KR20200051571A - 태양광 제어, 광전변환 및 인공 조명을 위한 다기능 고체 소자 (multifunctional solid state devices) - Google Patents
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Abstract
PN 또는 PIN 접합을 생성하도록 배열된 적어도 하나의 n 형층 (8) 및 적어도 하나의 p 형층 (11)을 포함하는 다기능 고체 광전변색소자 (1)로서, 상기 n 형층 (8) 및 p 형층 (11)은 혼합 전도체로서 작용하도록 배열된 물질을 포함하여 전하 수송 및 이온 전도를 가능하게 한다.
Description
본 발명은 다기능 소자, 특히 태양광 제어, 광전변환, 열이득 제어 및 인공 조명을 위한 다기능 고체 광전변색소자 (photovoltachromic device)에 관한 것이다.
광변색 (photochromism)은 일반적으로 광 흡수에 의한 가역적 색변화를 의미하고, 전기변색 (electrochromism)은 전기적으로 유도된 색변화를 의미하며, 광전기변색 (photoelectrochromism)은 광생성 전하 운반체에 의해 생성된 색의 변화를 의미하며 광전지(phtovoltaic)는 광 흡수에 의해 전압을 생성하는 것을 의미한다.
상이한 흡수 스펙트럼을 갖는 두 가지 형태 사이에서 하나의 화학성분의 가역적 변형을 위해 빛을 흡수할 때 색이 변하는 광변색성 물질과 산화 환원 상태에서 전기적으로 유도된 변화에 반응하여 색이 변하는 전기변색 물질들은 모두, 예를 들어 소위 "스마트" 윈도우 및 정보 디스플레이(information display) 응용 분야에서 큰 가능성을 보여 주었다.
전기변색소자 및 광전기변색소자의 제조에서 발생하는 주요 문제 중 하나는 액체 또는 겔 전해질, 가연성 액체 또는 유기 비양성자성 용매에 용해된 리튬 염을 사용하는 것인데, 이는 소자에 매우 불안정하고 불규칙한 반응성을 야기한다. 또한, 이들 액체 또는 겔 전해질은 전해질 내에 존재하는 용매의 증발로 인해 소자 제조공정이 다양하게 되지 않게 하고 소자의 내구성에도 안좋게 한다.
실제로, 이러한 유형의 다기능 소자는 일반적으로 이중 기판을 갖는다. 이러한 소자를 얻기 위한 전형적인 절차는 겔 전해질 (또는 산화 환원 매개체) 및 종종 신뢰할 수 없는 밀봉 시스템을 채택하여 샌드위치 타입 구성으로 두 개의 기판을 적층하는 단계를 포함한다.
또한, 단일 소자내에 상이한 기능들을 조합하는 것은 다양한 기능들이 나란히 배치되는 패턴을 통해 얻어지는 것이 일반적이다.
예를 들어, Wu et ai의 "조정 가능한 투과율을 갖는 고속 스위칭 광전변색 셀 ACS Nano, 2009, 3 (8), pp. 2297-2303" 은 광전지 변환 및 반응성 투명도 제어에 의해 전기 생산을 가능하게 하는, 분리된 구조를 갖는 광전지 소자를 개시하고 있다.
이중 기능성, 즉 광전지 및 전기변색 기능은 프레임된 레이아웃 (framed layout)을 통해 얻어진다. 소자의 외부 영역에는 염료 감응형 Ti02로 만들어진 광전극이 있다. 대향 전극에 대응하는 부분에는 고반사 백금 프레임이 있다. 이로써, 정사각형 투명 영역이 광전극 상에 형성된다.
정사각형 영역에 대응하는 대향 전극의 표면 영역 상에, W03과 같은 전기변색 음극 재료가 증착된다.
따라서, 패턴화된 W03/Pt 대향 전극은 프레임형 레이아웃의 설계를 가능하게 한다. 이 소자를 사용하면 빛이 조사되는 단락 조건에서 PVCD는 빠른 채색과 적절한 광전지 특성을 나타낸다 (η = 0.50 %). 회로를 단순 개방함으로써 PVCD를 조명 상태에서 표백할 수 있다.
