KR20220003771A - 두 개의 기준 전극을 포함하는 전지셀 및 이를 사용한 전지 평가 방법 - Google Patents

두 개의 기준 전극을 포함하는 전지셀 및 이를 사용한 전지 평가 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 두 개의 기준 전극을 포함하는 전지셀 및 이를 사용한 전지 평가 방법에 관한 것으로, 제1 전극, 상기 제1 전극과 반대 극성의 제2 전극이 분리막이 개재된 상태로 교번하여 적층된 구조의 전극 조립체; 상기 제1 전극 및 제2 전극 사이에 위치한 제1 기준 전극; 및 상기 제1 기준 전극과 회로적으로 연결된 제2 기준 전극을 포함한다.

Description

두 개의 기준 전극을 포함하는 전지셀 및 이를 사용한 전지 평가 방법{BATTERY CELL INCLUDING TWO REFERENCE ELECTRODES AND BATTERY EVALUATION METHOD USING SAME}
본 발명은 전지셀 및 이를 사용한 전지 평가 방법에 관한 것으로, 상세하게는 두 개의 기준 전극을 포함하는 전지셀 및 이를 사용한 전지 평가 방법에 관한 것이다.
최근, 충방전이 가능한 이차전지는 와이어리스 모바일 기기의 에너지원으로 광범위하게 사용되고 있다. 또한, 이차전지는, 화석 연료를 사용하는 기존의 가솔린 차량, 디젤 차량 등의 대기오염 등을 해결하기 위한 방안으로 제시되고 있는 전기자동차, 하이브리드 전기자동차 등의 에너지원으로서도 주목받고 있다. 따라서, 이차전지를 사용하는 애플리케이션의 종류는 이차전지의 장점으로 인해 매우 다양화되고 있으며, 향후에는 지금보다는 많은 분야와 제품들에 이차전지가 적용될 것으로 예상된다.
이러한 이차전지는 전극과 전해액의 구성에 따라 리튬이온 전지, 리튬이온 폴리머 전지, 리튬 폴리머 전지 등으로 분류되기도 하며, 그 중 전해액의 누액 가능성이 적으며, 제조가 용이한 리튬이온 폴리머 전지의 사용량이 늘어나고 있다. 일반적으로, 이차전지는 전지케이스의 형상에 따라, 전극조립체가 원통형 또는 각형의 금속 캔에 내장되어 있는 원통형 전지 및 각형 전지와, 전극조립체가 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치형 케이스에 내장되어 있는 파우치형 전지로 분류되며, 전지케이스에 내장되는 전극조립체는 양극, 음극, 및 상기 양극과 상기 음극 사이에 개재된 분리막 구조로 이루어져 충방전이 가능한 발전소자로서, 활물질이 도포된 긴 시트형의 양극과 음극 사이에 분리막을 개재하여 권취한 젤리-롤형과, 소정 크기의 다수의 양극과 음극을 분리막에 개재된 상태에서 순차적으로 적층한 스택형으로 분류된다.
이러한 이차전지는 성능을 확인하고, 양극 및 음극 사이의 반응이 어떻게 진행되는지 확인하기 위해 전극 전위의 측정이 많이 행하여지고 있다. 이러한 전극 전위는 일반적으로 기준 전극을 포함하는 3전극 셀을 사용하여 측정된다.
도 1은 종래의 기준 전극을 포함하는 3전극 셀의 구조를 나타낸 모식도이다.
도 1을 참조하면, 종래의 전지셀(10)은 양극(1) 및 음극(2)이 그 사이에 분리막(3)이 개재된 상태로 적층되어 전극 조립체를 구성하고 있으며, 상기 양극과 음극 사이에 기준 전극(4)이 삽입되는 구조이다. 상기 전극 조립체는 전지 케이스(5)에 수납된다. 상기 기준 전극(4)은 양극과 음극에 대한 전극 전위의 상대값을 측정할 때 전위의 기준이 된다. 이 경우 양극 및 음극 중 어느 하나는 작업 전극(working electride)로 작용하며, 다른 하나는 반대 전극(counter electrode)으로 작용한다. 이러한 3전극 셀에서는 일반적으로 작업 전극의 거동을 확인한다.
그러나 이러한 3전극 셀은 일반적으로 높은 C-rate의 전류를 사용하는 충전 환경 또는 고온 환경에서 작동되며, 기준 전극이 양극 및 음극 사이에 끼어 있으므로 전위 측정 과정에서 물리적인 영향을 받을 수 있다. 또한 셀 내에서 전기화학 반응이 일어날 때 자기장이 형성되면 기준 전극이 이에 노출되어 기준 전극의 전위가 흔들릴 수 있다. 또한 시간이 지남에 따라 기준 전극의 가역성이 저하될 수 있다. 이러한 경우 측정된 전극 전위에 오차가 발생하게 된다는 문제가 있다.
따라서 이러한 문제 해결을 위한 기술 개발이 필요한 실정이다.
