KR20210064253A - 육불화우라늄을 이산화우라늄으로 변환하기 위한 방법 및 설비 - Google Patents

육불화우라늄을 이산화우라늄으로 변환하기 위한 방법 및 설비 Download PDF

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Abstract

변환 프로세스는, 가수 분해 반응기(4)에서 기체 UF6와 반응기(4)에 주입된 건조 수증기 사이의 반응에 의해 UF6를 옥시플루오르화우라늄(UO2F2)으로 가수 분해하는 단계, 열 가수 분해로(6)에서 UO2F2를 노(6)에 주입된 건조 수증기 및 수소 가스(H2)와 반응시켜 UO2F2를 UO2로 열 가수 분해하는 단계, 수개의 필터(52)를 포함하는 포집 장치(50)를 통한 반응기(4)에서 과잉 가스를 추출하는 단계, 반응기(4)의 외부측으로부터 반응기(4)의 내부측으로 필터(52)에 중성 가스를 주입하여 필터(52)에 달라 붙은 분말을 제거함으로써 주기적으로 필터(52)의 막힘을 해제하는 단계, 및 반응기(4)의 상대 압력을 측정하는 단계를 포함하며, 변환 방법은, 반응기(4)의 상대 압력이 미리 정해진 정시 막힘 해제 임계값을 초과할 때 필터(52)의 포인트 클리닝을 실행하는 단계를 더 포함한다.

Description

육불화우라늄을 이산화우라늄으로 변환하기 위한 방법 및 설비
본 발명은 특히, 핵연료봉용 이산화우라늄(UO2) 펠릿의 제작을 위해 의도된 UO2 분말의 제조 분야에 관한 것이다.
육불화우라늄(UF6) 형태로 우라늄을 농축하는 것이 가능하다. 그러나, UO2 펠릿을 제조하기 위해서는 UF6를 UO2로 변환시켜야 한다.
이를 위해, UF6 가스와 건조 수증기를 반응기에 주입하여 UO2F2 분말을 얻은 다음, UO2F2 분말을 노(furnace)에서 열 가수 분해에 의해 UO2 분말로 변환하고, 노에서 UO2F2 분말을 순환시키고 노에 건조 수증기와 수소(H2) 가스를 주입함으로써, 반응기에서 가수 분해에 의해 기체 UF6를 옥시플루오르화우라늄(UO2F2)으로 변환할 수 있다.
균일한 품질의 UO2 분말을 얻기 위해, 노에는 UO2F2 분말의 격렬한 교반을 허용하고 UO2F2 분말과 수소 및 수증기의 접촉을 촉진하는 수단이 장착될 수 있다.
연속적인 UF6 → UO2F2 → UO2 변환으로 인한 부산물은, 매우 독성이 있고 부식성이 강한 불화 수소(HF) 가스이다.
가수 분해 반응은 중성 가스(또는 불활성 가스) 분위기하에서, 바람직하게는 질소 분위기하에서 실행된다. 이를 위해, 중성 가스가 반응기에 주입되어 반응기를 스위핑하는 가스 유동을 형성한다.
제조 단계에서, 변환 설비의 과압을 방지하기 위해, 중성 가스, 과잉 반응성 가스 및 변환으로 발생하는 불화 수소는 입자, 특히 UO2F2 및 UO2 입자를 현탁액에 유지하도록 의도된 필터를 통해 진공배기될 수 있다.
필터는 점차적으로 막히게 되고 중성 가스의 역류 주입에 의해 규칙적으로 막힘 해제될 수 있다.
열 가수 분해로의 내부 벽에 분말 응집체가 형성되는 것을 방지하기 위해, 변환 설비에는 노의 외부 벽을 가격하는 충격 부재(percussion members)가 제공될 수 있다.
US6136285는 그러한 변환 방법의 구현을 위해 UF6를 UO2로 변환하기 위한 그러한 설비를 개시한다.
그러한 변환 방법에서, UO2는 소결에 의해 UO2 펠릿을 형성하기 위해 소결 가능한 분말 형태로 생성된다.
고품질 UO2 분말, 즉, 특히 겉보기 밀도(apparent density), 비표면적(specific surface area), 입도(particle size) 및 화학적 조성의 관점에서 만족스러운 특성을 갖는 고품질 UO2 분말을 시간이 지남에 따라 지속적으로 얻는 것은 어렵다.
원자력 산업에서 사용하기 위한 요구사항을 충족하기 위해서는, UO2 펠릿을 형성하기 위해 의도된 UO2 분말은 균질해야 한다. 가능한 최저 수준의 불순물(주로 불소), 바람직하게는 50 ppm(50 μg/g UO2) 미만, 비표면적 1 ㎡/g 내지 4 ㎡/g, 산소/우라늄 비율 1.80 내지 2.50 %, 및 1 % 미만의 상대 습도를 가져야 한다. 우수한 혼합 능력과 자발적 흐름(유동성)에 대한 적합성을 가져야 하며 이에 따라 높은 펠릿 제조 속도를 견딜 수 있게 한다. 바람직하게는, 균질한 입도 분포(정상 법칙)와 자연 소결에 대한 반응성(또는 소결성)을 가지고 있어 소결된 세라믹 펠릿에서 UO2의 이론적 밀도의 96.5 %보다 큰 밀도 및 15 daN/m 보다 큰 경도를 얻는 것이 가능해야 한다.
일정한 품질의 균일한 UO2 분말을 얻기 위해서는, 변환 장치는 흔들림없이 연속적으로 작동하는 것이 바람직하다. 여과 부재상의 분말의 축적은, 필터의 점진적인 막힘을 유발하고 그리고 결과적인 증가된 압력 강하는 변환 설비의 내부 압력 증가로 이어진다. 이러한 압력 변화는, 압력 임계값을 초과하여 변환 설비의 안전 임계값에 도달하기 전에 필터를 세척하거나 교체하기 위해 변환 설비의 셧다운으로 이어질 것이다.
US7422626은 가스 배출의 중단없는 여과 부재 필터의 효율적이고 균일한 막힘 해제를 성취하고 이에 따라 설비의 효율을 증가시키기 위한 방법을 교시한다.
그러나, 설명된 방법은 최적화되지 않았으며 변환 설비의 작동 매개 변수의 변화 및 제조된 UO2 분말의 특성의 변화를 초래할 수 있다.
본 발명의 목적 중 하나는, 일정한 품질의 균일한 UO2 분말을 제조하면서 변환 방법의 수율을 증가시킬 수 있는 UF6를 UO2로 변환하기 위한 방법을 제공하는 것이다.
이를 위해, 본 발명은 육불화우라늄(UF6)을 이산화우라늄(UO2)으로 변환하기 위한 방법을 제공하는데, 상기 방법은, 가수 분해 반응기에서 기체 UF6와 반응기에 주입된 건조 수증기 사이의 반응에 의해 UF6를 옥시플루오르화우라늄(UO2F2)으로 가수 분해하는 단계, 열 가수 분해로에서 UO2F2를 건조 수증기 및 노에 주입된 수소(H2) 가스와 반응시켜 UO2F2를 UO2로 열 가수 분해하는 단계, 수개의 필터를 포함하는 포집 장치를 통해 반응기에서 과잉 가스를 추출하는 단계, 반응기의 외부측으로부터 반응기의 내부측으로 중성 가스를 필터에 주입하여 필터에 달라 붙은 분말을 제거함으로서 필터를 주기적으로 세척하는 단계, 및 반응기의 상대 압력을 측정하는 단계를 포함하고, 상기 변환 방법은 반응기의 상대 압력이 미리 정해진 정시 막힘 해제 임계값을 초과할 때 필터의 정시 막힘 해제를 구현하는 단계를 더 포함한다.
특정 구현 모드에 따르면, 변환 방법은 개별적으로 또는 임의의 기술적으로 가능한 조합으로 취해진 다음과 같은 선택적 특성 중 하나 이상을 포함한다:
UF6의 UO2F2로의 변환이 질소 분위기하에서 발생하도록 중성 소거 가스(neutral scavenging gas)를 반응기에 주입하는 단계를 포함하고;
건조 수증기 및 H2는 노(6)에 주입되어 UO2F2의 흐름에 대항하여 노(6)에서 반응기로 순환하며;
반응기의 상대 압력이 미리 결정된 안전 임계값을 초과하는 경우 변환 설비를 셧다운시키는 단계를 포함하고;
안전 임계값은 100 mbar 내지 500 mbar, 바람직하게는 200 mbar 내지 450 mbar이며;
정시 막힘 해제 임계값은 예를 들어, 안전 임계값 아래 100 mbar의 범위로 설정되고, 예를 들어, 안전 임계값 아래 50 mbar, 바람직하게는 30 mbar이고;
바람직하게는, 변환 동안 규칙적으로 또는 연속적으로 반응기 벽의 진동 및/또는 충격의 설정을 포함하며;
진동은 반응기의 벽을 진동시키고 그리고/또는 충격을 가하기 위해 구성된 적어도 하나의 유동 부재를 포함하는 유동 장치에 의해 직접 또는 중간 부분, 예를 들어, 제거 가능한 중간 부분을 통해 수행되고;
노의 내부 표면에 달라 붙은 UO2F2 또는 UO2 분말을 제거하기 위해 UO2F2를 UO2로 변환하는 동안 노의 충격 표면을 가격하는 단계를 포함하며;
노는 UO2F2를 수용하고 건조 수증기와 H2가 주입되는 회전 드럼을 포함하며, 충격 표면은 드럼의 외부 표면이고;
충격 단계는, 충격 표면에 대해 이동 가능한 스트라이커 및 스트라이커와 충격 표면 사이에 배열된 중간 부분 ― 중간 부분은 스트라이커가 중간 부분을 통해 충격 표면을 가격하도록 되어 있음 ―을 포함하는 적어도 하나의 충격 장치를 사용하여 실행되며, 중간 부분은 충격 표면으로부터 이격된 위치와 충격 표면과 접촉하는 충격 위치 사이에서 이동 가능하다.
