JP2023512733A - 二次電池およびこれのリチウム析出の検出方法 - Google Patents

二次電池およびこれのリチウム析出の検出方法 Download PDF

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Abstract

本発明は、二次電池およびこれのリチウム析出の検出方法に関し、正極および負極と、正極および負極を密封する電池ケースと、電池ケースの一側として正極のタブ周囲に備えられてリチウム析出を検出するリチウム析出手段とを備える二次電池を提供する。

Description

本発明は、２０２０年０３月１１日付けの韓国特許出願第１０－２０２０－００３０３１２号に基づく優先権の利益を主張し、該当韓国特許出願の文献に開示された全ての内容は、本明細書の一部として組み込まれる。
本発明は、二次電池およびこれのリチウム析出の検出方法に関する。
近年、スマートフォンなどの電子機器、無停電電源装置（ＵＰＳ）、および電気自動車の普及、そしてエネルギー貯蔵装置（ＥＳＳ、Ｅｎｅｒｇｙ Ｓｔｏｒａｇｅ Ｓｙｓｔｅｍ）のインフラの拡散に伴い、電力供給源としての二次電池に対する研究が活発に行われている。二次電池は、複数の電池セルが直列および／または並列に連結された電池モジュールと、電池モジュールの動作を管理する電池管理システム（ＢＭＳ、Ｂａｔｔｅｒｙ Ｍａｎａｇｅｍｅｎｔ Ｓｙｓｔｅｍ）とを含む電池パックの形態で提供される。
多様な二次電池の中でも、酸化還元反応にリチウムイオンを用いるリチウム二次電池の場合、充電および放電の使用環境に応じて電極にリチウムが析出され得る。リチウムが析出される場合、電池セルの特性が変わり得るため、リチウムが析出されることを早期に検出することが必要である。しかし、既に製造された電池セルにおいてリチウムが析出されることを検出可能な手段は存在していない。
本発明の実施形態は、上記のような問題を鑑みてなされたものであり、二次電池においてリチウムが析出されることを正確に検出することができる二次電池およびこれのリチウム析出の検出方法を提供することを目的とする。
上記のような技術的課題を解決するために、本発明の実施形態の一態様によると、正極および負極と、正極および負極を密封する電池ケースと、電池ケースの一側として正極のタブ周囲に備えられてリチウム析出を検出するリチウム析出検出手段とを備える、二次電池を提供する。
このような本実施形態の他の特徴によると、リチウム析出検出手段は、電池ケースにおいて、正極のタブ領域に備えられる磁気センサを含むことができる。
本実施形態のまた他の特徴によると、磁気センサは、正極のタブ領域と負極との間で発生する磁場の変化を検出するように取り付けられることができる。
本実施形態のさらに他の特徴によると、磁気センサは、正極のタブ領域にオーバーコーティングされた部分から負極に流れる電流に基づいて発生する磁場を検出することができる。
本実施形態のさらに他の特徴によると、リチウム析出検出手段は、電池ケースにおいて、正極のタブ領域に備えられる変形検知センサを含むことができる。
本実施形態のさらに他の特徴によると、変形検知センサは、ひずみゲージであってもよい。
本実施形態のさらに他の特徴によると、ひずみゲージは、電池ケースの正極と接する面側、または電池ケースからタブが延び出る面側に形成されることができる。
本実施形態のさらに他の特徴によると、電池ケースは、軟性のパウチであってもよい。
上記のような技術的課題を解決するために、本発明の実施形態の他の態様によると、正極および負極を電池ケース内に収容して形成された二次電池におけるリチウム析出の検出方法であって、電池ケースの一側として正極のタブ周囲に備えられるリチウム析出検出手段を介して、予め設定されたパラメータの変化を検出するステップと、パラメータの変化量が基準値以下であるか否かを判断するステップと、判断結果に基づいてリチウム析出を決めるステップとを含む、リチウム析出の検出方法を提供する。
このような本実施形態の他の特徴によると、リチウム析出検出手段として、電池ケースにおいて、正極のタブ領域に備えられる磁気センサを含み、パラメータの変化を検出するステップは、磁気センサにより測定される磁場の変化を検出することができる。
本実施形態のまた他の特徴によると、リチウム析出検出手段として、電池ケースにおいて、正極のタブ領域に備えられる変形検知センサを含み、パラメータの変化を検出するステップは、変形検知センサにより測定される、軟性のパウチである電池ケースの変形を検出することができる。
