and a reference electrode tab 163 are connected, and the first electrode tab 113, the second electrode tab 123, and the reference electrode tab 163 are drawn out of the pouch-type battery case. In Figure 6, the first electrode tab 113 and the second electrode tab 123 are drawn out in the same direction, but this shape can be freely designed depending on the battery cell, so the first electrode tab and the second electrode tab are It is also possible to withdraw money in opposite directions.

아울러 상기 파우치형 전지 케이스(180)의 외주변은 열융착에 의해 실링됨으로써 열융착 외주변(181)을 형성하게 된다. 이에 따라 상기 열융착 외주변(181)은 전지 케이스(180) 외부로 인출되는 제1 전극 탭(113), 제2 전극 탭(123) 및 기준 전극 탭(163)과 접촉하게 되며 이 부분에 틈이 발생하여 밀봉성이 저하될 수 있다. 이를 방지하기 위해 제1 전극 탭(113), 제2 전극 탭(123) 및 기준 전극 탭(163)이 상기 열융착 외주면과 접촉되는 부분에 실링 부재(170)가 형성될 수 있다.In addition, the outer periphery of the pouch-type battery case 180 is sealed by heat fusion to form a heat fusion outer periphery 181. Accordingly, the heat-sealed outer periphery 181 comes into contact with the first electrode tab 113, the second electrode tab 123, and the reference electrode tab 163 that are drawn out of the battery case 180, and a gap is formed in this portion. This may cause the sealing performance to deteriorate. To prevent this, a sealing member 170 may be formed at a portion where the first electrode tab 113, the second electrode tab 123, and the reference electrode tab 163 contact the heat-sealed outer peripheral surface.

본 발명에 따른 전지셀은 이와 같이 파우치형 전지셀의 형상을 띠고 있으므로, X선 분석 시 검사 방법에 적절한 별도의 전지셀 모형을 제작할 필요 없이 실제 사용하는 형태의 전지셀에 대하여 분석이 가능하다. 이는 스테이지 형상의 집전체에 별도의 전극을 접합함으로써 전극의 크기 및 형태에 구애받지 않고 전지셀을 제조할 수 있기 때문이다. 또한 파우치형 전지셀 형태로 전지셀을 제조함으로써, 장기간의 테스트에도 밀봉 안정성을 확보할 수 있다.Since the battery cell according to the present invention has the shape of a pouch-type battery cell, it is possible to analyze the battery cell in actual use without the need to produce a separate battery cell model appropriate for the inspection method during X-ray analysis. This is because a battery cell can be manufactured regardless of the size and shape of the electrode by bonding a separate electrode to the stage-shaped current collector. Additionally, by manufacturing the battery cell in the form of a pouch-type battery cell, sealing stability can be ensured even during long-term testing.

이에 따라, 파우치형 전지셀의 형태에서도 인 시츄 X선 분석이 가능하며, 빔 투과를 위한 윈도우 없이도 X선 분석이 가능하다. 아울러 기준 전극 삽입을 통해 X선 분석과 3전극 테스트를 동시에 수행할 수 있다.Accordingly, in situ X-ray analysis is possible even in the form of a pouch-type battery cell, and X-ray analysis is possible without a window for beam transmission. In addition, X-ray analysis and three-electrode testing can be performed simultaneously by inserting a reference electrode.

도 8은 본 발명의 다른 실시예에 따른 전지셀(200)의 외관을 나타낸 모식도이다.Figure 8 is a schematic diagram showing the appearance of a battery cell 200 according to another embodiment of the present invention.

도 8을 참조하면, 전지 케이스(180)에는 제1 전극 또는 제2 전극에 대면하는 부분에 윈도우(182)가 형성될 수 있다. 이는 X선 분석시 X선을 투과시키기 위함이다. 본 발명에서, 파우치형 전지 케이스에는 금속층이 개재되어 있어, X선의 투과를 방해할 수 있다. 강한 투과력을 가진 싱크로트론 X선을 사용할 경우 이러한 금속층을 투과하여 전지셀의 내부를 촬영할 수 있는데, 전지 케이스(180)에 윈도우(182)를 형성할 경우 약한 에너지를 가진 X선을 사용하더라도 전지셀(200) 내부의 분석이 가능하다.Referring to FIG. 8, a window 182 may be formed in the battery case 180 in a portion facing the first electrode or the second electrode. This is to transmit X-rays during X-ray analysis. In the present invention, a metal layer is interposed in the pouch-type battery case, which may hinder the transmission of X-rays. When using synchrotron 200) Internal analysis is possible.

이 때, 윈도우(182)를 구성하는 소재는 X선이 투과할 수 있으면 특별한 제한은 없으며, 예를 들어 X선 투과율이 높은 유리질 탄소(glassy carbon) 및 폴리이미드를 포함하는 군에서 선택되는 1종으로 이루어질 수 있다.At this time, the material constituting the window 182 is not particularly limited as long as it can transmit X-rays. For example, a material selected from the group including glassy carbon and polyimide with high X-ray transmittance. It can be done.

