KR102307290B1 - 미러 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치 - Google Patents

미러 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치 Download PDF

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Abstract

개시되는 미러 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치는, InxGa1-xN으로 구비되고, 일방으로 유입되는 혼합광을 흡수하는 광전극; 상기 혼합광중 상기 광전극에 흡수되지 않고 투과된 투과광을 상기 광전극으로 반사시키는 미러 반사막; 상기 광전극과 전기적으로 연결되는 상대전극; 및 상기 광전극과 상기 상대전극이 침지되는 전해액;을 포함한다.

Description

미러 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치{Photoelectrochemical Hydrogen Production Device Using Mirror Reflector}
본 발명(Disclosure)은, 미러 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치에 관한 것으로서, 구체적으로 혼합광을 흡수하는 광흡수율을 높일 수 있는, 미러 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치에 관한 것이다.
여기서는, 본 발명에 관한 배경기술이 제공되며, 이들이 반드시 공지기술을 의미하는 것은 아니다(This section provides background information related to the present disclosure which is not necessarily prior art).
기존 화석연료에 기반한 에너지 시스템은 지구온난화, 환경오염, 자원고갈 등의 문제를 일으키므로, 그 대안으로 이른바 ‘수소 경제(hydrogen economy)’가 제안되었다.
수소 경제란 기존 화석연료 대신에 수소연료를 에너지 수송자(energy carrier)로 사용하는 것으로, 이를 실현하기 위한 가장 원천적이고 핵심적인 문제 중 하나는 수소 연료를 온실가스나 오염 물질을 배출하지 않으면서 경제적으로 생산하는 것이다.
1) 최근 전세계적인 관심과 연구 대상이 되고 있는 광전기화학적 수소 생산법(photoelectrochemical hydrogen production)은 반도체와 전해액 사이 계면에 태양광을 비춰 주어 계면에서 물분해를 수행하는데, 반도체/전해액 계면이 광자를 흡수하여 그 에너지를 화학적 에너지, 즉 수소 연료로 변환시키는 핵심적인 역할을 한다.
2) 광전극으로도 불리는 반도체 물질은 Si, GaAs 등 단결정 물질부터 TiO2 등 금속 산화물까지 다양한 물질들이 연구되고 있다.
1972년에 Fujishima와 Honda가 TiO2 전극에 빛을 쪼여 줄 때 수소 발생이 가능하다는 것을 보인 이후 수 많은 연구들이 진행되었으나, 실용적인 소자를 구현하기 위해서는, 광전극의 광전변환 특성 및 광전극 자체의 신뢰성이 획기적으로 개선되어야 한다.
우선 광전변환효율을 개선하기 위해서는 두 가지 문제점을 해결해야 한다.
첫째, 자외선 영역 이하의 에너지를 가지는, 가시광 영역을 흡수할 수 있도록 광전극의 에너지 밴드갭(energy bandgap)을 낮추어야 한다.
현재 광전극으로 사용되는 대부분의 산화 금속 물질(TiO2, ZnO 등)은 에너지 밴드갭이 너무 커서 태양광 스펙트럼 중 자외선 영역 광자만 흡수한다.
태양광에 포함된 자외선은 많은 양이 대기중에서 흡수되어 지표면에는 매우 적은 양이 도달한다. 따라서 생성되는 전기 에너지의 양이 매우 작다.
둘째, 광전극 자체의 광전 변환 효율을 높여야 한다.
일반적으로 광전 변환 효율은, 빛을 입자성으로 설명하는 광자(photon)하나가 전자-정공 쌍(electron-hole pair) 하나로 변환될때, 광전극으로 주입되는 광자의 수와 이로 인하여 생성되는 전자-정공 쌍의 수로 표시된다.
이론적으로 광전변환효율의 최고값은 100% 이다. 주입된 모든 광자가 전자-정공쌍으로 변환될 수 있다.