한국등록특허 제10-2082483호
본 발명은 상기와 같은 문제를 해결하기 위해 안출된 것으로, 기준 전극에 발생할 수 있는 전위의 흔들림 또는 기준 전극의 성능 저하로 인한 오차를 검출하여, 이를 보정함으로써 신뢰성 높은 전극 전위 평가가 가능하며, 전지셀 및 이를 사용한 전지 평가 방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명에 따른 전지셀은 제1 전극, 상기 제1 전극과 반대 극성의 제2 전극이 분리막이 개재된 상태로 교번하여 적층된 구조의 전극 조립체; 상기 제1 전극 및 제2 전극 사이에 위치한 제1 기준 전극; 및 상기 제1 기준 전극과 회로적으로 연결된 제2 기준 전극을 포함한다.
구체적인 예에서, 상기 제1 기준 전극은, 리드 또는 와이어 형상의 제1 기준 전극 본체; 및 상기 제1 기준 전극 본체의 단부에 코팅된 제1 기준 전극 활물질을 포함한다.
구체적인 예에서, 상기 제1 기준 전극 활물질은 리튬 티타늄 산화물(LTO)를 포함한다.
구체적인 예에서, 상기 제1 전극 및 제2 전극 중 어느 하나와 분리막 사이에 제1 절연막이 형성되어 있고, 상기 제1 기준 전극은 상기 제1 기준 전극 활물질이 코팅된 부분이 분리막과 제1 절연막 사이에 위치한다.
구체적인 예에서, 상기 제2 기준 전극은, 제2 기준 전극 활물질로서 리튬 금속을 포함한다.
본 발명의 일 실시예에 있어서, 상기 제2 기준 전극은, 리드 또는 와이어 형상의 제2 기준 전극 본체 단부에 리튬 금속이 전기적으로 연결된 구조이다.
본 발명의 다른 실시예에 있어서, 상기 제2 기준 전극은, 리드 또는 와이어 형상의 제2 기준 전극 본체 단부를 리튬 금속이 감싸는 구조이다.
구체적인 예에서, 상기 제2 기준 전극은, 상기 제1 전극 및 제2 전극으로부터 소정의 간격으로 이격되도록 배치된다.
더욱 구체적인 예에서, 상기 제2 전극의 단부는 상기 분리막의 단부와 접하도록 위치한다.
구체적인 예에서, 본 발명에 따른 전지셀은 상기 제2 기준 전극을 감싸는 제2 절연막을 더 포함한다.
구체적인 예에서, 본 발명에 따른 전지셀은 상기 제1 기준 전극과 제2 기준 전극 사이의 회로적 연결을 제어하는 스위치를 더 포함할 수 있다.
또한, 본 발명은 앞서 설명한 바와 같은 전지셀을 포함하는 전지 평가 방법을 제공하는바, 상기 전지 평가 방법은, 전지셀에 소정의 크기를 갖는 전류를 인가하는 단계; 상기 제1 기준전극에 대한 상기 제1 전극 및 제2 전극의 전극 전위(electrode potential)를 측정하는 단계; 상기 제2 기준전극에 대한 상기 제1 기준 전극의 전극 전위 변화를 감지하는 단계; 및 상기 제1 기준 전극의 전극 전위 변화에 따라, 상기 제1 전극 및 제2 전극의 전극 전위를 보정하는 단계를 포함한다.
구체적인 예에서, 상기 제1 전극, 제2 전극 및 제1 기준 전극의 상대 전위는 임피던스 분광법(EIS, Electrochemical Impedance Spectroscopy)에 의해 수행된다.
구체적인 예에서, 본 발명에 따른 전지 평가 방법은, 상기 제1 전극 및 제2 전극의 전위로부터, 전지의 용량을 산출하는 단계를 더 포함한다.
본 발명에 따른 전지셀 및 전지 평가 방법은, 제1 기준 전극 외에 상기 제1 기준 전극의 전극 전위 변화를 확인하는 제2 기준 전극을 구비함으로써 제1 전극 전위에 발생할 수 있는 전위의 흔들림 또는 오차를 검출하고, 이를 제1 전극 및 제2 전극의 전극 전위 측정시 반영함으로써 신뢰성이 높은 전극 전위의 측정이 가능하다.
도 1은 종래의 기준 전극을 포함하는 3전극 셀의 구조를 나타낸 모식도이다.
도 2는 본 발명에 따른 전지셀의 구조를 나타낸 모식도이다.
도 3은 본 발명에 따른 전지셀 내에 수납되는 전극 조립체의 구조를 나타낸 모식도이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 제2 기준 전극의 구조를 나타낸 모식도이다.
도 5는 본 발명의 다른 실시예에 따른 제2 기준 전극의 구조를 나타낸 모식도이다.
도 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 제2 기준 전극이 절연막에 둘러싸인 구조를 나타낸 모식도이다.
도 7은 본 발명에 따른 전지셀 내에 수납되는 전극 조립체에서, 제1 기준 전극 및 제2 기준 전극의 위치를 나타낸 모식도이다.
도 8은 본 발명에 따른 전지 평가 방법의 순서를 나타낸 흐름도이다.
이하, 본 발명에 대하여 상세히 설명하기로 한다. 이에 앞서, 본 명세서 및 특허청구범위에 사용된 용어 또는 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.
