CN116453729A - 一种用于加速器生产医用同位素所产生放射性废液的处理方法和系统 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种用于加速器生产医用同位素所产生放射性废液的处理方法和系统。本发明方法包括如下步骤:S100、对加速器生产医用同位素所产生的放射性废液中的加速器活化水、同位素产生靶和束流收集器活化水、分离热室产生的低放废液、分离工艺产生的中放废液进行分类收集;S200、对所述加速器活化水、所述同位素产生靶和束流收集器活化水、所述分离热室产生的低放废液、所述分离工艺产生的中放废液分别进行处理,同时对中放废液和低放废液进行联合处理。本发明根据加速器轰击同位素产生靶生产医用同位素过程所产生的放射性废液,进行从源头分类收集。放射性废液分类收集,更有利于废物最小化和降低处理成本。
Description
技术领域
本发明属于放射性污染材料处理领域,具体涉及一种处理加速器轰击同位素产生靶生产医用同位素过程中所产生的放射性废液的方法和系统。
背景技术
医用同位素是核医学诊疗的物质基础,利用医用同位素对心脑血管、恶性肿瘤、神经退行性等重大疾病进行诊断治疗,具有不可替代的优势。基于加速器产生高功率的质子束流,并与同位素产生靶耦合,使得医用放射性同位素高产额、高效率的产生,经过高效分离与提纯,实现医用同位素高产额、高纯度与高效率的产生与分离,从而为制备出同位素靶向治疗药物提供良好的支持和保障。
普通核医学以及核技术利用项目主要通过将废液进行暂存衰变后排放,比如含I-131的废液一般暂存不超过180天即可达标排放。发明专利CN 115223741 A公开了针对核技术利用中用于核医学且短寿命核素的一种处理方法,该放射性废液的总体特点是短时间(小于1年)衰变后可以达到解控水平进行外排,达到最终处置状态,该种方法不适用于半衰期较长的放射性核素,比如半衰期大于1年的放射性核素。
核电厂产生的放射性废液一般在105~107Bq/L的量级,一般采用絮凝、过滤以及离子交换或者过滤蒸发等工艺路线,这种工艺主要针对核素种类比较少、活度低、年产量比较大的放射性废液,并且建设费用高、运行期间耗能大等。发明专利CN111768885B公开的放射性废液处理系统主要针对核电厂产生的放射性废液,其主要特征是低放射性(其比活度一般为在105~107Bq/L),所含放射性核素种类少(137Cs、89Sr、90Sr、58Co、110mAg、3H等),液体产量大(几十m3/a),通过大量过滤和离子交换,产生浓缩液以及大量二次放射性废物,液体处理最终结果达到滨海排放限值需求进行排放,还需要最终的固化系统对浓缩液和二次固体废物进行处理,这种方法不适用于废液年产量比较少(0.5~1m3)、放射性比活度比较大(1010~1012Bq/L)、放射性核素比较多(半衰期在1小时到几十年的约有300多种)的同位素分离产生的废液,以及加速器、同位素产生靶冷却水等产生的活化废水,一是投资成本过大,二是过滤和离子交换并不适用于这种核素复杂的中高水平放射性废液,通过过滤和离子交换不能完全净化至排放标准。
在生产医用同位素过程中产生的放射性废液不同于传统核医学、核技术应用以及核电厂产生的废液,以质子轰击钍靶生产α-医用同位素(225Ac和223Ra)为例,在分离过程中产生的中放射性废液中的源项具有特殊性,分离后废液的活度约为1010~1012Bq/L,所含放射性核素种类多达300多种,年产量不大(一般不大于1m3/年),核素的半衰期分布范围广,从几分钟到几千年,其中半衰期小于1小时的占37.70%,半衰期大于等于1小时且小于1天的约为14.98%,半衰期大于等于1天小于30天的约占36.44%,半衰期大于等于30天小于1年的占10.21%,半衰期大于1年以上的约占0.67%。
综上所述,基于加速器生产医用同位素的放射性废液的特殊性,其在冷却5年后的比活度约109-1010Bq/L的量级,这些废液不能像普通核医学以及核技术利用项目进行暂存衰变后排放;核电厂产生的放射性废液一般在105~107Bq/L的量级,一般采用絮凝、过滤以及离子交换或者过滤蒸发等工艺路线,这种工艺主要针对核素种类比较少、活度低、年产量比较大的放射性废液,并且建设费用高、运行期间耗能大等,也不适用于本发明废液。因此,亟需一种用于加速器生产医用同位素所产生放射性废液的处理方法。
发明内容
有鉴于此,本发明的目的是提供一种用于加速器生产医用同位素所产生放射性废液的处理方法和系统,本发明通过源头控制、合理分类和选择合理的废液处理工艺来实现废物最小化管理,采取必要的预处理(分类、收集等)、处理(净化、固化等)、贮存、整备等步骤后,满足废物的安全排放或场外安全运输要求,在较小建设成本的同时达到场区最终的处理要求,保证同位素生产的可持续进行。
为了实现上述目的,本发明采用如下技术方案:
第一方面,本发明提供一种用于加速器生产医用同位素所产生放射性废液的处理方法,包括如下步骤:
S100、对加速器轰击同位素产生靶生产医用同位素所产生的放射性废液中的加速器活化水、同位素产生靶和束流收集器活化水、分离热室产生的低放废液、分离工艺产生的中放废液进行分类收集;
S200、对所述加速器活化水、所述同位素产生靶和束流收集器活化水、所述分离热室产生的低放废液、所述分离工艺产生的中放废液分别进行如下处理:
将所述加速器活化水冷却并取样监测活度,待满足解控排放标准则解控排放;
将所述同位素产生靶和束流收集器活化水冷却并取样监测活度,若满足解控排放标准则解控排放,若不满足解控排放标准则进行如下处理:将废液过滤后进行离子交换,得到净化液;取样监测所述净化液的活度,若满足解控排放标准则解控排放或作为固化添加液;