以上のような構成の二次電池およびこれのリチウム析出の検出方法によると、電池ケースにより密封された状態の二次電池に対してもリチウム析出を検出できるようになる。
二次電池の電極組立体の概略図である。 パウチ型二次電池の組立図である。 リチウム析出の様子を説明するための二次電池の概念図である。 リチウム析出の影響を説明するための二次電池の断面概念図である。 本発明の一実施形態に係る二次電池の構成を示した図である。 本発明の一実施形態に係る二次電池の断面概念図である。 本発明の一実施形態に係る二次電池が適用された電池パックを示した図である。 図７による二次電池のリチウム析出の検出方法を示したフローチャートである。 本発明の他の実施形態に係る二次電池の構成を示した図である。 図９による二次電池のリチウム析出の検出方法を示したフローチャートである。 本発明のまた他の実施形態に係る二次電池の構成を示した図である。
以下、添付図面を参照して本発明の多様な実施形態について詳細に説明する。本文書において、図面上の同一の構成要素に対しては同一の参照符号を付し、同一の構成要素に対して重複した説明は省略する。
本文書に開示されている本発明の多様な実施形態に対して、特定の構造的または機能的説明は、単に本発明の実施形態を説明するための目的で例示されたものであり、本発明の多様な実施形態は、種々の形態で実施されてもよく、本文書に説明された実施形態に限定されるものと解釈されてはならない。
多様な実施形態で用いられた「第１」、「第２」、「１番目」、または「２番目」などの表現は、多様な構成要素を、順序および／または重要度に関係なく修飾してもよく、当該構成要素を限定しない。例えば、本発明の権利範囲から逸脱せずに、第１構成要素は第２構成要素と命名してもよく、それと同様に、第２構成要素も第１構成要素に変更して命名してもよい。
本文書で用いられた用語は、単に特定の実施形態を説明するために用いられたものであって、他の実施形態の範囲を限定しようとするものではない。単数の表現は、文脈上、明らかに他を意味しない限り、複数の表現を含んでもよい。
図１は、二次電池の電極組立体１０の概略図である。本発明の実施形態においては、二次電池としてリチウム二次電池が用いられる場合を説明する。
本発明の一実施形態に係る電極組立体１０は、先ず、正極活物質１０１２、バインダー、導電材などを混合したスラリーを正極集電体１０１１に塗布し、負極活物質１０２２、バインダー、導電材などを混合したスラリーを負極集電体１０２１に塗布して、正極（Ｃａｔｈｏｄｅ）１０１および負極（Ａｎｏｄｅ）１０２を製造する。そして、製造された正極１０１と負極１０２との間にセパレータ（Ｓｅｐａｒａｔｏｒ）１０３を介在して積層することで、単位セル（Ｕｎｉｔ Ｃｅｌｌ）が形成される。再び単位セルが互いに積層されることで、図１に示されたように、所定形状の電極組立体１０が形成される。
本発明で用いられる正極１０１および負極１０２の両電極１０１、１０２は、特に制限されず、当業界で周知の通常の方法により、電極活物質１０１２、１０２２を電極集電体１０１１、１０２１に結着した形態に製造することができる。ここで、正極１０１は、例えば、正極集電体１０１１上に正極活物質１０１２、導電材、およびバインダーのスラリーを塗布した後、それを乾燥しプレスして製造されてもよい。この際、必要に応じて、スラリーは、充填剤をさらに含んでもよい。正極１０１は、シート状に製造され、ロールに取り付けられてもよい。
正極集電体１０１１は、一般的に３～５００μｍの厚さに製造されてもよい。正極集電体１０１１は、通常、化学的変化を誘発せず、高い導電性を有する材料から製造される。かかる材料としては、例えば、ステンレススチール、アルミニウム、ニッケル、チタン、焼成炭素、またはアルミニウムやステンレススチールの表面にカーボン、ニッケル、チタン、銀などを表面処理したものであってもよいが、但し、これに制限されない。そして、正極集電体１０１１は、正極活物質１０１２の接着力を高めるために、表面に微細な凹凸を形成してもよい。また、正極集電体１０１１は、フィルム、シート、箔、網、多孔質体、発泡体、不織布体などの多様な形態に製造されてもよい。
