KR20200035594A - Non-destructive method for detecting disconnection of battery cell using pressing force - Google Patents
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Abstract
Description
본 발명은 전지셀의 단선 여부를 평가하는 방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 가압력을 이용하여 전극 탭과 전극 사이의 단선 여부를 비파괴적으로 검출할 수 있는 비파괴적 단선 여부 평가 방법에 관한 것이다.The present invention relates to a method for evaluating whether a battery cell is disconnected, and more particularly, to a non-destructive disconnection evaluation method capable of non-destructively detecting whether a disconnection between an electrode tab and an electrode is performed using a pressing force.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 그러한 이차전지 중 높은 에너지 밀도와 방전 전압의 리튬 이차전지에 대해 많은 연구가 행해졌고 또한 상용화되어 널리 사용되고 있다.As the technology development and demand for mobile devices increases, the demand for secondary batteries as an energy source is rapidly increasing, and many studies have been conducted on lithium secondary batteries with high energy density and discharge voltage among such secondary batteries, and they have been commercialized and widely used. Is being used.
이차전지는 휴대폰, 디지털 카메라, PDA, 노트북 등의 모바일, 와이어리스 전자기기뿐만 아니라 전기자전거(Ebike), 전기자동차(EV), 하이브리드 전기자동차(HEV) 등의 동력장치에 대한 에너지원으로도 많은 관심을 모으고 있다.Secondary batteries are of great interest not only as mobile, wireless electronic devices such as cell phones, digital cameras, PDAs, and laptops, but also as energy sources for power devices such as electric bicycles (Ebikes), electric vehicles (EVs), and hybrid electric vehicles (HEVs). Are collecting.
휴대폰, 카메라 등의 소형 디바이스에는 하나의 전지셀이 팩킹되어 있는 소형 전지팩이 사용됨에 반하여, 노트북, 전기자동차 등의 중대형 디바이스에는 둘 또는 그 이상의 전지셀들(이하에서는, 때때로 "멀티-셀"로 칭하기도 함)을 병렬 및/또는 직렬로 연결한 전지팩이 팩킹되어 있는 중형 또는 대형 전지팩이 사용되고 있다.While small battery packs in which one battery cell is packed are used in small devices such as mobile phones and cameras, two or more battery cells (hereinafter sometimes referred to as "multi-cells") are used in medium and large devices such as notebooks and electric vehicles. Medium or large battery packs in which battery packs connected in parallel and / or in series are packed are used.
대표적으로 전지의 형상 면에서는 얇은 두께로 고밀도의 에너지를 협소한 공간에 저장하는 것이 필요한 제품들에 적용될 수 있는 각형 이차전지와 파우치형 이차전지에 대한 수요가 높고, 재료 면에서는 높은 에너지 밀도, 방전 전압, 출력 안정성 등의 장점을 가진 리튬이온 전지, 리튬이온 폴리머 전지 등과 같은 리튬 이차전지에 대한 수요가 높다.Typically, in terms of the shape of the battery, there is a high demand for prismatic secondary batteries and pouch-type secondary batteries that can be applied to products that need to store high-density energy in a narrow space with a thin thickness, and high energy density and discharge in terms of materials. There is a high demand for lithium secondary batteries, such as lithium ion batteries and lithium ion polymer batteries, which have advantages such as voltage and output stability.
이차전지는 양극/분리막/음극 구조의 전극조립체가 어떠한 구조로 이루어져 있는지에 따라 분류되기도 하는 바, 대표적으로는, 긴 시트형의 양극들과 음극들을 분리막이 개재된 상태에서 권취한 구조의 젤리-롤(권취형) 전극조립체, 소정 크기의 단위로 절취한 다수의 양극과 음극들을 분리막을 개재한 상태로 순차적으로 적층한 스택형(적층형) 전극조립체, 소정 단위의 양극과 음극들을 분리막을 개재한 상태로 적층한 바이셀(Bi-cell) 또는 풀셀(Full cell)들을 권취한 구조의 스택/폴딩형 전극조립체 등을 들 수 있다.Secondary batteries are classified according to the structure of the electrode assembly having an anode / separator / cathode structure, and typically, a jelly-roll having a long sheet-like anode and a cathode wound with a separator interposed therebetween. (Wind-up type) Electrode assembly, stacked (stacked) electrode assembly in which a plurality of positive and negative electrodes cut in units of a predetermined size are sequentially stacked with a separator interposed therebetween, and the positive and negative electrodes of a predetermined unit are separated through a separator. And a stacked / folded electrode assembly having a structure in which bi-cells or full cells stacked with are wound.
최근에는, 스택형 또는 스택/폴딩형 전극조립체를 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치형 전지케이스에 내장한 구조의 파우치형 전지가, 낮은 제조비, 적은 중량, 용이한 형태 변형 등을 이유로, 많은 관심을 모으고 있고 또한 그것의 사용량이 점차적으로 증가하고 있다.Recently, a pouch-type battery having a structure in which a stacked or stacked / folded electrode assembly is embedded in a pouch-shaped battery case of an aluminum laminate sheet has attracted much attention due to low manufacturing cost, low weight, and easy shape modification. Also, its usage is gradually increasing.
이러한 이차 전지에서 이차전지의 안전성을 향상시키는 것은 매우 중요하다. 특히 파우치형 이차 전지의 경우 원통형 전지에 비해 케이스의 강도가 약하기 때문이 안전성 문제에 더 많이 노출될 수 있다.In such a secondary battery, it is very important to improve the safety of the secondary battery. In particular, in the case of the pouch type secondary battery, the strength of the case is weaker than that of the cylindrical battery, and thus, the safety problem may be more exposed.
구체적으로, 파우치형 이차전지는 전극 탭에서 단선이 발생될 가능성이 높다. 일반적으로 전극 탭은 각 단위 셀의 양극판과 음극판으로부터 돌출된 다수의 양극 탭 및 음극 탭으로 이루어져 있다. 상기 양극 탭 및 음극 탭은 양극판 및 음극판과 마찬가지로 매우 얇은 금속 박막으로 이루어져 있으므로 다른 구성품보다 먼저 단선될 확률이 높으며, 전극과 전극 탭 사이의 부분이 단선될 가능성이 크다.Specifically, the pouch-type secondary battery is highly likely to be disconnected from the electrode tab. In general, the electrode tab is composed of a plurality of anode tabs and cathode tabs protruding from the anode and cathode plates of each unit cell. Since the positive electrode tab and the negative electrode tab are made of a very thin metal thin film, like the positive electrode plate and the negative electrode plate, there is a high probability of being disconnected before other components, and a portion between the electrode and the electrode tab is likely to be disconnected.
이렇게 전극 탭에 단선이 발생할 경우 전지의 전압이 감소하고, 이차 전지의 수명이 단축되며, 안전성을 저해할 수 있으므로, 이러한 단선을 확인할 수 있는 평가방법이 필요하다.When a disconnection occurs in the electrode tab in this way, the voltage of the battery is reduced, the life of the secondary battery is shortened, and safety may be impaired. Therefore, an evaluation method capable of confirming such a disconnection is required.
이와 관련된 평가방법에 대하여, 종래에는 저전압 불량을 판단하는 방식을 사용하였으며, 이차 전지를 고온 또는 저온에서 장시간 보관 후 이차 전지의 전압 변화량을 측정하였다.For the evaluation method related to this, a method of determining a low voltage defect was used in the related art, and the voltage change amount of the secondary battery was measured after storing the secondary battery at a high temperature or a low temperature for a long time.
그러나 60도 이상의 고온 또는 -30도 이하의 저온을 장시간 유지할 경우 전지의 성능이 감소될 수 있으므로, 완성된 전지의 불량 여부를 판단하는 데 어려움이 있었으며, 검사에 장시간이 소요되어 비경제적이라는 단점이 있었다.However, if the high temperature of 60 degrees or higher or the low temperature of -30 degrees or lower is maintained for a long time, the performance of the battery may be reduced, and thus it is difficult to determine whether the finished battery is defective. there was.
따라서, 전지의 성능을 감소시키거나 물리적인 손상을 주지 않으면서도 짧은 시간에 전지의 불량 여부를 판별해 낼 수 있는 기술의 개발이 필요한 실정이다.Therefore, there is a need to develop a technology capable of determining whether a battery is defective in a short time without reducing the performance of the battery or physically damaging the battery.
