KR20220018972A - 바이폴라 플레이트를 코팅하기 위한 층 시스템, 바이폴라 플레이트, 및 연료 전지 - Google Patents

바이폴라 플레이트를 코팅하기 위한 층 시스템, 바이폴라 플레이트, 및 연료 전지 Download PDF

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리카르도 헨리쿠 브루크나라
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섀플러 테크놀로지스 아게 운트 코. 카게
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Abstract

본 발명은 바이폴라 플레이트(10) 또는 전극부(10a, 10b)를 코팅하기 위한 층 시스템(1, 1', 1", 1a)에 관한 것으로서, 적어도 하나의 제 1층(2, 2a, 2b), 적어도 하나의 제 2층(3), 및 특히 적어도 하나의 제 2층(3) 상에 배열되고, 도핑된 사면체 비결정 탄소(ta-C:X)로 구성된 적어도 하나의 커버층(4, 4a, 4b)을 포함하고, 도펀트(X)로서, 적어도 하나의 요소가 티타늄, 니오븀, 텅스텐, 지르코늄, 탄탈룸, 하프늄, 몰리브덴, 구리, 실리콘, 백금, 팔라듐, 루테늄, 이리듐, 은, 붕소, 질소, 인, 불소, 수소, 및 산소를 포함하는 그룹으로부터 제공되고, 도펀트(X)는 > 0% 내지 20%의 농도로 커버층(4, 4a, 4b)에 제공된다. 본 발명은 부가적으로 그러한 층 시스템(1, 1', 1", la)을 포함하는 바이폴라 플레이트(10) 또는 전극부(10a, 10b)에 관한 것이고, 연료 전지(100) 및 레독스 플로우 전지(110)에 관한 것이다.

Description

바이폴라 플레이트를 코팅하기 위한 층 시스템, 바이폴라 플레이트, 및 연료 전지
본 발명은 도핑된 다이아몬드상 탄소층을 포함하는 바이폴라 플레이트 또는 전극부를 코팅하기 위한 층 시스템에 관한 것이다. 본 발명은 또한 그러한 층 시스템을 갖는 바이폴라 플레이트 및 적어도 하나의 그러한 바이폴라 플레이트로 형성된 연료 전지에 관한 것이다. 본 발명은 또한 그러한 층 시스템을 갖는 전극부 및 적어도 하나의 그러한 전극부로 형성된 레독스 플로우 전지(redox flow cell)에 관한 것이다.
바이폴라 플레이트 및 연료 전지는 이미 DE 102 30 395 A1로부터 공지되어 있다. 이러한 바이폴라 플레이트는 도핑된 다이아몬드 코팅 및/또는 도핑된 다이아몬드상 탄소 코팅이 제공되는 금속 기판을 가진다.
금속 기판은 양호한 기계적 안정성 및 높은 전기 및 열 전도도로 인해 연료 전지의 바이폴라 플레이트의 형성을 위해 사용된다. 그러나 연료 전지에서의 공격적인 동작 조건 하에, 금속 기판의 부식 및 용해가 종종 발생하여 부식에 대해 보호하는 코팅이 바이폴라 플레이트의 장기간 안정성을 증가시키도록 적용된다. 그러나 연료 전지의 불리한 동작 조건의 경우에, 손상이 그러한 코팅의 영역에서 반복적으로 발생해서, 금속 기판의 보호가 적어도 국부적으로 손실되고, 그럼에도 불구하고 금속 기판의 부식이 시간 지연과 함께 시작된다.
그러므로 제조하기에 비싸지 않고 부식으로부터 금속 기판을 보호하는 바이폴라 플레이트 또는 전극부용 층 시스템을 제공하는 것이 본 발명의 목적이다. 본 발명의 또 다른 목적은 그로써 형성된 바이폴라 플레이트 및 그러한 바이폴라 플레이트를 갖는 연료 전지를 제공하고, 전극부 및 적어도 하나의 그러한 전극부로 형성된 레독스 플로우 전지를 제공하는 것이다.
