KR20200048037A - 페로브스카이트 태양전지 및 그 제조방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 페로브스카이트 태양전지 및 그 제조방법에 관한 것으로, 기판(10)에 형성한 버퍼 일체형 투명전극(20)과 버퍼 일체형 투명전극(20)의 상부에 형성한 전자 수송층(30)과 상기 전자 수송층(30)의 상부에 형성한 광활성층(40)과 상기 광활성층(40)의 상부에 형성한 정공 수송층(50)과 상기 정공 수송층(50)의 상부에 형성한 양극(60)을 포함하며, 버퍼 일체형 투명전극(20)은 인듐 주석 산화물(ITO)로 이루어진 ITO층과 인듐 주석 산화물(ITO)과 갈륨 아연 산화물(GZO)로 이루어진 IGZTO층을 포함한다. 본 발명은 IGZTO층이 PCBM층과 ITO층 사이의 에너지 차이를 줄여 전자의 이동 및 추출을 향상시키고, 전기적 특성을 증가시키므로 고효율을 갖는 페로브스카이트 태양전지를 제작할 수 있는 이점이 있다.

Description

페로브스카이트 태양전지 및 그 제조방법{PEROVSKITE SOLAR CELL AND MANUFACTURING METHODMETHOD OF SAME}
본 발명은 페로브스카이트 태양전지 및 그 제조방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 고효율 페로브스카이트 태양전지를 제조하는 페로브스카이트 태양전지 및 그 제조방법에 관한 것이다.
최근 태양 에너지와 같은 친환경 에너지원을 활용하는 연구가 활발히 이루어지고 있다. 특히, 유-무기 하이브리드 페로브스카이트 태양전지는 차세대 태양광 발전 기술을 이끌 가장 적합한 후보로 지목되어 지난 수년 동안 가장 빠르게 성장한 분야이다.
페로브스카이트 태양전지는 페로브스카이트 구조를 가진 유-무기 하이브리드 물질을 광활성층으로 사용하는 태양전지 소자이다. 페로브스카이트 태양전지는 높은 효율, 낮은 소재 가격 및 저온의 용액 공정이 가능한 장점 등 차세대 태양전지에서 요구되는 대부분의 특성을 가지고 있어 실리콘 태양전지를 대체할 새로운 태양전지로 각광 받고 있다.
페로브스카이트 결정은 보통 ABX3(A는 유기 양이온, B는 금속 양이온, X는 할로겐 음이온)의 화학식을 가지며 각 물질의 조성을 바꿔 밴드 갭과 같은 광학적 특성을 원하는 방향으로 조절하기 쉽고 가시광선 영역에서 높은 광흡수 계수를 가지기 때문에 비교적 얇은 두께에서도 충분히 빛을 흡수하여 많은 전하를 생성할 수 있는 특성을 가지고 있다. 태양전지의 높은 광전변화효율을 얻기 위한 방법으로는 흡수계수가 큰 광활성층, 광전하 이동도가 큰 전하 수송층으로 변경을 하거나, 발생된 광전하를 효율적으로 전기로 변환될 수 있는 구조로 바꾸는 것이 있다.
대부분의 연구는 페로브스카이트인 광활성층에 집중되어 페로브스카이트 태양전지의 광전변화효율을 향상시키고 있다.
그러나 도 1에 도시된 바와 같이, 페로브스카이트 태양전지에서 투명전극 및 전하 수송층 같은 경우 광전변화효율을 향상시키는 큰 요인이 된다. 투명전극을 통한 빛의 투과가 엑시톤(exciton)의 생성효율에 영향을 주게 되고 또한 투명전극의 면저항이 전류의 추출(extraction) 효율에 영향을 주기 때문이다. 전하 수송층 같은 경우에도 광활성층에서 엑시톤(exciton)이 분리되어 전자가 이동하게 되는데 전하의 이동을 향상시켜 광전변화효율을 향상시킨다. 따라서 페로브스카이트태양전지의 높은 광전변화효율을 위한 중요한 구성요소 중 하나인 전하 수송층은 다양한 물질 개발이 계속적으로 연구가 이루어지고 있다.
최근에, 전자 수송층(ETL)은 저온, 용액 공정을 기초로 하여 다양한 금속 산화물(TiO2, SnO2, ZnO etc)이 제안되고 있다. 그런데 전자 수송층(Electron Transport Layer)을 저가의 용액공정으로 제작할 경우 표면의 균일도가 떨어지고 짧은 수명을 가지고 있으며, 대면적에 적용하기 어려운 단점이 있다. 뿐만 아니라 투명전극 제작 후 추가 인쇄 공정을 통한 성막 공정을 필요로 하기 때문에 제조 단가를 높이는 문제가 있다.