正極活物質１０１２は、例えば、リチウムコバルト酸化物（ＬｉＣｏＯ２）、リチウムニッケル酸化物（ＬｉＮｉＯ２）などの層状化合物や、１またはそれ以上の遷移金属で置換された化合物；化学式Ｌｉ１＋ｘＭｎ２－ｘＯ４（ｘは０～０．３３）、ＬｉＭｎＯ３、ＬｉＭｎ２Ｏ３、ＬｉＭｎＯ２などのリチウムマンガン酸化物；リチウム銅酸化物（Ｌｉ２ＣｕＯ２）；ＬｉＶ３Ｏ８、ＬｉＦｅ３Ｏ４、Ｖ２Ｏ５、Ｃｕ２Ｖ２Ｏ７などのバナジウム酸化物；化学式ＬｉＮｉ１－ｘＭｘＯ２（Ｍ＝Ｃｏ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｍｇ、Ｂ、またはＧａであり、ｘ＝０．０１～０．３）で表されるニッケル（Ｎｉ）サイト型リチウムニッケル酸化物；化学式ＬｉＭｎ２－ｘＭｘＯ２（Ｍ＝Ｃｏ、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｃｒ、Ｚｎ、またはＴａであり、ｘ＝０．０１～０．１）またはＬｉ２Ｍｎ３ＭＯ８（Ｍ＝Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、またはＺｎ）で表されるリチウムマンガン複合酸化物；化学式のＬｉの一部がアルカリ土類金属イオンで置換されたＬｉＭｎ２Ｏ４；ジスルフィド化合物；Ｆｅ２（ＭｏＯ４）３などであってもよい。但し、これらのみに限定されるものではない。
導電剤は、通常、正極活物質１０１２を含む混合物の全体重量を基準に１～５０重量％で添加されてもよい。導電剤は、通常、化学的変化を誘発せず、導電性を有する材料から製造される。かかる材料としては、例えば、天然黒鉛や人造黒鉛などの黒鉛；カーボンブラック、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、ファーネスブラック、チャンネルブラック、ランプブラック、サーマルブラックなどのカーボンブラック；炭素繊維や金属繊維などの導電性繊維；フッ化カーボン、アルミニウム、ニッケル粉末などの金属粉末；酸化亜鉛、チタン酸カリウムなどの導電性ウィスカー；酸化チタンなどの導電性金属酸化物；ポリフェニレン誘導体などの導電性素材などが用いられてもよい。
バインダーは、活物質と導電剤などの結合および集電体に対する結合などに助力をする成分であって、通常、正極活物質１０１２を含む混合物の全体重量を基準に１～５０重量％で添加されてもよい。かかるバインダーは、代表的に、ポリフッ化ビニリデン、ポリビニルアルコール、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）、デンプン、ヒドロキシプロピルセルロース、再生セルロース、ポリビニルピロリドン、テトラフルオロエチレン、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン－プロピレン－ジエンテルポリマー（ＥＰＤＭ）、スルホン化ＥＰＤＭ、スチレンブチレンゴム、フッ素ゴム、多様な共重合体などであってもよい。
充填剤は、正極１０１の膨張を抑制する成分であって、選択的に用いられる。そして、化学的変化を誘発せず、繊維状の材料であれば、一般的に充填剤として用いられてもよい。充填剤は、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレンなどのオレフィン系重合体；ガラス繊維、炭素繊維などの繊維状物質であってもよい。
負極１０２は、例えば、負極集電体１０２１上に負極活物質１０２２を塗布した後、それを乾燥しプレスして製造されてもよい。必要に応じて、負極活物質１０２２に選択的に導電材、バインダー、充填剤などを含ませてもよい。負極１０２は、シート状に製造され、ロールに取り付けられてもよい。
負極集電体１０２１は、一般的に３～５００μｍの厚さに製造されてもよい。負極集電体１０２１は、通常、化学的変化を誘発せず、導電性を有する材料から製造される。かかる材料としては、最も代表的なものである銅、ステンレススチール、アルミニウム、ニッケル、チタン、焼成炭素や、銅またはステンレススチールの表面にカーボン、ニッケル、チタン、銀などを表面処理したもの、またはアルミニウム－カドミウム合金などが挙げられる。また、負極集電体１０２１は、負極活物質１０２２の結合力を高めるために、表面に微細な凹凸を形成したりもする。また、負極集電体１０２１は、フィルム、シート、箔、網、多孔質体、発泡体、不織布体などの多様な形態に製造されてもよい。
負極活物質１０２２は、例えば、難黒鉛化炭素、黒鉛系炭素などの炭素；ＬｉｘＦｅ２Ｏ３（０＝ｘ＝１）、ＬｉｘＷＯ２（０＝ｘ＝１）、ＳｎｘＭｅ１－ｘＭｅ'ｙＯｚ（Ｍｅ：Ｍｎ、Ｆｅ、Ｐｂ、Ｇｅ；Ｍｅ'：Ａｌ、Ｂ、Ｐ、Ｓｉ、周期律表の１族、２族、３族元素、ハロゲン；０＜ｘ＝１；１＝ｙ＝３；１＝ｚ＝８）などの金属複合酸化物；リチウム金属；リチウム合金；ケイ素系合金；スズ系合金；ＳｎＯ、ＳｎＯ２、ＰｂＯ、ＰｂＯ２、Ｐｂ２Ｏ３、Ｐｂ３Ｏ４、Ｓｂ２Ｏ３、Ｓｂ２Ｏ４、Ｓｂ２Ｏ５、ＧｅＯ、ＧｅＯ２、Ｂｉ２Ｏ３、Ｂｉ２Ｏ４、およびＢｉ２Ｏ５などの金属酸化物；ポリアセチレンなどの導電性高分子；Ｌｉ－Ｃｏ－Ｎｉ系材料などであってもよい。
