KR20210088300A - 그래핀 구조체 및 그 형성 방법 - Google Patents

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이소영
이창석
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Abstract

그래핀 구조체 및 그 형성 방법이 개시된다.
개시된 그래핀 구조체는, 기판 표면에 직접 성장되고, 표면 에너지가 조절된 직성장 그래핀을 포함한다.

Description

그래핀 구조체 및 그 형성 방법{Graphene structure and method of forming the graphene structure}
그래핀을 기판 표면에 직접 성장시켜 형성한 그래핀 구조체 및 그 형성 방법에 관한 것이다.
반도체 소자 분야에서는 금속 배선의 폭이 줄어듦에 따른 저항 증가 문제 및 새로운 금속 베리어(metal barrier) 물질의 개발 필요성 문제를 해결하기 위해 그래핀(graphene)에 대한 연구가 활발하게 진행되고 있다. 그래핀은 탄소원자들이 2차원적으로 연결되어 육각형 벌집(hexagonal honeycomb) 구조를 가지는 물질로서, 원자 크기 수준의 매우 얇은 두께를 가지고 있다. 이러한 그래핀은 실리콘(Si)에 비해 높은 전기 이동도 및 우수한 열특성을 가지며, 화학적으로 안정하고, 표면적이 넓다는 장점을 가지고 있다. 그래핀을 반도체 소자에 적용하기 위해서는 반도체 기판에 직접 그래핀을 성장시키는 것이 공정 상 유리하다.
표면 에너지가 변화된 직성장 그래핀 구조체 및 그 형성 방법을 제공한다.
일 유형에 따른 그래핀 구조체는, 기판; 상기 기판 표면에 직접 성장되고, 표면 에너지가 조절된 직성장 그래핀;을 포함한다.
상기 그래핀은 표면 에너지는 증가되도록 조절될 수 있다.
상기 그래핀은 100nm 이하의 도메인 크기를 가질 수 있다.
상기 그래핀은 N 성분을 포함할 수 있다.
상기 그래핀 상에 금속 및 유전체 물질 중 어느 하나를 포함하는 물질층;을 더 구비할 수 있다.
일 유형에 따른 그래핀 구조체 형성 방법은, 기판을 준비하는 단계; 상기 기판의 표면에 플라즈마 화학기상증착(PECVD; Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition) 공정에 의해 그래핀을 직접 성장시키며, 상기 그래핀의 표면 에너지를 변화시켜 표면 에너지가 조절된 직성장 그래핀을 형성하는 단계;를 포함한다.
상기 그래핀은 표면 에너지는 증가되도록 조절될 수 있다.
상기 직성장 그래핀의 표면 에너지 조절은, 그래핀 직성장시 도핑 가스 주입, 그래핀 직성장후 플라즈마 처리 및 그래핀 직성장후 UV-오존 처리 중 어느 하나에 의해 이루어질 수 있다.
상기 그래핀은 N 성분을 포함할 수 있다.
그래핀 직성장시, N 성분을 포함하는 도핑 가스를 주입하여 N성분이 도핑된 그래핀을 형성할 수 있다.
상기 도핑 가스는 NH3를 포함할 수 있다.
그래핀 직성장후, N 성분을 포함하는 가스의 플라즈마 처리에 의해 그래핀의 표면 에너지를 조절할 수 있다.
상기 N 성분을 포함하는 가스는 NH3를 포함할 수 있다.
그래핀 직성장시, NH3, BH3, B2H6, AsH3, PH3, TMSb, TMIn, TMGa 중 적어도 어느 하나를 포함하는 도핑 가스를 주입하여 도핑된 그래핀 성장을 통해 직성장 그래핀의 표면 에너지를 조절할 수 있다.
직성장 그래핀 도핑시 도펀트 농도는 5% 이하일 수 있다.
그래핀 직성장후, NH3, H2, Ar, O2 및 그 2종 이상의 가스 조합 중 어느 하나의 가스의 플라즈마 처리에 의해 그래핀의 표면 에너지를 조절할 수 있다.
상기 그래핀 성장시 탄소 소스 가스, 비활성 가스 및 수소 가스의 혼합 가스를 반응 가스로 사용할 수 있다.
상기 그래핀은 100nm 이하의 도메인 크기를 가질 수 있다.
표면 에너지가 조절된 그래핀 상에 금속 및 유전체 물질 중 어느 하나를 포함하는 물질층을 형성하는 단계;를 더 포함할 수 있다.
상기 물질층은, W, Cu, Al, Hf, Zr, Fe, Ru, Rh, Ir, Mo, Co, Cr, V, Nb, Ta, Ti, TaN 및 TiN 중에서 적어도 어느 한 성분을 포함하는 금속층 또는, Si, Ge, Al, Hf, Zr, La 중 적어도 하나를 포함하는 산화물 또는 Si 질화물을 포함하는 유전체층을 포함할 수 있다.
실시예에 따른 그래핀 구조체 및 그 형성 방법에 따르면, 직성장 그래핀의 표면 에너지를 조절함으로써, 점착성이나 저항 등의 특성이 개선된 직성장 그래핀을 포함하는 그래핀 구조체를 형성할 수 있다.
도 1 및 도 2는 실시예들에 따른 그래핀 구조체를 개략적으로 보여준다.
도 3a 내지 도 3d는 실시예에 따른 그래핀 구조체 형성 과정을 보여준다.
도 4a 내지 도 4e는 다른 실시예에 따른 그래핀 구조체 형성 과정을 보여준다.
도 5는 도핑되지 않은 직성장 그래핀과 직성장시 NH3 가스를 주입하여 도핑된 직성장 그래핀의 분석 결과를 비교하여 보여준다.
도 6a는 도핑되지 않은 직성장 그래핀에 대한 water contact angle을 보여준다.
도 6b는 직성장시 NH3 가스를 주입하여 도핑된 직성장 그래핀의 water contact angle 변화를 보여준다.
