KR20210134988A - 가스 이용률을 최적화하는 방법 - Google Patents

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KR20210134988A
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앨런 하이밍 가오
로버트 존 콘라도
세바스찬 미첼 베르나섹
마이클 앤서니 슐츠
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란자테크, 인크.
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Abstract

본 발명은 발효 공정에 의한 가스의 최적 이용률을 제공하고, 이에 의해 가스 스트림 내의 다양한 성분을 분리하여 미생물의 효율을 증가시킨다. 본 발명은 발효 공정에 의해 사용되는 가스의 조성을 조정함으로써 다양한 생성물의 생산성을 향상시킬 수 있다. 본 발명은 2개의 병렬 발효 공정에서 이러한 제어된 분리 및 가스의 이용률을 적용하여 상이한 생성물을 생성할 수 있다. 본 발명은 또한 이러한 제어된 분리 및 가스의 이용률을 적용하여 1차 발효 공정에서 하나의 생성물을 생성할 수 있고, 이는 2차 발효 공정에서 다른 생성물로 전환될 수 있다. 본 발명은 추가적으로 배양 억제를 완화할 수 있다.

Description

가스 이용률을 최적화하는 방법
관련 출원의 교차 참조
본 출원은 2019년 7월 11일자로 출원된 미국 임시 출원 제62/872,869호의 이익을 주장하며, 그의 내용은 본원에서 참고로 포함된다.
기술분야
본 발명은 발효 공정에 의한 가스의 이용률을 최적화하는 방법에 관한 것이다. 특히, 본 발명은 특정 생성물의 생산 및 공정의 전체 탄소 포집 효율을 최대화하기 위한 가스 스트림 내의 다양한 성분들의 제어된 분리 및 용도에 관한 것이다.
이산화탄소(CO2)는 인간 활동으로 인한 전세계 온실가스 배출물의 76%를 차지하고 있으며, 메탄(16%), 아산화질소(6%) 및 불화 가스(2%)가 그 나머지를 차지한다(미국 환경 보호국(United States Environmental Protection Agency)). 온실 가스 배출물, 특히 CO2의 감소는 지구 온난화의 진행 및 그에 따른 기후와 날씨의 변화를 막는 데 중요하다. 이러한 가스 배출물을 하나 이상의 연료 또는 화학 물질로 전환하는 것은 배출물을 감소시키는 한 가지 잠재적인 솔루션이다.
피셔-트롭쉬(Fischer-Tropsch) 공정과 같은 촉매 공정을 이용하여 이산화탄소(CO2), 일산화탄소(CO) 및/또는 수소(H2)를 포함하는 가스를 다양한 연료 및 화학물질로 전환할 수 있는 것으로 오랫동안 인식되어 왔다. 그러나, 최근에 이러한 가스의 생물학적 고정에 대한 대안적인 플랫폼으로서 가스 발효가 대두되었다. 특히, C1-고정 미생물은 CO2, CO, CH4, 및/또는 H2를 포함하는 가스를 에탄올 및 2,3-부탄디올과 같은 생성물로 전환시키는 것으로 입증되었다.
이러한 가스는, 예를 들어, 탄수화물 발효로부터의 가스, 시멘트 제조로부터의 가스, 펄프 및 종이 제조, 제강, 오일 정제 및 연관 공정, 석유화학물질 제조, 코크스 제조, 혐기성 또는 호기성 분해, 가스화(바이오매스, 액체 폐스트림, 고체 폐스트림, 도시 하천, 천연 가스, 석탄 및 오일을 포함하는 화석 자원을 포함하지만 이에 국한되지 않는 공급원으로부터 유래됨), 천연 가스 추출, 메탄 개질, 오일 추출, 알루미늄, 구리, 및/또는 합금철의 제조 및/또는 정제를 위한 야금 공정, 지질학적 저장소 및 촉매 공정(스팀 메탄 개질, 스팀 나프타 개질, 석유 코크스 기화, 촉매 재생-유체 촉매 분해, 촉매 재생-나프타 개질 및 건조 메탄 개질을 포함하지만 이에 국한되지 않는 스팀 공급원으로부터 유래됨)을 포함하는 산업적 공급원으로부터 유래될 수 있다.
가스 발효는 피셔-트롭쉬 공정에 비해 다양한 장점이 있다. 첫째, 피셔-트롭쉬 공정은 고온(150-350℃), 승압(30 bar), 및 코발트, 루테늄 및 철과 같은 불균일 촉매를 사용한다. 이에 비해, 가스 발효는 약 37℃에서 일어나며 종종 대기압에서 수행될 수 있으므로 피셔-트롭쉬 공정에 비해 상당한 에너지 및 비용 절감 효과가 있다. 또한, 피셔-트롭쉬 공정은 합성가스에서 약 2:1의 상대적으로 고정된 H2:CO 비를 필요로 하는 반면, 가스 발효는 다양한 H2:CO 비를 갖는 다양한 범위의 기질을 수용하고 활용할 수 있다.
가스 스트림의 공급원과 업스트림 산업적 공급원의 작동에 따라 H2:CO 비가 크게 달라질 수 있다. 가스 발효는 다양한 H2:CO 비를 갖는 다양한 범위의 기질을 수용하고 활용할 수 있지만, 특정 가스 조성물이 원하는 특정 생성물을 생성하는 데 다른 것들보다 더 이상적일 수 있다. 예를 들어, 특정 생성물은 낮은 H2:CO 비를 갖는 가스 스트림으로부터 최적으로 생성될 수 있다.
그러나, 원하는 생성물이 무엇이든 간에, 가스 발효 공정의 한 가지 주요 목적은 공정에 의해 달성되는 전체 탄소 포집을 최대화하는 것이다. 가스 스트림의 H2:CO 비에 따라, 발효 공정은 발효 생성물을 생성하는 과정에서 부산물로서 CO2를 생성할 수 있다. 일산화탄소가 이산화탄소로 전환되는 것은 일산화탄소가 이상적으로는 이산화탄소 대신에 하나 이상의 연료 및/또는 화학 물질로 전환되어야 하므로 탄소 포집 효율에 있어서의 감소로 볼 수 있다.
따라서, 공정의 전체 탄소 포집 효율을 최대화하면서 특정 생성물을 생산하기 위해 가스가 최적화되도록 가스의 조성을 변경할 수 있는 방법에 대한 필요성이 여전히 남아 있다.
본 발명은 발효 공정에 의한 가스의 이용률을 최적화하는 방법을 제공한다. 구체적으로, 이러한 방법은 가스가 하나 이상의 발효 공정에서 특정 생성물을 생산하기 위해 최적화되는 동시에 공정의 전체 탄소 포집 효율을 최대화하도록 가스 조성을 변경할 수 있다. 특정 실시형태에서, 본 발명은 2개의 발효 공정을 서로 병렬로 이용한다. 바람직하게는, 2개의 발효 공정이 이용될 때, 가스 스트림은 적어도 하나의 분리 모듈을 사용하여 수소 풍부 스트림(hydrogen rich stream) 및 수소 고갈 스트림(hydrogen depleted stream)으로 분리된다. 수소 풍부 스트림의 적어도 일부는 1차 발효 생성물을 생성하기 위해 하나 이상의 C1-고정 미생물의 배양물을 함유하는 액체 영양 배지를 포함하는 1차 반응기를 적어도 사용하는 1차 발효 공정에서 발효된다. 수소 고갈 스트림의 적어도 일부는 2차 발효 생성물을 생성하기 위해 하나 이상의 C1-고정 미생물의 배양물을 함유하는 액체 영양 배지를 포함하는 2차 반응기를 적어도 사용하는 2차 발효 공정에서 발효된다. 특정한 경우, 1차 발효 생성물 및 2차 발효 생성물은 상이한 생성물이다. 예를 들어, 하나의 실시형태에서, 1차 발효 생성물은 에탄올이고 2차 발효 생성물은 2,3-부탄디올이다.
특정한 경우, 수소 풍부 가스의 H2:CO 비는 5:1, 또는 5:1 초과이다. 다양한 실시형태에서, 수소 풍부 가스의 H2:CO 비는 2:1 내지 5:1이다. 예를 들어, 수소 풍부 가스의 H2:CO 비는 2:1 내지 3:1, 2.5:1 내지 3.5:1, 3:1 내지 4:1, 3.5:1 내지 4.5:1, 2:1 내지 4:1, 2.5:1 내지 4.5:1, 또는 2.5:1 내지 5:1일 수 있다. 바람직하게는, 수소 풍부 가스는 수소 고갈 가스보다 더 높은 H2:CO 비를 갖는다.
바람직하게는, 1차 발효 공정은 수소 풍부 가스를 사용하여 에탄올, 아세테이트, 모노에틸렌 글리콜(MEG), 1,2-프로판디올, 아세톤, 이소프로판올, 락테이트, 1,3-부탄디올, 2-부탄올, 2-하이드록시이소부티르산, 3-하이드록시부티레이트, 메틸 에틸 케톤(MEK), 이소프렌을 포함한 테르펜, 아디프산, 1-헥산올, 및 1-옥탄올로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 하나의 발효 생성물을 생성할 수 있다.
특정한 경우, 수소 고갈 가스의 H2:CO 비는 0.1:1, 또는 0.1:1 미만이다. 다양한 실시형태에서, 수소 고갈 가스의 H2:CO 비는 0.1:1 내지 2:1이다. 예를 들어, 수소 고갈 가스의 H2:CO 비는 0.05:1 내지 1.5:1, 0.05:1 내지 2:1, 0.2:1 내지 1.5:1, 0.2:1 내지 2:1, 0.5:1 내지 1.5:1, 또는 0.5:1 내지 2:1일 수 있다. 바람직하게는, 수소 고갈 가스는 수소 풍부 가스보다 더 낮은 H2:CO 비를 갖는다.
바람직하게는, 2차 발효 공정은 수소 고갈 가스를 사용하여 에탄올, 아세테이트, 모노에틸렌 글리콜(MEG), 1,2-프로판디올, 3-하이드록시프로피오네이트, 아세톤, 이소프로판올, 락테이트, 1,3-부탄디올, 2-부탄올, 2-하이드록시이소부티르산, 3-하이드록시부티레이트, 메틸 에틸 케톤(MEK), 이소아밀알코올, 이소프렌을 포함한 테르펜, 아디프산, 1-헥산올, 1-옥탄올, 및 코리스메이트-유래 생성물로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 하나의 발효 생성물을 생성할 수 있다. 특정한 경우, 수소 풍부 스트림 대신에 수소 고갈 스트림을 사용하여 특정 생성물을 생성하는 것이 더 유리하다. 예를 들어, 3-하이드록시프로피오네이트, 이소아밀 알코올, 및/또는 코리스메이트-유래 생성물은 바람직하게는 수소 풍부 스트림 대신에 수소 고갈 스트림을 사용하여 생성한다.
본 발명이 2개의 발효 공정을 이용하는 다양한 경우에, 가스 및 액체 영양 배지는 1차 발효 공정 및 2차 발효 공정 모두에 병렬로 흐를 수 있다.
특정한 경우, 수소 분리 모듈은 적어도 하나의 압력 스윙 흡착 공정(pressure swing adsorption process)으로 구성된다. 다양한 실시형태에서, 수소 분리 모듈은 압력 스윙 흡착, 온도 스윙 흡착, 막 분리, 또는 CO, H2, 및/또는 CO2 중 하나 이상을 선택적으로 제거함으로써 가스의 조성을 조정하는 데 사용되는 다른 가스 분리 기법으로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 하나의 분리 기법을 포함할 수 있다. 바람직하게는, 수소 분리 모듈은 수소 풍부 스트림 및 수소 고갈 가스 스트림을 생성하기 위해 가스 스트림으로부터 적어도 75 퍼센트(75%)의 수소를 분리할 수 있다. 특정한 경우, 수소 분리 모듈은 수소 풍부 가스 스트림 및 수소 고갈 가스 스트림을 생성하기 위해 가스 스트림으로부터 적어도 95 퍼센트(95%)의 수소를 분리한다. 다양한 경우, 수소 풍부 가스 스트림 및 수소 고갈 가스 스트림은 모두 일정량의 일산화탄소 및/또는 이산화탄소를 함유한다.