목적은 바이폴라 플레이트 또는 전극부를 코팅하기 위한 층 시스템에 대해 달성되고, 그것은 -적어도 하나의 제 1층, -적어도 하나의 제 2층, 및 -특히 적어도 하나의 제 2층 상에 배열되고, 도핑된 사면체 비결정 탄소(ta-C:X)로 구성된 적어도 하나의 커버층을 포함하도록 형성되고, 도펀트(X)로서 적어도 하나의 요소가 티타늄, 니오븀, 텅스텐, 지르코늄, 탄탈룸, 하프늄, 몰리브덴, 구리, 실리콘, 백금, 팔라듐, 루테늄, 이리듐, 은, 붕소, 질소, 인, 불소, 수소, 및 산소를 포함하는 그룹으로부터 제공되고, 도펀트(X)는 > 0% 내지 20%의 농도로 커버층에 제공된다.
층 시스템은 높은 전기 전도도와 낮은 비용과 동시에 높은 장기적 안정성을 특징으로 한다. 덧붙여, 층 시스템은, 바이폴라 플레이트 또는 전극부의 금속 기자재 또는 금속 기판에 대한 우수한 부식 방지를 보장한다.
도핑된 사면체 비결정 탄소(ta-C:X)의 커버층은 대부분 sp3-혼성 결합을 가진다. 커버층에서 sp3-혼성 비율이 50%를 초과하면, 사면체 비결정 탄소(ta-C)가 여기서 이해된다.
층 시스템의 적어도 하나의 제 1층은 바람직하게 티타늄, 니오븀, 하프늄, 지르코늄, 및 탄탈룸으로 구성된 그룹에서 적어도 하나의 요소로부터 형성된 금속층이다. 특히, 적어도 하나의 제 1층은 티타늄-니오븀 합금으로부터 형성된다. 티타늄-니오븀 합금은 바람직하게 20% 내지 60%의 범위에서 니오븀 함량을 가진다.
동일하거나 다른 조성물을 가질 수 있는 복수의 그러한 제 1층이 있을 수 있다.
층 시스템의 적어도 하나의 제 2층은 바람직하게 티타늄, 니오븀, 하프늄, 지르코늄, 및 탄탈룸으로 구성된 그룹에서 적어도 하나의 요소로부터 형성된, 적어도 하나의 비금속으로 도핑된 금속층이다. 적어도 하나의 비금속은 질소, 탄소, 불소, 붕소, 수소, 산소를 포함하는 그룹에서 적어도 하나의 요소로부터 형성된다.
동일하거나 다른 조성물을 가질 수 있는 복수의 그러한 제 2층이 있을 수 있다.
덧붙여, 제 1층 및 제 2층은 서로의 상부 상에 교호적으로 배열될 수 있다.
또한, 동일하거나 다른 조성물을 가질 수 있는 복수의 그러한 커버층이 있을 수 있다.
따라서 제 1층 또는 제 2층 또는 커버층의 갯수(n)는 각각 n ≥ 2 내지 100의 범위에 있을 수 있다.
ta-C:X로 구성된 커버층이 바람직하다. 도펀트(X)는 수소 및/또는 산소로부터 형성되고 0.1% 내지 10%의 범위에서의 양으로 제공된다.
ta-C:X로 구성된 커버층이 바람직하다. 도펀트(X)는 탄탈룸 또는 이리듐 또는 루테늄으로부터 형성되고, 0.1% 내지 20%의 범위에서의 양으로 제공된다.
적어도 하나의 커버층은 물론 적어도 하나의 금속 제 1층 및 적어도 하나의 금속 제 2층을 포함하는 층 시스템은 30 mΩ*cm2 미만의 낮은 전기 접촉 저항으로 생성될 수 있어서, 높은 전기 전도도를 초래한다.
적어도 하나의 제 1층, 적어도 하나의 제 2층, 및 적어도 하나의 커버층은 바람직하게 물리 기상 증착(PVD)에 의해 형성된다. 특히, 아크 증발 및/또는 스퍼터링에 의한 증착이 여기서 바람직하다. 그러나 화학 기상 증착(CVD)과 같은 다른 증착 기술의 사용 역시 단독으로 또는 PVD 공정과 조합하여 가능하다. 플라즈마-보조 CVD 공정(PACVD)의 사용 역시 그 자체를 입증해왔다.
