KR102384327B1 - 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치 - Google Patents

내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치 Download PDF

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Abstract

개시되는 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치는, 일방으로 유입되는 혼합광을 흡수하는 광전극; 상기 광전극의 내부의 상기 혼합광이 유입되는 경로상에 형성되고, 상기 혼합광을 산란 또는 반사시킴으로써, 상기 광전극의 물분해 효율을 향상시키는 내부 반사막; 상기 광전극과 전기적으로 연결되는 상대전극; 및 상기 광전극과 상기 상대전극이 침지되는 전해액;을 포함한다.

Description

내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치{Photoelectrochemical Hydrogen Production Device Using Internal Reflector}
본 발명(Disclosure)은, 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치에 관한 것으로서, 구체적으로 혼합광을 흡수하는 광흡수율을 높임으로써 물분해 효율을 향상시킬 수 있는 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치에 관한 것이다.
여기서는, 본 발명에 관한 배경기술이 제공되며, 이들이 반드시 공지기술을 의미하는 것은 아니다(This section provides background information related to the present disclosure which is not necessarily prior art).
기존 화석연료에 기반한 에너지 시스템은 지구온난화, 환경오염, 자원고갈 등의 문제를 일으키므로, 그 대안으로 이른바 '수소 경제(hydrogen economy)'가 제안되었다.
수소 경제란 기존 화석연료 대신에 수소연료를 에너지 수송자(energy carrier)로 사용하는 것으로, 이를 실현하기 위한 가장 원천적이고 핵심적인 문제 중 하나는 수소 연료를 온실가스나 오염 물질을 배출하지 않으면서 경제적으로 생산하는 것이다.
1) 최근 전세계적인 관심과 연구 대상이 되고 있는 광전기화학적 수소 생산법(photoelectrochemical hydrogen production)은 반도체와 전해액 사이 계면에 태양광을 비춰 주어 계면에서 물분해를 수행하는데, 반도체/전해액 계면이 광자를 흡수하여 그 에너지를 화학적 에너지, 즉 수소 연료로 변환시키는 핵심적인 역할을 한다.
2) 광전극으로도 불리는 반도체 물질은 Si, GaAs 등 단결정 물질부터 TiO2 등 금속 산화물까지 다양한 물질들이 연구되고 있다.
1972년에 Fujishima와 Honda가 TiO2 전극에 빛을 쪼여 줄 때 수소 발생이 가능하다는 것을 보인 이후 수 많은 연구들이 진행되었으나, 실용적인 소자를 구현하기 위해서는, 광전극의 광전변환 특성 및 광전극 자체의 신뢰성이 획기적으로 개선되어야 한다.
우선 광전변환효율을 개선하기 위해서는 두 가지 문제점을 해결해야 한다.
첫째, 자외선 영역 이하의 에너지를 가지는, 가시광 영역을 흡수할 수 있도록 광전극의 에너지 밴드갭(energy bandgap)을 낮추어야 한다.
현재 광전극으로 사용되는 대부분의 산화 금속 물질(TiO2, ZnO 등)은 에너지 밴드갭이 너무 커서 태양광 스펙트럼 중 자외선 영역 광자만 흡수한다.
태양광에 포함된 자외선은 많은 양이 대기중에서 흡수되어 지표면에는 매우 적은 양이 도달한다. 따라서 생성되는 전기 에너지의 양이 매우 작다.
둘째, 광전극 자체의 광전 변환 효율을 높여야 한다.
일반적으로 광전 변환 효율은, 빛을 입자성으로 설명하는 광자(photon)하나가 전자-정공 쌍(electron-hole pair) 하나로 변환될때, 광전극으로 주입되는 광자의 수와 이로 인하여 생성되는 전자-정공 쌍의 수로 표시된다.
이론적으로 광전변환효율의 최고값은 100% 이다. 주입된 모든 광자가 전자-정공쌍으로 변환될 수 있다.
그러나 현재의 기술에서는, 광전극에서 광전변환효율을 100%를 달성하기 어렵다. 광전극을 형성하는 물질의 결정질, 생성된 전자-정공쌍의 재결합과 같은 물성적 특성 및 광전극 자체의 구조와 같은 광학적 구조가 이상적이지 못하기 때문이다.
광전극의 신뢰성(reliability)도 중요한 이슈이다.
