KR20220026506A - 방사성 폐수지를 처리하는 방법 및 이를 위한 장치 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 방사성 폐수지로부터 방사성 핵종, 특히 C-14 및 트리튬을 분리하여 제거하기 위한 방법 및 이를 위한 장치에 관한 것이다. 본 발명의 방사성 폐수지 처리 방법은 응축부 내의 C-14 핵종이 제거된 응축수를 방사성 폐수지 처리부에 재순환시키는 단계를 포함한다.

Description

방사성 폐수지를 처리하는 방법 및 이를 위한 장치 {A method of treating radioactive waste resin and an equipment therefor}
본 발명은 방사성 폐수지, 특히 중수로형 원자력 발전소에서 발생하는 방사성 폐수지 처리 시 발생하는 배가스로부터 14C(이하, "C-14″ 또는 "C-14 핵종″이라고도 함) 및 트리튬(삼중수소, T 또는 3H)을 고효율로 분리 및 제거하기 위한 방법 및 이를 위한 장치에 관한 것이다.
중수로형 원자력발전소(원전)를 운영하면서 감속재계통, 열수송계통, 차폐냉각계통, 핵연료저장계통 등에서 발생되는 폐수지는, 원전 설계 당시에는 중저준위 방사성 폐기물로 분류되어 폐수지 저장탱크에 저장하여 관리하는데 별다른 어려움이 없었으며, 폐수지를 취급함에 있어서도 많은 비용이 필요치 않았으나, 최근 폐수지에 함유된 음이온 방사성 탄소 중, 14C의 위험성이 매우 높다는 것이 알려지면서 폐수지 내 14C 농도에 따른 폐기물 처분 제한치를 규정하기에 이르렀다.
구체적으로, 폐수지는 일반적으로 원전의 여러 액체 폐기물 처리 계통에서 다양한 핵종을 제거하기 위한 공정에서 발생되는데, 특히 중수로 원전에서는 중수 사용에 따라 중수 내 함유된 17O에 의한 17O(η,α)14C 반응에 의해 감속재 계통에서 C-14 핵종이 상당량 생성되고 있다. 또한, 양이온 방사성 핵종인 Co-60, Cs-137 등을 제거하기 위한 양이온-음이온 혼상 이온교환수지(이하 '혼상 폐수지')를 사용할 때 이들에 의해 음이온 방사성 핵종인 C-14 또한 함께 제거되어서 양이온 폐수지에는 Co-60, Cs-137 등이 함유되는 반면 음이온 폐수지에는 탄산염(H14CO3) 형태로 C-14 핵종 또한 포함되며, 이러한 혼상 폐수지를 양이온 수지와 음이온 수지로 별도로 분리하지 않고 트리튬의 방사성 핵종이 함유된 수용액과 함께 대형 탱크(저장조)에 저장하여 보관하고 있다. 따라서, 대형 탱크에 저장된 혼상 폐수지로부터 방사성 핵종을 분리 및 제거하여 처리하는 기술로서 C-14와 트리튬을 분리하여 제거하는 기술 또한 필요하다.
이러한 폐수지 저장 탱크의 용량 확보와 폐기물의 부피 감용을 위해 개발된 종래의 폐수지 처리 기술은 크게 고농도 염산, 질산 등의 산 용액을 이용하는 공정, 소각 열처리 공정, 습식 산화 공정, 초임계 CO2 기체를 이용한 공정 등을 들 수 있다. 다만, 이러한 기술에는 산 용액 및 고온에서 폐수지를 처리함에 따른 장치의 부식 문제가 따르고, 장치의 대형화 및 고온 고압의 공정 조건이 요구되는 문제가 있다. 또한, 대부분의 기술은 폐수지 내 C-14 핵종 뿐만 아니라 폐수지 구조물인 유기물의 분해에 의한 CO2 기체가 다량 발생하므로 고농도의 CO2를 부수적으로 처리하는 고비용의 추가 공정이 필요한 동시에 양이온 폐수지로부터 Co-60, Cs-137 등의 방사성 핵종이 대부분 탈착되어 기체상으로 휘발하므로 이차폐기물 처리의 큰 문제점을 발생시키고 있다.
이러한 문제를 감소시키고자 마이크로웨이브 등을 사용한 직접 열처리 공정을 이용하여 처리 대상의 혼상 폐수지 내 C-14 핵종만을 효과적으로 제거하기 위한 기술이 고안되어 폐수지 내 C-14 핵종 제거의 효율성을 증대시키기는 하였으나, 이 기술 또한 C-14 핵종과 함께 폐수지 내 함유된 수분과 트리튬이 함유된 저장 용액{예컨대, T2O, HTO 및 DTO 등과 같이, 삼중수소(트리튬)이 함유된 삼중수소수}이 수증기 형태로 휘발되어 후처리 공정에 유입되므로, 후처리 공정에서 폐기물의 발생량을 저감하기 위해 C-14를 분리 및 제거할 필요가 있다. 또한, 후처리 공정에서 폐수지 처리 후 발생한 배가스 응축수 내 트리튬을 제거하는 기술에 있어서 배가스 응축수 내 C-14 핵종이 함유되는 경우 트리튬 제거 공정이 원활히 진행되지 않으므로 폐수지 처리에 의해 발생하는 배가스 및/또는 이의 응축수로부터 C-14 핵종을 고효율로 분리하는 기술이 필요한 실정이다.
본 발명은 원전 가동에 의해 발생한 방사성 폐수지로부터 방사성 핵종을 분리하는 공정에서 필수적으로 발생되는 배가스 및/또는 이의 응축수 내 C-14 핵종을 고효율로 분리하여 제거하기 위한 방법 및 이를 위한 장치를 제공하고자 한다.