본 발명에 따른 전지셀(200)은 전극이 별도로 마련되는 스테이지형 집전체에 접합되어 있으므로, 전지 케이스(180)에 윈도우(181)를 형성하더라도 전지 케이스와 윈도우 사이의 연결부에 전극이 손상되지 않는다.Since the battery cell 200 according to the present invention is bonded to a stage-type current collector in which the electrode is separately provided, the electrode is not damaged at the connection between the battery case and the window even if the window 181 is formed in the battery case 180. .

한편, 본 발명은 앞서 설명한 바와 같은 전지셀을 사용한 전지셀 평가 방법을 제공한다.Meanwhile, the present invention provides a battery cell evaluation method using the battery cell described above.

도 9는 본 발명에 따른 전지셀 평가 방법의 순서를 나타낸 흐름도이다.Figure 9 is a flowchart showing the sequence of the battery cell evaluation method according to the present invention.

도 9를 참조하면, 본 발명에 따른 전지셀의 평가 방법은 제1항에 따른 전지셀을 준비하는 단계(S10); 상기 제1 전극 및 제2 전극의 전극 전위(electrode potential)를 측정하는 단계(S20); 및 상기 전지셀에 X선을 조사하여 전지셀의 내부 구조를 실시간으로(in-situ) 평가하는 단계(S30)를 포함한다.Referring to Figure 9, the method for evaluating a battery cell according to the present invention includes preparing a battery cell according to claim 1 (S10); Measuring electrode potential of the first electrode and the second electrode (S20); and a step (S30) of evaluating the internal structure of the battery cell in real time by irradiating the battery cell with X-rays.

본 발명에 따른 전지셀 평가 방법은 스테이지 형상의 집전체에 별도의 전극을 접합함으로써 전극의 크기 및 형태에 구애받지 않고 전지셀을 제조할 수 있으며, 파우치형 전지셀 형태에도 적용 가능하다. 이에 따라 장기간의 테스트에도 밀봉 안정성을 확보할 수 있다.The battery cell evaluation method according to the present invention can manufacture a battery cell regardless of the size and shape of the electrode by bonding a separate electrode to a stage-shaped current collector, and can also be applied to a pouch-type battery cell. Accordingly, sealing stability can be ensured even during long-term testing.

또한, 파우치형 전지셀의 형태에서도 인 시츄 X선 분석이 가능하며, 빔 투과를 위한 윈도우 없이도 X선 분석이 가능하다. 아울러 기준 전극 삽입을 통해 X선 분석과 3전극 테스트를 동시에 수행할 수 있다.In addition, in situ X-ray analysis is possible even in the form of a pouch-type battery cell, and X-ray analysis is possible without a window for beam transmission. In addition, X-ray analysis and three-electrode testing can be performed simultaneously by inserting a reference electrode.

구체적으로, 앞서 설명한 전지셀을 제조하고, 각 제1 전극 탭과 제2 전극 탭, 그리고 기준 전극 탭을 전위 측정기에 연결하여 제1 전극 및 제2 전극의 전극 전위를 측정할 수 있다.Specifically, the battery cell described above can be manufactured, and each of the first electrode tab, the second electrode tab, and the reference electrode tab can be connected to a potential meter to measure the electrode potential of the first electrode and the second electrode.

이 때, 상기 제1 전극 및 제2 전극에 대한 전극 전위는, 기준 전극에 대한 상대 전극 전위이며, 다양한 방법으로 측정 가능하다. 예를 들어, 상기 전극 전위는 임피던스 분광법(EIS, Electrochemical Impedance Spectroscopy)에 의해 측정될 수 있다. 임피던스 분광법은 양극과 음극 사이에 일어나는 전기화학반응을 등가 전기 회로의 형태로 모형화하여 분석하는 방법이다.At this time, the electrode potential for the first electrode and the second electrode is a relative electrode potential with respect to the reference electrode, and can be measured in various ways. For example, the electrode potential can be measured by electrochemical impedance spectroscopy (EIS). Impedance spectroscopy is a method of analyzing the electrochemical reaction that occurs between an anode and a cathode by modeling it in the form of an equivalent electric circuit.