적어도 하나의 제 1층 및/또는 적어도 하나의 제 2층은 바람직하게 20 nm 내지 900 nm의 범위에서 층 두께를 가진다.
적어도 하나의 커버층은 바람직하게 5 nm 내지 4.5 μm의 범위에서 코팅 두께를 가진다. 이러한 방식으로, 층 시스템을 위한 소재 요구사항이 최소화될 수 있고 양호한 전기적 특성을 갖는 동시에 금속 기판에 대한 충분한 부식 방지가 달성될 수 있다.
목적은, 다음 순서로 바이폴라 플레이트의 구조를 갖는, 본 발명에 따른 기판 및 층 시스템을 포함하는, 애노드 측 및 캐소드 측을 갖는 바이폴라 플레이트에 대해 달성된다:
금속 기판,
선택적으로 가스 확산층,
적어도 하나의 제 1층,
선택적으로, 제 1층과 제 2층의 교호하는 배열로 적어도 하나의 제 2층,
적어도 하나의 커버층.
층 시스템은 바이폴라 플레이트의 애노드 측 및/또는 캐소드 측 상에 있을 수 있다. 복수의 제 1층 및 복수의 제 2층의 경우에, 이들은 어느 하나가 다른 하나에 뒤이어 배열될 수 있다, 즉, 첫 번째의 모든 제 1층, 그런 후에, 모든 제 2층, 또는 교호적으로, 즉, 서로의 최상부 상에 교호적으로 하나 이상의 제 1층과 하나의 이상의 제 2층이 그것이다.
티타늄, 티타늄 합금, 알루미늄, 알루미늄 합금 또는 마그네슘 합금의, 스테인레스 강, 바람직하게 오스테나이트 스테인리스 강으로 구성된 기판은 특히 바이폴라 플레이트의 금속 기판으로서 바람직하다.
선택적으로 현재의 가스 확산층은 전기적으로 전도성이도록 형성된다.
또한, 목적은 연료 전지, 특히 산소-수소 연료 전지 또는 전해조에 대해 달성되며, 여기서 이것은 본 발명에 따른 적어도 하나의 바이폴라 플레이트를 포함하도록 형성된다.
연료 전지는 바람직하게 적어도 하나의 고분자 전해질 막을 포함한다. 그러므로 연료 전지는 고온 또는 저온 고분자 전해질 연료 전지일 수 있다.
또한, 목적은 다음 순서로 포괄적으로 전극부에 대해 달성된다:
금속 기판,
적어도 하나의 제 1층,
선택적으로, 제 1층과 제 2층의 교호하는 배열로 적어도 하나의 제 2층,
적어도 하나의 커버층.
티타늄, 티타늄 합금, 알루미늄, 알루미늄 합금 또는 마그네슘 합금의, 스테인레스 강, 바람직하게 오스테나이트 스테인리스 강으로 구성된 기판은 특히 전극부의 금속 기판으로서 바람직하다.
또한, 목적은 본 발명에 따른 적어도 하나의 전극부, 제 1 반응 공간, 및 제 2 반응 공간을 포함하는, 레독스 플로우 전지에 관한 것이다. 각각의 반응 공간은 하나의 전극부와 접촉하고, 반응 공간은 고분자 전해질 막에 의해 서로 분리된다.
도 1 내지 8은 연료 전지, 전극부, 및 레독스 플로우 전지는 물론, 본 발명에 따른 층 시스템 및 그로써 형성된 바이폴라 플레이트를 예시화하도록 의도된다. 도면에서:
도 1은 금속 기판 상의 제 1층 시스템을 도시하고,
도 2는 금속 기판 상의 제 2층 시스템을 도시하고,
도 3은 금속 기판 상의 제 3층 시스템을 도시하고,
도 4는 가스 확산층을 갖는 금속 기판 상의 제 4층 시스템을 도시하고,
도 5는 층 시스템을 갖는 바이폴라 플레이트를 도시하고,
도 6은 연료 전지 또는 연료 전지 시스템을 도시하고,
도 7은 층 시스템을 갖는 전극부를 도시하고, 그리고
도 8은 전극부를 갖는 레독스 플로우 전지를 개략적으로 도시한다.