그러나 현재의 기술에서는, 광전극에서 광전변환효율을 100%를 달성하기 어렵다. 광전극을 형성하는 물질의 결정질, 생성된 전자-정공쌍의 재결합과 같은 물성적 특성 및 광전극 자체의 구조와 같은 광학적 구조가 이상적이지 못하기 때문이다.
광전극의 신뢰성(reliability)도 중요한 이슈이다.
일반적인 발전소 규모(utility scale) 태양전지에 요구되는 수명이 15~20년임을 감안하면, 궁극적으로 태양광 수소 생산기의 작동 수명도 이에 견줄 만한 수준이 되어야 한다. 그러나 일반적으로 반도체 전극은 부식되기 쉬운 물질이고, 강산이나 강염기성의 전해액 속에서 지속적으로 태양광을 조사받기 때문에, 요구되는 수명을 달성하기 매우 도전적인 상황이다.
1. 한국공개특허공보 제10-2013-0022285호 2. 한국공개특허공보 제10-2014-0053464호
본 발명(Disclosure)은, 혼합광의 대부분을 구성하는 가시광 영역의 빛을 흡수할 수 있는 광전기화학적 물질 및 광학적 구조를 광전극에 적용함으로써, 광흡수효율을 증대시킬 수 있는 미러 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치의 제공을 일 목적으로 한다.
여기서는, 본 발명의 전체적인 요약(Summary)이 제공되며, 이것이 본 발명의 외연을 제한하는 것으로 이해되어서는 아니 된다(This section provides a general summary of the disclosure and is not a comprehensive disclosure of its full scope or all of its features).
상기한 과제의 해결을 위해, 본 발명을 기술하는 여러 관점들 중 어느 일 관점(aspect)에 따른 미러 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치는, InxGa1-xN으로 구비되고, 일방으로 유입되는 혼합광을 흡수하는 광전극; 상기 혼합광중 상기 광전극에 흡수되지 않고 투과된 투과광을 상기 광전극으로 반사시키는 미러 반사막; 상기 광전극과 전기적으로 연결되는 상대전극; 및 상기 광전극과 상기 상대전극이 침지되는 전해액;을 포함한다.
본 발명의 일 관점(aspect)에 따른 미러 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치에서, 상기 광전극은, 가시광 영역을 흡수하는 밴드갭(Bandgap)에너지를 가지며, 상기 미러 반사막은, 가시광 영역을 선택적으로 반사할 수 있다.
본 발명의 일 관점(aspect)에 따른 미러 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치에서 상기 미러 반사막은, 적어도 두 가지 이상의 서로 다른 재질의 박막이 적층된 적층 반사막 구조일 수 있다.
본 발명의 일 관점(aspect)에 따른 미러 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치에서 상기 미러 반사막은, 이산화 규소(SiO2)층 및 이산화 타이타늄(TiO2)층으로 구성될 수 있다.
본 발명의 일 관점(aspect)에 따른 미러 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치에서 상기 이산화 규소층은 85nm 내지 95nm 이며, 상기 이산화 타이타늄층은 50nm 내지 60nm일 수 있다.
본 발명의 일 관점(aspect)에 따른 미러 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치에서 상기 이산화 규소층 및 상기 이산화 타이타늄 층은, 적어도 3층 이상으로 반복하여 적층될 수 있다.
본 발명의 일 관점(aspect)에 따른 미러 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치에서, 상기 광전극은, 표면이 NiO로 촉매처리될 수 있다.
본 발명의 일 관점(aspect)에 따른 미러 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치에서 상기 광전극은, Bulk InGaN으로 구비되며, 상기 혼합광이 조사되는 면이 나노필라(Nano pillar) 형상으로 구비될 수 있다.
본 발명의 일 관점(aspect)에 따른 미러 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치에서 상기 광전극은, 상기 혼합광이 조사되는 면의 면방향이 c면일 수 있다.
본 발명의 일 관점(aspect)에 따른 미러 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치에서 상기 광전극은 전도성물질로 구비되는 와이어와 In에 의해 오믹컨텍될 수 있다.
