KR20190013495A - 면상발열체용 고분자 필름 - Google Patents

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KR20190013495A KR1020180081916A KR20180081916A KR20190013495A KR 20190013495 A KR20190013495 A KR 20190013495A KR 1020180081916 A KR1020180081916 A KR 1020180081916A KR 20180081916 A KR20180081916 A KR 20180081916A KR 20190013495 A KR20190013495 A KR 20190013495A
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Abstract

서로 다른 2 종 이상의 올레핀계 열가소성 엘라스토머(Olefinic Thermoplastic Elastomer); 부틸메톡시디벤조일메탄; 및 파라페닐렌디아민; 을 포함하는 고분자 필름을 제공한다.

Description

면상발열체용 고분자 필름{Polymer Film for Plane Heater}
본 출원은 2017년 7월 28일자 한국 특허 출원 제10-2017-0095841호에 기초한 우선권의 이익을 주장하며, 해당 한국 특허 출원의 문헌에 개시된 모든 내용은 본 명세서의 일부로서 포함된다.
본 발명은 금속 나노입자와의 부착력이 우수한 면상발열체용 고분자 필름에 관한 것이다.
전기의 통전에 의한 면상발열체는 온도조절이 용이할 뿐만 아니라 가볍고 부피가 작으며, 소음이 없기 때문에 주거용 및 상업용 건물의 난방 장치나, 각종 가열 장치, 건조 시스템, 동결방지장치를 비롯한 산업용 가열장치뿐만이 아니라 레저용 방한제품에까지 널리 이용되고 있다.
면상발열체의 기재를 구성하는 소재와 전도성 소재가 다양화됨에 따라, 면상 발열체는 더욱 폭넓은 분야에서 활용되고 있고, 각 활용 분야에 걸맞는 추가적인 물성을 구비한 면상발열체에 관한 연구가 활발하게 진행되고 있다.
특히, 최근 지구온난화의 영향에 따라, 극지방과 중위도의 지역에서도 극한의 온도를 겪게 되었고, 우주나 심해 등의 극한의 온도 환경에서 활동할 기회가 많아지면서, 의류산업에서 면상발열체를 활용하기 위한 연구 및 상용화가 진행되고 있다. 의류산업에서 면상발열체가 활발하게 이용되기 위해서는, 의류와 같이 잦은 구겨짐과 형상이 변형되는 기재가 유연성이 크고 내구성이 커야 한다.
한편, 면상발열체를 구성하는 기재의 표면에는 금속 나노입자를 포함하는 전도성 잉크를 인쇄하게 된다. 전도성 잉크는 금속 나노입자가 분산되어 있고, 이를 기재 표면에 인쇄한 뒤, 적절한 온도로 건조시키는 과정을 거쳐 면상발열체를 제조한다. 금속 나노입자는 기재의 표면에 건조된 상태로 유지될 수 있어야 하는 바, 금속 나노입자가 기재 표면에서 유지되는 시간이나 강도가 면상발열체의 품질과 수명에 큰 영향을 미치는 요인에 해당된다.
따라서, 유연성이 크면서도 기재 표면에 위치하는 전도성 잉크가 손실 및 손상되지 않고 유지될 수 있도록 하기 위한 면상발열체용 기재에 관한 연구가 절실한 상황이다.
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.
본 발명은 서로 다른 2 종 이상의 올레핀계 열가소성 엘라스토머(Olefinic Thermoplastic Elastomer); 부틸메톡시디벤조일메탄; 및 파라페닐렌디아민; 을 포함함으로써, 부틸메톡시디벤조일메탄과 파라페닐렌디아민을 첨가함으로써, 금속 나노입자와의 부착력이 우수한 효과를 가지면서도 유연성이 우수한 고분자 필름을 제공하는 것을 목적으로 한다.
따라서, 상기와 같은 목적을 달성하기 위한 본 발명에 따른 고분자 필름은, 서로 다른 2 종 이상의 올레핀계 열가소성 엘라스토머(Olefinic Thermoplastic Elastomer); 부틸메톡시디벤조일메탄; 및 파라페닐렌디아민; 을 포함한다.
상기 서로 다른 2 종 이상의 올레핀계 열가소성 엘라스토머는 탄소수가 2 내지 10개인 불포화 알켄으로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상을 단량체로 공중합한 것이고, 구체적으로는, 에틸렌, 프로필렌, 1-부틸렌, 2-부틸렌 및 이소부틸렌으로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상을 단량체로 공중합한 것이다.