또한, 본 발명은 상기 배가스 및/또는 이의 응축수 내 C-14 핵종을 고효율로 제거하여 이후 트리튬 제거 공정의 공정 효율을 증대시키는 방법 및 이를 위한 장치를 제공하고자 한다.
나아가, 본 발명은 C-14 핵종이 제거된 응축수를 폐수지 처리 공정에 재순환하여 폐수지 처리 공정의 이차폐기물 발생량을 저감하기 위한 방법 및 이를 위한 장치를 제공하고자 한다.
위와 같은 목적을 달성하기 위하여,
본 발명은 (S1) 방사성 폐수지 처리부 유래의 배가스 내의 삼중수소수(tritiated water) 함유 수증기를 응축부에서 응축시키는 단계; (S2) 상기 배가스 내의 C-14 핵종 함유 화합물(C-14 radionuclide-containing compound)을 포함하는 기체를 상기 응축부로부터 배출하고 제거하는 단계; 및 (S3) 상기 응축부 내의 삼중수소수 함유 응축수를 상기 방사성 폐수지 처리부에 재순환시키는 단계;를 포함하는 방사성 폐수지의 처리 방법을 제공한다.
또한, 본 발명은 방사성 폐수지 처리부; 상기 방사성 폐수지 처리부 유래의 배가스 내 삼중수소수 함유 수증기를 응축하기 위한 응축부; 상기 방사성 폐수지 처리부로부터 상기 응축부로 상기 배가스를 공급하기 위한 배가스 공급 라인; 상기 응축부로부터 분리되어 배출된 C-14 핵종 함유 화합물을 포함하는 기체를 제거하기 위한 C-14 핵종 제거부; 및 상기 응축부 내의 삼중수소수 함유 응축수를 상기 방사성 폐수지 처리부로 재순환하기 위한 응축수 재순환 라인;을 포함하는 방사성 폐수지의 처리 장치를 제공한다.
본 발명의 방사성 폐수지의 처리 방법을 이용하면, 방사성 폐수지 처리 시 발생하는 배가스 및/또는 방사성 폐수지의 처리 장치의 응축수로부터 C-14 핵종 함유 화합물을 고효율로 제거할 수 있는 효과가 있다.
또한, 본 발명의 방사성 폐수지의 처리 방법을 이용하면, C-14 핵종 함유 화합물이 제거된 응축수를 방사성 폐수지 처리 공정에 재사용함으로써 방사성 폐수지 처리 시 발생하는 이차폐기물의 양을 저감하는 효과를 나타낼 수 있다.
나아가, 방사성 폐수지 처리 시 발생하는 배가스 및/또는 방사성 폐수지 처리 장치의 응축수로부터 C-14 핵종 함유 화합물을 모두 분리 및 회수하기 때문에 이로 인한 C-14 핵종의 재활용 증대 효과를 나타낼 수 있다.
뿐만 아니라, 응축수 내 C-14 핵종 함유 화합물을 고효율로 제거함으로써, 응축수 중 삼중수소수 제거 공정의 효율을 증대시키는 효과를 나타낼 수 있다.
본 명세서에 첨부되는 도면들은 본 발명의 바람직한 실시예를 예시하는 것이며, 전술한 발명의 내용과 함께 본 발명의 기술사상을 더욱 이해시키는 역할을 하는 것이므로, 본 발명은 그러한 도면에 기재된 사항에만 한정되어 해석되어서는 아니 된다.
도 1은 본 발명의 일 실시형태에 따른 방사성 폐수지 처리 장치의 모식도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시형태에 따른 방사성 폐수지 처리 장치의 모식도이다.
도 3은 본 발명의 일 실시형태에 따른 방사성 폐수지 처리 장치의 모식도이다.
도 4는 본 발명의 일 실시형태에 따른 방사성 폐수지 처리 장치 중의 C-14 핵종 제거부의 모식도이다.
도 5는 본 발명의 일 실시형태에 따른 방사성 폐수지 처리 장치의 모니터링부를 이용한 CO2 유량(GC 측정)의 모니터링 결과를 도시한 것이다.
이하, 본 발명을 도면을 참조하여 상세히 설명하기로 한다. 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니 되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다. 도 1에 도시된 방사성 폐수지 처리 장치는 방사성 폐수지 처리부(100), 응축부(200) 및 응축부 내의 응축수로부터 배출된 C-14 핵종 함유 화합물을 포함하는 기체를 제거하기 위한 C-14 핵종 제거부(300)를 포함한다. 또한, 방사성 폐수지 처리부(100)로부터 C-14 핵종 함유 화합물을 포함하는 기체를 응축부(200)로 배출하는 배가스 공급 라인(102), 응축부로부터 C-14 핵종 함유 화합물을 포함하는 기체가 배출되는 C-14 핵종 함유 화합물을 포함하는 기체 배출 라인(203), C-14 핵종 제거부(300)에서 C-14 핵종 함유 화합물을 포함하는 기체가 제거되고 분리된 수분을 응축부에 공급하여 재응축시키기 위한 재응축수 재순환 라인(302) 및 C-14 핵종 함유 화합물을 포함하는 기체가 제거된 응축수를 방사성 폐수지 처리부에 재순환시키기 위한 응축수 재순환 라인(201)을 포함한다.
또한, 도 2에 도시된 방사성 폐수지 처리 장치는 응축부로부터 배출된 응축수 중의 삼중수소수를 제거하기 위한 삼중수소수 제거부(400)을 더 포함할 수 있다. 또한, 상기 응축부로부터 삼중수소수 제거부로 응축수를 배출하기 위한 응축수 배출 라인(204)을 더 포함할 수 있다.