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어 온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다. 따라서 본 발명의 목적은 전지 시스템에 항구적인 영향을 주지 않으면서도 전지의 단선 상태 여부를 파악할 수 있는 검사 방법을 제공하는 것이다. 또한 본 발명을 실시함에 있어서도 작업자의 건강을 해치지 않고, 수 만개 내지 수십만 개의 셀에 적용할 수 있도록 짧은 시간 안에 전지의 상태를 검출할 수 있는 검사 방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.The present invention aims to solve the problems of the prior art as described above and the technical problems requested from the past. Accordingly, an object of the present invention is to provide an inspection method capable of determining whether a battery is disconnected without permanently affecting the battery system. It is also an object of the present invention to provide an inspection method capable of detecting the state of a battery in a short time so that it can be applied to tens of thousands to hundreds of thousands of cells without compromising worker health.
본 출원의 발명자들은 전지 가압시의 임피던스 변화를 통해 내부의 단선 여부를 확인할 수 있다는 점에 기인하여 본 발명을 완성하였다.The inventors of the present application completed the present invention due to the fact that it is possible to check whether there is an internal disconnection through a change in impedance when the battery is pressed.
본 발명에서, 상부 또는 하부 등의 요소는 구성요소에 있어 상대적인 위치를 구별하기 위해 사용되는 것이다. 구체적으로 '상부'는 후술할 가압 유도 부재가 위치하는 방향으로서, 압력이 가해지는 방향의 반대 방향을 의미한다. 반대로 '하부’는 고정판과 지지판이 위치하는 방향으로서, 압력이 가해지는 방향을 의미한다.In the present invention, elements such as upper or lower are used to distinguish relative positions of components. Specifically, 'upper part' is a direction in which the pressure inducing member to be described later is located, and means the opposite direction to the direction in which pressure is applied. Conversely, 'lower' is a direction in which the fixing plate and the supporting plate are located, and means a direction in which pressure is applied.
상기와 같은 목적을 달성하기 위하여, 본 발명에 따른 전지셀의 단선 여부 평가 방법은 평가 대상용 전지셀을 전지셀 성능 평가 장치에 투입하는 준비 단계(S10); 상기 전지셀의 임피던스를 측정하는 1차 측정 단계(S20); 상기 전지셀을 가압하는 가압 단계(S30); 상기 가압된 전지셀의 임피던스를 측정하는 2차 측정 단계(S40); 및 상기 전지셀의 단선 여부를 평가하는 평가 단계(S50); 를 포함할 수 있다.In order to achieve the above object, a method for evaluating whether a battery cell is disconnected according to the present invention includes a preparation step (S10) of putting a battery cell for evaluation into a battery cell performance evaluation device; A primary measurement step of measuring the impedance of the battery cell (S20); A pressing step (S30) of pressing the battery cell; A second measurement step (S40) of measuring the impedance of the pressurized battery cell; And an evaluation step of evaluating whether the battery cell is disconnected (S50). It may include.
본 발명에서 발생하는 단선은 전극 탭과 전극 사이의 단선을 의미한다. 일반적으로 파우치형 이차전지의 전극 탭 부근에서 단선이 발생하는 것은 전극에서 전극 합제가 도포된 코팅부와, 무지부(미코팅부)로부터 형성된 전극 탭 사이가 파손되기 때문이다. 이 경우 전극과 전극 탭 간에 접촉 면적이 감소한 상태이거나 또는 간격이 발생되어 있다. 상기 (S30)단계와 같이 전지셀을 가압할 경우, 상기 간격이 발생되어 있는 상태의 호일과 코팅부가 물리적으로 접촉하여, 단선 상태가 해소되고, 코팅부의 접촉 면적이 증가한다. 따라서 후술하는 바와 같이, 가압 상태의 전지셀로부터 측정된 임피던스가 감소하는 현상이 발생한다.The disconnection occurring in the present invention means a disconnection between the electrode tab and the electrode. In general, a disconnection occurs in the vicinity of the electrode tab of the pouch-type secondary battery because the electrode tab formed from the uncoated portion (uncoated portion) and the coated portion coated with the electrode mixture at the electrode is damaged. In this case, the contact area between the electrode and the electrode tab is reduced, or a gap is generated. When the battery cell is pressurized as in step (S30), the foil in the state where the gap is generated and the coating part physically contact each other, so that the disconnection state is eliminated and the contact area of the coating part is increased. Therefore, as described later, a phenomenon in which the impedance measured from the battery cell under pressure is reduced occurs.
상기 (S10) 단계는 평가 대상용 전지셀을 평가 장치에 투입하는 단계이며, (S10) 단계에서 상기 전지는 음극과 양극 사이에 분리막이 개재된 형태의 이차 전지이며, 이차 전지의 형태에 특별한 제한이 있는 것은 아니다. 다만 파우치형 전지는 원통형 전지에 비해 케이스의 강도가 약하고, 전극 탭 부분의 단선 현상이 발생할 확률이 크기 때문에, 상기 평가 대상용 전지셀은 음극과 분리막, 양극이 교대로 적층된 파우치형 전지셀일 수 있다.The (S10) step is a step of injecting a battery cell for evaluation into the evaluation device, and in the (S10) step, the battery is a secondary battery in the form of a separator interposed between the negative electrode and the positive electrode, and is particularly limited in the shape of the secondary battery. This is not. However, since the pouch-type battery has a weaker strength than the cylindrical battery and a high probability of disconnection of the electrode tab, the battery cell for evaluation may be a pouch-type battery cell in which a negative electrode, a separator, and an anode are alternately stacked. have.
상기 (S10) 단계에서 상기 장치는 상기 전지셀을 고정하고, 전지셀 내부의 집전체용 금속 호일과 전극 활물질이 코팅된 코팅부가 물리적으로 접촉될 수 있도록 압력을 가하는 가압 지그; 및 상기 전지셀의 임피던스 측정장치; 를 포함할 수 있다.In the step (S10), the device is fixed to the battery cell, and a pressure jig for applying pressure so that the coating portion coated with the electrode active material and the metal foil for the current collector inside the battery cell can be physically contacted; And an impedance measuring device of the battery cell. It may include.
특히, 상기 장치는 상기 전지셀에 가해지는 압력 및 전지셀의 두께 변화를 측정할 수 있는 센서를 더 포함할 수 있다. 이를 통해 후술하는 바와 같이 전지셀에 가해지는 압력을 조절하여, 전지셀에 가해지는 압력이 너무 크거나, 작아지는 것을 방지할 수 있다. 또한, 본 발명의 셀 성능 평가방법에서, 상기 센서를 통해, 셀 평가에 적합한 최적의 압력을 도출할 수 있다.In particular, the device may further include a sensor capable of measuring a pressure applied to the battery cell and a change in thickness of the battery cell. Through this, the pressure applied to the battery cell can be controlled as described below, thereby preventing the pressure applied to the battery cell from being too large or too small. In addition, in the cell performance evaluation method of the present invention, it is possible to derive an optimal pressure suitable for cell evaluation through the sensor.
본 발명의 일 구체예에 따르면, 본 발명의 상기 (S10)단계에서 사용되는 전지셀 성능 평가 장치는 후술하는 임피던스 측정 단계 및 전지셀의 가압 단계를 수행하게 되는바, 임피던스 측정 단계에서 사용되는 상기 임피던스 측정장치는 한 쪽의 전극과 다른 한쪽의 전극 사이에 교류 전압을 인가하는 교류 전압 인가부; 상기 전극 간의 임피던스를 측정하는 임피던스 측정부; 및 상기 교류 전압 인가부와 임피던스 측정부 및 상기 전극을 상호 연결하는 연결부재; 를 포함할 수 있다. 자세한 임피던스 측정 방법은 이하 후술한다.According to an embodiment of the present invention, the battery cell performance evaluation apparatus used in the step (S10) of the present invention is to perform the impedance measurement step and the pressing step of the battery cell described later, the above used in the impedance measurement step The impedance measuring device includes an AC voltage applying unit that applies an AC voltage between one electrode and the other electrode; An impedance measuring unit measuring impedance between the electrodes; And a connecting member interconnecting the AC voltage applying unit, the impedance measuring unit, and the electrode. It may include. A detailed impedance measurement method will be described later.