바람직하게는, 가스 스트림은 탄수화물 발효, 가스 발효, 시멘트 제조, 펄프 및 종이 제조, 제강, 오일 정제 및 연관 공정, 석유화학물질 생산, 코크스 생산, 혐기성 또는 호기성 소화, 가스화, 천연 가스 추출, 메탄 개질, 오일 추출, 알루미늄, 구리, 및/또는 합금철의 생산 및/또는 정제를 위한 야금 공정, 지질학적 저장소, 및 촉매 공정으로 이루어진 군으로부터 선택되는 하나 이상의 산업적 공급원으로부터 공급된다. 특정한 경우, 가스의 적어도 일부는 메탄 개질 공정으로부터 유래된다. 이러한 메탄 개질 공정은 바람직하게는 메탄 함유 가스의 적어도 일부를 일산화탄소 및 수소의 적어도 일부를 포함하는 가스 스트림으로 전환시킨다. 특정 실시형태에서, 메탄은 화석 연료 생산 시설, 매립지, 및/또는 폐수 처리 시설로부터 공급된다.
다양한 실시형태에서, 가스 스트림의 적어도 일부는 야금 공정으로부터의 고로 상부 가스로 구성된다.
가스의 최적화는 또한 적절한 H2:CO 비에 도달하기 위해 하나 이상의 추가의 가스를 혼합하는 단계를 포함할 수 있다. 예를 들어, 이러한 추가의 가스는 하나 이상의 전기분해 공정(물로부터 수소를 생산하기 위한 전기분해 공정 및/또는 이산화탄소로부터 일산화탄소를 생산하기 위한 전기분해 공정을 모두 포함함), 산업적 공급원, 메탄 개질 공정, 및/또는 발효 공정으로부터의 배출 가스로부터 공급될 수 있다. 그러나, 다양한 실시형태에서, 본 발명은 하나 이상의 추가의 가스를 혼합하는 단계를 이용하지 않으며, 그 대신에 수소 분리 모듈에 의해 가스 스트림으로부터 성분을 분리하는 단계를 단독으로 이용한다.
특정한 경우, 1차 발효 공정에서 생성되는 배출 가스의 적어도 일부는 수소 풍부 스트림으로 재순환된다.
특정한 경우, 2차 발효 공정에서 생성되는 배출 가스의 적어도 일부는 수소 고갈 스트림으로 재순환된다.
발효 공정으로부터의 배출 가스와 산업적 공급원으로부터의 가스의 이상적인 혼합을 보장하기 위해, 배출 가스의 적어도 일부는 적어도 하나의 수소 분리 모듈을 통과할 수 있다. 특정한 경우, 1차 발효 공정에서 생성되는 배출 가스의 적어도 일부는 수소 풍부 스트림으로 재순환되기 전에 압력 스윙 흡착 공정을 통과한다. 특정한 경우, 2차 발효 공정에서 생성되는 배출 가스의 적어도 일부는 수소 고갈 스트림으로 재순환되기 전에 압력 스윙 흡착 공정을 통과한다.
바람직하게는, 발효 공정은 적어도 하나의 C1-고정 미생물을 이용한다. 특정한 경우, 1차 발효 공정 및 2차 발효 공정은 모두 동일한 종의 C1-고정 미생물을 이용한다. 다른 실시형태에서, 1차 발효 공정은 2차 발효 공정과 상이한 종의 미생물을 이용한다. 바람직하게는, 발효 공정에서 사용되는 C1-고정 미생물(들)은 무렐라(Moorella), 클로스트리듐(Clostridium), 루미노코커스(Ruminococcus), 아세토박테리움(Acetobacterium), 유박테리움(Eubacterium), 부티리박테리움(Butyribacterium), 옥소박터(Oxobacter), 메타노사르시나(Methanosarcina), 및 데설포토마컬럼(Desulfotomaculum)으로 이루어진 군으로부터 선택된다. 특정한 경우, 1차 발효 공정 및 2차 발효 공정은 모두 클로스트리듐 속으로부터의 C1-고정 미생물을 이용한다. 1차 발효 공정 및 2차 발효 공정에서 이용되는 이러한 미생물은 바람직하게는 클로스트리듐 오토에타노게눔(Clostridium autoethanogenum)이다.
특정 실시형태에서, 본 발명은 서로 직렬로 연결된 2개의 발효 공정을 이용한다. 바람직하게는, 2개의 발효 공정이 서로 직렬로 사용되는 경우, 가스 스트림은 적어도 하나의 수소 분리 모듈을 사용하여 수소 풍부 스트림 및 수소 고갈 스트림으로 분리된다. 수소 풍부 스트림의 적어도 일부는 1차 발효 생성물을 생성하기 위해 하나 이상의 C1-고정 미생물의 배양물을 함유하는 액체 영양 배지를 포함하는 적어도 하나의 반응기를 사용하는 1차 발효 공정에서 발효된다. 수소 고갈 스트림의 적어도 일부는 2차 발효 생성물을 생성하기 위해 하나 이상의 C1-고정 미생물의 배양물을 함유하는 2차 발효 공정에서 발효된다. 2개의 발효 공정이 서로 직렬인 경우, 바람직하게는 1차 발효 생성물의 적어도 일부가 2차 발효 공정으로 전달되어 2차 발효 생성물을 생성한다.
특정한 경우, 1차 발효 생성물은 아세트산이다. 바람직하게는, 발효 공정이 직렬인 경우, 1차 발효 공정으로부터의 아세트산의 적어도 일부는 2차 발효 공정에서 에탄올로 전환된다.
특정 실시형태에서, 본 발명은 배출 가스 스트림의 적어도 일부를 재순환시켜 발효 생성물을 생성하기 위한 가스 스트림의 조성을 최적화하는 하나의 발효 공정을 포함한다. 이러한 발효 공정은 바람직하게는 하나 이상의 C1-고정 미생물의 배양물을 함유하는 액체 영양 배지를 포함하는 적어도 하나의 반응기를 사용하여 산업적 공급원으로부터의 가스 스트림의 적어도 일부를 발효시켜 발효 생성물 및 배출 가스 스트림을 생성한다. 배출 가스 스트림의 적어도 일부는 생물 반응기로 재순환될 수 있으며, 이는 일부 경우에 배양물의 잠재적 억제를 감소 및/또는 완화할 수 있다.
특정한 경우, 배출 가스의 적어도 일부는 생물 반응기로 재순환되기 전에 압력 스윙 흡착 공정을 통과한다.
압력 스윙 흡착 공정을 사용하면 바람직하게는 배출 가스 스트림으로부터 이산화탄소, 무기 탄화수소, 타르, 유기 질소, 및 유기 및 무기 황으로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 하나의 성분을 제거하여 정화된 배출 가스 스트림을 생성한다.
압력 스윙 흡착 공정은 배출 가스 스트림으로부터 이산화탄소, 무기 탄화수소, 타르, 유기 질소, 및 유기 및 무기 황으로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 2개의 성분의 적어도 일부를 동시에 제거하여 정화된 배출 가스 스트림을 생성한다.
다양한 경우, 발효 공정으로 보내지는 전체 가스 스트림은 산업적 공급원으로부터의 가스 스트림과 정화된 배출 가스의 적어도 일부의 조합으로 구성된다.
정화된 배출 가스는 바람직하게는 산업적 공급원으로부터의 가스의 조성과 비교하였을 때 더 높은 비율의 메탄 및 질소를 함유한다.
정화된 배출 가스가 발효 공정으로 재순환되는 특정 실시형태에서, 정화된 배출 가스를 발효 공정의 생물 반응기로 재순환시키면 전체 가스 스트림에서 메탄 및 질소의 전체 조성이 적어도 15 퍼센트(15%)만큼 증가한다. 특정한 경우, 정화된 배출 가스의 적어도 일부를 생물 반응기로 재순환시키면 전체 가스 스트림에서 메탄 및 질소의 전체 조성이 적어도 50 퍼센트(50%)만큼 증가한다. 특정한 경우, 정화된 배출 가스의 적어도 일부를 생물 반응기로 재순환시키면 총 가스 흐름에서 메탄 및 질소의 전체 조성이 10 내지 20 퍼센트(10 내지 20%), 15 내지 30 퍼센트(15 내지 30%), 25 내지 35 퍼센트(25 내지 35%), 30 내지 45 퍼센트(30 내지 45%), 또는 15 내지 50 퍼센트(15 내지 50%) 증가한다. 바람직하게는, 정화된 배출 가스의 적어도 일부를 생물 반응기로 재순환시키면 배양물의 잠재적 억제를 감소 및/또는 완화한다.
바람직하게는, 발효 공정은 하나 이상의 연료 또는 화학 물질을 생성하기 위해 전체 가스 스트림의 적어도 일부를 이용한다. 발효 공정에 의해 생성되는 생성물 중 적어도 하나는 에탄올, 아세테이트, 모노에틸렌 글리콜(MEG), 1,2-프로판디올, 1-프로판올, 3-하이드록시프로피오네이트, 아세톤, 이소프로판올, 락테이트, 1,3-부탄디올, 2-부탄올, 2-하이드록시이소부티르산, 3-하이드록시부티레이트, 메틸 에틸 케톤(MEK), 이소아밀 알코올, 이소프렌을 포함한 테르펜, 아디프산, 1-헥산올, 1-옥탄올, 및 코리스메이트-유래 생성물로 이루어진 군으로부터 선택될 수 있다.
하나 이상의 발효 공정은, 하나 이상의 연료 또는 화학 물질을 생성하는 일부로서, 미생물 바이오매스를 생성한다. 하나 이상의 발효 공정에 의해 생성되는 미생물 바이오매스의 적어도 일부는 단세포 단백질(SCP: single cell protein)로 전환될 수 있다.
하나 이상의 연료 또는 화학 물질은, 일부 실시형태에서, 2차 전환 공정으로 보내질 수 있다. 다양한 경우, 2차 전환 공정은 하나 이상의 연료 또는 화학 물질의 적어도 일부를 디젤 연료, 제트 연료, 가솔린, 프로필렌, 나일론 6-6, 고무, 및/또는 수지 중 적어도 하나의 성분으로 추가로 전환시킨다.
도 1은, 본 발명의 하나의 양태에 따른, 최적화된 가스 스트림으로부터 별도의 생성물을 생성하는 병렬 발효 공정을 도시하는 공정 통합 구성을 도시한다.
도 2는, 본 발명의 하나의 양태에 따른, 직렬 발효 공정으로의 최적화된 가스 스트림의 흐름을 도시하는 공정 통합 구성을 도시한다.
도 3은, 본 발명의 하나의 양태에 따른, 가스 저장 탱크 및 증기 발생기, 전기 발생기, 및/또는 공급원료 건조 공정과 조합된 발효 공정으로부터의 재활용된 배출 가스의 이용을 도시하는 공정 통합 구성을 도시한다.
본 발명자들은 하나 이상의 발효 공정에 공급되는 가스의 조성을 제어함으로써 원하는 생성물에 대한 선택성이 개선될 수 있다는 것을 확인하였다. 본 발명자들은 조성물을 제어하는 한 가지 메커니즘이 2개의 발효 공정을 서로 나란히 이용하는 것임을 발견하였다.
정의
달리 정의되지 않는 한, 본 명세서에 전반에 걸쳐 사용되는 하기 용어는 하기와 같이 정의된다:
용어 "발효", "가스 발효" 등은 가스화에 의해 생성되는 합성 가스와 같은 하나 이상의 기질을 수용하고 하나 이상의 C1-고정 미생물의 이용을 통해 하나 이상의 생성물을 생성하는 공정으로 해석되어야 한다. 바람직하게는, 발효 공정은 하나 이상의 생물 반응기의 사용을 포함한다. 발효 공정은 "배치" 또는 "연속"으로 기술할 수 있다. "배치 발효"는 생물 반응기가 미생물과 함께 원료, 예를 들어 탄소 공급원으로 충진되며 발효가 완료될 때까지 생성물이 생물 반응기에 남아 있는 발효 공정을 기술하기 위해 사용된다. "배치" 공정에서는, 발효가 완료된 후 생성물을 추출하고, 다음 "배치"가 시작되기 전에 생물 반응기를 세척한다. "연속 발효"는 발효 공정이 더 오랜 시간 동안 연장되고 발효 도중 생성물 및/또는 대사 산물을 추출하는 발효 공정을 기술하기 위해 사용된다. 바람직하게는 발효 공정은 연속적이다.
문맥상 달리 요구하지 않는 한, 본원에 사용되는 바와 같은 문구 "발효하는", "발효 공정" 또는 "발효 반응" 등은 가스상 기질의 성장 단계 및 생성물 생합성 단계 둘 모두를 포함하도록 의도된다.