구체적으로, 기준 전극을 사용하여 전해질 저항, 내부 전극 입자 표면에 생성되는 SEI(Solid Electrolyte Interphase)에서의 전하전달에 해당하는 필름 저항, 전극물질 계면에서의 Li 이온 산화 및 환원반응을 나타내는 전하전달 저항, 입자 결정 구조내부로의 층간삽입에 의한 화학적 확산 저항 등으로 구분하여 내부 저항을 분석할 수 있다. 이와 같이 분석된 계면 저항 및 반응 저항들의 분석 결과를 통해서 전지셀의 충전 및 방전시 각 전극간의 저항 변화를 측정하고, 상기 저항 변화 및 전지 충전시 인가한 정전류 값으로부터 제1 전극 및 제2 전극의 전극 전위를 측정할 수 있다.Specifically, electrolyte resistance using a reference electrode, film resistance corresponding to charge transfer in SEI (Solid Electrolyte Interphase) generated on the surface of the internal electrode particles, and charge transfer resistance representing Li ion oxidation and reduction reactions at the electrode material interface. Internal resistance can be analyzed by dividing it into chemical diffusion resistance due to interlayer insertion into the particle crystal structure. Through the results of the analysis of the interface resistance and reaction resistance analyzed in this way, the change in resistance between each electrode is measured during charging and discharging of the battery cell, and the change in resistance between the first and second electrodes is measured from the change in resistance and the constant current value applied during battery charging. Electrode potential can be measured.

또한 상기 과정에서, 전지셀의 용량을 도출할 수 있다. 용량 측정으로는 공지된 방법을 사용할 수 있으며, 예를 들어 포텐셔미터/갈바노스탯과 같은 충방전 장치를 사용할 수 있다. 구체적으로, 임피던스 분광법에 사용하는 임피던스 분석기(예를 들어, 주파수 응답 해석기, FRA)를 포탠셔미터 또는 갈바노스탯에 접속하여 사용할 수 있다.Also, in the above process, the capacity of the battery cell can be derived. Known methods can be used to measure capacity, for example, a charge/discharge device such as a potentiometer/galvanostat can be used. Specifically, an impedance analyzer (eg, frequency response analyzer, FRA) used in impedance spectroscopy can be used by connecting to a potentiometer or galvanometer.

한편, 본 발명에 따른 전지셀 평가 방법은, 상기 전지셀에 X선을 조사하여 전지셀의 내부 구조를 실시간으로 평가할 수 있다. 이 때 상기 내부 구조는 X선 회절 분석법(X-ray diffractometry, XRD) 또는 X선 흡수 분광법(X-ray absorption spectroscopy, XAS) 등을 통해 측정할 수 있다. 즉 전지셀을 충방전 등을 통해 내부 환경을 변화시키는 중에 X선을 조사하여 그 이미지를 분석함으로써, 전지셀 내부의 구조를 실시간으로 평가할 수 있다. 예를 들어, 충방전 과정 중 전지셀 내부 전극의 미세한 구조 변화 또는 리튬 이온의 이동도 변화 등을 분석할 수 있다. 상기 X선 회절 분석법(X-ray diffractometry, XRD) 또는 및 흡수 분광법(X-ray absorption spectroscopy, XAS)에 관한 구체적인 내용은 통상의 기술자에게 공지된 사항이므로 자세한 설명을 생략한다.Meanwhile, the battery cell evaluation method according to the present invention can evaluate the internal structure of the battery cell in real time by irradiating X-rays to the battery cell. At this time, the internal structure can be measured through X-ray diffractometry (XRD) or X-ray absorption spectroscopy (XAS). In other words, by radiating X-rays and analyzing the image while changing the internal environment of the battery cell through charging and discharging, etc., the structure inside the battery cell can be evaluated in real time. For example, it is possible to analyze minute structural changes in the internal electrodes of a battery cell or changes in the mobility of lithium ions during the charging and discharging process. Since detailed information regarding the X-ray diffractometry (XRD) or X-ray absorption spectroscopy (XAS) is known to those skilled in the art, detailed description will be omitted.

이 때, 상기 X선은 싱크로트론 X선(Synchrotron X-ray)을 사용할 수 있다. 상기 싱크로트론 X선은 일반적인 X선에 비해 강한 에너지원으로 작용하므로, 윈도우가 형성되지 않은 파우치 내부의 금속층 및 스테이지 형상 집전체를 투과하여 전지셀 내부의 구조를 측정할 수 있다.At this time, the X-ray may be a synchrotron X-ray. Since the synchrotron X-rays act as a stronger energy source than general

도 10은 본 발명에 따른 전지셀의 평가 방법에서 X선 분석을 위한 장치의 구조를 나타낸 모식도이다.Figure 10 is a schematic diagram showing the structure of a device for X-ray analysis in the battery cell evaluation method according to the present invention.