또한 상기 전지셀 성능 평가 장치의 상기 가압 지그는 전지셀의 하부에서 상기 전지셀을 고정시키는 고정판; 상기 전지셀의 상부에 위치하여 상기 전지셀을 가압시키는 제 1가압판; 고정판의 하부에 존재하여 상기 가압되는 압력에 대항하여 전지셀을 지지하는 지지판; 제 1 가압판에 대해 수직으로 위치하고 있고, 가압판이 전지셀에 압력을 가할 수 있도록 힘을 전달하는 가압 부재; 를 포함할 수 있으며, 상기 가압 부재의 하부에서 상기 가압 부재를 지지하는 제 2 가압판; 상기 가압 부재의 상부에서 상기 가압 부재를 지지하고, 가압을 유도하는 가압 유도부재; 및 제 1 가압판과 제 2 가압판 사이에 개재되어 제 2 가압판으로부터의 압력을 전달하고 상기 가해지는 압력을 측정할 수 있는 로드 셀; 을 더 포함할 수 있다. 상기 로드 셀은 상기 센서와 연결되어 셀에 가해지는 압력을 측정되는데 사용될 수 있다.In addition, the pressure jig of the battery cell performance evaluation device is a fixing plate for fixing the battery cell under the battery cell; A first pressing plate positioned on the battery cell to press the battery cell; A support plate that is present at a lower portion of the fixed plate and supports the battery cell against the pressurized pressure; A pressing member positioned perpendicular to the first pressing plate and transmitting a force so that the pressing plate can apply pressure to the battery cell; It may include, a second pressing plate for supporting the pressing member under the pressing member; A pressure inducing member supporting the pressing member on the upper portion of the pressing member, and inducing pressing; And a load cell interposed between the first pressure plate and the second pressure plate to transfer pressure from the second pressure plate and measure the applied pressure. It may further include. The load cell is connected to the sensor and can be used to measure the pressure applied to the cell.
상기 고정판, 가압판 및 로드 셀은 전지셀에 가해지는 압력을 지지할 수 있으면 그 소재에 제한이 있는 것은 아니나, 철, 알루미늄 등의 금속 또는 PVC 등의 플라스틱 소재가 사용될 수 있다. 또한 상기 가압 부재는 나사못 또는 스프링 형태일 수 있다.The fixing plate, the pressure plate, and the load cell are not limited in their materials as long as they can support the pressure applied to the battery cell, but metal such as iron, aluminum, or plastic materials such as PVC may be used. In addition, the pressing member may be in the form of a screw or spring.
상기 가압 유도 부재는 가압을 유도하여 가압 부재로 하여금 제 2 가압판에 압력을 인가한다. 여기서 가압을 유도한다는 것은 가압 부재에 소정의 힘을 가하는 것으로, 가압 부재가 스프링 형태일 경우 가압 부재에 힘을 가하여 압축시키는 것이고, 가압 부재가 나사못 형태인 경우 가압 부재가 이동하여 제 2 가압판에 압력을 가할 경우 발생하는 반발력에 의해 가압 부재가 원래 위치로 되돌아가지 않도록 가압 부재를 지지하는 것이다. 제 2가압판에 압력이 인가되면, 상기 제 2가압판은 로드 셀을 통해 제 1 가압판에 압력을 가하게 되고, 궁극적으로 제 1 가압판이 전지셀에 압력을 인가하게 된다. 상기 고정판은 전지셀이 압력을 인가받을 동안 전지셀이 움직이지 않도록 전지셀을 고정함으로써 전지셀이 한 지점에서 일정한 압력을 받을 수 있도록 한다. 상기 지지판은 전지셀에 압력이 인가될 때 전지셀이 압력이 인가되는 방향으로 이동하는 것을 방지하여 전지셀이 효과적으로 가압될 수 있도록 한다.The pressure inducing member induces pressure so that the pressure member applies pressure to the second pressure plate. Here, inducing the pressurization means applying a predetermined force to the pressing member, and when the pressing member is in the form of a spring, it is compressed by applying a force to the pressing member. When the pressing member is in the form of a screw, the pressing member moves to pressurize the second pressing plate. It is to support the pressing member so that the pressing member does not return to its original position by the repulsive force generated when applying. When pressure is applied to the second pressing plate, the second pressing plate applies pressure to the first pressing plate through the load cell, and ultimately, the first pressing plate applies pressure to the battery cell. The fixing plate allows the battery cell to receive a constant pressure at one point by fixing the battery cell so that the battery cell does not move while the battery cell is under pressure. The support plate prevents the battery cell from moving in a direction in which pressure is applied when pressure is applied to the battery cell, so that the battery cell can be effectively pressed.
본 발명의 일 구체예에 따르면, 본 발명의 (S30) 단계에서 상기 평가 대상용 전지셀은 상기 평가 장치의 가압 지그에 의해 가압된다. 이 때 전지셀에 가해지는 압력은 전지를 구성하는 전극, 호일, 분리막의 종류에 따라 그 압력 범위가 정해지는데 통상적으로 전지의 영구적인 변형이 일어나지 않는 범위 이하의 압력에서 가압을 수행하는 것이 바람직하다. 구체적으로 중대형 파우치 셀의 경우 0.1 내지 10MPa의 압력을 가하는 것이 바람직하며, 더욱 바람직하게는 0.1 내지 1MPa의 압력을 가할 수 있고, 더더욱 바람직하게는 0.1 내지 0.2MPa의 압력을 가할 수 있다.According to an embodiment of the present invention, in step (S30) of the present invention, the battery cell for evaluation is pressurized by a pressing jig of the evaluation device. At this time, the pressure applied to the battery cell is determined according to the type of electrode, foil, and separator constituting the battery. Typically, it is preferable to perform pressurization at a pressure below a range in which permanent deformation of the battery does not occur. . Specifically, in the case of a medium-large pouch cell, it is preferable to apply a pressure of 0.1 to 10 MPa, more preferably a pressure of 0.1 to 1 MPa, and even more preferably a pressure of 0.1 to 0.2 MPa.
본 발명의 일 구체예에 따르면, 본 발명의 상기 (S20) 단계 및 (S40) 단계에서는 상기 전지셀 성능 평가 장치의 임피던스 측정 장치에 의해 가압 전후 전지셀의 임피던스가 측정된다. 상기 임피던스 측정장치는 한 쪽의 전극과 다른 한쪽의 전극 사이에 교류 전압을 인가하는 교류 전압 인가부; 상기 전극 간의 임피던스를 측정하고 이를 나이키스트 플롯으로 도시하는 임피던스 측정부; 및 상기 교류 전압 인가부와 임피던스 측정부 및 상기 전극을 상호 연결하는 연결부재; 를 포함할 수 있다.According to an embodiment of the present invention, in the steps (S20) and (S40) of the present invention, the impedance of the battery cells before and after pressurization is measured by the impedance measuring device of the battery cell performance evaluation device. The impedance measuring device includes an AC voltage applying unit for applying an AC voltage between one electrode and the other electrode; An impedance measurement unit that measures the impedance between the electrodes and shows it in a Nyquist plot; And a connecting member interconnecting the AC voltage applying unit, the impedance measuring unit, and the electrode. It may include.
구체적으로 상기 (S20)단계 및 (S40)단계에서는, 상기 전지셀에 내장된 전극 사이에 교류 전압을 인가하는 단계; 및 상기 교류 전압을 인가하여 얻어진 응답 전류와 인가된 전압과의 관계에서 교류 임피던스를 측정하는 단계를 포함할 수 있다.Specifically, in the steps (S20) and (S40), applying an AC voltage between the electrodes embedded in the battery cell; And measuring an AC impedance in a relationship between a response current obtained by applying the AC voltage and an applied voltage.
상기 (S20) 단계 및 (S40) 단계에서 인가되는 상기 교류 전압은 후술할 전하전달 영역에서의 임피던스 변화 관찰을 위하여 kHz 또는 MHz 단위의 높은 주파수 대역이 바람직하나, 그 이하의 주파수 대역에서도 임피던스 변화가 검출될 수 있으며, 0.5Hz 정도의 낮은 주파수 대역에서도 임피던스 변화가 검출될 수 있다.The alternating voltage applied in the steps (S20) and (S40) is preferably a high frequency band in kHz or MHz unit to observe the impedance change in the charge transfer region to be described later, but the impedance change in the frequency bands below it It can be detected, and an impedance change can be detected even in a frequency band as low as 0.5 Hz.