본 발명의 목적은 스퍼터링 공정을 이용하여 버퍼층이 포함된 투명전극을 제조하여 균일도를 높이고 대면적 고정이 가능하게 하며, 고효율을 갖는 페로브스카이트 태양전지를 제조하는 페로브스카이트 태양전지 및 그 제조방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 안정적이며 제조공정을 단순화한 페로브스카이트 태양전지 및 그 제조방법을 제공하는 것이다.
상기한 바와 같은 목적을 달성하기 위한 본 발명의 특징에 따르면, 본 발명은 기판과 상기 기판에 형성한 버퍼 일체형 투명전극과 상기 버퍼 일체형 투명전극의 상부에 형성한 전자 수송층과 상기 전자 수송층의 상부에 형성한 광활성층과 상기 광활성층의 상부에 형성한 정공 수송층과 상기 정공 수송층의 상부에 형성한 양극을 포함한다.
상기 버퍼 일체형 투명전극은 인듐 주석 산화물(ITO)로 이루어진 ITO층과 ITO층 상에 인듐 주석 산화물(ITO)과 갈륨 아연 산화물(GZO)로 이루어진 IGZTO층을 포함한다.
상기 IGZTO층은 인듐 주석 산화물에 대한 갈륨 아연 산화물의 함량이 1~10wt%이다.
상기 IGZTO층의 두께는 15nm~25nm이다.
상기 전자 수송층은 PCBM로 이루어진다.
상기 광활성층은 페로브스카이트(Perovskite)이고, 상기 정공 수송층은 Spiro-OMeTAD이며, 상기 양극은 MoOX과 Ag로 이루어진다.
기판 상에 버퍼 일체형 투명전극을 형성하는 단계와 상기 버퍼 일체형 투명전극의 상부에 전자 수송층을 형성하는 단계와 상기 전자 수송층의 상부에 광활성층을 형성하는 단계와 상기 광활성층의 상부에 정공 수송층을 형성하는 단계와 상기 정공 수송층의 상부에 양극을 형성하는 단계를 포함한다.
상기 기판 상에 버퍼 일체형 투명전극을 형성하는 단계는 상기 기판 상에 스퍼터링 공정으로 인듐 주석 산화물을 증착하여 ITO층을 형성하는 단계와 상기 ITO층의 상부에 코-스퍼터링 공정을 이용하여 인듐 주석 산화물(ITO)과 갈륨 아연 산화물(GZO)을 증착하여 IGZTO층을 형성하는 단계를 포함한다.
상기 IGZTO층은 인듐 주석 산화물에 대한 갈륨 아연 산화물의 함량이 1~10wt%이다.
상기 코-스퍼터링 공정시 인듐 주석 산화물 타켓과 갈륨 아연 산화물 타켓을 준비하고, 상기 인듐 주석 산화물 타켓과 상기 갈륨 아연 산화물 타켓에 인가되는 파워를 상이하게 하고 상기 ITO층의 상부에 동시에 증착한다.
상기 인듐 주석 산화물 타켓에 인가되는 파워는 100W이고 상기 갈륨 아연 산화물 타켓에 인가되는 파워는 180W이다.
상기 코-스퍼터링 공정시 인듐 주석 산화물 타켓과 갈륨 아연 산화물 타켓을 준비하고, 상기 인듐 주석 산화물 타켓과 상기 갈륨 아연 산화물 타켓에 인가되는 파워를 일정하게 유지하고 증착시간을 조절하여 상기 IGZTO층의 최적 두께를 결정한다.
상기 IGZTO층의 두께는 15nm~25nm 범위이다.
상기 전자 수송층은 스퍼터링 공정으로 제작하며, PCBM로 이루어진다.
본 발명은 스퍼터링 공정을 이용하여 기판에 ITO층을 형성하고, 연속하여 코-스퍼터링 공정을 이용하여 ITO층 상에 IGZTO층을 형성하여 버퍼 기능을 갖는 버퍼 일체형 투명전극을 제조한다. IGZTO층은 PCBM층과 투명전극 ITO층 사이의 에너지 차이를 줄여 전자의 이동 및 추출을 향상시키고, 전기적 특성을 증가시키므로 고효율을 갖는 페로브스카이트 태양전지를 제작할 수 있는 효과가 있다.
또한, 본 발명은 IGZTO층이 코-스퍼터링 공정으로 제조되므로 표면 균일도를 높일 수 있고 대면적 고정이 가능하여, 안정적이고 제조가 용이한 효과가 있다.
또한, 본 발명은 투명전극에 포함된 IGZTO층이 버퍼층의 역할을 하므로 별도의 버퍼층을 사용하지 않고도 페로브스카이트 태양전지를 제조할 수 있는 효과가 있다.
