KR20200108980A - 막-전극 접합체 쉘, 이를 포함하는 막-전극 접합체 및 막-전극 접합체의 제조방법 - Google Patents

막-전극 접합체 쉘, 이를 포함하는 막-전극 접합체 및 막-전극 접합체의 제조방법 Download PDF

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박영준
이기섭
이우진
진상문
김민진
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현대자동차주식회사
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Abstract

본 발명은 일체형 구조를 갖는 막-전극 접합체 쉘, 이를 포함하는 막-전극 접합체 및 막-전극 접합체의 제조방법에 관한 것으로, 보다 구체적으로 막-전극 접합체의 제조 수율 및 효율을 향상시킬 수 있는 종래의 서브가스켓 기능을 수행하는 일체형 구조물인 막-전극 접합체 쉘 및 이를 적용한 막-전극 접합체에 관한 것이다.

Description

막-전극 접합체 쉘, 이를 포함하는 막-전극 접합체 및 막-전극 접합체의 제조방법{A membrane-electrode assembly shell, a membrane-electrode assembly using the same and method of manufacturing the membrane-electrode assembly}
본 발명은 막-전극 접합체 쉘, 이를 포함하는 막-전극 접합체 및 막-전극 접합체의 제조방법에 관한 것으로, 보다 구체적으로 막-전극 접합체의 제조 수율 및 효율을 향상시킬 수 있는 종래의 서브가스켓을 대체한 일체형 구조물인 막-전극 접합체 쉘 및 이를 적용한 막-전극 접합체에 관한 것이다.
연료전지 스택의 구성을 살펴보면, 가장 안쪽에 막-전극 접합체가 위치하는데, 이 막-전극 접합체는 수소 양이온을 이동시켜 줄 수 있는 고분자 전해질막과 이 전해질막 양면에 수소 및 산소가 반응할 수 있도록 구비된 전극층, 즉 공기극 및 연료극으로 구성되어 있다.
또한, 상기 전극층 상에는 가스확산층 및 서브가스켓이 차례로 적층되고, 상기 가스확산층의 바깥쪽에는 연료를 공급하고 반응에 의해 발생된 물을 배출하도록 유로(Flow Field)가 형성된 분리판이 위치하며, 가장 바깥쪽에는 상기한 각 구성들을 지지 및 고정시키기 위한 엔드 플레이트(End plate)가 결합된다. 이때 상기 서브가스켓은 연료전지 스택의 각 단위 셀을 나누는 기준이 되는 동시에 상기 고분자 전해질막 및 전극층이 접합된 막-전극 접합체를 고정시키는 역할을 수행하게 되기 때문에, 연료전지를 제조하는데 있어서 상기 서브가스켓은 막-전극 접합체의 필수 구성요소라 할 수 있다.
종래에는 상기와 같은 구성요소를 갖는 막-전극 접합체를 제조하기 위해 제작된 막-전극 접합체 위에 가스확산층을 위치시킨 후 열압착을 가하고 추가적으로 서브가스켓을 열압착하여 막-전극 접합체를 밀봉 시킨 후 가스켓을 덮는 정교한 연속 가공 방식을 사용하고 있다. 이 경우, 여러 단계들을 수행하는 각각의 필요한 공정장비의 준비 및 공정 시간의 증가로 비용이 심하게 발생하였고, 각 단계 마다 작은 오차들이 무수히 발생되어 결과적으로 최종 제작된 스택의 큰 오류를 야기하였다. 또한 정교한 공정을 반복적으로 여러 번 수행해야 되기 때문에 접착제의 사용이 필수였는데, 접착제가 잘못된 위치에 도포되거나 원치않는 위치에 스며들어가게 되어 쇼팅이 발생하거나 반응면적이 감소하게 되는 경우가 많았다.
또한 종래의 막-전극 접합체를 제조하는데 있어서, 가스확산층의 면적 보다 전극층의 면적이 과하게 커지게 되므로인해 값비싼 촉매 사용과 무관한 무의미한 면적이 발생하여 효율적이지 못하였다.
일본등록특허 제6,144,650호는 연료전지 제조 방법에 관한 것으로, 금형을 이용하여 미리 준비된 접착제를 막-전극 접합체에 열 및 압력을 가하여 눌러 접착제를 원하는 위치에 변형된 모습으로 부착시키는 공정등이 개시되어 있는데, 이 경우 접착제가 원하는 위치에서 벗어나 도포될 위험이 존재하며, 개스킷을 동일한 위치로 누르지 않을 경우 압력의 불균형이 발생하여 상기 접착제가 유출될 가능성이 농후하다.
일본등록특허 제6,144,650호
본 발명은 단위셀을 제작하는데 있어서 오차의 발생이 없으며, 결과적으로 단위셀의 적층으로 제작된 스택의 성능이 저하되지 않는 막-전극 접합체를 제조할 목적이 있다.
본 발명은 제조 공정을 간소화하고 공정 시간을 단축시켜 공정의 효율성을 높일 목적이 있다.
본 발명은 제조 공정 중 문제 발생시 빠른 파악 및 간편한 유지 보수가 가능한 막-전극 접합체 제조 방법을 제공할 목적을 가지고 있다.
본 발명은 접착제를 사용하지 않으면서 막-전극 접합체에 대한 고정력을 높이고, 완전 밀봉된 구조를 가질 수 있는 방법을 제공할 목적이 있다.
본 발명의 목적은 이상에서 언급한 목적으로 제한되지 않는다. 본 발명의 목적은 이하의 설명으로 보다 분명해 질 것이며, 특허청구범위에 기재된 수단 및 그 조합으로 실현될 것이다.
본 발명에 따르면 판상의 사각틀 형태를 갖는 고무부재; 및 상기 고무부재의 외측면에 구비되는 지지대; 를 포함하고, 상기 고무부재는 개구부가 형성된 내측면; 및 상기 내측면의 이면인 외측면; 을 포함하고, 상기 고무부재의 외측면 중 하나에는 고무부재의 외측면에서 내측면으로 개구된 삽입구를 포함하고, 상기 고무부재 및 지지대가 연결된 것인 막-전극 접합체 쉘(shell)을 제공한다.
