CN117018864A - 一种多级连续分离纯化制备无载体镥-177的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种多级连续分离纯化制备无载体镥‑177的方法，属于放射性同位素制备领域。将经中子辐照后含有177Lu的靶料176Yb2O3加热溶解制成含靶料的第一硝酸溶液；将含靶料的第一硝酸溶液经过滤后上柱至分离柱后，采用第二硝酸溶液、第三硝酸溶液淋洗分离柱，流出液经纯化柱流出液再上柱至转换柱上；采用第一硝酸溶液以及盐酸溶液淋洗转换柱。本发明提供的多级连续分离纯化制备无载体镥‑177的方法，过程简单、易于操作，实现了多级、连续分离制备无载体镥‑177，并且显著提升了镥‑177的回收率，为无载体镥‑177的高效制备提供了一种可行、高效的方法。
Description
技术领域
本发明涉及放射性同位素制备领域，具体涉及一种多级连续分离纯化制备无载体镥-177的方法。
背景技术
177Lu作为一种医用放射性同位素，具有优异的核物理性质：合适的半衰期(6.6d)、β射线(平均能量149keV)及γ射线能量(208.4keV，10.4％)。用于放射性配体治疗的177Lu标记放射性药物已成为核医学研究与应用领域的热点，目前已有2款药物获FDA批准临床用于神经内分泌肿瘤和转移性趋势抵抗性前列腺癌治疗，效果显著。
177Lu可分为有载体177Lu和无载体镥-177，其中用于放射性配体治疗的177Lu需要较高的比活度，因此多为无载体镥-177。无载体177Lu的制备核反应为176Yb(n,γ)177Yb，177Yb经β-衰变(T1/2＝1.9h)生成177Lu。由于Yb/Lu为两相邻的镧系重稀土元素，物理化学性质极为相似，分离较为困难。此外，在中通量反应堆制备居里级177Lu过程中177Lu的化学量一般为几十微克，而176Yb的化学量高达几百毫克至克量级，Yb/Lu质量比一般在103-105。可见在放射性环境中从大量176Yb基体中分离微量177Lu的技术挑战极大，使用常规的分离条件难以将Yb/Lu有效分离，必须采用分离效率更高的方法才能得到高纯度的无载体177Lu。
发明内容
本发明的目的在于提供一种多级连续分离纯化制备无载体镥-177的方法，解决了目前无载体177Lu无法实现多级连续分离，分离效率低的问题。
本发明通过下述技术方案实现：
本发明提供一种多级连续分离纯化制备无载体镥-177的方法，包括：
将经中子辐照后含有177Lu的靶料176Yb2O3加热溶解制成含靶料的第一硝酸溶液；
将含靶料的第一硝酸溶液经过滤后上柱至分离柱；
采用酸度高于第一硝酸溶液的第二硝酸溶液淋洗分离柱，通过核探测器检测177Lu的流出情况，当检测177Lu流出，更换酸度高于第二硝酸溶液的第三硝酸溶液继续淋洗；
第三硝酸溶液从分离柱流出后，流出液上柱至纯化柱上，经纯化柱流出液再上柱至转换柱上；
依次采用第一硝酸溶液以及盐酸溶液淋洗转换柱，通过核探测器检测177Lu的流出情况，当检测177Lu解吸至较低水平后停止淋洗，完成第一级分离纯化；
盐酸溶液从转换柱流出后，流出液上柱至下一级分离柱，开始第二级分离纯化，依次完成多级分离纯化。
进一步地，在所述的多级连续分离纯化制备无载体镥-177的方法中，所述分离柱为磷酸酯类萃淋树脂柱；所述纯化柱为弱极性反向色谱树脂柱；所述转换柱为酰胺类树脂柱。