본 발명은 또한 상기 규정된 바와 같은 변환 방법의 구현을 위해 설계된 변환 설비에 관한 것이다.
본 발명 및 본 발명의 장점은 단지 예로서 부여되고 첨부 도면을 참조하여 이루어진 다음 설명을 판독하여 보다 양호하게 이해될 것이다.
도 1은 UF6를 UO2로 변환하기 위한 변환 설비의 개략도이다.
도 2는 열 가수 분해로에 충격을 가하기 위한 충격 장치의 개략도이다.
도 3은 가수 분해 반응기의 연속 공급을 위한 UF6 가스를 배출하기 위한 장치의 개략도이다
도 1에 예시된 변환 설비(2)는 가수 분해 반응기(4)를 포함하며, 가수 분해 반응기는 반응기(4)에 주입된 기체 UF6와 건조 수증기 사이의 반응에 의해 UF6를 UO2F2 분말로 변환시킨다.
변환 설비(2)는 열 가수 분해로(6)를 포함하며, 열 가수 분해로는 반응기(4)에 의해 공급된 UO2F2 분말을 노(6)에 주입된 H2 가스와 건조 수증기와 반응시킴으로써, UO2F2 분말을 UO2 분말로 변환시킨다.
변환 설비(2)는 반응 가스들(UF6 가스, 건조 수증기 및 H2 가스)을 반응기(4) 및 노(6)에 주입하도록 설계된 공급 장치(8)를 포함한다.
공급 장치(8)는, 적어도 하나의 기체 UF6 공급원, 적어도 하나의 건조 수증기 공급원, 및 적어도 하나의 기체 H2 공급원을 포함하는 반응성 가스의 공급원으로부터 공급된다.
공급 장치(8)는, 반응 가스를 반응기(4) 및 노(6)에 주입하기 위한 시약 주입 도관(10)을 포함한다. 시약 주입 도관(10)은 반응기(4)에 UF6 를 공급하기 위한 주입 도관, 반응기(4)에 공급하는 제 1 건조 수증기 주입 도관, 노(6)에 공급하는 제 2 건조 수증기 주입 도관, 및 노(6)에 공급하는 H2 주입 도관을 포함한다.
공급 장치(8)는 특히 변환 설비(2)의 제조 단계에서 반응기(4)에 중성 가스를 주입하도록 추가로 설계되어, UF6의 UO2F2로의 변환이 중성 가스 분위기하에서 발생한다. 이 경우에, 바람직하게는, 공급 장치(8)는 중성 가스를 노(6)에 주입하지 않고 중성 가스를 반응기(4)에 주입할 수 있도록 설계된다.
UF6의 UO2F2로의 변환을 실행하기 위해 제조 단계에서 반응기(4)에 주입된 중성 가스는 이하 "중성 소거 가스(neutral scavenging gas)"라 한다.
공급 장치(8)는 바람직하게는 건조 수증기(H2O) 및 UF6와 함께 중성 소거 가스의 주입을 위해 설계된다.
이를 위해, 예시된 예에서와 같이, 공급 장치(8)는 예를 들어, 건조 수증기(H2O), UF6 및 중성 소거 가스를 동심 방식으로, 즉 3 개의 동심 주입 제트를 형성함으로써 주입할 수 있게 하는 동심 주입기(concentric injector)(11)를 포함한다.
바람직하게는, 공급 장치(8)는 변환 설비(2)가 제조 중이 아닐 때 반응기(4)와 노(6)에서 중성 가스 분위기를 유지할 수 있도록 반응기(4)와 노(6)에 중성 가스를 주입하도록 추가로 설계된다.
따라서 제조 단계에서, 공급 장치(8)는 중성 가스를 노(6)에 주입하지 않고 중성 가스 분위기하에서 UF6를 UO2F2로 변환하기 위해 반응기(4)에 중성 소거 가스를 주입하고, 그리고 셧다운 및 시동 단계에서, 공급 장치(8)는 중성 가스 분위기를 유지하기 위해 중성 가스를 반응기(4) 및 노(6)에 주입한다.
공급 장치(8)는 반응기(4) 및/또는 노(6)에 중성 가스를 주입하기 위한 하나 이상의 중성 가스 주입 도관(12)을 포함한다. 각각의 중성 가스 주입 도관(12)은 중성 가스의 공급원으로부터 공급된다. 중성 가스는 바람직하게는 질소(N2)이다.
예시된 예에서, 동심 주입기(11)는 중성 소거 가스를 반응기(4)로 주입하기 위해서, 반응기(4)에 수증기(H2O)를 공급하는 시약 주입 도관(10)에 의해, 반응기(4)에 UF6를 공급하는 시약 주입 도관(10)에 의해, 그리고 중성 가스 주입 도관(12)에 의해 공급된다. 선택으로, 공급 장치(8)는 반응기(4)에 수증기(H2O)를 공급하는 시약 주입 도관(10) 및/또는 변환 설비(2)의 셧다운 또는 시동시 반응기(4)에 중성 가스와 함께 UF6를 공급하는 시약 주입 도관(10)을 공급하도록 설계될 수 있다.
공급 장치(8)는 각각의 시약 주입 도관(10) 또는 중성 가스 주입 도관(12)의 입구에 배치된 개개의 공급 액추에이터(14)를 포함하고, 공급 액추에이터(14)는 주입 도관 내의 가스 흐름을 제어할 수 있게 한다.
바람직하게는, 공급 액추에이터(14)는 이들을 통과하는 가스의 흐름을 설정 값으로 유지하기에 적합한 유량 조절기의 형태로 제공된다.
바람직하게는 그리고 UF6 누출의 위험을 회피하기 위해, 공급 장치(8)의 공급 액추에이터(14)는 지진 응력(seismic stresses)에 대해 내성이 있다.
변환 설비(2)는 변환 설비(2), 특히 공급 장치(8), 특히 공급 액추에이터(14)를 제어하기 위한 전자 제어 시스템(16)을 포함한다.
도 1에 예시된 바와 같이, 반응기(4)는 반응 챔버(18)의 범위를 정하며, 반응 챔버(18) 내로, 시약 주입 도관(10)이 개방되어 반응기(4)에 기체 UF6 및 건조 수증기를 공급하고, 반응 챔버(18)에서 가수 분해에 의해 UF6의 UO2F2로의 변환이 발생한다. 이렇게 얻어진 UO2F2는, 반응 챔버(18)의 저부로 떨어지는 분말의 형태이다.
반응기(4)는 반응 챔버(18)의 저부로부터 노(6)로 UO2F2 분말을 전달하는 출구 도관(20)을 갖도록 반응 챔버(18)로부터 연장되고 노(6)에 연결된다.
변환 설비(2)는, 반응기(4)를 둘러싸는 열 챔버(22) 및 열 챔버(22) 그리고 이에 따라 반응기(4)의 내부 체적을 가열하기 위한 히터(24)를 포함한다.
노(6)는 UO2F2 분말을 수용하기 위해 반응기(4)의 출구 도관(20)에 연결된 입구(26) 및 UO2 분말을 공급하기 위한 출구(28)를 갖는다.
변환 설비(2)는 반응 챔버(18)로부터 노(6)로 UO2F2 분말을 전달하기 위한 전달 장치(30)를 포함한다. 여기서, 전달 장치(30)는 UO2F2 분말을 반응 챔버(18)로부터 노(6)의 입구(26)로 밀어내기 위해 모터에 의해 구동되는 전동식 무한 스크류(motorized endless screw)를 포함한다.
노(6)는 중심 축(C)을 갖는 드럼(32)을 포함하고, 그의 축 방향 단부는 입구(26)를 형성하는 한편, 대향측 축 방향 단부는 노(6)의 출구(28)를 형성한다.
드럼(32)은, UO2F2 분말의 흐름에 대항하여 노(6) 내의 건조 수증기와 H2의 순환과 함께 입구(26)로부터 출구(28)로 UO2F2 분말의 순환을 위해 제공된다.
드럼(32)은 입구(26)가 출구(28)보다 높고, 드럼(32)의 회전으로 인해 분말이 출구(28)를 향해 입구(26)로부터 전진하게 되도록 수평에 대해 경사진 그의 중심 축(C)을 중심으로 회전 가능하게 장착된다.
