KR20200054769A - 파장 선택형 광전기화학적 수소 생산 시스템 - Google Patents

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Abstract

개시되는 파장 선택형 광전기화학적 수소 생산 시스템는, 서로다른 파장이 혼합된 혼합광이 유입되는 광전극;으로서, In(x)Ga(1-x)N (0≤x<1)으로 마련되되, 상기 혼합광이 유입되는 방향으로 순차로 밴드갭 에너지가 작아지는 복수개의 광흡수층이 적층되어 구비되는 광전극; 상기 광전극과 전기적으로 연결되는 상대전극; 및 상기 광전극과 상기 상대전극이 침지되는 전해액;을 포함한다.

Description

파장 선택형 광전기화학적 수소 생산 시스템{Photoelectrochemical Hydrogen production system with wavelength selective type}
본 발명(Disclosure)은, 파장 선택형 광전기화학적 수소 생산 시스템에 관한 것으로서, 구체적으로 다양한 파장의 빛이 혼합된 혼합광으로부터 얻어지는 전류밀도를 높일 수 있는 파장 선택형 광전기화학적 수소 생산 시스템에 관한 것이다.
여기서는, 본 발명에 관한 배경기술이 제공되며, 이들이 반드시 공지기술을 의미하는 것은 아니다(This section provides background information related to the present disclosure which is not necessarily prior art).
기존 화석연료에 기반한 에너지 시스템은 지구온난화, 환경오염, 자원고갈 등의 문제를 일으키므로, 그 대안으로 이른바 ‘수소 경제(hydrogen economy)’가 제안되었다.
수소 경제란 기존 화석연료 대신에 수소연료를 에너지 수송자(energy carrier)로 사용하는 것으로, 이를 실현하기 위한 가장 원천적이고 핵심적인 문제 중 하나는 수소 연료를 온실가스나 오염 물질을 배출하지 않으면서 경제적으로 생산하는 것이다.
1) 최근 전세계적인 관심과 연구 대상이 되고 있는 광전기화학적 수소 생산법(photoelectrochemical hydrogen production)은 반도체와 전해액 사이 계면에 태양광을 비춰 주어 계면에서 물분해를 수행하는데, 반도체/전해액 계면이 광자를 흡수하여 그 에너지를 화학적 에너지, 즉 수소 연료로 변환시키는 핵심적인 역할을 한다.
2) 광전극으로도 불리는 반도체 물질은 Si, GaAs 등 단결정 물질부터 TiO2 등 금속 산화물까지 다양한 물질들이 연구되고 있다.
1972년에 Fujishima와 Honda가 TiO2 전극에 빛을 쪼여 줄 때 수소 발생이 가능하다는 것을 보인 이후 수 많은 연구들이 진행되었으나, 실용적인 소자를 구현하기 위해서는 크게 두 가지 문제점을 해결해야 한다.
첫째로, 광전극의 에너지 변환 효율을 높여야 한다.
태양광을 이용한 광전기화학적 수소 생산에서 에너지 변환 효율은 반도체 물질의 에너지 띠간격 (energy band gap)과 직결된다. 현재 대부분의 산화 금속 물질(TiO2, ZnO 등)은 에너지 띠간격이 너무 커서 태양광 스펙트럼 중 자외선 영역 광자만 흡수하고 다른 영역의 빛은 흡수하지 못하므로 이런 광전극들은 상당히 작은 에너지 변환 효율을 나타낸다.
반면, Si, GaAs 등 저에너지에서 중에너지 사이 띠간격 (low to mid bandgap)을 갖는 반도체 물질들은 띠간격이 1.0 ~ 1.5 eV 사이이어서 적외선부터 자외선까지 대부분의 빛을 흡수할 수 있다.
그러나, 외부로부터 전압 공급 없이 물분해를 일으키기 위해서는 1.5 V 이상의 광전압(photovoltage)가 필요한데 일반적으로 이러한 광전극들이 나타내는 광전압은 이에 비해 상당히 작다. 즉, 광전극의 에너지 띠간격 선택에 있어서 딜레마가 발생한다.
두번째로, 광전극의 신뢰성(reliability)도 중요한 이슈이다.
일반적인 발전소 규모(utility scale) 태양전지에 요구되는 수명이 15~20년임을 감안하면, 궁극적으로 태양광 수소 생산기의 작동 수명도 이에 견줄 만한 수준이 되어야 한다. 그러나 일반적으로 반도체 전극은 부식되기 쉬운 물질이고, 강산이나 강염기성의 전해액 속에서 지속적으로 태양광을 조사받기 때문에, 요구되는 수명을 달성하기 매우 도전적인 상황이다.
1. 한국공개특허공보 제10-2013-0022285호 2. 한국공개특허공보 제10-2014-0053464호
본 발명(Disclosure)은, 서로다른 밴드갭 에너지를 가지는 물질을 적층하여 광전기화학적 물질을 전극으로 활용함으로써, 다양한 파장이 혼합된 혼합광으로부터 전기발생효율을 향상시킬 수 있는 파장 선택형 광전기화학적 수소 생산 시스템의 제공을 일 목적으로 한다.