进一步地，在所述的多级连续分离纯化制备无载体镥-177的方法中，所述第一硝酸溶液中硝酸浓度为0.5-1.0mol/L；所述第二硝酸溶液的浓度为1.0-2.0mol/L；所述第三硝酸溶液的浓度为3.0-6.0mol/L。
进一步地，在所述的多级连续分离纯化制备无载体镥-177的方法中，所述盐酸浓度为0.04-0.1mol/L。
进一步地，在所述的多级连续分离纯化制备无载体镥-177的方法中，进行过滤采用孔径为20-30微米的过滤器。
进一步地，在所述的多级连续分离纯化制备无载体镥-177的方法中，所述方法至少完成三级分离纯化过程。
进一步地，在所述的多级连续分离纯化制备无载体镥-177的方法中，含靶料的第一硝酸溶液的制备包括：将含有177Lu的靶料176Yb2O3在70～90℃加热溶解，蒸干后用硝酸溶液再溶解，得到含靶料的第一硝酸溶液。
进一步地，在所述的多级连续分离纯化制备无载体镥-177的方法中，所述分离柱、所述转换柱和所述纯化柱的体积在满足吸附需要外额外保留50％～200％。
进一步地，在所述的多级连续分离纯化制备无载体镥-177的方法中，所述分离柱的溶液上柱、淋洗流速均为0.05-0.15BV/min；所述转换柱和所述纯化柱的溶液上柱、淋洗流速均为0.3-0.6BV/min。
进一步地，在所述的多级连续分离纯化制备无载体镥-177的方法中，所述核探测器通过探测放射性计数率的变化来判断分离过程的进展，具体如下：
在分离柱上，第二硝酸溶液淋洗过程开始后，当探测器计数率变化过程为“低→高→低→高”时，进行切换第三硝酸溶液，同时将流出液通路由废液罐改为下一级分离柱；第三硝酸溶液淋洗过程开始后，当探测器计数率变化过程为“高→低→降低缓慢”时，进行切换停止第三硝酸溶液淋洗，分离流程前进至转换柱；
在转换柱上，盐酸溶液的淋洗过程开始后，当探测器计数率变化过程为“低→高→低→降低缓慢”时，进行切换停止盐酸溶液淋洗，分离流程前进至下一级分离柱。
本发明与现有技术相比，具有如下的优点和有益效果：
本发明提供了一种多级连续分离纯化制备无载体镥-177的方法，利用分离柱对Yb、177Lu进行分离；利用纯化柱纯化分离柱后淋洗液，去除有机萃取剂；利用转换柱将分离后的淋洗液酸度由高酸度降为低酸度，用于第二级分离；利用放射性探测器探测每一只柱后的放射性计数，根据放射性计数特有的变化规律进行分离流程的切换。本发明提供的多级连续分离纯化制备无载体镥-177的方法，过程简单、易于操作，实现了多级、连续分离制备无载体镥-177，并且显著提升了镥-177的回收率，为无载体镥-177的高效制备提供了一种可行、高效的方法。
附图说明
为了更清楚地说明本发明示例性实施方式的技术方案，下面将对实施例中所需要使用的附图作简单地介绍，应当理解，以下附图仅示出了本发明的某些实施例，因此不应被看作是对范围的限定，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他相关的附图。在附图中：
图1为本发明实施例1的多级连续分离纯化制备无载体镥-177的流程示意图。
图2为本发明实例1中淋洗液组分中放射性强度结果。
附图中标记及对应的零部件名称：
R-分离柱，C-纯化柱，D-转换柱。
具体实施方式