본 발명의 방사성 폐수지의 처리 방법은 (S1) 방사성 폐수지 처리부(100) 유래의 배가스 내의 삼중수소수 함유 수증기를 응축부(200)에서 응축시키는 단계; (S2) 상기 배가스 내의 C-14 핵종 함유 화합물을 포함하는 기체를 상기 응축부(200)로부터 배출하고 제거하는 단계; 및 (S3) 상기 응축부(200) 내의 삼중수소수 함유 응축수를 상기 방사성 폐수지 처리부(100)에 재순환시키는 단계;를 포함하는 것일 수 있다.
본 발명에 있어서, 상기 "C-14 핵종 함유 화합물"은 방사성 폐수지의 처리부에서 배출되는 배가스 중에 존재하는, 14C 원소를 포함하는 모든 화합물을 의미할 수 있으며 구체적으로, 14CO2를 포함하는 것일 수 있다.
본 발명에 있어서, 상기 "삼중수소수"는 T2O, HTO 및 DTO로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 하나를 포함하는 것일 수 있다.
일 실시형태에서, 본 발명의 방사성 폐수지 처리 방법은 상기 (S1) 단계 이전에, (S0) 상기 방사성 폐수지 처리부(100) 내에서 삼중수소수 함유 수분의 존재 하에서 방사성 폐수지를 열처리 하여서 삼중수소수 함유 수증기 및 C-14 핵종 함유 화합물을 포함하는 배가스를 발생시키는 단계를 더 포함하는 것일 수 있다. 예컨대, 상기 삼중수소수 함유 수분의 존재 하에 마이크로웨이브를 이용한 열처리를 하면, 폐수지 주변의 물 분자의 진동에 의해 폐수지로부터 C-14 핵종 함유 화합물의 제거 효율이 증대될 수 있고, 후술하는 바와 같이 상기 응축부(200) 또는 상기 C-14 핵종 제거부(300) 유래의 응축수를 재사용함으로써 2차 폐기물의 양을 감소시킬 수도 있는 효과가 있다.
일 실시형태에서, 상기 열처리는 60 내지 140 ℃의 온도 하에 2시간 이내로 이루어지는 것일 수 있고, 바람직하게는, 90 내지 110 ℃의 온도 하에 1시간 30분 내지 2시간 동안 이루어지는 것일 수 있다.
일 실시형태에서, 본 발명의 방사성 폐수지의 처리 방법은 (S4) 상기 응축부(200) 내의 삼중수소수 함유 응축수를 배출하여서, 상기 응축수 중의 삼중수소수를 제거하는 단계를 더 포함할 수 있다. 원자력발전소에서 유래하는 방사성 폐수지, 구체적으로 중수로형 원자력발전소에서 유래하는 방사성 폐수지는 저장 용액(수용액)과 함께 보관되는데, 이때 저장 용액은 삼중수소수를 함유하게 되기 때문에, 상기 방사성 폐수지 처리부로부터 유래하는 배가스에 함유된 삼중수소수를 응축수 형태로 배출하여서 최종적으로 제거할 필요가 있다.
본 발명의 상기 방사성 폐수지의 처리 방법은 상기 방사성 폐수지 처리부(100)로부터 유래한 배가스로부터 C-14 핵종 함유 화합물을 제거한 후, C-14 핵종 함유 화합물이 제거된 응축수를 방사성 폐수지 처리부(100)에 재순환시킴으로써 응축수를 재순환시킴에 따라서 응축수 내 C-14 핵종 함유 화합물의 농도는 낮아지고 삼중수소수의 농도는 점차 높아질 수 있다.
상기 삼중수소수를 제거하는 단계는 1회 이상 재사용이 완료된 응축수를 회수하여, 이에 대하여 수행하는 것이 바람직할 수 있다. 구체적으로, 삼중수소수 처리 공정은 상기 응축수 내 삼중수소수의 농도가 2 mol% 정도까지 효과적이므로 응축수 재순환 횟수는 특별히 제한되지 않으나, 재순환되는 응축수 내 삼중수소수의 농도가 상기 수치를 넘어설 경우 응축수의 재순환을 중단하고 재사용된 응축수를 회수하여 삼중수소수 제거 단계로 공급하는 것이 바람직할 수 있다.
상기 (S1) 단계는, 방사성 폐수지 처리부(100)에서 공급되는 배가스 내의 삼중수소수 함유 수증기를 응축하여 응축수를 형성하기 위함이다.
상기 방사성 폐수지 처리부(100)에서는 방사성 폐수지와 저장 용액으로부터 방사성 핵종을 분리하기 위한 공지의 공정이 수행될 수 있으며, 본 발명의 방사성 폐수지의 처리 방법은 방사성 폐수지의 처리부(100)에서의 구체적인 공정에 제한되는 것은 아니다. 상기 방사성 폐수지 처리부 내 공정은, 예를 들어 고농도의 염산, 질산 등의 산 용액 처리 공정, 소각 열처리 공정, 습식 산화 공정, 초임계 CO2 기체에 의한 분리 공정, 마이크로웨이브를 이용한 직접 열처리 공정 등을 들 수 있으며, 장치의 부식이나 포집된 방사성 핵종의 탈착 등의 문제를 고려하여 마이크로웨이브를 이용한 직접 열처리 공정을 단독으로 또는 상기의 나머지 공정과 병행하여 수행하는 것이 바람직할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
일 실시형태에서, 상기 방사성 폐수지는 중수로 유래의 방사성 폐수지일 수 있다. 상기 방사성 폐수지는 C-14, Co-60, Cs-137 등과 같은 다양한 방사성 핵종을 포함할 수 있으며, 또한 C-14, 트리튬 등을 포함하는 저장 용액과 함께 보관되는 것일 수 있다.