광조사 하의 단락 조건에서도 투과율 변조의 제어는 저항들을 직렬로 하여 저항값이 다른 것을 보여줌으로써 입증되었다. 상기 소자는 유기 용매에 용해된 산화환원커플 I-/I3 - , 아이오딘화 리튬염(LiI salt) 및 첨가제로 이루어진 액체 전해질을 함유한다.
이후 Yang et ai의 "솔벤트가 없는 하이브리드 폴리머 전해질을 사용한 안정적인 광전변색 셀의 제조", Nanoscale, 2014, 6, 9541-9544 에서, 이중 기판 광전변색 소자에서 폴리에틸렌 글리콜 (PEG) 및 이산화 티타늄 나노 입자를 바탕으로 하는 무용매 전해질이 제공되었으며, 이는 주로 준 고체인 (quasi-solid) 전해질과 전기변색층 사이의 높은 계면 저항으로 인해 높은 표백/착색 전환 시간 및 낮은 내구성을 나타낸다.
최근에는 Cannavale et al., "건물 통합용 페로브스카이트(perovskite) 광전변색 셀", Energy Environ. Sci., 2015.8, 1578 ~ 1584는 고체 고분자 전해질 기반 전기변색 소자를 가진 반투명 페로브스카이트 광전지 필름을 제안하여 고체 PVCD를 만들고, 광전지 및 전기변색층을 분리된 유리시트 상에 증착함으로써 구현하였다.
이 경우, PEG로 가소화된 고분자량 PEO-LiI을 기초로 하는, 가소화된 고분자 전해질의 범주에 속하는, 고분자 전해질이 두 개의 유리를 적층해서 전기변색 셀을 완성하기 위한 접착제로서 사용되었다.
이러한 준 고체전해질 시스템은 적합한 화학 물리적 및 이온 전도 특성을 나타내며, 페로브스카이트 기반 PVCD에 우수한 안정성 및 장기 내구성을 부여한다.
종래 기술에 개시된 다른 소자들은 광전지를 전기변색 기능들과 결합시켰다. 예를 들어, 문헌 US8508834 B2는 일련의 박막 실리콘-기반 셀을 고분자 전해질상에 그리고 전기변색 재료와 중첩한다. 박막 및 전기변색 재료 상에 복수의 태양 전지를 갖는 단일 기판이다. 이 경우, 상기 소자가 단일 기판상의 다기능 소자 (광전지 및 전기변색) 인 경우에도, 전해질은 액체형이며, 다양한 기능의 조합은 불투명한 부분과 투명성의 반응성 변조를 담당하는 부분을 나란히 배치하는 것에 기반을 두고 있다.
종래 기술의 소자에 영향을 미치는 다른 문제들은, 가장 일반적인 태양광 제어 윈도우 필름과 관련하여, 시스템 제조 비용이 높을 뿐만 아니라 에너지 소비가 더 많다는 것과 연관되어 있다.
상기 사항을 고려하여, 단일기판 상에 증착되어 단순화된 구조를 가지며, 다기능들을 서로 나란히 패터닝하지 않고도 그 기능을 얻을 수 있으며 따라서 종래 기술 방법의 한계를 극복할 수 있는, 태양광 제어, 광전변환 및 인공 조명용 다기능 고체 광전변색소자 (solide-state phtovoltachromic device)를 제공할 필요가 있다.
이들 및 다른 목적들은 독립항 1에 정의된 특성을 갖는 다기능 고체 광전변색소자에 의해 완벽하게 달성된다.
본 발명의 바람직한 실시예는 종속항에 명시되어 있으며, 이의 주제는 본 설명의 전체 부분을 형성하는 것으로 이해되어야 한다.
본 발명에 따른 다기능 고체 광전변색소자에서, 단일 기판 상에 단순화된 구조를 갖는 고체 소자 내에서 광전자 및 전기변색 공정 모두에서 기능할 수 있는, 즉 다기능을 갖는 재료의 존재 덕분에, 광전지 및 전기변색 공정을 모두 얻을 수 있다. 본 발명의 추가 특징 및 장점은 첨부된 도면을 참조하여 단지 비제한적인 예로서 제공되는 다음의 설명으로부터 명백해질 것이다.