取样监测所述分离热室产生的低放废液的酸碱度,通过添加化学试剂调控废液至碱性,将调控后的废液作为所述中放废液固化的添加液;
将所述分离工艺产生的中放废液产生的气体中的液体微粒进行捕集,对经捕集的气体进行过滤以除去气溶胶和水蒸气,将过滤后的气体输入排气系统中进行受控排放;取样监测所述中放废液的酸碱度,通过添加化学试剂调控废液至碱性,对调控后的废液进行固化处理。
上述的用于加速器生产医用同位素所产生放射性废液的处理方法中,所述医用同位素为225Ac、223Ra、211At、68Ge和67Cu中的至少一种。作为实例,所述加速器生产医用同位素所产生的放射性废液为以质子轰击钍靶生产α-医用同位素225Ac和223Ra所产生的放射性废液。
上述的用于加速器生产医用同位素所产生放射性废液的处理方法中,所述加速器活化水的处理中,所述加速器活化水冷却和活化度监测时间为不超过1年;
所述同位素产生靶和束流收集器活化水处理中,所述同位素产生靶和束流收集器活化水冷却和活度监测的时间为1年;
所述解控排放标准如下:α比活度不超过1Bq/L,β比活度不超过10Bq/L。
上述的用于加速器生产医用同位素所产生放射性废液的处理方法中,所述同位素产生靶和束流收集器活化水的处理中,将所述过滤和所述离子交换所产生的湿固废物进行收集暂存,待解控后进行外运处理,对不能解控的湿固废物则进行固化处理;
所述同位素产生靶和束流收集器活化水的处理中,所述过滤以除去废液中的油类、胶体和颗粒物;
所述离子交换以去除废液中的游离态核素。
上述的用于加速器生产医用同位素所产生放射性废液的处理方法中,所述分离热室产生的低放废液的处理中,在取样监测所述分离热室产生的低放废液的酸碱度前对其进行过滤以除去颗粒杂质,且对所述过滤产生的湿固废物进行固化处理;
所述分离热室产生的低放废液的处理中,在监测所述分离热室产生的低放废液的酸碱度的同时监测其活度,用于估算固化后总的放射性;
所述固化处理为水泥固化,所述分离热室产生的低放废液的处理中所述碱性的pH值8~13;
所述分离热室产生的低放废液的处理中,将用于监测所述低放废液的酸碱度所取的样品回流至所述分离热室产生的低放废液中;
所述分离工艺产生的中放废液的处理中,还包括对所述中放废液进行过滤以除去颗粒杂质,且对所述过滤产生的湿固废物进行固化处理;
所述分离工艺产生的中放废液的处理中,在监测所述分离热室产生的中放废液的酸碱度的同时监测活度,用于估算固化后总的放射性;
所述固化处理为水泥固化,所述分离工艺产生的中放废液的处理中所述碱性的pH值8~13;
所述分离工艺产生的中放废液的处理中,将用于监测所述中放废液的酸碱度所取的样品、所述捕集步骤和所述过滤步骤中产生的废液一同回流至所述分离工艺产生的中放废液储存罐中;
所述分离热室产生的低放废液和所述分离工艺产生的中放废液联合进行所述固化处理。
第二方面,本发明提供一种用于加速器生产医用同位素所产生放射性废液的处理系统,其为上述方法所用系统,包括:
加速器活化水单元,包括第一活化废水收集池和第一活度取样监测装置,所述第一活度取样监测装置安装于所述第一活化废水收集池上;
同位素产生靶和束流收集器活化水处理单元,包括第二活化废水收集池、第二活度取样监测装置、第三活度取样监测装置、第一过滤器、离子交换床和净水收集池,所述第二活化废水收集池、所述第一过滤器、所述离子交换床和所述净水收集池依次连接,所述第二活化度取样监测装置安装于所述第二活化废水收集池,所述第三活度取样检测装置安装于所述净水收集池上;
分离热室产生的低放废液处理单元,包括第一前置过滤器、低放废液暂存罐、低放废液取样箱和第一化学试剂添加装置,所述第一前置过滤器安装于所述低放废液暂存罐的输入管线上,所述低放废液取样箱与所述低放废液暂存罐的取样口连接,所述第一化学试剂添加装置与所述低放废液暂存罐的试剂添加口连接;
分离工艺产生的中放废液处理单元,包括第二前置过滤器、中放废液暂存罐、捕集器、第二过滤器、中放废液取样箱和第二化学试剂添加装置,所述第二前置过滤器安装于所述中放废液暂存罐的输入管线上,所述中放废液暂存罐的排气出口与所述捕集器连接,所述捕集器与所述第二过滤器连接,所述中放废液暂存罐的取样出口与所述中放废液取样箱连接,所述第二化学试剂添加装置与所述中放废液暂存罐的试剂添加口连接;
固化处理系统,所述净水收集池的废液出口与所述固化处理系统连接且连接管线上设有流量计,所述低放废液暂存罐的废液出口与所述固化处理系统连接且连接管线上设有低放废液计量槽,所述中放废液暂存罐的废液出口与所述固化处理系统连接且连接管线上设有中放废液计量槽。
上述的用于加速器生产医用同位素所产生放射性废液的处理系统中,所述低放废液取样箱上设有用于将多余液体回流至所述低放废液取样箱的低放废液回流管,以所述低放废液回流管为所述第一化学试剂添加装置;
所述中放废液取样箱上设有用于将多余液体回流至所述中放废液取样箱的中放废液回流管,以所述中放废液回流管为所述第二化学试剂添加装置;
所述低放废液暂存罐和所述中放废液暂存罐上装有液位监测装置和压力监测装置。
上述的用于加速器生产医用同位素所产生放射性废液的处理系统中,所述分离热室产生的低放废液处理单元还包括空气压缩机,通过空压的方式将低放废液输送至低放废液取样箱;
所述分离工艺产生的中放废液处理单元还包括空气压缩机,通过空压的方式将中放废液输送至中放废液取样箱。
上述的用于加速器生产医用同位素所产生放射性废液的处理系统中,所述分离工艺产生的中放废液处理单元还包括与所述第二过滤器连接的压控喷射器,用于将所述第二过滤器排出的气体输送至废气处理系统。
上述的用于加速器生产医用同位素所产生放射性废液的处理系统中,所述分离热室产生的低放废液处理单元中,所述低放废液取样箱的出口与所述低放废液暂存罐的入口连接;