상기 방사성 폐수지 처리부(100)에서 방사성 폐수지 및 저장 용액으로부터 방사성 핵종을 분리하는 공정에 의해 C-14 핵종 함유 화합물과 삼중수소수 함유 수증기가 포함된 배가스가 발생할 수 있다. 이때, 발생한 배가스를 응축부(200)로 공급하여 응축부(200)에서 배가스 내의 삼중수소수 함유 수증기를 응축시킨다.
상기 배가스 내의 삼중수소수 함유 수증기를 응축하는 단계는, 공급되는 배가스에 고압을 가하는 것, 온도를 낮추는 것 등에 의해 수행될 수 있으며, 그 수단이 제한되는 것은 아니다.
일 실시형태에서, 상기 방사성 폐수지 처리부(100)에서 마이크로웨이브를 이용하여 C-14 핵종 함유 화합물을 분리하는 공정을 수행하는 경우, 방사성 폐수지 처리부로부터 유래한 배가스 내의 삼중수소수 함유 수증기를 응축하여 응축부(200)에서 회수된 응축수의 특성은 이에 제한되는 것은 아니나, 예를 들어 pH가 6.5 내지 9, 구체적으로 6.9 내지 8.5 일 수 있다. 또한, Cs+ 농도가 검출한계 미만일 수 있으며, SO4 2- 농도가 10 ppm 미만일 수 있는 반면, CO3 2-의 농도는 500 ppm 이상, 구체적으로 1,000 ppm 이상, 1,500 ppm 이상, 2,000 ppm 이상일 수 있다. 여기서 CO3 2-에서 탄소의 질량수는 표시하지 않은 것이다.
상기 (S2) 단계는, 상기 응축부(200)로부터 C-14 핵종 함유 화합물을 포함하는 기체를 응축부(200) 외부로 배출하여서 C-14 핵종 함유 화합물을 제거하기 위함이다.
일 실시형태에서, 상기 응축부로부터 C-14 핵종 함유 화합물을 포함하는 기체를 배출하는 것은, 상기 응축부(200) 내의 응축수에 산 용액을 투입하여서 상기 C-14 핵종 함유 화합물을 포함하는 기체를 기상으로 배출하는 것을 포함할 수 있다. 상기 산 용액은 NH4H2PO4 및 H3PO4 중 적어도 하나의 버퍼 용액을 포함하는 것일 수 있다. 또한, 상기 산 용액은 응축수의 pH가 3 내지 5의 범위로 형성되도록 하는 것일 수 있다. 상기 응축수 내 C-14 핵종은 탄산염(H14CO3) 형태로 포함되어 있을 수 있으며, 상기 산 용액의 투입에 의해 상기 탄산염으로부터 14CO2 형태로 C-14 핵종이 배출되는 것일 수 있다.
일 실시형태에서, 상기 응축부(200)로부터 C-14 핵종 함유 화합물을 포함하는 기체를 배출하는 것은, 상기 응축부(200) 내의 응축수를 40℃ 내지 90℃로 가열하여 C-14 핵종 함유 화합물을 포함하는 기체를 휘발시켜 배출하는 것을 포함할 수 있다. 상기 응축수를 가열함으로써 C-14 핵종이 14CO2 형태로 C-14 핵종 함유 화합물을 포함하는 기체가 배출되는 것일 수 있다. 응축수 내 C-14 핵종 함유 화합물을 포함하는 기체는 CO2 용해도 만큼 존재하며 가열 온도로서 60℃일 경우 CO2 용해도가 0.5g-CO2/kg-응축수 미만이므로 상기 온도로 가열할 경우 99% 이상 C-14 핵종 함유 화합물을 포함하는 기체가 휘발되어 분리되는 효과를 나타낼 수 있으나, 본 발명의 효과가 이에 제한되는 것은 아니다.
일 실시형태에서, 상기 응축수로부터 C-14 핵종 함유 화합물을 포함하는 기체의 배출 효율을 개선하기 위해, 상기 응축부(200) 내 응축수를 교반하는 단계를 더 포함할 수 있다.
일 실시형태에서, 상기 (S2) 단계는, 응축부(200)로부터 배출된 C-14 핵종 함유 화합물을 포함하는 기체를 C-14 핵종 제거부(300)로 이동시킨 후 흡착에 의해 C-14 핵종 함유 화합물을 제거하는 것을 포함할 수 있다. 구체적으로, 상기 C-14 핵종 함유 화합물을 C-14 핵종 함유 화합물에 대한 흡착제를 이용하여 제거하는 것일 수 있다.
일 실시형태에서, 상기 (S2) 단계는, 상기 흡착제의 가열에 의하여, 흡착제 중에 잔존하는 삼중수소수 함유 수증기를 상기 흡착제로부터 분리시키고 재응축시켜서, 상기 응축부(200)에 재순환시키는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 C-14 핵종 함유 화합물을 포함하는 기체를 흡착제에 흡착시킬 때 마이크로웨이브를 이용하여 가열할 수 있으며, 상기 흡착제의 가열 시 상기 C-14 핵종 제거부에 에어(Air) 또는 불활성 가스(inert gas)를 공급할 수 있다.
상기 C-14 핵종 함유 화합물에 대한 흡착제를 이용함에 있어서, 상기 흡착제를 가열할 수 있는데, 그 온도는 100℃ 내지 850℃일 수 있으며, 구체적으로 600 내지 700℃일 수 있다. 상기 흡착제에는 C-14 핵종 함유 화합물 외에 삼중수소수 함유 수증기도 포함될 수 있는데, C-14 핵종 함유 화합물은 분해 온도가 850℃ 이상인 CaCO3 또는 BaCO3 과 같은 형태로서 흡착되기 때문에 상기 가열 온도에서는 C-14 핵종 함유 화합물은 분리되지 않고 삼중수소수 함유 수증기만 분리된다.