正極１０１と負極１０２との間で電極１０１、１０２を絶縁させるセパレータとしては、通常知られたポリオレフィン系セパレータや、オレフィン系基材に有／無機複合層が形成された複合セパレータなどを何れも用いてもよく、特に限定されない。
本発明の一実施形態によると、上記のような構造からなる電極組立体１０を電池ケース１３に収納した後、電解液を注入して二次電池１を製造する。
図２は、パウチ型二次電池１の組立図である。
パウチ型二次電池１を製造する過程は、前述したように、電極組立体１０を形成した後、電極組立体１０を電池ケース１３に挿入し、電解液の注入後にシールする。
電極組立体（Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ Ａｓｓｅｍｂｌｙ）１０は、図１に示されたように、電極タブ（Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ Ｔａｂ）１１を含む。電極タブ１１は、電極組立体１０の正極１０１および負極１０２とそれぞれ連結され、電極組立体１０の外部に突出しており、電極組立体１０の内部と外部との間に電子が移動可能な経路となる。電極組立体１０の電極集電体１０１１、１０２１は、電極活物質１０１２、１０２２が塗布された活物質塗布部と、電極活物質１０１２、１０２２が塗布されていない活物質未塗布部、すなわち、無地部とから構成されてもよい。そして、電極タブ１１は、活物質未塗布部を裁断して形成されるか、または活物質未塗布部に別の導電部材を超音波溶接などにより連結して形成されてもよい。かかる電極タブ１１は、図２に示されたように、電極組立体１０の一側から同じ方向に並んで突出してもよいが、これに制限されず、それぞれ異なる方向に突出してもよい。
電極組立体１０の電極タブ１１には、電極リード（Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ Ｌｅａｄ）１２がスポット（Ｓｐｏｔ）溶接などにより連結される。そして、電極リード１２の一部は、絶縁部１４により周りが取り囲まれる。絶縁部１４は、電池ケース１３の上部ケース１３１および下部ケース１３２が熱融着されるシール部１３４に限定されて位置し、電極リード１２を電池ケース１３に接着させる。そして、電極組立体１０から生成される電気が電極リード１２を通して電池ケース１３に流れるのを防止し、電池ケース１３のシーリングを維持する。よって、かかる絶縁部１４は、電気がよく通じない非導電性を有する不導体から製造される。一般的に、絶縁部１４としては、電極リード１２に付着しやすく、厚さが比較的に薄い絶縁テープを多く用いるが、これに制限されず、電極リード１２を絶縁可能であれば多様な部材を用いてもよい。
電極リード１２は、正極タブ１１１および負極タブ１１２の形成位置に応じて、互いに同一の方向に延びてもよく、または互いに反対方向に延びてもよい。正極リード１２１および負極リード１２２は、その材質が互いに異なってもよい。すなわち、正極リード１２１は、正極集電体１０１１と同一のアルミニウム（Ａｌ）材質であり、負極リード１２２は、負極集電体１０２１と同一の銅（Ｃｕ）材質、ニッケル（Ｎｉ）材質、またはニッケル（Ｎｉ）がコーティングされた銅（Ｃｕ）材質であってもよい。そして、電池ケース１３の外部に突出した電極リード１２の一部分は、端子部となり、外部端子と電気的に連結される。
本発明の実施形態に係るパウチ型二次電池１において、電池ケース１３は、軟性の材質から製造されたパウチであってもよい。以下、電池ケース１３は、パウチであるものとして説明する。電池ケース１３は、電極リード１２の一部、すなわち、端子部が露出されるように電極組立体１０を収容しシールされる。かかる電池ケース１３は、図２に示されたように、上部ケース１３１および下部ケース１３２を含む。下部ケース１３２には、電極組立体１０を収容可能な収容空間１３３１が備えられたカップ部１３３が形成され、上部ケース１３１は、前記電極組立体１０が電池ケース１３の外部に離脱しないように前記収容空間１３３１を上部からカバーする。上部ケース１３１および下部ケース１３２は、図２に示されたように、一側が互いに連結されて製造されてもよいが、これに制限されず、互いに分離されて別に製造されるなど、多様に製造されてもよい。