본 출원에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서 상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부분품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다. 또한, 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "상에" 있다고 할 경우, 이는 다른 부분 "바로 위에" 있는 경우뿐만 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다. 반대로 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "하에" 있다고 할 경우, 이는 다른 부분 "바로 아래에" 있는 경우뿐만 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다. 또한, 본 출원에서 "상에" 배치된다고 하는 것은 상부뿐 아니라 하부에 배치되는 경우도 포함하는 것일 수 있다.
이하 본 발명에 대해 자세히 설명한다.
본 발명에 따른 전지셀은 제1 전극, 상기 제1 전극과 반대 극성의 제2 전극이 분리막이 개재된 상태로 교번하여 적층된 구조의 전극 조립체; 상기 제1 전극 및 제2 전극 사이에 위치한 제1 기준 전극; 및 상기 제1 기준 전극과 회로적으로 연결된 제2 기준 전극을 포함한다.
전술한 바와 같이, 종래에 전극의 전극 전위를 측정하기 위한 3전극 셀의 경우, 기준 전극의 하나만 구비되어 있었다. 이에 따라 전지의 고온 및 고전류 환경 하에서 물리적인 영향을 받거나, 고전류로 인해 형성된 자기장의 영향을 받을 경우 기준 전극의 전위가 흔들리는 현상이 발생할 수 있다. 또한 상기 기준 전극이 시간이 지남에 따라 열화될 수 있는데, 이는 전극 전위 값에 발생하는 오차의 원인이 된다.
이에 본 발명에 따른 전지셀은 일반적인 기준 전극 외에, 상기 기준 전극의 전위 변화를 확인하는 제2 기준 전극을 구비함으로써 전지셀 작동 중에 제1 기준 전극의 전극 전위 변화 확인이 가능하다. 이에 따라 제1 전극 전위에 발생할 수 있는 전위의 흔들림 또는 오차를 검출하고, 이를 제1 전극 및 제2 전극의 전극 전위 측정시 반영함으로써 신뢰성이 높은 전극 전위의 측정이 가능하다.
도 2는 본 발명에 따른 전지셀의 구조를 나타낸 모식도이다.
도 2를 참조하면, 본 발명에 따른 전지셀(100)은 전지 케이스(110) 내에 전극 조립체(미도시)가 수납되어 있는 구조이다. 상기 전지 케이스(110)는 그 형태에 특별한 제한은 없으며, 원통형, 각형 등의 전지 케이스를 사용할 수 있으나, 도 2와 같이 파우치형 전지 케이스를 사용할 수 있다. 파우치형 전지 케이스는 알루미늄 라미네이트 시트로 이루어져 있으며, 전극 조립체를 수용할 수 있는 공간을 제공한다. 전지 케이스는 전극 조립체를 전해액과 함께 수용한 상태로, 열융착에 의해 실링된다.
상기 전지 케이스(110)의 단부에는 전극 리드(120)가 인출되어 있다. 상기 전극 리드(120)는 내부에 수납된 전극 조립체로부터 연장되어 있는 전극 탭(미도시)들에 용접되어 있다. 상기 전극 리드(120)는 양극 리드와 음극 리드의 두 종류가 있으며, 도 2와 같이 양극 리드와 음극 리드가 전지 케이스(110)의 일측 단부에서 동일한 방향으로 인출될 수 있으며, 또는 양극 리드가 전지 케이스(110)의 일측 단부에서 인출되고, 음극 리드가 전지 케이스(110)의 타측 단부에서 양극 리드의 반대 방향으로 인출되는 구조 또한 가능하다.
한편, 상기 전지셀(100)은 전지 케이스(110)의 일측으로부터 인출되는 제1 기준 전극(140) 및 제2 기준 전극(150)을 포함한다. 구체적으로, 상기 제1 기준 전극(140) 및 제2 기준 전극(150)의 일부는 전지 케이스(110)의 열융착 외주변(111)을 통해 외부로 인출된다. 이 때, 상기 제1 기준 전극(140) 및 제2 기준 전극(150)은 전극 리드(120)의 거동에 간섭하거나, 전극 리드(120) 및 이에 연결된 전극 탭과 단락을 일으키는 것을 방지하기 위하여, 전지 케이스(110)에서 전극 리드(120)가 돌출되지 않은 일측에서 인출되는 것이 바람직하다. 또한, 상기 제1 기준 전극(140)과 제2 기준 전극(150)은 후술하는 바와 같이 회로적으로 연결되는데, 이 때 전지 케이스(110)의 외부에서 회로적으로 연결될 수 있다.
도 3은 본 발명에 따른 전지셀 내에 수납되는 전극 조립체(130)의 구조를 나타낸 모식도이다.