상기 고무부재의 내측면은 돌출된 고무틀을 포함하고, 상기 고무틀은 상기 고무부재의 삽입구를 사이에 두고 고무부재 내측면의 상부에 구비된 상부 고무틀; 및 상기 고무부재 내측면의 하부에 구비된 하부 고무틀; 을 포함할 수 있다.
상기 지지대는 'ㄷ'자 형태로 90˚ 절곡된 주 지지대; 및 상기 주 지지대의 내측면에 기둥형상으로 돌출되고, 서로 이격된 하나 이상의 보조 지지대; 를 포함할 수 있다.
상기 막-전극 접합체 쉘은 상기 각 보조 지지대 사이 및 상기 고무부재와 지지대 사이에 다수의 개구된 보조 개구부를 포함할 수 있다.
상기 고무부재는 고무이고, 상기 지지대는 플라스틱, 고무 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 하나일 수 있다.
본 발명에 따르면, 전해질막; 및 상기 전해질막의 양면에 구비된 전극층; 을 포함하는 막-전극 접합체; 및 상기 제1항의 막-전극 접합체 쉘을 포함하고, 상기 막-전극 접합체는 상기 막-전극 접합체 쉘의 내부에 구비되고, 상기 막-전극 접합체의 양면에 가스확산층이 구비된 것인 5-레이어 막-전극 접합체를 제공한다.
상기 막-전극 접합체의 양면에 접착제가 도포될 수 있다.
상기 막-전극 접합체의 면적이 상기 가스확산층의 면적 보다 작을 수 있다.
상기 5-레이어 막-전극 접합체; 를 포함하는 단위 셀; 및 상기 단위 셀이 다수로 적층되어 배치된 다층 셀을 포함하고, 상기 각 단위 셀에 포함되는 지지대들이 서로 대응되어 적층되는 것일 수 있다.
본 발명에 따르면 상기 막-전극 접합체 쉘(shell)을 제조하는 단계; 막-전극 접합체를 준비하는 단계; 막-전극 접합체를 상기 막-전극 접합체 쉘 내부에 삽입하여 예비 5-레이어 막-전극 접합체를 제조하는 단계; 및 열압착틀로 막-전극 접합체 쉘을 열압착하여 5-레이어 막-전극 접합체를 제조하는 단계; 를 포함하는 것인 5-레이어 막-전극 접합체 제조방법을 제공한다.
상기 막-전극 접합체 쉘을 제조하는 단계는 고무부재 및 지지대를 준비하는 단계; 및 상기 고무부재 및 지지대를 접합하여 막-전극 접합체 쉘을 제조하는 단계; 를 포함하고, 상기 고무부재는 고무 소재를 포함하고, 상기 고무부재는 주형(casting) 방식으로 성형하고, 상기 지지대는 플라스틱 소재를 포함하고, 상기 지지대는 사출성형(injection molding) 방식으로 성형할 수 있다.
상기 막-전극 접합체 쉘을 제조하는 단계는 고무부재 및 지지대를 성형하는 막-전극 접합체 쉘 제조 단계; 를 포함하고, 상기 고무부재 및 지지대는 고무 소재를 포함하고, 막-전극 접합체 쉘은 주형(casting) 방식으로 성형할 수 있다.
상기 막-전극 접합체는 전해질막; 및 상기 전해질막의 양면에 구비된 전극층; 을 포함할 수 있다.
상기 막-전극 접합체의 양면에 접착제가 도포될 수 있다.
상기 막-전극 접합체를 준비하는 단계; 또는 상기 예비 5-레이어 막-전극 접합체를 제조하는 단계; 이후 가스확산층을 배치하는 단계; 가 더 포함될 수 있다.
막-전극 접합체를 준비하는 단계; 이후 가스확산층을 배치하는 단계; 가 포함될 때, 상기 가스확산층은 상기 막-전극 접합체의 전극층 상에 부착되어 배치될 수 있다.
막-전극 접합체를 준비하는 단계; 이후 가스확산층을 배치하는 단계; 가 포함될 때, 상기 고무부재의 내측면에는 고무부재 내측면의 테두리를 따라 돌출된 고무틀을 포함하고, 상기 가스확산층은 상기 막-전극 접합체 쉘에 포함되는 개구부를 통해 고무부재의 고무틀에 안착되어 배치될 수 있다.
예비 5-레이어 막-전극 접합체를 제조하는 단계; 이후 가스확산층을 배치하는 단계; 가 포함될 때, 상기 가스확산층은 상기 막-전극 접합체 쉘의 개구부를 통해 내부에 삽입된 막-전극 접합체의 전극층 상에 부착되어 배치될 수 있다.
예비 5-레이어 막-전극 접합체를 제조하는 단계에서 막-전극 접합체는 막-전극 접합체 쉘의 내부에 삽입될 수 있다.
5-레이어 막-전극 접합체를 제조하는 단계에서 열압착틀로 90 내지 130℃ 의 온도 및 0.2 내지 2.0Mpa 의 압력으로 막-전극 접합체 쉘에 포함되는 고무부재를 열압착할 수 있다.
본 발명에 따르면, 단위셀을 제작하는데 있어서 오차의 발생이 없으며, 결과적으로 단위셀의 적층으로 제작된 스택의 성능이 저하되지 않는 막-전극 접합체를 제공할 수 있다.
본 발명에 따르면, 제조 공정을 간소화하고 공정 시간을 단축시켜 공정의 효율성을 높일 수 있다.
본 발명에 따르면, 제조 공정 중 문제 발생시 빠른 파악 및 간편한 유지 보수가 가능한 막-전극 접합체 제조 방법을 제공할 수 있다.
본 발명에 따르면, 접착제를 사용하지 않으면서 막-전극 접합체에 대한 고정력을 높이고, 완전 밀봉된 구조를 가질 수 있는 방법을 제공할 수 있다.
본 발명의 효과는 이상에서 언급한 효과로 한정되지 않는다. 본 발명의 효과는 이하의 설명에서 추론 가능한 모든 효과를 포함하는 것으로 이해되어야 할 것이다.
