KR20190068058A - 플렉서블 복합 소자 및 그 제조방법과 그를 이용하여 제조된 열전 디바이스 - Google Patents

플렉서블 복합 소자 및 그 제조방법과 그를 이용하여 제조된 열전 디바이스 Download PDF

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Abstract

본 발명은 자성 재료 및 그를 이용한 플렉서블 복합 소자의 제조방법과 그를 이용하여 제조할 수 있는 열전 디바이스에 관한 것으로서, 본 발명의 일 측면에 따르는 플렉서블 복합 소자는, 이트륨 및 철을 포함하는 자성 물질이 고분자에 분산 형성된, 플렉서블한 베이스 소재부; 및 상기 베이스 소재부 상에 형성되는 전극부;를 포함한다.

Description

플렉서블 복합 소자 및 그 제조방법과 그를 이용하여 제조된 열전 디바이스{FLEXIBLE COMPOSITE ELEMENT, MANUFACURING METHOD OF THE SAME, AND THERMOELECTRIC DEVICE USING THE SAME}
본 발명은 자성 재료 및 그를 이용한 플렉서블 복합 소자의 제조방법과 그를 이용하여 제조할 수 있는 열전 디바이스에 관한 것이다.
최근, 지속 가능한 사회를 향한 환경·에너지 문제의 대처가 점차 중요해지고 있는 가운데, 열전 변환 소자에의 기대가 높아지고 있다. 열은 체온, 태양광, 엔진, 공업 배열 등 다양한 매체로부터 얻을 수 있는 가장 일반적인 에너지원이기 때문이다. 그로 인해, 저탄소 사회에 있어서 에너지 이용의 효율성 증대, 유비쿼터스 단말기, 센서 등에의 급전과 같은 용도에 있어, 열전 소자는 향후 점점 더 중요해질 것으로 예상된다.
열전 소자의 구조로 종래에는 Bi-Te계 재료를 이용한 열전 반도체의 소결체를 가공, 접합하여 열전대 모듈구조를 조립하는 벌크형 열전 변환 소자가 일반적이었지만, 최근에는 스퍼터 등으로 기판상에 열전 반도체 박막을 성막하여 모듈을 제작하는 박막형 열전 소자의 개발도 진행되어 주목 받고 있다.
한편, 최근에는, 외부 자기장이 형성된 자성 재료에 온도 구배를 인가하면, 스핀류 (spin current)흐름이 발생하는 스핀 제벡 효과(spin Seebeck effect)가 발견되고 있다.
이러한 열전 소자는 스퍼터링법으로 성막한 강자성 금속막과 금속 전극으로 구성될 수 있는 데, 이 구성에 의하면, 강자성 금속막 면에 평행 및 수직한 방향의 온도 구배를 부여하면, 스핀 제벡 효과에 의해 온도 구배에 따른 방향으로 스핀류가 유기(誘起)된다. 이 유기된 스핀류는 강자성 금속에 접하는 금속 전극에 있어 역 스핀 홀 효과에 의해 전류로서 외부에 취출할 수 있다. 이에 의해 열로부터 전력을 취출하는 온도차 발전이 가능해진다.
이 스핀 제벡 효과를 이용하면, 열전대 모듈 구조를 사용한 종래형의 열전 변환 소자와 달리 복잡한 열전대 구조가 불필요하므로, 상기한 구조 패터닝에 관한 과제는 해결되어 저비용으로 대면적화가 용이한 박막 열전 소자가 얻어질 수 있다. 또한, 스핀 제벡 효과를 이용한 열전 변환 소자에서는, 전기 전도 부분(전극)과 열전도 부분(자성체)을 독립적으로 설계할 수 있는 점에서, 전기 전도율이 크고(오믹 손실이 작고) 열전도율이 작은(표면과 이면의 사이의 온도차를 유지하는 것이 가능한) 구조를 달성하는 것이 가능해 질 수 있다.
이와 같은 이점이 있는 스핀 제벡 효과를 효과적으로 구현할 수 있는 신개념 재료의 구현에 관한 필요가 대두되었으며, 최근에는 재료를 플렉서블한 형태로 제조하는 연구에 대한 필요성 또한 존재해 왔다.
본 발명의 목적은 상술한 필요에 부응하기 위하여 스핀 제벡 효과의 구현이 가능한 자성 재료 및 플렉서블한 형태의 자성 재료를 포함하는 복합 재료의 제조방법을 제공하고, 그를 적용한 산업계의 각종 열 흐름이 발생하는 곳에 적용 가능한 열전 디바이스를 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 일 측면에 따르는 플렉서블 복합 소자는, 이트륨 및 철을 포함하는 자성 물질이 고분자에 분산 형성된, 플렉서블한 베이스 소재부; 및 상기 베이스 소재부 상에 형성되는 전극부;를 포함한다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 자성 물질은, YIG(Y3Fe5O12, Yttrium Iron Garnet)를 포함하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 자성 물질과 상기 고분자의 중량비는, 1 : 1 내지 1 : 3 인 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 고분자는, PDMS(polydimethylsiloxane) 또는 PET를 포함하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 베이스 소재부의 포화 자화(Ms)는, 15 emu/g 이상이거나, 잔류 자화(Mr)는 0.50 emu/g 내지 1.5 emu/g이거나, 보자력(Hc)은 40 Oe 내지 45 Oe인 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 전극부는, 백금(Pt), 금(Au) 또는 둘 다를 포함하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 전극부는, 두께가 5 nm 내지 20 nm 인 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 전극부는, 길이가 6 mm 이상인 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 플렉서블 복합 소자는, 상기 전극부에 수직한(longitudinal) 방향 또는 가로지르는(transverse) 방향의 열 이동으로부터 전기를 생산하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 전극부는 하나 이상의 도전성 와이어가 연결된 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 체열, 지열 또는 태양열을 이용하는 것이거나, 자동차, 선박, 비행기 또는 기차의 엔진에서 발생하는 열 또는 폐열을 이용하여 전기를 생산하는 것일 수 있다.