도 1은 페로브스카이트 태양전지의 효율에 영향을 주는 버퍼층과 투명전극의 역할을 나타낸 도면.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 의한 페로브스카이트 태양전지를 보인 구성도.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 의한 페로브스카이트 태양전지 및 그 제조방법을 보인 도면.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 페로브스카이트 태양전지의 단면을 보인 TEM 사진.
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 버퍼층/투명전극으로 이루어진 버퍼 일체형 투명전극이 적용된 페로브스카이트 태양전지의 TEM 사진.
도 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 단일 GZO 박막과 IGZTO의 두께에 따른 전기적 특성(저항 및 캐리어농도)을 나타낸 그래프.
도 7은 본 발명의 일 실시예에 따른 단일 GZO 박막과 IGZTO의 두께에 따른 광학적 특성을 나타낸 그래프.
도 8은 본 발명의 일 실시예에 따른 단일 GZO 박막과 IGZTO 투명전극을 페르브스카이트 태양전지에 적용하였을 때의 에너지 밴드갭 구조.
도 9는 본 발명의 일 실시예에 따른 단일 GZO 박막과 IGZTO 두께에 따라 적용한 페로브스카이트 태양전지의 효율 그래프.
이하 본 발명의 실시예를 첨부된 도면을 참조하여 상세하게 설명하기로 한다.
본 발명의 페로브스카이트 태양전지는 도 2에 도시된 바와 같이, 기판(10), 기판(10) 상에 형성한 버퍼 일체형 투명전극(20), 버퍼 일체형 투명전극(20)의 상부에 형성한 전자 수송층(30), 전자 수송층(30)의 상부에 형성한 광활성층(40), 광활성층(40)의 상부에 형성한 정공 수송층(50) 및 정공 수송층(50)의 상부에 형성한 양극(60)을 포함한다.
기판(10)은 유리 또는 유연성이 있는 플라스틱으로 형성된 기판을 이용할 수 있다. 예를 들어, 기판은 유리(glass) 기판, PET(polyethylene terephthalate), PEN(polyethylenenaphthelate), PP(polypropylene), PI(polyamide), TAC(tri acetyl cellulose), PES(polyethersulfone) 등을 포함하는 플라스틱 중 어느 하나를 포함하는 플라스틱 기판, 알루미늄 포일(aluminum foil), 스테인리스 스틸 포일(stainlessteel foil) 중 어느 하나를 포함하는 플렉서블(flexible) 기판 등을 이용할 수 있다.
기판(10) 상에 버퍼 일체형 투명전극(20)을 형성한다. 버퍼 일체형 투명전극(20)은 버퍼층이 포함된 투명전극이다.
버퍼 일체형 투명전극(20)은 인듐 주석 산화물(ITO)로 이루어진 ITO층과 인듐 주석 산화물(ITO)과 갈륨 아연 산화물(GZO)로 이루어진 IGZTO층을 포함한다. IGZTO층이 에너지 밴드갭 차이를 줄이는 버퍼층의 기능을 갖는다.
실시예에서 IGZTO층은 인듐 주석 산화물에 대한 갈륨 아연 산화물의 함량이 1~10wt%이다. 인듐 주석 산화물은 조성비가 In2O3:SnO2 = 90wt%:10wt%이며, 갈륨 아연 산화물은 조성비가 ZnO:Ga2O3 = 97wt%:3wt%일 수 있다.
전자 수송층(30)은 PCBM로 이루어질 수 있다. PCBM은 풀러렌에 cyclopropanation을 하여 얻어진 methanofullerene 유도체이다. 풀러렌 유도체는 전자 이동과 층간 계면 특성을 우수하게 만들어 광전변환효율의 증가에 기여한다.
전자 수송층(30)도 버퍼층의 기능을 갖는다. IGZTO층과 전자 수송층(30)의 두 개의 버퍼층은 에너지 밴드갭 차이를 줄여 전자의 이동 및 추출을 향상시킨다.
광활성층(40)은 페로브스카이트(Perovskite)로 이루어진다. 광활성층을 이루는 유-무기물질은 CH3NH3I-PbI2-DMF를 사용할 수 있으며, 기존 광활성층에 사용하는 유-무기 물질과 그 유도체는 비제한적으로 사용할 수 있다.
정공 수송층(50)은 Spiro-OMeTAD로 이루어질 수 있다.
양극은 MoOX과 Ag로 형성된다. 그러나 양극(60)을 형성하는 물질은 특별히 제한하지 않고, 기존 양극 형성물질을 비제한적으로 사용할 있다. 예를 들어, 공기 중에서 산화가 방지되는 금속물질인 알루미늄(Al), 은(Ag), 금(Au), 마그네슘(Mg) 중 선택된 1종 이상을 사용할 수 있다.