为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚明白，下面结合实施例和附图，对本发明作进一步的详细说明，本发明的示意性实施方式及其说明仅用于解释本发明，并不作为对本发明的限定。实施例中未注明具体条件者，按照常规条件或制造商建议的条件进行。所用试剂或仪器未注明生产厂商者，均为可以通过市售购买获得的常规产品。
本发明的技术方案为：
一种多级连续分离纯化制备无载体镥-177的方法，包括：
步骤1：将经中子辐照后含有177Lu的靶料176Yb2O3加热溶解制成含靶料的第一硝酸溶液；并通过冷凝回流将高放蒸汽凝结以溶液形式收集返回溶解液，极大降低了生产设备被放射性蒸汽沾污水平并规避了放射性污染扩散风险。
其中，含靶料的第一硝酸溶液的制备包括：将含有177Lu的靶料176Yb2O3在70～90℃加热溶解，蒸干后用硝酸溶液再溶解，得到含靶料的第一硝酸溶液。
步骤2：将含靶料的第一硝酸溶液经过滤后上柱至分离柱，去除溶液中的不溶颗粒物；其中，含靶料的第一硝酸溶液中硝酸浓度溶液为0.5-1.0mol/L；分离柱为磷酸酯类萃淋树脂柱；过滤器孔径为20-30微米，过滤器可以为砂芯、铝膜等。
其中，在含靶料的第一硝酸溶液体系下，磷酸酯类萃淋树脂分离柱对镱镥离子均有较强的保留能力，从而让镱镥离子均较好地被保留于树脂柱上部，待下一步分离。
步骤3：采用酸度高于第一硝酸溶液的第二硝酸溶液淋洗分离柱，通过核探测器检测177Lu的流出情况，当检测177Lu流出，更换酸度高于第二硝酸溶液的第三硝酸溶液继续淋洗。
其中，第二硝酸溶液中硝酸浓度溶液为1.0-2.0mol/L。
此时第二硝酸溶液浓度显著大于第一硝酸溶液，在该条件下磷酸酯类萃淋树脂柱对镱镥离子的保留能力较为减弱，镱镥离子保留体积降低，镱离子由于其离子半径较大而较早于镥离子流出；当核探测器监测到流出液中放射性强度从低到高到低再到开始升高时(其中，放射性强度从低到高对应的即为镱离子的流出，被检测到的γ射线属于Yb-175(t1/2＝4.2d)发射；从高到低对应为镱离子淋洗峰的右半段，即镱离子浓度开始下降，从放射性检测中反映出的现象即为Yb-175放射性强度的下降；放射性强度从前述的降低再开始升高代表此时较晚流出的镥离子开始出现，从放射性检测中反映出放射性强度开始上升，对应所检测的放射性射线则属于Lu-177)。
切换第二硝酸溶液为第三硝酸溶液进行淋洗(第三硝酸溶液的浓度显著高于第三硝酸溶液的浓度，在该条件下磷酸酯类萃淋树脂柱对镱镥离子的保留能力显著减弱，镱镥离子保留体积明显降低，使得镱镥离子均在短时间内被解吸，让镱镥无法达到分离时能快速进入第二级分离，大大缩减工艺所需时间)。
步骤4：第三硝酸溶液从分离柱流出后，流出液上柱至纯化柱上，经纯化柱流出液再上柱至转换柱上；
其中，所述第二硝酸溶液为1.0-2.0mol/L；第三硝酸溶液为3.0-6.0mol/L；纯化柱为弱极性反向色谱树脂柱；转换柱为酰胺类树脂柱。
第三硝酸溶液从分离柱的流出液上柱至纯化柱和转换柱上，纯化柱用于吸附分离柱中流出的磷酸酯萃取剂，防止其污染转换柱而导致转换柱出现部分失效的问题。
步骤5：依次采用第一硝酸溶液以及盐酸溶液淋洗转换柱，通过核探测器检测177Lu的流出情况，当检测177Lu解吸至较低水平后停止淋洗，完成第一级分离纯化；所述盐酸溶液浓度为0.04-0.1mol/L。
步骤6：盐酸溶液从转换柱流出后，流出液上柱至下一级分离柱，开始第二级分离纯化，依次完成多级分离纯化。