상기 흡착제로부터 분리된 삼중수소수 함유 수증기를 재응축시켜서 상기 응축부(200)에 재순환시킴으로써 방사성 폐수지 처리부로부터 유래한 응축수에 존재하는 C-14 핵종 함유 화합물을 포함하는 기체의 제거율을 높이고, 삼중수소수의 농도가 더욱 높아진 응축수를 폐수지 처리부(100)에 재순환시킬 수 있다.
일 실시형태에서, 상기 (S2) 단계는, 상기 배가스 내의 삼중수소수 함유 수증기를 추가적으로 응축시키는 단계를 더 포함하는 것일 수 있다. 상기 응축부(200)에서 응축수를 충분히 가열하지 않으면 응축부(200)로부터 배출되는 C-14 핵종 함유 화합물을 포함하는 기체가 수분을 과도하게 함유하게 되어 상기 C-14 핵종 제거부(300)에 전달될 경우 상기 흡착제를 붕괴시킬 수 있다. 따라서 보조 응축 처리부(500)에서 C-14 핵종 함유 화합물을 포함하는 기체 내 잔여 수분을 추가적으로 응축시켜 제거하는 것이다.
일 실시형태에서, 상기 (S1) 단계와 상기 (S2) 단계의 사이 및 상기 (S2) 단계의 이후의 적어도 하나의 구간에서, 상기 C-14 핵종 함유 화합물을 포함하는 기체 유량(특히, 이산화탄소 기체의 유량)을 감지하는 모니터링부(600) 또는 그 단계를 더 포함하는 것일 수 있다. 도 5를 참고할 때, 상기 (S1) 단계와 상기 (S2) 단계의 사이에서 상기 기체 유량을 측정한 결과, 방사성 폐수지 처리부(100)에서 발생하는 상기 기체의 양이 약 100분까지는 감소하였으나, 그 이후에는 상기 기체의 양이 계속 증가하는 것을 알 수 있는데, 이는 폐수지의 산화로 인한 이산화탄소 등의 기체의 발생량이 증가하는 것이므로, 이러한 경향이 감지되면 방사성 폐수지 처리부(100)에서의 공정을 중단하는 단계(시스템)을 추가적으로 구비할 수도 있다. 또한, 상기 (S2) 단계의 이후(후단)에서는 상기 C-14 핵종 제거부(300)를 통과한 전후로 기체의 양이 감소하는 것이 관찰되어야 하는데, 그 양이 감소하지 않는다면 흡착제의 성능을 점검해서 교체를 할 필요가 있다.
상기 (S2) 단계는, 상기 방사성 폐수지 처리부(100)로부터 상기 응축부(200)로 반응물이 유출되는 것을 방지하는 단계를 더 포함하는 것일 수 있다.
상기 (S3) 단계는, 상기와 같이 C-14 핵종 함유 화합물이 포함된 기체가 제거된 응축수를 방사성 폐수지 처리부(100)에서 재사용하기 위함이다.
본 발명에 따른 방사성 폐수지의 처리 방법은 상기 방사성 폐수지 처리부로부터 유래하는 배가스 내의 삼중수소수 함유 수증기를 응축하여 형성되는 응축수로부터 C-14 핵종 함유 화합물을 포함하는 기체를 분리, 제거한 후 C-14 핵종 함유 화합물을 포함하는 기체가 제거된 응축수를 방사성 폐수지 처리부(100)에 저장 용액과 함께 재순환시킴으로써 추가의 저장 용액의 공급 없이, 또는 적어도 외부로부터 새로운 저장 용액이 공급되는 양을 저감한 채로 방사성 폐수지 처리 공정을 수행할 수 있으므로 방사성 폐수지 처리의 전체 공정에서 발생하는 폐기물 발생량을 저감하는 효과를 나타낼 수 있다.
상기 (S3) 단계는, 상기 방사성 폐수지 처리부(100) 내 방사성 폐수지의 총 부피를 기준으로 저장 용액의 부피가 10 부피% 내지 30 부피%를 유지하도록 응축수 공급 속도를 조절하는 단계를 포함하는 것일 수 있다.
일 실시형태에서, 상기 방사성 폐수지 처리부(100)의 폐수지 부피를 약 60 부피%로 고정하였을 때, 폐수지 처리부(100) 내 처리 공정의 운전 초기에는 응축수 30 부피%와 저장 용액 10 부피%를 공급하되, 1회 이상 재사용된 응축수가 공급됨으로써 농축되는 삼중수소수의 농도가 최대 허용치의 50%에 도달하였을 때 응축수 20 부피%와 저장 용액 20 부피%가 공급되도록 응축수의 공급 속도를 조절하는 것일 수 있다.
본 발명의 방사성 폐수지의 처리 방법은, 각 단계가 회분식, 반회분식 또는 연속식으로 수행되는 것일 수 있으며, 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 방사성 폐수지의 처리 방법은 응축수를 재순환시킴으로써 외부에서 새롭게 공급되는 용액의 양을 저감시켜 전체 폐기물 발생량을 저감할 수 있으며, 연속식으로 수행될 수 있어 대용량의 폐수지 처리에 매우 유용하게 활용될 수 있다.
본 발명의 방사성 폐수지의 처리 장치는 방사성 폐수지 처리부(100); 상기 방사성 폐수지 처리부 유래의 배가스 내 삼중수소수 함유 수증기를 응축하기 위한 응축부(200); 상기 방사성 폐수지의 처리부로부터 상기 응축부로 상기 배가스를 공급하기 위한 배가스 공급 라인(102); 상기 응축부로부터 분리되어 배출된 C-14 핵종 함유 화합물을 포함하는 기체를 제거하기 위한 C-14 핵종 제거부(300); 및 상기 응축부 내의 삼중수소수 함유 응축수를 상기 방사성 폐수지 처리부로 재순환하기 위한 응축수 재순환 라인(201);을 포함한다.