도 1은 단면도에서, 금속 기판(5) 상의 본 발명에 따른 제 1 층 시스템(1)의 예시적인 실시예를 도시한다. TiNb 합금으로 구성된 제 1층(2)은 기판(5) 상에 위치된다. TiNbN 또는 TiNbCN으로 구성된 제 2층(3)은 제 1 층(2) 상에 위치된다. 제 2층(3) 상에, ta-C:H (도펀트(X) = 수소)로 구성된 적어도 하나의 커버층(4) 및/또는 ta-C:H:O (도펀트 (X) = 수소 및 산소) 또는 ta-C:H:O:Si (도펀트(X) = 수소 및 산소 및 실리콘)이 있다.
도 2는 단면도에서, 금속 기판(5) 상의 본 발명에 따른 제 2 층 시스템(1’)의 예시적인 실시예를 도시한다. 기판(5) 상에, 티타늄으로 구성된 제 1층(2a) 및 TiHf 합금으로 구성된 추가 제 1층(2b)이
있다. TiHfN 또는 TiHfCN으로 구성된 제 2층(3)은 추가 제 1 층(2b) 상에 위치된다. 제 2층(3) 상에, ta-C:Ir (도펀트 (X) = 이리듐) 또는 ta-C:Ru (도펀트 (X) = 루테늄)로 구성된 커버층(4)이 있다.
도 3은 단면도에서, 금속 기판(5) 상의 본 발명에 따른 제 3층 시스템(1”)의 예시적인 실시예를 도시한다. 티타늄으로 구성된 제 1층(2)은 기판(5) 상에 위치된다. TiBN으로 구성된 제 2 층(3)은 제 1 층(2) 상에 위치된다. ta-C:B (도펀트(X) = 붕소)로 구성된 제 1커버층(4a)은 제 2층(3) 상에 위치된다. ta-C:Ta (도펀트(X) = 탄탈룸)로 구성된 제 2 커버층(4b)은 제 1 커버층(4a) 상에 위치된다. 대안적으로, 제 1 및 제 2 커버층(4a, 4b)은 교호적으로 그리고 각각 갯수 n > 2로 적용될 수 있다.
도 4는 단면도에서, 가스 확산층(6)을 갖는 금속 기판(5) 상의 본 발명에 따른 제 4 층 시스템(1)의 예시적인 실시예를 도시한다. TiNb 합금으로 구성된 제 1층(2)은 가스 확산층(6) 상에 위치된다. TiNbN 또는 TiNbCN으로 구성된 제 2층(3)은 제 1 층(2) 상에 위치된다. 제 2층(3) 상에, ta-C:H (도펀트(X) = 수소) 및/또는 ta-C:H:O (도펀트 (X) = 수소 및 산소) 또는 ta-C:H:O:Si (도펀트(X) = 수소 및 산소 및 실리콘)로 구성된 적어도 하나의 커버층(4)이 있다.
도 5는 스테인레스 강으로 구성된 금속 기판(5) 또는 금속 캐리어 플레이트를 여기에 갖는, 층 시스템(1)을 갖는 바이폴라 플레이트(10)를 도시한다. 층 시스템(1)은 양 측면 상의 바이폴라 플레이트(10)를 덮는다. 층 시스템(1)은 20 nm 내지 5 μm 범위에서 총 두께를 갖는다. 바이폴라 플레이트(10)는, 공정 가스를 연료 전지에 공급하고 연료 전지로부터 반응 생성물을 제거하도록 사용되는, 개구(8)를 갖는 유입 영역(11) 및 추가 개구(8’)를 갖는 유출 영역(12)을 가진다. 또한, 바이폴라 플레이트(10)는 각각의 측면 상의 가스 분배 구조(9)를 가진다.