본 발명의 페로브스카이트 태양전지 제조방법은 기판(10) 상에 버퍼 일체형 투명전극(20)을 형성하는 단계와 버퍼 일체형 투명전극(20)의 상부에 전자 수송층(30)을 형성하는 단계와 전자 수송층(30)의 상부에 광활성층(40)을 형성하는 단계와 광활성층(40)의 상부에 정공 수송층(50)을 형성하는 단계와 정공 수송층(50)의 상부에 양극(60)을 형성하는 단계를 포함한다.
기판(10) 상에 버퍼 일체형 투명전극(20)을 형성하는 단계는, 유리 또는 유연성 있는 플라스틱으로 형성된 기판으로 준비하고, 기판 상에 버퍼 일체형 투명전극을 형성한다. 스퍼터링 공정을 이용하여 기판 상에 인듐 주석 산화물을 형성하고, 연속하여 코-스퍼터링 공정을 이용하여 인듐 주석 산화물과 갈륨 아연 산화물에 각각 소정의 DC와 RF 파워를 인가하여 ITO층 상에 IGZTO층을 형성한다.
그에 따라, 버퍼 일체형 투명전극(20)은 인듐 주석 산화물(ITO)로 이루어진 ITO층과 인듐 주석 산화물(ITO)과 갈륨 아연 산화물(GZO)로 이루어진 IGZTO층을 포함한다. 버퍼 일체형 투명전극(20)은 음극으로 기능한다.
기판 상에 스퍼터링(Sputtrting) 공정으로 인듐 주석 산화물을 증착하여 ITO층을 형성하고, ITO층의 상부에 연속적으로 코-스퍼터링(Co-sputtering) 공정을 이용하여 인듐 주석 산화물(ITO)과 갈륨 아연 산화물(GZO)을 동시에 증착하여 IGZTO층을 형성하는 과정은 RF/DC magnetron sputter를 사용한다.
스퍼터링 공정은 진공 상태에서 불활성 가스(Ar)를 주입하고 인듐 주석 산화물 타겟에 마이너스 전압을 인가하여 글로우 방전을 발생시킴에 의해 불활성 가스를 이온화하고, 타겟의 표면에 가스이온을 충돌시켜 인듐 주석 산화물 타겟에서 입자가 떨어져 나와 기판의 표면에 ITO층(박막)을 형성한다.
코-스퍼터링 공정은 두 개의 타겟을 구비하여 동시에 스퍼터링 공정을 진행하는 것이다. 코-스퍼터링 공정시 인듐 주석 산화물 타켓과 갈륨 아연 산화물 타켓을 준비하고, 인듐 주석 산화물 타켓과 갈륨 아연 산화물 타켓에 인가되는 파워를 상이하게 하여 ITO층 상에 인듐 주석 산화물과 갈륨 아연 산화물을 동시에 증착한다.
또는, 코-스퍼터링 공정시 인듐 주석 산화물 타켓과 갈륨 아연 산화물 타켓에 인가되는 파워를 일정하게 유지하고, 증착시간을 조절하여 IGZTO층의 최적 두께를 결정할 수 있다. IGZTO층은 인듐 주석 산화물에 대한 갈륨 아연 산화물의 함량이 1~10wt%일 수 있다. IGZTO층에서 인듐 주석 산화물에 대한 갈륨 아연 산화물의 함량이 1wt% 미만이거나 10wt%를 초과하면 에너지 밴드갭 차이를 줄이는 효과가 낮아진다.
IGZTO층의 두께는 15nm~25nm 범위로 형성한다. IGZTO층의 두께는 투과도 및 저항을 정의되는 성능지수(figure of merit)와 관계 있으며, IGZTO층의 두께는 15nm~25nm 범위에서 투과도 및 저항을 정의되는 성능지수가 우수하며, IGZTO의 두께가 20nm일 때 투과도 및 저항을 정의되는 성능지수가 최적이다.
코-스퍼터링 공정에 의해 갈륨 아연 산화물의 Ga2+, Zn2+ 이온이 인듐 주석 산화물의 In3+, Sn4+ 이온과 치환 고용됨으로써 ITO층 상에 IGZTO(ZnO-Ga2O3-DOPEDIn2O3-SnO2)층이 형성된다.
코-스퍼터링 공정에서 In3+, Sn4+ 이온이 Ga3+, Zn2+ 이온과 치환 교용됨으로서 IGZTO층(박막) 내에 여분의 전자가 형성되어 그 박막 자체만으로도 우수한 전기적 특성을 나타내게 된다. 최적화된 IGZTO층은 95% 대에 높은 투과율을 가지며 15 Ohm/square의 낮은 면저항을 갖는다.