電極組立体１０の電極タブ１１に電極リード１２が連結され、電極リード１２の一部分に絶縁部１４が形成されると、下部ケース１３２に備えられた収容空間１３３１に電極組立体１０が収容され、上部ケース１３１が前記収容空間１３３１を上部からカバーする。そして、内部に電解液を注入し、上部ケース１３１および下部ケース１３２の縁に形成されたシール部１３４がシールされると、二次電池１が製造される。
図３は、リチウム析出の様子を説明するための二次電池１の概念図である。図３においては、正極１０１と負極１０２が積層される方向から見た様子を示している。
図３の（ａ）は、正常状態での二次電池１の様子を示す。正極１０１から正極タブ１１１が延び出て電池ケース１３の外部に正極リード１２１が露出される。また、セパレータ１０３を間に置き、反対側の負極１０２から負極タブ１１２が延び出て電池ケース１３の外部に負極リード１２２が露出される。この際、正常な場合であれば、正極１０１から正極活物質１０１２が正極タブ１１１に続く連結部位、すなわち、正極タブ１１１のネック部分は、コーティング材が塗布されない。
しかしながら、製造工程上の理由で正極タブ１１１のネック部分を越えてコーティング材が塗布される領域が拡張する場合が存在する。図３の（ｂ）は、正極タブ１１１においてコーティング材がオーバーコーティングされた様子を示す。
このように正極タブ１１１のネック部分においてコーティング材がオーバーコーティングされる場合、次のような現象が発生する。
図４は、リチウム析出の影響を説明するための二次電池１の断面概念図である。図４においては、二次電池１が充電される場合を示している。
図４の（ａ）は、リチウムが正極１０１の厚さ方向に析出される場合を概念的に示している。リチウムが厚さ方向に析出される場合にも、正極１０１と負極１０２との間に約０．１ｍｍ以下の高さの逆転が発生した。そして、負極１０２に比べて高い位置に存在する正極１０１から発生するリチウムイオンは、負極１０２の最も近い領域（負極活物質１０２２の表面に四角形で示した部分）に移動することになる。すなわち、当該領域での電流密度が上昇することになる。
図４の（ｂ）は、リチウムが正極１０１の面方向に析出される場合を概念的に示している。リチウムが面方向に析出される場合、正極１０１と負極１０２との間に約０．２ｍｍ以上の高さの逆転が発生した。そして、負極１０２に比べて高い位置に存在する正極１０１から発生するリチウムイオンは、負極１０２の最も近い領域（負極活物質１０２２の表面に四角形で示した部分）に移動することになる。すなわち、当該領域での電流密度が上昇することになる。この際、図４の（ａ）で説明した場合とは異なり、図４の（ｂ）のように面方向にリチウム析出が発生する場合、充電時のリチウムイオンは、負極活物質１０２２の表面だけでなく、側面にも移動することになる。
すなわち、図４の（ａ）および（ｂ）に示したように、二次電池１の使用によりリチウム析出が発生する場合、二次電池１の充電時、内部の一部領域において、電流密度が正常時に比べて変わることが分かる。そこで、本発明の実施形態においては、非常に簡単な構成で、このような電流密度の変化を検出することで、リチウム析出が発生したことを検出できるようにした。
図５は、本発明の一実施形態に係る二次電池１の構成を示した図である。図５の（ａ）は、正極１０１と負極１０２の積層方向（厚さ方向）から見た様子であり、図５の（ｂ）は、正極１０１と負極１０２の積層方向に垂直な方向（二次電池１の側面）から見た様子である。
図５の（ａ）および（ｂ）を参照すると、正極１０１および負極１０２を収容して密封する電池ケース１３の一側に、リチウム析出を検出するリチウム析出検出手段として磁気センサ２０を設ける。磁気センサ２０は、電池ケース１３の一側としてリチウムが析出される正極タブ１１１の周囲に備えられるようにする。好ましくは、正極１０１と負極１０２の積層方向から見た際、磁気センサ２０は、正極タブ１１１の上端に位置する。すなわち、磁気センサ２０は、電池ケース１３の表面として正極タブ１１１の上端領域に位置するように備えられる。図示してはいないが、磁気センサ２０は、外部と有線または無線で連結され、測定した磁場値を外部に伝送することができる。
このように、磁気センサ２０は、正極１０１と負極１０２との間の電流の流れにより発生する磁場およびその変化を検出できるように取り付けられる。特に、磁気センサ２０は、正極１０１のタブ領域においてオーバーコーティングされた部分から負極１０２に流れる電流に基づいて発生する磁場を検出することができる。
図６は、本発明の一実施形態に係る二次電池１の断面概念図である。図６は、図４に示した断面図において、リチウム析出検出手段として磁気センサ２０が備えられた場合を概念的に示している。