其中，(1)当核探测器监测到第三硝酸溶液流出液中放射性强度从高到低至平缓水平时(对应为镱镥离子均被解吸下来，放射性强度也就由高到低，而低至平缓水平指放射性强度不再明显下降，代表分离柱的解吸基本完成，没必要再继续耗费时间进行淋洗)，停止第三硝酸溶液淋洗，切换为第一硝酸溶液、盐酸溶液顺序淋洗转换柱(第一硝酸溶液用于洗去转换柱中的高浓度硝酸，盐酸溶液用于解吸转换柱中镱镥离子)，盐酸溶液流出液上柱至下一级分离柱(再次进入磷酸酯类萃淋树脂柱开启第二级分离)。
(2)当核探测器监测到盐酸溶液中放射性强度从低到高再到低至平缓水平时(其原理同情况(1)描述中第三硝酸溶液淋洗分离柱)，停止盐酸溶液淋洗转换柱，并切换盐酸溶液为第二硝酸溶液淋洗下一级分离柱(同第二溶液淋洗分离柱，后续流程均为上述流程的反复，不再赘述)。
(3)当核探测器监测到第二硝酸溶液流出液中放射性强度从低到高到低再到开始升高时，切换第二硝酸溶液为第三硝酸溶液，第三硝酸溶液连接至下一级纯化柱和下一级转换柱。
(4)当核探测器监测到第三溶液流出液中放射性强度从高到低至平缓水平时，停止第三溶液淋洗，采用第一硝酸溶液、盐酸溶液顺序淋洗下一级转换柱，盐酸溶液流出液连接至下下一级分离柱。
(5)当核探测器监测到盐酸溶液流出液中放射性强度从低到高到低至平缓水平时，停止盐酸溶液淋洗，切换为第二硝酸溶液淋洗。
(6)当核探测器监测到第二硝酸溶液淋洗液中放射性强度从低到高到低再到开始升高时，切换为第三硝酸溶液淋洗，第三硝酸溶液连接至下下一级纯化柱、下下一级转换柱。
(7)当核探测器监测到第三硝酸溶液流出液中放射性强度从低到高再到低至平缓水平时，停止第三硝酸溶液淋洗，采用第一硝酸溶液、盐酸溶液顺序淋洗下下一级纯化柱，盐酸溶液流出液为分离纯化后的无载体177Lu溶液。
(8)当核探测器监测到盐酸溶液流出液种放射性强度从低到高到低至平缓水平时停止淋洗。
发明人发现，现有方法利用DGA树脂作为中间转换柱会导致较大量的177Lu产品损失，且通过单次分离过程难以获得满足纯度要求的177Lu。
因此，本发明提出进行多级连续分离纯化以得到高纯度的无载体177LuCl3溶液，该多级连续分离采用转换柱进行溶液体系转换，并采用核探测器对分离纯化过程进行监测以更换分离流程，达到了自动化循环分离的效果，减少了人员操作带来的影响并降低了人员的受照剂量。
本发明提供了一种多级连续分离纯化制备无载体镥-177的方法，利用分离柱对Yb、177Lu进行分离；利用纯化柱纯化分离柱后淋洗液，去除有机萃取剂；利用转换柱将分离后的淋洗液酸度由高酸度降为低酸度，用于第二级分离；利用放射性探测器探测每一只柱后的放射性计数，根据放射性计数特有的变化规律进行分离流程的切换。本发明的方法过程简单、易于操作，实现了多级、连续分离制备无载体镥-177，并且显著提升了镥-177的回收率，为无载体镥-177的高效制备提供了一种可行、高效的方法。
本发明提供了一种多级连续分离纯化制备无载体镥-177的方法，通过采用蒸汽收集减少了放射性蒸汽污染生产设备，产生放射性污染风险；通过转换柱实现多级连续分离，可以减少人员操作步骤和放射性照射风险；通过采用纯化柱对a3流出液进行纯化，去除有机萃取剂，极大降低了萃取剂污染转换柱而造成的177Lu残留损失；通过核探测器对不同过程的流出液种放射性强度检测，根据不同的探测结果准确切换分离过程，实现了连续分离。