도 1은 본 발명의 막-전극 접합체 쉘의 일실시예에 대한 사시도, 부분 단면도 및 평면도에 관한 것이다.
도 2는 본 발명의 막-전극 접합체 쉘의 일실시예에 대한 사시도, 부분 단면도 및 평면도에 관한 것이다.
도 3은 고무틀을 적용한 막-전극 접합체 쉘의 평면도를 나타낸 것이다.
도 4은 단위 셀 및 다층 셀을 간단히 나타낸 것이다.
도 5는 부 지지대를 적용한 일실시예를 나타낸 것이다.
도 6은 분리되어 제작된 막-전극 접합체 쉘이 적용된 예비 막-전극 접합체 제조 과정을 간략히 나타낸 것이다.
도 7은 막-전극 접합체 쉘에 막-전극 접합체를 도입하는 방법을 나타낸 것이다.
도 8은 막-전극 접합체 및 가스확산층을 적용한 막-전극 접합체 쉘의 일실시예들에 대한 부분 단면도를 나타낸 것이다.
도 9은 열압착에 의해 막-전극 접합체가 제조되는 일실시예를 단면을 통해 나타낸 것이다.
도 10은 열압착에 의해 막-전극 접합체가 제조되는 일실시예를 단면을 통해 나타낸 것이다.
이상의 본 발명의 목적들, 다른 목적들, 특징들 및 이점들은 첨부된 도면과 관련된 이하의 바람직한 실시예들을 통해서 쉽게 이해될 것이다. 그러나 본 발명은 여기서 설명되는 실시예들에 한정되지 않고 다른 형태로 구체화될 수도 있다. 오히려, 여기서 소개되는 실시예들은 개시된 내용이 철저하고 완전해질 수 있도록 그리고 통상의 기술자에게 본 발명의 사상이 충분히 전달될 수 있도록 하기 위해 제공되는 것이다.
각 도면을 설명하면서 유사한 참조부호를 유사한 구성요소에 대해 사용하였다. 첨부된 도면에 있어서, 구조물들의 치수는 본 발명의 명확성을 위하여 실제보다 확대하여 도시한 것이다. 제1, 제2 등의 용어는 다양한 구성요소들을 설명하는데 사용될 수 있지만, 상기 구성요소들은 상기 용어들에 의해 한정되어서는 안 된다. 상기 용어들은 하나의 구성요소를 다른 구성요소로부터 구별하는 목적으로만 사용된다. 예를 들어, 본 발명의 권리 범위를 벗어나지 않으면서 제1 구성요소는 제2 구성요소로 명명될 수 있고, 유사하게 제2 구성요소도 제1 구성요소로 명명될 수 있다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다.
본 명세서에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서 상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부분품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다. 또한, 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "상에" 있다고 할 경우, 이는 다른 부분 "바로 위에" 있는 경우뿐만 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다. 반대로 층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "하부에" 있다고 할 경우, 이는 다른 부분 "바로 아래에" 있는 경우뿐만 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다.
본 발명은 막-전극 접합체 쉘, 이를 포함하는 막-전극 접합체 및 막-전극 접합체의 제조방법에 관한 것이다.
이하, 본 발명의 막-전극 접합체 쉘, 막-전극 접합체 쉘을 포함하는 5-레이어 막-전극 접합체, 5-레이어 막-전극 접합체를 포함하는 연료전지 셀 및 5-레이어 막-전극 접합체를 제조하는 방법에 관해 구분하여 설명하도록 하겠다.
막-전극 접합체 쉘(shell)
본 발명의 막-전극 접합체 쉘은 판상의 사각틀 형태를 갖는 고무부재 및 상기 고무부재의 외측면에 구비되는 지지대를 포함한다. 이하 본 발명의 막-전극 접합체 쉘의 구조 및 소재를 설명하겠다.
상기 지지대는 'ㄷ'자 형태로 90˚ 절곡된 주 지지대 및 상기 주 지지대의 절곡된 방향의 안쪽 면인 내측면에는 시로 이격되어 기둥형상으로 돌출된 하나 이상의 보조 지지대를 포함하는데, 상기 고무부재와 지지대는 상기 보조 지지대에 의해 연결되어 있는 것이 특징이다.
상기 고무부재는 중앙에 사각형 모양으로 개구된 개구부를 포함하는데, 상기 고무부재의 측면은 상기 개구부가 형성된 안쪽 테두리면인 내측면 및 상기 내측면의 이면인 바깥쪽 테두리면인 외측면으로 구분될 수 있다.
상기 고무부재는 기본적으로 사각틀 형태를 갖는데, 바람직하게 정사각형 모양의 정사각틀 또는 직사각형 모양의 직사각틀 형태를 갖는다. 이때 상기 고무부재가 직사각틀 형태를 가질 경우, 지지대가 구비되는 위치에 따라 상기 지지대의 형태가 크게 두 가지로 구분될 수 있다.
도 1 및 도 2에는 본 발명의 막-전극 접합체 쉘의 일실시예에 대한 도면이 나타나 있는데, 이를 참고하여 본 발명의 막-전극 접합체 쉘 구조를 설명하겠다.
도 1의 사시도를 참고하면, 지지대는 막-전극 접합체의 전체적인 형상을 지지하는 주 지지대 및 고무부재와 연결하여 고정하는 기능을 수행하는 다수의 보조 지지대를 포함한다. 상기 주 지지대는 90˚로 두 번 절곡되면서 전체적으로 'ㄷ'자 형태를 갖게 된다.
도 1의 고무부재는 직사각틀 형태로 상기 고무부재의 외측면 중 하나에는 고무부재의 외측면에서 내측면으로 개구된 삽입구를 포함한다. 구체적으로 상기 고무부재의 외측면 중 긴 면(=가로면)에 삽입구가 위치하고, 그에 대응되는 고무부재의 반대측 면에 상기 지지대에 포함되는 주 지지대의 중앙 부위가 위치하게 된다. 이 경우, 상기 주 지지대의 중앙 부위는 절곡된 양측 부위 보다 길이가 길다.