所述分离工艺产生的中放废液处理单元中,所述中放废液取样箱的出口、所述捕集器和所述第二过滤器的废液出口与所述中放废液暂存罐的入口连接。
由于采取以上技术方案,本发明具有如下有益效果:
(1)本发明根据加速器轰击同位素产生靶生产医用同位素过程所产生的放射性废液,进行从源头分类收集。按照不同的生产工艺过程分为:打靶过程产生的加速器冷却活化水、高功率束流收集器冷却活化水以及同位素产生靶冷却活化水;分离过程:冲洗废液、实验室操作废液、分离废液。放射性废液分类收集,更有利于废物最小化和降低处理成本。
(2)加速器活化水采用收集暂存衰变处理方法,满足解控排放标准外排污水管道。
(3)较高水平的同位素靶和束流收集器活化水(含有靶托或冷却沟槽冲刷核素),如果不能通过冷却解控,需要进行离子交换处理最终净化达标排放。
(4)热室冲洗和实验室操作等低放废液收集暂存低放废液暂存罐,分离工艺废液单独收集至中放废液暂存罐,通过调节废液至合适的碱度后分别将分离工艺废液和低放废液通过计量后送至固化单元,最终处理成满足处置需求的固体废物,在较低建设成本下能有效解决废液的最终处置。
(5)分离工艺产生的中放废液暂存罐通过另一管道经捕集器、过滤器和压空喷射器后把产生的气体排放至废气处理系统最终经场区烟囱进行高空受控排放。
附图说明
图1为本发明用于加速器生产医用同位素所产生放射性废液的处理方法的整体流程图。
图2为本发明具体实施例中加速器活化水处理流程。
图3为本发明具体实施例中同位素产生靶和束流收集器活化废水处理流程。
图4为本发明具体实施例中分离热室产生的低放废液和分离工艺中产生的中放废液的处理流程。
图中,各标记如下:
1-放射性废液分类收集;2-放射性废液监测及处理;3-净化后废液外排;4-固化处理;
100-外排;
200-固化系统;201-第一活化废水进水口;202-第一活化废水收集池;203-第一活度取样监测装置;204-第一阀门;205-第一输送泵;
300-外运;301-第二活化废水进水口;302-第二活化废水收集池;303-第二活度取样监测装置;304-第二阀门;305-第二输送泵;306-第三阀门;307-第四阀门;308-第一过滤器;309-离子交换床;310-净水收集池;311-第三活度取样监测装置;312-第五阀门;313-第三输送泵;314-第六阀门;315-第七阀门;316-流量计;317-固体废物收集;
400-烟囱;401-低放废液进水口;402-第一前置过滤器;403-第八阀门;404-第一空气压缩机;405-低放废液暂存罐;406-第九阀门;407-第十阀门;408-低放废液取样箱;409-第四输送泵;410-低放废液计量槽;
501-中放废液进水口;502-第二前置过滤器;503-第十一阀门;504-第二空气压缩机;505-中放废液暂存罐;506-第十二阀门;507-捕集器;508-第二过滤器;509-中放废液取样箱;510-第十三阀门;511-第十四阀门;512-压空喷射器;513-中放废液计量槽。
具体实施方式
正如背景技术所提到的,核技术利用中特别是核医学应用方面产生的放射性废液,其源项半衰期较短、核素种类和数量较少,且放射性比活度为低,处理方法相对比较简单,一般在1年内能全部衰变到解控水平,然后排放至工业污水管道。核电站产生的放射性废液一般为中低放废液较多,量比较大,核素种类比较少,主要来自工艺疏水、地面排水以及化学疏水等,处理这些废液目前主要采用絮凝沉淀、蒸发及离子交换来净化废液,这种方式投资大、二次废物量多、能耗高且后期运行维护费用较高。乏燃料后处理阶段与本发明所述的源项也有很大的区别,其中含有裂变反应形成的裂变碎片以及它们的衰变产物也多达300多种,有多种铀钚等超铀毒性核素,并有很强的释热率和很高的放射性核素,因此在后处理过程中废液中含有多种裂变产物、活化产物、腐蚀产物、萃取的铀、钚、由中子俘获形成的超铀元素(如Np、Am、Cm)、包壳材料(如A1、Mg、Fe、Mo、Zr等)、中子毒物(如Gd、Cd、B等)、后处理引入的化学试剂(如NO3-、S04 2-、PO4 3-、F-、Na+等)和有机物杂质等。重要的放射性核素有几十种,半衰期长的核素半衰期超过百万年,许多核素的生物毒性极强,属极毒或高毒类。还有一些是挥发性或气态放射性核素,如3H、85Kr、106Ru、131I、129I等。有的核素虽然本身半衰期不算长,但它们的衰变产物寿命很长,例如241Pu和241Am衰变形成的237Np的半衰期长达2.14×106a。这些废液源项的危险性远大于本发明所属的源项。
基于加速器生产医用放射性同位素(如本发明中所述的Ra-223和Ac-225)产生的放射性废液的源项与上述源项有很大的不同。分离后废液的比活度约为1010~1012Bq/L,所含放射性元素种类多达50多种,放射性核素约300多种,年产量不大(一般不大于1m3/a)。这些核素的半衰期从几分钟到几千年,其中半衰期小于1小时的占37.70%,半衰期大于等于1小时且小于1天的约为14.98%,半衰期大于等于1天小于30天的约占36.44%,半衰期大于等于30天小于1年的占10.21%,半衰期大于1年以上的约占0.67%。这些主要核素的特性不同于核医学应用、核电厂以及后处理厂废液中核素的特性,因此需要结合这些特性、废液的物理和化学特性、建设以及后期运维的经济性等选择适合该废液的特殊处理工艺方法。可以理解的是,同样,基于加速器生产医用放射性同位素At-211、Ge-68和/或Cu-67产生的放射性废液也存在同样的特性。
下面以质子轰击钍靶生产α-医用同位素(225Ac和223Ra)为例,对本发明用于加速器生产医用同位素所产生放射性废液的处理方法进行详细说明。