이렇게 제작된 IGZTO 투명전극을 ITO 대신 사용하면 GZO가 도펀트 뿐만 아니라 버퍼층 역할을 할 수 있기 때문에 고효율의 페로브스카이트 태양전지를 제작할 수 있다.
이때 IGZTO층은 코-스퍼터링 공정으로 형성되는 것이 중요하다.
스퍼터링 공정을 통해 인듐 주석 산화물과 갈륨 아연 산화물을 ITO 상에 각각 증착하는 경우 인듐 주석 산화물과 아연 산화물 사이에 경계면이 발생하여 전자가 이동할 때 산란효과가 발생하여 페로브스카이드 태양전지의 효율이 감소하게 된다.
하지만 인듐 주석 산화물과 갈륨 아연 산화물을 코-스퍼터링 공정을 통하여 ITO상에 동시에 증착할 경우, 인듐 주석 산화물이 ITO 상에 증착되면서 연속적으로 갈륨 아연 산화물(GZO)이 증착되기 때문에 경계면이 없어진다. 따라서 IGZTO층이 형성되며 이 IGZTO층은 확산층으로 전자를 확산시켜 버퍼층과 투명전극층 사이의 에너지 차이를 줄여 전자의 이동 및 추출을 향상시켜 고효율 페로브스카이트 태양전지를 제작할 수 있도록 한다.
다음으로 IGZTO층의 상부에 풀러렌에 cyclopropanation을 하여 얻어진 methanofullerene 유도체인 PCBM를 코팅하고 건조하여 전자 수송층을 형성한다. 전자 수송층(30)은 스퍼터링 공정으로 제작할 수 있다. 전자 수송층은 버퍼층으로서 기능한다.
종래 버퍼층은 저가의 용액공정으로 제작하여 표면의 균일도가 떨어지고 짧은 수명을 가지고 있으며, 대면적에 적용하기 어려운 단점이 있었다. 그러나 전자 수송층(30)을 스퍼터링 공정으로 제조하는 경우, 표면의 균일도가 향상되며 대면적 페로브스카이트 태양전지에 적용할 수 있다.
다음으로 전자 수송층의 상부에 광활성층으로 페로브스카이트(CH3NH3PbI3)를 형성한다.
다음으로 광활성층의 상부에 정공 추출을 위한 Spiro-OMeTAD을 코팅하여 정공 수송층을 형성한다.
다음으로 정공 수송층의 상부에 MoOX:Ag으로 대표되는 양극(Anode)을 성막하여 완성한다. 양극은 진공증착공정에 의하여 고진공 상태에서 증착되거나, 기존 음극으로 형성에 사용되는 금속물질은 용액 또는 페이스트 공정으로 음극을 형성할 수도 있다.
양극 형성 물질은, 특별히 제한지 않고, 기존의 양극 형성물질을 비제한적으로 사용할 수 있고, 기존의 양극 형성물질의 예시로, 공기 중에서 산화가 방지되어 장기적 안정성을 향상시킬 수 있는 금속물질인, 알루미늄(Al), 은(Ag), 금(Au), 마그네슘(Mg) 등을 사용할 수 있다.
이하에서는 본 발명을 일 실시예를 통해 설명하기로 한다.
도 3에 도시된 바에 의하면, 일 실시예에 따른 페로브스카이트 태양전지는 글라스 기판 상에 스퍼터링(Sputtrting) 공정으로 인듐 주석 산화물(ITO, Indium Tin Oxide)를 증착하여 ITO(투명전극)를 형성하고, ITO 상에 연속적으로 인듐 주석 산화물(ITO)과 갈륨 아연 산화물(GZO)을 코-스퍼터링(Co-sputtering) 공정을 이용하여 증착하여 IGZTO층을 형성한다.
다음으로 풀러렌에 cyclopropanation을 하여 얻어진 methanofullerene 유도체인 PCBM을 코팅 및 건조하여 전자 수송층(버퍼층)을 형성한다.
그 다음으로 전자 수송층(PCBM) 상에 광활성층으로 페로브스카이트(CH3NH3PbI3)와 정공 추출을 위한 Spiro-OMeTAD을 코팅하여 정공 수송층을 형성하고, 그 상부에 MoOX:Ag으로 대표되는 양극(Anode)을 성막하여 완성한다.
스퍼터링은 RF/DC 마그네트론 스퍼터(magnetron sputter)를 사용하였다.
갈륨 아연 산화물(GZO)과 인듐 주석 산화물(ITO)의 2개의 타겟을 제공하고, 인듐 주석 산화물 타겟에 파워를 인가하여 회전대 위에 올려진 기판에 ITO층을 형성한 다음, 연속적으로 인듐 주석 산화물 타겟에 인가되는 파워를 100W로 유지하고 갈륨 아연 산화물에 인가되는 파워를 180W로 유지하여 ITO층 상에 동시에 증착하였다.