본 발명의 다른 일 측면에 따르는 플렉서블 복합 소자를 이용한 열전 디바이스는, 본 발명의 일 실시예에 따르는 플렉서블 복합 소자를 포함하고, 플렉서블 또는 벤더블 입력장치, 사람의 피부에 접촉하는 디바이스, 교통 수단의 엔진 장치 및 발전소의 폐열 처리 장치에 적용되는 것이다.
본 발명의 또 다른 일 측면에 따르는 플렉서블 복합 소자의 제조방법은, 산성 용매에 하나 이상의 금속 전구체를 투여하고 졸겔(sol-gel)법에 의해 고상 자성 재료를 형성하는 단계; 상기 고상 자성 재료를 1차 분쇄하는 단계; 상기 1차 분쇄된 자성 재료를 1차 열처리하는 단계; 상기 1차 열처리된 자성 재료를 2차 분쇄하는 단계; 상기 2차 분쇄된 자성 재료를 프레싱하는 단계; 상기 프레싱한 자성 재료를 3차 분쇄하는 단계; 상기 3차 분쇄된 자성 재료를 2차 열처리하여 플렉서블한 베이스 소재부를 확보하는 단계; 및 상기 플렉서블한 베이스 소재부 상에 전자 빔 증착 또는 스퍼터링 증착 방식에 의해 전극부를 형성하는 단계;를 포함하고, 상기 베이스 소재부는 YIG(Y3Fe5O12, Yttrium Iron Garnet)를 포함하는 것이다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 산성 용매는 구연산(citric acid)을 포함하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 금속 전구체는, 이트륨 전구체 및 철 전구체를 포함하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 1차 열처리하는 단계는 700 ℃ 내지 1000 ℃ 에서 하소(calcinations)하는 것이고, 기 2차 열처리하는 단계는 1200 ℃ 내지 1600 ℃ 에서 소결(sintering)하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 플렉서블한 베이스 소재부를 확보하는 단계; 후에, 내부의 기포를 제거하는 단계; 및 상기 기포가 제거된 베이스 소재부를 후-열처리하는 단계;를 더 포함할 수 있다.
본 발명의 또 다른 일 측면에 따르는 플렉서블 복합 소자는, YIG(Y3Fe5O12, Yttrium Iron Garnet)가 고분자에 분산 형성된, 플렉서블한 베이스 소재부; 및 상기 베이스 소재부 상에 형성되는 하나 이상의 도전성 와이어가 연결된 전극부;를 포함하고, 상기 베이스 소재부는, 본 발명의 일 실시예에 따르는 제조방법을 이용하여 제조된 것이고, 상기 베이스 소재부의 포화 자화(Ms)는, 15 emu/g 이상이거나, 잔류 자화(Mr)는 0.50 emu/g 내지 1.5 emu/g이거나, 보자력(Hc)은 40 Oe 내지 45 Oe인 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에서 제공하는 자성 재료의 제조방법에 따르면 졸-겔법을 이용하여 간단한 방법으로 자성 재료를 제조할 수 있으며, 그로부터 제조된 자성 재료를 이용하면 효과적으로 스핀 제벡 효과의 구현이 가능한 열전 소자를 구현할 수 있다. 예를 들어, 플렉서블 또는 벤더블한 정보 입력 장치의 소재를 구현할 수도 있고, 사람의 피부에 접촉하는 디바이스에 응용할 수도 있으며, 웨어러블 기기에의 전원 공급 소자 또는 교통 수단의 주 동력원 또는 보조 동력원 등으로 이용할 수도 있다.
본 발명의 다른 일 실시예에서 제공하는 자성 재료를 포함하는 플렉서블 복합 재료의 제조방법에 따르면, 자성 특징을 가져 스핀 제벡 효과가 구현가능한 플렉서블 복합 소자를 다양한 형태로 간편하게 제조할 수 있는 효과가 있다. 또한, 본 발명의 플렉서블 복합 소자는 플렉서블한 형태로 제조한 경우에도 안정적으로 고유의 자성 특성과 열전 효과를 구현할 수 있는 측면도 있다.
도 1은, 본 발명의 일 실시예에 따르는 플렉서블 복합 소자에 관한 구조를 나타내는 개략도이다.
도 2는, 본 발명의 일 실시예에서 따르는 플렉서블 복합 소자에서, 스핀 제벡 효과가 발생하는 구조를 설명하는 개략도이다.
도 3은, 본 발명의 일 실시예에 따르는 플렉서블 복합 소자에서, 다양한 형태로 형성가능한 전극부의 구조를 나타내는 개략도이다.
도 4는, 전극부에 수직한 방향(도 4a) 또는 가로지르는 방향(도 4b)의 열 이동에 본 발명의 일 실시예에 따르는 플렉서블 복합 소자가 적용된 구조를 나타내는 개략도이다.
도 5는, 본 발명의 일 실시예에 따르는 플렉서블 복합 소자에서, 전극부에 도전성 와이어가 형성된 구조를 나타내는 개략도이다.
도 6은, 본 발명의 일 실시예에 따르는 플렉서블 복합 소자가, 열에 의해 온도 차이가 발생하는 환경에 적용되는 곳에 구비된 예를 나타내는 예시도이다.
도 7은, 본 발명의 일 실시예에 따르는 플렉서블 복합 소자의 베이스 소재부를 제조하는 각 단계 공정을 나타내는 순서도이다.
도 8은, 본 발명의 일 실시예에 따르는 플렉서블 복합 소자의 발전 효율을 테스트한 결과를 나타내는 그래프이다.