도 6은 복수의 연료 전지(100)를 포함한 연료 전지 시스템(100')을 개략적으로 도시한다. 각각의 연료 전지(100)는, 바이폴라 플레이트(10, 10')의 양 측면에 인접한 고분자 전해질 막(7)을 포함한다. 도 5에서와 동일한 도면 부호는 동일한 요소를 나타낸다.
도 7은 금속 기판(5) 및 기판(5) 상의 층 시스템(1a)을 포함하는 3차원도에서의 전극부(10a)를 도시한다. 유동장(9a)은 기판(5)에 엠보싱되어서, 전극부(10a)의 표면의 3차원 구조화를 초래한다.
도 8은 레독스 플로우 전지(110) 또는레독스 플로우 전지(110)를 갖는 레독스 플로우 배터리를 개략적으로 도시한다. 레독스 플로우 전지(110)는 두 개의 전극부(10a, 10b), 제 1 반응 공간(13a) 및 제 2 반응 공간(13b)을 포함하고, 각각의 반응 공간(13a, 13b)은 전극부(10a, 10b) 중 하나와 접촉한다. 전극부(10a, 10b) 각각은 각각의 인접한 반응 공간(13a, 13b)을 마주하여 배열되는 유동장(9a)을 가진다. 층 시스템(1a)(도 7 참조)은 각각의 전극부(10a, 10b)의 기판(5)의 유동장(9a)으로 반응 공간(13a, 13b)과 접촉하는 표면을 덮는다. 반응 공간(13a, 13b)은 고분자 전해질 막(7)에 의해 서로 분리된다. 액상의 애노드액(14a)이 펌프(16a)를 통해 탱크(15a)로부터 제 1 반응 공간(13a)으로 펌핑되고 전극부(10a)와 고분자 전해질 막(7) 사이에 통과된다. 액상의 캐소드액(14a)이 펌프(16b)를 통해 탱크(15b)로부터 제 2 반응 공간(13b)으로 펌핑되고 전극부(10b)와 고분자 전해질 막(7) 사이에 통과된다. 이온 교환이 고분자 전해질 막(7)을 가로질러 발생하고, 전극부(10a, 10b)에서의 레독스 반응으로 인해 전기 에너지가 방출된다.
1, 1', 1'', 1a : 층 시스템
2, 2a, 2b : 제 1 층
3 : 제 2층
4, 4a, 4b : 커버층
5 : 금속 기판
6 : 가스 확산층
7 : 고분자 전해질 막
8, 8' : 개구
9 : 가스 분배 구조
9a : 유동장
10, 10' : 바이폴라 플레이트
10a, 10b : 전극부
11 : 유입 영역
12 : 유출 영역
13a, 13b : 반응 공간
14a : 애노드액
14b : 캐소드액
15a, 15b : 탱크
16a, 16b : 펌프
100 : 연료 전지
100' : 연료 전지 시스템
110 : 레독스 플로우 전지

Claims (12)

  1. 바이폴라 플레이트(10) 또는 전극부(10a, 10b)를 코팅하기 위한 층 시스템(1, 1', 1'', 1a)으로서,
    -적어도 하나의 제 1층(2, 2a, 2b),
    -적어도 하나의 제 2층(3), 및 -특히 상기 적어도 하나의 제 2층(3) 상에 배열되고, 도핑된 사면체 비결정 탄소(ta-C:X)로 구성된 적어도 하나의 커버층(4, 4a, 4b)을 포함하고,
    도펀트(X)로서 적어도 하나의 요소가 티타늄, 니오븀, 텅스텐, 지르코늄, 탄탈룸, 하프늄, 몰리브덴, 구리, 실리콘, 백금, 팔라듐, 루테늄, 이리듐, 은, 붕소, 질소, 인, 불소, 수소, 산소를 포함하는 그룹으로부터 제공되고, 상기 도펀트(X)는 > 0% 내지 20%의 농도로 상기 커버층(4, 4a, 4b)에 제공되는 것을 특징으로 하는 층 시스템(1, 1', 1'', 1a).
  2. 제 1항에 있어서,
    상기 적어도 하나의 제 1층(2, 2a, 2b)은 티타늄, 니오븀, 하프늄, 지르코늄, 탄탈룸의 그룹에서 적어도 하나의 요소로부터 형성된 금속층인 것을 특징으로 하는 층 시스템(1, 1', 1'', 1a).