第一方面,本发明提供一种用于加速器生产医用同位素所产生放射性废液的处理方法,包括如下步骤:S100、对加速器轰击同位素产生靶生产医用同位素所产生的放射性废液中的加速器活化水、同位素产生靶和束流收集器活化水、分离热室产生的低放废液、分离工艺产生的中放废液进行分类收集;S200、对所述加速器活化水、所述同位素产生靶和束流收集器活化水、所述分离热室产生的低放废液、所述分离工艺产生的中放废液分别进行如下处理:将所述加速器活化水冷却并取样监测活度,待满足解控排放标准则解控排放;将所述同位素产生靶和束流收集器活化水冷却并取样监测活度,若满足解控排放标准则解控排放,若不满足解控排放标准则进行如下处理:将废液过滤后进行离子交换,得到净化液;取样监测所述净化液的活度,若满足解控排放标准则解控排放或作为固化添加液;取样监测所述分离热室产生的低放废液的酸碱度,通过添加化学试剂调控废液至碱性,对调控后的废液进行固化处理;将所述分离工艺产生的中放废液产生的气体中的液体微粒进行捕集,对经捕集的气体进行过滤以除去气溶胶和水蒸气,将过滤后的气体输入废气处理系统中进行受控排放;取样监测所述的中放废液的酸碱度,通过添加化学试剂调控废液至碱性,对调控后的废液进行固化处理。如图1所示,为本发明用于加速器生产医用同位素所产生放射性废液的处理方法的整体流程图,放射性废液进行分类收集1即为步骤S100,放射性废液监测及处理2即为步骤S200中对分类后的废液分别进行监测和处理,净化后废液外排3即为步骤S200中对分类后的废液分别进行净化后外排,固化处理4即为步骤S200中对分类后的废液分别进行固化处理。本发明方法针对基于加速器生产医用放射性同位素所产生的放射性废液处理,从产生源头分类收集废液,如加速器低活化冷却水、靶和高功率束流收集器冷却水、分离热室产生的低放冲洗及化学疏水、分离工艺产生的中放工艺废液等要从源头分类收集,为后面优化处理提供基础保障。根据废液中核素特性选择合适的处理工艺方法,用尽量低的处理工艺成本和运行成本将废液处理至外运水平,从而达到安全处理,不污染环境的目的,最终能为同位素生产提供持续生产的基础保障,既能满足场区持续生产的需求、简化工艺流程、降低建设成本、便于运行,又能满足废液的安全排放或场外安全运输要求,保障医用同位素持续的生产。
根据本发明,加速器活化水是指加速器运行期间磁铁中冷却水被活化,这类废水中放射性核素半衰期短,比活度低。加速器运行期间,所输运的离子,由于部分离子脱离束流线中心损失在输运管壁上而产生中子,次级中子与磁铁设备中的冷却水产生反应而产生活化核素,主要包含3H、7Be、14C等核素,该类废水收集至第一活化废水收集池。针对加速器冷却活化水的特性,本发明采用收集暂存衰变处理方法,具体为将所述加速器活化水冷却并取样监测活度,待满足解控排放标准则解控排放。加速器活化水冷却和活化度监测时间为不超过1年,一般在1年内可以完全满足解控排放标准,然后进行解控排放至废水管道或者厂内复用。例如,可在冷却6个月时进行第一监测。一般药物生产的场址不一定是滨海建设,该处监测水中的解控比活度一般为:α不超过1Bq/L,β不超过10Bq/L。
根据本发明,同位素产生靶和束流收集器活化水是指来自产生靶以及束流收集器部件的冷却水。由于该处的束流损失较大并且冷却水的流速相对较高,废液中除了活化水外还可能还有一些铁、铜等杂质核素,该处的冷却水的比活度相对于加速器活化水较高,该类废水收集至第二活化废水收集池。针对同位素产生靶和束流收集器活化水的特性,本发明先采用收集暂存衰变处理方法,然后根据监测结果对其进行净化,具体为将同位素产生靶和束流收集器活化水冷却并取样监测活度,若满足解控排放标准则解控排放,若不满足解控排放标准则进行如下处理:将废液过滤后进行离子交换,得到净化液;取样监测所述净化液的活度,若满足解控排放标准则解控排放或作为固化添加液。其中,同位素产生靶和束流收集器活化水冷却和活化度监测的时间为1年,冷却1年后经取样监测如果满足解控排放标准则外排至废水管道或者厂内复用。一般药物生产的场址不一定是滨海建设,该处监测水中的解控比活度一般为:α不超过1Bq/L,β不超过10Bq/L。优选地,同位素产生靶和束流收集器活化水的处理中,过滤为除去废液中的油类、颗粒物,这类物质容易导致离子交换树脂的堵塞,影响树脂的寿命,其过滤精度为50~80μm;过滤后的废液再通过离子交换系统,在离子交换器中可加入阳离子交换树脂、阴离子交换树脂或者阴离子阳离子混合树脂,用于去除废液中的游离态核素,包括但不限于钙、镁、铁、锰、铜、氮等离子,这样可去除冷却活化水中的大部分放射性核素。优选地,将所述过滤和所述离子交换所产生的湿固废物进行收集暂存,待解控后进行外运处理,对不能解控的湿固废物则进行固化处理。
根据本发明,低放废液是指分离热室及各实验室冲洗以及化学疏水所产生的废液。低放废液主要来自于分离热室,分别为分离后容器等的冲刷废液,该废液所含核素种类为分离废液的所有核素或者部分核素,具体种类和活度不定,总的比活度不大于106Bq/L。另一部分来自放化实验室操作废液,该废液所含核素种类也暂时按照分离废液的所有核素或者部分核素,总的比活度不大于106Bq/L。低放废液中含有少量的硫酸、氢氟酸以及柠檬酸等酸性物质,该类放射性废液收集至低放废液暂存罐。针对分离热室产生的低放废液的特性,通过调节废液至合适的碱度后将低放废液通过计量后送至固化单元。优选地,在取样监测所述分离热室产生的低放废液的酸碱度前对其进行过滤以除去颗粒杂质,且对所述过滤产生的湿固废物进行固化处理。具体可将过滤后的过滤器及杂质装入200L废物桶后进入固化系统进行固定。优选地,所述固化处理为水泥固化处理,所述碱性的pH值8~13,由于低放废液中含有少量的硫酸、氢氟酸以及柠檬酸等酸性物质,容易使水泥水化产物氢氧化钙分解,不利用凝固养护且降低混凝土强度,进而对放射性核素固定性不理想,因此在进行水泥固化时,要求其需要在碱性条件,更有利于固化过程中促凝和便于养护等。优选地,用于监测所述低放废液的酸碱度所取的样品回流至所述分离热室产生的低放废液中。优选地,在监测所述分离热室产生的低放废液的酸碱度的同时监测活度,用于估算固化后总的放射性。