노(6)는 드럼(32)을 그의 중심 축(C)을 중심으로 회전 구동하도록 설계된 전동식 회전 구동 장치(33)를 포함한다. 회전 구동 장치(33)는 예를 들어, 모터 및 모터를 드럼(32)에 연결하는 동력전달 장치(transmission device), 예를 들어, 체인 또는 벨트를 포함한다.
선택으로, 노(6)에는 유리하게는, 회전 구동 장치(33)가 고장난 경우에 드럼(32)을 수동으로 회전시킬 수 있는 크랭크 핸들이 제공된다.
드럼(32)에는 바람직하게는, 노(6)에서 반응성 가스의 흐름 및 분말의 통과 시간을 제어하기 위해 드럼(32) 내부측에 배치된 배플(35)이 제공된다.
선택적으로, 드럼(32)에는 드럼(32)의 내부면으로부터 돌출된 리프팅 부재(37)가 제공되며, 중심 축(C)을 중심으로 드럼(32)의 회전으로 인해 드럼(32)에 존재하는 분말을 들어 올리고 떨어뜨리며, 분말의 혼합을 개선하고 그리고 드럼(32)에서 순환하는 반응성 가스와 분말 입자의 균일한 접촉을 촉진하도록 설계된다. 리프팅 부재(37)는 예를 들어, 드럼(32)의 내부 표면에 분포된 리프팅 베인(lifting vanes) 또는 리프팅 앵글(lifting angles)의 형태이다.
유리한 실시예에서, 노(6)의 드럼(32)과 반응 챔버(18)의 전달 장치(30)는 서로 독립적으로 작동하도록 설계되며, 특히 서로의 기능을 유지하면서 이들 모두의 셧다운을 허용하도록 설계된다.
예시된 예에서, 노(6)의 드럼(32) 및 반응 챔버(18)의 전달 장치(30)는, 한편으로는 전달 장치(30)의 스크류 및 다른 한편으로는 드럼(32)의 독립적인 회전을 위해, 그리고 특히 다른 쪽의 회전을 유지하면서 스크류 또는 드럼(32)의 회전을 중지하기 위해 설계된다.
이러한 배열은, 변환 설비(2)의 셧다운 단계에서, 반응기(4), 특히 전달 장치(30)가 이미 정지된 동안 노(6)로부터 UO2 분말 제거를 완료할 수 있게 한다.
예시된 예에서, 제 2 수증기 주입 도관 및 H2 주입 도관은, 열 가수 분해로부터 건조 수증기와 H2를 출구(28)로부터 노(6)의 입구(26)로 순환시키기 위해 출구(28)를 통해 드럼(32)을 공급한다.
예시된 예에서, 중성 가스 주입 도관(12)은 노(6)로의 H2의 주입을 위한 시약 주입 도관(10) 및/또는 노(6)로의 H2O의 주입을 위한 시약 주입 도관(10)에 연결되어, 변환 설비(2)를 셧다운하거나 시동할 때 시약 주입 도관(들)(10)을 통해 노(6)에 중성 가스를 주입하고, 그 다음에, 주입된 중성 가스는 노(6)의 출구(28)로부터 노(6)의 입구(26)로 순환한다. 선택으로 또는 변형으로서, 공급 장치(8)는 시약 주입 도관(10)을 통과하지 않고 노(6)로 직접 개방되는 노(6)로 중성 가스를 주입하기 위한 중성 가스 주입 도관(12)을 포함한다.
변환 설비(2)를 셧다운할 때 시약 주입 도관(10)에 중성 가스를 공급하는 것은, 중성 가스를 주입하면서 셧다운할 때 이 시약 주입 도관(10)을 퍼지할 수 있게 한다. 시동 동안 중성 가스를 시약 주입 도관(10)에 공급하는 것은, 반응 매개변수가 반응기(4), 개개의 노(6)에서 달성될 때 변환 설비(2)의 온도 상승 및 시약을 변환 설비(2)에 공급하는 것을 허용한다.
노(6)는 드럼(32)을 가열하기 위한 히터(34)를 포함한다. 히터(34)는 드럼(32)을 둘러싸고 드럼(32)을 따라 분포된 가열 요소(36)를 포함한다. 노(6)는 드럼(32) 및 가열 요소(36)를 둘러싸는 열 챔버(38)를 포함한다.
변환 설비(2)는 노(6)의 출구에서 분말을 수집하기 위한 수집 장치(40)를 포함한다. 수집 장치(40)는 노(6)의 출구(28)에 연결되고 수집 용기(44)로 개방되는 입구 도관(42)을 포함한다. 수집 장치(40)는 수집 용기(44)를 둘러싸는 열 챔버(46)를 포함한다. 제 2 증기 주입 도관 및 H2 주입 도관은 바람직하게는, 수집 용기(44)로 개방된다.
변환 설비(2)는 과잉 반응성 가스, 변환으로 인한 불화 수소(HF) 및 중성 가스를 포함하는, 반응기(4)로 되돌아가는 가스를 포획 및 제거하기 위한 포획 장치(50)를 포함한다.
포집 장치(50)는 반응기(4), 바람직하게는 반응 챔버(18)의 상부 영역에 배치된다.
포집 장치(50)는 반응기(4)로 되돌아가는 가스에 의해 비말동반될 수 있는 고체, 특히 UO2F2 또는 UO2 입자를 보유하기 위한 복수의 필터(52)를 포함한다.
필터(52)는 예를 들어, UO2F2 또는 UO2 입자의 보유 용량을 유지하면서 UF6의 UO2F2 그리고 UO2로의 변환 반응으로부터 발생하는 과잉 반응성 가스, 중성 가스 및 HF의 통과를 허용하는 다공성 재료로 제조된다. 바람직한 실시예에서, 필터(52)는 세라믹 또는 니켈계 초합금으로 제조된다.
UO2F2 및 UO2 분말은 휘발성이며 가스 스트림에 의해 쉽게 제거된다. 게다가, UO2F2 및 UO2 분말은 접촉하는 표면에 부착되는 경향이 있다.
작동시, 분말 응집체는 필터(52) 및 반응기(4)와 노(6)의 벽 상에서, 조성의 관점에서 다소 이질적이고 그리고 다소 조밀하게 생성된다. 핵분열성 재료를 함유하는 이들 분말 응집체는 특히, 예를 들어, 반응기(4)와 노(6) 사이의 접합부와 같은 변환 설비(2)의 다양한 지점에 존재할 수 있는 보유 구역에 농축될 수 있다.
분말 응집체는 그의 자중으로 인해 부서지며 분말 상태의 UO2F2 분말 및 UO2 분말과 혼합될 수 있다. 분말에 있는 조밀 클러스터의 존재는, 노(6)에서 분말 처리시 이질성을 유발하고 변환의 종료시 얻은 UO2 분말에 잔류 UO2F2 입자의 존재로 이어질 수 있으며, 이에 따라 분말의 품질이 저하될 수 있다.
게다가, 필터(52)의 분말의 축적은 필터(52)의 점진적인 막힘을 유발하고 그리고 반응기(4)의 내부 압력의 증가를 유발한다. 압력 변화는 변환의 종료시 얻은 O2 분말의 일정한 품질을 유지하는 데 상당한 영향을 미치며 지나치게 높은 반응기(4)의 내부 압력은 변환 설비(2)의 안전 경고로 이어질 수 있다.
필터(52)가 UO2F2 및/또는 UO2 분말로 막힐 때, 변환 설비(2)를 중지시키고 필터(52)를 세척하거나 교체하는 것이 필요하며, 이는 지루하고 비용이 많이 든다.
반응물을 반응기(4), 여기서 동심 주입기(11)로 주입하기 위한 장치의 레벨에서도 막힘이 발생할 수 있다. 사실, 가스의 온도 및 주입 압력이 충분하지 않으면, UF6가 동심 주입기(11)의 출구에서 결정화되며 이에 따라 반응기(4)로의 반응물 공급을 차단할 수 있다. 따라서 특히 UF6 소스가 변경될 때 일정한 공급 압력을 유지하는 것이 중요한다.
변환 설비(2)는 유리하게는 예를 들어, 흐름에 대항하여, 즉 반응기(4)의 반응 챔버(18)의 내부를 향해 필터(52)를 통한 중성 가스의 펄스 주입에 의해 필터(52)의 막힘을 해제하도록 설계된 막힘 해제 장치(53)를 포함한다. 중성 가스는 예를 들어, 질소(N2)이다.
흐름에 대한 중성 가스의 주입은 반응기(4) 내부측의 압력 균형을 방해할 수 있다. 반응기(4)의 작동, 특히 반응기(4) 내부측의 압력의 방해를 제한하기 위해 결정된 매개 변수에 따라, 제어된 방식으로 막힘 해제를 실행하는 것이 바람직하다.
유리하게는, 막힘 해제 장치(53)는 별도의 필터(52)의 그룹을 통해 순차적으로 막힘 해제를 실행함으로써 자동화된 방식으로 필터(52)의 막힘 해제를 수행하도록 설계된다.
그 다음, 막힘 해제 장치(53)는 상이한 그룹의 필터(52)에 순차적으로 흐름에 대항하여 중성 가스를 주입하도록 설계된다. 필터(52)의 그룹 각각은 단일 필터(52) 또는 수개의 필터(52)를 포함한다.