针对现有在分离过程中177Lu经转换柱由高酸度溶液转换为低酸度溶液时，有较为显著的177Lu残留(约为10％-20％)难以解吸的问题。本发明提出采用一种弱极性反向色谱树脂柱进行高酸度溶液的在线纯化，无需对溶液进行高温蒸干等复杂处理，便可以去除溶液中的磷酸酯类有机萃取剂，从而避免磷酸酯有机萃取剂污染转换柱树脂，使得177Lu不在转换柱上大量残留，提高了177Lu的回收率和转换柱的使用寿命。
为了进一步说明本发明，以下结合实施例对本发明提供的多级连续分离纯化制备无载体镥-177的方法，但是应当理解，这些实施例是以本发明技术方案为前提下进行实施，给出了详细的实施方式和具体的操作过程，只是为进一步说明本发明的特征和优点，而不是对本发明权利要求的限制，本发明的保护范围也不限于下述的实施例。
实施例1：
请参照图1，本发明实施例的多级连续分离纯化制备无载体镥-177的方法完成三级连续分离纯化，包括：
(1)将经中子辐照后含有177Lu的靶料176Yb2O3加热溶解为酸度为a1的硝酸溶液，得到溶解液；靶料溶解及蒸干过程采用减压蒸馏装置，加热温度为70-90℃，完成溶解、蒸干过程后用酸度为a1的硝酸溶液再溶解，得到溶解液；
(2)将溶解液经过滤上柱至树脂柱R1上；
(3)随后用酸度为a2的硝酸溶液淋洗R1柱，通过核探测器检测177Lu的流出情况，当检测177Lu流出后更换淋洗液酸度a2的硝酸溶液为酸度a3的硝酸溶液；
(4)酸度a3的硝酸溶液从分离柱R1柱流出后，上柱至纯化柱C1上，经纯化柱C1流出液再上柱至转换柱D1上；
(5)使用酸度为a1的硝酸溶液、b1的盐酸溶液顺序淋洗转换柱D1，b1流出溶液上柱至分离柱R2上，通过核探测器检测177Lu的流出情况，当检测177Lu解吸至较低水平后停止淋洗，完成第一级分离纯化；
(6)当(5)中分离柱R2柱上柱完成后，使用酸度a2的硝酸溶液淋洗分离柱R2，通过核探测器检测更换淋洗液为酸度为a3的硝酸溶液；
(7)将酸度为a1的硝酸溶液上柱至纯化柱C2上，经纯化柱C2流出液再上柱至转换柱D2上；
(8)使用酸度为a1的硝酸溶液、b1的盐酸溶液顺序淋洗转换柱D2，b1流出溶液上柱至分离柱R3上，通过核探测器检测177Lu的流出情况，当检测177Lu解吸至较低水平后停止淋洗，完成第二级分离纯化；
(9)当(8)中分离柱R3柱上柱完成后，使用酸度a2的硝酸溶液淋洗分离柱R3柱，通过核探测器检测更换淋洗液为酸度a3的硝酸溶液；
(10)将酸度a3的硝酸溶液上柱至纯化柱C3上，经纯化柱C3流出液再上柱至转换D3上；
(11)使用酸度为a1的硝酸溶液、b1的盐酸溶液顺序淋洗转换D3柱，b1流出液为高纯度177LuCl3溶液。
其中所述酸度为a1、a2、a3的硝酸溶液酸度分别为0.04-0.1、1.0-2.0、4.0-6.0mol/L；盐酸溶液酸度b1为0.04-0.1mol/L。
转换柱D为酰胺类树脂柱；分离柱R为磷酸酯类树脂柱；纯化柱C为弱极性反向色谱树脂柱。
分离柱R的溶液上柱、淋洗流速为0.05-0.15BV/min；转换柱D的溶液上柱、淋洗流速为0.3-0.6BV/min；纯化柱C与转换柱D为串联连接，流速相同。
所述核探测器检测，检测逻辑为：通过探测放射性计数率的变化来判断分离过程的进展，实现“R1→D1→R2→D2→R3→D3→”的多级连续分离，具体如下：