分离工艺产生的中放废液是指来自于分离热室的溶解同位素产生靶的废液。中放废液主要是分离过程中产生的工艺放射性废液,如钍靶溶解、分离、浓缩以及纯化等过程产生,提取目标核素后废液的放射性比活度约在1011Bq/L,内含硫酸、氢氟酸以及柠檬酸等酸性物质,每升废液中其化学成分硝酸HNO3约为0.78mol/L,硫酸铵(NH4)2SO4约为0.16mol/L,柠檬酸约为0.03mol/L。废液中含有大量的钍、镧系核素以及其它核素。该放射性废液收集至中放废液暂存罐。针对分离工艺产生的中放废液的特性,对中放废液中的核素衰变产生的气体通过捕集器和过滤器处理,然后外排至排气系统,通过调节中放废液至合适碱度后将中放废液通过计量槽后送至固化单元。优选地,先对废液进行过滤以除去颗粒杂质,所述过滤产生的湿固废物进行固化处理。优选地,所述固化处理为水泥固化处理,所述碱性的pH值8~13,由于中放废液内含硫酸、氢氟酸以及柠檬酸等酸性物质,容易使水泥水化产物氢氧化钙分解,不利用凝固养护且降低混凝土强度,进而对放射性核素固定性不理想,因此在进行水泥固化时,要求其需要在碱性条件,更有利于固化过程中促凝和便于养护等。优选地,所述分离工艺产生的中放废液的处理中,用于监测所述中放废液的酸碱度所取的样品、所述气体捕集步骤和所述过滤步骤中产生的废液一同回流至所述分离工艺产生的中放废液储存罐中。优选地,在监测所述分离热室产生的低放废液的酸碱度的同时监测活度,用于估算固化后总的放射性。
其中,低放废液和中放废液联合进行固化处理,即分离热室产生的低放废液和分离工艺产生的中放废液采用同一固化系统。低放和中放废液联合处理的优势主要为以下几个方面:1.低放和中放废液没有做净化处理,直接进行固化处理,可节约大量的设备建设和运行成本,并且还不用考虑大量二次污染物的处理;2.由于同位素生产厂址一般都选择在交通较为便利,便于运输的地方,一般没有选址在滨海或滨湖的地方,如果净化至工业废液排放标准其代价和成本都过于高昂;3.由于中放废液的比活度较大,200L的固化桶不能固化太多的废液,根据本发明所述的放射核素的特性,每桶固化的废液量一般不超过30L,如果废液量再多会导致固化桶外表面剂量率过高,根据废物处置接收要求还需要HIC或其它屏蔽容器,因此可根据监测数据计算加入中废液和低放废液的补充量,这样可以同时处理中废液和低放废液;4.根据固化工艺特性,废物量增容系数约为3-6,根据废液量的特点,一年产生固化后的废物约几立方米,从处置或者运行方面都是可行的。因此该种方法用于基于加速器生产同位素产生废液处理方法是较适合的一种方法。
第二方面,本发明提供一种用于加速器生产医用同位素所产生放射性废液的处理系统,包括:加速器活化水单元,包括第一活化废水收集池和第一活度取样监测装置,所述第一活度取样监测装置安装于所述第一活化废水收集池上;同位素产生靶和束流收集器活化水处理单元,包括第二活化废水收集池、第二活度取样监测装置、第三活度取样监测装置、第一过滤器、离子交换床和净水收集池,所述第二活化废水收集池、所述第一过滤器、所述离子交换床和所述净水收集池依次连接,所述第二活度取样监测装置安装于所述第二活化废水收集池,所述第三活化度取样检测装置安装于所述净水收集池上;分离热室产生的低放废液处理单元,包括第一前置过滤器、低放废液暂存罐、低放废液取样箱和第一化学试剂添加装置,所述第一前置过滤器安装于所述低放废液暂存罐的输入管线上,所述低放废液取样箱与所述低放废液暂存罐的取样口连接,所述第一化学试剂添加装置与所述低放废液暂存罐的试剂添加口连接;分离工艺产生的中放废液处理单元,包括第二前置过滤器、中放废液暂存罐、捕集器、第二过滤器、中放废液取样箱和第二化学试剂添加装置,所述第二前置过滤器安装于所述中放废液暂存罐的输入管线上,所述中放废液暂存罐的捕集出口与所述捕集器连接,所述捕集器与所述第二过滤器连接,所述中放废液暂存罐的取样出口与所述中放废液取样箱连接,所述第二化学试剂添加装置与所述中放废液暂存罐的试剂添加口连接;固化处理系统,所述净水收集池的废液出口与所述固化处理系统连接且连接管线上设有流量计,所述低放废液暂存罐的废液出口与所述固化处理系统连接且连接管线上设有低放废液计量槽,所述中放废液暂存罐的废液出口与所述固化处理系统连接且连接管线上设有中放废液计量槽。
上述的实施例中,具体地,如图2所示,第一活化废水收集池202上设有第一活化废水进水口201,用来输送加速器活化废水至第一活化废水收集池202中,第一活化废水收集池202容积不小于活化水全部外排时的体积。第一活度取样监测装置203安装于第一活化废水收集池202上,第一活化废水收集池202的输出管线上设有第一阀门204和第一输送泵205。使用时,加速器活化废水冷却一段时间(一般几个月不超过一年)后,用第一活度取样监测装置203对第一活化废水收集池202中的废水进行取样监测,如果满足解控标准,则可打开第一阀门204然后通过第一输送泵205把废水进行外排100,如排至工业废水管道或者厂内复用等;如果不满足解控标准,则继续冷却直至解控为止。