도 7은 그래핀 직성장 후 NH3 가스로 플라즈마 처리한 경우, 직성장 그래핀의 water contact angle 변화를 보여준다.
도 8은 직성장 그래핀 위에 금속 증착시 금속의 저항 특성을 보여준다.
도 9 및 도 10은 그래핀 직성장후 UV-오존 처리한 직성장 그래핀에 대한 water contact angle 변화를 보여준다.
이하, 첨부된 도면들을 참조하여 예시적인 실시예들에 대해 상세히 설명한다. 이하의 도면들에서 동일한 참조부호는 동일한 구성요소를 지칭하며, 도면상에서 각 구성요소의 크기는 설명의 명료성과 편의상 과장되어 있을 수 있다. 이하에서 설명되는 실시예들은 단지 예시적인 것으로, 이러한 실시예들로부터 다양한 변형이 가능하다.
이하에서, "상부" 나 "상"이라고 기재된 것은 접촉하여 바로 위에 있는 것뿐만 아니라 비접촉으로 위에 있는 것도 포함할 수 있다. 제 1, 제 2 등의 용어는 다양한 구성요소들을 설명하는데 사용될 수 있지만, 하나의 구성요소를 다른 구성요소로부터 구별하는 목적으로만 사용된다. 이러한 용어들은 구성 요소들의 물질 또는 구조가 다름을 한정하는 것이 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 또한 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함"한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다. “상기”의 용어 및 이와 유사한 지시 용어의 사용은 단수 및 복수 모두에 해당하는 것일 수 있다.
방법을 구성하는 단계들에 대하여 명백하게 순서를 기재하거나 반하는 기재가 없다면, 상기 단계들은 적당한 순서로 행해질 수 있다. 반드시 상기 단계들의 기재 순서에 한정되는 것은 아니다. 모든 예들 또는 예시적인 용어의 사용은 단순히 기술적 사상을 상세히 설명하기 위한 것으로서 청구범위에 의해 한정되지 않는 이상 상기 예들 또는 예시적인 용어로 인해 범위가 한정되는 것은 아니다.
그래핀은 탄소원자들이 2차원적으로 연결되어 육각형 벌집 구조를 가지는 물질로서 원자 크기 수준의 매우 얇은 두께를 가지고 있다. 이러한 그래핀은 실리콘(Si)에 비해 높은 전기 이동도 및 우수한 열특성을 가지며, 화학적으로 안정하고, 표면적이 넓다는 장점을 가지고 있다. 이러한 그래핀은 금속 배리어로 사용될 수 있다. 반도체 공정 도입을 위해서는 비촉매 기판 위에 그래핀의 직성장이 요구된다. 직성장 그래핀의 금속 배리어로의 응용 가능성을 높이기 위해서는 그래핀 상부에 증착되는 메인 금속 물질의 저항이 기존의 배리어 금속 위에 증착되는 메인 금속 물질의 저항보다 낮을 필요가 있다.
이하의 실시예들에서는 그래핀을 직성장하며 표면 에너지를 변화시켜 특성이 보다 개선된 그래핀 구조체 및 그 형성 방법에 대해 설명한다.
도 1 및 도 2는 실시예들에 따른 그래핀 구조체(10)(100)를 개략적으로 보여준다. 도 2의 그래핀 구조체(100)는 도 1의 그래핀 구조체(10)에 비해, 표면 에너지가 제어된 직성장 그래핀(20) 상에 물질층(50)을 더 포함한다.
도 1 및 도 2를 참조하면, 실시예에 따른 그래핀 구조체(10)(100)는, 기판(11)과, 기판(11) 표면에 표면 에너지가 조절된 직성장 그래핀(20)을 포함한다. 또한, 도 2에서와 같이, 표면 에너지가 조절된 직성장 그래핀(20) 상에 물질층(50)을 더 형성할 수 있다.
기판(11)은 반도체 물질, 금속 물질, 또는 절연 물질을 포함할 수 있다. 기판(11)은 예를 들면, 반도체 물질을 포함할 수 있다. 반도체 물질은 예를 들면, IV족 반도체 물질, 또는 반도체 화합물을 포함할 수 있다. 구체적인 예로서, 기판(11)은, Si, Ge, Sn, C 중 적어도 하나 이상을 포함하는 IV족 반도체 물질, B, Ga, In, Al 중에서 적어도 하나 이상의 물질과 N, P, As, Sb, S, Se, Te 중에서 적어도 하나 이상의 물질이 결합한 III-V족 화합물 반도체 물질 또는, Be, Mg, Cd, Zn 중에서 적어도 하나 이상의 물질과 O, S, Se, Te 중에서 적어도 하나 이상의 물질이 결합한 II-VI 족 화합물 반도체 물질을 포함할 수 있다. 기판(11)은 금속 물질을 포함할 수 있다. 금속 물질은 예를 들면, Cu, Mo, Ni, Al, W, Ru, Co, Mn, Ti, Ta, Au, Hf, Zr, Zn, Y, Cr, Gd, Rh, Ir, Os, TiN 및 TaN 중에서 적어도 하나를 포함할 수 있다. 또한, 기판(11)은 절연 물질을 포함할 수 있다. 절연 물질은 예를 들면, 산화물, 질화물, 또는 탄화물 등을 포함할 수 있다. 구체적인 예로서, 기판(11)은 Si, Ge, Al, Hf, Zr, La 중 적어도 하나를 포함하는 산화물 또는, Si 질화물을 포함할 수 있다. 하지만, 이상에서 언급된 기판(11)의 물질들은 단지 예시적인 것으로, 이외에도 기판(11)은 다른 다양한 물질을 포함할 수 있다. 한편, 기판(11)은 도펀트(dopant)를 더 포함할 수도 있다. 예를 들어, 기판(11)이 반도체 물질을 포함하는 경우, 도핑될 수 있다. 예를 들어, 기판(11)은 IV족 반도체 물질을 포함하고, 예컨대, B, P, As 등으로 주로 도핑할 수 있다. 기판(11)은 III-V족 반도체 물질을 포함하고 예컨대, Si, C, Te, Se, Mo 등으로 도핑할 수 있다.