도 9는, 본 발명의 일 실시예에 따르는 플렉서블 복합 소자의 플렉서블한 정도를 테스트한 결과를 나타내는 사진이다.
이하에서, 첨부된 도면을 참조하여 실시예들을 상세하게 설명한다.
아래 설명하는 실시예들에는 다양한 변경이 가해질 수 있다. 아래 설명하는 실시예들은 실시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 이들에 대한 모든 변경, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다.
실시예에서 사용한 용어는 단지 특정한 실시예를 설명하기 위해 사용된 것으로, 실시예를 한정하려는 의도가 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 본 명세서에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서 상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성 요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성 요소, 부품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
다르게 정의되지 않는 한, 기술적이거나 과학적인 용어를 포함해서 여기서 사용되는 모든 용어들은 실시예가 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 일반적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 가지고 있다. 일반적으로 사용되는 사전에 정의되어 있는 것과 같은 용어들은 관련 기술의 문맥 상 가지는 의미와 일치하는 의미를 가지는 것으로 해석되어야 하며, 본 출원에서 명백하게 정의하지 않는 한, 이상적이거나 과도하게 형식적인 의미로 해석되지 않는다.
또한, 첨부 도면을 참조하여 설명함에 있어, 도면 부호에 관계없이 동일한 구성 요소는 동일한 참조 부호를 부여하고 이에 대한 중복되는 설명은 생략하기로 한다. 실시예를 설명함에 있어서 관련된 공지 기술에 대한 구체적인 설명이 실시예의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우 그 상세한 설명을 생략한다.
도 1은, 본 발명의 일 실시예에 따르는 플렉서블 복합 소자에 관한 구조를 나타내는 개략도이다.
아래에서는 도 2를 참조하여 본 발명의 일 실시예에 따르는 플렉서블 복합 소자의 각 구성에 대해 상세히 설명한다.
본 발명의 일 측면에 따르는 플렉서블 복합 소자는, 이트륨 및 철을 포함하는 자성 물질이 고분자에 분산 형성된, 플렉서블한 베이스 소재부(100); 및 상기 베이스 소재부 상에 형성되는 전극부(200);를 포함한다.
본 발명에서 베이스 소재부는 스핀 제벡 효과에 의해 열전 현상을 발생하는 소재이다. 이 때, 이트륨 및 철을 포함하는 자성 물질은 스핀 제벡 효과를 구현하는 물질일 수 있다. 플렉서블한 베이스 소재부는 몰드의 형태에 따라 그 형상이 다양하게 제조될 수 있으며, 본 발명에서는 특별한 형태에 제한되지 않는다. 일 예로서, 상기 플렉서블한 베이스 소재부는 길다란 직육면체의 형태로 제조될 수 있으며, 다른 일 예로서 원판 형태로 제조될 수도 있다.
본 발명의 베이스 소재부는 대단히 치밀한 조직의 자성 물질로 형성될 수 있다. 이로써, 플렉서블하면서도 높은 열전 효과를 구현 가능한 베이스 소재부의 확보가 가능해진다.
본 발명의 플렉서블한 베이스 소재부는 우수한 자성 특성을 보유하는 플렉서블한 소재를 제공하는 것에 기술적 특징이 있으며, 본 발명에서 베이스 소재부의 플렉서블한 특징은 고분자 소재로부터 구현될 수 있다. 즉, 플렉서블한 특징을 구현하게 될 고분자 재료와 자성 특성을 보유한 자성 재료 파우더를 혼합하고 열처리하고 분쇄하는 등의 방식을 이용하여 본 발명에서 제공하는 플렉서블 복합 재료를 형성할 수 있다.
본 발명의 일 측면에 따르면, 자성 물질은 파우더 재질로 형성하여 고분자와 혼합될 수 있다. 액상 또는 콜로이드 상 등의 재질의 자성 물질은 효과적으로 본 발명에서 의도하는 수준의 자성 특성을 구현하지 못할 수 있다.
도 2는, 본 발명의 일 실시예에서 따르는 플렉서블 복합 소자에서, 스핀 제벡 효과가 발생하는 구조를 설명하는 개략도이다.
도 2는 본 발명의 플렉서블 복합 소자가 전극부에 수직한 방향의 온도 구배가 형성된 환경에 설치된 경우를 나타내는 것으로서, 본 발명의 플렉서블 복합 소자가 온도 구배가 있는 환경에 설치될 경우 도 2의 그림과 같이 기전력이 발생될 수 있다. 이 때, 온도 구배 방향과 자기장 방향은 수직을 형성하며, 스핀 전류의 방향은 온도 구배 방향과 평행한 구조를 형성한다. 이 때 기전력은 전극의 장축 방향으로 발생하게 됨을 도 2를 통해 확인할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 자성 물질은, YIG(Y3Fe5O12, Yttrium Iron Garnet)를 포함하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 자성 물질과 상기 고분자의 중량비는, 1 : 1 내지 1 : 3 인 것일 수 있다.
상기 자성 물질의 중량이 상기 고분자의 중량 대비 1/2 미만일 경우 자성 물질의 양이 부족해서 자성 특성이 낮아져 본 발명에서 의도하는 수준의 자성 특성의 구현이 어려울 수 있고, 상기 자성 물질의 중량이 고분자 대비 1/3 을 초과할 경우 플렉서블한 특성이 부족하여, 효과적인 굽힘 특성의 구현이 어려운 문제가 생길 수 있고, 자성 값이 감소하는 문제가 있을 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 고분자는, PDMS(polydimethylsiloxane) 또는 PET를 포함하는 것일 수 있다.