바람직한 실시예에서, 필터(52)는 각각의 필터(52)의 절반을 포함하는 2 개의 그룹으로 각각 그룹화되고, 막힘 해제는 주기적으로, 예를 들어, 30 초마다 실행되는 중성 가스의 주입과 함께 2 개의 그룹에서 교대로 실행된다. 예를 들어, 3 분의 1 또는 4 분의 1만큼 막힘 해제 사이클을 실행하고 그리고/또는 주입 빈도를 조정하는 것도 가능하다.
각각의 필터(52)의 흐름에 대한 중성 가스 주입 압력은 반응기(4)의 교란을 제한하도록 선택된다. 각각의 필터(52), 바람직하게는 2 bar 내지 5 bar, 특히 3 bar 내지 4.5 bar로 인가되는 상대 압력은 필터(52)의 만족스러운 막힘 해제를 얻을 수 있게 한다. 본원에 달리 명시되지 않는 한, "상대 압력(relative pressure)"이라는 표현은 대기압에 대한 압력 차이를 의미한다.
중성 가스의 일정한 주입 압력을 보장하기 위해, 막힘 해제 장치(53)는 예를 들어, 중성 가스를 포함하는 저장소(55)로부터 공급되고 일정한 압력으로 유지된다.
각각의 필터(52)의 흐름에 대한 중성 가스의 주입 지속기간은 특히, 주입 기간 동안 필터(52)의 전체 표면에 걸쳐 만족스러운 세척을 허용하면서 반응기(4)의 교란을 제한하도록 선택된다. 각각의 필터(52)의 흐름에 대한 중성 가스의 주입 지속기간은 예를 들어, 1 초 미만이다.
바람직하게는, 흐름에 대한 중성 가스의 각각의 필터(52)로의 주입 동안, 포집 장치(50)는 막힘 해제를 위해 사용되는 중성 가스가 포집 장치(50)를 통해 직접 빠져 나가는 것을 방지하기 위해 흐름에 대한 중성 가스의 주입 전에 이 필터(52)를 통한 흡입을 차단하도록 설계된다.
바람직하게는, 막힘 해제 장치(53)는 변환 설비(2)의 작동에 대한 이러한 주입의 영향을 제한하면서 막힘 해제를 주기적으로 특히, 필터(52)로의 분말의 축적을 회피하기 위해 선택된 기간으로 수행하도록 설계된다. 바람직하게는, 기간은 30 초 내지 1 분이다.
이에 따라, 바람직한 실시예에 따르면, 막힘 해제 장치는 막힘 해제 시퀀스를 자동으로 그리고 주기적으로(또는 기간적으로) 반복하도록 설계된다. 필터(52)의 자동의, 순차적인 그리고 주기적인 막힘 해제는 예를 들어, 반응기(4)에서 10 mbar 내지 500 mbar, 바람직하게는 50 mbar 내지 400 mbar, 더욱 바람직하게는 100 mbar 내지 350 mbar의 상대 압력에서, 변환 설비(2)의 작동을 보장하는 것을 가능하게 하며, 이는 만족스러운 특성, 특히 시간이 지남에 따라 실질적으로 일정한 합리적인 불소 함량을 갖는 UO2 분말을 얻는 것을 가능하게 한다.
필터(52)의 막힘 해제는, 필터(52)에 형성된 분말 클러스터의 떨어짐을 유발하고 그리고 반응 챔버(18)에서 과도한 압력 상승이 방지된다.
순차적이고 주기적인 막힘 해제는 필터(52)에 형성된 고체 응집체의 크기와 조밀성을 제한하고 그리고 전달 장치(30)의 반응 챔버(18)의 바닥에서 너무 많은 양의 중력에 의한 필터의 낙하 및 필터의 자중에 의한 이들의 분리를 방지하는 것d을 가능하게 한다. 분말 상태의 UO2F2 분말과 조밀한 응집체의 혼합물은, 사실상, 그로부터 얻어지는 UO2 분말의 물리적 및 화학적 특성, 특히 불소 함량에서 이질성을 유발할 수 있다.
수개의 필터(52)의 그룹으로 실행되는 막힘 해제는, 필터(52)의 개별적인 막힘 해제와 같이 필터(52)로부터 배출된 분말이 다른 필터(52)에 달라 붙는 것을 방지한다. 수개의 필터(52)의 그룹에 의해 실행되는 막힘 해제는 분말 미스트를 생성하고 덩어리의 형성을 제한하는 것을 가능하게 한다.
순차적 및 주기적 막힘 해제에 대한 선택적 추가로, 막힘 해제 장치(53)는 특히 필터가 자신의 수명에 도달하여 순차적이고 주기적인 막힘 해제가 불충분해지는 경우에 필터(52)의 정시 막힘 해제를 허용하기 위해서 수동 또는 자동 제어를 포함할 수 있다. 이러한 정시 막힘 해제는 필터(52) 중 하나에 의해 또는 축소된 크기의 필터(52) 그룹의 막힘 해제에 의해 막힘 해제될 수 있다.
도 1에 예시된 바와 같이, 바람직하게는, 변환 설비(2)는 반응 챔버(18)의 벽으로의 분말의 축적 및 막힘 해제 작동 동안 필터(52)로부터 배출된 분말 클러스터의 반응 챔버(18)의 벽으로의 부착을 방지하도록 설계된 적어도 하나의 유동 장치(56)를 추가로 포함한다.
유동 장치(56)는 분말의 연속적인 유동을 촉진하고 그리고 노(6)에 UO2F2 분말을 품질 및 양 둘 모두의 측면에서, 그리고 특히 시간이 지남에 따라 안정된 불소 함량으로 공급하기 위한 안정된 조건을 촉진할 수 있게 한다.
유동 장치는 반응기(4)의 적어도 하나의 벽을 바람직하게는 규칙적으로 또는 연속적으로 진동 및/또는 충격을 주도록 설계된다.
유동 장치(56)는 예를 들어, 하나 이상의 충격 부재(percussion members) ― 각각의 충격 부재는 반응기(4)의 벽에 충격파를 생성하기 위해 반응기(4)의 벽에 충격을 주도록 설계됨 ―, 그리고/또는 하나 이상의 진동 부재, 예를 들어, 진동 포트(vibrating pots)를 포함하고, 각각의 진동 부재는 반응기(4)의 벽에 배열되고 진동 신호(또는 진동)를 생성하고 그리고 이 진동을 반응기(4)의 벽으로 전달하도록 설계된다. 바람직한 실시예에서, 유동 장치(56)는 벽으로부터 분말을 들어 올리기 위한 충격뿐만 아니라 분말 유동을 돕는 진동을 생성하는 하나 이상의 부재를 포함한다.
이하, 충격 기관, 진동 기관 및 두 가지 기능을 제공하는 기관을 "흐름 부재(flow members)"라 한다.
이에 따라, 일반적으로 유동 장치는 반응기(4)의 벽을 진동 및/또는 가격하도록 설계된 적어도 하나의 유동 부재를 포함한다.
유동 부재는 반응기(4)의 벽의 규칙적 또는 연속적인 진동을 허용한다.
여기서 유동 장치(56)는 반응기(4) 벽의 외부 표면의 2 개의 정반대 위치에 2×2로 배열된, 예를 들어, 전자식 스트라이커 유형의 4 개의 유동 부재(58)를 포함한다.
유리하게는, 유동 장치(56)가 수개의 유동 부재(58)를 포함하고 반응기(4)가 작동 중일 때, 유동 부재(58)는 순차적으로 작동하도록 제어된다.
유동 부재(58)의 수, 위치 및 작동 순서는 반응기(4)의 기하학적 구조, 분말의 품질 및 막힘 해제 장치(53)의 작동 매개변수에 따라서 설계될 수 있다.
각각의 유동 부재(58)는 반응기(4)의 벽에 직접적으로 또는 예를 들어, 중간 부분을 통해 고정될 수 있다. 이 경우에, 중간 부분은 예를 들어, 유지 관리를 용이하게 하기 위해 제거 가능할 수 있다.
막힘 해제 장치(53)와 유동 장치(56)의 조합은 필터(52) 및 반응기(4)의 벽에 침착되는 분말 클러스터의 크기 및 조밀성을 제한하고, 클러스터가 반응기(4)의 바닥으로 떨어지는 것을 제어하며 그리고 이에 따라 UO2 분말의 균일성, 특히 시간이 지남에 따라 실질적으로 일정한 불소 함량을 보장할 수 있게 한다.
변환 설비(2)는, 전달 장치(30)와 반응 챔버(18) 사이, 반응기(4)와 노(6) 사이, 및 노(6)와 수집 장치(40) 사이의 밀봉을 보장하기 위한 밀봉 장치(54)를 포함한다. 밀봉 장치(54)는 전달 장치(30)와 반응 챔버(18) 사이의 접합부에, 반응기(4)의 출구 도관(20)과 노(6)의 입구(26) 사이의 접합부에, 그리고 노(6)의 출구(28)와 수집 장치(40)의 입구 도관(42) 사이의 접합부에 배열된다. 밀봉 장치(54)는 반응기(4)에 대한 전달 장치(30)의 회전, 및 반응기(4) 그리고 수집 장치(40)에 대한 노(6)의 드럼(32)의 회전을 허용함으로써 밀봉을 보장한다.