도 10을 참조하면, 상기 X선 분석 장치(300)는 지지 패널(310), 상부 커버(320), 하부 완충 플레이트(330) 및 상부 완충 플레이트(340)를 포함한다. 상기 지지 패널(310)은 전지셀(100)의 하면에서 전지셀(100)을 지지하며, 상부 커버(320)는 전지셀(100)의 상면에서 전지셀(100)을 가압 고정한다. 한편, 상기 하부 완충 플레이트(330) 및 상부 완충 플레이트(340)는 탄성력이 있는 고무 재질로 이루어져 있으며, 전지셀이 지지 패널(310) 및 상부 커버(320)에 의해 손상되는 것을 방지한다. 또한, 상기 지지 패널(310)은, 예를 들어서 알루미늄 플레이트일 수 있으며, 상부 커버(320)는 폴리카보네이트(PC) 등의 소재를 사용할 수 있으나, 이에 특별한 제한은 존재하지 않는다.Referring to FIG. 10, the X-ray analysis device 300 includes a support panel 310, an upper cover 320, a lower buffer plate 330, and an upper buffer plate 340. The support panel 310 supports the battery cell 100 on the lower surface of the battery cell 100, and the upper cover 320 presses and secures the battery cell 100 on the upper surface of the battery cell 100. Meanwhile, the lower buffer plate 330 and the upper buffer plate 340 are made of an elastic rubber material and prevent the battery cell from being damaged by the support panel 310 and the top cover 320. Additionally, the support panel 310 may be, for example, an aluminum plate, and the upper cover 320 may be made of a material such as polycarbonate (PC), but there is no particular limitation.

상기 X선 분석을 위한 장치에서, X선은 상부 커버(320)에서 전지셀(100)을 향하여 조사된다. 따라서 X선의 투과에 간섭하지 않도록 상기 상부 커버(320) 및 상부 완충 플레이트(340)에서 X선이 통과하는 경로에는 윈도우(350)가 형성될 수 있다.In the device for X-ray analysis, X-rays are emitted from the upper cover 320 toward the battery cell 100. Accordingly, a window 350 may be formed in the path through which X-rays pass through the upper cover 320 and the upper buffer plate 340 to prevent interference with the transmission of X-rays.

한편, 전지셀의 내부 구조를 실시간으로 평가하는 단계는 제1 전극 및 제2 전극의 전극 전위(electrode potential)를 측정하는 단계와 동시에 수행될 수 있다. 예를 들어, 전극 전위를 측정하기 위해 전지셀을 충방전하게 되는데, 이와 동시에 X선을 전지셀에 조사함으로써 충방전 중의 전지의 내부 변화를 실시간으로 관찰할 수 있다.Meanwhile, the step of evaluating the internal structure of the battery cell in real time may be performed simultaneously with the step of measuring the electrode potential of the first electrode and the second electrode. For example, a battery cell is charged and discharged to measure the electrode potential, and at the same time, by irradiating X-rays to the battery cell, internal changes in the battery during charging and discharging can be observed in real time.

즉, 본 발명은 전극 전위 측정과 전지셀의 실시간 X선 분석을 동시에 수행하여, 측정에 소요되는 시간 및 비용을 감소시킬 수 있는바, 측정의 효율성을 향상시킬 수 있다.That is, the present invention simultaneously performs electrode potential measurement and real-time X-ray analysis of the battery cell, thereby reducing the time and cost required for measurement and improving measurement efficiency.

이하 본 발명의 이해를 돕기 위하여 실시예를 들어 상세하게 설명하기로 한다. 그러나 본 발명에 따른 실시예들은 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 하기 실시예에 한정되는 것으로 해석되어서는 안 된다. 본 발명의 실시예들은 당업계에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 발명을 보다 완전하게 설명하기 위해 제공되는 것이다.Hereinafter, the present invention will be described in detail through examples to aid understanding. However, the embodiments according to the present invention may be modified into various other forms, and the scope of the present invention should not be construed as being limited to the following embodiments. Embodiments of the present invention are provided to more completely explain the present invention to those skilled in the art.

실시예 1Example 1

양극 활물질로서 기능하는 Li[Ni0.6Mn0.2Co0.2]O2 96.7중량부, 도전재로서 기능하는 그래파이트를 1.3중량부, 결합제로서 기능하는 폴리비닐리덴 플루오라이드(PVdF)를 2.0중량부 혼합해서, 양극 합제를 제조했다. 얻어진 양극 합제를 용매로서 기능하는 NMP에 분산시키는 것에 의해, 양극 슬러리를 조제했다. 이 슬러리를 두께 20 ㎛의 알루미늄 호일의 일면에 각각 코팅, 건조, 및 압착하여 양극 활물질층이 형성된 양극을 제조하였다. 상기 양극을 코인 형태로 타발하였다.96.7 parts by weight of Li[Ni 0.6 Mn 0.2 Co 0.2 ]O 2 functioning as a positive electrode active material, 1.3 parts by weight of graphite functioning as a conductive material, and 2.0 parts by weight of polyvinylidene fluoride (PVdF) functioning as a binder were mixed, A positive electrode mixture was prepared. A positive electrode slurry was prepared by dispersing the obtained positive electrode mixture in NMP serving as a solvent. This slurry was coated, dried, and pressed on one side of aluminum foil with a thickness of 20 μm, respectively, to prepare a positive electrode with a positive electrode active material layer formed. The positive electrode was punched out into a coin shape.