상기 보조 지지대는 지지대 및 고무부재 사이에 위치하여 상기 지지대 및 고무부재를 연결하는 형상인데, 다수의 보조 지지대는 서로 이격되어 있기 때문에 그 사이 간격에 개구된 보조 개구부가 형성된다. 구체적으로 본 발명의 막-전극 접합체 쉘은 보조 지지대 사이 및 주 지지대와 고무부재 사이에 다수의 개구된 보조 개구부를 포함한다. 상기 보조 개구부 중 일부는 연료전지 셀이 동작할 때 기체 및 액체가 유동하는 유체 이동 통로로써 기능하게 되는데 이에 대한 것은 추후 연료전지 셀을 설명할 때 다시 다루도록 하겠다.
본 발명의 고무부재는 고무부재의 내측면의 테두리를 따라 돌출된 고무틀을 포함할 수 있다. 도 1의 평면도를 참고하면, 상기 고무틀이 개구부가 형성된 고무부재의 내측면 테두리를 따라 일정 깊이 돌출된 것을 볼 수 있다. 보다 구체적으로 상기 고무틀은 상기 고무부재의 삽입구를 사이에 두고 고무부재 내측면의 상부에 구비된 상부 고무틀 및 하부에 구비된 하부 고무틀을 포함한다.
본 발명의 상기 고무틀은 목적 및 제조 방법의 변경에 따라 막-전극 접합체 쉘에서 배제될 수 있는데 도 3을 참고하면, 고무틀이 적용된 도 3(A)에는 고무부재의 내측면 테두리를 따라 연속적으로 돌출된 고무틀이 나타나 있고, 고무틀이 적용되지 않은 도 3(B)에는 고무부재의 내측면 테두리에는 어떠헌 구조물도 돌출되지 않고 개구부가 형성된 것을 알 수 있다.
도 1의 a-a' 부위를 절단한 부분 절단면도를 참고하면, 본 발명의 고무부재는 고무부재의 내측면의 상부 고무틀 및 하부 고무틀 사이에는 일정 높이를 갖는 공간이 형성되는데, 이는 본 발명의 막-전극 접합체가 삽입되어 구비되는 구역으로 추후 막-전극 접합체를 설명할 때 구체적으로 다루도록 하겠다.
도 2는 막-전극 접합체 쉘의 또 다른 실시예로, 상기 고무부재의 외측면 중 짧은 면(=세로면)에 삽입구가 위치하고, 그에 대응되는 고무부재의 반대측 면에 상기 지지대에 포함되는 주 지지대의 중앙 부위가 위치하게 된다. 이 경우, 상기 주 지지대의 중앙 부위는 절곡된 양측 부위 보다 길이가 짧다.
본 발명의 고무부재는 고무를 포함한다. 이때 상기 고무의 종류는 80 내지 150 ℃ 의 온도에서 부분적으로 용융 및 변형될 수 있다면 본 발명에서 특별히 한정하지 않는다.
상기 고무부재는 막-전극 접합체를 최종적으로 완성할 때 부분적으로 용융 및 변형되어 전해질막, 전극층 및 가스확산층의 적층 구조를 지지하고 상기 적층 구조가 깨지지 않도록 고정하기 위한 수단으로 사용되기 때문에 고무 이외의 소재를 사용할 경우 본 발명이 목적하는 바람직한 효과를 얻기 어려워 진다.
상기 지지대는 플라스틱, 고무 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 하나를 포함한다. 이때 상기 지지대가 플라스틱일 경우, 절연 역할을 기대할 수도 있다. 하지만 상기 지지대의 소재 선택은 제조 방법의 변경 및 목적에 따라 결정될 수 있다. 보다 구체적으로 본 발명의 고무부재 및 지지대를 포함하는 막-전극 접합체 쉘 및 이의 제조방법은 지지대의 소재에 따라 크게 두 가지로 분류할 수 있는데, 이에 대한 구체적인 사항은 추후 막-전극 접합체 제조방법을 다룰 때 설명하도록 하겠다.
5-레이어 막-전극 접합체
본 발명의 막-전극 접합체는 1개의 전해질막과 2개의 전극층을 포함하는 3-레이어 막-전극 접합체 및 3-레이어 막-전극 접합체에 2개의 가스확산층을 더 포함하는 5-레이어 막-전극 접합체로 구분되는데, 용어 혼동을 피하기 위해 3-레이어 막-전극 접합체일 경우에만 막-전극 접합체로 지칭하도록 하겠다.
우선 본 발명의 막-전극 접합체는 전해질막 및 상기 전해질막의 양면에 구비된 전극층을 포함한다. 이때 본 발명에서는 상기 전해질막 및 전극층의 종류에 대해 특별히 한정하지 않으며, 연료전지 분야에서 통상적으로 사용할 수 있으면 충분하다. 다만, 상기 막-전극 접합체에 포함되는 전해질막 및 전극층은 합지되어서 적층되는 것이 바람직하다. 이는 추후 상기 막-전극 접합체가 본 발명의 막-전극 접합체 쉘에 삽입될 때 또는 열압착틀에 의해 열압착될 때, 적층 구조의 변형 및 틀어짐이 발생하는 것을 방지하기 위함이다.
본 발명의 5-레이어 막-전극 접합체는 본 발명의 막-전극 접합체 쉘을 포함하는 것이 특징이다. 이때 상기 막-전극 접합체 쉘은 통상적인 서브가스켓 처럼 막-전극 접합체의 상하에서 적층되는 구성이기 보다 상기 막-전극 접합체의 측면에 구비되어 막-전극 접합체의 가장자리를 고정하는 구조를 가지기 때문에 서브가스켓을 포함하는 종래의 발명들에서 볼 수 있는 7-레이어 막-전극 접합체란 용어를 사용하지 않고, 본 발명에서는 서브가스켓을 대체한 막-전극 접합체 쉘을 포함하더라도 5-레이어 막-전극 접합체 용어를 사용하도록 하겠다.