본 발명(Disclosure)은, 광전기화학적 물질을 단일물질로 구비하고, 그 조성비의 조절을 통해 다양한 밴드갭 에너지를 가지도록 함으로서, 전극의 내구성을 향상시킬 수 있는 파장 선택형 광전기화학적 수소 생산 시스템의 제공을 일 목적으로 한다.
여기서는, 본 발명의 전체적인 요약(Summary)이 제공되며, 이것이 본 발명의 외연을 제한하는 것으로 이해되어서는 아니 된다(This section provides a general summary of the disclosure and is not a comprehensive disclosure of its full scope or all of its features).
상기한 과제의 해결을 위해, 본 발명을 기술하는 여러 관점들 중 어느 일 관점(aspect)에 따른 파장 선택형 광전기화학적 수소 생산 시스템은, 서로다른 파장이 혼합된 혼합광이 유입되는 광전극;으로서, In(x)Ga(1-x)N (0≤x<1)으로 마련되되, 상기 혼합광이 유입되는 방향으로 순차로 밴드갭 에너지가 작아지는 복수개의 광흡수층이 적층되어 구비되는 광전극; 상기 광전극과 전기적으로 연결되는 상대전극; 및 상기 광전극과 상기 상대전극이 침지되는 전해액;을 포함한다.
본 발명의 어느 일 관점(aspect)에 따른 파장 선택형 광전기화학적 수소 생산 시스템에서, 상기 복수개의 광흡수층은, 상기 혼합광이 유입되는 방향으로 x가 0으로부터 커지는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 어느 일 관점(aspect)에 따른 파장 선택형 광전기화학적 수소 생산 시스템에서, 상기 복수개의 광흡수층은, In 조성비의 변화에 의해 상기 혼합광을 구성하는 다양한 파장의 빛이 가지는 에너지와 실질적으로 동일한 밴드갭 에너지를 가지도록 구비되는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 어느 일 관점(aspect)에 따른 파장 선택형 광전기화학적 수소 생산 시스템에서, 상기 광전극은, 상기 혼합광이 유입되는 면에 Al(y)Ga(1-y)N으로 구비되는 광흡수층이 더 적층 구비되며, y는 상기 혼합광이 유입되는 방향으로 점차 작아져 0으로 수렴하는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 어느 일 관점(aspect)에 따른 파장 선택형 광전기화학적 수소 생산 시스템에서, 상기 전해액은, NaOH 수용액으로 구비되는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 어느 일 관점(aspect)에 따른 파장 선택형 광전기화학적 수소 생산 시스템에서, 상기 광전극은, 표면이 NiO로 촉매처리되는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 어느 일 관점(aspect)에 따른 파장 선택형 광전기화학적 수소 생산 시스템에서, 상기 광전극은, 상기 혼합광이 조사되는 면의 면방향이 c면인 것을 특징으로 한다.
본 발명의 어느 일 관점(aspect)에 따른 파장 선택형 광전기화학적 수소 생산 시스템에서, 상기 광전극은 전도성물질로 구비되는 와이어와 In에 의해 오믹컨텍 되는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 어느 일 관점(aspect)에 따른 파장 선택형 광전기화학적 수소 생산 시스템에서, 상기 광전극은, Si으로 도핑되어 n형 반도체로 구비되는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따르면, 서로다른 밴드갭 에너지를 가지는 광흡수층을 적층하여 광전극을 형성하되, 혼합광이 유입되는 방향으로 밴드갭 에너지가 작아지도록 구비함으로써, 파장에 따른 에너지와 밴드갭 에너지의 차이로 발생되는 에너지 손실(Stokes shift)을 방지할 수 있게 된다. 따라서 수소생성효율이 향상된다.
본 발명에 따르면, 광전극 물질로 GaN 또는 InGaN을 채용함으로서, 광전극 물질의 내구성이 향상된다.
본 발명에 따르면, 광전극 물질인 GaN 또는 InGaN의 면방향을 C면으로 구비함으로써, 장시간 사용에도 수소생성효율이 유지되는 신뢰성을 가지게 된다.
도 1은 본 발명에 따른 파장 선택형 광전기화학적 수소 생산 시스템의 일 실시형태를 보인 도면.
도 2는 도 1에서 광전극을 자세히 보인 도면.
도 3은 도 1에서 조촉매에 따른 생성 전류밀도-시간의 선도.
도 4는 도 1에서 광전극의 면방향에 따른 생성 전류밀도-시간의 선도.
이하, 본 발명에 따른 파장 선택형 광전기화학적 수소 생산 시스템을 구현한 실시형태를 도면을 참조하여 자세히 설명한다.
다만, 본 발명의 본질적인(intrinsic) 기술적 사상은 이하에서 설명되는 실시형태에 의해 그 실시 가능 형태가 제한된다고 할 수는 없고, 본 발명의 본질적인(intrinsic) 기술적 사상에 기초하여 통상의 기술자에 의해 이하에서 설명되는 실시형태를 치환 또는 변경의 방법으로 용이하게 제안될 수 있는 범위를 포섭함을 밝힌다.