간단히 말해서, 본 발명의 다기능 고체 광전변색소자 (이하 간단히 소자라 한다)에서, 전기변색 기능 및 광전지 기능은 다기능 고체층을 사용하여 통합된다. 이러한 방식으로, 단일 층위로 얻어지며 단일 기판 상에서 단일 레이아웃을 갖는 소자에서 여러 기능을 활성화하는 것이 가능하다.
본 발명의 주요 초점은 단일층의 재료로 따라서 단일 기판상에서, 광전 변환에 의한 에너지 생산, 태양광 처리량의 스마트 제어 및 인공 조명의 생산등과 같은 다양한 특징을 보장할 수 있는 다기능 고체 소자를 제조할 수 있다는 것에 의해 대표된다.
도 1은 본 발명에 따른 다기능 고체 광전변색소자의 단면도를 도시한다.
본 발명의 소자에서, 이중 기능을 갖는 재료들이 PN 접합을 얻기 위해 사용되며 그 재료들이 혼합 전도체로서 작용하여 전하 수송 및 이온 전도를 모두 허용한다.
본 발명은, 특히 광전변색소자 및 광전지에서, 특히 두 개 또는 두 개 이상의 전극들을 갖는 단일 기판 상에서 고체 다기능 소자의 아키텍쳐에 관한 것이다.
단일 기판에서 단일 고체층에 의해 보장되는 상기 소자의 여러 기능들은 전기변색 (electrochromic, EC) 및 광전지 (photovoltaic, PV) 이다.
본 발명에 따른 소자의 특징은 다음과 같은 사항들로 요약될 수 있다 :
- 단일 기판상에 고체 다기능 소자의 아키텍처;
- 소자의 층위 (stratigraphic) 제조공정에서 다기능 재료를 사용. 예를 들어, 전기변색 (electrochromic)으로 일반적으로 사용되는 재료들은 전하 (전자 또는 정공) 수송 특성을 나타내므로 광전지 소자에 사용될 수 있다.
보다 구체적으로, 본 발명의 소자는 p 타입 및 n 타입 재료를 포함하는 pn (또는 p-i-n) 접합에 기초한 광전지 소자를 포함하며, 둘 다 전하와 이온 모두를 전도할 수 있는 "혼합 전도체"의 특성을 갖는다. 예를 들어, 산화 텅스텐 (W03)은 소정의 조건에서 전자 (n 형 전도) 및 이온 모두를 동시에 전도할 수 있어서, 전기변색 착색공정에서 인터칼레이션(intercalation, 삽입) 현상을 허용한다.
유사하게, 폴리에틸렌 디옥시티오펜 (PEDOT), 폴리아닐린 (PANI) 등과 같은 정공 (p 타입 전도) 및 이온 (전해질) 모두를 전도할 수 있는 p 타입 "혼합 전도체" 재료는 전기변색 및 광전지 공정에 사용된다.
이러한 방식으로, 생성된 정공/전자를 광전지 층, 바람직하게는 페로브스카이트 층과 분리를 담당하는 두 개의 재료들은 또한 조명 하에서 생성된 광전압을 사용함으로써 전기변색 재료의 착색을 허용하는 기능을 갖는다.
도 1은 본 발명에 따른 소자 (1)의 단면도이며, 이는 공지된 층위 공정들 (stratigraphic processes)을 사용하여 얻어진다.
바닥으로부터 시작하여, 소자 (1)는 기판 (2), 바람직하게는 유리 또는 폴리에틸렌 나프탈레이트 (PEN), 투명 전도성 산화물층 (4), 예컨대 인듐 주석 산화물 (ITO) 또는 불소 주석 산화물 (FTO) 또는 그래핀 그리고 n 형층 (8), 예를 들어 PCBM60, Ti02, ZnO, W03, Mo03, Ti02, V205 및 V02을 포함한다. n 형층 (8) 위에는 페로브스카이트, 실리콘 또는 중합체와 같은 반투명 광전지층 (10)이 있고, 혼합된 이온 및 p 형 도체층 (11), 예를 들어 PANI, PANI : PSS, PEDOT, PEDOT : PSS 와 같은 반도체성 중합체 또는 양극 전기변색으로도 작용하는 혼합 전도성 산화물과 소자 (1)의 상부에는 Au, Al, Pt, Ag 또는 LiF와 같은 금속이나 ITO, FTO, AZO 와 같은 투명 전도성 산화물 또는 그래핀 및 탄소 나노 튜브와 같은 탄소계 전극으로 만들어진 대향 전극 (13)이 있다.