上述的实施例中,具体地,如图3所示,第二活化废水收集池302上设有第二活化废水进水口301,第二活度取样监测装置303安装于第二活化废水收集池302上,第二活化废水收集池302的输出管线上设有第二阀门304和第二输送泵305,第二活化废水收集池302的输出管线分成两路,一路设有第四阀门307进行外排100,另一路依次设有第三阀门306、第一过滤器308、离子交换床309和净水收集池310,第一过滤器308的出口与离子交换床309的入口连接,离子交换床309的出口与净水收集池310的入口连接,净水收集池310上设有第三活度取样监测装置311,净水收集池310的输出管线上设有第五阀门312和第三输送泵313,并再次分成两路,一路设有第六阀门314进行外排100,另一路依次设有第七阀门315和流量计316,进入固化系统200。使用时,靶和高功率束流收集器的冷却活化废水通过第二活化废水进水口301输送收集至第二活化废水收集池302,废水冷却一段时间(一般几个月不超过一年)后,使用第二活度取样监测装置303对第二活化废水收集池302中的废水进行取样监测,如果满足解控标准,则可打开第二阀门304和第四阀门307,并关闭第三阀门306,然后通过废液输送泵即第二输送泵305进行外排100,例如排至工业废水管道或者场内复用等;如果监测长时间(大于1年以上)不能解控,则需要打开第二阀门304和第三阀门306,关闭第四阀门307,废液通过第二输送泵305送至第一过滤器308中,此过滤器用于除去油类、胶体、颗粒物等。过滤后的废液进入离子交换床309,离子交换床为阴床、阳床或者阴阳混合床等,经过离子交换后的净化液暂存于净水收集池310,利用第三活度取样监测装置311进行取样监测,若满足解控排放标准则打开第五阀门312和第六阀门314,关闭第七阀门315,净化液经第三输送泵313进行外排100,例如排放至工业废水管道或产内复用;或者打开第五阀门312和第七阀门315,关闭第六阀门314,净化液经第三输送泵313排放至剂量槽316,然后作为添加液用于固化系统200。第一过滤器308和离子交换床309产生的湿固废物分类收集暂存进行固体废物收集317,待解控后进行外运300,如果不能解控的废物需要输送至固化系统200固化后外运处理。
上述的实施例中,优选地,所述低放废液取样箱上设有用于将多余液体回流至所述低放废液取样箱的低放废液回流管,以所述低放废液回流管为所述第一化学试剂添加装置;所述中放废液取样箱上设有用于将多余液体回流至所述中放废液取样箱的中放废液回流管,以所述中放废液回流管为所述第二化学试剂添加装置;所述低放废液暂存罐和所述中放废液暂存罐上装有液位监测装置和压力监测装置。
上述的实施例中,优选地,所述分离热室产生的低放废液处理单元还包括空气压缩机,通过空压的方式将低放废液输送至低放废液取样箱;所述分离工艺产生的中放废液处理单元还包括空气压缩机,通过空压的方式将中放废液输送至中放废液取样箱。
上述的实施例中,优选地,所述分离工艺产生的中放废液处理单元还包括压控喷射器,用于将所述第二过滤器输出的气体输送至所述排气系统。
上述的实施例中,优选地,所述分离热室产生的低放废液处理单元中,所述低放废液取样箱的出口与所述低放废液暂存罐的入口连接;所述分离工艺产生的中放废液处理单元中,所述中放废液取样箱的出口、所述捕集器和所述第二过滤器的废液出口与所述中放废液暂存罐的入口连接。
上述的实施例中,具体地,如图4所示,分离热室产生的低放废液处理单元中,低放废液暂存罐405的输入管线上依次设有低放废液进水口401、第一前置过滤器402和第八阀门403。前置过滤器的作用主要是过滤液体中颗粒杂质等,避免在暂存罐中沉淀累积。低放废液暂存罐405上装有液位监测、压力监测等监测装置。低放废液取样箱408与低放废液暂存罐405的取样口连接且连接管路上设有第十阀门407。通过第一空气压缩机404将低放废液暂存罐405中的废液输送至低放废液取样箱408中。低放废液取样箱408的废液出口与低放废液进水口401连接,低放废液取样箱408的废液出口的输出管线具体可设置在第一前置过滤器402和第八阀门403之间。低放废液取样箱408上设有用于将多余液体回流至低放废液取样箱的低放废液回流管(图中未展示),以低放废液回流管为第一化学试剂添加装置。低放废液暂存罐405的废液输出管线上依次设有第九阀门406、第四输送泵409和低放废液计量槽410。使用时,低放废液经低放废液进水口401并通过第一前置过滤器402后经过第八阀门403进入低放废液暂存罐405。在废液固化处理前需要监测废物的活度特性以及废液化学特性,首先打开第十阀门407,关闭第八阀门403和第九阀门406,通过第一空气压缩机404用空压的方式把废液输送至低放废液取样箱408,对放射性废液进行活度和化学性质监测,活度用来估算固化后总的放射性,参考化学特性主要用来调节废液酸碱度,添加化学物质沿取样箱回流口进入低放废液暂存罐405,使废液呈合适的碱度。处理废液时需要关闭第八阀门403和第十阀门407,打开第九阀门406,液体通过第四输送泵409被送至低放废液计量槽410,然后进入固化系统200与中放废液一起固化,第一过滤器402产生的湿固废物最终送至固化系统200进行固化处理。