음극 활물질로서 기능하는 인조흑연과 천연흑연(중량비: 90:10)를 97.6중량부, 결합제로서 기능하는 스티렌-부타디엔 고무(SBR)를 1.2중량부, 카르복시메틸 셀룰로스(CMC)를 1.2중량부 혼합해서, 음극 합제를 조제했다. 이 음극 합제를 용매로서 기능하는 NMP에 분산시키는 것에 의해, 음극 슬러리를 제조했다. 이 슬러리를 두께 20 ㎛의 구리 호일의 일면에 코팅, 건조 및 압착하여 음극 활물질층이 형성된 음극을 제조하였다. 상기 음극을 코인 형태로 타발하였다.97.6 parts by weight of artificial graphite and natural graphite (weight ratio: 90:10), which function as a negative electrode active material, 1.2 parts by weight of styrene-butadiene rubber (SBR), which functions as a binder, and 1.2 parts by weight of carboxymethyl cellulose (CMC) are mixed. , a cathode mixture was prepared. A negative electrode slurry was prepared by dispersing this negative electrode mixture in NMP serving as a solvent. This slurry was coated, dried, and pressed on one side of copper foil with a thickness of 20 ㎛ to prepare a negative electrode with a negative electrode active material layer formed. The cathode was punched out into a coin shape.

이어서 기준 전극 활물질로서 리튬 티탄 산화물 80 중량부 및 Super-P(도전제) 5 중량부 및 폴리비닐리덴플로라이드(PVdF) 15 중량부를 용매인 NMP에 첨가하여 기준 전극 슬러리를 제조하였다. 상기 슬러리를 스트랩 형상의 구리 호일의 단부에 도포하여, 기준 전극을 제조하였다. Next, 80 parts by weight of lithium titanium oxide as a reference electrode active material, 5 parts by weight of Super-P (conductive agent), and 15 parts by weight of polyvinylidene fluoride (PVdF) were added to NMP as a solvent to prepare a reference electrode slurry. The slurry was applied to the end of a strap-shaped copper foil to prepare a reference electrode.

상기 양극 및 음극 사이에 도 4와 같이 다공성 폴리에틸렌의 분리막이 개재되도록 적층하였다. 이 때 양극 활물질층 및 음극 활물질층이 분리막과 접촉하도록 적층하였다. 아울러, 상기 양극과 분리막 사이에 다공성 폴리에틸렌 소재의 절연막을 개재하고, 분리막과 절연막 사이에 기준 전극을 삽입하였다.A separator made of porous polyethylene was laminated between the anode and the cathode as shown in FIG. 4. At this time, the positive electrode active material layer and the negative electrode active material layer were laminated so that they were in contact with the separator. In addition, an insulating film made of porous polyethylene was interposed between the anode and the separator, and a reference electrode was inserted between the separator and the insulating film.

상기와 같은 전극 조립체에 대하여 스테이지 형상의 알루미늄 호일과 구리 호일을 각각 전극 조립체의 양극과 음극에 접합하였다.For the electrode assembly described above, stage-shaped aluminum foil and copper foil were bonded to the anode and cathode of the electrode assembly, respectively.

상기 기준 전극, 제1 집전체 및 제2 집전체에 각각 전극 탭을 연결하고, 이를 파우치형 전지 케이스에 수납 후 밀봉하여 도 3과 같은 구조의 전지셀을 제조하였다.Electrode tabs were connected to the reference electrode, first current collector, and second current collector, respectively, and stored in a pouch-type battery case and sealed to manufacture a battery cell with the structure shown in FIG. 3.

실시예 2Example 2

상기 양극 활물질을 LiCoO2로 하고, 음극 활물질을 인조 흑연으로 한 것을 제외하고 실시예 1과 동일하게 전지셀을 제조하였다.A battery cell was manufactured in the same manner as in Example 1, except that the positive electrode active material was LiCoO 2 and the negative electrode active material was artificial graphite.

실험예 1Experimental Example 1

<전극 전위 측정><Measurement of electrode potential>

상기 실시예 1의 전지셀을 0.1C로 1사이클 충방전하여 충방전 프로파일을 얻고, 이로부터 용량을 측정하였다. 이 때 기준 전극을 사용하여 용량에 따른 각 전극의 상대 전위 및 각 전극 사이의 전위차를 측정하였다. 그 결과를 도 11에 도시하였다. The battery cell of Example 1 was charged and discharged for one cycle at 0.1 C to obtain a charge and discharge profile, and the capacity was measured from this. At this time, the relative potential of each electrode and the potential difference between each electrode according to capacity were measured using the reference electrode. The results are shown in Figure 11.