스퍼터링 공정으로 인듐 주석 산화물을 600초동안 기판 상에 증착하여 ITO층을 형성하고, 연속하여 코-스퍼터링 공정을 수행하여 갈륨 아연 산화물과 인듐 주석 산화물을 ITO층 상에 200초동안 증착하여 IGZTO층을 형성한다.
갈륨 아연 산화물 타겟에 일정하게 파워를 유지하면서, 증착시간의 증가로 두께를 조절하여 투명전극 내 갈륨 아연 산화물의 함량이 조절될 수 있다. 이와 같은 증착시간 조절에 의해 인듐 주석 산화물에 대한 갈륨 아연 산화물의 함량은 1~10wt%의 범위를 가지게 된다. 갈륨 아연 산화물 타겟에 인가되는 파워는 인듐 주석 산화물 타겟에 인가되는 파워 대비 180%로 설정될 수 있다.
도 4에는 본 발명의 일 실시예에 따른 페로브스카이트 태양전지의 단면을 보인 TEM 사진이 도시되어 있다.
도 4에 도시된 바에 의하면, 페로브스카이트 태양전지는 기판에 음극으로 된 버퍼 일체형 투명전극이 형성되어 있고, 그 상부에 전자 수송층으로 PCBM, 광활성층으로 페로브스카이트가 형성되어 있으며, 그 상부에 정공 수송층으로 Spiro-OMeTAD, 그 상부에 MoOX과 Ag로 대표되는 양극으로 형성된 것을 확인할 수 있다.
즉, 기판/음극(ITO-IGZTO)/전자 수송층(PCBM)/광활성층(Perovskite)/정공 수송층(Spiro-OMeTAD)/양극(MoOX과 Ag)의 순으로 층을 형성시키며 제조된다.
일반적인 페로브스카이트 태양전지는 광활성층으로부터 전자의 추출을 용이하게 하기 위하여 투명전극(ITO-GZO) 상에 PCBM 버퍼층을 사용하지만 투명전극과 에너지 밴드갭 차이로 인해 고효율 태양전지 소자를 제작하는데 어려움이 있다. 또한, PCBM 버퍼층이 용액공정으로 제작되므로 표면의 균일도가 떨어지고 수명이 짧으며 대면적에 적용하기 어렵다.
반면, 본 발명의 일 실시예는 버퍼 일체형 투명전극(ITO-IGZTO) 상에 PCBM 버퍼층을 형성하여 버퍼층이 두 개이다. 이 두 버퍼층이 에너지 밴드갭을 줄이는 역할을 한다.
도 5에는 본 발명의 일 실시예에 따른 버퍼층/투명전극으로 이루어진 버퍼 일체형 투명전극이 적용된 페로브스카이트 태양전지의 TEM 사진이 도시되어 있다.
도 5에 도시된 바에 의하면, IGZTO층은 투명전극(ITO)에 일체로 형성되어 버퍼층의 기능을 하는 것이다.
코-스퍼터링 공정에서 In3+, Sn4+ 이온이 Ga3+, Zn2+ 이온과 치환 교용됨으로서 IGZTO층(박막) 내에 여분의 전자가 형성되어 그 박막 자체만으로도 우수한 전기적 특성을 나타내게 된다. 최적화된 IGZTO층은 95% 대에 높은 투과율을 가지며 15 Ohm/square의 낮은 면저항을 갖는다. 최적화된 IGZTO층의 두께는 20nm이다.
상기한 방법으로 제조된 IGZTO 투명전극을 ITO 대신 사용하면 GZO가 도펀트 뿐만 아니라 버퍼층 역할을 할 수 있기 때문에 고효율의 페로브스카이트 태양전지를 제작할 수 있다.
도 6에는 본 발명의 일 실시예에 따른 단일 GZO 박막과 IGZTO의 두께에 따른 전기적 특성(저항 및 캐리어농도)을 나타낸 그래프가 도시되어 있다.
도 6에 도시된 바에 의하면, 단일 GZO 박막보다 코-스퍼터링 공정을 이용한 IGZTO 박막이 우수한 전기적 특성(저항 및 캐리어농도)을 보이며, IGZTO 박막의 두께가 증가하여도 거의 유사한 전기적 특성(저항 및 캐리어농도)을 가진다.
도 7에는 본 발명의 일 실시예에 따른 단일 GZO 박막과 IGZTO의 두께에 따른 광학적 특성을 나타낸 그래프가 도시되어 있다.