(1)在分离柱R1、分离柱R2、分离柱R3柱上，淋洗剂酸度为a2的硝酸溶液过程开始后，当探测器计数率变化过程为“低→高→低→高”时，进行切换(酸度a2的硝酸溶液切换为酸度a3的硝酸溶液)，同时将流出液通路由废液罐改为分离柱R2、分离柱R3；酸度a3的硝酸溶液淋洗过程开始后，当探测器计数率变化过程为“高→低→降低缓慢”时，进行切换(停止酸度a3的硝酸溶液淋洗)，分离流程前进至转换柱D1、转换柱D2、转换柱D3。
(2)在转换柱D1、转换柱D2、转换柱D3柱上，淋洗剂酸度为b1盐酸溶液的淋洗过程开始后，当探测器计数率变化过程为“低→高→低→降低缓慢”时，进行切换(停止b1盐酸溶液淋洗)，分离流程前进至分离柱R2、分离柱R3柱；
实例1
取10mg富集176Yb2O3粉末，装入石英管后将石英管熔封，随后将石英管装入铝制靶管中焊封铝靶管制得靶件。
靶件制备完成后入反应堆辐照5天，出堆后切割铝制靶管得到石英管，再将石英管破碎倒出富集176Yb2O3靶料，通过溶解装置加热溶解，得到0.1mol/L硝酸体系的176Yb(NO3)3溶液，177Lu活度102.4mCi。酸度a1的硝酸溶液浓度为,1.0mol/L，酸度a2的硝酸溶液浓度为2.0mol/L；酸度a3的硝酸溶液浓度为4.0mol/L；b1盐酸的浓度为0.1mol/L。
将该溶液过滤后上柱至R1分离柱，随后按照实施例1的分离流程进行，得到无载体镥-177溶液。
分离柱R的溶液上柱、淋洗流速为0.15BV/min；转换柱D的溶液上柱、淋洗流速为0.6BV/min，纯化柱C与转换柱D为串联连接，流速相同。
其中，R1、R2、R3柱尺寸为Φ20×250mm，D1、D2、D3柱尺寸为Φ10×50mm。
通过核探测装置检测淋洗液组分中放射性强度的变化，判断分离过程及淋洗解吸情况，多级连续分离情况以第一级为例，如图2所示。
第一级分离后175Yb活度降低了95％，第二级和第三级连续分别降低了98％和99％。分离因子约为105，177Lu核纯度达到99.99％，主要指标满足无载体177Lu使用标准。
实例2：
根据热实验结果：在无纯化柱条件下，转型柱转型过程177Lu回收率约为80％。本发明提出采用C柱对R柱解吸液进行纯化，除去其中含有的磷酸酯萃取剂的方法。为此，本发明开展了对方法的模拟验证实验：
首先，用4.0mol/L HNO3淋洗一磷酸酯树脂柱，柱规格为Φ10×50mm，向流出液加入一定量的Lu，随后将该溶液上柱至纯化柱，柱规格为Φ10×20mm。结果见表1。
表1经纯化柱纯化后淋洗液中有机萃取剂及Lu的含量变化
| 磷含量 | Lu含量 | |
| 淋洗C柱前 | 9.9mg | 0.1mg |
| 淋洗C柱后 | 0.09mg | 0.096mg |
| 磷去除率/Lu回收率 | 99％ | 96％ |
经ICP-AES分析，解吸液组分中Lu的含量收率为96％；将溶液取样进行微波消解，加热蒸发再溶解稀释后进行离子色谱分析，经离子色谱分析表明：磷酸根的浓度较低，结合上柱液得到磷的去除率达到99％以上。
表1结果表明通过添加C柱(弱极性反向色谱树脂柱)可以防止有机萃取剂进入D柱引起D柱的部分失效，并将D柱中177Lu损失率由单级约20％降低至约4％。