<용량 유지율><Capacity maintenance rate>

상기 실시예 1 및 실시예 2의 전지셀을 다수 제조하고, 상기 다수의 전지셀을 1C로 충방전하였다. 이 때, 충전 시 전지셀을 4.2V의 전압까지 충전하고, 방전 시 전지셀을 2.5V까지 방전하였다. 이를 500사이클 동안 반복하였다. 이 과정에서, 용량 유지율을 하기 식 1에 따라 평가하였다. 그 결과는 도 12에 도시하였다. 도 12에서, Sample A는 실시예 1에 따른 전지셀의 용량 유지율이고, Sample B는 실시예 2에 따른 전지셀의 용량 유지율이다.A plurality of battery cells of Example 1 and Example 2 were manufactured, and the plurality of battery cells were charged and discharged at 1C. At this time, when charging, the battery cell was charged to a voltage of 4.2V, and when discharging, the battery cell was discharged to 2.5V. This was repeated for 500 cycles. In this process, the capacity maintenance rate was evaluated according to Equation 1 below. The results are shown in Figure 12. In Figure 12, Sample A is the capacity retention rate of the battery cell according to Example 1, and Sample B is the capacity retention rate of the battery cell according to Example 2.

[식 2][Equation 2]

용량 유지율(%) = {(N번째 사이클에서의 방전 용량)/(첫번째 사이클에서의 방전 용량)} Х 100Capacity maintenance rate (%) = {(discharge capacity in Nth cycle)/(discharge capacity in first cycle)} Х 100

(상기 식 2에서, N은 1 내지 500의 정수)(In Equation 2 above, N is an integer from 1 to 500)

<X선 회절 평가><X-ray diffraction evaluation>

또한, 충방전과 동시에, 상기 전지셀에 싱크로트론 X선을 조사하여, 그 회절 패턴을 얻었다. 그 결과를 도 13에 도시하였다.Additionally, at the same time as charging and discharging, the battery cell was irradiated with synchrotron X-rays, and its diffraction pattern was obtained. The results are shown in Figure 13.

도 11을 참조하면, 본 발명과 같이 스테이지 형상의 집전체 상에 코인 형상의 전극을 접합하여 제조된 전지셀은, 일반적인 파우치형 전지셀과 같이 3전극 테스트를 통해 양극과 음극의 전극 전위를 측정할 수 있었다.Referring to Figure 11, a battery cell manufactured by bonding a coin-shaped electrode to a stage-shaped current collector as in the present invention measures the electrode potential of the positive and negative electrodes through a three-electrode test like a general pouch-type battery cell. Could.

또한 도 12를 참조하면, 본 발명에 따른 전지셀은 사이클 진행에 따라 급격한 성능 감소를 보이지 않았으며, 일반적인 코인 셀 또는 파우치형 전지셀과 동일한 형태의 사이클 특성을 확인할 수 있었다. 아울러, 각 실시예에 속한 다수 개의 전지셀에서, 전지셀 간 편차 없이 각 샘플 별로 균일한 용량 유지율 변화가 나타난 것을 확인할 수 있었다.Also, referring to Figure 12, the battery cell according to the present invention did not show a rapid decrease in performance as the cycle progressed, and the same cycle characteristics as a typical coin cell or pouch-type battery cell were confirmed. In addition, it was confirmed that in a plurality of battery cells belonging to each example, there was a uniform change in capacity maintenance rate for each sample without deviation between battery cells.

또한 도 13을 참조하면, 전지셀의 충방전 테스트(예를 들어, 3전극 테스트에 의한 전극 전위 측정) 과정 중에서도 X선에 의한 회절 패턴이 양호하게 수득됨을 확인할 수 있다. 즉 본 발명에 따른 전지셀의 평가 방법은 전지셀의 전기화학적 특성 확인 및 X선 분석을 동시에 수행할 수 있다는 장점이 있다.Also, referring to FIG. 13, it can be seen that a good diffraction pattern by In other words, the battery cell evaluation method according to the present invention has the advantage of being able to simultaneously confirm the electrochemical properties of the battery cell and perform X-ray analysis.

이상의 설명은 본 발명의 기술 사상을 예시적으로 설명한 것에 불과한 것으로서, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 본 발명의 본질적인 특성에서 벗어나지 않는 범위에서 다양한 수정 및 변형이 가능할 것이다. 따라서, 본 발명에 개시된 도면들은 본 발명의 기술 사상을 한정하기 위한 것이 아니라 설명하기 위한 것이고, 이러한 도면에 의하여 본 발명의 기술 사상의 범위가 한정되는 것은 아니다. 본 발명의 보호범위는 아래의 청구범위에 의하여 해석되어야 하며, 그와 동등한 범위 내에 있는 모든 기술 사상은 본 발명의 권리범위에 포함되는 것으로 해석되어야 할 것이다.The above description is merely an illustrative explanation of the technical idea of the present invention, and various modifications and variations will be possible to those skilled in the art without departing from the essential characteristics of the present invention. Accordingly, the drawings disclosed in the present invention are for illustrating rather than limiting the technical idea of the present invention, and the scope of the technical idea of the present invention is not limited by these drawings. The scope of protection of the present invention should be interpreted in accordance with the claims below, and all technical ideas within the equivalent scope should be interpreted as being included in the scope of rights of the present invention.