본 발명의 대안적인 실시예에서, 소자 (1)는 투명 전도성 산화물층 (4)과 n 형층 (8) 사이에 배치되는, 예컨대 폴리머 전해질 (이오노머, 겔 폴리머 전해질, 가소화된 폴리머 전해질, 이온성 고무 폴리머 전해질)과 같은 유기 또는 무기 이온 저장층, 양성자 전도성 산화물 (세라믹 양성자와 수소화물 이온전도체), 하이브리드 무기-유기 폴리머 전해질 (HIO-PE), 또는 이온성 액체와의 블록 공중합체로서 작용하는 준 고체 (quasi solid) 및 고체 (solid state) 전해질층 (6)을 더 포함한다.
본 발명의 다른 대안적인 실시예에서, 소자 (1)는 앞서 언급한 바와 같이 p 형층 (11)과 대향전극 (13) 사이에 배치된 상기 층 (6)과 유사한 준 고체 및 고체 전해질 (12)을 더 포함한다.
이하에서 "반대 구성 (reverse configuration)"으로 표시될 본 발명의 다른 대안적인 실시예에서, 소자 (1)는 다음의 반대 구조를 갖는다.
하부로부터 시작하여, 소자 (1)는 기판 (2), 투명 전도성 산화물층 (4), 고체 전해질층 (6), p 형 도체층 (11), 반투명 광전지층 (10), n 형층 (8) 및 투명 도전층 (13) (대향 전극)을 포함한다.
상기 개시된 실시예들 중 어느 하나의 소자 (1)는 단일 기판 (2) 상에 혁신적인 p-n 접합을 포함하는 고체 광전지 및 전기변색소자이다. 층 (8) 및 층 (11)의 재료들 (각각 n 형 및 p 형)은 상보적인 전기변색특성을 가지며, n 형층 (8), 반투명 광전지층 (10) 및 p 형층 (11)은 혼합 전도성 특성을 가지며, 즉 이들은 이온 및 전하 캐리어 (전자 또는 정공) 둘 다를 전도한다.
이하에서, 소자 (1)의 두 가지 가능한 작동이 개시될 것이다.
소자 (1)는 광 (100)에 노출될 때 광전압을 생성하는데, 즉 광전지로 작용한다. 당업계에 공지된 바와 같이, 생성된 전위 Vocis는 p 및 n 접합에 존재하는 재료의 준-페르미 (Quasi-Fermi)의 준위에 좌우된다.
제 1 동작 모드에서, 개방회로 조건 (도 1의 좌측 부분 (1a)에 도시됨)에서, 광전지층 (10)으로부터 나오는 전자는 n 형 전기변색층 (8)을 채우는 경향이 있으며, p형 전도층 (11) 및 전해질층 (12)에 존재하는 양이온도 끌어 당긴다.
n 형 전기변색층 (8)에서 발생된 전압 및 관련 양이온 주입 / 유인으로 인해 개방회로 조건에서 착색이 관찰될 수 있다.
폐쇄회로 조건 (조명 하에서)에서 소자 (1)는 전기 에너지를 생성하는 광전지로서 작용한다. 이 시점에서, 회로가 폐쇄된 후 (도 1의 오른쪽 부분 1b에 도시됨), 소자 (1)는 회로에 전류를 생성할뿐만 아니라 소자 (1) 자체의 층위와 관련된 재료의 에너지 레벨 때문에 부분적으로도 표백 (bleach)이 발생한다.
상기를 고려하여, 소자 (1)는 광전지 모드에서 에너지를 생성할 수 있고 광에 의해 발생되는 전하 캐리어에 의해 생성된, 전기적으로 유도된 색 변화를 얻을 수 있음이 명백하다.
p 형 및 n 형 재료의 이러한 이중 기능은 조명 조건 하에서 전기 에너지 생성 (광전지 효과)과 소자 (1)의 착색 / 표백 (전기변색 효과)을 유발한다. 단일 기판 (2) 위에 있다는 사실, 고체-상태 소자 상에 광전변색을 가져온다는 사실, 다양한 층 및 소자 (1) 자체에 이중 기능을 보장한다는 사실은 다기능 소자들 사이에서 상당한 혁신의 측면을 구성한다.