以上所述的具体实施方式，对本发明的目的、技术方案和有益效果进行了进一步详细说明，所应理解的是，以上所述仅为本发明的具体实施方式而已，并不用于限定本发明的保护范围，凡在本发明的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种多级连续分离纯化制备无载体镥-177的方法，其特征在于，包括：
将经中子辐照后含有177Lu的靶料176Yb2O3加热溶解制成含靶料的第一硝酸溶液；
将含靶料的第一硝酸溶液经过滤后上柱至分离柱；
采用酸度高于第一硝酸溶液的第二硝酸溶液淋洗分离柱，通过核探测器检测177Lu的流出情况，当检测177Lu流出，更换酸度高于第二硝酸溶液的第三硝酸溶液继续淋洗；
第三硝酸溶液从分离柱流出后，流出液上柱至纯化柱上，经纯化柱流出液再上柱至转换柱上；
依次采用第一硝酸溶液以及盐酸溶液淋洗转换柱，通过核探测器检测177Lu的流出情况，当检测177Lu解吸至较低水平后停止淋洗，完成第一级分离纯化；
盐酸溶液从转换柱流出后，流出液上柱至下一级分离柱，开始第二级分离纯化，依次完成多级分离纯化。
2.根据权利要求1所述的多级连续分离纯化制备无载体镥-177的方法，其特征在于，所述分离柱为磷酸酯类萃淋树脂柱；所述纯化柱为弱极性反向色谱树脂柱；所述转换柱为酰胺类树脂柱。
3.根据权利要求1所述的多级连续分离纯化制备无载体镥-177的方法，其特征在于，所述第一硝酸溶液中硝酸浓度为0.5-1.0mol/L；所述第二硝酸溶液的浓度为1.0-2.0mol/L；所述第三硝酸溶液的浓度为3.0-6.0mol/L。
4.根据权利要求1所述的多级连续分离纯化制备无载体镥-177的方法，其特征在于，所述盐酸浓度为0.04-0.1mol/L。
5.根据权利要求1所述的多级连续分离纯化制备无载体镥-177的方法，其特征在于，进行过滤采用孔径为20-30微米的过滤器。
6.根据权利要求1所述的多级连续分离纯化制备无载体镥-177的方法，其特征在于，所述方法至少完成三级分离纯化过程。
7.根据权利要求1所述的多级连续分离纯化制备无载体镥-177的方法，其特征在于，含靶料的第一硝酸溶液的制备包括：将含有177Lu的靶料176Yb2O3在70～90℃加热溶解，蒸干后用硝酸溶液再溶解，得到含靶料的第一硝酸溶液。
8.根据权利要求1所述的多级连续分离纯化制备无载体镥-177的方法，其特征在于，所述分离柱、所述转换柱和所述纯化柱的体积在满足吸附需要外额外保留50％～200％。
9.根据权利要求1所述的多级连续分离纯化制备无载体镥-177的方法，其特征在于，所述分离柱的溶液上柱、淋洗流速均为0.05-0.15BV/min；所述转换柱和所述纯化柱的溶液上柱、淋洗流速均为0.3-0.6BV/min。
10.根据权利要求1所述的多级连续分离纯化制备无载体镥-177的方法，其特征在于，所述核探测器通过探测放射性计数率的变化来判断分离过程的进展，具体如下：
在分离柱上，第二硝酸溶液淋洗过程开始后，当探测器计数率变化过程为“低→高→低→高”时，进行切换第三硝酸溶液，同时将流出液通路由废液罐改为下一级分离柱；第三硝酸溶液淋洗过程开始后，当探测器计数率变化过程为“高→低→降低缓慢”时，进行切换停止第三硝酸溶液淋洗，分离流程前进至转换柱；
在转换柱上，盐酸溶液的淋洗过程开始后，当探测器计数率变化过程为“低→高→低→降低缓慢”时，进行切换停止盐酸溶液淋洗，分离流程前进至下一级分离柱。
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