예를 들어, 기판(11)은, 단결정 실리콘, 비정질 실리콘, 폴리실리콘, 실리콘 산화물 중 적어도 하나, 전술한 다양한 반도체 물질 또는 반도체 화합물, 금속 물질 또는 절연 물질을 포함할 수 있다.
기판(11)은 실시예에 따른 그래핀 구조체(10)(100)를 포함하는 배선 구조나 전자 소자가 형성되는 베이스일 수 있다. 여기서, 기판(11)은 그래핀 성장 전에 전처리될 수 있다.
본 실시예에 있어서, 직성장 그래핀(21)은 기판(11)의 표면에 직접 성장되고, 그 표면 에너지가 예를 들어, 증가되도록 조절될 수 있다. 직성장 그래핀(21)은 100nm 이하의 도메인 크기를 가지는 나노결정질 그래핀을 포함하도록 형성될 수 있다.
본 실시예에 있어서, 직성장 그래핀(21)의 표면 에너지 제어는, 그래핀 직성장시 도펀트 가스 주입, 그래핀 직성장후 플라즈마 가스를 이용한 플라즈마 처리 및 그래핀 직성장후 UV-오존 처리 중 어느 하나에 의해 이루어질 수 있다. 예를 들어, 그래핀 직성장시, N 성분을 포함하는 도핑 가스를 주입하여 도펀트(25) 예컨대, N성분이 도핑된 직성장 그래핀(21)을 형성할 수 있다. 또한, 그래핀 직성장후, 예를 들어 N 성분을 포함하는 가스로 직성장 그래핀(21)을 플라즈마 처리할 수 있다. 또한, 그래핀 직성장후, 직성장 그래핀(21)을 UV-오존 처리 할 수 있다. 이외에도, 그래핀 직성장후 HF 등의 습식 화학 처리(wet chemical treatment) 등의 후처리를 통해 직성장 그래핀(21)의 표면 에너지를 조절할 수 있다.
이러한, 그래핀 직성장시 도핑 가스 주입, 그래핀 직성장 후 후속 처리에 의해 직성장 그래핀(21)의 표면 에너지를 변화시킬 수 있으며, 점착성이나 저항 등의 특성이 개선되도록 증가하는 방향으로 표면 에너지가 조절된 직성장 그래핀(20)을 포함하는 그래핀 구조체(10)(100)를 형성할 수 있다.
여기서, 직성장 그래핀(21)에 도펀트(25)가 주입됨으로써, 표면 에너지가 조절된 직성장 그래핀(20)을 가지는 그래핀 구조체(10)(100)를 형성하는 경우, 도펀트(25) 농도는 5% 이하이도록 형성될 수 있다.
도 1 및 도 2에서는 예시로서, 직성장 그래핀(21)에 도펀트(25)가 도핑되어, 표면 에너지가 조절된 직성장 그래핀(20)을 형성한 그래핀 구조체(10)(100)를 보여준다.
한편, 그래핀 구조체(10)(100)는 표면 에너지가 조절된 직성장 그래핀(20) 상에 물질층(50)을 더 포함할 수 있다. 물질층(50)으로 금속층 등의 도전층을 형성하는 경우, 그래핀 구조체(10)(100)는 배선 구조로 적용될 수 있다. 물질층(50)으로 유전체층을 형성하는 경우, 그래핀 구조체(10)(100)는 캐패시터 등의 전자 소자를 구성할 수 있다. 물질층(50)은 예를 들어, W, Cu, Al, Hf, Zr, Fe, Ru, Rh, Ir, Mo, Co, Cr, V, Nb, Ta, Ti, TaN 및 TiN 중에서 적어도 어느 한 성분을 포함하는 금속층을 포함할 수 있다. 물질층(50)은 예를 들어, Si, Ge, Al, Hf, Zr, La 중 적어도 하나를 포함하는 산화물 또는 Si 질화물을 포함하는 유전체층을 포함할 수 있다.이러한 실시예에 따른 그래핀 구조체(10)(100)에 있어서, 표면 에너지가 증가하는 방향으로 조절된 직성장 그래핀(20)은, 도전성 물질에 대한 확산 배리어로서 역할을 할 수 있으며, 표면 에너지 제어에 의해, 기판(11)과 직성장 그래핀(21), 직성장 그래핀(21)과 그 위에 형성되는 물질층(50)과의 점착성을 증가시킬 수 있으며, 직성장 그래핀(21) 위에 형성되는 물질층(50)의 저항 특성을 개선할 수 있어, 금속 배선의 폭이 줄어듦에 따른 저항 증가 문제 등을 해결할 수 있다.
도 3a 내지 도 3d는 실시예에 따른 그래핀 구조체(200) 형성 과정을 보여준다. 도 3a 내지 도 3d는 직성장 그래핀(121)의 표면 에너지 조절을 위해, 그래핀 직성장시 도핑 가스 주입이 함께 이루어지는 실시예를 보여준다.
도 3a 내지 도 3d를 참조하면, 실시예에 따른 그래핀 구조체(200) 형성 방법에 따르면, 기판(110)을 준비하고, 기판(110)의 표면에 플라즈마 화학기상증착(PECVD; Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition) 공정에 의해 직성장 그래핀(121)을 성장시키며, 도펀트(125)의 도핑에 의해 표면 에너지가 조절된 직성장 그래핀(120)을 형성할 수 있다.
이러한 그래핀 구조체(200)를 형성하기 위하여, 먼저 도 3a에서와 같이 반응 챔버(미도시)에 기판(110)을 준비한다.