본 발명에서 상기 고분자는 자성 물질과 잘 혼합될 수 있는 성분일 수 있고, 플렉서블한 특성을 구현할 수 있는 소재라면 특별히 한정하지 않으나, 일 예로서 상기 고분자는 PDMS(polydimethylsiloxane) 또는 PET 를 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 베이스 소재부의 포화 자화(Ms)는, 15 emu/g 이상이거나, 잔류 자화(Mr)는 0.50 emu/g 내지 1.5 emu/g이거나, 보자력(Hc)은 40 Oe 내지 45 Oe인 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 전극부는, 백금(Pt), 금(Au) 또는 둘 다를 포함하는 것일 수 있다.
본 발명에서 상기 전극부의 소재는 특별히 한정하지 않으나, 적절한 정도의 플렉서블한 특징과 전도성을 함께 보유한 금속인 것이 좋다.
도 3은, 본 발명의 일 실시예에 따르는 플렉서블 복합 소자에서, 다양한 형태로 제조 가능한 전극부의 구조를 나타내는 개략도이다.
도 3과 같이, 본 발명의 전극부는 다양한 형태로 제조 가능하나, 경우에 따라, 베이스 소재부와는 달리 아래와 같은 두께 또는 길이의 한정이 필요할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 전극부는, 두께가 5 nm 내지 20 nm 인 것일 수 있다.
본 발명에서 상기 전극부는 베이스 소재부 상에 수 나노미터 사이즈의 매우 얇은 두께로 형성될 수 있으며, 이 때 상기 두께가 5 nm 미만일 경우 전극의 내부 저항이 증가하여, 전류가 감소하여 원하는 효율을 얻을 수 없는 문제가 생길 수 있고, 20 nm 초과의 경우, 전극 내부에서 back-flow current (원하는 방향 대비 반대 방향으로 흐르는 전류) 가 발생하여, 전류 생성이 낮아져, 효율이 감소하는 문제가 생길 수 있다. 일 예로서, 상기 전극부의 두께는 12 nm 내지 18 nm 인 것이 바람직할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 전극부는, 길이가 6 mm 이상인 것일 수 있다.
이 때, 상기 길이라 함은 전극부의 일 단부에서 타 단부까지의 가장 먼 직선 거리를 의미한다(도 3의 화살표 참조). 스핀 제벡 효과는 스핀 전류의 생성과 흐름과 관련이 있는 현상이다. 자성체 내부에서 스핀 업,다운 전자의 축적에 의한 스핀 전류가 발생한다. 전극부에서 역스핀홀효과(ISHE)로 인해 스핀전류가 기전류로 변환될 때의 최소 길이가 6 mm이기 때문에, 상기 전극부의 길이가 6 mm 미만일 경우 스핀전류의 흐름과 기전류로 변환되는 과정에 문제가 발생할 수 있다.
도 4는, 전극부에 수직한 방향(도 4a) 또는 가로지르는 방향(도 4b)의 열 이동에 본 발명의 일 실시예에 따르는 플렉서블 복합 소자가 적용된 구조를 나타내는 개략도이다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 플렉서블 복합 소자는, 상기 전극부에 수직한(longitudinal) 방향 또는 가로지르는(transverse) 방향의 열 이동으로부터 전기를 생산하는 것일 수 있다.
상기 열의 이동으로부터 온도의 구배가 형성되고, 온도의 구배로부터 본 발명의 베이스 소재부는 스핀 제벡 효과를 이용하여 전기를 생산할 수 있고, 전극부를 통해 발생한 기전력에 의해 생산된 전류를 공급할 수 있다.
도 5는, 본 발명의 일 실시예에 따르는 플렉서블 복합 소자에서, 전극부에 도전성 와이어(210)가 형성된 구조를 나타내는 개략도이다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 전극부(200)는 하나 이상의 도전성 와이어가 연결된 것일 수 있다.
도전성 와이어를 통해 베이스 소재부에서 생산된 전류가 외부로 흘러나갈 수 있다. 이 때, 도전성 와이어는 도전성 물질이라면 그 소재를 특별히 한정하지 아니하나, 구리, 철 등을 포함하는 것일 수 있다.
도 6은, 본 발명의 일 실시예에 따르는 플렉서블 복합 소자가, 열에 의해 온도 차이가 발생하는 환경에 적용되는 곳에 구비된 예를 나타내는 예시도이다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 체열, 지열 또는 태양열을 이용하는 것이거나, 자동차, 선박, 비행기 또는 기차의 엔진에서 발생하는 열을 이용하여 전기를 생산하는 것일 수 있다.
일 예로서, 본 발명의 복합 소자는 체열을 이용하는 경우, 피부에 직접적으로 접촉 가능한 시계, 복대, 팔찌, 의류 등의 다양한 제품에 구비될 수 있다. 또한, 일 예로서, 지열을 이용하는 경우 지표면을 지나가는 교통 기관 등의 하면에 구비될 수 있으며, 태양을 받아 지면이 달궈지기 좋은 환경의 지면 상에 설치될 수도 있다. 또한 태양열을 이용할 경우, 다양한 태양열 발전 장치가 구비될 수 있는 곳에 설치될 수도 있다.
다른 일 예로서, 자동차, 선박, 비행기 또는 기차 등의 교통 기관(vehicle)은 통상적으로 엔진을 이용하고, 엔진을 이용할 경우 열에너지가 발생하게 되는데, 본 발명의 복합 소자는 이러한 교통 기관으로부터의 폐열이 발생하는 구간에 설치되는 것일 수 있다.
또 다른 일 예로서, 본 발명의 복합 소자는 공장 등에서 폐열이 발생하는 온수가 지나가는 배관 등에 설치되는 것일 수도 있다.
본 발명의 다른 일 측면에서는 플렉서블 복합 소자를 이용한 열전 디바이스를 제공한다.