특정 실시형태에서, 발효는 당, 전분, 리그닌 셀룰로스 또는 헤미셀룰로스와 같은 탄수화물 기질의 부재 하에 수행된다.
"효율의 증가", "증가된 효율" 등의 용어는, 발효 공정과 관련하여 사용되는 경우, 공정에 의해 포집되는 탄소의 양의 증가, 하나 이상의 원치않는 부산물로 전환되는 탄소의 양의 감소, 발효를 촉매화하는 미생물 성장 속도, 상승된 생성물 농도에서의 성장 및/또는 생성물 생성 속도 중 하나의 증가, 소모된 기질 부피당 생성되는 원하는 생성물의 부피 증가, 원하는 생성물의 생성 속도 또는 생성 수준 증가, 다른 발효 부산물과 비교하여 생성되는 원하는 생성물의 상대 비율의 증가, 공정에 의해 소비되는 물의 양의 감소, 공정에 의해 사용되는 에너지의 양의 감소를 포함하지만, 이에 국한되지 않는다.
특정 실시형태에서, 수소의 존재는 발효 공정에 의한 에탄올 생산의 전반적인 효율을 개선한다.
수소의 존재 하에 발효 공정을 작동시키는 것은 발효 공정에 의해 생산되는 CO2의 양을 감소시키는 추가적인 이점을 갖는다. 예를 들어, 최소한의 H2를 포함하는 가스상 기질은 전형적으로는 화학량론적 반응식[6 CO + 3 H2O → C2H5OH + 4 CO2]에 의해 에탄올 및 CO2를 생성할 것이다. C1-고정 박테리아에 의해 사용되는 수소의 양이 증가함에 따라, 생성되는 CO2의 양은 감소한다[예를 들어, 2 CO + 4 H2 C2H5OH → + H2O].
2:1(H2:CO)의 화학량론적 비에서, CO2 생성이 완전히 회피된다. 아래에서 볼 수 있는 바와 같이, 다양한 화학량론적 H2:CO 비에서 다양한 양의 탄소는 적절하게 이용되지 않으며, 에탄올로 전환되는 대신 그들은 CO2 부산물로 전환된다.
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"스트림"은, 예를 들어, 하나의 공정에서 다른 공정으로, 하나의 모듈에서 다른 모듈로, 및/또는 하나의 공정에서 탄소 포집 수단으로 전달될 수 있는 임의의 기질을 지칭한다.
"수소 풍부 스트림"은 "수소 고갈 스트림"보다 더 높은 수소의 상대적 비율을 갖는 가스 스트림이다. 다양한 경우, 수소 풍부 스트림은 적어도 2:1의 H2:CO 화학량론적 비를 갖는 반면, 수소 고갈 스트림은 2:1 미만의 H2:CO 화학량론적 비를 갖는다.
용어 "정화 가스", "정화 스트림" 등은 적어도 하나의 수소 분리 모듈을 통과한 가스 스트림을 지칭한다.
"수소 분리 모듈"은 압력 스윙 흡착, 온도 스윙 흡착, 막 분리, 또는 CO, H2, 및/또는 CO2 중 하나 이상을 선택적으로 제거함으로써 가스의 조성을 조정하는 데 사용되는 다른 가스 분리 기법으로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 하나의 분리 기법을 포함한다. 바람직하게는, 수소 분리 모듈은 적어도 하나의 압력 스윙 흡착 공정을 포함한다. 다양한 경우, 수소 분리 모듈은 이산화탄소, 무기 탄화수소, 타르, 유기 질소, 및 유기 및 무기 황으로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 2개의 성분을 동시에 제거하는 데 사용된다.
본원에서 사용되는 용어 "탄소 포집"은 CO2 및/또는 CO를 포함하는 가스 스트림으로부터 CO2 및/또는 CO를 포함하는 탄소 화합물을 분리하고,
CO2 및/또는 CO를 생성물로 전환하거나; 또는
CO2 및/또는 CO를 장기 저장에 적합한 물질로 전환하거나; 또는
CO2 및/또는 CO를 장기 저장에 적합한 물질 중에 포집하거나; 또는
이러한 공정의 조합을 지칭한다.
용어 "생물 반응기", "반응기" 등은 발효 공정에 사용될 수 있는 장치를 포함한다. 생물 반응기는 연속 교반식 탱크 반응기(CSTR: Continuous Stirred Tank Reactor), 고정화 세포 반응기(ICR: Immobilized Cell Reactor), 트리클 베드 반응기(TBR: Trickle Bed Reactor), 기포탑(Bubble Column), 가스 리프트 발효기(Gas Lift Fermenter), 정적 혼합기(Static Mixer), 순환식 루프 반응기(circulated loop reactor), 막 반응기(membrane reactor), 예를 들어 중공 섬유막 생물 반응기(HFM BR: Hollow Fibre Membrane Bioreactor) 또는 가스-액체 접촉에 적합한 다른 용기 또는 다른 장치를 포함하는, 하나 이상의 용기 및/또는 탑 또는 파이핑 배열로 이루어질 수 있다. 반응기는 바람직하게는 CO 또는 CO2 또는 H2 또는 이들의 혼합물을 포함하는 가스상 기질을 수용하도록 구성된다. 발효 공정은 다수의 반응기(단)를 병렬 또는 직렬로 포함할 수 있다. 예를 들어, 발효 공정은 박테리아가 배양되는 제1 성장 반응기 및 성장 반응기로부터의 발효 브로스(fermentation broth)가 공급될 수 있고 대부분의 발효 생성물이 생성될 수 있는 제2 발효 반응기를 포함할 수 있다.
용어 "발효 브로스" 또는 "브로스"는 영양 배지를 포함하는 성분 및 배양물 또는 하나 이상의 미생물의 혼합물을 포함하도록 의도된다. 바람직하게는, 발효 공정은 발효 브로스를 사용하여 가스 스트림을 하나 이상의 생성물로 발효시킨다.
배양은 일반적으로 미생물의 성장을 허용하기에 충분한 영양소, 비타민 및/또는 미네랄을 함유하는 수성 배양 배지에서 유지된다. 바람직하게는, 수성 배양 배지는 혐기성 미생물 성장 배지, 예를 들어 최소 혐기성 미생물 성장 배지이다.
"영양 배지들" 또는 "영양 배지"는 박테리아 성장 배지를 기술하는 데 사용된다. 바람직하게는 발효 공정은 생물 반응기 내의 영양 배지를 이용한다. 일반적으로, 이러한 용어는 영양소 및 미생물 배양의 성장에 적절한 다른 성분들을 함유하는 배지를 지칭한다. 용어 "영양소"는 미생물의 대사 경로에서 이용될 수 있는 임의의 물질을 포함한다. 예시적인 영양소는 칼륨, 비타민, 미량 금속 및 아미노산을 포함한다.
본원에서 사용되는 용어 "산"은 본원에서 기술되는 바와 같은 발효 브로스 중에 존재하는 유리 아세트산 및 아세테이트의 혼합물과 같은 카복실산 및 연관된 카복실레이트 음이온 둘 모두를 포함한다. 발효 브로스에서의 분자 산 대 카복실레이트의 비는 시스템의 pH에 따라 다르다. 또한, 용어 "아세테이트"는 아세테이트 염 단독 및 분자 또는 유리 아세트산 및 아세테이트 염의 혼합물, 예를 들어 본원에서 기술되는 바와 같은 발효 브로스 중에 존재하는 아세테이트 염 및 유리 아세트산의 혼합물 둘 모두를 포함한다.
용어 "원하는 조성"은, 예를 들어, 가스 스트림의 물질 중에서의 원하는 수준 및 유형의 성분을 지칭하는 데 사용된다. 보다 구체적으로, 가스는 특정 성분(즉, CO, H2, 및/또는 CO2)을 함유하고/하거나 특정 비율로 특정 성분을 함유하고/하거나 특정 성분(예를 들어, 미생물에 해로운 오염물)을 함유하지 않고/않거나 특정 비율로 특정 성분을 함유하지 않는 경우 "원하는 조성"을 갖는 것으로 간주된다. 가스 스트림이 원하는 조성을 가지고 있는지 여부를 결정할 때 하나 이상의 성분을 고려할 수 있다.
"미생물"은 미시적 유기체, 특히 박테리아, 고세균, 바이러스, 또는 진균이다. 본 발명의 미생물은 전형적으로는 박테리아이다. 본원에서 사용되는 바와 같이, "미생물"의 언급은 "박테리아"를 포함하는 것으로 간주되어야 한다. 용어 미생물 및 용어 박테리아는 본 문서 전반에서 상호 교환적으로 사용된다는 점에 유의해야 한다.
"모 미생물(parental microorganism)"은 본 발명의 미생물을 생성하는데 사용되는 미생물이다. 모 미생물은 자연 발생 미생물(예를 들어, 야생형 미생물) 또는 이전에 변형된 미생물(예를 들어, 돌연변이 또는 재조합 미생물)일 수 있다. 본 발명의 미생물은 모 미생물에서 발현되지 않거나 과발현되지 않은 하나 이상의 효소를 발현하거나 과발현하도록 변형될 수 있다. 이와 유사하게, 본 발명의 미생물은 모 미생물이 함유하지 않은 하나 이상의 유전자를 함유하도록 변형될 수 있다. 본 발명의 미생물은 또한 모 미생물에서 발현된 하나 이상의 효소를 발현하지 않거나 더 적은 양으로 발현하도록 변형될 수 있다. 하나의 실시형태에서, 모 미생물은 클로스트리듐 오토에타노게눔(Clostridium autoethanogenum), 클로스트리듐 융달리(Clostridium ljungdahlii), 또는 클로스트리듐 라그스달레이(Clostridium ragsdalei)이다. 바람직한 실시형태에서, 상기 모 미생물은 클로스트리듐 오토에타노게눔 LZ1561이며, 이는 부다페스트 조약의 조건에 따라 2010년 6월 7일자로 Inhoffenstrab 7B, D-38124 Braunschweig, Germany에 위치한 Deutsche Sammlung von Mikroorganismen und Zellkulturen GmbH(DSMZ)에 2010년 6월 7일자에 기탁되었고 수탁 번호 DSM23693을 부여받았다. 이 균주는 국제공개 WO 2012/015317호로 공개된 국제 특허 출원 PCT/NZ2011/000144호에 기술되어 있다.
용어 "~로부터 유래된"은 핵산, 단백질, 또는 미생물이 상이한(예를 들어, 모체 또는 야생형) 핵산, 단백질 또는 미생물로부터 변형되거나 또는 적응되어 새로운 핵산, 단백질, 또는 미생물을 생성하는 것을 나타낸다. 이러한 변형 또는 적응은 전형적으로는 핵산 또는 유전자의 삽입, 결실, 돌연변이 또는 치환을 포함한다. 일반적으로, 본 발명의 미생물은 모 미생물로부터 유래된다. 하나의 실시형태에서, 본 발명의 미생물은 클로스트리듐 오토에타노게눔, 클로스트리듐 융달리, 또는 클로스트리듐 라그스달레이로부터 유래된다. 바람직한 실시형태에서, 본 발명의 미생물은 DSMZ 하에 수탁 번호 DSM23693으로 기탁된 클로스트리듐 오토에타노게눔 LZ1561으로부터 유래된다.
"Wood-Ljungdahl"는, 예를 들어, 문헌[Ragsdale, Biochim Biophys Acta, 1784: 1873-1898, 2008]에 기술된 바와 같은 탄소 고정의 Wood-Ljungdahl 경로를 지칭한다. "Wood-Ljungdahl 미생물"은 예상대로 Wood-Ljungdahl 경로를 함유하는 미생물을 지칭한다. 일반적으로, 본 발명의 미생물은 천연 Wood-Ljungdahl 경로를 함유한다. 본원에서, Wood-Ljungdahl 경로는 본연의, 비변형된 Wood-Ljungdahl 경로일 수 있거나, Wood-Ljungdahl 경로는 이 경로가 CO, CO2, 및/또는 H2를 아세틸-CoA로 전환하는 작용을 여전히 하는 한, 어느 정도의 유전적 변형(예를 들어, 과발현, 이종성 발현, 녹아웃 등)을 갖는 Wood-Ljungdahl 경로일 수 있다.