図６の（ａ）および（ｂ）から確認できるように、磁気センサ２０が電気ケース１３の表面として正極タブ１１１の上端領域に位置するように備えることで、リチウム析出により変化した電流密度による磁場の変化を検知できるようになる。すなわち、磁気センサ２０が、充電時、正極１０１と負極１０２との間の電流に加え、析出されたリチウムと負極１０２との間に発生する電流により生成される磁場を測定する。そして、磁気センサ２０は、リチウム析出が発生しなかった場合に測定された磁場と比較することで、リチウム析出が発生したことを検出できるようになる。
図７は、本発明の一実施形態に係る二次電池１が適用された電池パック２を示した図である。
電池パック２は、電気自動車用の電池パックやエネルギー貯蔵装置用の電池ラックなどの形態で用いられることができる。
図７を参照すると、電池パック２は、電池モジュール２００、電池管理システム（Ｂａｔｔｅｒｙ Ｍａｎａｇｅｍｅｎｔ Ｓｙｓｔｅｍ）２１０（以下、「ＢＭＳ」ともいう）、スイッチング部２２０などを含むことができる。
電池モジュール２００は、充放電可能な１つ以上の電池セル２０１を含む。電池モジュール２００は、複数の電池セル２０１が直列および／または並列に組み合わせられた形態で含まれてもよい。電池セル２０１は、上述した本発明の実施形態に係る二次電池１であってもよい。電池セル２０１は、リチウムイオン（Ｌｉ－ｉｏｎ）電池、リチウムイオンポリマー（Ｌｉ－ｉｏｎ ｐｏｌｙｍｅｒ）電池などであってもよい。
ＢＭＳ２１０は、電池モジュール２００の充放電を制御するために、スイッチング部２２０の動作を制御することができる。また、ＢＭＳ２１０は、電池モジュール２００および／または電池モジュール２００に含まれた各電池セル２０１の電圧、電流、温度などをモニターすることができる。そして、ＢＭＳ２１０によるモニターのために、図示していないセンサや各種測定モジュールが、電池モジュール２００や充放電経路、または電池パック２などの任意の位置にさらに設けられることができる。ＢＭＳ２１０は、モニターした電圧、電流、温度などの測定値に基づいて電池モジュール２００の状態を示すパラメータ、例えば、ＳＯＣやＳＯＨなどを算出することができる。そして、ＢＭＳ２１０は、通信手段を介して算出した各種データを外部装置、例えば、上位制御器に伝送することができる。
ＢＭＳ２１０は、電池パック２の全般的な動作を制御および管理する。このために、ＢＭＳ２１０は、プログラムを実行させ、ＢＭＳ２１０の全体動作を制御するコントローラとしてのマイコン、ＢＭＳ２１０の動作に必要なコンピュータプログラムを格納するメモリ、センサや測定手段などの入出力装置、外部装置と通信するための通信装置、およびその他の周辺回路など、多様な構成を含むことができる。
一方、本発明の実施形態に係る電池パック２においては、電池セル２０１がリチウム析出検出手段として磁気センサ２０を含んでいる。よって、ＢＭＳ２１０は、磁気センサ２０により測定された磁場値を有線および／または無線で受信し、リチウム析出により磁場の変化があるか否か、変化があるのであれば、変化量が基準値以上であるか否かを判断することができる。
ＢＭＳ２１０は、磁気センサ２０から受信した磁場から変化が発生し、変化量が基準値以上であると判断すると、リチウム析出により電池セル２０１の使用が不適切であると判断する。この場合、ＢＭＳ２１０は、電池パック２の動作を停止させるか、または当該電池セル２０１にリチウム析出が発生したということを上位制御器に通知することができる。
図８は、図７による二次電池１のリチウム析出の検出方法を示したフローチャートである。
図８を参照すると、電池パック２が駆動されると（Ｓ１）、個別の電池セル２０１において充電および放電が行われる。この際、前述したように、充放電時、リチウムが析出されている場合、そうではない場合に比べて電流密度が変化し、その結果、周囲に発生する磁場も変わる。よって、電池セル２０１に取り付けられた磁気センサ２０を介して磁場を測定することで、リチウムが析出されたか否かをモニターする（Ｓ２）。すなわち、リチウム析出を検出するためのパラメータとして磁場の変化を検出する。
モニターした結果に基づいて、正極と負極との間の磁場が変化したか否かを判断する（Ｓ３）。磁場の変化がないと判断した場合（Ｓ３のＮｏ）、Ｓ６ステップに進み、磁場が変わった場合（Ｓ３のＹｅｓ）、変化量が基準値以上であるか否かを判断する（Ｓ４）。