본 발명의 다른 일 측면에 따르는 플렉서블 복합 소자를 이용한 열전 디바이스는, 본 발명의 일 실시예에 따르는 플렉서블 복합 소자를 포함하고, 플렉서블 또는 벤더블 입력장치, 사람의 피부에 접촉하는 디바이스, 교통 수단의 엔진 장치 및 발전소의 폐열 처리 장치에 적용되는 것이다.
플렉서블 또는 벤더블 입력장치는 일 예로서, 휘어질 수 있는 키보드, 마우스 등을 포함하며, 플렉서블 디바이스가 적용되는 핸드폰, 신문 등의 입력 장치를 포함할 수 있다.
본 발명의 또 다른 일 측면에서는 플렉서블 복합 소자의 제조방법을 제공한다.
도 7은, 본 발명의 일 실시예에 따르는 플렉서블 복합 소자의 베이스 소재부를 제조하는 각 단계 공정을 나타내는 순서도이다.
아래에서는 도 7에 도시된 각 단계 공정을 참조하면서, 본 발명의 일 측면에서 제공하는 플렉서블 복합 소자의 제조방법의 각 단계에 대해 상세히 설명한다.
본 발명의 또 다른 일 측면에 따르는 플렉서블 복합 소자의 제조방법은, 산성 용매에 하나 이상의 금속 전구체를 투여하고 졸겔(sol-gel)법에 의해 고상 자성 재료를 형성하는 단계; 상기 고상 자성 재료를 1차 분쇄하는 단계; 상기 1차 분쇄된 자성 재료를 1차 열처리하는 단계; 상기 1차 열처리된 자성 재료를 2차 분쇄하는 단계; 상기 2차 분쇄된 자성 재료를 프레싱하는 단계; 상기 프레싱한 자성 재료를 3차 분쇄하는 단계; 상기 3차 분쇄된 자성 재료를 2차 열처리하여 플렉서블한 베이스 소재부를 확보하는 단계; 및 상기 플렉서블한 베이스 소재부 상에 전자 빔 증착 또는 스퍼터링 증착 방식에 의해 전극부를 형성하는 단계;를 포함한다.
본 발명의 플렉서블 복합 소자의 제조방법은, 우수한 자성 특성을 보유하는 플렉서블한 베이스 소재부 상에 전극부를 형성하는 것에 기술적 특징이 있으며, 본 발명의 플렉서블한 재료의 특징은 고분자 소재로부터 구현될 수 있다. 즉, 플렉서블한 특징을 구현하게 될 고분자 재료와 자성 특성을 보유한 자성 재료 파우더를 혼합하고 열처리하여 본 발명에서 제공하는 플렉서블 복합 소자에 적용되는 베이스 소재부를 형성할 수 있다.
본 발명의 일 측면에 따르면, 자성 재료를 파우더 재질로 형성하여 고분자와 혼합하는 단계를 포함할 수 있다. 액상 또는 콜로이드 상 등의 재질의 자성 재료는 효과적으로 자성 특성을 구현하지 못할 수 있다.
상기 금속 전구체로부터 형성되는 자성 재료는 온도 구배에 의해 스핀 지벡 효과를 나타내는 물질을 포함할 수 있다. 예를 들어 YIG(Yittrium Iron Garnet)과 같은 물질을 포함할 수 있다.
본 발명의 자성 재료는 금속 전구체를 졸겔법에 의해 고상으로 형성하는 단계를 포함한다. 이 때, 졸겔법이란 가수분해 또는 탈수축합에 의해서 얻어진 수십, 수백 mm의 콜로이드(colloid) 입자가 액체 중에 분산된 졸(sol)의 화염가수분해에서 얻어진 실리카 미립자 등을 액체에 분산시켜 졸(sol)에서 콜로이드 입자의 응집, 응결에 의해서 졸(sol)의 유동성이 손실되어 다공체의 겔(gel)로 되는 반응을 의미한다.
여기서, 졸(sol)은 반응물 염이 녹은 용액으로 일반적으로 1 내지 1000 nm 정도의 입자들로 이루어져 있으며, 콜로이드(입자 겔)나 고체무기물 단분자(중합 겔)가 분산되어 있는 현탁액을 의미한다. 이 현탁액은 인력이나 중력의 작용이 무시할 정도로 작아 반데르발스 인력이나 표면전하가 주로 작용하여 침전이 발생하지 않고 분산된 콜로이드 형태를 가질 수 있다. 콜로이드를 형성하기 위한 상기 금속 전구체는 다양한 반응성 배위체로 감싸진 금속을 포함할 수 있으며, 이렇게 형성된 졸은 그 분산매인 용매의 제거에 의해 겔로 전이될 수 있다.
또한, 겔(gel)은 졸(sol)의 반응이 지속되면서 분산된 고체 분자들이 고분자화 되면서 연속적인 고체 망목 구조를 형성하여 유동성을 잃은 상태로 졸과는 달리 유동성이 상실된 겔을 적절하게 열처리하면 단단한 고상 재료를 제조할 수 있게 된다.
이 때, 본 발명의 자성 재료의 제조방법의 일 예에 따르면, 복수 회의 열처리 단계를 수행하면서, 각 열처리 단계 전에 자성 재료를 분쇄하는 단계를 반복하여 포함하는 것이다. 즉, 본 발명의 일 예에 따르면 자성 재료를 1차 열처리하는 단계 전에 자성 재료를 1차 분쇄하는 단계를 포함하며, 자성 재료를 2차 열처리하는 단계 전에 자성 재료를 2차 분쇄하는 단계를 포함할 수 있다. 본 발명의 일 예에서 상기 열처리 단계와 그 전에 수행되는 분쇄하는 단계는, 하나의 세트로 구성되어 복수 회 수행될 수 있다. 예를 들어, 2차 열처리하는 단계 후에 자성 재료를 4차 분쇄하는 단계를 더 포함할 수 있고, 자성 재료를 4차 분쇄하는 단계 후에 자성 재료를 3차 열처리하는 단계를 포함할 수 있다. 이를 통해 치밀한 밀도를 가지는 자성 재료가 확보될 수 있고, 이는 결국 높은 수준의 스핀 제벡 효과를 구현가능케 한다.