한편, 본 명세서에서 상, 하, 좌, 우, 전, 후와 같은 방향을 나타내는 용어가 사용되었으나, 이러한 용어들은 설명의 편의를 위한 것일 뿐, 대상이 되는 사물의 위치나 관측자의 위치 등에 따라 달라질 수 있음은 자명하다.Meanwhile, terms indicating directions such as up, down, left, right, front, and back are used in this specification, but these terms are only for convenience of explanation and may vary depending on the location of the target object or the location of the observer. It is obvious that it can be done.

10, 20: 종래의 전지셀 11: 양극
12: 음극 13: 분리막
14, 21: 전지 케이스 15: 기준 전극
21, 182: 윈도우 100, 200: 전지셀
101: 전극 조립체 110: 제1 전극
111: 제1 전극 집전체 112: 제1 전극 활물질층
113: 제1 전극 탭 120: 제2 전극
121: 제2 전극 집전체 122: 제2 전극 활물질층
123: 제2 전극 탭 130: 분리막
140: 제1 집전체 150: 제2 집전체
160: 기준 전극 161: 본체
162: 기준 전극 활물질 163: 기준 전극 탭
164: 절연막 170: 실링 부재
180: 전지 케이스 181: 열융착 외주변
300: X선 분석 장치 310: 지지 패널
320: 상부 커버 330: 하부 완충 플레이트
340: 상부 완충 플레이트 350: 윈도우10, 20: Conventional battery cell 11: Anode
12: cathode 13: separator
14, 21: battery case 15: reference electrode
21, 182: Windows 100, 200: Battery cell
101: electrode assembly 110: first electrode
111: first electrode current collector 112: first electrode active material layer
113: first electrode tab 120: second electrode
121: Second electrode current collector 122: Second electrode active material layer
123: second electrode tab 130: separator
140: first current collector 150: second current collector
160: reference electrode 161: body
162: Reference electrode active material 163: Reference electrode tab
164: insulating film 170: sealing member
180: Battery case 181: Heat fusion outer periphery
300: X-ray analysis device 310: Support panel
320: upper cover 330: lower buffer plate
340: upper buffer plate 350: window

Claims (15)