또한, 이하에서 사용되는 용어는 설명의 편의를 위하여 선택한 것이므로, 본 발명의 본질적인(intrinsic) 기술적 사상을 파악하는 데 있어서, 사전적 의미에 제한되지 않고 본 발명의 기술적 사상에 부합되는 의미로 적절히 해석되어야 할 것이다.
도 1은 본 발명에 따른 파장 선택형 광전기화학적 수소 생산 시스템의 일 실시형태를 보인 도면, 도 2는 도 1에서 광전극을 자세히 보인 도면, 도 3은 도 1에서 조촉매에 따른 생성 전류밀도-시간의 선도, 도 4는 도 1에서 광전극의 면방향에 따른 생성 전류밀도-시간의 선도이다.
도 1 내지 도 4를 참조하면, 본 실시형태에 따른 파장 선택형 광전기화학적 수소 생산 시스템(100)은, 광전극(120), 상대전극(130) 및 전해액(140)으로 구비된다.
광전극(120)은, 서로다른 파장이 혼합된 혼합광(110)이 유입되어 전류를 생성하는 구성이다.
본 실시형태에서, 광전극(120)은 In(x)Ga(1-x)N (0≤x<1)으로 마련되며, 혼합광(110)이 유입되는 방향으로 순차로 밴드갭 에너지가 작아지는 복수개의 광흡수층(121)이 적층되어 구비된다.
복수개의 광흡수층(121)은, 혼합광(110)이 유입되어 이동하는 방향으로 x가 0으로부터 커지는 순서로 배치된다.
구체적으로, 복수개의 광흡수층(121)은, In 조성비의 변화에 의해 혼합광(110)을 구성하는 다양한 파장의 빛이 가지는 에너지와 실질적으로 동일한 밴드갭 에너지를 가지도록 구비된다.
이에 의해, 혼합광(110)이 유입되어 이동하는 방향으로, 자외선, 가시광선, 적외선 순으로 흡수되어 전류를 생성하게 된다.
여기서, 복수개의 광흡수층(121)은, 적층되어 구비되는데, 상대적으로 저온 성장이 가능한 MBE 방법에 의해 적층되는 것이 바람직하다.
이와 달리, 복수개 광흡수층(121)이 독립적으로 구비되고, 이를 접합하여 구성할 수도 있다. 이때 각각의 광흡수층(121)의 양면은 산란에 의한 손실을 방지하기 위해 폴리싱되어 구비되는 것이 바람직하다.
한편, 본 실시형태에서, 광전극(120)은, 혼합광(110)이 유입되는 면에 Al(y)Ga(1-y)N으로 구비되는 광흡수층(121)이 더 적층 구비될 수 있다.
여기서, y는 혼합광(110)이 유입되는 방향으로 점차 작아져 0으로 수렴하도록 구비된다.
또한, 본 실시형태에서, 광전극(120)은, Si로 도핑된 n형 반도체로 구비되는 것이 바람직하다.
상대전극(130)은, 광전극(120)과 전기적으로 연결되어 구비되어, 전기분해에 의한 수소발생을 가능하게 하는 구성이다.
상대전극(130)의 재질로는, Pt, p형 전도성을 가지는 GaN을 예로 들 수 있다. 내구성에 있어서, p형 전도성을 가지는 GaN이 우수하다.
전해액(140)은, 전기분해에 의한 수소생성을 위한 구성으로서, 광전극(120)과 상대전극(130)이 침지되어 구비되며, 전극의 내구성 향상을 위해 NaOH 수용액으로 구비되는 것이 바람직하다.
도 1에서 101은 수조이다.
한편, 본 실시형태에서, Ag/AgCl/NaCl로 구비되는 기준전극(미도시)이 더 구비될 수 있다.
또한, 본 실시형태에서, 광전극(120)은, 혼합광(110)이 조사되는 면을 향하여 형성되는 나노필라(Nano pillar) 형상으로 구비되는 것이 바람직하다.
이는 에칭에 의해 형성될 수 있다
이는 혼합광(110)이 조사되는 면적을 향상시킴으로서, 전기 발생 효율을 향상시킬 수 있게 된다.
다만, 광전극 표면의 나노필라(Nano pillar)는 규칙적으로 배열되는 것이 요구된다. 불규칙한 형상으로 배열되는 경우 반사 또는 산란에 의한 효율감소가 커지는 문제가 있다.
한편, 본 실시형태에서, 광전극(120)은, 표면이 NiO로 촉매처리되는 것이 바람직하다.
촉매처리는, Colloidal 방법 또는 E-beam 증착을 예로 들 수 있다.
도 3을 참조하면, Colloidal 방법(A)와 E-beam 증착(B)에서 공통적으로 촉매처리가 되지 않은 reference에 비해 전류밀도가 높은 것을 확인할 수 있다.
특히, 시간이 지남에 따라 reference는 전류밀도가 감소하는데 반해, 촉매처리된 전극의 경우 일정한 전류밀도를 유지하고 있음을 확인할 수 있다.
이는 전극의 내구성이 향상됨을 의미한다.
한편, 본 실시형태에서, 광전극(120)은, 혼합광(110)이 조사되는 면의 면방향이 c면인 것이 바람직하다. 즉 극성면인 것이 바람직하다.
도 4를 참조하면, 혼합광(110)이 조사되는 면이 극성면인 경우가 반극성면인 경우에 비해 생성되는 전류밀도가 크고, 350시간 이후에서도 내구성이 유지되고 있음을 확인할 수 있다.
한편, 본 실시형태에서, 광전극(120)은 전도성물질로 구비되는 와이어와 오믹컨택을 위해, In에 의해 접합되는 것이 바람직하다.