본 발명의 일 구체예에 따르면, 본 발명의 전지셀 단선여부 평가방법에서 상기 (S50) 단계는 가압 전후 전하 이동 주파수 대의 임피던스 변화 여부를 판단하는 단계일 수 있다. 상기 (S50) 단계에서는 나이키스트 플롯을 통해 (S20) 및 (S40) 단계에서 측정된 임피던스의 변화 여부를 측정한다. 구체적으로, 교류 전압을 인가하여 얻어진 교류 임피던스를 나이키스트 플롯을 통해 나타내고, 플롯에 도시된 그래프의 이동을 통해 그 변화 여부를 측정할 수 있다. 이와 관련하여, 전지셀을 가압할 경우, 단선에 의해 간격이 발생되어 있는 상태의 호일과 코팅부가 물리적으로 접촉하여 코팅부의 접촉 면적이 증가하고, 단선 상태가 해소됨에 따라 전지 용량이 증가하는 결과 임피던스가 감소하는 현상이 발생한다. 또한 호일에 코팅된 전극 내지는 전극 활물질 부분이 단선되어 제대로 된 기능을 발휘하지 못한 경우 전지셀이 가압되면 기능을 발휘하여 전지 전체의 용량이 증가하게 된다. 이 경우 또한 접촉 면적 증가와 함께 임피던스가 감소할 수 있는 요인이 될 수 있다.According to an embodiment of the present invention, in the method for evaluating whether a battery cell is disconnected according to the present invention, step (S50) may be a step of determining whether an impedance change in a charge transfer frequency band before and after pressurization is performed. In the step (S50), whether the impedance measured in the steps (S20) and (S40) is changed through a Nyquist plot is measured. Specifically, the alternating current impedance obtained by applying an alternating voltage may be represented through a Nyquist plot, and whether the change may be measured through movement of the graph shown in the plot. In this regard, when the battery cell is pressurized, the resulting area increases in battery capacity as the contact area of the coating part increases due to physical contact between the foil and the coating part in which a gap is generated by disconnection, and the disconnection state is eliminated. Decreases. In addition, if the electrode or the electrode active material portion coated on the foil is disconnected and does not function properly, when the battery cell is pressurized, it exerts a function to increase the capacity of the entire battery. In this case, the impedance may decrease as the contact area increases.
전지셀 내부에 단선이 발생하지 않은 경우 상기 (S30) 단계에서 언급한 범위로 가압할 경우 가압 전후 임피던스의 변화는 발생하지 않거나 가압시 분리막이 또는 전극이 압축됨에 따라 발생하는 공극률 변화에 의한 미미한 임피던스 변화만 검출될 수 있다.When a disconnection does not occur inside the battery cell, when pressing in the range mentioned in the step (S30), there is no change in impedance before and after pressing or insignificant impedance due to a change in porosity that occurs as a separator or electrode is compressed when pressed. Only changes can be detected.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 전지셀 단선여부 평가방법은 평가 대상용 전지셀을 가압하고, 가압 전후의 임피던스 변화를 측정함으로써 전지 내부의 단선 발생 여부를 검출할 수 있다. 본 발명은 전지의 포장을 제거하지 않고, 외부에서 가압하는 것만으로도 전지의 단선 여부를 검출할 수 있어 고온 또는 저온에서 장시간 전지를 보관하는 기존 방법에 비해 완성된 전지의 시스템에 영향을 주지 않는 비파괴 검사가 가능하고, 작업자의 건강에 무해하며, 짧은 시간에 단선 여부를 검출할 수 있다.As described above, in the method for evaluating whether a battery cell is disconnected according to the present invention, it is possible to detect whether a disconnection has occurred in the battery by pressing the battery cell for evaluation and measuring the impedance change before and after the pressure. The present invention does not remove the packaging of the battery and can detect whether the battery is disconnected by simply pressing it from the outside, so that the system of the finished battery is not affected compared to the existing method of storing the battery for a long time at a high temperature or a low temperature. Non-destructive inspection is possible, it is harmless to the worker's health, and it can detect disconnection in a short time.
도 1은 본 발명의 전지셀의 단선 여부 평가방법을 순차적으로 나타낸 순서도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 전지셀 성능 평가 장치를 개략적으로 나타낸 모식도이다.
도 3은 본 발명에 따른 전지셀 가압 과정을 나타낸 모식도이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 가압 지그를 나타낸 모식도이다.
도 5는 본 발명의 다른 실시예에 따른 가압 지그를 나타낸 모식도이다.
도 6은 전지셀의 임피던스를 측정하기 위하여 인가되는 교류 전압 또는 교류 전류 및 그 주파수를 나타내는 모식도이다.
도 7은 일반적인 전지셀의 임피던스 측정 후 결과를 도시한 나이키스트 플롯을 나타낸 모식도이다.
도 8은 본 발명의 일 실시예에 따른 임피던스 값의 변화를 나이키스트 플롯으로 나타낸 그림이다.1 is a flowchart sequentially showing a method for evaluating whether a battery cell of the present invention is disconnected.
2 is a schematic diagram schematically showing a battery cell performance evaluation apparatus according to an embodiment of the present invention.
3 is a schematic view showing a process of pressing a battery cell according to the present invention.
4 is a schematic view showing a pressing jig according to an embodiment of the present invention.
5 is a schematic view showing a pressing jig according to another embodiment of the present invention.
6 is a schematic diagram showing an AC voltage or AC current and its frequency applied to measure the impedance of a battery cell.
7 is a schematic diagram showing a Nyquist plot showing the results after measuring the impedance of a typical battery cell.
8 is a diagram showing a change in impedance value according to an embodiment of the present invention as a Nyquist plot.
이하에서는 본 발명의 실시예에 따른 도면을 참하여 설명하지만, 이는 본 발명의 더욱 용이한 이해를 위한 것으로, 본 발명의 범주가 그것에 의해 한정되는 것은 아니다.Hereinafter, the drawings according to embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings, but this is for easier understanding of the present invention, and the scope of the present invention is not limited thereto.
도 1은 본 발명의 전지셀의 단선 여부 평가방법을 순차적으로 나타낸 순서도이다.1 is a flowchart sequentially showing a method for evaluating whether a battery cell of the present invention is disconnected.
도 1을 참조하면, 본 발명의 전지셀의 단선 여부 평가 방법은 평가 대상용 전지셀을 전지셀 성능 평가 장치에 투입하는 단계(S10), 상기 전지셀의 임피던스를 측정하는 1차 측정 단계(S20); 상기 전지셀을 가압하는 가압 단계(S30); 상기 가압된 전지셀의 임피던스를 측정하는 2차 측정 단계(S40); 상기 전지셀의 단선 여부를 평가하는 평가 단계(S50);를 포함한다.Referring to Figure 1, the method of evaluating whether the battery cell of the present invention is disconnected is a step of introducing a battery cell for evaluation into a battery cell performance evaluation device (S10), and a primary measurement step of measuring the impedance of the battery cell (S20) ); A pressing step (S30) of pressing the battery cell; A second measurement step (S40) of measuring the impedance of the pressurized battery cell; And an evaluation step (S50) of evaluating whether the battery cell is disconnected.