밀봉 장치(54)는 불활성 가스, 그리고 바람직하게는 질소로 가압된다.
이를 위해, 도 1에 예시된 바와 같이, 변환 설비(2)는 예를 들어, 밀봉 장치(54)에 불활성 가압 가스를 공급하도록 배열된 가압 공급기(57)를 포함한다.
밀봉 장치(54)에 공급하는 중성 가스의 압력은, 변환 설비(2) 외부측으로의 분말의 임의의 분산을 방지하기 위해 변환 설비(2)에 존재하는 압력보다 크다. 실제로, 밀봉 장치(54)를 가압하기 위한 중성 가스는 반응기(4) 및/또는 노(6)로 통과할 수 있으며, 반응기(4) 및 노(6)의 작동 매개변수는 이러한 중성 가스의 공급을 고려하도록 설계된다.
변환 설비(2)는 드럼(32)의 내부 표면으로부터 UO2F2 또는 UO2 분말을 분리하기 위해 노(6)의 충격 표면(62)을 가격하기 위한 적어도 하나의 충격 장치(60)를 포함한다.
변환 장치(2)는 여기서 충격 장치(60)를 포함하며 충격 장치(60)는 드럼(32)의 축 방향 단부 각각에 배치되어 노(6)의 열 챔버(38)를 축 방향으로 빠져 나가는 드럼(32)의 축 방향 단부의 외부 표면에 의해 형성된 충격 표면(62)을 가격한다. 변형예로서, 충격 표면(62)은 노(6)의 이 충격 표면(62)이 가격될 때 드럼(32)의 주변 벽에 진동을 전달하는 것을 가능하게 하는 노(6)의 임의의 다른 표면에 의해 규정될 수 있다.
변환 설비(2)는 유리하게는 드럼(32)의 동일한 단부에 배치되고, 드럼(32) 주위에 각지게 분포된 수개의 충격 장치(60)를 포함할 수 있다.
바람직한 실시예에서, 변환 설비(2)는 2 개의 그룹의 충격 장치(60)를 포함하고, 각각의 그룹은 드럼(32)의 2 개의 단부의 개개의 단부에 배치되고, 각각의 그룹의 충격 장치(60)는 드럼(32) 주위에 각지게 분포된다.
충격 장치(60)는 유사하다. 단지 하나의 충격 장치(60)만이 도 2에 보다 상세히 예시되어 있다.
도 2에 예시된 바와 같이, 각각의 충격 장치(60)는 충격 방향(P)으로 충격 표면(62)에 대해 이동 가능한 스트라이커(64) 및 스트라이커(64)가 중간 부분(66)을 통해 충격 표면(62)을 가격하도록 스트라이커(64)와 충격 표면(62) 사이에 배치된 중간 부분(66)을 포함하며, 중간 부분(66)은 충격 표면(62)으로부터 이격된 위치와 노(6)의 충격 표면(62)과의 접촉 위치 사이에서 충격 방향(P)으로 이동 가능하다.
충격 방향(P)은 여기서 중간 부분(66)과 충격 표면(62)의 접촉 지점에서 충격 표면(62)에 대해 접하는 평면에 수직이다. 충격 방향(P)은 여기서 드럼(32)의 중심 축(C)에 대해 실질적으로 방사상이다.
스트라이커(64)는, 스트라이커(64)를 충격 방향(P)으로 왕복 병진 이동시키기에 적합한 충격 액추에이터(68)에 의해 운반된다. 충격 액추에이터(68)는 여기서 복동식(double-acting) 유압 또는 공압 실린더이다.
충격 장치(60)는 액추에이터(68) 및 중간 부분(66)을 지탱하는 지지부(70)를 가지며, 이에 따라 중간 부분(66)은 스트라이커(64)와 충격 표면(62) 사이에 위치된다. 중간 부분(66)은 충격 방향(P)을 따라 지지부(70)에 슬라이드 가능하게 장착된다.
중간 부분(66)은 스트라이커(64)에 의해 가격되도록 설계된 후방 표면(66A) 및 충격 표면(62)과 접촉하게 되도록 설계된 전방 표면(66B)을 갖는다. 접촉 위치에서, 전방 표면(66B)은 충격 표면(62)과 접촉하는 반면, 이격된 위치에서 전방 표면(66B)은 충격 표면(62)으로부터 이격된다.
충격 장치(60)는 중간 부분(66)을 이격된 위치로 복귀시키도록 배열된 탄성 복귀 부재(72)를 포함한다. 중간 부분(66)은 지지부(70)의 하우징(74)에 수용되고, 탄성 부재(72)는 하우징(74)의 내부 숄더부(74A)와 중간 부분(66)의 외부 숄더부(66C) 사이에 개재된다.
여기서 탄성 부재(72)는 중간 부분(66)을 둘러싸는 나선형 스프링이고 중간 부분(66)이 이격된 위치로부터 접촉 위치로 이동할 때 압축된다.
충격 장치(60)는 스트라이커(64)의 위치를 알 수 있게 하는 위치 센서(76)를 포함한다. 위치 센서(76)는 예를 들어, 중간 부분(66) 근처에 배치된 유도 센서이며, 스트라이커(64)가 중간 부분(66)과 접촉 위치에 있는지 아닌지의 여부를 결정할 수 있게 한다. 충격 액추에이터(68)는 위치 센서(76)에 의해 공급되는 위치 신호에 따라서 제어된다.
작동시, 충격 액추에이터(68)는 스트라이커(64)를 중간 부분(66)으로부터 멀어지게 이동시킨 다음 스트라이커(64)를 중간 부분(66)에 대항하여 이동시키기 위해 왕복 병진 운동으로 스트라이커(64)를 이동시켜, 중간 부분(66)에 의해 충격 표면(62)을 가격한다. 스트라이커(64)는 중간 부분(66)을 이격된 위치로부터 탄성 부재(72)에 대한 접촉 위치로 이동시킨다.
스트라이커(64)의 반복적인 충격은 스트라이커(64) 자체 및 드럼(32)의 외부 표면을 손상시킬 수 있다. 스트라이커(64)로부터 분리되고 노(6)에 영구적으로 연결되지 않는 중간 부분(66)의 제공은, 중간 부분(66)이 일회용 부품 또는 마모 부품으로서 사용되는 것을 허용한다. 예시된 예에서, 중간 부분(66)은 노(6)에 대해 이동하도록 장착된다.
만족스러운 특성, 특히 50 ppm 미만의 불순물(본질적으로 불소) 함량, 예를 들어, 20 μm 내지 100 μm 범위인 균일한 입도 분포, 및 4 ㎡/g 미만의 비표면적을 나타내는 UO2 분말을 얻는 것은, 가수 분해 및 열 가수 분해의 작동 조건, 특히 반응물의 공급 속도 및 온도에 따라 달라진다.
공급 장치(8)는 정해진 유량으로 반응물 및 중성 가스, 특히 중성 소거 가스를 공급하도록 설계된다.
반응기(4)의 히터(24)는 원하는 특성을 갖는 UO2F2 및 UO2 분말을 얻기 위해 반응기 챔버(4)를 적절한 온도 범위로 유지하도록 설계된다.
유리하게는, 안정화된 제조 단계 동안, 기체 UF6를 갖는 반응기(4)로의 공급의 시간당 질량 유량은 75 kg/h 내지 130 kg/h이고, 건조 수증기를 갖는 반응기(4)로의 공급의 시간당 질량 유량은 15 kg/h 내지 30 kg/h이고, 반응기(4)의 온도는 150 ℃ 내지 250 ℃이다.
이러한 값의 범위는, UO2F2 분말을 얻을 수 있게 하며, 궁극적으로 원하는 특성을 가진 UO2 분말을 얻을 수 있게 한다. 특히, 이러한 값의 범위는 1 ㎡/g 내지 4 ㎡/g, 바람직하게는 1.9 ㎡/g 내지 2.9 ㎡/g의 입자 비표면적을 갖는 UO2 분말을 얻을 수 있게 한다. 게다가, 이러한 값의 범위는 잔류 불소(F) 함량이 50 ppm 미만, 바람직하게는 35 ppm 미만, 보다 바람직하게는 20 ppm 미만인 UO2 분말을 얻을 수 있게 한다.
유리한 실시예에서, 기체 UF6을 반응기(4)에 공급하는 시간당 질량 유량은 90 kg/h 내지 120 kg/h이고 건조 가수 분해 수증기를 반응기(4)에 공급하는 시간당 질량 유량은 20 kg/h 내지 25 kg/h이다.
반응기(4)에 주입하는 동안 UF6의 결정화를 방지하기 위해, 반응기(4)에는 75 ℃ 내지 130 ℃, 바람직하게는 90 ℃ 내지 120 ℃의 공급 온도에서 UF6가 공급된다.
특정 실시예에서, 변환 설비(2)는 조절된 유량 및 UF6의 온도로 반응기(4)로 UF6를 연속적으로 배출할 수 있게 하는 배출 장치를 포함한다.