上述的实施例中,具体地,如图4所示,分离工艺产生的中放废液处理单元中,中放废液暂存罐505的输入管线上依次设有中放废液进水口501、第二前置过滤器502和第十一阀门503。前置过滤器的作用主要是过滤液体中颗粒杂质等,避免在暂存罐中沉淀累积。中放废液暂存罐505上装有液位监测、压力监测等监测装置。中放废液暂存罐505的气体输出管线上依次设有第十二阀门506、捕集器507和第二过滤器508。其中捕集器507的作用主要用来收集气体中混杂的液体微粒等。第二过滤器508主要用来收集气溶胶以及水蒸气等。第二过滤器的输出管线上设有压控喷射器512,用于将过滤后的气体输送至排气系统(如烟囱)。中放废液取样箱509与中放废液暂存罐505的取样口连接且连接管路上设有第十四阀门511。通过第二空气压缩机504将中放废液暂存罐505中的废液输送至中放废液取样箱509中。中放废液取样箱509的废液出口、第二过滤器508的废液出口和捕集器507的废液出口与中放废液暂存罐505的入口连接,具体可通过同一输出管路设置在第二前置过滤器502和第十一阀门503之间。中放废液取样箱509上设有用于将多余液体回流至中放废液暂存罐505的中放废液回流管(图中509直阀门503前的箭头线),以中放废液回流管为第二化学试剂添加装置。中放废液暂存罐505的废液输出管线上依次设有第十三阀门510和中放废液计量槽513。使用时,中放废液经中放废液进水口501并通过第二前置过滤器502后经过第十一阀门503进入中放废液暂存罐505。中放废液暂存罐505有三路出口:暂存期间第十一阀门503、第十三阀门510和第十四阀门511关闭,第十二阀门506打开,暂存罐中核素衰变产生的气体夹杂液体颗粒、气溶胶、水蒸气等先通过呼排气进入捕集器507,以除去液体杂质及部分水蒸气,然后再通过第二过滤器508,除去气体中的气溶胶核素以及水蒸气,最后通过压控喷射器512进入烟囱400进行受控排放,压空喷射器512主要用于密封放射性环境,提高压空效果。在捕集器507和第二过滤器508中产生的部分液体通过液体回流管收集至中放废液暂存罐505。在废液固化处理前需要监测废物的活度特性以及废液化学特性,首先打开第十四阀门511,关闭第十一阀门503、第十二阀门506和第十三阀门510,通过第二空气压缩机504用空压的方式把废液输送至中放废液取样箱509,对放射性废液进行活度和化学性质监测,活度用来估算固化后总的放射性,参考化学特性主要用来调节废液酸碱度,添加化学物质沿取样箱回流口进入中放废液暂存罐505,使废液呈合适的碱度。处理废液时需要关闭第十一阀门503、第十二阀门506和第十四阀门511,打开第十三阀门510,运行第二空气压缩机504,通过压空方式把中放废液输送至中放废液计量槽513,然后进入固化系统200与低放废液一起固化,过滤器产生的湿固废物最终送至固化系统200进行固化处理。
综上所述,本发明通过对加速器生产医用同位素所产生放射性废液进行分类收集,对加速器冷却活化水、同位素产生靶和高功率束流收集器冷却活化水、分离热室产生的低放废液、分离工艺产生的中放废液分别进行处理。加速器冷却活化水采用收集暂存衰变处理方法,待满足解控排放标准则解控排放。同位素产生靶和束流收集器活化水先采用收集暂存衰变处理方法,待满足解控排放标准则解控排放,若不满足解控排放标准则通过过滤和离子交换对其进行净化,净化达标后排放。分离热室产生的低放废液,取样监测其酸碱度,通过添加化学试剂调控废液至中性或弱酸性,对调控后的废液进行固化处理。分离工艺产生的中放废液,对产生的气体进行捕集、过滤后输入废气处理系统最终经烟囱受控排放;取样监测中放废液的酸碱度,通过添加化学试剂调控废液至合适的碱度,对调控后的废液进行固化处理。在废液处理工艺路线中,贯彻技术简单有效、设备成熟可靠、满足项目的特殊需求,同时有利于废物的进一步处理、处置而不增加新废物等基本原则。主要通过源头控制、合理分类和选择合理的处理工艺来实现废物最小化管理思想,运行方便简单又不过多增加建设成本。
以上对本发明进行了详述。对于本领域技术人员来说,在不脱离本发明的宗旨和范围内,可在等同参数、浓度和条件下,在较宽范围内实施本发明。虽然本发明给出了特殊的实施例,应该理解为,可以对本发明作进一步的改进。总之,按本发明的原理,本申请欲包括任何变更、用途或对本发明的改进,包括脱离了本申请中已公开范围,而用本领域已知的常规技术进行的改变。
Claims (10)
1.一种用于加速器生产医用同位素所产生放射性废液的处理方法,其特征在于,包括如下步骤:
S100、对加速器轰击同位素产生靶生产医用同位素所产生的放射性废液中的加速器活化水、同位素产生靶和束流收集器活化水、分离热室产生的低放废液、分离工艺产生的中放废液进行分类收集;
S200、对所述加速器活化水、所述同位素产生靶和束流收集器活化水、所述分离热室产生的低放废液、所述分离工艺产生的中放废液分别进行如下处理:
将所述加速器活化水冷却并取样监测活度,待满足解控排放标准则解控排放;
将所述同位素产生靶和束流收集器活化水冷却并取样监测活度,若满足解控排放标准则解控排放,若不满足解控排放标准则进行如下处理:将废液过滤后进行离子交换,得到净化液;取样监测所述净化液的活度,若满足解控排放标准则解控排放或作为固化添加液;
取样监测所述分离热室产生的低放废液的酸碱度,通过添加化学试剂调控废液至碱性,将调控后的废液作为所述中放废液固化的添加液;
将所述分离工艺产生的中放废液产生的气体中的液体微粒进行捕集,对经捕集的气体进行过滤以除去气溶胶和水蒸气,将过滤后的气体输入排气系统中进行受控排放;取样监测所述中放废液的酸碱度,通过添加化学试剂调控废液至碱性,对调控后的废液进行固化处理。
2.根据权利要求1所述的用于加速器生产医用同位素所产生放射性废液的处理方法,其特征在于:所述医用同位素为225Ac、223Ra、211At、68Ge和67Cu中的至少一种。
3.根据权利要求1或2所述的用于加速器生产医用同位素所产生放射性废液的处理方法,其特征在于:所述加速器活化水的处理中,所述加速器活化水冷却和活度监测时间为不超过1年;
所述同位素产生靶和束流收集器活化水处理中,所述同位素产生靶和束流收集器活化水冷却和活化度监测的时间为1年;
所述解控排放标准如下:α比活度不超过1Bq/L,β比活度不超过10Bq/L。