본 발명의 전지셀의 단선 여부 평가방법은 전지셀 성능 평가 장치(200)에 의해서 수행된다.The method for evaluating whether the battery cell of the present invention is disconnected is performed by the battery cell
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 전지셀 성능 평가 장치(200)를 개략적으로 나타낸 모식도이다. 도 2를 참조하면, 본 발명의 전지셀 성능 평가 장치(200)는 전지셀(210)을 가압하는 가압 지그(400) 및 임피던스 측정장치(250)를 포함한다. 구체적으로, 상기 전지셀 성능 평가장치(200)를 통해 평가 대상용 전지셀(210)을 가압하고(P), 상기 전지셀의 임피던스를 측정할 수 있다. 2 is a schematic diagram schematically showing a battery cell
상기 임피던스 측정장치(250)는 교류 전압 인가부, 임피던스 측정부(260, 교류전압 인가부 및 임피던스 측정부를 한꺼번에 도시) 및 연결부재(270)를 포함한다. 상기 연결부재는 평가 대상용 전지셀(210)의 전극에 연결되어 전지에 교류전압을 인가하고 이로부터 도출되는 임피던스를 측정하는 역할을 한다.The
도 3은 본 발명에 따른 전지셀 가압 과정(300)을 나타낸 모식도이다.3 is a schematic view showing a battery
본 발명에 따른 평가 대상용 전지셀은 파우치형 전지셀로, 그리드(Grid)에 전극 활물질을 충전시킨 상태의 양극판(310) 및 음극판(340)을 포함하는 전극, 상기 양극판(310)과 음극판(340) 사이에 개재된 전해액이 함침되어 있는 분리막(350)이 교대로 적층된 전극 조립체를 구비한다. 이때, 상기 양극판(310)의 일측에는 양극탭(320)이 형성되고, 상기 음극판의 일측에는 음극 탭(미도시)이 형성되며, 상기 양극 탭(320) 및 음극 탭은 일정한 간격을 두고 나란하게 배치된다. 상기 탭들은 각각 양극 리드(330)와 음극 리드(미도시)에 연결됨으로써 외부 회로와 접속된다. 상기 전극조립체 및 양극 리드(330)와 음극 리드는 커버가 형성된 절연성 케이스인 파우치(360)에 의해 밀봉된다. 상기 파우치(360)는 통상적으로 알루미늄 박막의 상, 하면위에 열접착성 물질이 적층된 형태를 가지며, 열접착성 물질이 상호 접착됨으로써 그 내부를 밀봉하고 있다. 이때, 상기 전극조립체의 외부와의 전기적인 연결을 위하여 양극 리드(330)와 음극 리드의 일부가 외부로 노출된 상태에서 파우치(360)에 의해 밀봉된다.The battery cell for evaluation according to the present invention is a pouch type battery cell, an electrode including a
도 3을 참조하면, 본 발명에 따른 평가 대상용 전지셀은 양극 탭(320)의 일부(A)가 양극(310)과 단선이 발생한 상태이다. 상기와 같이 가압 지그(400)에 의해 단선된 전지셀을 가압(P)하면, 단선에 의해 간격이 발생되어 있는 상태의 호일과 코팅부가 물리적으로 접촉하게 된다(도 3 하단의 A 부분 참조). 그리하여 코팅부의 접촉 면적이 증가하고, 단선 상태가 해소됨에 따라 전지 용량이 증가하는 결과, 임피던스가 감소하는 현상이 발생한다.Referring to FIG. 3, in the battery cell for evaluation according to the present invention, a part A of the
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 가압 지그(400)를 나타낸 모식도이다.4 is a schematic view showing a
도 4를 참조하면, 상기 가압 지그(400)는 지지판(410), 고정판(420), 제 1가압판(430), 제 2 가압판(440), 가압 유도 부재(450), 로드 셀(460), 가압 부재(470)를 포함할 수 있다. 또한, 상기 지그(400)는 전지셀(415)에 가해지는 압력 및 전지셀(415)의 두께 변화를 측정할 수 있는 센서(480)를 더 포함할 수 있다. 4, the
평가 대상용 전지셀(415)은 제 1 가압판(430)과 고정판(420) 사이에 위치하며 상기 고정판(420)에는 전지셀(415)이 장착되고 가압시 전지셀(415)이 움직이지 않도록 결합할 수 있는 틀이 형성되어 있다. 제 1 가압판(430)과 고정판(420)은 전지셀의 전극 리드(미도시)가 임피던스 측정장치(미도시)와 연결되는 라인이 통과하도록 소정의 간격으로 이격되어 있다. 또한 제 1 가압판(430)과 제 2 가압판(440) 사이에는 가압에 의한 압력을 효과적으로 전달할 수 있고, 전지셀에 가해지는 압력을 측정할 수 있는 로드 셀(460)이 개재된다.The
또한 각 가압판(430, 440) 및 가압 유도 부재(450)는 가압 부재(470)가 관통할 수 있도록 관통구가 형성되어 있으며, 가압 부재(470)는 스프링 형상을 가지고 있고, 가압 부재(470)에서 스프링 부분의 직경은 상기 관통구의 직경보다 커서 스프링 부분이 관통구를 통과할 수 없다. 이는 가압 유도 부재(450)가 스프링을 효과적으로 압축하여, 제 2가압판(440)이 제 1가압판(430)을 가압할 수 있도록 하기 위함이다. 가압 부재(470)의 일측 단부는 지지판(410)에 강하게 고정되어 있으며, 반대측 단부는 볼트와 너트 결합에 의해 가압 유도 부재(450)에 고정되어 있다. 가압 부재(470)에서 스프링 부분은 제 2 가압판(440)과 가압 유도 부재(450)에 접촉하고 있다. 상기 가압 유도 부재(450)는 가압 부재(470)가 압축되었을 경우 가압 부재(470)가 다시 이완될 수 없도록 가압 부재(470)를 지지한다. In addition, each pressure plate (430, 440) and the
상기 가압 유도 부재(450)에 압력(P)이 가해지면, 가압 유도 부재(450)가 이동하면서 가압 부재(470)를 이동시킨다. 다만 상기 가압 부재(470)은 제 2 가압판(440)에 의해 이동이 방해되면서 압축되고, 가압 부재(470)는 압축되면서 발생된 탄성력을 제 2 가압판(440)에 전달한다. 상기 제 2 가압판(440)에 가해진 힘은 로드 셀(460)을 통해 제 1 가압판(430)에 전달된다. 마지막으로 제 1 가압판(430)은 고정판(420) 및 지지판(410)에 의해 고정, 지지되고 있는 평가 대상용 전지셀(415)을 가압한다.When pressure P is applied to the
도 5는 본 발명의 다른 실시예에 따른 가압 지그(500)를 나타낸 모식도이다.5 is a schematic view showing a
도 5를 참조하면 상기 가압 지그(500)는 지지판(510), 고정판(520), 제 1가압판(530), 제 2 가압판(540), 가압 유도 부재(550), 로드 셀(560), 가압 부재(570)를 포함할 수 있다. 또한, 상기 지그(500)는 전지셀(515)에 가해지는 압력 및 전지셀(515)의 두께 변화를 측정할 수 있는 센서(580)를 더 포함할 수 있다.5, the
평가 대상용 전지셀(515)은 제 1 가압판(530)과 고정판(520) 사이에 위치하며 상기 고정판(520)에는 전지셀(515)이 장착되고 가압시 전지셀(515)이 움직이지 않도록 결합할 수 있는 틀이 형성되어 있다. 제 1 가압판(530)과 고정판(520)이 결합하여 내부에 전지셀이 장착될 공간을 형성할 경우, 상기 공간의 일측면은 전지셀의 전극 리드(미도시)가 임피던스 측정장치(미도시)와 연결되는 라인이 통과하도록 개방되어 있다. 또한 제 1 가압판(530)과 제 2 가압판(540) 사이에는 가압에 의한 압력을 효과적으로 전달할 수 있고, 전지셀에 가해지는 압력을 측정할 수 있는 로드 셀(560)이 개재된다.The
또한 가압 지그(500)에서, 가압 유도 부재(550)는 가압 부재(570)가 통과할 수 있도록 관통구가 형성되어 있다. 가압 부재(570)는 나사못 형상을 가지고 있고, 나사못 부분의 상단부에 나사못의 직경보다 큰 직경을 가지고 있는 헤드가 형성되어 있다. 상기 가압 부재(570)의 일측 단부는 제 2가압판(540)에 접촉하고 있다. In addition, in the
상기 가압 유도 부재(550)의 관통구는 나선형의 홈이 형성되어 있으므로, 가압 부재(570)가 상부 방향으로 이동할 수 없도록 가압 유도 부재(550)에 의해 지지될 수 있으며, 가압 부재(570)가 나선형의 홈을 따라 회전할 경우에만 가압 부재(570)가 상부 또는 하부로 이동하게 된다. 가압 부재(570)가 하부로 이동할 경우 제 2 가압판(540)에 힘을 가하고, 제 2 가압판(540)에 가해진 힘은 로드 셀(560)을 통해 제 1 가압판(530)에 전달된다. 마지막으로 제 1 가압판(530)은 고정판(520) 및 지지판(510)에 의해 고정, 지지되고 있는 평가 대상용 전지셀(515)을 가압한다. 상기 나사못 형상의 가압 부재(570)를 회전시키는 방법은 작업자가 직접 가압 부재(570)를 회전시킬 수도 있고, 렌치, 스패너, 드라이버 등의 핸드 피스 또는 관련 기계를 사용할 수도 있다.Since the through hole of the
본 발명에서, 평가 대상용 전지셀의 단선 여부는 전지셀의 임피던스 변화 여부에 의해 검출된다. 일반적으로, 전기화학소자의 상태는 전기화학전지에서 일어나는 반응 메커니즘으로부터 매 순간 완전히 기술될 수 있다. 전기화학 소자에서는 전하 이동 반응(charge-transfer reaction), 확산(diffusion), 전기 이중층 커패시터(double layer capacitor) 반응이 발생한다. 또한, 전기화학소자의 전해액(electrolyte)에서는 이온 전도(ionic charge conductance)가 발생하며, 전극 자체에서는 전자 전도(electronic charge conduction)가 발생한다. 이러한 전기화학전지의 반응 메커니즘에 의해 전기화학소자의 상태를 기술할 때 전극과 외부 케이블의 접촉저항(contact resistance) 및 케이블 간의 상호 인덕턴스(mutual inductance)가 고려되어야 한다. 이때, 상기와 같은 각각의 반응 메커니즘은 저항(resistor), 커 패시터(capacitor), 인덕터(inductor) 등과 같은 기본적인 전기회로요소로 기술될 수 있다.In the present invention, the disconnection of the battery cell for evaluation is detected by the change in the impedance of the battery cell. In general, the state of the electrochemical device can be completely described at every moment from the reaction mechanism occurring in the electrochemical cell. In an electrochemical device, charge-transfer reaction, diffusion, and electric double layer capacitor reaction occur. In addition, ionic charge conductance occurs in the electrolyte of the electrochemical device, and electronic charge conduction occurs in the electrode itself. When describing the state of the electrochemical device by the reaction mechanism of the electrochemical cell, the contact resistance of the electrode and the external cable and mutual inductance between the cables should be considered. At this time, each reaction mechanism as described above may be described as a basic electric circuit element such as a resistor, a capacitor, and an inductor.