"C1"은 1-탄소 분자, 예를 들어, CO, CO2, CH4 또는 CH3OH를 지칭한다. "C1-옥시게네이트"는 적어도 하나의 산소 원자를 또한 포함하는 1-탄소 분자, 예를 들어, CO, CO2 또는 CH3OH를 지칭한다. "C1-탄소 공급원"은 본 발명의 미생물에 대한 부분 또는 단독 탄소 공급원으로서 작용하는 1 탄소-분자를 지칭한다. 예를 들어, C1-탄소 공급원은 CO, CO2, CH4, CH3OH, 또는 CH2O2 중 하나 이상을 포함할 수 있다. 바람직하게는, C1-탄소 공급원은 CO 및 CO2 중 하나 또는 둘 다를 포함한다. "C1-고정 미생물"은 C1-탄소 공급원으로부터 하나 이상의 생성물을 생성하는 능력을 갖는 미생물이다. 전형적으로, 본 발명의 미생물은 C1-고정 박테리아이다.
"혐기성 생물"은 성장을 위해 산소를 필요로 하지 않는 미생물이다. 혐기성 생물은 산소가 특정 임계치를 초과하여 존재하는 경우 부정적으로 반응하거나 심지어 사멸할 수도 있다. 그러나, 일부 혐기성 생물은 낮은 수준(예를 들어, 0.000001% 내지 5% 산소)의 산소를 견딜 수 있다. 전형적으로, 본 발명의 미생물은 혐기성 생물이다.
"아세토겐"은 에너지 보존 및 아세틸-CoA 및 아세틸-CoA-유래 생성물, 예를 들어 아세테이트의 합성을 위해 Wood-Ljungdahl 경로를 이들의 주요 기전으로서 사용하는 절대적(obligately) 혐기성 박테리아이다(문헌[Ragsdale, Biochim Biophys Acta, 1784: 1873-1898, 2008]). 특히, 아세토겐은 (1) CO2로부터 아세틸-CoA의 환원적 합성을 위한 기전, (2) 말단 전자-수용, 에너지 보존 과정, (3) 세포 탄소의 합성에서 CO2의 고정(동화)을 위한 기전으로서 Wood-Ljungdahl 경로를 사용한다(문헌[Drake, Acetogenic Prokaryotes, In: The Prokaryotes, 3rd edition, p. 354, New York, NY, 2006]). 모든 자연 발생성 아세토겐들은 C1-고정, 혐기성, 독립 영양 생물, 및 비-메탄 영양 생물이다. 전형적으로, 본 발명의 미생물은 아세토겐이다.
"에탄올로겐"은 에탄올을 생성하거나 생성할 수 있는 미생물이다. 전형적으로, 본 발명의 미생물은 에탄올로겐이다.
"독립 영양 생물(autotroph)"은 유기 탄소의 부재 하에 성장할 수 있는 미생물이다. 대신에, 독립 영양 생물은 무기 탄소 공급원, 예를 들어 CO 및/또는 CO2를 사용한다. 전형적으로, 본 발명의 미생물은 독립 영양 생물이다.
"일산화탄소 영양 생물(carboxydotroph)"은 탄소 및 에너지의 유일한 공급원으로서 CO를 이용할 수 있는 미생물이다. 전형적으로, 본 발명의 미생물은 일산화탄소 영양 생물이다.
"메탄 영양 생물(methanotroph)"은 탄소 및 에너지의 유일한 공급원으로서 메탄을 이용할 수 있는 미생물이다. 특정 실시형태에서, 본 발명의 미생물은 메탄 영양 생물이거나 또는 메탄 영양 생물로부터 유래된다. 다른 실시형태에서, 본 발명의 미생물은 메탄 영양 생물이 아니거나 또는 메탄 영양 생물로부터 유래되지 않는다.
"기질"은 본 발명의 미생물에 대한 탄소 및/또는 에너지 공급원을 지칭한다. 전형적으로, 기질은 가스상이며 C1-탄소 공급원, 예를 들어, CO, CO2, 및/또는 CH4를 포함한다. 바람직하게는, 기질은 CO 또는 CO + CO2의 C1-탄소 공급원을 포함한다. 기질은 다른 비-탄소 성분, 예를 들어 H2, 또는 N2를 추가로 포함할 수 있다.
기질의 조성은 반응의 효율 및/또는 비용에 상당한 영향을 미칠 수 있다. 예를 들어, 산소(O2)의 존재는 혐기성 발효 공정의 효율을 감소시킬 수 있다. 기질의 조성에 따라, 임의의 원치 않는 불순물, 예를 들어 독소, 원치 않는 성분, 또는 먼지 입자를 제거하고/하거나 바람직한 성분의 농도를 증가시키기 위해 상기 기질을 처리하거나 스크럽(scrub)하거나 여과하는 것이 바람직할 수 있다.
본 발명의 미생물은 하나 이상의 생성물을 생성하기 위해 가스와 함께 배양될 수 있다. 예를 들어, 본 발명의 미생물은 에탄올(WO 2007/117157), 아세테이트(WO 2007/117157), 1-부탄올(WO 2008/115080, WO 2012/053905, 및 WO 2017/0066498), 부티레이트(WO 2008/115080), 2,3-부탄디올(WO 2009/151342 및 WO 2016/094334), 락테이트(WO 2011/112103), 부텐(WO 2012/024522), 부타디엔(WO 2012/024522), 메틸 에틸 케톤(MEK)(WO 2012/024522 및 WO 2013/185123), 에틸렌(WO 2012/026833), 아세톤(WO 2012/115527), 이소프로판올(WO 2012/115527), 지질(WO 2013/036147), 3-하이드록시프로피오네이트(3-HP)(WO 2013/180581), 테르펜, 예를 들어 이소프렌(WO 2013/180584), 지방산(WO 2013/191567), 2-부탄올(WO 2013/185123), 1,2-프로판디올(WO 2014/036152), 1-프로판올(WO 2014/0369152 및 WO 2017/0066498), 1-헥산올(WO 2017/0066498), 1-옥탄올(WO 2017/0066498), 코리스메이트-유래 생성물(WO 2016/191625), 3-하이드록시부티레이트(WO 2017/066498), 1,3 부탄디올(WO 2017/0066498), 2-하이드록시이소부티레이트 또는 2-하이드록시이소부티르산(WO 2017/0066498), 이소부틸렌(WO 2017/0066498), 아디프산(WO 2017/0066498), 1,3 헥산디올(WO 2017/0066498), 3-메틸-2-부탄올(WO 2017/0066498), 2-부텐-1-올(WO 2017/0066498), 이소발레레이트(WO 2017/0066498), 이소아밀 알코올(WO 2017/0066498), 및 모노에틸렌 글리콜(WO 2019/126400)을 생성할 수 있거나 또는 이들을 생성하도록 조작될 수 있다. 특정 실시형태에서, 미생물 바이오매스 자체는 생성물로 간주될 수 있다. 이들 생성물 중 하나 이상을 추가로 전환시켜 디젤, 제트 연료, 및/또는 가솔린의 적어도 하나의 성분을 생성할 수 있다. 추가적으로, 미생물 바이오매스는 추가로 처리되어 단세포 단백질(SCP)의 적어도 일부를 생성할 수 있다.
"단세포 단백질"(SCP)은 단백질이 풍부한 인간 및/또는 동물 사료에 사용될 수 있는 미생물 바이오매스를 지칭하며, 종종 대두박 또는 어분과 같은 통상적인 단백질 보충 공급원을 대체한다. 단세포 단백질 또는 다른 생성물을 생산하기 위해, 공정은 추가의 분리, 가공, 또는 처리 단계를 포함할 수 있다. 예를 들어, 방법은 미생물 바이오매스를 멸균하는 단계, 미생물 바이오매스를 원심분리하는 단계, 및/또는 미생물 바이오매스를 건조하는 단계를 포함할 수 있다. 특정 실시형태에서, 미생물 바이오매스는 분무 건조 또는 패들 건조를 사용하여 건조한다. 방법은 또한 당업계에 공지된 임의의 방법을 사용하여 미생물 바이오매스의 핵산 함량을 감소시키는 단계를 포함할 수 있는데, 이는 핵산 함량이 높은 식이 섭취가 핵산 분해 생성물의 축적 및/또는 위장 장애를 초래할 수 있기 때문이다. 단세포 단백질은 가축 또는 애완동물과 같은 동물에게 먹이기에 적합할 수 있다. 특히, 동물 사료는 하나 이상의 육우, 젖소, 돼지, 양, 염소, 말, 노새, 당나귀, 사슴, 물소/들소, 라마, 알파카, 순록, 낙타, 들소, 가얄, 야크, 닭, 칠면조, 오리, 거위, 메추라기, 뿔닭, 스쿼브/비둘기, 어류, 새우, 갑각류, 고양이, 개 및 설치류에게 먹이기에 적합할 수 있다. 동물 사료의 조성은 다양한 동물의 영양 요건에 맞게 조정될 수 있다. 또한, 공정은 미생물 바이오매스를 하나 이상의 부형제와 블렌딩하거나 또는 조합하는 단계를 포함할 수 있다.
"부형제"는 동물 사료의 형태, 특성 또는 영양 함량을 향상시키거나 변경하도록 미생물 바이오매스에 첨가될 수 있는 임의의 물질을 지칭할 수 있다. 예를 들어, 부형제는 탄수화물, 섬유, 지방, 단백질, 비타민, 미네랄, 물, 향료, 감미료, 항산화제, 효소, 보존제, 프로바이오틱 또는 항생제 중 하나 이상을 포함할 수 있다. 일부 실시형태에서, 부형제는 건초, 짚, 사일리지, 곡식, 오일 또는 지방, 또는 다른 식물성 물질일 수 있다. 부형제는 문헌[Chiba, Section 18: Diet Formulation and Common Feed Ingredients, Animal Nutrition Handbook, 3rd revision, pages 575-633, 2014]에서 확인되는 임의의 사료 성분일 수 있다.
"선택도"는 목적 생성물의 생산량 대 미생물에 의해 생성된 모든 발효 생성물의 생산량의 비를 지칭한다. 본 발명의 미생물은 특정 선택도 또는 최소 선택도로 생성물을 생성하도록 조작될 수 있다. 하나의 실시형태에서, 목적하는 생성물은 본 발명의 미생물에 의해 생성되는 모든 발효 생성물의 적어도 5%, 10%, 15%, 20%, 30%, 50%, 75%, 또는 85%를 차지한다. 하나의 실시형태에서, 목적하는 생성물은 본 발명의 미생물이 원하는 생성물에 대해 적어도 10%의 선택도를 갖도록 본 발명의 미생물에 의해 생성되는 모든 발효 생성물의 적어도 10%를 차지한다. 또 다른 실시형태에서, 목적하는 생성물은 본 발명의 미생물이 원하는 생성물에 대해 적어도 30%의 선택도를 갖도록 본 발명의 미생물에 의해 생성되는 모든 발효 생성물의 적어도 30%를 차지한다.
발효는 바람직하게는 목적하는 생성물의 제조를 위한 적절한 조건 하에 수행되어야 한다. 전형적으로, 발효는 혐기성 조건 하에 수행된다. 고려해야 할 반응 조건은 압력(또는 분압), 온도, 가스 유량, 액체 유량, 배지 pH, 배지 산화환원 전위, 교반 속도(연속 교반식 탱크 반응기를 사용하는 경우), 접종원 수준, 액상 중의 가스를 제한하지 않는 최대 가스 기질 농도, 및 생성물 억제를 피하기 위한 최대 생성물 농도를 포함한다. 특히, 생성물이 가스 제한 조건 하에 배양에 의해 소모될 수 있으므로, 기질의 도입 속도는 액상에서의 가스의 농도가 제한되지 않도록 제어할 수 있다.
상승된 압력에서 생물 반응기를 작동하면 가스 상태에서 액체 상태로의 가스 물질 전달 속도가 증가한다. 따라서, 일반적으로는 대기압보다 높은 압력에서 발효를 수행하는 것이 바람직하다. 또한, 주어진 가스 전환 속도는 부분적으로 기질 체류 시간의 함수이고 체류 시간은 생물 반응기의 필요한 부피를 좌우하기 때문에, 가압 시스템을 사용하면 생물 반응기의 필요한 부피 및 결국에는 발효 장비의 자본 비용을 크게 감소시킬 수 있다. 이는, 결과적으로는, 생물 반응기의 액체 부피를 유입 가스 유량으로 나눈 값으로 정의되는 체류 시간이 생물 반응기가 대기압보다 높은 압력에서 유지될 때 감소될 수 있다는 것을 의미한다. 최적 반응 조건은 부분적으로는 사용되는 특정 미생물에 따라 달라질 것이다. 그러나, 일반적으로는, 대기압보다 높은 압력에서 발효를 진행하는 것이 바람직하다. 또한, 주어진 가스 전환 속도는 부분적으로는 기질 체류 시간의 함수이고 원하는 체류 시간의 달성이 결국 생물 반응기의 필요한 부피를 지시하기 때문에, 가압 시스템을 사용하면 생물 반응기의 필요한 부피 및 결국에는 발효 장비의 자본 비용을 크게 감소시킬 수 있다.