상기 C-14 핵종 제거부(300)는 상기 C-14 핵종 함유 화합물을 흡착시키기 위한 흡착제를 포함하는 것일 수 있다.
일 실시형태에서, 도 4에서와 같이, 상기 C-14 핵종 제거부(300)는 상기 흡착제를 가열시키기 위한 가열 처리부(310)를 포함하는 것일 수 있다. 상기 가열 처리부에서 상기 흡착제를 선택적으로 가온하여 상기 흡착제로부터 삼중수소수 함유 수증기를 제거할 수 있다. 상기 가열 처리부(310)는 마이크로웨이브 시스템을 포함할 수 있다. 또한, 도 4에서와 같이, 가열 처리부(310)는 발열체(320)와 흡착제 트레이(330)를 더 포함할 수 있다. 상기 발열체(320)의 형상에는 제한이 없으며, 예를 들어 판상일 수 있으며, 흡착제 트레이의 형상으로 변형될 수도 있다. 상기 발열체의 재질에도 제한이 없으며, 예를 들어 SiC로 이루어진 것일 수 있다. 상기 흡착제 트레이는 흡착제의 이동경로를 따라 복수로 구비될 수 있으며, 그 형상에는 제한이 없으며, 예를 들어 판상일 수 있다.
일 실시형태에서, 도 1에서와 같이, 상기 방사성 폐수지의 처리 장치는 상기 C-14 핵종 제거부(300)에서 분리된 수분, 구체적으로 삼중수소수 함유 수분을 응축부(200)로 재순환시키기 위한 재응축수 재순환 라인(302)을 더 포함할 수 있다.
일 실시형태에서, 도 2에서와 같이, 상기 방사성 폐수지의 처리 장치는 응축부(200)로부터 배출된 응축수 중의 삼중수소수를 제거하기 위한 삼중수소수 제거부(400)를 더 포함할 수 있다. 또한, 상기 응축부로부터 상기 삼중수소수 제거부(400)로 응축수를 배출하기 위한 응축수 배출 라인(204)을 더 포함할 수 있다.
일 실시형태에서, 도 3에서와 같이, 응축부(200)는 방사성 폐수지 처리부(100)로부터 배출되는 배가스가 배가스 공급 라인(102)을 통해 응축기(210)로 투입되고, 응축기에 의해 형성된 응축수가 응축수 저장부(220)로 투입되도록 응축기(210) 및 응축수 저장부(220)를 포함하는 것일 수 있다. 상기 응축부(200)는 응축기에 연결된 냉각수 유입 라인(211)과 냉각수 배출 라인(212)을 더 포함할 수 있다. 또한, 상기 응축부(200)는 산 용액의 투입에 의해 C-14 핵종 함유 화합물을 포함하는 기체를 배출시키기 위하여 산 용액의 투입구(221)를 더 포함하는 것일 수 있다. 또한, 상기 응축부(200)는 C-14 핵종 함유 화합물을 포함하는 기체의 배출 효율을 증가시키기 위하여 응축수를 교반하기 위한 교반기(213)를 더 포함할 수 있다. 또한, 상기 응축수 저장부(220)는 응축수를 소정의 온도로 가열하여 C-14 핵종 함유 화합물을 포함하는 기체를 휘발시켜 배출하기 위한 가열 수단을 더 포함할 수 있다.
일 실시형태에서, 상기 응축부(200)와 상기 C-14 핵종 제거부(300) 사이에 구비된 보조 응축 처리부(500)를 더 포함하는 것일 수 있다.
일 실시형태에서, 상기 응축부(200)와 상기 C-14 핵종 제거부(300)의 사이, 및 상기 C-14 핵종 제거부(300) 후단의 적어도 하나의 구간에, C-14 핵종 함유 화합물을 포함하는 기체의 유량을 감지하는 적어도 하나의 모니터링부(600)를 더 포함하는 것일 수 있고, 상기 모니터링부는 이산화탄소 검출부를 포함하는 것일 수 있다. 또한, 상기 이산화탄소 검출부는 IR 센서 또는 가스 크로마토그래피(gas chromatography)를 포함할 수 있다.
일 실시형태에서, 상기 방사성 폐수지 처리부(100)와 상기 응축부(200) 사이에 구비되어 상기 폐수지 처리부로부터 상기 응축부로 반응물이 유출되는 것을 방지하는 반응물 차단부(700)를 더 포함하는 것일 수 있다. 상기 반응물 차단부(700)는 압력계 및 메쉬 필터를 포함할 수 있는데, 메쉬 필터의 전단과 후단에 압력계를 설치하여 전단 및 후단의 압력 변화에 따라 메쉬 필터에 반응물이 포집되는지 여부를 파악할 수 있음과 동시에, 상기 방사성 폐수지 처리부에서 과도한 반응이 진행됨에 따라 반응물이 상기 응축부로 유출되는 것을 방지할 수 있다.
도 1 내지 도 3 각각에서 상기 방사성 폐수지 처리 장치가 더 포함할 수 있는 구성 각각을 하나의 도면에 표기하고 있으나, 상기 더 포함될 수 있는 구성은 하나의 장치에 포함되는 것으로 한정되는 것은 아니다.
이하 본 발명의 이해를 돕기 위하여 도 3 내지 도 5를 참조하여, 실시예를 제시한다. 그러나 하기의 실시예는 본 발명을 보다 쉽게 이해하기 위하여 제공되는 것이며, 하기 실시예에 의해 본 발명의 내용이 한정되는 것은 아니다.