임피던스는 전기회로 등에서 전류의 이동에 방해가 되는 상기 저항, 커패시터, 인덕터 등으로부터 생기는 복합저항으로, 교류회로에서 인가 전압(V) 및 회로에 흐르는 전류(I)의 비율을 의미한다. 일반적으로 배터리 등의 상태를 진단하기 위해 임피던스를 측정하는 경우, EIS(Electrical Impedence Spectroscopy) 방식이 사용되는데, 이는 주파수가 다른 미소한 교류신호를 전지셀에 부여하여 임피던스를 계측하는 방법이다.Impedance is a composite resistance generated from the resistor, capacitor, inductor, etc., which interferes with the movement of current in an electric circuit, and means a ratio of an applied voltage (V) and an electric current (I) flowing in the circuit in an AC circuit. In general, when measuring impedance to diagnose a condition such as a battery, an EIS (Electrical Impedence Spectroscopy) method is used, which is a method of measuring impedance by giving a small AC signal having a different frequency to a battery cell.
전지에서 일어나는 전하 이동 반응, 고체 확산, 접촉 저항과 같은 다양한 현상들은 각각의 타임 스케일을 지니며, 상기 EIS는 주파수 별로 각 현상이 임피던스에 미치는 영향을 분리하여 해석할 수 있는 방법을 제공한다.Various phenomena such as charge transfer reaction, solid diffusion, and contact resistance occurring in the battery have their respective time scales, and the EIS provides a method for separating and analyzing the effect of each phenomenon on impedance for each frequency.
도 6는 전지셀의 임피던스를 측정하기 위하여 인가되는 교류 전압 또는 교류 전류 및 그 주파수를 나타내는 모식도이며, 도 7는 일반적인 전지셀의 임피던스 측정 후 결과를 도시한 나이키스트 플롯을 나타낸 모식도이다. 6 is a schematic diagram showing an alternating voltage or alternating current and its frequency applied to measure the impedance of a battery cell, and FIG. 7 is a schematic diagram showing a Nyquist plot showing the results after measuring the impedance of a typical battery cell.
구체적으로, 리튬 이차전지의 교류 임피던스를 측정하기 위하여, 도 6과 같은 특정한 값으로 설정된 주파수 및 진폭을 갖는 전압 또는 전류 파형을 도입하고, 이로부터 발생된 응답을 기록하고, 임피던스를 계산한다. 전기화학에서 임피던스 데이터는 일반적으로 나이키스트 플롯(Nyquist Plot)이라고 불리는 임피던스 복소평면으로 표시된다. 배터리의 종합 임피던스(Z)는 각각의 인가된 주파수에 대해 실수부(real impendence component, Z' 또는 Zreal)와 허수부(imaginary impedance component, Z"또는 Zimg)로 구분된다. 도 7에서와 같이, 주파수의 변화에 따라 상기 임피던스의 허수부를 y축에, 실수부를 x축에 도시하는 방법을 나이키스트 플롯이라고 한다. Specifically, in order to measure the alternating current impedance of the lithium secondary battery, a voltage or current waveform having a frequency and amplitude set to a specific value as shown in FIG. 6 is introduced, the response generated therefrom is recorded, and the impedance is calculated. In electrochemistry, impedance data is represented by an impedance complex plane, commonly referred to as the Nyquist Plot. The total impedance (Z) of the battery is divided into a real impendence component (Z 'or Z real ) and an imaginary impedance component (Z "or Z img ) for each applied frequency. Similarly, a method of plotting the imaginary part of the impedance on the y-axis and the real part on the x-axis according to a change in frequency is called a Nyquist plot.
리튬 이차전지의 임피던스 값을 나이키스트 플롯할 경우, 측정에 사용된 교류 신호의 주파수에 따라 차이가 발생한다. 소정의 주파수 영역의 다른 주파수에 대하여 임피던스를 연속하여 측정하면 소자의 임피던스는 주파수의 함수로 나타낸 임피던스 특성 곡선으로 표시할 수 있으며, 리튬 이차전지의 충전 상태가 변화함에 따라 내부 특성 변화에 의하여 이러한 임피던스 특성 곡선이 변화된다. 상기 나이키스트 플롯에서, 플롯의 오른쪽으로 갈수록 낮은 주파수 대역의 전압이 인가되는 것이며, 상기 나이키스트 플롯은 4가지의 저항성분으로 구성된다. 상기 4가지의 저항성분은 외부의 전해질 저항 R1, 내부 전극 입자 표면에 생성되는 SEI(solid electrolyte interphase)에서의 전하전달에 해당하는 필름 저항 R2, 전극물질 계면에서의 Li 이온 산화·환원반응을 나타내는 전하전달 저항 R3, 입자 결정 구조내부로의 층간삽입에 의한 화학적 확산 저항 Rdiff 등으로 구성된다. 특히 Rdiff는 전극의 산화환원 반응에 관여하는 물질의 확산에 관여하는 저항 성분으로 와버그 임피던스(W)로 정의된다. 구체적으로 와버그 임피던스는 전해물질의 확산으로 인한 비효율적인 질량운반이 전하 전이에 어느 정도의 저항을 나타내는지 여부에 관련된 것으로 주파수가 높을 때는 질량 운반이 교류의 변화에 비해 느리므로 저항을 나타내지 않지만, 낮은 주파수에서는 전류의 변화에 의한 전극 표면에서의 농도변화가 느리며, 질량 운반이 상기 변화로 인해 영향을 받으므로 전하 전달을 방해하게 되며 이것이 바로 와버그 임피던스(W)의 형태로 나타난다.When the impedance value of a lithium secondary battery is Nyquist plot, a difference occurs depending on the frequency of an AC signal used for measurement. If the impedance is continuously measured for different frequencies in a predetermined frequency range, the impedance of the device can be represented by an impedance characteristic curve expressed as a function of frequency, and this impedance is caused by the change in internal characteristics as the charging state of the lithium secondary battery changes. The characteristic curve is changed. In the Nyquist plot, a voltage in a lower frequency band is applied toward the right side of the plot, and the Nyquist plot is composed of four resistance components. The four resistive components are the external electrolyte resistance R 1 , the film resistance R 2 corresponding to the charge transfer in the solid electrolyte interphase (SEI) generated on the inner electrode particle surface, and the Li ion oxidation / reduction reaction at the electrode material interface. It is composed of a charge transfer resistance R 3 , and a chemical diffusion resistance R diff by intercalation into the particle crystal structure. In particular, R diff is a resistance component involved in diffusion of a substance involved in the redox reaction of an electrode and is defined as a Warburg impedance (W). Specifically, the Warburg impedance is related to how much resistance inefficient mass transport due to the diffusion of the electrolytic material exhibits to a certain degree of resistance to electric charge transfer. At low frequencies, the concentration change at the electrode surface due to the change of current is slow, and the mass transport is affected by the change, which impedes the charge transfer, and this appears in the form of the Warburg impedance (W).
본 발명에서 전지 내부의 전극에서 리튬 이온의 산화환원 반응으로 인하여 나타나는 저항 성분은 전하전달 저항이므로, 본 발명에 따라 전지셀을 가압시 발생하는 변화를 검출하기 위해서는 전하전달 저항 주파수 영역대의 임피던스 값 변화를 측정하는 것이 바람직하다.In the present invention, the resistance component appearing due to the redox reaction of lithium ions at the electrode inside the battery is a charge transfer resistance. Therefore, in order to detect a change occurring when the battery cell is pressed according to the present invention, a change in the impedance value of the charge transfer resistance frequency range It is preferable to measure.
탭 부근이 단선된 전지셀을 가압할 경우, 상기 간격이 발생되어 있는 상태의 호일과 코팅부가 물리적으로 접촉하여, 단선 상태가 해소되고, 전지셀의 용량이 증가하며 접촉 면적 증가 및 전극 표면에 발생한 요철의 감소로 인하여 접촉 저항이 감소하며, 전극 표면에서 반응에 참여하는 리튬 이온의 수가 증가하므로 전하전달 저항이 감소하는 효과가 발생한다. 이에 따라 가압 후 나이키스트 플롯에 도시되는 임피던스 크기 (｜Z｜)는 감소하여 가압하기 전에 비해 원점과 더 가까운 거리에 분포하게 된다. 반면 단선이 발생하지 않은 전지셀의 경우 가압 전후 임피던스의 변화는 미미하거나 없다.When the battery cell in which the tab vicinity is disconnected is pressed, the foil in the state where the gap is generated and the coating part physically contact, the disconnection state is eliminated, the capacity of the battery cell is increased, the contact area is increased, and the electrode surface is generated. The contact resistance decreases due to the reduction in irregularities, and the number of lithium ions participating in the reaction increases on the surface of the electrode, thereby reducing the charge transfer resistance. Accordingly, the impedance magnitude (| Z |) shown in the Nyquist plot after pressurization decreases and is distributed at a distance closer to the origin than before pressurization. On the other hand, in the case of a battery cell in which disconnection has not occurred, the change in impedance before and after pressurization is negligible.