목적하는 생성물을 함유하는 발효 브로스를 생물 반응기로부터 연속적으로 제거하여 생성물을 회수할 수 있다. 목적하는 생성물은, 예를 들어 분별 증류, 진공 증류, 추출 증류, 증발, 투과증발, 가스 스트리핑, 상 분리, 및 예를 들어 액-액 추출을 포함하는 추출 발효를 포함하는 당업계에 알려진 임의의 방법 또는 방법의 조합을 사용할 수 있는 임의의 적합한 생성물 회수 공정을 이용하여 발효 브로스로부터 분리하거나 정제할 수 있다. 특정 실시형태에서, 목적하는 생성물은 발효 브로스의 일부를 생물반응기로부터 연속적으로 제거하고, 미생물 세포를 상기 브로스로부터 (편리하게는 여과에 의해) 분리하고, 하나 이상의 목적하는 생성물을 상기 브로스로부터 회수함으로써 발효 브로스로부터 회수한다. 알코올 및/또는 아세톤은, 예를 들어, 증류에 의해 회수될 수 있다. 산은, 예를 들어, 활성탄 상에 흡착시킴으로써 회수될 수 있다. 분리된 미생물 세포는 생물 반응기로 되돌아갈 수 있다. 목적하는 생성물이 제거된 후에 잔류하는 무세포 투과액도 또한 생물 반응기로 되돌아갈 수 있다. 배지가 생물 반응기로 되돌아가기 전에 배지를 보충하기 위해 무세포 투과액에 추가 영양소를 첨가할 수 있다.
설명
본 발명자들은 다양한 가스 스트림의 사용량 및 조성을 최적화함으로써 발효 효율 및 전체 탄소 포집 효율을 개선할 수 있다는 것을 발견하였다. 본 발명자들은 발효 공정에 의해 사용되는 가스 스트림의 조성을 조정함으로써 특정의 목적하는 생성물의 생산성을 향상시키는 것이 가능하다는 것을 발견하였다. 다양한 경우, 본 발명은 병렬 발효 공정으로의 가스의 흐름을 최적화하여 목적하는 생성물의 생성물 선택도를 개선한다. 다른 경우, 본 발명은 직렬 발효 공정으로의 가스의 흐름을 최적화하여 목적하는 생성물의 생성물 선택도를 개선한다. 다양한 경우, 특정 발효 공정으로 보내지는 가스의 조성은 상기 가스가 특정 발효 생성물을 생성하는 데 이상적이 되도록 특정 H2:CO 비로 최적화한다.
수소 고갈 가스를 사용함으로써, 발효 공정은 에탄올, 아세테이트, 모노에틸렌 글리콜(MEG), 1,2-프로판디올, 3-하이드록시프로피오네이트, 아세톤, 이소프로판올, 락테이트, 1,3-부탄디올, 2-부탄올, 2-하이드록시이소부티르산, 3-하이드록시부티레이트, 메틸 에틸 케톤(MEK), 이소아밀 알코올, 이소프렌을 포함한 테르펜, 아디프산, 1-헥산올, 1-옥탄올, 및 코리스메이트-유래 생성물로 이루어진 군으로부터 선택되는 하나 이상의 생성물을 최적으로 생성할 수 있다. 특정한 경우, 수소 풍부 스트림 대신에 수소 고갈 스트림을 사용하여 특정 생성물을 생성하는 것이 더 유리하다. 3-하이드록시프로피오네이트, 이소아밀 알코올, 및/또는 코리스메이트-유래 생성물과 같은 생성물은 바람직하게는 수소 풍부 스트림 대신에 수소 고갈 스트림을 사용하여 생성된다.
본 발명자들은 적어도 2개의 발효 공정을 병렬 또는 직렬로 작동함으로써, 유입되는 공급 가스를 각각 가스 발효 공정에서 특정 생성물을 생성하는 데 최적인 수소 풍부 스트림 및 수소 고갈 스트림으로 분리할 수 있다는 것을 발견하였다. 또한, 적어도 2개의 발효 공정이 직렬로 작동하는 경우, 1차 발효 공정을 최적화하여 아세트산을 생성할 수 있으며, 이러한 아세트산은 2차 발효 공정에서 에탄올로 전환되어 에탄올의 전체 생산량을 증가시킬 수 있다. 수소가 풍부하거나 수소가 고갈된 상이한 스트림을 수용하도록 각각 작동되는 2개의 발효 공정을 사용함으로써, 실질적으로 모든 가스가 상당량의 원치 않는 부산물을 생성하는 대신에 적어도 하나의 발효 생성물을 생성하기 위한 발효 공정 중 적어도 하나에 의해 이용되기 때문에 전체 탄소 포집 효율이 개선될 수 있다.
유입되는 공급 가스의 적어도 일부는 가스화 공정으로부터 공급될 수 있다. 발효를 위해 유입되는 공급 가스를 이용하는 것 이외에도, 특정한 경우에 본 발명자들은 발효 공정으로부터 배출되는 가스의 적어도 일부 및/또는 가스화 공정으로부터 유입되는 가스 스트림의 적어도 일부를 사용하여 가스화 공정에 의해 사용되는 공급원료를 건조하는 것이 유리하다는 것을 발견하였다. 가스화 공정으로부터 유입되는 가스 스트림 및/또는 발효 공정으로부터 배출되는 가스 스트림의 적어도 일부를 사용하여 가스화 공정을 위한 공급원료를 건조함으로써, 가스화 공정의 효율성이 개선될 수 있다. 구체적으로, 본 발명자들은 유입되는 도시 고형 폐기물 및/또는 가스화 공정에서 사용되는 바이오매스 공급원료를 건조하기 위해 배출 가스 또는 유입 가스를 사용하는 것이 전기 또는 증기 발생을 위하여 배출 가스를 사용하는 것과 비교하였을 때 에너지 효율을 증가시키고 합성 가스 품질을 향상시키며 생성물 수익성을 증가시킨다는 사실을 발견하였다. 본 발명자들은 전기 또는 증기 발생을 위해 배출 가스를 사용하면 기껏해야 배출 가스 에너지의 60 퍼센트(60%), 전기로부터 40 퍼센트(40%), 증기로부터 20 퍼센트(20%)를 회수할 수 있다는 것을 발견하였다. 이와는 대조적으로, 공급 원료의 건조를 위해 배출 가스를 사용하면 합성 가스의 개선된 수율로서 배출 가스 에너지의 92 퍼센트(92%) 정도를 회수할 수 있다.
이와 같이, 산업적 공급원이 가스화 공정인 경우, 배출 가스를 전기 또는 증기를 발생시키는 데 사용하는 것보다는 건조를 위해 사용하는 것이 더 경제적이다. 본 발명자들은, 배출 가스가 증기 또는 전기 발생에 사용되는 대신에 도시 고형 폐기물(MSW: municipal solid waste)을 건조하는 데 사용되는 경우, 더 많은 합성 가스 발생으로 인하여 생성되는 생성물의 가치가 달리 발생했을 전기 또는 증기의 가치를 초과한다는 것을 발견하였다. 예상되는 수익성의 비교는 아래 표에 제공되어 있다. 이러한 비교는 발효 공정이 에탄올이라고 가정하여 제공된 것이지만, 하나 이상의 다른 발효 생성물이 생성되는 다양한 다른 경우에, 배출 가스의 적어도 일부를 건조를 위해 사용하는 것이 여전히 유리할 수 있다. 가스화에 사용되는 배출 가스의 값을 보여주는 아래의 차트는 41.7 톤/시간(TPH: tonne per hour) 가스화기, 1000 톤/일(TPD: tonne per day) 공급원료를 갖고 11 MJ/kg의 공급원료 에너지 밀도를 갖는 발효 유닛의 사용을 기준으로 제공된다.
Figure pct00002
Figure pct00003
상기 표에서 알 수 있는 바와 같이, 배출 가스가 증기 또는 전기 발생($10.8/GJ)용으로 사용되는 대신에 건조($20/GJ)용으로 사용되는 경우에 배출 가스의 가치가 더 높다. 이와 같이, 하나 이상의 실시형태에서, 배출 가스의 적어도 일부는 공급원료 건조 공정에 의해 사용된다.
전술한 이점은 아래에서 설명되는 도 1 내지 도 3에 도시된 바와 같은 다양한 가스 스트림의 사용량 및 조성을 제어함으로써 가장 잘 달성된다.
도 1은, 본 발명의 하나의 양태에 따른, 최적화된 가스 스트림(141, 142)으로부터 별도의 생성물(171, 1001)을 생성하는 병렬 발효 공정(1, 2)을 도시하는 공정 통합 구성을 도시한다. 다양한 경우, 각각의 발효 공정(1, 2)은 직렬로 연결된 적어도 2개의 생물 반응기(160, 170) 및 (190, 1000)로 구성될 수 있다. 바람직하게는, 발효 공정(1, 2)은 각각의 발효 공정(1, 2)이 산업적 공급원(110)으로부터 최적화된 가스 스트림(141, 142)의 적어도 일부를 수용할 수 있도록 적어도 하나의 산업적 공급원(110)과 통합된다. 바람직하게는, 산업적 공급원(110)으로부터의 가스 스트림(111)은 적어도 하나의 수소 분리 모듈(140)을 사용하여 수소 풍부 스트림(141) 및 수소 고갈 스트림(142)으로 분리한다. 수소 풍부 스트림(141)의 적어도 일부는 1차 발효 생성물(171)을 생성하기 위해 하나 이상의 C1-고정 미생물의 배양물을 함유하는 액체 영양 배지를 포함하는 적어도 하나의 반응기(160)를 사용하는 1차 발효 공정(1)에서 발효된다. 다양한 경우, 1차 발효 공정(1)은 2개 이상의 반응기(160, 170)로 구성된다. 수소 고갈 스트림(142)의 적어도 일부는 2차 발효 생성물(1001)을 생성하기 위해 하나 이상의 C1-고정 미생물의 배양물을 함유하는 액체 영양 배지를 포함하는 적어도 하나의 반응기(190)를 사용하는 2차 발효 공정(2)에서 발효된다. 다양한 경우, 2차 발효 공정(2)은 2개 이상의 반응기(190, 1000)로 구성된다. 바람직하게는, 1차 발효 공정(1)에 의해 생성되는 1차 발효 생성물(171) 및 2차 발효 공정(2)에 의해 생성되는 2차 발효 생성물(1001)은 상이한 생성물이다. 다양한 경우, 1차 발효 생성물(171)은 에탄올이고 2차 발효 생성물(1001)은 2,3-부탄디올이다. 특정 실시형태에서, 액체 영양 배지 및 공정수(163, 193)는 1차 발효 공정(1) 및 2차 발효 공정(2)으로 병렬로 흐른다.
특정한 경우, 산업적 공급원(110)은 탄수화물 발효, 가스 발효, 시멘트 제조, 펄프 및 종이 제조, 제강, 오일 정제 및 연관 공정, 석유화학물질 생산, 코크스 생산, 혐기성 또는 호기성 소화, 가스화, 천연 가스 추출, 메탄 개질, 오일 추출, 알루미늄, 구리, 및/또는 합금철의 생산 및/또는 정제를 위한 야금 공정, 지질학적 저장소, 및 촉매 공정으로 이루어진 군으로부터 선택된다. 다양한 경우, 가스 스트림(111)의 적어도 일부는 야금 공정(110)으로부터의 고로 상부 가스로 구성된다. 다양한 경우, 가스 스트림(111)의 적어도 일부는 메탄 개질 공정(110)으로부터 유래된다. 메탄 개질 공정은 바람직하게는 메탄-함유 가스의 적어도 일부를 일산화탄소 및 수소의 적어도 일부를 포함하는 가스 스트림(111)으로 전환시킨다.