본 발명 소자 (1)의 제 2 작동 모드에서, n 형층 (8)은 혼합 이온 및 전자 전도체이며, 전기변색 기능을 p 형층 (11)에 남겨 두는 것, 즉 전기변색 기능은 p 형층 (11)에 기인하며 n 형층 (8)을 이온 및 전자 전도체로서 기능하도록 한다.
이 경우, 개방회로 조건 (도 1의 좌측 부분 (1a)에 도시됨)에서, 광전지층 (10)에서 나오는 정공들은 p 형 전기변색층 (11)을 "채우는" 경향이 있어, 발색성 양극 재료를 산화하고 양이온을 n 형 전도체층 (8) 및 전해질층 (6) 내로 수송한다.
n 형 전기변색층(8)에서의 광발생 전압 및 관련 양이온 주입으로 인해 개방회로 상태에서 이미 착색이 관찰될 수 있다.
본 발명의 대안적인 실시예에서, n 형층 (8)과 p 형층 (11)은 모두 전기변색 상보 기능을 갖는 혼합 전도체이며, 즉 전기변색 기능은 양극 전기변색 재료로서의 p 형층 (11)에 기인하고 음극 전기변색 재료로서의 n형층 (8)에 기인한다.
본 발명의 대안적인 실시예에서, 전극의 이중 기능을 갖는 층은 이하에서 개시된 바와 같이 나란히 배열된 더 많은 소자를 얻기 위해 서로 옆에 결합된다. 이로써 여러 기능을 가지며 단순화된 층위 (stratigraphy)를 갖는 소자를 만든다.
대향 전극 (13)의 상부에 본 발명의 이러한 대안적인 실시예에서, 먼저 전계발광다중층 (electroluminescent multilayer), 그 다음에 투명한 대향전극이 있다.
전계발광다중층 및 고투명 대향전극은 광전변색소자에 중첩된 OLED 소자로서 작용한다.
이 마지막 실시예에서, 소자 (1)는 광전변색소자 및 OLED 소자로서 작용한다. 즉, 이는 도 1과 관련하여 개시된 실시예의 두 가지 기능 (전기변색 및 광전지)에 대하여 세 가지 기능 (전기변색, 광전지 및 OLED)을 갖는다.
이 마지막 실시예에서, 생성된 광전압 (p-n 접합 또는 p-i-n 접합)은 전기변색 셀을 활성화시키고, 나아가서 p 형층 (11) 위의 얇은 투명 전도성 필름으로 처리된 오버 헤드 대향전극은 상기 전계발광기능을 얻기 위해 위에 증착된 층 스택의 제 1 전극으로서 작용한다.
본 발명 소자의 하나의 장점은, 저온 공정으로도 단일 기판 상에 고체 상태 다기능 필름들을 달성할 수 있기 때문에, 가요성이든 직물이든 임의의 기판을 채택할 수 있다는 것이다. 이것은 기술적 증착기술들, 예를들면, 스크린 인쇄, 잉크젯 인쇄, 스프레이 코팅 또는 롤투롤 (roll-to-roll) 기술들과 높은 호환성을 보장한다.
본 발명에 따른 소자는 발색 소자의 생산에서 직면하는 주요 한계를 극복하지만, 광전지, 전기변색 및 조명 기능을 다른 것들과 잘 맞추고, 여러 기능의 작동을 가능하게 하는 재료 층을 단일 층위 (single stratigraphy)로 통합시킨다.
마지막으로 단일 소자에 여러 기능을 결합하면 소자의 전체 제조비용을 줄일 수 있어 다른 사용 가능한 기술과 비교하여 경쟁력이 있다.
역 구성을 갖는 소자 (1)와 관련하여, 하나의 이점은 투명 전도층 (13)의 증착을 향상시키기 위해 무기 (inorganic) n 형층 (8)을 버퍼층으로서 사용하고, 마지막으로 OLED 구조를 중첩해서 기능성 면에서 이점이 있다는 것이다.