또한, 본 발명의 자성 재료의 제조방법의 일 예에 따르면, 적어도 두 차례의 열처리 하는 단계 사이에 자성 재료를 분쇄하고 프레싱한 후 다시 자성 재료를 분쇄하는 과정을 연속적으로 수행하게 된다. 이러한 분쇄 후 프레싱 및 재분쇄 과정은 한 회 수행될 수도 있으며, 상기 세 과정을 한 세트로 하여 복수 세트 수행될 수도 있다. 이와 같이 열처리하는 단계 사이에 분쇄하고 프레싱한 후 다시 분쇄하는 과정을 포함함으로써, 제조되는 자성 재료가 높은 밀도로 결정화되고 자성 특성이 향상되는 효과 및 자화값이 증가하는 효과가 발생하게 된다.
일 예로서, 상기 전극부를 형성하는 단계는, 플렉서블한 베이스 소재 상에 도전성 물질의 전극부를 형성하는 방법이라면 특별히 한정하지 아니하나, 전자 빔 증착, 스퍼터링 증착 방식을 이용할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 산성 용매는 구연산(citric acid)을 포함하는 것일 수 있다.
상기 용매를 산성으로 제조함으로써 별도의 촉매제를 사용하지 않고도, 즉 촉매제들의 응축반응에 의한 부작용 없이 빠른 가수분해 반응 속도를 구현할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 금속 전구체는, 이트륨 전구체 및 철 전구체를 포함하는 것일 수 있다.
일 예로서, 상기 이트륨 전구체는 Y(NO3)3을 포함할 수 있다. 일 예로서, 상기 철 전구체는, Fe(NO3)3을 포함할 수 있다.
일 예로서, 상기 1차 열처리하는 단계의 온도는 상기 2차 열처리하는 단계의 온도보다 낮은 것일 수 있다.
일 예로서, 본 발명에서 제공하는 자성 재료의 제조방법에 따르면 복수 차의 열처리하는 단계들을 포함하면서 전 회차의 열처리 단계보다 후 회차의 열처리 단계의 온도가 더 높은 것일 수 있다. 점차 온도를 높여가며 복수 회차의 열처리 단계를 수행하면서 본 발명의 자성 재료는 소결작용에 의한 미세조직의 조대화가 가능하고, 이는 보자력 및 자화값에 영향을 미치게 되고, 결과적으로 미세조직의 크기-자성 특성값 향상의 효과를 기대할 수 있다. 이 때, 예를 들어 3차 열처리하는 단계를 추가적으로 포함할 경우, 3차 열처리하는 단계는 상기 2차 열처리하는 단계의 온도보다 높은 온도에서 수행되는 것일 수 있다. 본 발명에서 각 열처리하는 단계의 온도는 해당 회차의 열처리하는 단계가 수행되는 평균 온도를 의미하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 1차 열처리하는 단계는 700 ℃ 내지 1000 ℃ 에서 하소(calcinations)하는 것이고, 기 2차 열처리하는 단계는 1200 ℃ 내지 1600 ℃ 에서 소결(sintering)하는 것일 수 있다.
이 때, 1차 열처리하는 단계의 목적은 복합 재료를 치밀하게 결정화하기 위함이며, 2차 열처리하는 단계의 목적은 복합 재료의 자성 특성을 보다 향상시키기 위함이다.
이 때, 하소란 어떤 물질을 고온으로 가열하여 휘발 성분의 일부 또는 전부를 열처리함으로써 제거하는 과정을 의미하며, 소결은 적절한 정도로 가압 성형한 것을 열처리함으로써 서로 단단히 밀착하여 고결시키는 과정을 의미한다.
상기 1차 열처리하는 단계의 온도가 700 ℃ 미만일 경우, 결정화가 진행되지않는 문제가 발생할 수 있다.
일 예로서, 상기 1차 분쇄하는 단계, 상기 제2차 분쇄하는 단계 및 상기 제3차 분쇄하는 단계는, 각각, 2 ㎛ 내지 12 ㎛ 의 입자 크기로 분쇄하는 것일 수 있다.
상기 각각의 분쇄하는 단계에서 입자의 크기를 2 ㎛ 내지 12 ㎛ 의 미세 입자로 형성하여 입자 간에 공공을 줄여 고밀도를 달성하여 자성 특성의 향상 효과를 기대할 수 있다.
이 때, 입자를 분쇄하는 단계에서 사용되는 장치는 입자를 미세하게 분쇄할 수 있는 것이라면 본 발명에서 특별히 한정하지 아니하나, 다양한 밀링 장치를 이용할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 플렉서블한 베이스 소재부를 확보하는 단계; 후에, 내부의 기포를 제거하는 단계; 및 상기 기포가 제거된 베이스 소재부를 후-열처리하는 단계;를 더 포함할 수 있다.
이 때, 본 발명의 일 측면에 따르면, 고분자와 자성 재료 파우더를 혼합하는 단계와 열처리하는 단계 사이에 복합 재료 내부의 기포를 제거하는 단계를 포함할 수 있다. 일 예로서 복합 재료 내부의 기포를 제거하는 단계에서, 진공 펌프를 이용하여 내부에 포함된 기포를 제거할 수 있다.
본 발명의 일 예로서 상기 기포가 제거된 복합 재료를 후-열처리하는 단계는, 50 ℃ 내지 100 ℃ 의 오븐에서 10 내지 72 시간 동안 수행되는 것일 수 있다.