특정한 경우, 수소 분리 모듈(140)은 압력 스윙 흡착 공정이다. 바람직하게는, 수소 분리 모듈(140)은 발효 공정(1, 2)의 상류에 제공되어 산업적 공급원(110)으로부터 유입되는 가스(111)로부터 수소 풍부 스트림(141) 및 수소 고갈 스트림(142)을 생성한다. 특정한 경우, 유입 가스(111)는 유입 가스 스트림(111)의 압력을 증가시키고 가압된 유입 가스 스트림(131)을 생성하기 위해 하나 이상의 압축기(130)로 보내진다. 압력 스윙 흡착 공정을 수소 분리 모듈(140)로서 사용하는 경우, 수소 풍부 스트림(141)은 수소 고갈 스트림(142)에 비해 상승된 압력에서 수소 분리 모듈(140)을 빠져나간다. 이와 같이, 압력 스윙 흡착 공정을 수소 분리 모듈(140)로서 사용하는 경우, 수소 고갈 스트림(142)은 바람직하게는 2차 발효 공정(2)으로 보내지기 전에 가압된 수소 고갈 스트림(151)을 생성하기 위해 하나 이상의 압축기(150)로 보내진다.
바람직하게는, 1차 발효 공정(1)이 다수의 생물 반응기(160, 170)로 구성되는 경우, 수소 풍부 스트림(141)은 생물 반응기(160, 170)로 병렬로 보내지고, 발효 브로스(161)는 1차 생물 반응기(160)에서 2차 생물 반응기(170)로 직렬로 보내진다.
바람직하게는, 2차 발효 공정이 다수의 생물 반응기(190, 1000)로 구성되는 경우, 가압된 수소 고갈 스트림(151)일 수 있는 수소 고갈 스트림(142)은 생물 반응기(190, 1000)로 병렬로 보내지고, 발효 브로스(191)는 1차 생물 반응기(190)에서 2차 생물 반응기(1000)로 직렬로 보내진다.
1차 발효 공정(1)으로부터 생성물(171)을 회수하기 위해, 하나 이상의 생성물 회수 공정(180)이 사용될 수 있다. 특정한 경우, 생성물 회수 공정(180)은 정제된 생성물 스트림(181)을 생성할 수 있다.
2차 발효 공정(2)으로부터 생성물(1001)을 회수하기 위해, 하나 이상의 생성물 회수 공정(1100)이 사용될 수 있다. 특정한 경우, 생성물 회수 공정(1100)은 정제된 생성물 스트림(1101)을 생성할 수 있다.
본 발명은 다양한 생성물(171, 1001)의 생산성을 향상시키기 위해 발효 공정(1, 2)에 의해 사용되는 가스의 조성을 조정할 수 있다. 발효 공정(1, 2)에 의해 사용되는 가스의 조성을 최적화하는 한 가지 방법은 생물 반응기(160, 170, 190, 1000)에서 생성되는 배출 가스(162, 172, 192, 1002)의 적어도 일부를 이용하는 것이다. 특정한 경우, 1차 발효 공정에서 생성되는 배출 가스(162, 172)의 적어도 일부는 수소 풍부 스트림(141)으로 재순환된다. 배출 가스(162, 172)의 적어도 일부는 수소 분리 모듈(140)의 상류로 재순환되거나, 수소 분리 모듈(140) 내로 재순환되거나, 및/또는 수소 분리 모듈(140)의 하류로 재순환되어 1차 발효 공정(1)에 의해 사용되는 가스의 조성을 최적화할 수 있다. 특정한 경우, 2차 발효 공정(2)에서 생성되는 배출 가스(192, 1002)의 적어도 일부는 수소 고갈 스트림(151)으로 재순환된다. 배출 가스(192, 1002)의 적어도 일부는 수소 분리 모듈(140)의 상류로 재순환되거나, 수소 분리 모듈(140) 내로 재순환되거나, 및/또는 수소 분리 모듈(140)의 하류로 재순환되어 2차 발효 공정(2)에 의해 사용되는 가스의 조성을 최적화할 수 있다.
다양한 경우, 가압된 유입 가스 스트림(131)일 수 있는 유입 가스 스트림(111)의 적어도 일부를 수소 풍부 스트림(141)과 블렌딩함으로써 수소 풍부 스트림(141)을 최적화하여 수소 풍부 스트림(141) 중의 최소 일산화탄소 요건을 충족시킨다.
산업적 공급원(110)으로부터 유입되는 가스 스트림(111)이 발효 공정(1, 2)이 이용할 수 있는 것보다 많을 경우, 유입 가스 스트림(111)의 적어도 일부는 증기 보일러, 열병합 발전 유닛, 및/또는 공급원료 건조 공정(120)에 의해 사용될 수 있다. 공급원료 건조 공정(120)에서 유입 가스 스트림(111)의 적어도 일부를 사용하는 것은 특히 유입 가스 스트림(110)이 희석되어 열악한 전기 전환 효율을 갖는 경우에 특히 유용하다. 다양한 경우, 산업적 공급원(110)이 하나 이상의 가스화 공정을 포함하는 경우, 유입 가스 스트림(111)의 적어도 일부는, 가스가 발효 공정(1, 2)이 이용할 수 있는 것을 초과하는지 여부에 관계없이, 공급원료 건조 공정(120)에 의해 사용된다.
바람직하게는, 발효 공정(1, 2)은 연속 방식으로 작동할 수 있다. 발효 공정(1, 2)이 연속 방식으로 작동할 수 있도록 하기 위해, 생물 반응기(160, 170, 190, 1000)는 바람직하게는 최적 비율의 생존 가능한 미생물을 포함해야만 한다. 특정한 경우, 일산화탄소 풍부 가스(달리는 수소 고갈 가스(142)로 알려짐)의 사용은 수소 풍부 가스(141)의 사용에 비해 발효 공정에 의해 생성되는 미생물 바이오매스의 상대적 비율을 증가시킨다. 수소 풍부 가스(141)를 사용하는 1차 발효 공정(1) 내에서 배양물을 유지하기 위해, 미생물 바이오매스를 포함하는 유출 스트림(1003)의 적어도 일부가 2차 발효 공정(2)의 생물 반응기(190, 1000)로부터 1차 발효 공정(1)의 생물 반응기(160, 170)로 보내질 수 있다. 바람직하게는, 2차 발효 공정(2)의 생물 반응기(190, 1000)로부터의 미생물 바이오매스의 적어도 일부는 생존 가능하다. 특정한 경우, 2차 발효 공정(2)으로부터의 유출 스트림(1003)의 사용은 연속 방식으로 완결된다.
다양한 경우, 발효 공정(1, 2)은 하나 이상의 C1-고정 미생물을 이용하여 C1-함유 가스를 발효시키고 하나 이상의 발효 생성물(171, 1001)을 생성한다. 발효 공정에 의해 사용되는 C1-고정 미생물은 바람직하게는 무렐라, 클로스트리듐, 루미노코커스, 아세토박테리움, 유박테리움, 부티리박테리움, 옥소박터, 메타노사르시나, 및 데설포토마컬럼으로 이루어진 군으로부터 선택된다. 바람직하게는, 발효 공정(1, 2)에 의해 사용되는 C1-고정 미생물은 클로스트리디움 오토에타노게눔이다.
도 2는, 본 발명의 하나의 양태에 따른, 직렬 발효 공정(1, 2)으로의 최적화된 가스 스트림(241, 242)의 흐름을 도시하는 공정 통합 구성을 도시한다. 다양한 경우, 각각의 발효 공정(1, 2)은 직렬로 연결된 적어도 2개의 생물 반응기(260, 270) 및 (280, 290)으로 구성될 수 있다. 바람직하게는, 발효 공정(1, 2)은 각각의 발효 공정(1, 2)이 산업적 공급원(210)으로부터 최적화된 가스 스트림(241, 242)의 적어도 일부를 수용할 수 있도록 적어도 하나의 산업적 공급원(210)과 통합된다. 바람직하게는, 산업적 공급원(210)으로부터의 가스 스트림(211)은 적어도 하나의 수소 분리 모듈(240)을 사용하여 수소 풍부 스트림(241) 및 수소 고갈 스트림(242)으로 분리한다. 수소 풍부 스트림(241)의 적어도 일부는 1차 발효 생성물(271)을 생성하기 위해 하나 이상의 C1-고정 미생물의 배양물을 함유하는 액체 영양 배지를 포함하는 적어도 하나의 반응기(260)를 사용하는 1차 발효 공정(1)에서 발효된다. 다양한 경우, 1차 발효 공정(1)은 2개 이상의 반응기(260, 270)로 구성된다. 수소 고갈 스트림(242)의 적어도 일부는 2차 발효 생성물(291)을 생성하기 위해 하나 이상의 C1-고정 미생물의 배양물을 함유하는 액체 영양 배지를 포함하는 적어도 하나의 반응기(280)를 사용하는 2차 발효 공정(2)에서 발효된다. 다양한 경우, 2차 발효 공정(2)은 2개 이상의 반응기(280, 290)로 구성된다. 바람직하게는, 1차 발효 공정(1)에 의해 생성되는 1차 발효 생성물(271) 및 2차 발효 공정(2)에 의해 생성되는 2차 발효 생성물(291)은 상이한 생성물이다. 다양한 경우, 1차 발효 생성물(271)은 아세트산이고 2차 발효 생성물(291)은 에탄올이다. 바람직하게는, 1차 발효 공정(1)으로부터의 아세트산(271)의 적어도 일부는 2차 발효 공정(2)으로 전달되어 아세트산(271)의 적어도 일부가 에탄올(291)로 전환된다. 특정 실시형태에서, 액체 영양 배지 및 공정수(263, 283)는 1차 발효 공정(1) 및 2차 발효 공정(2)으로 병렬로 흐른다.
특정한 경우, 산업적 공급원(210)은 탄수화물 발효, 가스 발효, 시멘트 제조, 펄프 및 종이 제조, 제강, 오일 정제 및 연관 공정, 석유화학물질 생산, 코크스 생산, 혐기성 또는 호기성 소화, 가스화, 천연 가스 추출, 메탄 개질, 오일 추출, 알루미늄, 구리, 및/또는 합금철의 생산 및/또는 정제를 위한 야금 공정, 지질학적 저장소, 및 촉매 공정으로 이루어진 군으로부터 선택된다. 다양한 경우, 가스 스트림(211)의 적어도 일부는 야금 공정(210)으로부터의 고로 상부 가스로 구성된다. 다양한 경우, 가스 스트림(211)의 적어도 일부는 메탄 개질 공정(210)으로부터 유래된다. 메탄 개질 공정(210)은 바람직하게는 메탄-함유 가스의 적어도 일부를 일산화탄소 및 수소의 적어도 일부를 포함하는 가스 스트림(211)으로 전환시킨다.
특정한 경우, 수소 분리 모듈(240)은 압력 스윙 흡착 공정이다. 바람직하게는, 수소 분리 모듈(240)은 발효 공정(1, 2)의 상류에 제공되어 산업적 공급원(210)으로부터 유입되는 가스(211)로부터 수소 풍부 스트림(241) 및 수소 고갈 스트림(242)을 생성한다. 특정한 경우, 유입 가스(211)는 유입 가스 스트림(211)의 압력을 증가시키고 가압된 유입 가스 스트림(231)을 생성하기 위해 하나 이상의 압축기(230)로 보내진다. 압력 스윙 흡착 공정을 수소 분리 모듈(240)로서 사용하는 경우, 수소 풍부 스트림(241)은 수소 고갈 스트림(242)에 비해 상승된 압력에서 수소 분리 모듈(240)을 빠져나간다. 이와 같이, 압력 스윙 흡착 공정을 수소 분리 모듈(240)로서 사용하는 경우, 수소 고갈 스트림(242)은 바람직하게는 2차 발효 공정(2)으로 보내지기 전에 가압된 수소 고갈 스트림(251)을 생성하기 위해 하나 이상의 압축기(250)로 보내진다.
바람직하게는, 1차 발효 공정(1)이 다수의 생물 반응기(260, 270)로 구성되는 경우, 수소 풍부 스트림(241)은 생물 반응기(260, 270)로 병렬로 보내지고, 발효 브로스(261)는 1차 생물 반응기(260)에서 2차 생물 반응기(270)로 직렬로 보내진다.
바람직하게는, 2차 발효 공정이 다수의 생물 반응기(280, 290)로 구성되는 경우, 가압된 수소 고갈 스트림(251)일 수 있는 수소 고갈 스트림(242)은 생물 반응기(280, 290)로 병렬로 보내지고, 발효 브로스(281)는 1차 생물 반응기(280)에서 2차 생물 반응기(290)로 직렬로 보내진다.