하나의 올레핀계 열가소성 엘라스토머가, 탄소수가 2 내지 10개인 불포화 알켄을 단량체로 포함하는 것과 동시에, 또다른 단량체는 탄소수 2 내지 10개인 알케닐기로 치환된 카복실산 유도체일 수 있다.
더욱 상세하게는 상기 서로 다른 2 종 이상의 올레핀계 열가소성 엘라스토머는프로필렌계 엘라스토머와 에틸렌 비닐 아세테이트(EVA, Ethylene Vinyl Acetate)일 수 있다.
또한, 상기 에틸렌 비닐 아세테이트는 고분자 필름 전체 중량을 기준으로 1 내지 10 중량%로 포함되어 있을 수 있고, 상기 부틸메톡시디벤조일메탄은 고분자 필름 전체 중량을 기준으로 0.01 내지 3 중량%로 포함될 수 있으며, 상기 파라페닐렌디아민은 고분자 필름 전체 중량을 기준으로 1 내지 5 중량%로 포함될 수 있다.
한편, 본 발명에 따른 고분자 필름은 50 내지 500 ㎛ 의 두께를 갖는 것일 수 있다.
또한, 본 발명은 고분자 필름을 포함하고, 상기 고분자 필름의 표면에 전도성 잉크를 인쇄하여 제조된 면상발열체를 제공한다.
상기 전도성 잉크는 100 내지 300 nm의 직경을 갖는 금속 나노입자가 분산된 것인 면상발열체를 제공한다.
본 발명에 따른 면상발열체용 고분자 필름은 유연성과 내구성이 뛰어남과 동시에 기재 표면에 인쇄된 전도성 잉크가 장기간 유지될 수 있는 효과를 가진다.
도 1은 실시예 1과 비교예 7의 필름을 나타낸 사진이다;
도 2는 비교예 6의 필름 성형 시 구멍이 형성된 불량 필름의 사진이다;
도 3은 비교예 7의 유연성 실험 후 파단된 필름 사진이다.
이하, 본 발명을 상세히 설명한다.
본 발명은 면상발열체용 고분자 필름에 관한 것으로서, 서로 다른 2 종 이상의 올레핀계 열가소성 엘라스토머(Olefinic Thermoplastic Elastomer); 부틸메톡시디벤조일메탄; 및 파라페닐렌디아민; 을 포함하는 고분자 필름에 관한 것이다.
면상발열체는 폴리머 필름 표면에 전도성 잉크를 인쇄하는 방식으로 제작될 수 있다. 전도성 잉크를 인쇄한 후에 건조시키고, 전원과 연결시킴으로써, 전도성 잉크가 인쇄된 부위가 발열되도록 구성된다.
전도성 잉크는 나노 사이즈의 금속입자를 포함하며, 전도성 잉크의 인쇄위치에 금속 나노입자가 위치함으로써 우수한 열전도력에 의해 면상발열체로서 기능한다.
면상발열체를 구성하는 폴리머 필름과 같은 소재는 일반적으로 유연성을가짐으로써 발열의류에 사용하기에 적합하다. 다만, 폴리머 필름 표면에 전도성 잉크가 인쇄된 부위는 반복적인 구김과 접힘 후에 기재로부터 건조된 잉크, 구체적으로는 금속 나노입자가 떨어질 수 있는 문제점이 있다. 전도성 잉크에는 금속 나노입자 외에 접착 성분인 바인더를 포함하고 있어, 금속 나노입자가 기재 표면에서 떨어지지 않도록 어느 정도는 접착력을 유지시켜 주지만, 발열을 반복적으로 겪으면서 바인더의 내구성이 함께 저하되어, 최종적으로는 금속 나노입자가 기재로부터 떨어지는 불상사가 발생한다.
특히, 이러한 문제는 접힘부분, 구김부분에서 두드러지게 나타나기 때문에 기재와 금속 나노입자 간의 접착력을 증가시키기 위해, 본 발명에서는 폴리머 필름이 기재로서 우수한 유연성과 내구성을 가짐과 동시에, 전도성 잉크가 인쇄되는 폴리머 필름의 표면이 거칠게 형성됨으로써, 금속 나노입자와 기재 간의 부착력이 향상된 폴리머 필름을 제공한다.