기판(110)은 반도체 물질, 도전성 물질, 또는 절연 물질을 포함할 수 있다. 기판(110)은 예를 들면, 반도체 물질을 포함할 수 있다. 반도체 물질은 예를 들면, IV족 반도체 물질, 또는 반도체 화합물을 포함할 수 있다. 구체적인 예로서, 기판(110)은, Si, Ge, Sn, C 중 적어도 하나 이상을 포함하는 IV족 반도체 물질, B, Ga, In, Al 중에서 적어도 하나 이상의 물질과 N, P, As, Sb, S, Se, Te 중에서 적어도 하나 이상의 물질이 결합한 III-V족 화합물 반도체 물질 또는, Be, Mg, Cd, Zn 중에서 적어도 하나 이상의 물질과 O, S, Se, Te 중에서 적어도 하나 이상의 물질이 결합한 II-VI 족 화합물 반도체 물질을 포함할 수 있다. 기판(110)은 도전성 물질을 포함할 수 있다. 도전성 물질은 예를 들어, Cu, Mo, Ni, Al, W, Ru, Co, Mn, Ti, Ta, Au, Hf, Zr, Zn, Y, Cr, Gd, Rh, Ir, Os, TiN 및 TaN 중에서 적어도 하나를 포함할 수 있다. 또한, 기판(110)은 절연 물질을 포함할 수 있다. 절연 물질은 예를 들어, 산화물, 질화물, 또는 탄화물 등을 포함할 수 있다. 구체적인 예로서, 기판(11)은 Si, Ge, Al, Hf, Zr, La 중 적어도 하나를 포함하는 산화물 또는, Si 질화물을 포함할 수 있다. 하지만, 이상의 기판(110) 물질들은 단지 예시적인 것으로, 이외에도 기판(110)은 다른 다양한 물질을 포함할 수 있다. 한편, 기판(11)은 도펀트(dopant)를 더 포함할 수도 있다. 예를 들어, 기판(11)이 반도체 물질을 포함하는 경우, 도핑될 수 있다. 예를 들어, 기판(11)은 IV족 반도체 물질을 포함하고, 예컨대, B, P, As 등으로 주로 도핑할 수 있다. 기판(11)은 III-V족 반도체 물질을 포함하고 예컨대, Si, C, Te, Se, Mo 등으로 도핑할 수 있다.
예를 들어, 기판(110)은, 단결정 실리콘, 비정질 실리콘, 폴리실리콘, 실리콘 산화물 중 적어도 하나을 포함하거나, 전술한 다양한 반도체 물질 또는 반도체 화합물, 도전성 물질이나, 절연성 물질을 포함할 수 있다.
기판(110)은 그래핀 성장 전에 전처리될 수 있다. 기판(110)의 전처리 공정에서 반응 챔버 내부에 플라즈마 생성을 위해 주입되는 전처리 가스는 예를 들면, 불활성 가스, 수소, 산소, 암모니아, 염소(chlorine), 브로민(bromine), 불소(fluorine) 및 불화탄소(flurorocarbon) 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 여기서, 비활성 가스는 예를 들면, 아르곤 가스, 네온 가스, 질소 가스, 헬륨 가스, 크립톤 가스 및 크세논 가스 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 기판(110)에 바이어스가 인가된 상태에 플라즈마 파워를 인가함으로써 기판(110)의 표면에 형성되는 전하들은 그래핀의 성장 공정에서 활성화된 탄소(activated carbon)의 흡착을 유도하는 역할을 할 수 있다. 또한 기판(110)에 바이어스가 인가된 상태에 플라즈마 파워를 인가하여 가스 플라즈마를 생성하게 되면 기판(110)의 표면에 활성화된 탄소의 흡착을 유도할 수 있는 활성화 사이트가 형성될 수도 있다.
이와 같이 반응 챔버에 기판(110)을 준비한 상태에서, 기판(110)의 표면에 그래핀을 직성장하기 위해 도 3b 및 도 3c에서와 같이 플라즈마 화학기상증착(PECVD; Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition) 공정을 진행할 수 있다.
기판(110) 표면에 그래핀을 직성장 하기 위해, 반응 챔버의 내부에는 그래핀 성장을 위한 반응 가스가 주입될 수 있다.
반응 가스는 탄소 소스(carbon source)를 포함할 수 있다. 여기서, 탄소 소스는 그래핀 성장을 위한 탄소를 공급하는 소스가 될 수 있다. 탄소 소스는 예를 들면, 탄화 수소(hydrocarbon) 가스 및 탄소를 포함하는 액상 전구체(liquid precursor)의 증기 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 여기서, 탄화 수소 가스는 예를 들면, 메탄 가스, 에틸렌 가스, 아세틸렌 가스 또는 프로필렌 가스를 포함할 수 있다. 그리고, 탄소를 포함하는 액상 전구체는 예를 들면, 벤젠, 톨루엔, 자일렌 또는 애니졸, 헥산, 옥탄, 이소프로필알콜 또는 에탄올 등을 포함할 수 있다. 하지만 이상에서 언급된 탄소 소스 물질은 단지 예시적인 것으로 이외에 다른 다양한 물질이 탄소 소스 물질로 사용될 수 있다.
반응 가스는 비활성 가스 및 수소 가스 중 적어도 하나를 더 포함할 수 있다. 비활성 가스는 예를 들면, 아르곤 가스, 네온 가스, 질소 가스, 헬륨 가스, 크립톤 가스 및 크세논 가스 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.
예를 들어, 그래핀 직성장을 위해, 탄소 소스 가스, 비활성 가스 및 수소 가스의 혼합 가스를 반응 가스로 사용할 수 있다. 반응 챔버 내부로 주입되는 반응 가스의 혼합비는 그래핀 성장 조건에 따라 다양하게 변형될 수 있다.
한편, 기판(110) 표면에 직성장된 그래핀의 표면 에너지를 조절하도록, 그래핀 직성장시 반응 가스에 부가하여 도핑 가스를 반응 챔버 내로 주입할 수 있다. 이때, 도핑 가스는 NH3, BH3, B2H6, AsH3, PH3, TMSb, TMIn, TMGa 중 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다.