상술한 본 발명의 일 실시예에 따르는 제조방법을 이용해서 제조된 자성 재료를 이용함으로써, 플렉서블한 고분자와 혼합되어도 우수한 자성 특성이 구현되는 베이스 소재부를 포함하는 플렉서블 복합 소자를 제조할 수 있다.
본 발명의 또 다른 일 측면에 따르는 플렉서블 복합 소자는, YIG(Y3Fe5O12, Yttrium Iron Garnet)가 고분자에 분산 형성된, 플렉서블한 베이스 소재부; 및 상기 베이스 소재부 상에 형성되는 하나 이상의 도전성 와이어가 연결된 전극부;를 포함하고, 상기 베이스 소재부는, 본 발명의 일 실시예에 따르는 제조방법을 이용하여 제조된 것이고, 상기 베이스 소재부의 포화 자화(Ms)는, 15 emu/g 이상이거나, 잔류 자화(Mr)는 0.50 emu/g 내지 1.5 emu/g이거나, 보자력(Hc)은 40 Oe 내지 45 Oe인 것일 수 있다.
실시예
본 발명의 실시예로서, 금속 전구체 중 이트륨 전구체로서 Y(NO3)3,6H2O 99.99% 를, 철 전구체로서 Fe(NO3)3,6H2O 99.99% 를 선택하고, 3 : 5의 중량비로 시트르산 용매가 담긴 비이커에 넣은 후, 혼합기(stirrer)를 이용하여 혼합하였다.
이 후, 액상 재료를 졸겔법에 의해 이트륨 및 철을 포함하는 YIG 성분의 고상 자성 물질 파우더로 형성하였다.
마노유사발을 이용하여 5 ㎛ 평균 입도 크기로 1차 분쇄하고 프레싱 장치를 이용하여 150 MPa에서 5분 동안 1차 기계적 프레싱을 하였다. 3시간 후 마노유 사발을 이용하여 2차 분쇄하고, 850 ℃ 온도에서 하소(calcination)하여 1차 열처리를 수행하였다. 1차 열처리 후, 마노유사발을 이용하여 3차 분쇄를 하고, 프레싱 장치를 이용하여 150 MPa에서 5분 동안 2차 기계적 프레싱을 하였다. 3시간 후 마노유 사발을 이용하여 4차 분쇄하고, 1400 ℃ 온도에서 소결(sintering)하여 2차 열처리를 수행하였다.
이후 본 발명의 자성 재료를 포함하는 복합 재료를 형성하기 위해, 상기 고상 자성 재료 파우더와 PDMS 고분자를 상온에서 패트리디쉬를 이용하여 혼합하고, 70도 오븐에서 72시간 열처리를 진행하였다.
상술한 본 발명의 실시예와 비교하기 위하여, 비교예로서 졸겔법을 수행하지 않아서 액상의 자성 재료를 PDMS와 혼합한 것을 제외하면 동일한 방법으로 형성된 비교예의 복합 재료를 제조하였다.
본 발명의 비교예로서 열처리를 하지 않은 복합 재료는 플렉서블 특성 및 높은 자성 특성을 보유한 복합 재료로 제조하기 적절하지 않은 특징을 확인할 수 있었고, 1차 및 2차 열처리를 통하여 상기 특성이 향상되는 것을 확인할 수 있었다.
아래의 표 1은, 본 발명의 실시예에 따라서 제조된 PDMS 고분자 및 YIG 성분을 포함하는 플렉서블한 베이스 소재부와, 본 발명의 비교예로서 PDMS 고분자를 포함하지 않는 것을 제외하면 동일한 YIG 성분으로 플렉서블하지 않도록 제조된 자성 재료 간의 여러 가지 자성 특성을 비교한 값을 나타내는 표이다.
샘플 Ms(emu/g) Mr(emu/g) Hc(Oe) Mr/Ms
실시예 15.87 0.98 41 0.061
비교예 20.22 1.28 41 0.063
본 발명의 실시예의 경우, 자성 물질이 PDMS 고분자와 혼합되어 플렉서블한 베이스 소재부를 형성하였음에도 YIG 성분만으로 제조된 플렉서블 하지 않은 자성 재료와 완전히 대등한 수준의 우수한 자성 특성을 나타내는 것을 확인할 수 있었다.
위에서 제조한 본 발명의 실시예에 따르는 베이스 소재부 상에 E-beam evapouration 공정을 이용하여, 전극을 제조하였다. 전처리 과정으로는 photolithography를 이용하여 전극의 패턴을 형성하고, 네거티브 혹은 파지티브 방식 (본 발명은 두 가지 타입 모두 가능함)으로 E-beam 공정을 통해 원하는 전극을 얻었다
이후 전극부의 양 단에 철 소재의 도전성 와이어를 구비하고, 플렉서블 복합 소자를 확보하였다.
상기 확보된 플렉서블 복합 소자를 이용하여, 발전 효율과 플렉서블에 따른 파손 여부를 테스트하였다.
도 8은, 본 발명의 일 실시예에 따르는 플렉서블 복합 소자의 발전 효율을 테스트한 결과를 나타내는 그래프이다.
본 발명의 실시예에 따라서 제조된 플렉서블 복합 소자는 충분히 유연하게 휘어지는 특성을 가지면서도 우수한 스핀 제벡 효과가 구현됨을 확인할 수 있었다.
도 9는, 본 발명의 일 실시예에 따르는 플렉서블 복합 소자의 플렉서블한 정도를 테스트한 결과를 나타내는 사진이다.
도 9에 나타난 사진을 통해 본 발명에서 제공하는 플렉서블 복합 소자는 충분히 플렉서블하며, 압력을 받아 휘어지더라도 원 상태대로 쉽게 복원되면서 파손되지 않음을 확인하였다.