UF6는 예를 들어, 원통형 탱크로 운송된다. 실온에서, UF6는 고체 상태이다. 고체 상태에서 기체 상태로의 변화는 예를 들어, 가열 챔버, 특히 노(방수 아님) 또는 오토클레이브(방수)에서 탱크를 가열함으로써 실행된다.
도 3에 예시된 바와 같이, 변환 설비(2)는 UF6를 포함하는 저장소(84)로부터 UF6 가스를 반응기(4)에 공급하기 위한 배출 장치(82)를 갖는다. 각각의 저장소(84)는 밀봉 밸브(85)에 의해 폐쇄된다.
배출 장치(82)는 적어도 2 개의 가열 챔버(86)를 포함하고, 각각의 가열 챔버(86)는 고체 상태의 UF6의 저장소(84)를 수용하고 이를 가열하여 기체 상태의 UF6를 생성하도록 설계되고, 배출 장치(82)는 현재 가열 챔버(86)에 수용된 저장소(84)가 더 이상 충분히 채워지지 않을 때 상기 현재 가열 챔버(86)로부터 후속 가열 챔버(86)로 통과하면서 바람직하게는 반응기에 공급하는 UF6 가스의 흐름을 방해하지 않으면서 가열 챔버(86)로부터 순차적으로 반응기(4)를 공급하도록 설계된다. 바람직하게는, 각각의 가열 챔버(86)는 UF6의 삼중점 온도(triple point temperature)를 초과하는 온도에서 예를 들어, 75 ℃ 초과의 온도 및 바람직하게는 95 ℃의 공칭 온도, 예를 들어, 95 ℃ ± 10 ℃에서, 개개의 저장소(84)를 가열 및 유지할 수 있다.
이에 따라, 배출 장치(82)는 가열 챔버(86) 중 하나로부터 선택적으로 반응기(4)로 UF6를 배출하도록 설계된 공급 회로(87)를 포함하는 한편, 다른 가열 챔버(86)는 이 저장소(84)로부터 UF6의 배출을 기다리면서 저장소(84)를 가열하거나 UF6로 채워진 저장소(84)로 재충전된다.
각각의 가열 챔버(86)는 예를 들어, 개개의 유량을 조절하기 위한 밸브(88)에 의해 반응기(4)에 연결되고, 밸브의 폐쇄는 반응기(4)로부터 가열 챔버(86)를 분리하는 것을 가능하게 하는 한편, 밸브의 개방은 가열 챔버(86)를 반응기(4)에 유동적으로 연결하는 것을 가능하게 한다. 저장소(84)의 밸브(85) 다음의 밸브(88)의 개방은 저장소(84)와 반응기(4) 사이의 압력 차이로 인해 가열 챔버(86)로부터 반응기(4)로의 UF6의 흐름을 허용한다. 그 다음, 가열 챔버(86)는 수동 배출 모드에 있다.
선택으로, 각각의 저장소(84)는 각각의 가열 챔버(86)와 연관되고 이 가열 챔버(86)와 연관된 밸브(88)와 병렬로 배치되는 개개의 펌프(90)에 의해 반응기(4)에 연결된다. 펌프(90)는 바람직하게는 양변위 펌프(positive displacement pump)이고 더 바람직하게는 벨로우즈를 갖는 양변위 펌프이다.
펌프(90)의 활성화는, 가열 챔버(86)에 포함된 저장소(84)의 압력이 가열 챔버(86)로부터 반응기(4)로의 기체 UF6의 순환을 보장하기에 불충분할 때 이러한 순환을 강제하는 것을 가능하게 한다. 그 다음, 가열 챔버(86)는 능동 배출 모드에 있다. 밸브(88)가 개방될 때, 펌프(90)가 우회된다.
배출 장치(82)는 예를 들어, 각각의 가열 챔버(86)의 외부측으로부터 개개의 저장소(84)의 밸브를 개방하기 위한 장치 및 전자 제어 유닛(92)을 포함하며, 전자 제어 유닛은 밸브(88) 그리고 필요하다면, 각각의 가열 챔버(86)와 연관된 펌프(90)를 제어하고 열 챔버(86)로부터 순차적으로 전력 공급을 보장하고, 적절한 경우 각각의 가열 챔버(86)에 대해 수동 모드에서 능동 모드로의 통과를 보장하도록 설계된다.
배출 장치(82)는 예를 들어, 하나의 가열 챔버(86)에서 다음 가열 챔버로의 통과를 제어하도록 설계되고, 적절한 경우 각각의 저장소(84)의 압력에 의존하는 방식으로 수동 모드에서 능동 모드로의 통과를 제어하도록 설계된다.
이를 위해, 배출 장치(82)는 예를 들어, 각각의 저장소(84)와 연관된 압력 센서(94)를 포함하고, 전자 제어 유닛(92)은 밸브(88) 및 필요하다면 압력 센서(94)에 의해 제공된 측정에 따라 각각의 가열 챔버(86)와 연관된 펌프(90)를 제어하도록 설계된다.
제조 사이클의 시작시, 저장소(84)는 제 1 가열 챔버(86)에서, 바람직하게는 중성 가스 분위기하에서 가열되어 가열 챔버(86)의 분위기와 저장소(84) 사이의 열교환을 개선한다. 중성 가스는 예를 들어, 질소이다. 필요한 온도에 도달될 때, 즉 고체 UF6가 액화되고 저장소(84)의 UF6가 액체/기체 평형 상태에 있을 때, 그리고 저장소(84)의 밀봉 밸브(85)를 개방한 후, 이 제 1 가열 챔버(86)의 출구와 반응기(4) 내의 UF6의 주입 도관(10) 사이에 배치된 밸브(88)가 개방되고 UF6의 배출이 이 제 1 가열 챔버(86)로부터 수동 배출 모드에서 시작된다. 병행하여, 제 2 가열 챔버(86)에서 다른 저장소(84)의 가열이 시작된다.
UF6의 배출이 진행됨에 따라, 제 1 가열 챔버(86)의 저장소(84) 내의 압력은 UF6의 유량 감소 및 이 제 1 가열 챔버(86)에 수용된 반응기(4)와 저장소(84) 사이의 흐름의 역전을 유발할 수 있는 값에 가까운 값으로 떨어진다. 그 다음, 저장소(84)에는 여전히 수 킬로그램의 UF6가 있다. 이 단계에 도달하기 전에, 제 1 가열 챔버(86)는 밸브(88)의 폐쇄 및 대응하는 펌프(90)의 시작과 함께 수동 배출 모드에서 능동 배출 모드로 전환된다. 이에 따라, UF6의 배출은, 제 1 가열 챔버(86)의 저장소(84)에 포함된 거의 모든 UF6의 배출까지 계속될 수 있으며, 예를 들어, 저장소(84)에서 100 mbar의 절대 배출의 종료시의 압력으로 계속될 수 있다. 이 때, 제 2 가열 챔버(86)에 수용된 저장소(84)는 UF6의 배출에 필요한 온도에 도달하고 저장소(84)의 밀봉 밸브(85)는 개방된다. 제 1 가열 챔버(86)와 연관된 밸브(88)가 폐쇄되고 제 2 가열 챔버(86)와 연관된 밸브(88)가 개방되며 UF6의 배출은 제 1 가열 챔버(86)에서 제 2 가열 챔버(86)로의 전환 동안 중단없이 그리고 UF6의 유량, 온도 및 압력의 상당한 수정없이 제 2 가열 챔버(86)의 저장소(84)로부터 계속된다. 병행하여, 제 1 가열 챔버(86)에 수용된 저장소(84)의 밸브(85)가 폐쇄되고, 그리고 냉각 후에, 제 1 가열 챔버(86)는 대기로 통기되고 잠금 해제되며 저장소(84)는 비워지고 UF6로 채워진 새로운 저장소(84)로 교체된다.
변형예로서 그리고 반응기(4)에 UF6을 공급할 때의 변동을 더욱 감소시키기 위해, 제 2 가열 챔버(86)와 연관된 밸브(88)는 제 1 가열 챔버(86)와 연관된 밸브(88)가 폐쇄되기 전에 개방될 수 있으며, UF6 배출은 2 개의 저장소(84)로부터 계속되는데, 제 1 가열 챔버(86)는 능동 배출 모드로 작동하고 제 2 가열 챔버(86)는 수동 배출 모드로 작동한다. 제 2 가열 챔버(86)와 연관된 밸브(88)의 개방은 예를 들어, 밸브(88)가 폐쇄될 때 그리고 제 1 가열 챔버(86)의 펌프(90)가 시동될 때 또는 제 1 가열 챔버(86)의 저장소(84)에 의한 UF6의 배출을 중지하기 전 임의의 다른 시간에 발생할 수 있다.
바람직하게는 그리고 모든 상황에서 배출원에 가능한 한 가깝게 UF6 공급을 차단할 수 있도록, 밸브(88)는 지진 응력에 대해 내성이 있다.
배출 장치(82)는 요구되는 압력 및 온도 그리고 요구되는 흐름에서 UF6의 배출과 함께 저장소(84)에 포함된 거의 모든 UF6를 사용하여 변환 설비(2)의 연속 제조를 허용한다.