상기 금속 나노입자는 바람직하게는 100 내지 300 nm의 직경을 갖는 것일 수 있고, 금속 나노입자가 분산된 전도성 잉크를 상기 고분자 필름의 표면에 인쇄하고 건조함으로써 면상발열체를 제조한다.
본 발명에 따른 폴리머 필름은 서로 다른 2 종 이상의 올레핀계 열가소성 엘라스토머(Olefinic Thermoplastic Elastomer); 부틸메톡시디벤조일메탄; 및 파라페닐렌디아민; 을 포함한다.
상기 서로 다른 2 종 이상의 올레핀계 열가소성 엘라스토머는 탄소수가 2 내지 10개인 불포화 알켄으로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상을 단량체로 공중합한 것일 수 있고, '공중합'의 의미에 부합하도록 동일한 단량체를 공중합한 것은 이에 해당되지 않는 것으로 본다.
구체적으로, 상기 불포화 알켄은 에틸렌, 프로필렌, 1-부틸렌, 2-부틸렌 및 이소부틸렌 중 어느 하나일 수 있으며, 바람직하게는 에틸렌 또는 프로필렌일 수 있다.
한편, 서로 다른 2 종 이상의 올레핀계 열가소성 엘라스토머는 서로 동일 또는 상이한 불포화 알켄을 단량체로 중합한 것일 수 있다.
상기 서로 다른 2 종 이상의 올레핀계 열가소성 엘라스토머 중 하나는 탄소수 2 내지 10개인 알케닐기로 치환된 카복실산 유도체로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상을 단량체로 공중합한 것일 수 있다.
상기 카복실산 유도체는 카복실산, 카복실산 무수물, 카복실산염 등을 포함한다. 보다 바람직하게는, 카복실산염일 수 있고, 상세하게는, 비닐아세테이트, 아크릴레이트 또는 메타크릴레이트일 수 있다.
본 발명에 따른 고분자 필름은 프로필렌계 엘라스토머와 에틸렌 비닐 아세테이트(EVA, Ethylene Vinyl Acetate)를 포함하는 것일 수 있다.
이 때, 에틸렌 비닐 아세테이트의 경우 1 내지 10 중량%로 포함될 수 있고, 바람직하게는 2 내지 8 중량%, 가장 바람직하게는 3 내지 6 중량%로 포함될 수 있다. 상기 범위를 만족하는 경우에, 유연성과 내구성이 가장 우수하여, 의류에 자유롭게 사용하는 것이 가능할 정도의 물성을 갖게 된다.
상기 함량보다 에틸렌 비닐 아세테이트가 과량으로 첨가되는 경우에는 필름 형상으로 성형이 불가하고, 고분자 블렌드가 형성되지 않는 문제점이 있고, 상기 함량보다 적게 첨가되는 경우에는 프로필렌계 엘라스토머와 물성이 크게 다르지 않아, 고분자를 블렌딩하는 의미가 없어지게 된다.
에틸렌 비닐 아세테이트는 에틸렌과 비닐 아세테이트를 공중합하여 얻어진 올레핀계 엘라스토머이다.
본 발명은 또한, 상기의 서로 다른 2 종의 올레핀계 열가소성 엘라스토머 외에, 부틸메톡시디벤조일메탄과 파라페닐렌디아민을 포함한다.
두 성분을 동시에 포함하는 경우에, 금속 나노입자와의 부착력이 우수하며, 각각 고분자 필름 전체 중량을 기준으로 부틸메톡시디벤조일메탄을 0.01 내지 3 중량%로 포함할 수 있고, 파라페닐렌디아민을 1 내지 5 중량%로 포함하는 경우에 더욱 우수한 부착력을 갖는다.
바람직하게는, 부틸메톡시디벤조일메탄을 0.05 내지 0.2 중량%로 포함하며, 파라페닐렌디아민을 1.5 내지 4.2 중량%로 포함한다. 가장 바람직하게는, 부틸메톡시디벤조일메탄을 0.08 내지 0.17 중량%로 포함하며, 파라페닐렌디아민을 1.8 내지 3.7 중량%로 포함할 수 있다.
부틸메톡시디벤조일메탄을 과량첨가하는 경우에는 고분자 필름의 내구성이 저하되어 반복적인 구김과 접힘에 의해 폴리머 필름이 파단될 수 있는 문제가 있고, 파라페닐렌디아민을 상기 함량보다 과량으로 첨가하는 경우에는, 2 종 이상의 올레핀계 열가소성 엘라스토머가 블렌딩되지 않는 문제가 있다.