본 발명의 막-전극 접합체는 본 발명의 막-전극 접합체 쉘의 내부에 구비되는 것이 특징인데, 보다 구체적으로 상기 막-전극 접합체 쉘의 삽입구를 통해 판상형을 갖는 상기 막-전극 접합체가 슬라이딩 삽입되어 막-전극 접합체 쉘의 내부에 구비되게 된다.
본 발명의 가스확산층은 막-전극 접합체의 양면에 구비되는데, 배치되는 위치에 따라 본 발명의 5-레이어 막-전극 접합체의 제조방법이 몇 가지 형태로 구분될 수 있다. 구체적인 설명은 5-레이어 막-전극 접합체 제조방법에서 다루도록 하겠다.
연료전지 셀
본 발명의 연료전지 셀은 본 발명의 막-전극 접합체 쉘을 포함하는 5-레이어 막-전극 접합체를 포함하는 단위 셀 및 상기 단위 셀이 다수로 적층되어 배치된 다층 셀을 포함한다.
도 4는 본 발명의 다층 셀을 나타낸 것으로 이를 참고하면, 상기 다수의 단위 셀이 상하로 위치하여 서로 대응되게 적층된다. 구체적으로 막-전극 접합체 쉘의 주 지지대들이 서로 대응되도록 적층되어 있다.
본 발명의 연료전지 셀은 막-전극 접합체 쉘을 포함하는 5-레이어 막-전극 접합체 외의 부 지지대를 더 포함한다. 상기 부 지지대는 막-전극 접합체 쉘에 포함되는 고무부재의 삽입구가 존재하는 방향의 외측면이 외부로부터 지지대에 의해 완전히 밀봉되고 있지 못한 구조를 갖기 때문에 이를 보완하기 위해 필수적으로 포함된다. 상기 부 지지대의 구성으로 막-전극 접합체 쉘은 기체 및 액체 등의 유체 이동통로 역할, 내부적으로 막-전극 접합체를 고정하는 지지대 역할 및 외부로부터 내부의 막-전극 접합체를 보호하는 역할을 제대로 수행할 수 있게 된다.
상기 부 지지대는 막-전극 접합체 쉘의 지지대와 대응되는 구조를 갖는데, 구체적으로 'ㄷ' 자 형태로 90˚ 절곡된 주 지지대 및 상기 주 지지대의 안쪽면에 기둥 형상으로 돌출되고, 서로 이격된 하나 이상의 보조 지지대를 포함한다. 상기와 같은 구조로 인해 부 지지대의 보조 지지대 사이 공간에는 개구된 보조 개구부를 포함하게 된다. 다만, 본 발명의 부 지지대의 보조 지지대는 주 지지대의 중앙부위에만 포함되고, 주 지지대의 양측으로 절곡된 부위에는 포함되지 않는 다는 점에서 본 발명의 지지대와 차이가 있다.
도 5에는 본 발명의 지지대 및 부 지지대의 접합 구조에 대한 평면도가 나타나 있다. 이를 참고하면, 본 발명의 막-전극 접합체 쉘에 포함되는 주 지지대의 양 끝단면과 부 지지대에 포함되는 주 지지대의 양 끝단면이 서로 대응되어 접하게 되고, 동시에 막-전극 접합체 쉘에 포함되는 고무부재의 삽입구를 포함하는 외측면과 부 지지대에 포함되는 주 지지대의 양 끝단면이 서로 대응되어 접하게 되고, 동시에 막-전극 접합체 쉘에 포함되는 고무부재의 삽입구를 포함하는 외측면과 부 지지대에 포함되는 보조 지지대가 접하게 된다. 이때 상기 지지대의 주 지지대 와 상기 부 지지대의 주 지지대 및 고무부재와 부 지지대의 보조 지지대는 다양한 수단에 의해 접합되어 고정될 수 있고, 본 발명에서는 고정되는 구성을 특별히 한정하지 않겠다.
상기 부 지지대는 그에 대응되는 지지대와 동일한 소재를 갖는 것이 바람직하며, 부 지지대의 주 지지대 및 지지대의 주 지지대는 서로 맞 닿게 되어 완전히 결합 및 고정되게 된다.
본 발명의 또 다른 실시예에 의하면, 상기 부 지지대는 적층된 막-전극 접합체 쉘에 대응되는 구조물의 형상일 수 있다(도면 생략). 즉, 부 지지대는 스택(stack) 구조를 갖는 본 발명의 다층 셀에서 지지대를 포함하고 있지 않는 면의 빈 공간에 상기 다층 셀의 높이에 적합하도록 제작되어 삽입될 수도 있다.
상기와 같이 본 발명의 부 지지대는 단위셀 마다 대응되거나, 또는 다층 셀 하나에 대응되는 형태를 가질 수 있는데, 이는 공정의 효율 및 목적에 따라 선택될 수 있다.
본 발명의 지지대 및 부 지지대에 포함되는 보조 개구부들 중 일부는 유체의 이동통로로써의 기능 즉, 매니폴드로써의 기능을 수행하게 되는데, 이는 발명의 목적 및 설계상 편의에 따라 다양하게 선택되어 질 수 있으며, 본 발명에서는 매니폴드의 위치를 특별히 한정하지 않는다.
본 발명의 연료전지 셀은 분리판(도면 생략)을 더 포함할 수 있는데, 상기 분리판은 막-전극 접합체 쉘 상에 구비된다.
상기 분리판은 막-전극 접합체 쉘의 보조 개구부 중 유체의 이동통로로 사용되는 보조 개구부를 막지 않는 상태로 막-전극 접합체 쉘의 상측 및 하측 중 적어도 어느 하나에 배치되는 것이 바람직하다.
구체적으로 상기 분리판은 막-전극 접합체 쉘의 보조 개구부 중 유체의 이동통로로 사용되는 보조 개구부를 막지않는 상태로 막-전극 접합체 쉘의 상측 및 하측 중 적어도 어느 하나에 배치될 수 있다.