제1 전극, 상기 제1 전극과 반대 극성의 제2 전극 및 상기 제1 전극과 제2 전극 사이에 개재된 분리막을 포함하는 전극 조립체;
상기 전극 조립체 내에 삽입되는 기준 전극;
상기 제1 전극의 외면에 접합된 스테이지 형상의 제1 집전체; 및
상기 제2 전극의 외면에 접합된 스테이지 형상의 제2 집전체를 포함하며,
상기 전극 조립체, 기준 전극, 제1 집전체 및 제2 집전체는 파우치형 전지 케이스에 수납되는 전지셀.
An electrode assembly including a first electrode, a second electrode having an opposite polarity to the first electrode, and a separator interposed between the first electrode and the second electrode;
a reference electrode inserted into the electrode assembly;
a stage-shaped first current collector bonded to the outer surface of the first electrode; and
It includes a stage-shaped second current collector bonded to the outer surface of the second electrode,
A battery cell in which the electrode assembly, the reference electrode, the first current collector, and the second current collector are stored in a pouch-type battery case.
 제1항에 있어서,
상기 제1 전극은 제1 전극 집전체의 일면에 제1 전극 활물질층이 형성된 구조이며,
상기 제1 집전체는 제1 전극 집전체의 다른 일면에 접합되는 전지셀.
According to paragraph 1,
The first electrode has a structure in which a first electrode active material layer is formed on one surface of a first electrode current collector,
The first current collector is a battery cell bonded to the other side of the first electrode current collector.
 제1항에 있어서,
상기 제2 전극은 제2 전극 집전체의 일면에 제2 전극 활물질층이 형성된 구조이며,
상기 제2 집전체는 제2 집전체의 다른 일면에 접합되는 전지셀.
According to paragraph 1,
The second electrode has a structure in which a second electrode active material layer is formed on one side of the second electrode current collector,
The second current collector is a battery cell bonded to the other side of the second current collector.
 제1항에 있어서,
상기 제1 집전체 및 제2 집전체의 면적은, 상기 제1 전극 및 제2 전극의 면적보다 큰 전지셀.
According to paragraph 1,
A battery cell in which the area of the first and second current collectors is larger than the area of the first electrode and the second electrode.
 제1항에 있어서,
상기 제1 전극 집전체와 제1 집전체, 상기 제2 전극 집전체와 제2 집전체는 각각 동종의 금속으로 이루어진 전지셀.
According to paragraph 1,
A battery cell in which the first electrode current collector, the first current collector, the second electrode current collector, and the second current collector are each made of the same metal.
 제1항에 있어서,
일 측 단부가 상기 제1 집전체와 접합하고, 타측 단부가 전지 케이스의 외부로 인출된 형상의 제1 전극 탭을 더 포함하며,
상기 제1 전극 탭이 전지 케이스와 접촉하는 부분에는 상기 제1 전극 탭을 감싸는 실링 부재가 형성된 전지셀.
According to paragraph 1,
One end is joined to the first current collector, and the other end further includes a first electrode tab having a shape that extends to the outside of the battery case,
A battery cell in which a sealing member surrounding the first electrode tab is formed at a portion where the first electrode tab contacts the battery case.
 제1항에 있어서,
일 측 단부가 상기 제2 집전체와 접합하고, 타측 단부가 전지 케이스의 외부로 인출된 형상의 제2 전극 탭을 더 포함하며,
상기 제2 전극 탭이 전지 케이스와 접촉하는 부분에는 상기 제2 전극 탭을 감싸는 실링 부재가 형성된 전지셀.
According to paragraph 1,
One end is joined to the second current collector, and the other end further includes a second electrode tab having a shape that extends to the outside of the battery case,
A battery cell in which a sealing member surrounding the second electrode tab is formed at a portion where the second electrode tab contacts the battery case.
 제1항에 있어서,
상기 기준 전극은,
스트립 또는 와이어 형상의 본체; 및
상기 본체의 단부에 코팅된 기준 전극 활물질을 포함하는 전지셀.
According to paragraph 1,
The reference electrode is,
Strip- or wire-shaped body; and
A battery cell including a reference electrode active material coated on an end of the main body.
 제1항에 있어서,
상기 제1 전극 및 제2 전극 중 어느 하나와 분리막 사이에 절연막이 형성되어 있고,
상기 기준 전극은 상기 분리막과 절연막 사이에 위치하는 전지셀.
According to paragraph 1,
An insulating film is formed between any one of the first electrode and the second electrode and the separator,
The reference electrode is a battery cell located between the separator and the insulating film.
 제8항에 있어서,
일측 단부가 상기 기준 전극과 접합되고, 타측 단부가 전지 케이스의 외부로 인출된 형상의 기준 전극 탭을 더 포함하며,
상기 기준 전극 탭이 전지 케이스와 접촉하는 부분에는 상기 기준 전극 탭을 감싸는 실링 부재가 형성된 전지셀.
According to clause 8,
One end is bonded to the reference electrode, and the other end further includes a reference electrode tab in a shape that is drawn out of the battery case,
A battery cell in which a sealing member surrounding the reference electrode tab is formed at a portion where the reference electrode tab contacts the battery case.
 제1항에 있어서,
상기 전지 케이스에는 상기 제1 전극 또는 제2 전극에 대면하는 부분에 윈도우가 형성되는 전지셀.
According to paragraph 1,
A battery cell in which a window is formed in the battery case at a portion facing the first electrode or the second electrode.
 제1항에 있어서,
상기 윈도우는 유리질 탄소(glassy carbon) 및 폴리이미드를 포함하는 군에서 선택되는 1종으로 이루어진 전지셀.
According to paragraph 1,
The window is a battery cell made of one type selected from the group including glassy carbon and polyimide.
 제1항에 따른 전지셀을 준비하는 단계;
상기 제1 전극 및 제2 전극의 전극 전위(electrode potential)를 측정하는 단계; 및
상기 전지셀에 X선을 조사하여 전지셀의 내부 구조를 실시간으로(in-situ) 평가하는 단계를 포함하는 전지셀 평가 방법.
Preparing a battery cell according to claim 1;
measuring electrode potential of the first electrode and the second electrode; and
A battery cell evaluation method comprising evaluating the internal structure of the battery cell in real time (in-situ) by irradiating the battery cell with X-rays.
 제13항에 있어서,
상기 X선은 싱크로트론 X선(Synchrotron X-ray)인 전지셀 평가 방법.
According to clause 13,
A battery cell evaluation method in which the X-ray is a synchrotron X-ray.
 제13항에 있어서,
전지셀의 내부 구조를 실시간으로 평가하는 단계는 제1 전극 및 제2 전극의 전극 전위(electrode potential)를 측정하는 단계와 동시에 수행되는 전지셀 평가 방법.
According to clause 13,
A battery cell evaluation method in which the step of evaluating the internal structure of the battery cell in real time is performed simultaneously with the step of measuring the electrode potential of the first electrode and the second electrode.
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