1차 발효 공정(1)의 생성물이 최종 생성물(291)을 생성하기 위해 2차 발효 공정(2)으로 보내질 경우, 정제된 생성물 스트림(2001)을 회수하기 위해 하나 이상의 생성물 회수 공정(2000)이 사용될 수 있다.
본 발명은 다양한 생성물(271, 291)의 생산성을 향상시키기 위해 발효 공정(1, 2)에 의해 사용되는 가스의 조성을 조정할 수 있다. 발효 공정(1, 2)에 의해 사용되는 가스의 조성을 최적화하는 한 가지 방법은 생물 반응기(260, 270, 280, 290)에서 생성되는 배출 가스(262, 272, 282, 292)의 적어도 일부를 이용하는 것이다. 특정한 경우, 1차 발효 공정에서 생성되는 배출 가스(262, 272)의 적어도 일부는 수소 풍부 스트림(241)으로 재순환된다. 배출 가스(262, 272)의 적어도 일부는 수소 분리 모듈(240)의 상류로 재순환되거나, 수소 분리 모듈(240) 내로 재순환되거나, 및/또는 수소 분리 모듈(240)의 하류로 재순환되어 1차 발효 공정(1)에 의해 사용되는 가스의 조성을 최적화할 수 있다. 특정한 경우, 2차 발효 공정(2)에서 생성되는 배출 가스(282, 292)의 적어도 일부는 수소 고갈 스트림(251)으로 재순환된다. 배출 가스(282, 292)의 적어도 일부는 수소 분리 모듈(240)의 상류로 재순환되거나, 수소 분리 모듈(240) 내로 재순환되거나, 및/또는 수소 분리 모듈(240)의 하류로 재순환되어 2차 발효 공정(2)에 의해 사용되는 가스의 조성을 최적화할 수 있다.
다양한 경우, 가압된 유입 가스 스트림(231)일 수 있는 유입 가스 스트림(211)의 적어도 일부를 수소 풍부 스트림(241)과 블렌딩함으로써 수소 풍부 스트림(241)을 최적화하여 수소 풍부 스트림(241) 중의 최소 일산화탄소 요건을 충족시킨다.
산업적 공급원(210)으로부터 유입되는 가스 스트림(211)이 발효 공정(1, 2)가 이용할 수 있는 것보다 많을 경우, 유입 가스 스트림(211)의 적어도 일부는 증기 보일러, 열병합 발전 유닛, 및/또는 공급원료 건조 공정(220)에 의해 사용될 수 있다. 공급원료 건조 공정(220)에서 유입 가스 스트림(211)의 적어도 일부를 사용하는 것은 특히 유입 가스 스트림(210)이 희석되어 열악한 전기 전환 효율을 갖는 경우에 특히 유용하다. 다양한 경우, 산업적 공급원(210)이 하나 이상의 가스화 공정을 포함하는 경우, 유입 가스 스트림(211)의 적어도 일부는, 가스가 발효 공정(1, 2)이 이용할 수 있는 것을 초과하는지 여부에 관계없이, 공급원료 건조 공정(220)에 의해 사용된다.
바람직하게는, 발효 공정(1, 2)은 연속 방식으로 작동할 수 있다. 발효 공정(1, 2)이 연속 방식으로 작동할 수 있도록 하기 위해, 생물 반응기(260, 270, 280, 290)는 바람직하게는 최적 비율의 생존 가능한 미생물을 포함해야만 한다. 특정한 경우, 일산화탄소 풍부 가스(달리는 수소 고갈 가스(242)로 알려짐)의 사용은 수소 풍부 가스(241)의 사용에 비해 발효 공정에 의해 생성되는 미생물 바이오매스의 상대적 비율을 증가시킨다. 수소 풍부 가스(241)를 사용하는 1차 발효 공정(1) 내에서 배양물을 유지하기 위해, 미생물 바이오매스를 포함하는 유출 스트림(293)의 적어도 일부가 2차 발효 공정(2)의 생물 반응기(280, 290)로부터 1차 발효 공정(1)의 생물 반응기(260, 270)로 보내질 수 있다. 바람직하게는, 2차 발효 공정(2)의 생물 반응기(280, 290)로부터의 미생물 바이오매스의 적어도 일부는 생존 가능하다. 특정한 경우, 2차 발효 공정(2)으로부터의 유출 스트림(293)의 사용은 연속 방식으로 완결된다.
다양한 경우, 발효 공정(1, 2)은 하나 이상의 C1-고정 미생물을 이용하여 C1-함유 가스를 발효시키고 하나 이상의 발효 생성물(271, 291)을 생성한다. 발효 공정에 의해 사용되는 C1-고정 미생물은 바람직하게는 무렐라, 클로스트리듐, 루미노코커스, 아세토박테리움, 유박테리움, 부티리박테리움, 옥소박터, 메타노사르시나, 및 데설포토마컬럼으로 이루어진 군으로부터 선택된다. 바람직하게는, 발효 공정(1, 2)에 의해 사용되는 C1-고정 미생물은 클로스트리디움 오토에타노게눔이다.
도 3은, 본 발명의 하나의 양태에 따른, 가스 저장 탱크(380) 및 증기 발생기, 전기 발생기, 및/또는 공급원료 건조 공정(320)과 조합된 발효 공정으로부터의 재순환된 배출 가스(352, 362)의 이용을 도시하는 공정 통합 구성을 도시한다. 특정한 경우, 배출 가스(352, 362)의 적어도 일부를 생물 반응기(350, 360)로 재순환시키면 생물 반응기(350, 360) 내의 배양물의 잠재적 억제를 감소 및/또는 완화한다. 다양한 경우, 배출 가스(352, 362)의 적어도 일부는 사용되기 전에 가스 저장 탱크(380)로 보내진다. 바람직하게는, 사용되는 경우, 저장 탱크(380)로부터의 배출 가스(352, 362)의 적어도 일부는 압력 스윙 흡착 공정(340)의 상류(381)로 보내지거나, 압력 스윙 흡착 공정(340) 내(382)로 보내지거나, 또는 압력 스윙 흡착 공정(340)의 하류(383)로 보내질 수 있다. 특정한 경우, 배출 가스(352, 362)의 적어도 일부는 생물 반응기(350, 360)로 재순환되는 것에 추가하거나, 또는 대체하여 증기 발생기, 전기 발생기, 및/또는 공급원료 건조 공정(320)으로 보내진다.
바람직하게는, 배출 가스(352, 362)의 적어도 일부는 생물 반응기(350, 360)로 다시 재순환되기 전에 압력 스윙 흡착 공정(340)을 통과한다. 다양한 경우, 배출 가스(352, 262)의 적어도 일부는 압력 스윙 흡착 공정(340)을 통과하기 전에 가스 저장 탱크(380)로 보내진다. 압력 스윙 흡착 공정(340)은 압축기(330)를 통과하는 경우에 가압(331)될 수 있는 가스 스트림(311), 및/또는 배출 가스 스트림(352, 362)으로부터 다양한 성분을 제거하는 데 특히 유용한 것으로 밝혀졌다. 압력 스윙 흡착 공정(340)은 이산화탄소, 무기 탄화수소, 타르, 유기 질소, 및 유기 및 무기 황으로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 하나의 성분의 적어도 일부를 가스 스트림(311) 및/또는 배출 가스 스트림(352, 362)으로부터 제거하여 정화된 배출 가스(341)를 생성하는 것으로 밝혀졌다. 다양한 경우, 압력 스윙 흡착 공정(340)은 이산화탄소, 무기 탄화수소, 타르, 유기 질소, 및 유기 및 무기 황으로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 2개의 성분을 가스 스트림(311) 및/또는 배출 가스 스트림(352, 362)으로부터 동시에 제거하는 것으로 밝혀졌다.
특정한 경우, 배출 가스(352, 362)의 적어도 일부를 생물 반응기(350, 360)로 재순환시키면 전체 가스 스트림(341)에서 메탄 및 질소의 전체 조성이 적어도 15 퍼센트(15%)만큼 증가한다.
다양한 경우, 배출 가스(352, 362)의 적어도 일부를 생물 반응기(350, 360)로 재순환시키면 전체 가스 스트림(341)에서 메탄 및 질소의 전체 조성이 적어도 50 퍼센트(50%)만큼 증가한다.
메탄 및 질소와 같은 불활성 가스의 비율을 증가시키면 일산화탄소 조성이 가스 스트림에서 너무 높을 때 나타날 수 있는 배양 억제를 완화하는 데 도움이 되는 것으로 밝혀졌다.
발효 공정은 바람직하게는 산업적 공급원(310)으로부터의 가스 스트림(311)으로부터 생성물(361)을 생성하도록 최적화된다. 다수의 생물 반응기(350, 360)를 직렬로 포함하는 경우, 수소가 풍부하거나 수소가 고갈될 수 있는 가스 스트림(331)은 바람직하게는 병렬로 보내지고, 액체 영양 배지 및 공정수(353)는 바람직하게는 1차 생물 반응기(350)로 보내지며, 발효 브로스(351)는 바람직하게는 1차 생물 반응기(350)에서 2차 생물 반응기(360)로 보내진다. 바람직하게는, 발효 공정에 의해 생성되는 생성물(361)은 하나 이상의 생성물 회수 공정(370)을 사용하여 분리하여 정제된 생성물 스트림(371)을 생성한다.
유입 가스 스트림(311)의 적어도 일부는 산업적 공급원(310)으로부터의 가스 스트림(311)이 발효 공정이 이용할 수 있는 것을 초과하는 경우 증기 보일러, 열병합 발전 유닛, 및/또는 공급원료 건조 공정(320)에 의해 사용될 수 있다. 그러나, 다양한 경우에, 유입 가스 스트림(311)의 적어도 일부는, 가스가 발효 공정이 이용할 수 있는 것을 초과하는지 여부에 관계없이, 공급원료 건조 공정(320)에 의해 사용된다. 공급원료 건조 공정(320)에 의한 가스 스트림(311)의 적어도 일부의 사용은 가스화 공정을 위한 건조된 공급원료(321)를 생성하는 데 특히 유용하다. 가스화 공정을 위한 공급원료(321)의 건조는 가스화 공정(310)의 효율을 증가시키는 것으로 밝혀졌다.
본원에서 인용되는 공보, 특허 출원 및 특허를 포함하는 모든 참고문헌은, 각각의 참고문헌이 개별적으로 및 구체적으로 참고로 포함되는 것으로 표시되고 본원에서 전문이 기재된 것과 동일한 정도로 본원에서 참고로 포함된다. 본원에서 인용된 종래 기술은 그러한 종래 기술이 어떠한 국가에서도 해당 분야의 일반적이고도 공통적인 지식의 일부를 형성하는 것임을 인정하는 것이 아니며, 그렇게 간주해서도 안 된다.
발명을 설명하는 맥락에서(특히 하기 청구범위의 맥락에서) 용어 "a" 및 "an" 및 "the" 및 유사한 지시어는 본원에서 달리 지시되거나 문맥상 명확하게 모순되지 않는 한은 단수 및 복수를 모두 포함하는 것으로 해석되어야 한다. 용어 "포함하는", "갖는", "포함하는", 및 "함유하는"은 달리 언급되지 않는 한 개방형 용어(예를 들어, "포함하지만, 그로 국한되지 않음"을 의미함)로 해석되어야 한다. 용어 "본질적으로 이루어진"은 조성, 공정, 또는 방법의 범위를 명시된 물질 또는 단계로 제한하거나, 또는 조성, 공정, 또는 방법의 기본적이고 새로운 특성에 실질적으로 영향을 미치지 않는 것으로 제한한다. 대안(예를 들어, "또는")의 사용은 대안 중 하나, 둘 모두, 또는 이들의 임의의 조합을 의미하는 것으로 이해되어야 한다.
본원에서 언급되는 값의 범위는, 본원에서 달리 명시되지 않는 한, 단지 그 범위에 포함되는 각각의 개별 값을 개별적으로 나타내는 약식 방법의 역할을 하는 것으로 의도되고, 각각의 개별 값은 본원에서 개별적으로 인용된 것처럼 명세서에 포함된다. 예를 들어, 임의의 농도 범위, 백분율 범위, 비율 범위, 정수 범위, 크기 범위, 또는 두께 범위는, 달리 지시되지 않는 한, 인용된 범위 내의 임의의 정수의 값 및 적절한 경우 이의 분수(예를 들어, 정수의 1/10 및 정수의 1/100)를 포함하는 것으로 이해되어야 한다.