일반적인 발전소 규모(utility scale) 태양전지에 요구되는 수명이 15~20년임을 감안하면, 궁극적으로 태양광 수소 생산기의 작동 수명도 이에 견줄 만한 수준이 되어야 한다. 그러나 일반적으로 반도체 전극은 부식되기 쉬운 물질이고, 강산이나 강염기성의 전해액 속에서 지속적으로 태양광을 조사받기 때문에, 요구되는 수명을 달성하기 매우 도전적인 상황이다.
1. 한국공개특허공보 제10-2013-0022285호 2. 한국공개특허공보 제10-2014-0053464호
본 발명(Disclosure)은, 광전극으로 유입된 혼합광을 산란 또는 반사시킴으로써, 광전변환효율을 향상시키고, 이를 이용하여 물분해 효율을 향상시킬수 있는 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치의 제공을 일 목적으로 한다.
여기서는, 본 발명의 전체적인 요약(Summary)이 제공되며, 이것이 본 발명의 외연을 제한하는 것으로 이해되어서는 아니 된다(This section provides a general summary of the disclosure and is not a comprehensive disclosure of its full scope or all of its features).
상기한 과제의 해결을 위해, 본 발명을 기술하는 여러 관점들 중 어느 일 관점(aspect)에 따른 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치는, 일방으로 유입되는 혼합광을 흡수하는 광전극; 상기 광전극의 내부의 상기 혼합광이 유입되는 경로상에 형성되고, 상기 혼합광을 산란 또는 반사시킴으로써, 상기 광전극의 물분해 효율을 향상시키는 내부 반사막; 상기 광전극과 전기적으로 연결되는 상대전극; 및 상기 광전극과 상기 상대전극이 침지되는 전해액;을 포함한다.
본 발명의 일 관점(aspect)에 따른 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치에서, 상기 내부 반사막은, 기 혼합광과 그 표면에서 플라즈몬 공명을 일으키는 플라즈몬(Plasmon) 발생층을 포함할 수 있다.
본 발명의 일 관점(aspect)에 따른 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치에서, 상기 플라즈몬 발생층은, Ag, Au, Pt, Al, Cu, Ni 및 Ti로 이루어진 군으로부터 선택되는 하나 이상의 금속을 포함할 수 있다.
본 발명의 일 관점(aspect)에 따른 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치에서, 상기 플라즈몬 발생층은, 금속 나노 입자 또는 금속 나노 패턴의 형태로 구비될 수 있다.
본 발명의 일 관점(aspect)에 따른 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치에서 상기 금속 나노 입자의 입경 및 상기 금속 나노 패턴의 폭은, 10nm~150nm일 수 있다.
본 발명의 일 관점(aspect)에 따른 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치에서 상기 플라즈몬 발생층은, FRET(Fluorenscence Resonance Energy Transfer; 형광 공명 에너지 전이) 입자로 구비될 수 있다.
본 발명의 일 관점(aspect)에 따른 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치에서, 상기 광전극은, InGaN 에피텍시(Epitaxy)층으로 구비될 수 있다.
본 발명의 일 관점(aspect)에 따른 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치에서, 상기 내부 반사막은, 상기 광전극의 내부에 매립된 구조이며, 상기 광전극은, 상기 내부 반사막의 상측에서 수평 에피성장(Epitaxial lateral overgrowth) 방법으로 형성될 수 있다.
본 발명의 일 관점(aspect)에 따른 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치에서, 상기 광전극은, 표면이 NiO로 촉매처리될 수 있다.
본 발명의 일 관점(aspect)에 따른 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치에서 상기 광전극은, Bulk InGaN으로 구비되며, 상기 혼합광이 조사되는 면이 나노필라(Nano pillar) 형상으로 구비될 수 있다.
본 발명의 일 관점(aspect)에 따른 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치에서, 상기 광전극은, 상기 혼합광이 조사되는 면의 면방향이 c면일 수 있다.
본 발명의 일 관점(aspect)에 따른 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치에서 상기 광전극은,전도성물질로 구비되는 와이어와 In에 의해 오믹컨텍될 수 있다.
본 발명의 일 관점(aspect)에 따른 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치에서 상기 광전극은, Si으로 도핑되어 n형 반도체로 구비될 수 있다.