본 발명의 일 관점(aspect)에 따른 미러 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치에서 상기 광전극은, Si으로 도핑되어 n형 반도체로 구비될 수 있다.
본 발명에 따르면, 가시광 영역을 흡수하는 광전자 및 가시광 영역을 반사하는 미러 반사막을 이용함으로써, 광전극의 광흡수율이 향상된다.
본 발명에 따르면, 광전극 물질로 InGaN을 채용함으로서, 광전극 물질의 내구성이 향상될 수 있다.
본 발명에 따르면, 광전극 물질인 InGaN의 면방향을 C면으로 구비함으로써, 장시간 사용에도 수소생성효율이 유지되는 신뢰성을 가지게 된다.
도 1은 본 발명에 따른 미러 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치의 제1 실시형태를 보인 도면.
도 2는 본 발명에 따른 미리 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치의 제2 실시형태를 보인 도면.
도 3은 적층 반사막 구조에서 적층 수에 따른 반사 스펙트럼 특성을 보인 도면.
도 4는 조촉매에 따른 생성 전류밀도-시간의 선도.
도 5는 광전극의 면방향에 따른 생성 전류밀도-시간의 선도.
이하, 본 발명에 따른 미러 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치를 구현한 실시형태를 도면을 참조하여 자세히 설명한다.
다만, 본 발명의 본질적인(intrinsic) 기술적 사상은 이하에서 설명되는 실시형태에 의해 그 실시 가능 형태가 제한된다고 할 수는 없고, 본 발명의 본질적인(intrinsic) 기술적 사상에 기초하여 통상의 기술자에 의해 이하에서 설명되는 실시형태를 치환 또는 변경의 방법으로 용이하게 제안될 수 있는 범위를 포섭함을 밝힌다.
또한, 이하에서 사용되는 용어는 설명의 편의를 위하여 선택한 것이므로, 본 발명의 본질적인(intrinsic) 기술적 사상을 파악하는 데 있어서, 사전적 의미에 제한되지 않고 본 발명의 기술적 사상에 부합되는 의미로 적절히 해석되어야 할 것이다.
도 1은 본 발명에 따른 미러 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치의 제1 실시형태를 보인 도면이다.
도 1에 의하면, 본 실시형태에 따른 미리 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치는, 광전극(100), 미러 반사막(110), 상대전극(200) 및, 전해액(10)을 포함한다.
광전극(100)은, InxGa1-xN으로 구비되고, 일방으로 유입되는 혼합광(1)을 흡수한다.
미러 반사막(110)은, 혼합광(1)중 광전극(100)에 흡수되지 않고 투과된 투과광(2)을 광전극(100)으로 반사시킨다.
상대전극(200)은, 광전극(100)과 전기적으로 연결된다.
전해액(10)은, 광전극(100)과 상대전극(200)이 침지된다.
도 1을 참조하면, 본 발명에 따른 미러 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치는, 미러 반사막(110)을 이용하여, 광전극(100)에 유입되는 빛의 절대량을 증가시킨다.
혼합광(1)은 일반적으로 태양광을 의미하며, 광전극(100) 유입된 혼합광(1)은 그 일부에 해당하는 광자(photon)만이 광전극(100)에 의해 흡수되어 전자-정공쌍(electron-hole pair)을 형성한다.
광전극(100)으로 유입되는 광자의 수량이 일정하고, 광전극(100)이 가지는 고유의 광전 변환 효율 역시 일정하며, 따라서 광전극(100)에 의해 생성되는 전자-정공쌍의 수는 일정하다.
그러나 본 발명과 같이 반사막을 이용하면, 광전극(100)에서 흡수되지 못하고 광전극(100)을 투과한 투과광(2)을 다시 광전극(100)에 유입시킴으로써, 광전극에 유입되는 빛의 양을 늘일 수 있다.
동일한 광전 변환 효율을 가지는 광전극(100)에서, 유입되는 광자의 수량이 증가하면, 생성되는 전자-정공쌍의 수도 늘어날 수 있다.