<실시예 1>
a) 중수로 원자력발전소에 저장 중인 C-14 핵종이 함유된 IRN-150 혼상 폐수지 10 g을 방사성 폐수지 처리부(100)에 투입한 후, 100 ℃의 온도 하에서 마이크로웨이브의 가동 40분 후에 응축수 재순환 라인(210)을 통하여 응축수를 방사성 폐수지 처리부(100)에 공급하여 120분 동안 열처리를 함으로써, 삼중수소수 및 C-14 핵종 함유 화합물을 포함하는 배가스를 생성한다. 이 때, 응축수는 방사성 폐수지 처리부(100) 내 방사성 폐수지의 총 부피를 기준으로 저장 용액의 부피가 약 15 부피%를 유지하도록 공급하였다.
b) 상기 a) 단계의 열처리에 의해서 생성되어 배출된 배가스를 응축부(200)에 투입하여서, 삼중수소수 함유 수증기를 응축시켜 응축수 500 mL를 얻은 후, 응축부(200) 하단의 응축수 저장부(220) 중의 응축수의 pH를 6.9로 유지한 채 70 ℃로 30분 동안 가열한다.
c) 상기 b) 단계의 가열에 의해서 상기 응축부(200)로부터 생성되어 배출된 C-14 핵종 함유 화합물이 포함된 기체를 C-14 함유 기체 배출 라인(203)을 통해 C-14 핵종 제거부(300)로 투입하여 흡착제에 흡착시킨다. 이 때 흡착제(CaO 소재) 내 잔여 삼중수소수 함유 수증기를 제거하기 위해 가열 처리부(310)를 이용하여 질소 분위기 하에 600 ℃의 온도에서 2시간 동안 가열한다. 상기 b) 단계의 가열에 의해서 응축부(200)의 응축수 저장부(220)로부터 C-14 핵종 함유 14CO-3 2-이 제거되어서 그 후단의 C-14 핵종 제거부(300)로 이송되는 비율이 약 95%까지 되는 것으로 나타났다.
또한, 상기 b) 단계에 있어서, 응축수에 인산을 첨가하여 pH를 3~5로 조절한 경우, 또는 pH가 약 7.2인 조건으로 조절한 경우에도 C-14 핵종 함유 14CO-3 2- 제거 및 이송 비율은 상기 비율과 유사하게 나타났다.
<비교예 1>
상기 실시예 1의 a) 단계에서 응축수를 방사성 폐수지 처리부(100)에 공급(재순환)하지 않은 것을 제외하고, 상기 실시예 1과 동일하게 실시하였다.
<실험예 1> (응축수 재순환에 의한 방사성 폐수지 처리부의 C-14 핵종 제거율의 향상)
상기 실시예 1 및 비교예 1의 a) 단계에서 방사성 폐수지 처리부(100)에 열처리를 하기 전후로 IRN-150 혼상 폐수지를 채취하여 폐수지 상에 존재하는 C-14 핵종의 양을 측정하여 C-14 핵종 제거율을 계산한다. 시료 내 C-14 핵종의 양은 시료의 위치 별로 측정한 것의 평균값을 내어 사용하였다.
온도
(℃)		 열처리 시간
(분)		 응축수 투입 C-14 핵종 제거율 (%)
열처리 전 C-14 핵종의 양
(Bq/g)		 열처리 후 C-14 핵종의 양
(Bq/g)		 제거율
(%)
실시예 1 100 120 투입 7.86*106 1.77*105 97.7
비교예 1 100 120 미투입 7.86*106 1.42*106 81.9
응축수를 공급(재순환)시킨 경우(실시예 1)의 방사성 폐수지 내 C-14 핵종의 제거율은 약 97.7% 로, 응축수를 공급(재순환)시키지 않는 경우(비교예 1)와 비교하여 C-14 핵종의 제거율이 효과적인 것으로 나타났다. 또한, 실시예 1에서는, 본원의 방사성 폐수지 처리 장치로부터 재순환시킨 응축수를 재사용하는 것이므로 외부에서 수분을 별도로 공급할 필요가 없는 장점이 있다.
<실험예 2> (C-14 핵종 제거부의 가열 처리부에 의한 흡착제 가열을 통한 삼중수소수 함유 수증기 제거율의 향상)
상기 실시예 1의 c) 단계에서 가열 처리부(310)에 의한 열처리 전후로 흡착제의 무게 및 수분 함유량을 열중량 분석기(TG 209 F1 Libra, Netzsch 사 제)로 측정하여, 삼중수소수 함유 수증기의 제거율을 계산하였다.
온도 (℃) 가열 시간
(분)		 무게변화 및 수분 제거율
수분 함유량/
열처리 전 무게(g)		 수분 함유량/
열처리 후 무게(g)		 수분
제거율
(%)
실시예 1 600 120 8.06/15.5 0.15/7.6 98.2
실시예 1의 흡착제로부터 수분(삼중수소수 함유 수증기)은 98% 이상 제거되었으며, 흡착제에 흡착된 C-14 핵종 함유 화합물은 분해 온도가 850℃ 이상인 CaCO3 또는 BaCO3과 같은 형태로서 존재하기 때문에 실시예 1의 가열 온도에서는 C-14 핵종 함유 화합물이 분해되어서 C-14 핵종이 분리/유출되지 않고 삼중수소수 함유 수증기만 분리될 수 있다.
따라서, 이러한 실시예 1에서와 같이 흡착제 내 삼중수소수 함유 수증기만을 선택적/효과적으로 제거할 수 있고, 동시에 흡착제 내 포집된 C-14 방사성 동위원소의 순도를 높일 수도 있다.