5-레이어 막-전극 접합체 제조방법
본 발명의 5-레이어 막-전극 접합체 제조방법은 막-전극 접합체 쉘을 제조하는 단계, 막-전극 접합체를 준비하는 단계, 막-전극 접합체를 상기 막-전극 접합체 쉘 내부에 삽입하여 예비 5-레이어 막-전극 접합체를 제조하는 단계 및 열압착틀로 막-전극 접합체 쉘을 열압착하여 5-레이어 막-전극 접합체를 제조하는 단계를 포함하는 것이 특징이다.
도 6에는 본 발명의 5-레이어 막-전극 접합체를 제조하는 과정이 나타나 있다. 본 발명의 5-레이어 막-전극 접합체 제조 과정은 크게 4단계로 나눠질 수 있는데, 상기 도면들을 참고하여 각 단계에 대해 구체적으로 설명하도록 하겠다. 다만, 앞서 막-전극 접합체 쉘, 5-레이어 막-전극 접합체 및 연료전지 셀에서 이미 설명한 특징들은 중복을 피하기 위해 일부 배제하여 설명하겠다.
막-전극 접합체 쉘 제조 단계(S1)
본 발명의 막-전극 접합체 쉘을 제조하는 방법은 크게 두 가지로 구분할 수 있다. 즉, 주 지지대와 고무부재가 서로 다른 소재를 갖도록 제작된 분리형 막-전극 접합체 쉘 제조 방법 및 주 지지대와 고무부재가 동일한 소재를 갖도록 제작된 일체형 막-전극 접합체 쉘 제조방법으로 구분된다.
도 6에는 분리형 막-전극 접합체 쉘 제조 방법을 이용하여 5-레이어 막-전극 접합체를 제조하는 과정이 나타나 있다. 이를 참고하면, 준비 단계에서 지지대 및 고무부재를 개별적으로 제조하여 준비하게 된다.
상기 지지대는 플라스틱을 포함하기 때문에 소재의 특성상 고온에서 사출성형(injection molding) 방식으로 성형되어 제조되게 되는데, 보다 구체적으로 열가소성 또는 열경화성 고분자들을 이용하여 용융점 또는 연화점 이상으로 가열된 고분자 액체를 사출기를 이용하여 몰드속으로 사출 및 냉각시키는 방법으로 제작하게 된다.
상기 고무부재는 고무를 포함하기 때문에 본 발명의 고무부재 형상의 적당한 틀(mold) 속에 고무 원료를 넣고 틀 속에서 대기압 아래 중합시키는 주형(casting) 방식으로 성형되어 제조 된다.
막-전극 접합체 쉘 제조 단계에서 준비된 지지대 및 고무부재를 접합하여 연결하게 되는데, 구체적으로 고온으로 유지된 지지대에서 돌출된 보조 지지대의 끝단면과 고무부재의 사면 중 삽입구가 위치하는 방향의 반대편 외측면이 접합되게 되고, 상기 보조 지지대의 끝단면과 만난 고무부재의 외측면이 녹음으로써 지지대와 고무부재가 연결되게 된다. 이때 필요에 따라 냉각시켜줌으로써 연결을 더 강화할 수 있다.
상기 분리형 막-전극 접합체 쉘 제조 방법과 다르게 일체형 막-전극 접합체 쉘 제조 방법은 접합하는 과정이 생략된다. 구체적으로 지지대 및 고무부재는 동일한 고무를 포함하는 일체형 구조물이기 때문에 본 발명의 막-전극 접합체 쉘 형상의 틀 속에 고무 원료를 넣고 중합시키는 주형(casting) 방식으로 성형되어 제조 된다.
막-전극 접합체 준비 단계(S2)
제조된 막-전극 접합체 쉘에 삽입하기 위한 막-전극 접합체를 준비하는 단계로, 상기 막-전극 접합체는 전해질막 및 상기 전해질막의 양면에 구비되어 적층된 전극층을 포함한다. 현 단계에서 준비되는 막-전극 접합체는 기본적으로 1개의 전해질막 및 2개의 전극층을 포함하는 3-레이어 막-전극 접합체이다. 하지만 이에 한정되는 것은 아니며, 가스확산층이 도입되는 시기 및 목적에 따라 1개의 전해질막 및 2개의 전극층 외에 2개의 가스확산층을 더 포함하는 5-레이어 막-전극 접합체일 수 있다. 즉, 막-전극 접합체의 양면으로 가스확산층이 더 적층된 형태의 5-레이어 막-전극 접합체를 바로 적용할 수 있다.
예비 5-레이어 막-전극 접합체 제조 단계(S3)
현 단계는 준비된 막-전극 접합체를 막-전극 접합체 쉘의 내부에 삽입 및 상기 막-전극 접합체 상에 가스확산층을 배치 하여 예비 5-레이어 막-전극 접합체를 제조하는 단계이다. 이때 앞서 다루었 듯이 상기 삽입되는 막-전극 접합체에 이미 가스확산층이 적층되어 있는 상태일 경우 상기 가스확산층의 배치는 생략될 수 있다.
본 발명에서 상기 예비 5-레이어 막-전극 접합체는 전해질 및 전극층을 포함하는 3-레이어 막-전극 접합체의 양면에 가스확산층이 구비되어 있으나 서로 접합이 되지 않은 상태이거나, 또는 가스확산층이 3-레이어 막-전극 접합체 상에 접합이 되었으나, 본 발명의 막-전극 접합체 쉘에 고정되지 않은 상태를 지칭한다.
삽입과 관련하여 도 7에는 막-전극 접합체 쉘의 구조에 따른 삽입 방법이 나타나 있다. 이를 참고하면, 고무부재가 직사각틀일 경우로 고무부재의 외측면 중 긴 면(=가로면)에 삽입구가 위치할 경우(A), 상기 고무부재의 형상에 대응되는 막-전극 접합체가 가로로 삽입되고, 고무부재의 외측면 중 짧은 면(=세로면)에 삽입구가 위치할 경우(B), 상기 고무부재의 형상에 대응되는 막-전극 접합체가 세로로 삽입되게 된다. 이때 막-전극 접합체 쉘 내부로 완전히 삽입된 막-전극 접합체는 고무부재의 내측면에 구비된 고무틀에 의해 테두리가 지지되게 된다.