본 발명에 따르면, 혼합광을 산란 또는 반사시키는 내부 반사막을 이용함으로써, 광전극의 광흡수율이 향상된다.
본 발명에 따르면, 광전극 물질로 InGaN을 채용함으로서, 광전극 물질의 내구성이 향상될 수 있다.
본 발명에 따르면, 광전극 물질인 InGaN의 면방향을 C면으로 구비함으로써, 장시간 사용에도 수소생성효율이 유지되는 신뢰성을 가지게 된다.
도 1은 본 발명에 따른 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치의 일 실시형태를 보인 도면.
도 2는 본 발명에 따른 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치에서 내부 반사막을 설명하는 도면.
도 3은 본 발명에 따른 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치에서 혼합광과 산란-반사광을 설명하는 도면.
도 4는 본 발명에 따른 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치의 다른 일 실시형태를 보인 도면.
도 5 내지 도 9는 도 2의 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치의 제조 공정을 설명하는 도면.
도 10은 조촉매에 따른 생성 전류밀도-시간의 선도.
도 11은 광전극의 면방향에 따른 생성 전류밀도-시간의 선도.
이하, 본 발명에 따른 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치를 구현한 실시형태를 도면을 참조하여 자세히 설명한다.
다만, 본 발명의 본질적인(intrinsic) 기술적 사상은 이하에서 설명되는 실시형태에 의해 그 실시 가능 형태가 제한된다고 할 수는 없고, 본 발명의 본질적인(intrinsic) 기술적 사상에 기초하여 통상의 기술자에 의해 이하에서 설명되는 실시형태를 치환 또는 변경의 방법으로 용이하게 제안될 수 있는 범위를 포섭함을 밝힌다.
또한, 이하에서 사용되는 용어는 설명의 편의를 위하여 선택한 것이므로, 본 발명의 본질적인(intrinsic) 기술적 사상을 파악하는 데 있어서, 사전적 의미에 제한되지 않고 본 발명의 기술적 사상에 부합되는 의미로 적절히 해석되어야 할 것이다.
도 1은 본 발명에 따른 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치의 일 실시형태를 보인 도면이다.
도 2는 본 발명에 따른 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치에서 내부 반사막을 설명하는 도면이며, 도 3은 본 발명에 따른 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치에서 내부 반사막의 적층 구조를 설명하는 도면이다.
도 1에 따르면, 본 실시형태에 따른 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치는, 광전극(100), 내부 반사막(110), 상대전극(200) 및 전해액(10)을 포함한다.
광전극(100)은, 일방으로 유입되는 혼합광(1)을 흡수한다.
내부 반사막(110)은, 광전극(100)의 내부의 혼합광(1)이 유입되는 경로상에 형성되고, 혼합광(1)을 산란 또는 반사시켜 광전극(100)에 유입시킨다.
상대전극(200)은 광전극(100)과 전기적으로 연결된다.
전해액(10)은 광전극(100)과 상대전극(200)이 침지된다.
도 1을 참조하면 본 발명에 따른 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치는, 내부 반사막(110)에 의해서 혼합광(1)의 일부가 산란 또는 반사되어 형성되는, 산란-반사광(2)을 이용함으로써, 광전극(100)의 광습수율을 증대시킬 수 있다.
혼합광(1)은 일반적으로 태양광이다.
태양광은 지표면에서 평행하기 진행한다. 광전극(100)으로 유입된 혼합광(1)은 그 중 일부만 흡수되고, 흡수되지 못한 혼합광(1)의 일부는 광전극(100) 외부로 방출되고, 또 다른 일부는 광전극(100)의 경계면에서 반사되어 내부로 다시 유입된다.
그런데, 혼합광(1)이 광전극(100)으로 유입되는 각도, 즉, 광전극(100) 구조체의 경계면에 대한 혼합광(1)의 입사각도에 따라서, 광전극(100)에서 흡수되지 못하고 외부로 방출되는 혼합광(1)의 양이 커질 수 있다.
특히 앞서 설명한 바와 같이, 태양광인 혼합광(1)은 지표면의 위치에 상관없이 평행하게 진행하므로, 광전극(100)과 혼합광(1)의 배치 형태에 따라 흡수 효율이 현격히 낮아 질 수 있다.