도 3을 참조하면, 본 발명에 따른 전지셀에 수납되는 전극 조립체(130)는 제1 전극(131), 제2 전극(132) 및 분리막(133)을 포함한다. 구체적으로, 상기 제1 전극(131)은 양극 또는 음극이며, 제2 전극(132)은 제1 전극(131)과 반대되는 극성을 나타낸다. 상기 분리막(133)은 제1 전극(131)과 제2 전극(132) 사이에 개재된다. 도 3에서는 제1 전극(131)을 양극으로, 제2 전극(132)을 음극으로 도시하였다. 상기 양극, 음극 및 분리막은 전지의 특성 및 평가 조건에 따라 적절하게 설정될 수 있으며, 양극, 음극 및 분리막에 대한 구체적인 내용은 통상의 기술자에게 공지되어 있으므로 자세한 설명을 생략한다.
또한 도 3을 참조하면, 상기 제1 기준 전극(140)은 제1 전극(131)과 제2 전극(132) 사이에 삽입되는 구조이다. 더욱 구체적으로, 상기 제1 기준 전극(140)은 분리막(133)과 전극 사이에 삽입된다. 상기 제1 기준 전극(140)은 제1 전극(131)과 분리막(133) 사이에 삽입될 수도 있고, 제2 전극(132)과 분리막(133) 사이에 삽입될 수도 있다.
상기 제1 기준 전극(140)은 도 2와 같이 전극 조립체(130)의 구성들이 적층된 상태에서 전극 조립체(130)의 외측으로 돌출되며, 돌출된 일부는 전지 케이스(110) 일측의 열융착 부위(111)를 통해 전지셀(100)의 외측으로 인출될 수 있다.
상기 제1 기준 전극은(140), 상기 제1 전극(131) 및 제2 전극(132)에 대한 상대적인 전극 전위를 측정하는 전극이다. 제1 기준 전극(140)은 실제 전기화학 반응이 일어나는 제1 전극(131)과 제2 전극(132) 사이에 배치되어 있어 제1 전극(131)과 제2 전극(132) 각각에 대한 전극 전위를 측정할 수 있다.
도 3을 참조하면, 상기 제1 기준 전극(140)은 리드 또는 와이어 형상의 제1 기준 전극 본체(141); 및 상기 제1 기준 전극 본체(141)의 단부에 코팅된 제1 기준 전극 활물질(142)을 포함한다. 즉 제1 기준 전극(140)은 부피가 작은 리드 또는 와이어 구조로 제1 전극(131)과 제2 전극(132) 사이에 배치되어 있으므로, 제1 기준 전극(140)으로 인한 전지셀(100)의 부피 증가가 거의 없으며, 표면적이 작기 때문에 접촉 저항을 감소시킬 수 있다. 한편, 본 발명에서 리드 형상이란 길쭉하고 얇은 플레이트 형상을 의미한다.
상기 제1 기준 전극 본체(141)의 재료로는 전도성이 우수한 금속 재질이면 제한 없이 적용이 가능하며, 예를 들어 구리(Cu) 또는 니켈(Ni)이 코팅된 구리가 적용될 수 있다. 상기 제1 기준 전극 본체(141)의 재료로서 니켈이 코팅된 구리가 적용되는 경우, 구리로 인한 우수한 전도성뿐만 아니라, 구리의 표면에 코팅된 니켈로 인한 우수한 내부식성 또한 갖출 수 있게 된다.
상기 제1 기준 전극(140)은, 제1 전극(131) 또는 제2 전극(132)과 회로적으로 연결됨으로써 제1 전극(131) 또는 제2 전극(132)의 전극 전위 측정이 가능하다.
또한 사용자는 제1 기준 전극(140)에 전위를 측정하기 위한 장치를 연결하여 간편하게 제1 전극(131)과 제2 전극(132)의 전극 전위를 측정할 수 있으며, 필요에 따라 제1 기준 전극 본체를 절단한 상태로 전지셀을 사용 가능하다.
아울러, 상기 제1 기준 전극 활물질(142)은 전해액에 대한 반응성이 낮아 전극의 퇴화가 느리고 리튬 이온의 가역성을 방해하지 않는 안정된 물질이어야 하며, 기준전극으로 사용할 수 있도록 넓은 용량 범위에서 일정한 전압 범위를 가지는 물질이어야 한다. 또한 제1 기준 전극 활물질(142)은 온도가 변화해도 전위변화가 적어야 하며, 일정한 온도에서 일정한 전위값을 나타내어야 한다. 이러한 제1 기준 전극 활물질(142)은 상기 조건을 만족하는 물질이라면 크게 한정되는 것은 아니나, 리튬 티타늄 산화물(Lithium Titanium Oxide: LTO), LiFePO4, Sn(stannum), 백금, 유리질 탄소, 전이금속이 도핑된 스피넬 타입 화합물 등을 포함할 수 있으며, 상세하게는 구조적 안정성이 높고 전극 퇴화가 더딘 리튬 티타늄 산화물을 포함할 수 있다.