이상과 같이 실시예들이 비록 한정된 실시예와 도면에 의해 설명되었으나, 해당 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기의 기재로부터 다양한 수정 및 변형이 가능하다. 예를 들어, 설명된 기술들이 설명된 방법과 다른 순서로 수행되거나, 및/또는 설명된 구성요소들이 설명된 방법과 다른 형태로 결합 또는 조합되거나, 다른 구성요소 또는 균등물에 의하여 대치되거나 치환되더라도 적절한 결과가 달성될 수 있다.
그러므로, 다른 구현들, 다른 실시예들 및 특허청구범위와 균등한 것들도 후술하는 특허청구범위의 범위에 속한다.

Claims (18)

  1. 이트륨 및 철을 포함하는 자성 물질이 고분자에 분산 형성된, 플렉서블한 베이스 소재부; 및
    상기 베이스 소재부 상에 형성되는 전극부;를 포함하는,
    플렉서블 복합 소자.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 자성 물질은, YIG(Y3Fe5O12, Yttrium Iron Garnet)를 포함하는 것인,
    플렉서블 복합 소자.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 자성 물질과 상기 고분자의 중량비는, 1 : 1 내지 1 : 3 인 것인,
    플렉서블 복합 소자.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 고분자는, PDMS(polydimethylsiloxane) 또는 PET를 포함하는 것인,
    플렉서블 복합 소자.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 베이스 소재부의 포화 자화(Ms)는, 15 emu/g 이상이거나, 잔류 자화(Mr)는 0.50 emu/g 내지 1.5 emu/g이거나, 보자력(Hc)은 40 Oe 내지 45 Oe인 것인,
    플렉서블 복합 소자.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 전극부는, 백금(Pt), 금(Au) 또는 둘 다를 포함하는 것인,
    플렉서블 복합 소자.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 전극부는, 두께가 5 nm 내지 20 nm 인 것인,
    플렉서블 복합 소자.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 전극부는, 길이가 6 mm 이상인 것인,
    플렉서블 복합 소자.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 플렉서블 복합 소자는, 상기 전극부에 수직한(longitudinal) 방향 또는 가로지르는(transverse) 방향의 열 이동으로부터 전기를 생산하는 것인,
    플렉서블 복합 소자.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 전극부는 하나 이상의 도전성 와이어가 연결된 것인,
    플렉서블 복합 소자.
  11. 제1항에 있어서,
    체열, 지열 또는 태양열을 이용하는 것이거나,
    자동차, 선박, 비행기 또는 기차의 엔진에서 발생하는 열 또는 폐열을 이용하여 전기를 생산하는 것인,
    플렉서블 복합 소자.
  12. 제1항 내지 제11항 중 어느 한 항의 플렉서블 복합 소자를 포함하고,
    플렉서블 또는 벤더블 입력장치, 사람의 피부에 접촉하는 디바이스, 교통 수단의 엔진 장치 및 발전소의 폐열 처리 장치에 적용되는,
    플렉서블 복합 소자를 이용한 열전 디바이스.
  13. 산성 용매에 하나 이상의 금속 전구체를 투여하고 졸겔(sol-gel)법에 의해 고상 자성 재료를 형성하는 단계;
    상기 고상 자성 재료를 1차 분쇄하는 단계;
    상기 1차 분쇄된 자성 재료를 1차 열처리하는 단계;
    상기 1차 열처리된 자성 재료를 2차 분쇄하는 단계;
    상기 2차 분쇄된 자성 재료를 프레싱하는 단계;
    상기 프레싱한 자성 재료를 3차 분쇄하는 단계;
    상기 3차 분쇄된 자성 재료를 2차 열처리하여 플렉서블한 베이스 소재부를 확보하는 단계; 및
    상기 플렉서블한 베이스 소재부 상에 전자 빔 증착 또는 스퍼터링 증착 방식에 의해 전극부를 형성하는 단계;를 포함하고,
    상기 베이스 소재부는 YIG(Y3Fe5O12, Yttrium Iron Garnet)를 포함하는 것인,
    플렉서블 복합 소자의 제조방법.
  14. 제13항에 있어서,
    상기 산성 용매는 구연산(citric acid)을 포함하는 것인,
    플렉서블 복합 소자의 제조방법.
  15. 제13항에 있어서,
    상기 금속 전구체는, 이트륨 전구체 및 철 전구체를 포함하는 것인,
    플렉서블 복합 소자의 제조방법.
  16. 제13항에 있어서,
    상기 1차 열처리하는 단계는 700 ℃ 내지 1000 ℃ 에서 하소(calcinations)하는 것이고,
    상기 2차 열처리하는 단계는 1200 ℃ 내지 1600 ℃ 에서 소결(sintering)하는 것인,
    플렉서블 복합 소자의 제조방법.
  17. 제13항에 있어서,
    상기 플렉서블한 베이스 소재부를 확보하는 단계; 후에,
    내부의 기포를 제거하는 단계; 및
    상기 기포가 제거된 베이스 소재부를 후-열처리하는 단계;를 더 포함하는,
    플렉서블 복합 소자의 제조방법.
  18. YIG(Y3Fe5O12, Yttrium Iron Garnet)가 고분자에 분산 형성된, 플렉서블한 베이스 소재부; 및
    상기 베이스 소재부 상에 형성되는 하나 이상의 도전성 와이어가 연결된 전극부;를 포함하고,
    상기 베이스 소재부는, 제13항 내지 제17항 중 어느 한 항의 제조방법을 이용하여 제조된 것이고,
    상기 베이스 소재부의 포화 자화(Ms)는, 15 emu/g 이상이거나, 잔류 자화(Mr)는 0.50 emu/g 내지 1.5 emu/g이거나, 보자력(Hc)은 40 Oe 내지 45 Oe인 것인,
    플렉서블 복합 소자.

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