한편, 플라즈마 화학기상증착(PECVD) 공정을 이용한 그래핀 직성장을 위해, 플라즈마 전원(미도시)으로부터 반응 챔버 내부에 플라즈마 생성을 위한 파워를 인가할 수 있다. 그래핀 성장 공정에서 인가되는 플라즈마 파워는 예를 들어, 기판(110)의 전처리 공정에서 인가되는 플라즈마 파워에 비해 상대적으로 작을 수 있다. 예를 들면, 그래핀 성장 공정에서 인가되는 플라즈마 파워는 600W 미만이 될 수 있으며, 보다 구체적인 예로는 300W 이하가 될 수 있다. 여기서, 그래핀 성장 공정에서 인가되는 플라즈마 파워는 이에 한정되지 않으며, 다양한 파워가 적용될 수 있다.
플라즈마 전원으로는 예를 들어, RF 플라즈마 발생장치 또는 MW 플라즈마 발생장치가 사용될 수 있다. RF 플라즈마 발생장치는 예를 들어, 대략 3~100 MHz의 주파수 영역을 가지는 RF 플라즈마를 발생시킬 수 있으며, MW 플라즈마 발생장치는 예를 들어, 대략 0.7~2.5 GHz의 주파수 영역을 가지는 MW 플라즈마를 발생시킬 수 있다. 하지만, 이러한 주파수 영역은 단지 예시적인 것으로 이외에도 다른 주파수 영역이 사용될 수도 있다. 한편, 플라즈마 전원으로 복수의 RF 플라즈마 발생장치 또는 복수의 MW 플라즈마 발생장치가 사용될 수도 있다.
플라즈마 전원으로부터 반응 챔버 내부에 플라즈마 생성을 위한 파워가 인가되면, 반응 챔버의 내부에는 반응 가스의 플라즈마가 생성될 수 있다. 또한, 반응 챔버의 내부에는 도핑 가스의 플라즈마가 생성될 수 있다.
플라즈마 전원으로부터 반응 챔버 내부에 플라즈마 생성을 위한 파워가 인가되면, 도 3b에서와 같이 반응 챔버 내에서는 카본-전구체(C-precursor) 및 도펀트전구체의 플라즈마가 발생될 수 있다. 도 3b에서는 그래핀 성장을 위한 카본-전구체(C-precursor) 및 도펀트 전구체(NH3)를 포함하는 플라즈마에 의해 기판(110) 표면에 도펀트(125)로 도핑된 직성장 그래핀(121)을 직성장하는 경우를 예시적으로 보여준다. 도 3b에서 참조번호 121a는 직성장 그래핀을 형성하는 활성화된 탄소 성분을 나타낸다. 또한, 도 3b에 예시적으로 보인 바와 같이, 도핑 가스가 NH3를 포함하는 경우, 도펀트(125)는 N성분에 해당할 수 있다.
직성장 그래핀(121)의 성장공정에서 반응 챔버 내부의 공정 온도 및 공정 압력은 그래핀의 성장 조건에 따라 다양하게 변형될 수 있다. 예를 들어, 직성장 그래핀(121)의 성장공정은 기판(110)의 전처리 공정과 유사하게 비교적 저온에서 수행될 수 있다. 예를 들어, 직성장 그래핀(121)의 성장 공정은 대략 1000 이하의 공정 온도에서 수행될 수 있다. 구체적인 예로서, 직성장 그래핀(121)의 성장 공정은 대략 700 이하(예컨대, 대략 300 ~ 600 )의 공정 온도에서 수행될 수 있다.
직성장 그래핀(121)의 성장 공정이 수행되는 공정 압력은 예를 들어, 기판(110)의 전처리 공정이 수행되는 공정 압력에 비해 높을 수 있다. 하지만, 반드시 이에 한정되는 것은 아니며, 직성장 그래핀(121)의 성장공정이 수행되는 공정 압력은 그래핀의 성장 조건에 따라 다양하게 변화될 수 있다.
공정 챔버에 내부에 플라즈마 파워가 인가되면, 반응 가스의 플라즈마에 의해 카본-전구체 및 도펀트 전구체(예컨대, NH3)가 활성화되며, 활성화된 카본(121a) 및 도펀트(125)가 기판(110)의 표면 쪽으로 이동하여, 도 3c에서와 같이, 직성장 그래핀(121)에 도펀트(125)가 도핑되어 표면 에너지가 제어된 직성장 그래핀(120)을 형성할 수 있다.
이때, 직성장 그래핀(121)에 도펀트(125)가 주입됨으로써, 표면 에너지가 조절된 직성장 그래핀(120)을 가지는 그래핀 구조체(200)를 형성하는 경우, 도펀트(125) 농도는 5% 이하이도록 형성될 수 있다. 또한, 직성장 그래핀(121)은 100nm 이하의 도메인 크기를 가지는 나노결정질 그래핀을 포함하도록 형성될 수 있다.
소정 두께로 직성장되고 도펀트(125)가 도핑되어 표면 에너지가 제어된 직성장 그래핀(120))을 형성한 상태에서, 도 3d에서와 같이 물질층(150)을 더 형성할 수 있다. 그래핀 구조체(200)는 이와 같이 표면 에너지가 제어된 직성장 그래핀(120)) 상에 물질층(150)을 더 포함할 수 있다.
물질층(150)으로 금속층 등의 도전층을 형성하는 경우, 그래핀 구조체(200)는 배선 구조로 적용될 수 있다. 물질층(150)으로 유전체층을 형성하는 경우, 그래핀 구조체(200)는 캐패시터 등의 전자 소자를 구성할 수 있다. 물질층(150)은 예를 들어, W, Cu, Al, Hf, Zr, Fe, Ru, Rh, Ir, Mo, Co, Cr, V, Nb, Ta, Ti, TaN 및 TiN 중에서 적어도 어느 한 성분을 포함하는 금속층을 포함할 수 있다. 물질층(150)은 예를 들어, Si, Ge, Al, Hf, Zr, La 중 적어도 하나를 포함하는 산화물 또는 Si 질화물을 포함하는 유전체층을 포함할 수 있다.