도 3을 참조하면, 상기 제1 전극(131) 및 제2 전극(132) 중 어느 하나와 분리막(133) 사이에 제1 절연막(143)이 형성된다. 도 3에서는 제1 절연막(143)이 제1 전극(131)과 분리막(133) 사이에 형성되는 것으로 도시하였다. 이 때, 상기 제1 기준 전극(140)은 상기 제1 기준 전극 활물질(142)이 코팅된 부분이 분리막(133)과 제1 절연막(143) 사이에 위치한다. 상기 제1 절연막(143)은 제1 기준 전극(140)이 제1 전극(131) 또는 제2 전극(132)과 단락되는 것을 방지하기 위한 것으로, 높은 이온 투과도와 기계적 강도를 가지는 절연성의 얇은 다공막이 사용된다. 구체적으로 내화학성 및 소수성의 폴리프로필렌 등의 올레핀계 폴리머, 유리섬유 또는 폴리에틸렌 등으로 만들어진 시트나 부직포 등이 사용된다. 상기 제1 절연막(143)은 전극 조립체에 사용되는 분리막과 동일한 것을 사용할 수 있다.
또한 도 3에는 전극 조립체(130) 사이에 별도의 제1 절연막(143)이 개재되는 것으로 도시되었는데, 상기 제1 절연막(143)이 전극 조립체(130) 사이에 개재되지 않고 제1 기준 전극(140)을 감싸도록 할 수 있다. 이 경우 제1 절연막(143)은 최소의 부피와 면적으로 제1 기준 전극(140)을 감싸게 되며, 전극 조립체(130)의 부피 증가를 방지하고, 제1 전극(131)과 제2 전극(132) 사이의 이온 전도성을 향상시킬 수 있다.
한편, 제2 기준 전극(150)은, 제1 기준 전극(140)과 회로적으로 연결되어, 제1 기준 전극(140)의 전극 전위를 측정하는 역할을 한다. 이와 같이 측정된 제1 기준 전극(140)의 전극 전위는 제1 기준 전극(140)에 의해 측정된 제1 전극(131)과 제2 전극(132)의 전극 전위 값에 반영된다. 이에 따라 제1 기준 전극(140)이 외부의 영향을 받거나, 시간이 지남에 따라 열화될 경우 제2 기준 전극(150)이 제1 기준 전극(140)의 전극 전위 변화를 검출함으로써 제1 전극(131) 및 제2 전극(132)의 전극 전위에 발생할 수 있는 오차를 없앨 수 있다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 제2 기준 전극의 구조를 나타낸 모식도이다.
도 4를 도 3과 함께 참조하면, 제2 기준 전극(150)은 제1 기준 전극과 마찬가지로 제2 기준 전극 본체(151) 및 제2 기준 전극 활물질을 포함한다. 이 때 후술하는 바와 같이 상기 제2 기준 전극 활물질은 리튬 금속(152)이다.
상기 제2 기준 전극 본체(151)는, 제1 기준 전극 본체(141)과 마찬가지로, 전도성이 우수한 금속 재질이면 제한 없이 적용이 가능하며, 예를 들어 구리(Cu) 또는 니켈(Ni)이 코팅된 구리가 적용될 수 있다.
제2 기준 전극 활물질 또한 전해액에 대한 반응성이 낮아 전극의 퇴화가 느리고 리튬 이온의 가역성을 방해하지 않는 안정된 물질이어야 하며, 기준전극으로 사용할 수 있도록 넓은 용량 범위에서 일정한 전압 범위를 가지는 물질이어야 한다. 또한 제2 기준 전극 활물질은 온도가 변화해도 전위변화가 적어야 하며, 일정한 온도에서 일정한 전위값을 나타내는 물질이 사용될 수 있다. 아울러, 제2 기준 전극 활물질은 제1 기준 전극 활물질과 다른 종류의 것을 사용해야 한다. 구체적으로, 상기 제2 기준 전극은 제2 기준 전극 활물질로서 리튬 금속(152)을 포함할 수 있다. 상기 리튬 금속은 전술한 바와 같은 조건을 갖추고 있으면서도 밀도가 낮고 표준 환원 전위가 -3.04 V로 낮으므로, 제2 기준 전극의 무게를 줄일 수 있고, 제1 기준 전극 활물질로 사용될 수 있는 리튬 티타늄 산화물(LTO)에 대해서 용이하게 전극 전위 변화를 관찰할 수 있다. 이 경우 제2 기준 전극은 제1 기준 전극에 대하여 음극으로 작용할 수 있다.
구체적으로, 도 4를 참조하면, 상기 제2 기준 전극(150)은 리드 또는 와이어 형상의 제2 기준 전극 본체(151) 단부에 리튬 금속(152)이 전기적으로 연결된 구조이다. 예를 들어, 도 4와 같이, 리드 형상의 제2 기준 전극 본체(151)에 리튬 금속(152)으로 이루어진 플레이트가 부착될 수 있다. 부착 방법은 공지의 방법을 사용할 수 있으며, 솔더링 또는 전도성 접착제 등을 사용할 수 있다.
도 5는 본 발명의 다른 실시예에 따른 제2 기준 전극의 구조를 나타낸 모식도이다.
도 5를 참조하면, 제2 기준 전극(250)은 마찬가지로 제2 기준 전극 본체(251) 및 제2 기준 전극 활물질로서 리튬 금속(252)을 포함한다. 제2 기준 전극 본체(251) 및 제2 기준 전극 활물질에 대한 구체적인 설명은 전술한 바와 같다.