이하, 실시예를 통해 본 발명을 더욱 상술하지만, 하기 실시예는 본 발명을 예시하기 위한 것이며 본 발명의 범주가 이들만으로 한정되는 것은 아니다.Hereinafter, the present invention is further described through examples, but the following examples are intended to illustrate the present invention and the scope of the present invention is not limited thereto.
실시예 1Example 1
전지셀의 제조Manufacturing of battery cells
양극활물질로 LiNi0.815Co0.15Al0.035O2 92중량%, 도전재로 카본 블랙 4 중량%, 바인더로 PVDF 4 중량%를 용제인 N-메틸-2 피롤리돈(NMP)에 첨가하여 양극 혼합물 슬러리를 제조하였다. 상기 양극 혼합물 슬러리를 양극판인 두께 20㎛의 알루미늄(Al) 박막에 도포, 건조하여 양극을 제조한 후, 롤 프레스(roll press)를 실시하였다.LiNi 0.815 Co 0.15 Al 0.035 O 2 92% by weight as a positive electrode active material, 4% by weight of carbon black as a conductive material, and 4% by weight of PVDF as a binder were added to the solvent N-methyl-2 pyrrolidone (NMP) to prepare a positive electrode mixture slurry Was prepared. The positive electrode mixture slurry was applied to an aluminum (Al) thin film having a thickness of 20 µm, which is a positive electrode plate, and dried to prepare a positive electrode, followed by roll press.
음극활물질로 Li4Ti5O12 96 중량%, 도전재로 카본 블랙 3 중량%, 바인더로 폴리비닐리덴플로라이드(PVdF) 1중량%를 용제인 N-메틸-2 피롤리돈(NMP)에 첨가하여 음극 혼합물 슬러리를 제조하였다. 상기 음극 혼합물 슬러리를 음극판인 두께 10㎛의 구리(Cu) 박막에 도포, 건조하여 음극을 제조한 후, 롤 프레스(roll press)를 실시하였다.96% by weight of Li 4 Ti 5 O 12 as a negative electrode active material, 3% by weight of carbon black as a conductive material, and 1% by weight of polyvinylidene fluoride (PVdF) as a binder in N-methyl-2 pyrrolidone (NMP) as a solvent. A negative electrode mixture slurry was prepared by addition. The negative electrode mixture slurry was applied to a copper (Cu) thin film having a thickness of 10 µm, which is a negative electrode plate, and dried to prepare a negative electrode, followed by roll press.
위와 같은 방법으로 제조된 양극 및 음극 사이에 폴리에틸렌 분리막을 개재하여 스택킹(stacking) 방식으로 조립함으로써 전극조립체를 제조하였다.An electrode assembly was manufactured by assembling in a stacking manner by interposing a polyethylene separator between the positive electrode and the negative electrode prepared by the above method.
상기 양극판 및 음극판으로부터 각각 양극 탭, 음극 탭을 도출한 후, 상기 양극 탭과 음극 탭이 실링부와 겹치는 부분을 모두 포함할 수 있도록, 상기 양극탭과 음극탭 각각을 동일 재질 및 동일 두께의 접착성 탭필름으로 감쌌다.After drawing the positive electrode tab and the negative electrode tab from the positive electrode plate and the negative electrode plate, respectively, the positive electrode tab and the negative electrode tab are adhered to each of the same material and the same thickness so that the positive electrode tab and the negative electrode tab may include both overlapping portions of the sealing part. Wrapped with a castle tab film.
이 때, 상기 양극 탭의 일부를 코팅부에서 분리하여 단선시켰다.At this time, a part of the positive electrode tab was disconnected from the coating part and disconnected.
CPP 재질의 열융착층(두께 40㎛) 위에 알루미늄 포일 금속박층을 형성한 다음, 상기 알루미늄 포일 금속박층 위에 나일론 재질의 절연층을 적층하여 파우치 외장재를 제조하였다. 상기 제조된 파우치 외장재를 절곡하여 상부 외장재 및 하부 외장재를 형성한 후, 하부 외장재에 프레스(press) 가공을 통해 전극조립체 수납부를 형성하였다. 제조된 전극조립체를 상기 수납부에 수용한 다음, 전해액(에틸렌카보네이트(EC)/프로필렌카보네이트(PC)/디에틸카보네이트(DEC) = 30/20/50 중량%, 리튬헥사플로로포스페이트 (LiPF6) 1 몰)을 주입하였다.An aluminum foil metal foil layer was formed on a CPP material heat-sealed layer (40 µm thick), and then a nylon insulating layer was laminated on the aluminum foil metal foil layer to prepare a pouch exterior material. The manufactured pouch exterior material was bent to form an upper exterior material and a lower exterior material, and then an electrode assembly housing was formed through a press process on the lower exterior material. After the prepared electrode assembly was accommodated in the storage portion, an electrolyte solution (ethylene carbonate (EC) / propylene carbonate (PC) / diethyl carbonate (DEC) = 30/20/50 wt%, lithium hexafluorophosphate (LiPF6) 1 mol).
상기 상부 외장재와 하부 외장재를 접촉시킨 후, 실링부를 열융착하여 밀봉을 형성하였다.After contacting the upper and lower exterior materials, the sealing portion was heat-sealed to form a seal.
단선 검출 테스트Disconnection detection test
상기 제조된 전지셀을 평가 장치에 투입하고, 상기 전지셀에 임피던스 측정 장치를 연결한 다음, 소정 범위의 주파수 대역을 갖는 교류 전압을 인가하였다. 이후 전지셀을 0.1MPa의 압력으로 가압한 후 다시 가압 전과 동일한 주파수의 교류 전압을 인가하고, 상기 인가된 전압으로부터 발생한 응답 전류로부터 임피던스 데이터를 얻은 후 이를 나이키스트 플롯으로 도시하였다. 그 결과는 도 8에 표시하였다.The manufactured battery cell was put into an evaluation device, an impedance measuring device was connected to the battery cell, and then an AC voltage having a frequency band in a predetermined range was applied. Thereafter, after the battery cell was pressurized to a pressure of 0.1 MPa, an alternating voltage of the same frequency as before pressurization was applied again, and impedance data was obtained from the response current generated from the applied voltage, and this was illustrated in a Nyquist plot. The results are shown in FIG. 8.
실시예 2Example 2
실시예 1과 동일한 전지셀을 사용하였으며, 양극 탭의 일부를 단선시키고 전지셀을 0.2MPa의 압력으로 가압하였다. 그 결과는 도 8에 표시하였다.The same battery cell as in Example 1 was used, a part of the positive electrode tab was disconnected, and the battery cell was pressed at a pressure of 0.2 MPa. The results are shown in FIG. 8.
실험 결과, 도 8을 참조하면, 전극 탭의 일부에 단선이 발생한 전지셀의 경우 가압 후(0.1MPa 및 0.2MPa)에 가압 전(Reference)보다 전체적인 플롯이 왼쪽으로 이동하여, 임피던스의 크기 (｜Z｜)가 감소하는 분포를 나타내었다. 즉 본 발명을 통해 전지셀을 파괴하지 않고도 전지셀의 단선 여부를 검출할 수 있었다.As a result of the experiment, referring to FIG. 8, in the case of a battery cell in which a disconnection occurs in a part of the electrode tab, the overall plot is moved to the left after pressing (0.1MPa and 0.2MPa) than before (Reference), the magnitude of the impedance (| Z |) showed a decreasing distribution. That is, through the present invention, it was possible to detect whether the battery cell was disconnected without destroying the battery cell.