이러한 실시예에 따른 제조 방법에 의해 형성된 그래핀 구조체(200)에 따르면, 도펀트(125)의 도핑에 의해 직성장 그래핀(121)의 표면 에너지가 증가하는 쪽으로 조절됨으로써, 직성장 그래핀(121)과 물질층(150)의 점착성이 증대될 수 있으며, 직성장 그래핀(121) 위에 형성되는 물질층(150)의 저항 특성을 개선할 수 있어, 금속 배선의 폭이 줄어듦에 따른 저항 증가 문제를 해결할 수 있다.
이상에서는 도 3a 내지 도 3d를 참조로, 직성장 그래핀(121)의 표면 에너지 제어를 위해, 그래핀 직성장시 도핑 가스 주입에 의해 직성장 그래핀(121)을 도펀트(125)로 도핑하는 실시예를 예시적으로 보여주는데, 직성장 그래핀(121)의 표면 에너지 제어는 그래핀 직성장 후 후속 처리 공정을 통해 이루어질 수도 있다.
도 4a 내지 도 4e는 다른 실시예에 따른 그래핀 구조체(300) 형성 과정을 보여준다. 도 4a 내지 도 4e는 직성장 그래핀(121)의 표면 에너지 조절을 위해, 그래핀 직성장후 플라즈마 처리 공정이 이루어지는 실시예를 예시적으로 보여준다. 여기서, 도 3a 내지 도 3d에서와 동일 또는 유사한 구성은 동일 참조 부호로 나타내고 가능한한 반복적인 설명은 생략한다.
도 4a를 참조하면, 그래핀 구조체(300)를 형성하기 위하여, 먼저 반응 챔버에 기판(110)을 준비한다. 전술한 바와 같이, 기판(110)은 반도체 물질, 도전성 물질, 또는 절연 물질을 포함할 수 있다. 또한, 전술한 바와 같이, 기판(110)은 그래핀 성장 전에 전처리될 수 있다.
이와 같이 반응 챔버에 기판(110)을 준비한 상태에서, 플라즈마 화학기상증착(PECVD; Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition) 공정을 진행하여 도 4b에서와 같이 기판(110)의 표면에 직성장 그래핀(121)을 성장할 수 있다.
기판(110) 표면에 직성장 그래핀(121)을 성장하기 위해, 반응 챔버의 내부에는 그래핀 성장을 위한 반응 가스가 주입할 수 있다. 이때, 반응 가스는 전술한바와 같은 탄소 소스(carbon source)를 포함할 수 있다. 또한, 반응 가스는 전술한 바와 같은 비활성 가스 및 수소 가스 중 적어도 하나를 더 포함할 수 있다.
예를 들어, 직성장 그래핀(121) 성장을 위해, 탄소 소스 가스, 비활성 가스 및 수소 가스의 혼합 가스를 반응 가스로 사용할 수 있다. 반응 챔버 내부로 주입되는 반응 가스의 혼합비는 그래핀 성장 조건에 따라 다양하게 변형될 수 있다.
한편, 플라즈마 화학기상증착(PECVD) 공정을 이용하여 기판(110) 표면에 직성장 그래핀(121)을 성장하기 위해, 플라즈마 전원(미도시)으로부터 반응 챔버 내부에 플라즈마 생성을 위한 파워를 인가할 수 있다. 전술한 바와 같이, 직성장 그래핀(121)의 성장 공정에서 인가되는 플라즈마 파워는 예를 들어, 기판(110)의 전처리 공정에서 인가되는 플라즈마 파워에 비해 상대적으로 작을 수 있다.
플라즈마 전원으로부터 반응 챔버 내부에 플라즈마 생성을 위한 파워가 인가되면, 반응 챔버의 내부에는 반응 가스의 플라즈마가 생성될 수 있다. 플라즈마 전원으로부터 반응 챔버 내부에 플라즈마 생성을 위한 파워가 인가되면, 반응 챔버 내에서는 카본-전구체(C-precursor) 플라즈마가 발생될 수 있으며, 카본-전구체(C-precursor) 플라즈마에 의해 도 4b에서와 같이 기판(110) 표면에 직성장 그래핀(121)이 성장될 수 있다. 직성장 그래핀(121)의 성장공정에서 반응 챔버 내부의 공정 온도 및 공정 압력은 그래핀의 성장 조건에 따라 다양하게 변형될 수 있다. 예를 들면, 전술한 바와 같이 직성장 그래핀(121)의 성장공정은 기판(110)의 전처리 공정과 유사하게 비교적 저온에서 수행될 수 있다. 직성장 그래핀(121)의 성장공정이 수행되는 공정 압력은 예를 들면 전술한 바와 같이, 기판(110)의 전처리 공정이 수행되는 공정 압력에 비해 높을 수 있다. 하지만, 반드시 이에 한정되는 것은 아니며, 직성장 그래핀(121)의 성장공정이 수행되는 공정 압력은 그래핀의 성장 조건에 따라 다양하게 변형될 수 있다.
도 4c를 참조하면, 소정 두께로 형성되도록 직성장 그래핀(121)을 성장시킨 상태에서, 직성장 그래핀(121)의 표면 에너지를 조절하도록, 직성장 그래핀(121) 플라즈마 처리하기 위한 가스를 반응 챔버 내로 주입할 수 있다. 이때, 플라즈마 처리에 적용되는 가스는 NH3, H2, Ar, O2 및 그 2종 이상의 가스 조합 중 어느 하나일 수 있다. 이때, 공정 챔버 내부에 플라즈마 파워를 인가함으로써, 가스는 플라즈마 상태로 활성화될 수 있으며, 직성장 그래핀(121)이 플라즈마 처리되어 표면 에너지가 예를 들어, 증가하는 방향으로 변화될 수 있다. 이와 같이, 직성장 그래핀(121)이 플라즈마 처리되면 도 4d와 같이 표면 에너지가 증가하도록 제어된 직성장 그래핀(220)이 얻어질 수 있다.