이 때, 상기 제2 기준 전극(250)은, 리드 또는 와이어 형상의 제2 기준 전극 본체(251) 단부를 리튬 금속(252)이 감싸는 구조이다. 예를 들어, 도 5와 같이, 와이어 형상의 제2 기준 전극(251) 본체를 리튬 금속(252)이 둘러쌀 수 있다. 이는 리튬 금속에 제2 기준 전극 본체가 통과할 관통홀을 형성 후 리튬 금속을 제2 기준 전극 본체에 삽입하거나, 제2 기준 전극 본체 상에 리튬 금속을 도금 등의 방법으로 코팅함으로써 제조될 수 있다.
본 발명에서, 상기 리튬 금속(252)의 부피에는 특별한 제한은 없으나, 리튬 금속으로부터 생성되는 리튬 이온이 전극 전위 측정에 간섭하는 것을 방지하기 위하여 리튬 금속의 양이 최소화되는 것이 바람직하다.
도 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 제2 기준 전극이 절연막에 둘러싸인 구조를 나타낸 모식도이다.
도 6을 참조하면, 본 발명에 따른 전지셀은, 상기 제2 기준 전극을 감싸는 제2 절연막(153)을 더 포함한다. 후술하는 바와 같이 제2 기준 전극(150)은 제1 전극(131) 및 제2 전극(132)으로부터 이격된 곳에 위치하나, 실험 과정 중에 전지셀이 흔들릴 경우 제2 기준 전극(150)이 제1 전극(131) 또는 제2 전극(132)과 접촉하여 단락을 일으킬 수 있다. 제2 절연막(153)은 이러한 단락 현상을 방지할 수 있다. 이 경우 제2 절연막(153)은 제2 기준 전극(150)의 단부 부분을 감싸는 캡 형상일 수 있다.
상기 제2 절연막(153)은 제1 절연막과 동일한 것을 사용할 수 있는바, 구체적으로 제1 기준 전극이 제1 전극 또는 제2 전극과 단락되는 것을 방지하기 위한 것으로, 높은 이온 투과도와 기계적 강도를 가지는 절연성의 얇은 다공막이 사용된다. 구체적으로 내화학성 및 소수성의 폴리프로필렌 등의 올레핀계 폴리머, 유리섬유 또는 폴리에틸렌 등으로 만들어진 시트나 부직포 등이 사용된다. 상기 절연막은 전극 조립체에 사용되는 분리막과 동일한 것을 사용할 수 있다.
또한 도 6에는 제2 절연막(153)이 제2 기준 전극(150)에서 리튬 금속부분(152)만을 감싸는 것으로 도시되어 있으나, 본 발명이 이에 한정되는 것은 아니다. 즉, 제2 절연막(153)은 제1 전극(131) 또는 제2 전극(132)과 제2 기준 전극(150) 사이의 단락을 완전히 차단할 수 있도록 전지 케이스의 내부 공간에서 제2 기준 전극(150) 전부를 감싸도록 형성될 수 있다. 한편, 도 6과 같이 제2 절연막이 제2 기준 전극(150)의 리튬 금속(152) 부분만을 감싸는 경우 제2 기준 전극 본체(151)가 단락 현상을 일으키는 것을 방지하기 위해 이를 에나멜 등의 절연성 코팅할 수도 있다.
도 7은 본 발명에 따른 전지셀 내에 수납되는 전극 조립체에서, 제2 기준 전극의 위치를 나타낸 모식도이다.
도 7을 참조하면, 제1 기준 전극(140)은 제1 기준 전극 활물질(141)이 형성된 부분이 전극 조립체로 삽입될 수 있다. 제2 기준 전극(150)은 제1 전극(131) 및 제2 전극의 전위 측정에 간섭하는 것을 방지하기 위해, 제1 기준 전극(140)과 최대한 가까이 위치하여야 한다. 이 경우 상기 리튬 금속(152)으로부터 리튬 이온이 생성되며, 이러한 리튬 이온은 전지 케이스 내부의 전해액을 통해 이동할 수 있다.
또한, 도 7을 참조하면, 상기 제2 기준 전극(150)은, 상기 제1 전극(131) 및 제2 전극(132)으로부터 소정의 간격으로 이격되도록 배치된다. 이는 제2 기준 전극(150)이 제1 전극(131) 및 제2 전극(132)과 접촉하여 단락되는 것을 방지하기 위함이다.
더욱 구체적으로, 상기 제2 기준 전극(150)의 단부는 상기 분리막(133)의 단부와 접하도록 위치할 수 있다. 여기서, 제2 기준 전극(150)의 단부는, 도 4와 같이 제2 기준 전극 본체(151)의 단부에 리튬 금속(152)이 연결된 경우, 리튬 금속(152)의 단부를 의미한다. 또한, 도 5와 같이 제2 기준 전극 본체(251)의 단부를 리튬 금속(252)이 감싸는 형태인 경우, 제2 기준 전극(250)의 단부는 제2 기준 전극 본체(251)의 단부로 볼 수 있다. 전지셀에서, 분리막(133)은 전극 사이의 단락을 방지하기 위해 일반적으로 제1 전극(131)과 제2 전극(132)의 면적보다 크게 제작되므로, 분리막(133)의 외주변에는 전극에 접촉하지 않는 부분이 존재한다. 따라서 제2 기준 전극(150)의 단부를 상기 분리막(133)의 단부와 접하도록 할 경우 제2 기준 전극(150)이 분리막(133)에 의해 지지되면서, 제2 기준 전극(150)을 전극으로부터 이격시킬 수 있다.