또 다른 실시예에 의하면, 상기 삽입되는 막-전극 접합체가 5-레이어 막-전극 접합체일 경우 상기 고무부재는 내측면에 형성된 고무틀이 배제되고 대신 상기 막-전극 접합체의 테두리를 감싸며 지지할 수 있도록 상기 고무부재의 내측면 테두리를 따라 연속된 하나의 홈(furrow)(도면 생략)을 포함할 수 있으며, 이 경우 삽입구를 통해 삽입된 막-전극 접합체가 상기 홈을 통해 지지될 수 있다.
본 발명의 막-전극 접합체는 상기와 같이 삽입되기 전에 양면의 테두리에 접착제가 도포될 수 있다. 이는 막-전극 접합체 쉘의 삽입구를 통해 슬라이딩되어 삽입된 막-전극 접합체가 상기 막-전극 접합체 쉘의 내부에 완전히 안착되기 이전이기 때문에 위치의 틀어짐을 방지하기 위함이다.
본 발명의 막-전극 접합체 상에 가스확산층이 배치될 수 있는데, 보다 구체적으로 상기 막-전극 접합체가 삽입된 막-전극 접합체 쉐의 상부 및 하부에서 고무부재의 내측에 위치한 상부 고무틀 및 하부 고무틀에 가스확산층 즉, 가스확산층의 테두리가 안착되게 된다. 이때 상기 가스확산층은 고무부재의 개구부의 형상으로 상기 개구부의 크기와 동일한 크기를 갖는 것이 바람직하다.
도 8에는 막-전극 접합체 및 가스확산층이 도입된 막-전극 접합체 쉘의 부분 단면도가 나타나 있다.
도 8(a)의 경우, 막-전극 접합체가 상부 고무틀 및 하부 고무틀 사이의 공간에 지지되어 있고, 가스확산층이 상기 상부 고무틀 및 하부 고무틀의 바깥면에 안착되어 있다. 이때 막-전극 접합체의 면적이 가스확산층의 면적 보다 작은 것이 특징이다.
도 8(b)의 경우, 가스확산층이 적층된 막-전극 접합체가 모두 상부 고무틀 및 하부 고무틀의 사이 공간에 지지되어 있다.
도 8(c)의 경우, 가스확산층이 적층된 막-전극 접합체가 모두 막-전극 접합체 쉘의 내부에 구비되어 있으나 상부 고무틀 및 하부 고무틀이 배제되어 있고, 대신 고무부재 내측면에 오목하게 파여있는 홈에 상기 막-전극 접합체가 지지되어 있다.
상기 도 8의 세 가지 실시예를 참고하면, 상기 막-전극 접합체 및 막-전극 접합체 쉘 간 완전한 접합이 되어 고정되지 않았음을 알 수 있다.
5-레이어 막-전극 접합체 제조 단계
상기 예비 막-전극 접합체의 상부 및 하부에서 일정 압력을 가하여 막-전극 접합체를 접합하거나, 또는 고정시켜 본 발명의 5-레이어 막-전극 접합체를 제조하는 단계이다. 구체적으로 고온을 유지하는 열압착틀로 상기 예비 막-전극 접합체를 상부 및 하부에서 눌러 고무부재의 형태를 변형시켜 막-전극 접합체를 접합 및 고정하게 된다. 이때 보다 정확히 열압착틀은 예비 막-전극 접합체에 포함되는 막-전극 접합체 쉘의 고무부재에 균일하게 열 및 압력을 가하게 된다.
도 9 및 도 10은 상기 열압착 과정을 나타낸 것으로, 이를 참고하여 예비 5-레이어 막-전극 접합체의 위치별로 열압착에 의한 형태 변형을 설명하도록 하겠다.
도 9는 열압착이 가해질 때 막-전극 접합체가 위치하는 5-레이어 막-전극 접합체의 중앙 부위의 절단면도를 나타낸 것이다. 도 9에 의하면, 상기 고무부재의 상부 및 하부에서 가해지는 열 및 압력에 의해 고무부재가 눌려지게 되고 최종적으로 고무부재의 형태 변형으로 인해 막-전극 접합체 및 가스확산층이 고정되는 것을 알 수 있다. 이때 상기 가해지는 열은 90 내지 130℃이고, 압력은 0.2 내지 2.0Mpa이다.
또 다른 실시예에 의하면, 열압착틀은 가스확산층의 기공도 축소 등을 목적으로 고무부재 및 가스확산층을 포함하는 모든 면적에 동시에 열압착을 가할 수 도 있다. 이 경우, 열은 바람직하게 90 내지 110℃이고, 압력은 0.2 내지 1.0Mpa이다.
도 10은 열압착이 가해질 때 막-전극 접합체가 위치하지 않는 5-레이어 막-전극 접합체의 가장자리 부위의 절단면도를 나타낸 것이다. 보다 정확히는 고무부재의 삽입구가 위치한 부위 및 보조 지지대와 접합되는 부위의 절단면도를 나타낸 것으로, 열압착에 의해 삽입구를 포함한 빈 공간이 열압착되어 사라지는 것을 알 수 있다. 즉, 상기 열압착에 의해 고무부재의 모든 부위의 빈 공간을 제거함으로써 막-전극 접합체의 테두리를 고정 및 밀봉하게 된다.

Claims (20)

  1. 판상의 사각틀 형태를 갖는 고무부재; 및
    상기 고무부재의 외측면에 구비되는 지지대; 를 포함하고,
    상기 고무부재는 개구부가 형성된 내측면; 및
    상기 내측면의 이면인 외측면; 을 포함하고,
    상기 고무부재의 외측면 중 하나에는 고무부재의 외측면에서 내측면으로 개구된 삽입구를 포함하고,
    상기 고무부재 및 지지대가 연결된 것인 막-전극 접합체 쉘(shell).
  2. 제1항에 있어서,
    상기 고무부재의 내측면은 돌출된 고무틀을 포함하고,
    상기 고무틀은 상기 고무부재의 삽입구를 사이에 두고 고무부재 내측면의 상부에 구비된 상부 고무틀; 및
    상기 고무부재 내측면의 하부에 구비된 하부 고무틀; 을 포함하는 것인 막-전극 접합체 쉘(shell).