본 발명에 따른 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수조 발생 장치는, 광전극(100)으로 유입된 혼합광(1)을 산란하거나 반사시키는 내부 반사막(110)을 형성한다. 내부 반사막(110)은, 혼합광(1)의 진행 방향을 무작위로 변경하여, 광전극(100)에서의 흡수 효율을 향상시킬 수 있다.
따라서 광전극(100)에서의 광 흡수 효율이 상승하며, 그에 따라 물분해 효율이 향상된다.
또한, 도 3을 참조하면, 혼합광(1)중에 내부 반사막(110)을 거치지 않고 광전극(100)으로 유입되는 통과-혼합광(1a)은, 그 일부가 광전극(100)에 의해 흡수되고 나머지는 광전극(100)의 바닥에서 반사되어 반사광(1b)을 형성한다.
반사광(1b)중 일부는 내부 반사막(110)에 의해 다시 광전극(100)을 향하여 경로가 변경될 수 있으며, 이에 따라, 광전극(100)에서의 광전 변환 효율은 더 향상될 수 있다.
한편 본 실시형태에 따른 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치에서 내부 반사막(110)은, 혼합광(1)과 그 표면에서 플라즈몬 공명을 일으키는 플라즈몬(Plasmon) 발생층을 포함할 수 있다.
또한 플라즈몬 발생층은, Ag, Au, Pt, Al, Cu, Ni 및 Ti로 이루어진 군으로부터 선택되는 하나 이상의 금속을 플라즈몬 발생 금속으로 포함할 수 있다.
여기서 플라즈몬 발생층은, 상술한 금속중 적어도 어느 하나가 혼합된 Spin on Glass(SOG)를 광전극(100) 상에 도포하고 패터닝함으로써 형성될 수 있다.
상술한 플라즈몬 발생 금속은 금속 나노 입자 형태로 SOG에 혼합되며, 내부 반사막(110)은 나노 패턴으로 형성되는 것이 바람직하다.
이때, 효과적인 플라즈몬 공명 효과를 위해 금속 나노 입자의 입경 및 내부 반사막(110)의 나노 패턴의 폭은 10nm~150nm인 것이 바람직하다.
한편, 본 실시형태에서, 플라즈몬 발생층은, FRET(Fluorenscence Resonance Energy Transfer; 형광 공명 에너지 전이) 입자로 구비될 수 있다.
한편 도 1 내지 3을 참조하면, 광전극(100)의 상측에 형성되는 추가성장-광전극(101)은 내부 반사막(110)을 형성한 후, 재차 성장된 것으로서, 광전극(100)과 동일한 물질로 구성될 수 있다.
도 4는 본 발명에 따른 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치의 다른 일 실시형태를 보인 도면이다.
본 실시형태에 따른 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치는, 적어도 두 개 이상의 내부 반사막(110)이 중첩되어 형성될 수 있다.
도 5 내지 도 9는 도 2의 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치의 제조 공정을 설명하는 도면이다.
도 5 내지 도 9를 참조하면, 본 실시형태에 따른 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치에서, 광전극(100)은, InGaN 에피텍시(Epitaxy)층으로 구비될 수 있다.
이때, 내부 반사막(110)은, 광전극(100)의 내부에 매립된 구조이며, 광전극(100)은, 내부 반사막(110)의 상측에서 수평 에피성장(Epitaxial lateral overgrowth) 방법으로 형성되될 수 있다.
수평 에피성장 방법으로 형성된 광전극(100)은 전위밀도가 감소하여 결정질이 향상됨으로서, 물분해 효율이 향상될 수 있다.
내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치의 제조 공정을 상세히 설명하면 다음과 같다.
우선 도 5에서 처럼 광전극(100)이 MOCVD 방법으로 성장된다.
도 6에서는, 플라즈몬 발생 금속이 혼합된 SOG를 도포하고 도 7에서는 도포되어 경화된 SOG를 패터닝한다.
도 8에서는 내부 반사막(110) 사이의 광전극(100)을 다시 성장시킨다. 이때, 내부 반사막 상측에서는, 수평 에피성장(Epitaxial lateral overgrowth, ELOG) (101a)방법으로 광전극(100)이 형성된다.
성장이 완료되면 도 9와 같이, 내부 반사막(110)은 광전극(100)에 매립되고, 내부 반사막 상측에는 ELOG 방법으로 결정질이 향상된 광전극(100)층이 형성될 수 있다.