또한, 도 2, 도 3 및 도 7을 참조하면, 본 발명에 따른 전지셀(100)은 상기 제1 기준 전극(140)과 제2 기준 전극(150) 사이의 회로적 연결을 제어하는 스위치(160)를 더 포함할 수 있다. 이를 통해 필요할 경우에만 제1 기준 전극(140)과 제2 기준 전극(150)을 연결함으로써, 제2 기준 전극(150)이 제1 전극(131)과 제2 전극(132)의 전위 측정에 간섭하는 것을 최소화할 수 있다.
한편, 본 발명은 앞서 설명한 바와 같은 전지셀을 사용한 전지 평가 방법을 제공한다.
도 8은 본 발명에 따른 전지 평가 방법의 순서를 나타낸 흐름도이다.
도 8을 참조하면, 본 발명에 따른 전지 평가 방법은, 전지셀에 소정의 크기를 갖는 전류를 인가하는 단계(S10); 상기 제1 기준전극에 대한 상기 제1 전극 및 제2 전극의 전극 전위(electrode potential)를 측정하는 단계(S20); 상기 제2 기준전극에 대한 상기 제1 기준 전극의 전극 전위 변화를 감지하는 단계(S30); 및 상기 제1 기준 전극의 전극 전위 변화에 따라, 상기 제1 전극 및 제2 전극의 전극 전위를 보정하는 단계(S40)를 포함한다.
즉, 본 발명에 따른 전지 평가 방법은 일반적인 제1 기준 전극 외에, 상기 기준 전극의 전위 변화를 확인하는 제2 기준 전극을 구비함으로써, 전지셀 작동 중에 제1 기준 전극의 전극 전위 변화 확인이 가능하다. 이에 따라 제1 전극 전위에 발생할 수 있는 전위의 흔들림 또는 오차를 검출하고, 이를 제1 전극 및 제2 전극의 전극 전위 측정시 반영함으로써 신뢰성이 높은 전극 전위의 측정이 가능하다.
또한, 상기 제2 기준 전극은 스위치를 통해 제1 기준 전극과 연결되어 있으므로, 필요할 경우에만 제1 기준 전극과 제2 기준 전극을 연결하여 제1 기준 전극의 전극 전위를 측정할 수 있다.
상기 제1 전극, 제2 전극 및 제1 기준 전극의 상대 전위는 임피던스 분광법(EIS, Electrochemical Impedance Spectroscopy)에 의해 수행된다. 임피던스 분광법은 양극과 음극 사이에 일어나는 전기화학반응을 등가 전기 회로의 형태로 모형화하여 분석하는 방법이다.
구체적으로, 제1 기준 전극을 사용하여 전해질 저항, 내부 전극 입자 표면에 생성되는 SEI(Solid Electrolyte Interphase)에서의 전하전달에 해당하는 필름 저항, 전극물질 계면에서의 Li 이온 산화 및 환원반응을 나타내는 전하전달 저항, 입자 결정 구조내부로의 층간삽입에 의한 화학적 확산 저항 등으로 구분하여 내부 저항을 분석할 수 있다. 이와 같이 분석된 계면 저항 및 반응 저항들의 분석 결과를 통해서 전지셀의 충전 및 방전시 각 전극간의 저항 변화를 측정하고, 상기 저항 변화 및 전지 충전시 인가한 정전류 값으로부터 제1 전극 및 제2 전극의 전극 전위를 측정할 수 있다.
마찬가지로, 제1 기준 전극의 전극 전위는 제2 기준 전극을 사용하여 전지셀의 충전 및 방전시 제1 기준 전극의 저항 변화를 측정하고, 제1 기준 전극의 전극 전위를 측정할 수 있다.
상기 제1 전극 및 제2 전극의 전극 전위를 보정하는 단계에서, 상기 제2 기준 전극을 통해 측정된 제1 기준 전극의 전극 전위 변화는 제1 기준 전극을 통해 측정된 제1 전극 및 제2 전극의 전극 전위 값에 반영될 수 있다. 또한 제1 기준 전극의 전위에 문제가 발생할 경우 이를 감지하고 제1 기준 전극의 전위를 재설정할 수 있다. 한편, 제 2 기준전극과 제1 기준 전극의 전기화학반응은, 무시 가능한 수준인 바, 제 2 기준전극의 전극 전위 변화 부분을 크게 제 1 기준전극이나 제 1 전극의 특성 판단에 반영할 필요는 없다.
구체적인 예에서, 본 발명에 따른 전지 평가 방법은, 상기 제1 전극 및 제2 전극의 전위로부터, 전지의 용량을 산출하는 단계를 더 포함한다.