동시에, 이 역 구성은 전해질층 (6)과 전도성 기판 (2) 사이의 최고의 인터페이스 특성으로 인해 소자 (1)의 발색 성분의 전체 성능을 향상시킨다.
명백하게, 본 발명의 원리는 동일하게 유지되며, 실시예들 및 생산의 세부 사항들은 첨부된 청구항들에 의해 정의된 본 발명의 보호 범위를 벗어나지 않고 예시된 것으로부터 상당히 변경될 수 있고 순전히 비제한적인 예에 의해 기술될 수 있다.
Claims (9)
- PN 또는 PIN 접합을 생성하도록 배열된 적어도 하나의 n 형층 (8) 및 적어도 하나의 p 형층 (11)을 포함하는 다기능 고체 광전변색소자 (1)로서, 상기 n 형층 (8) 및 p 형층 (11)은 혼합 전도체로서 작동하도록 배열되어 전하 수송 및 이온 전도를 가능하게 하는 재료들을 포함하는, 다기능 고체 광전변색소자 (1).
- 제 1 항에 있어서, 상기 소자 (1)의 상부에 배치된 대향전극층 (13) 및 상기 대향전극층 (13)에 중첩된 OLED 소자를 더 포함하고, 상기 대향전극층 (13)은 전계발광기능을 얻기 위해 그 위에 증착된 복수의 전계발광층의 제 1 전극으로서 작용하도록 배열된, 다기능 소자 (1).
- 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서, 상기 n 형층 (8) 및 p 형층 (11)은 소자 (1) 그 자체 내에서 생성된 광전압을 사용하여 상기 소자 (1) 자체의 착색을 허용(allow) 하도록 배열되는, 다기능 소자 (1).
- 제 1 항에 있어서, 진행순서로 다음을 :
- 기판 (2);
- 투명 전도성 산화물층 (4);
- 고체 전해질층 (6);
- n 형층 (8);
- 반투명 광전지층 (10);
- p 형층 (11);
- 고체 전해질층 (12), 그리고
- 대향전극(13)을
포함하는, 다기능 소자 (1) - 제 2 항에있어서,
- 기판 (2);
- 투명 전도성 산화물층 (4);
- 고체 전해질층 (6);
- n 형층 (8);
- 반투명 광전지층 (10);
- p 형층 (11);
- 고체 전해질층 (12);
- 대향전극 (13);
- 전계발광다중층 (electroluminescent multilayer); 그리고
- 투명한 대향전극을
포함하는, 다기능 소자(1). - 제 1 항 또는 제 2 항에있어서, 기판 (2)은 유리 또는 폴리에틸렌 나프탈레이트이고, 투명 전도성 산화물층 (4)은 인듐 주석 산화물 (ITO), 불소 주석 산화물 (FTO) 또는 그래핀 이고, n 형층 (8)은 PCBM60, Ti02, ZnO, W03, W03, Mo03, Ti02, V205 및 V02를 포함하는 그룹으로부터 선택되고, 반투명 광전지층 (10)은 페로브스카이트, 실리콘 또는 중합체 이며, p 형층 (11)은 PANI, PANhPSS, PEDOT, PEDOT : PSS 또는 혼합 전도성 산화물을 포함하는 그룹에서 선택되고, 준 고체 및 고체 전해질층 (6, 12)은 폴리머 전해질, 양성자 전도성 산화물, 하이브리드 무기-유기 폴리머 전해질 또는 이온성 액체와의 블록 공중합체이고, 대향 전극 (13)은 금속, 투명 전도성 산화물 또는 그래핀 및 탄소나노튜브와 같은 탄소계 전극을 포함하는, 다기능 소자 (1).
- 제 6 항에 있어서, 준 고체 및 고체 전해질층 (6, 12)의 폴리머 전해질은 이오노머, 겔 폴리머 전해질, 가소화된 폴리머 전해질, 이온성 고무 폴리머 전해질을 포함하는, 다기능 소자 (1).
- 제 6 항에있어서, 대향 전극 (13)의 금속은 Au, Al, Pt, Ag 또는 LiF를 포함하는, 다기능 소자 (1).
- 제 6 항에있어서, 상기 대향 전극 (13)의 투명 전도성 산화물은 ITO, FTO, AZO를 포함하는, 다기능 소자 (1).
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