磁場の変化量が基準値以上である場合には、リチウムが析出されたと判断し（Ｓ４のＹｅｓ）、リチウム析出が発生したことを外部に通知する（Ｓ５）。外部に通知する代わりに、電池パック２の駆動を停止させるか、または当該電池セル２０１の動作だけを停止させることも可能であることはいうまでもない。
その後、電池パック２の駆動を終了するか否かを判断し（Ｓ６）、リチウム析出により電池パック２の駆動を停止させる場合や電池パック２の使用自体を終了する場合には、リチウム析出のモニターのための手続きを終了し、そうではない場合には、Ｓ２ステップに戻って上述した動作を繰り返す。
以上のように、本発明の実施形態に係る二次電池１およびこれを含む電池パック２によると、電池ケースにより密封された状態の二次電池に対してもリチウム析出を正確に検出できるようになる。
図９は、本発明の他の実施形態に係る二次電池１の構成を示した図である。図９の（ａ）は、正極１０１と負極１０２の積層方向（厚さ方向）から見た様子であり、図９の（ｂ）は、正極１０１と負極１０２の積層方向に垂直な方向（二次電池１の側面）から見た様子である。
図９の（ａ）および（ｂ）を参照すると、正極１０１および負極１０２を収容して密封する電池ケース１３の一側に、リチウム析出を検出するリチウム析出検出手段として変形検知センサ３０を設ける。変形検知センサ３０としては、ひずみゲージが用いられてもよい。変形検知センサ３０は、電池ケース１３の一側としてリチウムが析出される正極タブ１１１の周囲に備えられるようにする。好ましくは、正極１０１と負極１０２の積層方向から見た際、磁気センサ２０は、正極タブ１１１の上端に位置することができる。または、変形検知センサ３０は、電池ケース１３の正極１０１と正極タブ１１１の連結部位の上端に位置することができる。電池ケース１３を基準に説明すると、変形検知センサ３０は、電池ケース１３の複数の面のうち正極タブ１１１が延び出る側面、または電池ケース１３中の正極１０１と接する（対向する）側面のうち少なくとも何れか１ヶ所に取り付けられることができる。図示してはいないが、変形検知センサ３０は、外部と有線または無線で連結され、測定した磁場値を外部に伝送することができる。
図９においては、第１変形検知センサ３１は、電池ケース１３において正極タブ１１１が延び出る面側に形成されている。また、第２変形検知センサ３２は、電池ケース１３において正極１０１と対向する面側に形成されている。図９においては、第１変形検知センサ３１および第２変形検知センサ３２を全て示したが、何れか１つのセンサのみが形成されてもよい。
このように、変形検知センサ３０が正極タブ１１１の周囲に備えられるようにする。リチウム析出が発生する場合、電極表面の硬度が変わり、このような硬度の変化が電池ケース１３から検出されることができる。よって、変形検知センサ３０を適切な位置に取り付けることで、リチウム析出を検出できるようになる。但し、本実施形態の場合、リチウム析出による電池ケース１３の変形を検出するものであるため、電池ケース１３は、軟性のパウチであることが好ましい。
図１０は、図９による二次電池のリチウム析出の検出方法を示したフローチャートである。
図１０を参照すると、電池パック２が駆動されると（Ｓ１１）、個別の電池セル２０１において充電および放電が行われる。この際、前述したように、充放電時、リチウムが析出されている場合、そうではない場合に比べて電極の硬度が変化し、その結果、電極を囲んでいる電池ケース１３に変形が発生し得る。よって、電池セル２０１に取り付けられた変形検知センサ３０を介して電池ケース１３の変形を測定することで、リチウムが析出されたか否かをモニターする（Ｓ１２）。すなわち、リチウム析出を検出するためのパラメータとして電池ケース１３の変形を検出する。
モニターした結果に基づいて、電池ケース１３に変位量が発生したか否かを判断する（Ｓ３）。変位量の発生、すなわち、変形がないと判断した場合（Ｓ１３のＮｏ）、Ｓ１６ステップに進み、変形が発生した場合（Ｓ１３のＹｅｓ）、変化量が基準値以上であるか否かを判断する（Ｓ１４）。
変化量が基準値以上である場合には、リチウムが析出されたと判断し（Ｓ１４のＹｅｓ）、リチウム析出が発生したことを外部に通知する（Ｓ１５）。外部に通知する代わりに、電池パック２の駆動を停止させるか、または当該電池セル２０１の動作だけを停止させることも可能であることはいうまでもない。
その後、電池パック２の駆動を終了するか否かを判断し（Ｓ１６）、リチウム析出により電池パック２の駆動を停止させる場合や電池パック２の使用自体を終了する場合には、リチウム析出のモニターのための手続きを終了し、そうではない場合には、Ｓ１２ステップに戻って上述した動作を繰り返す。