도 7에 도시된 바에 의하면, GZO가 단일 박막일 경우 투과도가 감소하지만, IGZTO층일 경우 두께가 증가할수록 95% 이상의 높은 투과도를 나타내고 있다.
도 6 및 도 7에 의하면, 투과도 및 저항을 정의하는 성능지수(figure of merit)가 IGZTO층의 두께가 20nm일 때 최적이라는 것을 확인할 수 있다.
도 8에는 본 발명의 일 실시예에 따른 단일 GZO 박막과 버퍼 일체형 투명전극(IGZTO) 페르브스카이트 태양전지에 적용하였을 때의 에너지 밴드갭 구조를 보인 그래프가 도시되어 있다.
도 8에 도시된 바에 의하면, 기존의 바이 레이어 투명전극(GZO/ITO)의 경우 GZO 단일박막이 다소 높은 일함수 4.40을 가진다.
반면, 본 발명의 일 실시예에 의한 버퍼 일체형 투명전극은 일함수 4.32를 가지며, 전자 수송층 PCBM의 일함수 4.0과 음극 ITO의 일함수 4.34 사이에서 밴드갭을 줄이는 역할을 하며 전자의 이동 및 추출을 향상시킨다.
도 8의 우측 도면에서 확인되는 바와 같이, 스퍼터링 공정을 통해 인듐 주석 산화물(ITO)과 갈륨 아연 산화물(GZO)을 기판(Glass)에 각각 증착하는 경우, 인듐 주석 산화물과 아연 산화물 사이에 경계면이 발생하여 전자가 이동할 때 산란효과(scattering effect)가 발생하여 페로브스카이드 태양전지의 효율이 감소하게 된다.
하지만 도 8의 좌측 도면에서 확인되는 바와 같이, 인듐 주석 산화물(ITO)과 갈륨 아연 산화물(GZO)을 코-스퍼터링 공정을 통하여 ITO 상에 동시에 증착할 경우, 인듐 주석 산화물이 ITO 상에 증착되면서 연속적으로 갈륨 아연 산화물(GZO)이 증착되기 때문에 경계면이 없어진다. 따라서 IGZTO층이 형성되며 이 IGZTO층은 확산층으로 전자를 확산시켜 버퍼층과 투명전극층 사이의 에너지 차이를 줄여 전자의 이동 및 추출을 향상시켜 고효율 페로브스카이트 태양전지를 제작할 수 있도록 한다.
에너지 밴드갭 구조에서 전자의 이동을 살펴보면, 좌측 도면에서는 전자가 부드럽게 확산되어 이동하나, 우측 도면에서는 단계(step)별로 전자가 이동한다.
따라서 일 실시예의 경우 IGZTO층이 전자 수송층(PCBM)과 투명전극(ITO) 사이의 에너지 차이를 줄여 버퍼층 역할을 할 수 있으며, 고효율을 갖는 페로브스카이트 태양전지를 제작할 수 있음을 확인할 수 있다.
도 9에는 본 발명의 일 실시예에 따른 단일 GZO 박막과 IGZTO 두께에 따라 적용한 페로브스카이트 태양전지의 효율 그래프가 도시되어 있다.
도 9에 도시된 바에 의하면, IGZTO층 전극이 제공되는 경우 ITO 전극에 단일 GZO 버퍼층이 포함된 경우보다 전기적 특성이 증가하는 것을 확인할 수 있다.
상술한 버퍼 일체형 투명전극은 스퍼터링 공정으로 높은 박막 균일도와 대면적 공정이 가능하며, PCBM층과 투명전극 ITO층 사이의 에너지 차이를 줄여 전자의 이동 및 추출을 향상시켜, 고효율을 갖는 페로브스카이트 태양전지를 제작할 수 있도록 한다.
IGZTO층은 버퍼 일체형 투명전극으로 페로브스카이트 태양전지, 유기발광 다이오드, 투명전자 소자용 전극으로 활용 가능하다.
본 발명은 도면과 명세서에 최적의 실시예들이 개시되었다. 여기서, 특정한 용어들이 사용되었으나, 이는 단지 본 발명을 설명하기 위한 목적에서 사용된 것이지 의미 한정이나 청구범위에 기재된 본 발명의 범위를 제한하기 위하여 사용된 것은 아니다. 그러므로 본 발명은 기술분야의 통상의 지식을 가진 자라면, 이로부터 다양한 변형 및 균등한 타 실시예가 가능하다는 점을 이해할 것이다. 따라서, 본 발명의 진정한 기술적 권리범위는 첨부된 청구범위의 기술적 사상에 의해 정해져야 할 것이다.