본원에서 기술되는 모든 방법은, 본원에서 달리 명시되거나 문맥상 명확하게 모순되지 않는 한, 임의의 적합한 순서로 수행될 수 있다. 본원에서 제공되는 임의의 및 모든 예, 또는 예시적인 언어 (예를 들어, "~ 와 같은")의 사용은 본 발명을 보다 잘 예시하기 위한 것일 뿐이며, 달리 청구되지 않는 한, 본 발명의 범위를 제한하지 않는다. 명세서의 어떤 언어도 본 발명의 실행에 필수적인 것으로 청구되지 않은 임의의 요소를 나타내는 것으로 해석되어서는 안 된다.
본 발명의 바람직한 실시형태가 본원에서 기술된다. 이러한 바람직한 실시형태의 변형은 전술한 설명을 읽었을 때 당업자에게 자명해질 수 있다. 본 발명자들은 당업자들이 이러한 변형을 적합하게 사용할 것으로 예상하며, 본 발명자들은 본 발명이 본원에 구체적으로 기술된 것과는 다르게 실시되기를 의도한다. 따라서, 본 발명은 준거법에 의해 허용되는 본원에 첨부된 청구범위에 언급된 기술 요지의 모든 변형 및 균등물을 포함한다. 또한, 본 발명의 모든 가능한 변형에서의 전술된 요소들의 임의의 조합은, 본원에서 달리 명시되거나 문맥상 명확하게 모순되지 않는 한, 본 발명에 포함된다.

Claims (35)

  1. 병렬 발효 공정으로의 가스의 흐름을 최적화하는 방법으로서:
    a. 적어도 하나의 산업적 공급원(industrial source)으로부터 유래된 가스 스트림을 적어도 하나의 수소 분리 모듈을 사용하여 수소 풍부 스트림 및 수소 고갈 스트림으로 분리하는 단계;
    b. 하나 이상의 C1-고정 미생물의 배양물을 함유하는 액체 영양 배지를 포함하는 적어도 하나의 반응기를 사용하는 1차 발효 공정에서 수소 풍부 스트림의 적어도 일부를 발효시켜 1차 발효 생성물을 생성하는 단계; 및
    c. 하나 이상의 C1-고정 미생물의 배양물을 함유하는 액체 영양 배지를 포함하는 하나 이상의 반응기를 포함하는 2차 발효 공정에서 수소 고갈 스트림의 적어도 일부를 발효시켜 2차 발효 생성물을 생성하는 단계를 포함하며,
    여기서, 상기 1차 발효 생성물 및 2차 발효 생성물은 상이한 생성물인, 방법.
  2. 제1항에 있어서, 상기 1차 발효 생성물은 에탄올이고, 상기 2차 발효 생성물은 2,3-부탄디올인, 방법.
  3. 제1항에 있어서, 상기 액체 영양 배지는 1차 발효 공정 및 2차 발효 공정에 병렬로 흐르는, 방법.
  4. 제1항에 있어서, 상기 수소 분리 모듈은 압력 스윙 흡착 공정(pressure swing adsorption process)인, 방법.
  5. 제1항에 있어서, 상기 산업적 공급원은 탄수화물 발효, 가스 발효, 시멘트 제조, 펄프 및 종이 제조, 제강, 오일 정제 및 연관 공정, 석유화학물질 생산, 코크스 생산, 혐기성 또는 호기성 소화, 가스화, 천연 가스 추출, 메탄 개질, 오일 추출, 알루미늄, 구리, 및/또는 합금철의 생산 및/또는 정제를 위한 야금 공정, 지질학적 저장소, 및 촉매 공정으로 이루어진 군으로부터 선택되는, 방법.
  6. 제1항에 있어서, 상기 가스 스트림의 적어도 일부는 야금 공정으로부터의 고로 상부 가스로 구성되는, 방법.
  7. 제1항에 있어서, 상기 1차 발효 공정에서 생성되는 배출 가스의 적어도 일부는 수소 풍부 스트림으로 재순환되는, 방법.
  8. 제7항에 있어서, 상기 1차 발효 공정에서 생성되는 배출 가스의 적어도 일부는 수소 풍부 스트림으로 재순환되기 전에 압력 스윙 흡착 공정을 통과하는, 방법.
  9. 제1항에 있어서, 상기 2차 발효 공정에서 생성되는 배출 가스의 적어도 일부는 수소 고갈 스트림으로 재순환되는, 방법.
  10. 제9항에 있어서, 상기 2차 발효 공정에서 생성되는 배출 가스의 적어도 일부는 수소 고갈 스트림으로 재순환되기 전에 압력 스윙 흡착 공정을 통과하는, 방법.
  11. 제1항에 있어서, 상기 C1-고정 미생물은 무렐라(Moorella), 클로스트리듐(Clostridium), 루미노코커스(Ruminococcus), 아세토박테리움(Acetobacterium), 유박테리움(Eubacterium), 부티리박테리움(Butyribacterium), 옥소박터(Oxobacter), 메타노사르시나(Methanosarcina), 및 데설포토마컬럼(Desulfotomaculum)으로 이루어진 군으로부터 선택되는, 방법.
  12. 제1항에 있어서, 상기 C1-고정 미생물은 클로스트리듐 오토에타노게눔(Clostridium autoethanogenum)인, 방법.
  13. 직렬 발효 공정으로의 가스의 흐름을 최적화하는 방법으로서:
    a. 적어도 하나의 산업적 공급원으로부터 유래된 가스 스트림을 적어도 하나의 수소 분리 모듈을 사용하여 수소 풍부 스트림 및 수소 고갈 스트림으로 분리하는 단계;
    b. 하나 이상의 C1-고정 미생물의 배양물을 함유하는 액체 영양 배지를 포함하는 적어도 하나의 반응기를 사용하는 1차 발효 공정에서 수소 풍부 스트림의 적어도 일부를 발효시켜 1차 발효 생성물을 생성하는 단계; 및
    c. 하나 이상의 C1-고정 미생물의 배양물을 함유하는 액체 영양 배지를 포함하는 하나 이상의 반응기를 포함하는 2차 발효 공정에서 수소 고갈 스트림의 적어도 일부를 발효시켜 2차 발효 생성물을 생성하는 단계를 포함하며,
    여기서, 상기 1차 발효 생성물의 적어도 일부는 2차 발효 공정으로 전달되는, 방법.
  14. 제13항에 있어서, 상기 1차 발효 생성물은 아세트산인, 방법.
  15. 제14항에 있어서, 상기 1차 발효 공정으로부터의 아세트산의 적어도 일부는 2차 발효 공정에서 에탄올로 전환되는, 방법.
  16. 제13항에 있어서, 상기 수소 분리 모듈은 압력 스윙 흡착 공정인, 방법.
  17. 제13항에 있어서, 상기 산업적 공급원은 탄수화물 발효, 가스 발효, 시멘트 제조, 펄프 및 종이 제조, 제강, 오일 정제 및 연관 공정, 석유화학물질 생산, 코크스 생산, 혐기성 또는 호기성 소화, 가스화, 천연 가스 추출, 메탄 개질, 오일 추출, 알루미늄, 구리, 및/또는 합금철의 생산 및/또는 정제를 위한 야금 공정, 지질학적 저장소, 및 촉매 공정으로 이루어진 군으로부터 선택되는, 방법.
  18. 제13항에 있어서, 상기 가스 스트림의 적어도 일부는 야금 공정으로부터의 고로 상부 가스로 구성되는, 방법.
  19. 제13항에 있어서, 상기 1차 발효 공정에서 생성되는 배출 가스의 적어도 일부는 수소 풍부 스트림으로 재순환되는, 방법.
  20. 제19항에 있어서, 상기 1차 발효 공정에서 생성되는 배출 가스의 적어도 일부는 수소 풍부 스트림으로 재순환되기 전에 압력 스윙 흡착 공정을 통과하는, 방법.
  21. 제13항에 있어서, 상기 2차 발효 공정에서 생성되는 배출 가스의 적어도 일부는 수소 고갈 스트림으로 재순환되는, 방법.
  22. 제21항에 있어서, 상기 2차 발효 공정에서 생성되는 배출 가스의 적어도 일부는 수소 고갈 스트림으로 재순환되기 전에 압력 스윙 흡착 공정을 통과하는, 방법.
  23. 제13항에 있어서, 상기 C1-고정 미생물은 무렐라, 클로스트리듐, 루미노코커스, 아세토박테리움, 유박테리움, 부티리박테리움, 옥소박터, 메타노사르시나, 및 데설포토마컬럼으로 이루어진 군으로부터 선택되는, 방법.
  24. 제13항에 있어서, 상기 C1-고정 미생물은 클로스트리듐 오토에타노게눔인, 방법.
  25. 제1항 및 제13항에 있어서, 상기 가스 스트림의 적어도 일부는 메탄 개질 공정으로부터 유래되는, 방법.
  26. 제25항에 있어서, 상기 메탄 개질 공정은 메탄-함유 가스의 적어도 일부를 일산화탄소 및 수소의 적어도 일부를 포함하는 가스 스트림으로 전환시키는, 방법.
  27. 발효 공정으로의 가스 흐름을 최적화하는 방법으로서:
    a. 하나 이상의 C1-고정 미생물의 배양물을 함유하는 액체 영양 배지를 포함하는 적어도 하나의 반응기를 사용하여 산업적 공급원으로부터의 가스 스트림의 적어도 일부를 발효시켜 발효 생성물 및 배출 가스 스트림을 생성하는 단계; 및
    b. 상기 배출 가스 스트림의 적어도 일부를 생물 반응기로 재순환시키는 단계를 포함하며,
    여기서, 상기 배출 가스의 적어도 일부를 생물 반응기로 재순환시키는 단계는 배양물의 잠재적 억제를 감소 및/또는 완화하는, 방법.
  28. 제27항에 있어서, 상기 배출 가스의 적어도 일부는 생물 반응기로 재순환되기 전에 압력 스윙 흡착 공정을 통과하는, 방법.
  29. 제28항에 있어서, 상기 압력 스윙 흡착 공정은 배출 가스 스트림으로부터 이산화탄소, 무기 탄화수소, 타르, 유기 질소, 및 유기 및 무기 황으로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 하나의 성분의 적어도 일부를 제거하는, 방법.
  30. 제28항에 있어서, 상기 압력 스윙 흡착 공정은 배출 가스 스트림으로부터 이산화탄소, 무기 탄화수소, 타르, 유기 질소, 및 유기 및 무기 황으로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 2개의 성분의 적어도 일부를 동시에 제거하는, 방법.
  31. 발효 공정으로의 가스 흐름을 최적화하는 방법으로서:
    a. 하나 이상의 C1-고정 미생물의 배양물을 함유하는 액체 영양 배지를 포함하는 적어도 하나의 반응기를 사용하여 산업적 공급원으로부터의 가스 스트림의 적어도 일부를 발효시켜 발효 생성물 및 배출 가스 스트림을 생성하는 단계;
    b. 압력 스윙 흡착 공정을 사용하여 배출 가스로부터 이산화탄소, 무기 탄화수소, 타르, 유기 질소, 및 유기 및 무기 황으로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 하나의 성분의 적어도 일부를 제거하여 정화된 배출 가스를 생성하는 단계; 및
    c. 상기 정화된 배출 가스의 적어도 일부를 생물 반응기로 재순환시키는 단계를 포함하는, 방법.
  32. 제31항에 있어서, 상기 가스 스트림의 적어도 일부는 야금 공정으로부터의 고로 상부 가스로 구성되는, 방법.
  33. 제31항에 있어서, 상기 발효 공정에 대한 전체 가스 스트림은 산업적 공급원으로부터의 가스 스트림 및 정화된 배출 가스의 적어도 일부의 조합으로 구성되는, 방법.
  34. 제33항에 있어서, 상기 정화된 배출 가스의 적어도 일부를 생물 반응기로 재순환시키는 단계는 전체 가스 스트림에서 메탄 및 질소의 전체 조성을 적어도 15 퍼센트만큼 증가시키는, 방법.
  35. 제33항에 있어서, 상기 정화된 배출 가스의 적어도 일부를 생물 반응기로 재순환시키는 단계는 전체 가스 스트림에서 메탄 및 질소의 전체 조성을 적어도 50 퍼센트만큼 증가시키는, 방법.
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