100: 방사성 폐수지 처리부 102: 배가스 공급 라인
110: 방사성 폐수지 배출 라인 200: 응축부
201: 응축수 재순환 라인 203: C-14 함유 기체 배출 라인
204: 응축수 배출 라인 210: 응축기
211: 냉각수 유입 라인 212: 냉각수 배출 라인
213: 교반기 220: 응축수 저장부
221: 산 용액의 투입구 300: C-14 핵종 제거부
302: 재응축수 재순환 라인 310: 가열 처리부
320: 발열체 330: 흡착제 트레이
400: 삼중수소수 제거부 500: 보조 응축 처리부
600: 모니터링부 700: 반응물 차단부

Claims (17)

  1. (S1) 방사성 폐수지 처리부 유래의 배가스 내의 삼중수소수(tritiated water) 함유 수증기를 응축부에서 응축시키는 단계;
    (S2) 상기 배가스 내의 C-14 핵종 함유 화합물(C-14 radionuclide-containing compound)을 포함하는 기체를 상기 응축부로부터 배출하고 제거하는 단계; 및
    (S3) 상기 응축부 내의 삼중수소수 함유 응축수를 상기 방사성 폐수지 처리부에 재순환시키는 단계;를 포함하는 방사성 폐수지의 처리 방법.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 (S1) 단계 이전에, (S0) 상기 방사성 폐수지 처리부 내에서 삼중수소수 함유 수분의 존재 하에서 방사성 폐수지를 열처리 하여서 삼중수소수 함유 수증기 및 C-14 핵종 함유 화합물을 포함하는 배가스를 발생시키는 단계를 더 포함하는, 방사성 폐수지의 처리 방법.
  3. 청구항 2에 있어서,
    상기 열처리는 마이크로웨이브를 이용한 것인, 방사성 폐수지의 처리 방법.
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 (S2) 단계에서는, 상기 응축부 내의 응축수에 산 용액을 투입하여서 상기 C-14 핵종 함유 화합물을 함유하는 기체를 기상으로 배출하는 것인, 방사성 폐수지의 처리 방법.
  5. 청구항 1에 있어서,
    상기 (S2) 단계에서는, 상기 응축부로부터 배출된 상기 C-14 핵종 함유 화합물을 흡착제에 의해서 제거하는 것인, 방사성 폐수지의 처리 방법.
  6. 청구항 1에 있어서,
    상기 (S3) 단계는, 상기 방사성 폐수지 처리부 내 방사성 폐수지의 총 부피를 기준으로 저장 용액의 부피가 10 부피% 내지 30 부피%를 유지하도록 응축수 공급 속도를 조절하는 단계를 포함하는 것인, 방사성 폐수지의 처리 방법.
  7. 청구항 1에 있어서,
    상기 (S2) 단계는, 상기 배가스 내의 삼중수소수 함유 수증기를 추가적으로 응축시키는 단계를 더 포함하는 것인, 방사성 폐수지의 처리 방법.
  8. 청구항 1에 있어서,
    상기 (S1) 단계와 상기 (S2) 단계의 사이 및 상기 (S2) 단계의 이후의 적어도 하나의 구간에서, 상기 C-14 핵종 함유 화합물을 포함하는 기체 유량을 감지하는 단계를 더 포함하는 것인, 방사성 폐수지의 처리 방법.
  9. 청구항 1에 있어서,
    (S4) 상기 응축부 내의 삼중수소수 함유 응축수를 배출하여서, 상기 응축수 중의 삼중수소수를 제거하는 단계를 더 포함하는 것인, 방사성 폐수지의 처리 방법.
  10. 청구항 1에 있어서,
    상기 삼중수소수는 T2O, HTO 및 DTO로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 하나를 포함하는, 방사성 폐수지의 처리 방법.
  11. 청구항 1에 있어서,
    상기 C-14 핵종 함유 화합물은 14CO2를 포함하는, 방사성 폐수지의 처리 방법.
  12. 방사성 폐수지 처리부;
    상기 방사성 폐수지 처리부 유래의 배가스 내 삼중수소수 함유 수증기를 응축하기 위한 응축부;
    상기 방사성 폐수지 처리부로부터 상기 응축부로 상기 배가스를 공급하기 위한 배가스 공급 라인;
    상기 응축부로부터 분리되어 배출된 C-14 핵종 함유 화합물을 포함하는 기체를 제거하기 위한 C-14 핵종 제거부; 및
    상기 응축부 내의 삼중수소수 함유 응축수를 상기 방사성 폐수지 처리부로 재순환하기 위한 응축수 재순환 라인;을 포함하는 방사성 폐수지의 처리 장치.
  13. 청구항 12에 있어서,
    상기 방사성 폐수지 처리부는 삼중수소수 함유 수분의 존재 하에서 방사성 폐수지를 열처리 하여서 삼중수소수 함유 수증기 및 C-14 핵종 함유 화합물을 포함하는 배가스를 발생시키는 것인, 방사성 폐수지의 처리 장치.
  14. 청구항 12에 있어서,
    상기 C-14 핵종 제거부는 상기 C-14 핵종 함유 화합물을 흡착시키기 위한 흡착제를 포함하는 것인, 방사성 폐수지의 처리 장치.
  15. 청구항 12에 있어서,
    상기 응축부와 상기 C-14 핵종 제거부 사이에, 상기 배가스 내의 삼중수소수 함유 수증기를 추가적으로 응축시키기 위한 보조 응축 처리부를 더 포함하는 것인, 방사성 폐수지의 처리 장치.
  16. 청구항 12에 있어서,
    상기 방사성 폐수지 처리부와 상기 응축부의 사이, 및 상기 응축부와 상기 C-14 핵종 제거부 사이의 적어도 하나의 구간에, C-14 핵종 함유 화합물을 포함하는 기체의 유량을 감지하는 적어도 하나의 모니터링부를 더 포함하는 것인, 방사성 폐수지의 처리 장치.
  17. 청구항 12에 있어서,
    상기 응축부로부터 배출된 응축수 중의 삼중수소수를 제거하기 위한 삼중수소수 제거부를 더 포함하는 것인 방사성 폐수지의 처리 장치.
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