본 발명에 따른 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치에서, 광전극(100)은, 바람직하게는, 가시광(visible light) 영역을 흡수하는 밴드갭(Bandgap)에너지를 가지며, 미러 반사막(110)은, 바람직하게는, 가시광 영역의 빛을 선택적으로 반사한다.
지표면에 도달하는 태양광의 대부분은 가시광 영역과 적외선 영역을 포함하는 스펙트럼(spectrum) 특성을 가진다.
광전극(100)의 밴드갭 에너지가, 가시광 영역의 광자가 가지는 에너지보다 크면, 가시광 영역과 그보다 보다 낮은 에너지를 가지는 빛은 광전극(100)에서 흡수되지 못한다.
본 발명에 따른 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치에서는, 가시광 영역을 흡수할 수 있는 광전극(100)을 채용한다. 이에 따라 혼합광(1) 즉, 태양광을 구성하는 빛 중 가시광 영역의 빛을 흡수함으로써, 흡수된 빛으로 생성되는 전류량을 늘일 수 있다.
또한, 광전극(100)을 투과한 투과광(2)중 가시광 영역의 빛을 선택적으로 반사하여 광전극(100)으로 다시 유입시키기 때문에, 광전극(100)의 광전 변환 작용에 의해 생성되는 전류를 획기적으로 늘일 수 있다.
도 2는 본 발명에 따른 미러 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치의 제2 실시형태를 보인 도면이며, 도 3은 적층 반사막 구조에서 적층 수에 따른 반사 스펙트럼 특성을 보인 도면이다.
도 2에 의하면 본 실시형태에 따른 미러 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치에서, 미러 반사막(110)은 적어도 두 가지 이상의 서로 다른 재질의 박막이 적층된 적층 반사막 구조일 수 있다.
적층 반사막 구조는 서로 다른 굴절률(refractive index)를 가지는 두 가지는 두 가지 물질을 교대로 적층함으로써, 특정한 파장 영역의 빛을 선택적으로 반사시킬 수 있다.
즉, 적층 반사막 구조는 파장 선택성을 가지는 광 반사막으로서, 일반적으로 분산 브래그 반사막(distributed bragg reflector, DBR) 구조를 포함한다.
본 실시형태에 따른 미러 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치에서, 미러 반사막(110)은 이산화 규소(SiO2)층(111) 및 이산화 타이타늄(TiO2)층(112)으로 구성될 수 있다.
이산화 규소층(111)은 85nm 내지 95nm 이며, 이산화 타이타늄층(112)은 50nm 내지 60nm가 바람직하다.
또한 도 3을 참조하면, 본 실시형태에 따른 미러 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치에서, 이산화 규소층(111) 및 이산화 타이타늄 층(112)의 적층 수가 늘어날 수록 430nm ~ 650nm 대역의 반사율이 증가함을 알 수 있다.
우선, 이산화 규소층(111) 및 이산화 타이타늄층(112)이 2층으로 적층되면(110c), 약 500nm에서 70% 정도의 반사율을 보인다. 하지만, 400nm 까지 30~40%의 반사율을 나타내고 있으며, 적색을 나타내는 600nm 대역의 반사율은 60% 정도까지 낮아진다.
이산화 규소층(111) 및 이산화 타이타늄층(112)이 3층(110b) 또는 4층(110a)으로 늘어나면, 430nm ~ 650nm 영역에 대한 선별적 반사 특성이 명확해지고 있음을 확인할 수 있다.
특히 3층이상으로 적층하면, 430nm ~ 650nm영역 전체적으로 고른 반사율을 나타내고 있다.
따라서, 이산화 규소층(111) 및 이산화 타이타늄층(112)이 적어도 3층 이상으로 반복하여 적층되는 것이 바람직하가.
또한 본 발명에 따른 미러 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치의 다른 일 실시형태에서 광전극(100)은, Bulk InGaN으로 구비되며, 혼합광이 조사되는 면이 나노필라(Nano pillar) 형상으로 구비되는 것이 바람직하다.