  3. 제1항에 있어서,
    상기 지지대는 'ㄷ'자 형태로 90˚ 절곡된 주 지지대; 및 상기 주 지지대의 내측면에 기둥형상으로 돌출되고, 서로 이격된 하나 이상의 보조 지지대; 를 포함하는 것인 막-전극 접합체 쉘(shell).
  4. 제3항에 있어서,
    상기 막-전극 접합체 쉘은 상기 각 보조 지지대 사이 및 상기 고무부재와 지지대 사이에 다수의 개구된 보조 개구부를 포함하는 것인 막-전극 접합체 쉘(shell).
  5. 제1항에 있어서,
    상기 고무부재는 고무이고,
    상기 지지대는 플라스틱, 고무 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택된 하나인 것인 막-전극 접합체 쉘(shell).
  6. 전해질막; 및
    상기 전해질막의 양면에 구비된 전극층; 을 포함하는 막-전극 접합체; 및
    상기 제1항의 막-전극 접합체 쉘을 포함하고,
    상기 막-전극 접합체는 상기 막-전극 접합체 쉘의 내부에 구비되고,
    상기 막-전극 접합체의 양면에 가스확산층이 구비된 것인 5-레이어 막-전극 접합체.
  7. 제6항에 있어서,
    상기 막-전극 접합체의 양면에 접착제가 도포된 것인 5-레이어 막-전극 접합체.
  8. 제6항에 있어서,
    상기 막-전극 접합체의 면적이 상기 가스확산층의 면적 보다 작은 것인 5-레이어 막-전극 접합체.
  9. 제6항의 5-레이어 막-전극 접합체; 를 포함하는 단위 셀; 및
    상기 단위 셀이 다수로 적층되어 배치된 다층 셀을 포함하고,
    상기 각 단위 셀에 포함되는 지지대들이 서로 대응되어 적층되는 것인 연료전지 셀.
  10. 제1항의 막-전극 접합체 쉘(shell)을 제조하는 단계;
    막-전극 접합체를 준비하는 단계;
    막-전극 접합체를 상기 막-전극 접합체 쉘 내부에 삽입하여 예비 5-레이어 막-전극 접합체를 제조하는 단계; 및
    열압착틀로 막-전극 접합체 쉘을 열압착하여 5-레이어 막-전극 접합체를 제조하는 단계; 를 포함하는 것인 5-레이어 막-전극 접합체 제조방법.
  11. 제10항에 있어서,
    상기 막-전극 접합체 쉘을 제조하는 단계는 고무부재 및 지지대를 준비하는 단계; 및
    상기 고무부재 및 지지대를 접합하여 막-전극 접합체 쉘을 제조하는 단계; 를 포함하고,
    상기 고무부재는 고무 소재를 포함하고,
    상기 고무부재는 주형(casting) 방식으로 성형하고,
    상기 지지대는 플라스틱 소재를 포함하고,
    상기 지지대는 사출성형(injection molding) 방식으로 성형하는 것인 5-레이어 막-전극 접합체 제조방법.
  12. 제10항에 있어서,
    상기 막-전극 접합체 쉘을 제조하는 단계는 고무부재 및 지지대를 성형하는 막-전극 접합체 쉘 제조 단계; 를 포함하고,
    상기 고무부재 및 지지대는 고무 소재를 포함하고,
    막-전극 접합체 쉘은 주형(casting) 방식으로 성형하는 것인 5-레이어 막-전극 접합체 제조방법.
  13. 제10항에 있어서,
    상기 막-전극 접합체는 전해질막; 및
    상기 전해질막의 양면에 구비된 전극층; 을 포함하는 것인 5-레이어 막-전극 접합체 제조방법.
  14. 제10항에 있어서,
    상기 막-전극 접합체의 양면에 접착제가 도포된 것인 5-레이어 막-전극 접합체 제조방법.
  15. 제10항에 있어서,
    상기 막-전극 접합체를 준비하는 단계; 또는 상기 예비 5-레이어 막-전극 접합체를 제조하는 단계; 이후 가스확산층을 배치하는 단계; 가 더 포함되는 것인 5-레이어 막-전극 접합체 제조방법.
  16. 제15항에 있어서,
    막-전극 접합체를 준비하는 단계; 이후 가스확산층을 배치하는 단계; 가 포함될 때, 상기 가스확산층은 상기 막-전극 접합체의 전극층 상에 부착되어 배치되는 것인 5-레이어 막-전극 접합체 제조방법.
  17. 제15항에 있어서,
    막-전극 접합체를 준비하는 단계; 이후 가스확산층을 배치하는 단계; 가 포함될 때, 상기 고무부재의 내측면에는 고무부재 내측면의 테두리를 따라 돌출된 고무틀을 포함하고,
    상기 가스확산층은 상기 막-전극 접합체 쉘에 포함되는 개구부를 통해 고무부재의 고무틀에 안착되어 배치되는 것인 5-레이어 막-전극 접합체 제조방법.
  18. 제15항에 있어서,
    예비 5-레이어 막-전극 접합체를 제조하는 단계; 이후 가스확산층을 배치하는 단계; 가 포함될 때, 상기 가스확산층은 상기 막-전극 접합체 쉘의 개구부를 통해 내부에 삽입된 막-전극 접합체의 전극층 상에 부착되어 배치되는 것인 5-레이어 막-전극 접합체 제조방법.
  19. 제10항에 있어서,
    예비 5-레이어 막-전극 접합체를 제조하는 단계에서 막-전극 접합체는 막-전극 접합체 쉘의 내부에 삽입되는 것인 5-레이어 막-전극 접합체 제조방법.
  20. 제10항에 있어서,
    5-레이어 막-전극 접합체를 제조하는 단계에서 열압착틀로 90 내지 130℃ 의 온도 및 0.2 내지 2.0Mpa 의 압력으로 막-전극 접합체 쉘에 포함되는 고무부재를 열압착하는 것인 5-레이어 막-전극 접합체 제조방법.
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