이상의 설명은 본 발명의 기술 사상을 예시적으로 설명한 것에 불과한 것으로서, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 본 발명의 본질적인 특성을 벗어나지 않는 범위에서 다양한 수정 및 변형이 가능할 것이다. 따라서, 본 발명에 개시된 실시예들은 본 발명의 기술 사상을 한정하기 위한 것이 아니라 설명하기 위한 것으로서, 본 발명의 보호범위는 아래의 특허청구범위에 의하여 해석되어야 하며, 그와 동등한 범위 내에 있는 모든 기술 사상은 본 발명의 권리범위에 포함되는 것으로 해석되어야 할 것이다.The above description is merely illustrative of the technical idea of the present invention, and those skilled in the art to which the present invention pertains may make various modifications and variations without departing from the essential characteristics of the present invention. Therefore, the embodiments disclosed in the present invention are not intended to limit the technical spirit of the present invention, but to explain the protection scope of the present invention and should be interpreted by the claims below, and all technologies within the equivalent range The idea should be interpreted as being included in the scope of the present invention.
210: 평가 대상용 전지셀
250: 임피던스 측정장치
260: 임피던스 측정부 및 교류전압 인가부
270: 연결부재
400, 500: 가압 지그
410, 510: 지지판
420, 520: 고정판
430, 530: 제 1가압판
440, 540: 제 2가압판
450, 550: 가압 유도 부재
460, 560: 로드 셀
470, 570: 가압 부재
480, 580: 압력 및 두께 변화 측정 센서210: battery cell for evaluation
250: impedance measuring device
260: impedance measurement unit and AC voltage application unit
270: connecting member
400, 500: press jig
410, 510: support plate
420, 520: fixed plate
430, 530: first pressing plate
440, 540: second pressing plate
450, 550: pressure induction member
460, 560: load cell
470, 570: pressing member
480, 580: Pressure and thickness change measurement sensor
Claims (13)
상기 전지셀의 임피던스를 측정하는 1차 측정 단계(S20);
상기 전지셀을 가압하는 가압 단계(S30);
상기 가압된 전지셀의 임피던스를 측정하는 2차 측정 단계(S40); 및
상기 전지셀의 단선 여부를 평가하는 평가 단계(S50); 를 포함하는
전지셀의 단선 여부 평가방법.A preparation step (S10) of injecting a battery cell for evaluation into a battery cell performance evaluation device;
A primary measurement step of measuring the impedance of the battery cell (S20);
A pressing step (S30) of pressing the battery cell;
A second measurement step (S40) of measuring the impedance of the pressurized battery cell; And
An evaluation step of evaluating whether the battery cell is disconnected (S50); Containing
Method for evaluating whether a battery cell is disconnected.
상기 (S50) 단계는 가압 전후 특정 주파수 대의 임피던스 변화 여부를 판단하는 단계인 것을 특징으로 하는 전지셀의 단선 여부 평가방법.According to claim 1,
The (S50) step is a method for evaluating whether a battery cell is disconnected, characterized in that it is a step of determining whether impedance changes in a specific frequency band before and after pressing.
상기 임피던스 변화 여부는 나이키스트 플롯(Nyquist Plot)을 통해 판단되는 것을 특징으로 하는 전지셀의 단선 여부 평가방법.According to claim 2,
The method of evaluating whether the battery cell is disconnected is characterized in that the impedance change is determined through a Nyquist Plot.
상기 (S10) 단계의 상기 평가 대상용 전지셀은 음극과 분리막, 양극이 교대로 적층된 파우치형 전지셀인 것을 특징으로 하는 전지셀의 단선 여부 평가방법.According to claim 1,
The method for evaluating whether a battery cell is disconnected, wherein the battery cell for evaluation in step (S10) is a pouch type battery cell in which a negative electrode, a separator, and an anode are alternately stacked.
상기 (S10) 단계의 상기 장치는
상기 전지셀을 고정하고, 전지셀 내부의 집전체용 금속 호일과 전극 활물질이 코팅된 코팅부가 물리적으로 접촉될 수 있도록 압력을 가하는 가압 지그; 및
상기 전지셀의 임피던스 측정장치; 를 포함하는 것을 특징으로 하는 전지셀의 단선 여부 평가방법.According to claim 1,
The device in step (S10) is
A pressure jig fixing the battery cell and applying pressure so that a coating portion coated with a metal foil for a current collector inside the battery cell and an electrode active material is physically contacted; And
An impedance measurement device of the battery cell; Method for evaluating whether a battery cell is disconnected, which comprises a.
상기 장치는 상기 전지셀에 가해지는 압력 및 전지셀의 두께 변화를 측정할 수 있는 센서를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 전지셀의 단선 여부 평가방법.The method of claim 5,
The apparatus further comprises a sensor capable of measuring the pressure applied to the battery cell and the change in thickness of the battery cell.
상기 임피던스 측정장치는 한 쪽의 전극과 다른 한쪽의 전극 사이에 교류 전압을 인가하는 교류 전압 인가부;
상기 전극 간의 임피던스를 측정하는 임피던스 측정부; 및 상기 교류 전압 인가부와 임피던스 측정부 및 상기 전극을 상호 연결하는 연결부재;
를 포함하는 것을 특징으로 하는 전지셀의 단선 여부 평가방법.The method of claim 5,
The impedance measuring device includes an AC voltage applying unit for applying an AC voltage between one electrode and the other electrode;
An impedance measuring unit measuring impedance between the electrodes; And a connecting member interconnecting the AC voltage applying unit, the impedance measuring unit, and the electrode.
Method for evaluating whether a battery cell is disconnected, which comprises a.
상기 가압 지그는 전지셀의 하부에서 상기 전지셀을 고정시키는 고정판;
상기 전지셀의 상부에 위치하여 상기 전지셀을 가압시키는 제 1가압판;
고정판의 하부에 존재하여 상기 가압되는 압력에 대항하여 전지셀을 지지하는 지지판;
상기 제 1 가압판에 대해 수직으로 위치하고 있고, 상기 제 1 가압판이 전지셀에 압력을 가할 수 있도록 힘을 전달하는 가압 부재; 를 포함하는 것을 특징으로 하는 전지셀의 단선 여부 평가방법.The method of claim 5,
The pressing jig is a fixing plate for fixing the battery cell at the bottom of the battery cell;
A first pressing plate positioned on the battery cell to press the battery cell;
A support plate that is present at a lower portion of the fixed plate and supports the battery cell against the pressurized pressure;
A pressing member positioned perpendicular to the first pressing plate and transmitting a force so that the first pressing plate can apply pressure to the battery cell; Method for evaluating whether a battery cell is disconnected, which comprises a.
상기 가압 부재의 하부에서 상기 가압 부재를 지지하는 제 2 가압판;
상기 가압 부재의 상부에서 상기 가압 부재를 지지하고 가압을 유도하는 가압 유도 부재; 및
제 1 가압판과 제 2 가압판 사이에 개재되어 압력을 전달하고 전지셀에 가해지는 압력을 측정할 수 있는 로드 셀;
을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 전지셀의 단선 여부 평가방법.The method of claim 8,
A second pressure plate supporting the pressure member under the pressure member;
A pressure inducing member supporting the pressure member from above the pressure member and inducing pressure; And
A load cell interposed between the first pressure plate and the second pressure plate to transfer pressure and measure pressure applied to the battery cell;
Method for evaluating whether a battery cell is disconnected, further comprising a.
상기 가압 부재는 나사못 또는 스프링 형태인 것을 특징으로 하는 전지셀의 단선 여부 평가방법.The method of claim 8,
The pressing member is a screw or a method of evaluating whether the battery cell is disconnected, characterized in that the spring form.
상기 가압 부재가 제 2 가압판을 가압함으로써, 제 2 가압판이 제 1 가압판에 압력을 가하는 것을 특징으로 하는 전지셀의 단선 여부 평가방법.The method of claim 9,
A method for evaluating whether a battery cell is disconnected, characterized in that the pressing member presses the second pressing plate, and the second pressing plate applies pressure to the first pressing plate.
상기 (S20) 단계 및 (S40) 단계는 상기 전지셀에 내장된 전극 사이에 교류 전압을 인가하는 단계;
상기 교류 전압을 인가하여 얻어진 응답 전류와 인가된 전압과의 관계에서 교류 임피던스를 측정하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 전지셀의 단선 여부 평가방법.According to claim 1,
The steps (S20) and (S40) include applying an AC voltage between electrodes built into the battery cell;
And measuring an AC impedance in a relationship between a response current obtained by applying the AC voltage and an applied voltage.
상기 (S30) 단계에서 전지셀에 가해지는 압력은 0.1 내지 10MPa 인 것을 특징으로 하는 전지셀의 단선 여부 평가방법.According to claim 1,
The pressure applied to the battery cell in the step (S30) is 0.1 to 10MPa method for evaluating whether the battery cell is disconnected.
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| KR20220019943A (en) | 2020-08-11 | 2022-02-18 | 주식회사 엘지에너지솔루션 | Battery cell jig capable of bolting with uniform pressure |
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2018
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