혼합광이 조사되는 면적을 향상시킴으로서, 전기 발생 효율을 향상시킬 수 있게 된다.
다만, 광전극 표면의 나노필라(Nano pillar)는 규칙적으로 배열되는 것이 요구된다. 불규칙한 형상으로 배열되는 경우 반사 또는 산란에 의한 효율감소가 커지는 문제가 있다.
한편, 본 실시형태에서, 광전극(100)은, 표면이 NiO로 촉매처리되는 것이 바람직하다.
촉매처리는, Colloidal 방법 또는 E-beam 증착을 예로 들 수 있다.
도 4는 조촉매에 따른 생성 전류밀도-시간의 선도이다.
도 4를 참조하면, Colloidal 방법(A)와 E-beam 증착(B)에서 공통적으로 촉매처리가 되지 않은 reference에 비해 전류밀도가 높은 것을 확인할 수 있다.
특히, 시간이 지남에 따라 reference는 전류밀도가 감소하는데 반해, 촉매처리된 전극의 경우 일정한 전류밀도를 유지하고 있음을 확인할 수 있다.
이는 전극의 내구성이 향상됨을 의미한다.
한편, 본 실시형태에서, 광전극(100)은, 혼합광(1)이 유입되는 면의 면방향이 c면인 것이 바람직하다. 즉 극성면인 것이 바람직하다.
도 5는 광전극의 면방향에 따른 생성 전류밀도-시간의 선도이다.
도 5를 참조하면, 혼합광(1)이 유입되는 면이 극성면인 경우가 반극성면인 경우에 비해 생성되는 전류밀도가 크고, 350시간 이후에서도 내구성이 유지되고 있음을 확인할 수 있다.
한편, 본 실시형태에서, 광전극(100)은 전도성물질로 구비되는 와이어와 오믹컨택을 위해, In에 의해 접합되는 것이 바람직하다.
또한 광전극(100)은, Si으로 도핑되어 n형 반도체로 구비될 수 있다.

Claims (11)

  1. InxGa1-xN으로 구비되고, 일방으로 유입되는 혼합광을 흡수하는 광전극;
    상기 혼합광중 상기 광전극에 흡수되지 않고 투과된 투과광을 상기 광전극으로 반사시키는 미러 반사막;
    상기 광전극과 전기적으로 연결되는 상대전극; 및
    상기 광전극과 상기 상대전극이 침지되는 전해액;을 포함하고,
    상기 광전극은 가시광 영역을 흡수하는 밴드갭(Bandgap)에너지를 가지며,
    상기 미러 반사막은 가시광 영역을 선택적으로 반사하는 적어도 두 가지 이상의 서로 다른 재질의 박막이 적층된 적층 반사막 구조로서, 이산화 규소(SiO2)층 및 이산화 타이타늄(TiO2)층으로 구성되고,
    상기 이산화 규소층은 85nm 내지 95nm 이며 상기 이산화 타이타늄층은 50nm 내지 60nm이고,
    상기 이산화 규소층 및 상기 이산화 타이타늄 층은 적어도 3층 이상으로 반복하여 적층되고,
    상기 광전극은 표면이 NiO로 촉매처리되는 미러 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치.
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  6. 삭제
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  8. 청구항 1에 있어서,
    상기 광전극은,
    Bulk InGaN으로 구비되며, 상기 혼합광이 조사되는 면이 나노필라(Nano pillar) 형상으로 구비되는 미러 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치.
  9. 청구항 1에 있어서,
    상기 광전극은,
    상기 혼합광이 조사되는 면의 면방향이 c면인 미러 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치.
  10. 청구항 1에 있어서,
    상기 광전극은 전도성물질로 구비되는 와이어와 In에 의해 오믹컨텍되는 미러 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치.
  11. 청구항 1에 있어서,
    상기 광전극은, Si으로 도핑되어 n형 반도체로 구비되는 미러 반사막을 이용한 고효율 광전기화학적 수소 발생 장치.
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