10: 기판 20: 버퍼 일체형 투명전극
30: 전자 수송층 40: 광활성층
50: 정공 수송층 60: 양극

Claims (14)

  1. 기판;
    상기 기판에 형성한 버퍼 일체형 투명전극;
    상기 버퍼 일체형 투명전극의 상부에 형성한 전자 수송층;
    상기 전자 수송층의 상부에 형성한 광활성층;
    상기 광활성층의 상부에 형성한 정공 수송층; 및
    상기 정공 수송층의 상부에 형성한 양극;
    을 포함하는 것을 특징으로 하는 페로브스카이트 태양전지.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 버퍼 일체형 투명전극은
    인듐 주석 산화물(ITO)로 이루어진 ITO층; 및
    상기 ITO층의 상부에 인듐 주석 산화물(ITO)과 갈륨 아연 산화물(GZO)로 이루어진 IGZTO층;
    을 포함하는 것을 특징으로 하는 페로브스카이트 태양전지.
  3. 청구항 2에 있어서,
    상기 IGZTO층은 인듐 주석 산화물에 대한 갈륨 아연 산화물의 함량이 1~10wt%인 것을 특징으로 하는 페로브스카이트 태양전지.
  4. 청구항 2에 있어서,
    상기 IGZTO층의 두께는 15nm~25nm인 것을 특징으로 하는 페로브스카이트 태양전지.
  5. 청구항 1에 있어서,
    상기 전자 수송층은 PCBM로 이루어지는 것을 특징으로 하는 페로브스카이트 태양전지.
  6. 청구항 1에 있어서,
    상기 광활성층은 페로브스카이트(Perovskite)이고,
    상기 정공 수송층은 Spiro-OMeTAD이며,
    상기 양극은 MoOX과 Ag로 이루어진 것을 특징으로 하는 페로브스카이트 태양전지.
  7. 기판 상에 버퍼 일체형 투명전극을 형성하는 단계;
    상기 버퍼 일체형 투명전극의 상부에 전자 수송층을 형성하는 단계;
    상기 전자 수송층의 상부에 광활성층을 형성하는 단계;
    상기 광활성층의 상부에 정공 수송층을 형성하는 단계; 및
    상기 정공 수송층의 상부에 양극을 형성하는 단계;
    를 포함하는 것을 특징으로 하는 페로브스카이트 태양전지 제조방법.
  8. 청구항 7에 있어서,
    상기 기판 상에 버퍼 일체형 투명전극을 형성하는 단계는
    상기 기판 상에 스퍼터링 공정으로 인듐 주석 산화물을 증착하여 ITO층을 형성하는 단계; 및
    상기 ITO층의 상부에 코-스퍼터링 공정을 이용하여 인듐 주석 산화물(ITO)과 갈륨 아연 산화물(GZO)을 증착하여 IGZTO층을 형성하는 단계;
    를 포함하는 것을 특징으로 하는 페로브스카이트 태양전지 제조방법.
  9. 청구항 8에 있어서,
    상기 IGZTO층은 인듐 주석 산화물에 대한 갈륨 아연 산화물의 함량이 1~10wt%인 것을 특징으로 하는 페로브스카이트 태양전지 제조방법.
  10. 청구항 8에 있어서,
    상기 코-스퍼터링 공정시, 인듐 주석 산화물 타켓과 갈륨 아연 산화물 타켓을 준비하고,
    상기 인듐 주석 산화물 타켓과 상기 갈륨 아연 산화물 타켓에 인가되는 파워를 상이하게 하고 상기 ITO층의 상부에 동시에 증착하는 것을 특징으로 하는 페로브스카이트 태양전지 제조방법.
  11. 청구항 10에 있어서,
    상기 인듐 주석 산화물 타켓에 인가되는 파워는 100W이고 상기 갈륨 아연 산화물 타켓에 인가되는 파워는 180W인 것을 특징으로 하는 페로브스카이트 태양전지 제조방법.
  12. 청구항 8에 있어서,
    상기 코-스퍼터링 공정시, 인듐 주석 산화물 타켓과 갈륨 아연 산화물 타켓을 준비하고,
    상기 인듐 주석 산화물 타켓과 상기 갈륨 아연 산화물 타켓에 인가되는 파워를 일정하게 유지하고 증착시간을 조절하여 상기 IGZTO층의 최적 두께를 결정하는 것을 특징으로 하는 페로브스카이트 태양전지 제조방법.
  13. 청구항 12에 있어서,
    상기 IGZTO층의 두께는 15nm~25nm인 것을 특징으로 하는 페로브스카이트 태양전지 제조방법.
  14. 청구항 7에 있어서,
    상기 전자 수송층은 스퍼터링 공정으로 제작하며, PCBM로 이루어지는 것을 특징으로 하는 페로브스카이트 태양전지 제조방법.
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