  3. 제 2항에 있어서,
    상기 적어도 하나의 제1층(2, 2a, 2b)은 티타늄-니오븀 합금으로부터 형성되는 것을 특징으로 하는 층 시스템(1, 1', 1'', 1a).
  4. 제 3항에 있어서,
    상기 티타늄-니오븀 합금은 20% 내지 60%의 범위에서 니오븀 함량을 갖는 것을 특징으로 하는 층 시스템(1, 1', 1'', 1a).
  5. 제 1항 내지 4항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 적어도 하나의 제 2층(3)은 적어도 하나의 비금속으로 도핑되고 티타늄, 니오븀, 하프늄, 지르코늄, 탄탈룸의 그룹에서 적어도 하나의 요소로부터 형성된 금속층이고, 상기 적어도 하나의 비금속은 질소, 탄소, 불소, 붕소, 수소, 산소의 그룹에서 적어도 하나의 요소에 의해 형성되는 것을 특징으로 하는 층 시스템(1, 1', 1'', 1a).
  6. 전술한 항들 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 적어도 하나의 제 1층(2, 2a, 2b) 및/또는 상기 적어도 하나의 제 2층(3)은 20 nm 내지 900 nm의 범위에서 층 두께를 갖는 것을 특징으로 하는 층 시스템(1, 1', 1'', 1a).
  7. 전술한 항들 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 적어도 하나의 커버층(4, 4a, 4b)은 5 nm 내지 4.5 μm의 범위에서 층 두께를 갖는 것을 특징으로 하는 층 시스템(1, 1', 1'', 1a).
  8. 애노드 측과 캐소드 측을 갖는 바이폴라 플레이트(10)로서,
    금속 기판(5),
    선택적으로 가스 확산층(6),
    적어도 하나의 제 1층(2, 2a, 2b),
    선택적으로, 제 1층(2, 2a, 2b)과 제 2층(3)의 교호하는 배열로 적어도 하나의 제 2층(3),
    적어도 하나의 커버층(4, 4a, 4b)의 순서로 상기 바이폴라 플레이트(10)의 구조를 갖는, 청구항 제 1항 내지 제 7항 중 어느 한 항에 따른 층 시스템(1,1', 1'') 및 기판(5)을 포함하는 것을 특징으로 하는 애노드 측과 캐소드 측을 갖는 바이폴라 플레이트(10).
  9. 연료 전지(100)로서,
    청구항 제 8항에 따른 적어도 하나의 바이폴라 플레이트(10)를 포함하는, 특히 산소-수소 연료 전지 또는 전해조인 것을 특징으로 하는 연료 전지(100).
  10. 제 9항에 있어서,
    적어도 하나의 고분자 전해질 막(7)을 포함하는 것을 특징으로 하는 연료 전지(100).
  11. 전극부(10a, 10b)서,
    금속 기판(5),
    적어도 하나의 제 1층(2, 2a, 2b),
    선택적으로, 제 1층(2, 2a, 2b)과 제 2층(3)의 교호하는 배열로 적어도 하나의 제 2층(3),
    적어도 하나의 커버층(4, 4a, 4b)의 순서로 상기 전극부(10a, 1b)의 구조를 갖는, 청구항 제 1항 내지 제 7항 중 어느 한 항에 따른 층 시스템(1a) 및 기판(5)을 포함하는 것을 특징으로 하는 전극부(10a, 10b).
  12. 레독스 플로우 전지(110)로서,
    청구항 제 11항에 따른 적어도 하나의 전극부(10a, 10b), 제 1 반응 공간(13a) 및 제 2 반응 공간(13b)을 포함하고, 각각의 경우에 하나의 전극부(10a, 10b)와 접촉하는 각각의 반응 공간(13a, 13b)은 층 시스템(1a)의 영역에 있고, 상기 반응 공간(13a, 13b)은 고분자 전해질 막(7)에 의해 서로 분리되는 것을 특징으로 하는 레독스 플로우 전지(110).



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