상기 용량 측정으로는 공지된 방법을 사용할 수 있으며, 예를 들어 포텐셔미터/갈바노스탯과 같은 충방전 장치를 사용할 수 있다. 구체적으로, 임피던스 분광법에 사용하는 인피던스 분석기(예를 들어, 주파수 응답 해석기, FRA)를 포탠셔미터 또는 갈바노스탯에 접속하여 사용할 수 있다.
이상의 설명은 본 발명의 기술 사상을 예시적으로 설명한 것에 불과한 것으로서, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 본 발명의 본질적인 특성에서 벗어나지 않는 범위에서 다양한 수정 및 변형이 가능할 것이다. 따라서, 본 발명에 개시된 도면들은 본 발명의 기술 사상을 한정하기 위한 것이 아니라 설명하기 위한 것이고, 이러한 도면에 의하여 본 발명의 기술 사상의 범위가 한정되는 것은 아니다. 본 발명의 보호범위는 아래의 청구범위에 의하여 해석되어야 하며, 그와 동등한 범위 내에 있는 모든 기술 사상은 본 발명의 권리범위에 포함되는 것으로 해석되어야 할 것이다.
한편, 본 명세서에서 상, 하, 좌, 우, 전, 후와 같은 방향을 나타내는 용어가 사용되었으나, 이러한 용어들은 설명의 편의를 위한 것일 뿐, 대상이 되는 사물의 위치나 관측자의 위치 등에 따라 달라질 수 있음은 자명하다.
10, 100: 전지셀
1: 양극
2: 음극
3, 133: 분리막
4: 기준 전극
5, 110: 전지 케이스
111: 열융착 외주변
120: 전극 리드
130: 전극 조립체
131: 제1 전극
132: 제2 전극
133: 분리막
140: 제1 기준 전극
141: 제1 기준 전극 본체
142: 제1 기준 전극 활물질
143: 제1 절연막
150, 250: 제2 기준 전극
151, 251: 제2 기준 전극 본체
152, 252: 리튬 금속
153: 제2 절연막
160: 스위치

Claims (14)

  1. 제1 전극, 상기 제1 전극과 반대 극성의 제2 전극이 분리막이 개재된 상태로 교번하여 적층된 구조의 전극 조립체;
    상기 제1 전극 및 제2 전극 사이에 위치한 제1 기준 전극; 및
    상기 제1 기준 전극과 회로적으로 연결된 제2 기준 전극을 포함하는 전지셀.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 제1 기준 전극은,
    리드 또는 와이어 형상의 제1 기준 전극 본체; 및
    상기 제1 기준 전극 본체의 단부에 코팅된 제1 기준 전극 활물질을 포함하는 전지셀.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 제1 기준 전극 활물질은 리튬 티타늄 산화물(LTO)를 포함하는 전지셀.
  4. 제2항에 있어서,
    상기 제1 전극 및 제2 전극 중 어느 하나와 분리막 사이에 제1 절연막이 형성되어 있고,
    상기 제1 기준 전극은 상기 제1 기준 전극 활물질이 코팅된 부분이 분리막과 제1 절연막 사이에 위치하는 전지셀.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 제2 기준 전극은,
    제2 기준 전극 활물질로서 리튬 금속을 포함하는 전지셀.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 제2 기준 전극은,
    리드 또는 와이어 형상의 제2 기준 전극 본체 단부에 리튬 금속이 전기적으로 연결된 구조인 전지셀.
  7. 제5항에 있어서,
    상기 제2 기준 전극은,
    리드 또는 와이어 형상의 제2 기준 전극 본체 단부를 리튬 금속이 감싸는 구조인 전지셀.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 제2 기준 전극은, 상기 제1 전극 및 제2 전극으로부터 소정의 간격으로 이격되도록 배치된 전지셀.
  9. 제8항에 있어서,
    상기 제2 전극의 단부는 상기 분리막의 단부와 접하도록 위치하는 전지셀.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 제2 기준 전극을 감싸는 제2 절연막을 더 포함하는 전지셀.
  11. 제1항에 있어서,
    상기 제1 기준 전극과 제2 기준 전극 사이의 회로적 연결을 제어하는 스위치를 더 포함하는 전지셀.
  12. 제1항에 따른 전지셀을 사용한 전지 평가 방법에 있어서,
    전지셀에 소정의 크기를 갖는 전류를 인가하는 단계;
    상기 제1 기준전극에 대한 상기 제1 전극 및 제2 전극의 전극 전위(electrode potential)를 측정하는 단계;
    상기 제2 기준전극에 대한 상기 제1 기준 전극의 전극 전위 변화를 감지하는 단계; 및
    상기 제1 기준 전극의 전극 전위 변화에 따라, 상기 제1 전극 및 제2 전극의 전극 전위를 보정하는 단계를 포함하는 전지 평가 방법.
  13. 제12항에 있어서,
    상기 제1 전극, 제2 전극 및 제1 기준 전극의 상대 전위는 임피던스 분광법(EIS, Electrochemical Impedance Spectroscopy)에 의해 수행되는 전지 평가 방법.
  14. 제12항에 있어서,
    상기 제1 전극 및 제2 전극의 전위로부터, 전지의 용량을 산출하는 단계를 더 포함하는 전지 평가 방법.

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