Claims (9)

  1. 서로다른 파장이 혼합된 혼합광이 유입되는 광전극;으로서, In(x)Ga(1-x)N (0≤x<1)으로 마련되되, 상기 혼합광이 유입되는 방향으로 순차로 밴드갭 에너지가 작아지는 복수개의 광흡수층이 적층되어 구비되는 광전극;
    상기 광전극과 전기적으로 연결되는 상대전극; 및
    상기 광전극과 상기 상대전극이 침지되는 전해액;을 포함하는 파장 선택형 광전기화학적 수소 생산 시스템.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 복수개의 광흡수층은, 상기 혼합광이 유입되는 방향으로 x가 0으로부터 커지는 것을 특징으로 하는 파장 선택형 광전기화학적 수소 생산 시스템.
  3. 청구항 2에 있어서,
    상기 복수개의 광흡수층은, In 조성비의 변화에 의해 상기 혼합광을 구성하는 다양한 파장의 빛이 가지는 에너지와 실질적으로 동일한 밴드갭 에너지를 가지도록 구비되는 것을 특징으로 하는 파장 선택형 광전기화학적 수소 생산 시스템.
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 광전극은, 상기 혼합광이 유입되는 면에 Al(y)Ga(1-y)N으로 구비되는 광흡수층이 더 적층 구비되며, y는 상기 혼합광이 유입되는 방향으로 점차 작아져 0으로 수렴하는 것을 특징으로 하는 파장 선택형 광전기화학적 수소 생산 시스템.
  5. 청구항 1에 있어서,
    상기 전해액은, NaOH 수용액으로 구비되는 것을 특징으로 하는 파장 선택형 광전기화학적 수소 생산 시스템.
  6. 청구항 1에 있어서,
    상기 광전극은, 표면이 NiO로 촉매처리되는 것을 특징으로 하는 파장 선택형 광전기화학적 수소 생산 시스템.
  7. 청구항 1에 있어서,
    상기 광전극은, 상기 혼합광이 조사되는 면의 면방향이 c면인 것을 특징으로 하는 파장 선택형 광전기화학적 수소 생산 시스템.
  8. 청구항 1에 있어서,
    상기 광전극은 전도성물질로 구비되는 와이어와 In에 의해 오믹컨텍 되는 것을 특징으로 하는 파장 선택형 광전기화학적 수소 생산 시스템.
  9. 청구항 1에 있어서,
    상기 광전극은, Si으로 도핑되어 n형 반도체로 구비되는 것을 특징으로 하는 파장 선택형 광전기화학적 수소 생산 시스템.




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