도 10은 조촉매에 따른 생성 전류밀도-시간의 선도이다.
도 10을 참조하면, Colloidal 방법(A)와 E-beam 증착(B)에서 공통적으로 촉매처리가 되지 않은 reference에 비해 전류밀도가 높은 것을 확인할 수 있다.
특히, 시간이 지남에 따라 reference는 전류밀도가 감소하는데 반해, 촉매처리된 전극의 경우 일정한 전류밀도를 유지하고 있음을 확인할 수 있다.
이는 전극의 내구성이 향상됨을 의미한다.
한편, 본 실시형태에서, 광전극(100)은, 혼합광(1)이 유입되는 면의 면방향이 c면인 것이 바람직하다. 즉 극성면인 것이 바람직하다.
도 11은 광전극의 면방향에 따른 생성 전류밀도-시간의 선도이다.
도 11을 참조하면, 혼합광(1)이 유입되는 면이 극성면인 경우가 반극성면인 경우에 비해 생성되는 전류밀도가 크고, 350시간 이후에서도 내구성이 유지되고 있음을 확인할 수 있다.
한편, 본 실시형태에서, 광전극(100)은 전도성물질로 구비되는 와이어와 오믹컨택을 위해, In에 의해 접합되는 것이 바람직하다.
또한 광전극(100)은, Si으로 도핑되어 n형 반도체로 구비될 수 있다.

Claims (13)

  1. 일방으로 유입되는 혼합광을 흡수하는 광전극;
    상기 광전극의 내부의 상기 혼합광이 유입되는 경로상에 형성되고, 상기 혼합광을 산란 또는 반사시킴으로써, 상기 광전극의 물분해 효율을 향상시키는 내부 반사막;
    상기 광전극과 전기적으로 연결되는 상대전극; 및
    상기 광전극과 상기 상대전극이 침지되는 전해액;을 포함하고,
    상기 광전극은,
    상기 내부 반사막의 상측에서 수평 에피성장(Epitaxial lateral overgrowth) 방법으로 형성되는 InGaN 에피텍시(Epitaxy)층으로 구비되고,
    상기 내부 반사막은,
    상기 내부 반사막의 상측에서 수평 에피성장방법으로 형성되는 상기 InGaN 에피텍시층에 의해 덮여서 상기 광전극의 내부에 배치된 구조인 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 내부 반사막은,
    상기 혼합광과 그 표면에서 플라즈몬 공명을 일으키는 플라즈몬(Plasmon) 발생층을 포함하는 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치.
  3. 청구항 2에 있어서,
    상기 플라즈몬 발생층은,
    Ag, Au, Pt, Al, Cu, Ni 및 Ti로 이루어진 군으로부터 선택되는 하나 이상의 금속을 포함하는 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치.
  4. 청구항 3에 있어서,
    상기 플라즈몬 발생층은,
    금속 나노 입자 또는 금속 나노 패턴의 형태로 구비되는 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치.
  5. 청구항 4에 있어서,
    상기 금속 나노 입자의 입경 및 상기 금속 나노 패턴의 폭은, 10nm~150nm인 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치.
  6. 청구항 2에 있어서,
    상기 플라즈몬 발생층은,
    FRET(Fluorenscence Resonance Energy Transfer; 형광 공명 에너지 전이) 입자로 구비되는 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치.
  7. 삭제
  8. 삭제
  9. 청구항 1에 있어서,
    상기 광전극은,
    표면이 NiO로 촉매처리되는 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치.
  10. 청구항 1에 있어서,
    상기 광전극은,
    상기 광전극을 형성하는 상기 InGaN 에피텍시(Epitaxy)층은 Bulk InGaN 구조로 구비되며, 상기 혼합광이 조사되는 면이 나노필라(Nano pillar) 형상으로 구비되는 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치.
  11. 청구항 1에 있어서,
    상기 광전극은,
    상기 혼합광이 조사되는 면의 면방향이 c면인 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치.
  12. 청구항 1에 있어서,
    상기 광전극은,
    전도성물질로 구비되는 와이어와 In에 의해 오믹컨텍되는 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치.
  13. 청구항 1에 있어서,
    상기 광전극은, Si으로 도핑되어 n형 반도체로 구비되는 내부 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치.
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