以上のように、本発明の実施形態に係る二次電池１およびこれを含む電池パック２によると、電池ケースにより密封された状態の二次電池に対してもリチウム析出を正確に検出できるようになる。
図１１は、本発明のまた他の実施形態に係る二次電池１の構成を示した図である。
本実施形態においては、リチウム析出検出手段として磁気センサ２０および変形検知センサ３０が同時に形成されている。このように構成することで、磁気センサ２０のみを用いるかまたは変形検知センサ３０のみを用いる図５および図９による二次電池に比べて、さらに正確にリチウム析出を検出できるようになる。
以上に記載された「含む」、「構成する」、または「有する」などの用語は、特に反対の記載がない限り、当該構成要素が内在できることを意味するため、他の構成要素を除くものではなく、他の構成要素をさらに含んでもよいものと解釈されなければならない。技術的または科学的な用語を含む全ての用語は、別に定義しない限り、本発明が属する技術分野における通常の知識を有する者により一般的に理解されるものと同一の意味を有するものと希釈されてもよい。辞書に定義された用語のように一般的に用いられる用語は、関連技術の文脈上の意味と一致するものと解釈されなければならず、本発明において明らかに定義しない限り、理想的または過度に形式的な意味に解釈されない。
以上の説明は本発明の技術思想を例示的に説明したものにすぎず、本発明が属する技術分野における通常の知識を有する者であれば、本発明の本質的な特性から逸脱しない範囲内で多様な修正および変形が可能であろう。よって、本発明に開示された実施形態は本発明の技術思想を限定するためのものではなく説明するためのものであって、このような実施形態により本発明の技術思想の範囲が限定されるものではない。本発明の保護範囲は後述の特許請求範囲により解釈されなければならず、それと同等な範囲内にある全ての技術思想は本発明の権利範囲に含まれるものと解釈されるべきである。

Claims (11)

  1. 正極および負極と、
    前記正極および負極を密封する電池ケースと、
    前記電池ケースの一側として前記正極のタブ周囲に備えられてリチウム析出を検出するリチウム析出検出手段と
    を備える、二次電池。
  2. 前記リチウム析出検出手段は、前記電池ケースにおいて、前記正極のタブ領域に備えられる磁気センサを含む、請求項１に記載の二次電池。
  3. 前記磁気センサは、前記正極のタブ領域と前記負極との間で発生する磁場の変化を検出するように取り付けられる、請求項２に記載の二次電池。
  4. 前記磁気センサは、前記正極のタブ領域にオーバーコーティングされた部分から前記負極に流れる電流に基づいて発生する磁場を検出する、請求項２または３に記載の二次電池。
  5. 前記リチウム析出検出手段は、前記電池ケースにおいて、前記正極のタブ領域に備えられる変形検知センサを含む、請求項１から４のいずれか一項に記載の二次電池。
  6. 前記変形検知センサは、ひずみゲージである、請求項５に記載の二次電池。
  7. 前記ひずみゲージは、前記電池ケースの正極と接する面側、または前記電池ケースから前記正極のタブが延び出る面側に形成される、請求項６に記載の二次電池。
  8. 前記電池ケースは、軟性のパウチである、請求項５から７のいずれか一項に記載の二次電池。
  9. 正極および負極を電池ケース内に収容して形成された二次電池におけるリチウム析出の検出方法であって、
    前記電池ケースの一側として前記正極のタブ周囲に備えられるリチウム析出検出手段を介して、予め設定されたパラメータの変化を検出するステップと、
    前記パラメータの変化量が基準値以下であるか否かを判断するステップと、
    前記判断の結果に基づいてリチウム析出を決めるステップと
    含む、リチウム析出の検出方法。
  10. 前記リチウム析出検出手段として、前記電池ケースにおいて、前記正極のタブ領域に備えられる磁気センサを含み、
    前記パラメータの変化を検出するステップは、前記磁気センサにより測定される磁場の変化を検出する、請求項９に記載のリチウム析出の検出方法。
  11. 前記リチウム析出検出手段として、前記電池ケースにおいて、前記正極のタブ領域に備えられる変形検知センサを含み、
    前記パラメータの変化を検出するステップは、前記変形検知センサにより測定される、軟性のパウチである前記電池ケースの変形を検出する、請求項９または１０に記載のリチウム析出の検出方法。
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