바람직하게는, 반응기(4)에는 175 ℃ 내지 300 ℃, 특히 200 ℃ 내지 270 ℃의 공급 온도에서 건조 가수 분해 수증기가 공급된다.
바람직하게는, 노(6)에는 25 kg/h 내지 40 kg/h, 특히 30 kg/h 내지 35 kg/h의 시간당 질량 공급 속도로 열 가수 분해수(pyrohydrolysis water)로부터 건조 수증기가 공급된다.
또한 바람직하게는, 노(6)에는 250 ℃ 내지 450 ℃, 바람직하게는 300 ℃ 내지 400 ℃의 공급 온도에서 열 가수 분해수로부터 건조 수증기가 공급된다.
바람직하게는, 노(6)에 H2를 공급하기 위한 체적 유량은 10 N㎥/h 내지 25 N㎥/h, 특히 15 N㎥/h 내지 20 N㎥/h("N㎥/h"는 단위 시간당 정상 입방 미터를 의미하고 그리고 온도와 압력의 정상 조건(20 ℃ 및 1atm)에서 발견되는 가스에 대해 1 입방 미터의 부피의 양에 해당하는 가스량 측정 단위임)이다. H2는 일반적으로 실온에서 주입된다.
반응기(4)에 공급되는 중성 소거 가스의 주입 매개 변수는 반응기(4)에서 발생하는 반응에 영향을 준다.
바람직하게는, 반응기(4)의 중성 소거 가스의 공급 속도는 1.5 N㎥/h 내지 5 N㎥/h이고, 중성 소거 가스의 주입 온도는 80 ℃ 내지 130 ℃이며, 이 중성 소거 가스의 상대 공급 압력은 반응기(4) 내부측의 상대 압력보다 크고 바람직하게는 1 bar 미만이다.
특정 실시예에서, 중성 소거 가스의 공급 속도는 2 N㎥/h 내지 3 N㎥/h이고 중성 소거 가스의 주입 온도는 90 ℃ 내지 105 ℃이다.
더욱이, 노(6)의 가열 요소(36)는 노(6)의 입구(26)로부터 노(6)의 출구(28)까지 온도를 점차적으로 증가시키고 그 다음에 감소시키는 것을 노(6)에 설정하도록 제어된다.
노(6)는 예를 들어, 노(6)를 따라 규정된 수개의 개의 연속 섹션을 포함하며, 이 경우에는, 노(6)의 입구(26)에서 출구(28)까지 6 개의 연속적인 섹션(S1 내지 S6)을 포함하며, 각각의 섹션(S1 내지 S6)은 이 섹션(S1 내지 S6) 전용인 가열 요소(36)에 의해 가열된다.
노(6)는 각각의 섹션(S1 내지 S6)과 연관된 개개의 온도 센서(80)를 포함한다. 노(6)의 각각의 섹션의 온도는 이 섹션과 연관된 온도 센서(80)에 의해 측정된 것으로 고려된다. 각각의 온도 센서(80)는 예를 들어, 섹션과 연관된 가열 요소(36)에 인접한 열전대이다.
각각의 섹션(S1 내지 S6) 전용인 가열 요소(36)는 이 섹션에 위치된 온도 센서(80)에 의해 측정된 온도가 결정된 설정 값에 위치되도록 다른 섹션 전용인 가열 요소와 독립적으로 제어된다.
유리한 실시예에서, 각각의 섹션(S1 내지 S6)에는 수개의 온도 센서(80)가 제공되며, 노(6)의 각각의 섹션(S1 내지 S6)의 온도는 이 섹션(S1 내지 S6)과 연관된 온도 센서(80)에 의해 측정된 온도의 평균으로 고려된다.
유리한 실시예에서, 노(6)의 가열 요소(36)는 다음의 온도 프로파일을 설정하도록 제어된다:
제 1 섹션(S1): 660 ℃ 내지 700 ℃
제 2 섹션(S2): 700 ℃ 내지 730 ℃
제 3 섹션(S3): 720 ℃ 내지 745 ℃
제 4 섹션(S4): 730 ℃ 내지 745 ℃
제 5 섹션(S5): 660 ℃ 내지 700 ℃
제 6 섹션(S6): 635 ℃ 내지 660 ℃.
이 온도 프로파일은 특히 온도에 의존하는 수개의 기본 반응으로 구성된 복잡한 반응인 UO2F2 분말의 열 가수 분해의 발생을 제어할 수 있게 한다.
제조 단계에서, 막힘 해제 장치(53)는 자동으로 그리고 규칙적으로 주기적인 막힘 해제를 수행한다. 게다가 바람직하게는, 유동 장치(56)는 자동으로, 규칙적으로 또는 연속적으로 반응기(4)를 진동 및/또는 가격하고, 그리고/또는 충격 장치(60)는 자동으로 그리고 규칙적으로 노(6)를 가격하여, 내부 벽에 달라 붙은 분말이 크고 그리고/또는 조밀한 덩어리를 형성하기 전에 이 분말을 떨어 뜨린다.
그럼에도 불구하고, 필터(52)는 변환 장치(2)의 작동 동안 및 변환장치가 노화됨에 따라 과도하게 막힐 수 있다.
반응기(4) 내부측의 상대 압력의 증가는 일반적으로 필터(52)의 막힘 해제가 불충분해진다는 사실을 나타낸다.
반응기(4) 내부측의 압력을 모니터링하는 것은 세척 효율을 모니터링할 수 있게 한다.
바람직하게는, 안정화된 제조 단계에서, 반응기(4) 내부측의 상대 압력은 10 mbar 내지 500 mbar, 바람직하게는 50 mbar 내지 400 mbar, 더욱 바람직하게는 100 mbar 내지 350 mbar로 유지되는 것이 바람직하다.
변환 설비(2)는 반응기(4) 내부측의 압력을 측정하기 위한 압력 센서(P1)를 포함한다.
바람직하게는, 반응기(4) 내부측의 상대 압력이 미리 정해진 안전 임계값을 초과하면, 제어 시스템(16)은 변환 설비(2)의 셧다운을 명령하도록 설계된다.
안전 임계값은 예를 들어, 100 mbar 내지 500 mbar, 바람직하게는 200 mbar 내지 450 mbar, 더욱더 바람직하게는 200 mbar 내지 400 mbar, 특히 약 350 mbar이다.
유리하게는, 반응기(4) 내부측의 상대 압력이 미리 정해진 막힘 해제 임계값을 초과하면, 막힘 해제 장치(53)는 필터(52)의 막힘 해제를 실행하도록 제어된다. 이러한 정시 막힘 해제는 순차적인 막힘 해제를 위해 중성 가스의 주입 압력 범위의 상부 부분에서 또는 심지어 상기 범위보다 큰 주입 압력에서 막힘 해제 주입 압력으로 실행될 수 있다. 정시 막힘 해제는 더욱이 특히 하나 이상의 필터(52)에서, 예를 들어, 개별적으로 또는 제한된 수의 필터(52) 상에서 함께 차단될 하나 이상의 특정 필터(52) 상에서 개별적으로 실행될 수 있다.
정시 막힘 해제 임계값은 예를 들어, 설비의 안전 압력보다 100 mbar 낮은 범위로 설정되며, 예를 들어, 설비의 안전 임계값보다 50 mbar, 바람직하게는 30 mbar 더 낮다.
사실, 필터(52)가 상당히 막히는 경우, 반응기(4)에서 압력이 급격히 증가하고 그리고 불가능하지는 않지만, 수동 세척 또는 필터의 교체를 수행하기 위해 설치를 중단하지 않고, 또는 막힘 해제 작업 동안 필터(52)로부터 전달 장치(30)로 떨어지는 제어되지 않은 양의 응집체의 UO2F2 분말로의 추가로 인해 출구에서 UO2 분말의 이질성을 생성하지 않으면서, 필터(52)의 막힘을 해제하는 것은 어려워진다.
막힘 해제 중, 각각의 필터(52) 내부측에 중성 가스를 주입하는 것은, 10 mbar 내지 500 mbar 사이의 상대적인 압력에서 작동하는 반응기(4)의 방해를 제한하면서, 필터(52)의 외부 표면에 갇힌 UO2F2 분말 입자를 배출할 수 있게 한다.
여기에서 반응기(4)를 구비한 유동 장치(56)에 의한 반응기(4)의 하나 이상의 벽의 진동 및/또는 충격에서의 설정은, 또한 반응기(4)의 내벽에 침착될 수 있는 UO2F2 분말의 입자를 분리할 수 있게 한다.
여기에서 충격 장치(60)에 의해 노(6)의 충격 표면(62)을 가격하는 것은 노(6)의 분말 클러스터의 형성을 방지할 수 있으며, 이는 변환 설비(2)에 의해 제조된 UO2 분말의 품질에도 영향을 미칠 수 있다.
반응성 가스 및 중성 소거 가스의 유속과 반응기(4) 및 노(6)의 온도를 제어하는 것은, 또한 만족스러운 UO2 분말을 얻기 위한 조건 하에서의 가수 분해 및 열 가수 분해 반응의 설정을 허용한다.