예를 들어, N 성분을 포함하는 가스의 플라즈마 처리에 의해 직성장 그래핀(121)의 표면 에너지를 조절하여 도 4d에서와 같이, 표면 에너지가 조절된 직성장 그래핀(220)을 형성할 수 있다.
도 4c 및 도 4d에서 참조번호 125'은 직성장 그래핀(121)의 플라즈마 처리에 사용되는 가스의 메인 성분 예컨대, N 성분을 나타낸다.
이와 같이, 표면 에너지가 제어된 직성장 그래핀(220))을 형성한 상태에서, 도 4e에서와 같이 표면 에너지가 제어된 직성장 그래핀(220) 상에 물질층(250)을 더 형성할 수 있다. 그래핀 구조체(300)는 이와 같이 표면 에너지가 제어된 직성장 그래핀(120)) 상에 물질층(250)을 더 포함할 수 있다. 물질층(250)은 예를 들어, W, Cu, Al, Hf, Zr, Fe, Ru, Rh, Ir, Mo, Co, Cr, V, Nb, Ta, Ti, TaN 및 TiN 중에서 적어도 어느 한 성분을 포함하는 금속층을 포함할 수 있다. 물질층(250)은 예를 들어, Si, Ge, Al, Hf, Zr, La 중 적어도 하나를 포함하는 산화물 또는 Si 질화물을 포함하는 유전체층을 포함할 수 있다.
물질층(250)으로 금속층 등의 도전층을 형성하는 경우, 그래핀 구조체(300)는 배선 구조로 적용될 수 있다. 물질층(250)으로 유전체층을 형성하는 경우, 그래핀 구조체(300)는 캐패시터 등의 전자 소자를 구성할 수 있다.
이러한 실시예에 따른 제조 방법에 의해 형성된 그래핀 구조체(300)에 따르면, 직성장 그래핀(121) 성장후, 표면 에너지를 증가하는 쪽으로 제어하여 표면 에너지가 조절된 직성장 그래핀(220)을 형성함으로써, 직성장 그래핀(121)과 물질층(250)의 점착성이 증대될 수 있으며, 직성장 그래핀(121) 위에 형성되는 물질층(250)의 저항 특성을 개선할 수 있어, 금속 배선의 폭이 줄어듦에 따른 저항 증가 문제를 해결할 수 있다.
이상에서는 도 4a 내지 도 4e를 참고로, 직성장 그래핀(121)을 성장한 후, 플라즈마 처리하여, 직성장 그래핀(121)의 표면 에너지를 예컨대, 증가시키는 쪽으로 제어하는 경우를 예를 들어 설명하였는데, 직성장 그래핀(121)의 표면 에너지를 예컨대, 증가시키는 쪽으로 제어하기 위해 플라즈마 처리 이외에 다른 방식을 적용할 수도 있다. 예를 들어, 그래핀 직성장후, UV-오존 처리에 의해 그래핀의 표면 에너지를 조절할 수도 있다. 또한, 그래핀 직성장 후 HF 등의 습식 화학 처리 등의 후처리 방법을 통해 직성장 그래핀(121)의 표면 에너지를 변화시킬 수도 있다.
도 5는 도핑되지 않은 직성장 그래핀과 직성장시 NH3 가스를 주입하여 도핑된 직성장 그래핀의 분석 결과를 비교하여 보여준다.
도 5에서와 같이, 그래핀 직성장시 NH3 가스를 주입하는 경우, C-N의 결합 존재함을 알 수 있다.
도 6a는 도핑되지 않은 직성장 그래핀에 대한 water contact angle을 보여주며, 도 6b는 직성장시 NH3 가스를 주입하여 도핑된 직성장 그래핀의 water contact angle 변화를 보여준다.
도 6a 및 도 6b의 비교에 의해 알 수 있는 바와 같이, 도핑되지 않은 직성장 그래핀의 경우 water contact angle이 88.1도인 반면에, 그래핀 직성장시 NH3 가스를 주입하여 도핑된 직성장 그래핀의 water contact angle은 72.3도로, 그래핀 직성장시 도핑 가스를 주입하여 도핑된 직성장 그래핀을 형성하는 경우, 표면 에너지가 변화됨을 알 수 있다. water contact angle 감소는, 표면 에너지의 증가에 대응한다.
따라서, 그래핀 직성장시 도핑 가스를 주입하여 도핑된 직성장 그래핀을 형성하는 경우, 직성장 그래핀의 표면 에너지가 증가하는 쪽으로 조절됨을 알 수 있다.
도 7은 그래핀 직성장 후 NH3 가스로 플라즈마 처리한 경우, 직성장 그래핀의 water contact angle 변화를 보여준다.
도 7에서 알 수 있는 바와 같이, 플라즈마 처리시, 플라즈마 파워가 증가함에 따라 직성장 그래핀의 water contact angle이 감소하며, 플라즈마 처리 시간을 길게 함에 의해서는 직성장 그래핀의 water contact angle이 감소할 수 있다. 여기서, water contact angle 감소는, 표면 에너지의 증가에 대응한다.
따라서, 그래핀 직성장 후 플라즈마 처리에 의해서도, 직성장 그래핀의 표면에너지가 증가하는 쪽으로 조절될 수 있음을 알 수 있다.
도 8은 직성장 그래핀 위에 금속 증착시 금속의 저항 특성을 보여준다.
도 8을 참조하면, 직성장 그래핀을 도핑하지 않은 경우에 비해, 그래핀 직성장치 N 성분으로 도핑되거나, 그래핀 직성장 후 Ar+NH3, NH3 가스를 이용하여 플라즈마 처리하는 경우, 금속의 저항이 감소함을 알 수 있다.
이와 같이, 그래핀 직성장시 도핑 가스를 주입하여 도핑된 직성장 그래핀을 형성하거나, 그래핀 직성장 후 플라즈마 처리를 하는 경우, 직성장 그래핀의 표면 에너지가 증가하는 방향으로 조절됨으로써 직성장 그래핀 위에 금속 증착시 금속의 저항을 감소시킬 수 있다.