4.根据权利要求1-3中任一项所述的用于加速器生产医用同位素所产生放射性废液的处理方法,其特征在于:所述同位素产生靶和束流收集器活化水的处理中,将所述过滤和所述离子交换所产生的湿固废物进行收集暂存,待解控后进行外运处理,对不能解控的湿固废物则进行固化处理。
5.根据权利要求1-4中任一项所述的用于加速器生产医用同位素所产生放射性废液的处理方法,其特征在于:所述分离热室产生的低放废液的处理中,在取样监测所述分离热室产生的低放废液的酸碱度前对其进行过滤以除去颗粒杂质,且对所述过滤产生的湿固废物进行固化处理;
所述分离热室产生的低放废液的处理中,在监测所述分离热室产生的低放废液的酸碱度的同时监测其活度,用于估算固化后总的放射性;
所述固化处理为水泥固化处理,所述分离热室产生的低放废液的处理中所述碱性的pH值为8~13;
所述分离热室产生的低放废液的处理中,将用于监测所述低放废液的酸碱度所取的样品回流至所述分离热室产生的低放废液中;
所述分离工艺产生的中放废液的处理中,还包括对所述中放废液进行过滤以除去颗粒杂质,且对所述过滤产生的湿固废物进行固化处理;
所述分离工艺产生的中放废液的处理中,在监测所述分离热室产生的中放废液的酸碱度的同时监测其活度,用于估算固化后总的放射性;
所述固化处理为水泥固化处理,所述分离工艺产生的中放废液的处理中所述碱性的pH值为8~13;
所述分离工艺产生的中放废液的处理中,将用于监测所述中放废液的酸碱度所取的样品、所述捕集步骤和所述过滤步骤中产生的废液一同回流至所述分离工艺产生的中放废液暂存罐中;
所述分离热室产生的低放废液和所述分离工艺产生的中放废液联合进行所述固化处理。
6.一种用于加速器生产医用同位素所产生放射性废液的处理系统,其特征在于,其为权利要求1-5中任一项所述的方法所用系统,包括:
加速器活化水单元,包括第一活化废水收集池和第一活度取样监测装置,所述第一活度取样监测装置安装于所述第一活化废水收集池上;
同位素产生靶和束流收集器活化水处理单元,包括第二活化废水收集池、第二活化度取样监测装置、第三活度取样监测装置、第一过滤器、离子交换床和净水收集池,所述第二活化废水收集池、所述第一过滤器、所述离子交换床和所述净水收集池依次连接,所述第二活度取样监测装置安装于所述第二活化废水收集池,所述第三活度取样检测装置安装于所述净水收集池上;
分离热室产生的低放废液处理单元,包括第一前置过滤器、低放废液暂存罐、低放废液取样箱和第一化学试剂添加装置,所述第一前置过滤器安装于所述低放废液暂存罐的输入管线上,所述低放废液取样箱与所述低放废液暂存罐的取样口连接,所述第一化学试剂添加装置与所述低放废液暂存罐的试剂添加口连接;
分离工艺产生的中放废液处理单元,包括第二前置过滤器、中放废液暂存罐、捕集器、第二过滤器、中放废液取样箱和第二化学试剂添加装置,所述第二前置过滤器安装于所述中放废液暂存罐的输入管线上,所述中放废液暂存罐的排气出口与所述捕集器连接,所述捕集器与所述第二过滤器连接,所述中放废液暂存罐的取样出口与所述中放废液取样箱连接,所述第二化学试剂添加装置与所述中放废液暂存罐的试剂添加口连接;
固化处理系统,所述净水收集池的废液出口与所述固化处理系统连接且连接管线上设有流量计,所述低放废液暂存罐的废液出口与所述固化处理系统连接且连接管线上设有低放废液计量槽,所述中放废液暂存罐的废液出口与所述固化处理系统连接且连接管线上设有中放废液计量槽。
7.根据权利要求6所述的用于加速器生产医用同位素所产生放射性废液的处理系统,其特征在于:所述低放废液取样箱上设有用于将多余液体回流至所述低放废液取样箱的低放废液回流管,以所述低放废液回流管为所述第一化学试剂添加装置;
所述中放废液取样箱上设有用于将多余液体回流至所述中放废液取样箱的中-放废液回流管,以所述中放废液回流管为所述第二化学试剂添加装置;
所述低放废液暂存罐和所述中放废液暂存罐上装有液位监测装置和压力监测装置。
8.根据权利要求6或7所述的用于加速器生产医用同位素所产生放射性废液的处理系统,其特征在于:所述分离热室产生的低放废液处理单元还包括空气压缩机,通过空压的方式将低放废液输送至低放废液取样箱;
所述分离工艺产生的中放废液处理单元还包括空气压缩机,通过空压的方式将中放废液输送至中放废液取样箱。
9.根据权利要求6-8中任一项所述的用于加速器生产医用同位素所产生放射性废液的处理系统,其特征在于:所述分离工艺产生的中放废液处理单元还包括与所述第二过滤器连接的压控喷射器,用于将所述第二过滤器排出的气体输送至废气处理系统。
10.根据权利要求6-9中任一项所述的用于加速器生产医用同位素所产生放射性废液的处理系统,其特征在于:所述分离热室产生的低放废液处理单元中,所述低放废液取样箱的出口与所述低放废液暂存罐的入口连接;
所述分离工艺产生的中放废液处理单元中,所述中放废液取样箱的出口、所述捕集器和所述第二过滤器的废液出口与所述中放废液暂存罐的入口连接。
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- 2023-04-25 CN CN202310454892.1A patent/CN116453729A/zh active Pending
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CN117672582A (zh) * | 2023-08-16 | 2024-03-08 | 西南科技大学 | 核医疗放射性废水深度净化处理系统及应用方法 |
CN117672582B (zh) * | 2023-08-16 | 2024-05-17 | 西南科技大学 | 核医疗放射性废水深度净化处理系统及应用方法 |
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