일반적으로, 작동 중, 반응기(4) 또는 노(6)에 주입된 모든 가스는 반응기(4) 또는 노(6)에 존재하는 것보다 더 큰 압력으로 예를 들어, 반응기(4) 또는 노(6) 내부의 압력보다 적어도 20 mbar, 바람직하게는 적어도 50 mbar의 압력으로 주입된다.
충격 장치를 노(6)에 제공하는 것은 변환 방법 및 변환 매개변수의 제어에 관계없이 유리하다.
따라서, 일반적으로, 본 발명은 육불화우라늄(UF6)을 이산화우라늄(UO2)으로 변환하기 위한 설비에 관한 것으로, 변환 설비는 다음을 포함한다 :
기체 UF6과 건조 수증기 사이의 반응에 의해 UF6를 옥시플루오르화우라늄(UO2F2) 분말로 변환하기 위한 가수 분해 반응기;
반응기에 의해 공급된 UO2F2 분말을 UO2F2, 건조 수증기, 및 수소(H2) 가스 사이의 반응에 의해 UO2 분말로 변환하기 위한 열 가수 분해로 ― 상기 노는 표면 충격을 가짐 ―; 및
충격 표면을 가격하기 위한 적어도 하나의 충격 장치를 포함하며, 충격 장치는 충격 표면에 대해 이동 가능한 스트라이커, 및 스트라이커가 중간 부분을 통해 충격 표면을 가격하도록 스트라이커와 충격 표면 사이에 배치된 중간 부분을 포함하며, 중간 부분은 노의 표면으로부터 이격된 위치와 노의 충격 위치 사이에서 이동 가능하다.
변환 설비는 개별적으로 또는 임의의 기술적으로 가능한 조합으로 취해진 다음의 선택적 특징 중 하나 이상을 더 포함할 수 있다:
충격 장치는 중간 부분을 이격된 위치로 복귀시키기 위한 탄성 복귀 부재를 포함하고;
충격 장치는 스트라이커를 이동시키기 위한 공압 또는 유압 액추에이터를 포함하며;
노는 UO2F2를 수용하고 건조 수증기와 H2가 주입되는 회전 드럼을 포함하며, 충격 표면은 드럼의 외부 표면이고;
하나 이상의 유동 장치는 반응기의 하나 이상의 벽을 진동 및/또는 가격하도록 설계되고, 그리고 바람직하게는 직접적으로 또는 중간 부품, 예를 들어, 제거 가능한 중간 부품을 통해 벽에 진동 및/또는 충격을 주기 위해 반응기의 벽 상에 배열된 적어도 하나의 유동 부재를 포함하며;
적어도 하나의 포집 장치는 반응기에 존재하는 가스를 포집하도록 설계되고 필터를 포함하고;
적어도 하나의 막힘 해제 장치는 바람직하게는 별도의 필터 그룹에 의해 필터의 막힘을 해제하도록 설계되고, 각각의 필터 그룹은 하나 이상의 필터를, 특히 필터 그룹에 의해 순차적으로 그리고/또는 순환적으로 포함하며;
반응기에 UF6를 공급하기 위한 배출 장치, 배출 장치는 적어도 하나의 가열 챔버 ― 상기 또는 각각의 챔버는 고체 상태의 UF6 저장소를 수용하고 그리고 이를 가열하여 기체 상태의 UF6을 생성하도록 설계됨 ―, 그리고 상기 또는 각각의 가열 챔버로부터 반응기를 공급하도록 설계된 공급 회로;
공급 회로는 가열 챔버에 수용된 저장소로부터 반응기로 UF6의 순환을 강제하기 위해 상기 또는 각각의 가열 챔버와 연관된 펌프를 포함하고, 상기 또는 각각의 펌프는 바람직하게는 양 변위 펌프이고 더욱 바람직하게는 양 변위 벨로우즈 펌프이다.
공급 회로는 상기 또는 각각의 가열 챔버와 연관되고 그리고 가열 챔버와 연관된 펌프를 우회하게 배치된 유동 제어 밸브를 포함한다.

Claims (12)

  1. 육불화우라늄(UF6)을 이산화우라늄(UO2)으로 변환하는 방법으로서,
    상기 변환 방법은,
    가수 분해 반응기(4)에서 기체 UF6와 반응기(4)에 주입된 건조 수증기 사이의 반응에 의해 UF6를 옥시플루오르화우라늄(UO2F2)으로 가수 분해하는 단계,
    열 가수 분해로(6)에서 UO2F2를 노(6)에 주입된 건조 수증기 및 수소 가스(H2)와 반응시켜 UO2F2를 UO2로 열 가수 분해하는 단계,
    수개의 필터(52)를 포함하는 포집 장치(50)를 통한 반응기(4)에서 과잉 가스를 추출하는 단계,
    반응기(4)의 외부측으로부터 반응기(4)의 내부측으로 필터(52)에 중성 가스를 주입하여 필터(52)에 달라 붙은 분말을 제거함으로써 주기적으로 필터(52)의 막힘을 해제하는 단계, 및
    반응기(4)의 상대 압력을 측정하는 단계를 포함하고,
    상기 변환 방법은, 반응기(4)의 상대 압력이 미리 정해진 정시 막힘 해제 임계값(punctual unclogging threshold)을 초과할 때 필터(52)의 정시 막힘 해제를 구현하는 단계를 더 포함하는, 육불화우라늄(UF6)을 이산화우라늄(UO2)으로 변환하는 방법.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 UF6의 UO2F2로의 변환이 질소 분위기하에서 발생하도록 중성 소거 가스를 반응기(4)에 주입하는 단계를 포함하는, 육불화우라늄(UF6)을 이산화우라늄(UO2)으로 변환하는 방법.
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 건조 수증기 및 H2는 노(6)에 주입되어 UO2F2의 흐름에 대항하여 노(6)에서 반응기(4)로 순환되도록 하는, 육불화우라늄(UF6)을 이산화우라늄(UO2)으로 변환하는 방법.
  4. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 반응기(4)의 상대 압력이 미리 정해진 안전 임계값을 초과하는 경우 상기 변환 설비를 셧다운하는 단계를 포함하는, 육불화우라늄(UF6)을 이산화우라늄(UO2)으로 변환하는 방법.
  5. 제 4 항에 있어서,
    상기 안전 임계값은 100 mbar 내지 500 mbar, 바람직하게는 200 mbar 내지 450 mbar인, 육불화우라늄(UF6)을 이산화우라늄(UO2)으로 변환하는 방법.
  6. 제 4 항 또는 제 5 항에 있어서,
    상기 정시 막힘 해제 임계값은 예를 들어, 안전 임계값 아래 100 mbar의 범위로 설정되고, 예를 들어, 안전 임계값 아래 50 mbar 및 바람직하게는 30 mbar 인, 육불화우라늄(UF6)을 이산화우라늄(UO2)으로 변환하는 방법.
  7. 제 1 항 내지 제 6 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 반응기(4)의 벽을 바람직하게는 변환 동안 규칙적으로 또는 연속적으로 진동 및/또는 가격하는 단계를 포함하는, 육불화우라늄(UF6)을 이산화우라늄(UO2)으로 변환하는 방법.
  8. 제 7 항에 있어서,
    상기 진동은 상기 반응기(4)의 벽을 진동 및/또는 충격하도록 설계된 적어도 하나의 유동 부재(58)를 포함하는 유동 장치(56)에 의해 직접 또는 중간 부분, 예를 들어, 제거 가능한 중간 부분을 통해 수행되는, 육불화우라늄(UF6)을 이산화우라늄(UO2)으로 변환하는 방법.
  9. 제 1 항 내지 제 8 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 노(6)의 내부 표면에 부착된 UO2F2 또는 UO2의 분말을 제거하기 위해 UO2F2를 UO2로 변환하는 동안 상기 노(6)의 충격 표면(62)에 충격을 가하는 단계를 포함하는, 육불화우라늄(UF6)을 이산화우라늄(UO2)으로 변환하는 방법.
  10. 제 9 항에 있어서,
    상기 노(6)는 UO2F2를 수용하고 건조 수증기와 H2가 주입되는 회전 드럼(32)을 포함하고, 상기 충격 표면(62)은 상기 회전 드럼(32)의 외부 표면인, 육불화우라늄(UF6)을 이산화우라늄(UO2)으로 변환하는 방법.
  11. 제 9 항 또는 제 10 항에 있어서,
    상기 충격 단계는 충격 표면(62)에 대해 이동 가능한 스트라이커(64) 및 상기 스트라이커(64)와 충격 표면(62) 사이에 배치되는 중간 부분(66) ― 상기 중간 부분은 스트라이커(64)가 중간 부분(66)을 통해 충격 표면(62)을 가격하도록 됨 ―을 포함하는 적어도 하나의 충격 장치(60)를 사용하여 수행되며, 상기 중간 부분(66)은 충격 표면(62)으로부터 이격된 위치와 충격 표면(62)과 접촉하는 충격 위치 사이에서 이동 가능한, 육불화우라늄(UF6)을 이산화우라늄(UO2)으로 변환하는 방법.
  12. 제 1 항 내지 제 11 항 중 어느 한 항에 따른 변환 방법의 구현을 위해 설계된 변환 설비.
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