도 9 및 도 10은 그래핀 직성장후 UV-오존 처리한 직성장 그래핀에 대한 water contact angle 변화를 보여준다.
도 9에서 알 수 있는 바와 같이, UV-오존 처리하는 경우에도 직성장 그래핀의 water contact angle이 감소될 수 있다. 또한, 도 10에서와 같이, 직성장 그래핀의 water contact angle은 UV-오존 처리하는 시간에 따라서도 감소함을 알 수 있다. 전술한 바와 같이, water contact angle 감소는, 표면 에너지의 증가에 대응한다.
따라서, 그래핀 직성장 후 UV-오존 처리를 하는 경우에도, 직성장 그래핀의 표면 에너지가 증가하는 쪽으로 조절될 수 있다.
이상에서와 같이, 그래핀 직성장시 도핑 가스 주입, 그래핀 직성장후 플라즈마 처리 및 그래핀 직성장후 UV-오존 처리 중 어느 한 방식에 의해 직성장 그래핀의 표면 에너지를 조절 예컨대, 증가시키는 쪽으로 조절할 수 있으며, 이에 의해, 직성장 그래핀과 물질층의 점착성이 증대될 수 있으며, 직성장 그래핀 위에 형성되는 물질층의 저항 특성을 개선할 수 있어, 금속 배선의 폭이 줄어듦에 따른 저항 증가 문제 등을 해결할 수 있다.
10,100,200,300...그래핀 구조체 11,110...기판
20,120,220...표면 에너지 제어된 직성장 그래핀
21,121...직성장 그래핀 25,125...도펀트
50,150,250...물질층

Claims (20)

  1. 기판;
    상기 기판 표면에 직접 성장되고, 표면 에너지가 조절된 직성장 그래핀;을 포함하는 그래핀 구조체.
  2. 제1항에 있어서, 상기 그래핀은 표면 에너지는 증가되도록 조절되는 그래핀 구조체.
  3. 제1항에 있어서, 상기 그래핀은 100nm 이하의 도메인 크기를 가지는 그래핀 구조체.
  4. 제1항에 있어서, 상기 그래핀은 N 성분을 포함하는 그래핀 구조체.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 그래핀 상에 금속 및 유전체 물질 중 어느 하나를 포함하는 물질층;을 더 구비하는 그래핀 구조체.
  6. 기판을 준비하는 단계;
    상기 기판의 표면에 플라즈마 화학기상증착(PECVD; Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition) 공정에 의해 그래핀을 직접 성장시키며, 상기 그래핀의 표면 에너지를 변화시켜 표면 에너지가 조절된 직성장 그래핀을 형성하는 단계;를 포함하는 그래핀 구조체 형성 방법.
  7. 제6항에 있어서, 상기 그래핀은 표면 에너지는 증가되도록 조절되는 그래핀 구조체 형성 방법.
  8. 제6항에 있어서, 상기 직성장 그래핀의 표면 에너지 조절은,
    그래핀 직성장시 도핑 가스 주입, 그래핀 직성장후 플라즈마 처리 및 그래핀 직성장후 UV-오존 처리 중 어느 하나에 의해 이루어지는 그래핀 구조체 형성 방법.
  9. 제8항에 있어서, 상기 그래핀은 N 성분을 포함하는 그래핀 구조체 형성 방법.
  10. 제9항에 있어서, 그래핀 직성장시, N 성분을 포함하는 도핑 가스를 주입하여 N성분이 도핑된 그래핀을 형성하는 그래핀 구조체 형성 방법.
  11. 제10항에 있어서, 상기 도핑 가스는 NH3를 포함하는 그래핀 구조체 형성 방법.
  12. 제8항에 있어서, 그래핀 직성장후, N 성분을 포함하는 가스의 플라즈마 처리에 의해 그래핀의 표면 에너지를 조절하는 그래핀 구조체 형성 방법.
  13. 제12항에 있어서, 상기 N 성분을 포함하는 가스는 NH3를 포함하는 그래핀 구조체 형성 방법.
  14. 제8항에 있어서, 그래핀 직성장시, NH3, BH3, B2H6, AsH3, PH3, TMSb, TMIn, TMGa 중 적어도 어느 하나를 포함하는 도핑 가스를 주입하여 도핑된 그래핀 성장을 통해 직성장 그래핀의 표면 에너지를 조절하는 그래핀 구조체 형성 방법.
  15. 제8항에 있어서, 직성장 그래핀 도핑시 도펀트 농도는 5% 이하인 그래핀 구조체 형성 방법.
  16. 제8항에 있어서, 그래핀 직성장후, NH3, H2, Ar, O2 및 그 2종 이상의 가스 조합 중 어느 하나의 가스의 플라즈마 처리에 의해 그래핀의 표면 에너지를 조절하는 그래핀 구조체 형성 방법.
  17. 제6항 내지 제16항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 그래핀 성장시 탄소 소스 가스, 비활성 가스 및 수소 가스의 혼합 가스를 반응 가스로 사용하는 그래핀 구조체 형성 방법.
  18. 제6항 내지 제16항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 그래핀은 100nm 이하의 도메인 크기를 가지는 그래핀 구조체 형성 방법.
  19. 제6항 내지 제16항 중 어느 한 항에 있어서, 표면 에너지가 조절된 그래핀 상에 금속 및 유전체 물질 중 어느 하나를 포함하는 물질층을 형성하는 단계;를 더 포함하는 그래핀 구조체 형성 방법.
  20. 제19항에 있어서, 상기 물질층은, W, Cu, Al, Hf, Zr, Fe, Ru, Rh, Ir, Mo, Co, Cr, V, Nb, Ta, Ti, TaN 및 TiN 중에서 적어도 어느 한 성분을 포함하는 금속층 또는, Si, Ge, Al, Hf, Zr, La 중 적어도 하나를 포함하는 산화물 또는 Si 질화물을 포함하는 유전체층을 포함하는 그래핀 구조체 형성 방법.
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