또한, 상기 함량범위 이하로 첨가되는 경우에는, 상기 성분을 첨가하지 않은 고분자 필름과 동일한 수준으로 금속 나노입자와의 부착력을 나타낸다.
본 발명에 따른 고분자 필름은 50 내지 500 ㎛의 두께를 가지며, 상기 두께보다 얇은 경우에는 연속된 필름으로 형성하는 것이 불가능하고, 상기 두께보다 두꺼운 경우에는 의류 등의 유연성이 필요로 되는 소재에 적용하는 것이 불가하고, 불필요하게 소재의 중량이 과다하는 문제점이 있으므로, 상기 두께 범위로 제조하는 것이 바람직하다.
한편, 본 발명에 따른 고분자 필름 표면에 인쇄되는 전도성 잉크에 분산되는 금속 나노입자는 100 내지 300 nm의 직경을 갖는 경우, 본 발명의 고분자 필름과의 부착력이 우수하고, 보다 바람직하게는 150 내지 250 nm의 직경을 갖는 것이 바람직하다
이하, 실시예를 통하여 본 발명을 더욱 자세히 설명하지만, 본 발명의 범주가 그것으로 한정되는 것은 아니다.
고분자 필름의 제조
하기 표 1의 성분으로 구성된 실시예의 고분자 조성물을 제조하고 두께 70㎛로 필름을 성형하였다.
성분 함량(중량%)
실시예1 실시예2 실시예3 실시예4
에틸렌-프로필렌 엘라스토머 92.9 92.85 91.4 91.35
에틸렌-비닐 아세테이트 엘라스토머 5.0 5.0 5.0 5.0
부틸메톡시디벤조일메탄 0.1 0.15 0.1 0.15
파라페닐렌디아민 2.0 2.0 3.5 3.5
하기 표 2의 성분으로 구성된 비교예의 고분자 조성물을 제조하고 두께 70㎛로 필름을 성형하였다.
성분 함량(중량%)
1 2 3 4 5 6 7 8
에틸렌-프로필렌 엘라스토머 93.0 94.9 91.5 94.85 91.35 96.9 90.9 92.75
에틸렌-비닐 아세테이트 엘라스토머 5.0 5.0 5.0 5.0 5.0 1.0 7.0 5.0
부틸메톡시디벤조일메탄 - 0.1 - 0.15 0.15 0.1 0.1 0.25
파라페닐렌디아민 2.0 - 3.5 - 3.5 2.0 2.0 2.0
유연성 및 금속 나노입자와의 부착력 측정
<실험예>
실시예와 비교예에 따라 제조된 고분자 필름을 20* 20㎠의 정사각형 크기로 제조하고, 그의 표면에 약 200 내지 250 nm의 직경을 갖는 금속 나노입자와 바인더가 포함된 전도성 잉크를 정중앙에 10* 10㎠의 면적으로 정사각형 모양으로 인쇄한 후, 충분히 건조시켰다.
건조된 면상발열체의 고분자 필름의 일측 단부와 이에 대향되는 타측단부가 맞닿도록 휘고, 다시 반대방향으로 맞닿도록 휘게하는 것을 하나의 사이클로 하여 200 사이클을 반복하였다.
상기 사이클을 반복한 후에, 고분자 필름의 파단여부 및 고분자 필름의 표면에 금속 나노입자가 잔류하는 면적을 측정하여 표 3에 나타내었다.
잔류율(%) 및 파단여부
실시예 1 82
2 76
3 79
4 86
비교예 1 20
2 32
3 19
4 43
5 31
6 고분자필름 제조불가
7 고분자필름이 파단됨
8 고분자필름 제조불가
표 3을 참조하면, 실시예 1 내지 4의 경우, 200 사이클 반복 후에도 금속 나노입자가 고분자 필름의 표면에 잔류하는 것을 확인할 수 있었고, 고분자 필름의 파단이 일어나지 않았으며, 필름이 휘어진 상태로 유지되는 것조차 관찰되지 않았다.
반면에, 비교예 1 내지 4의 경우, 부틸메톡시디벤조일메탄과 파라페닐렌디아민 중 하나만 포함되는 경우에는, 필름의 파단이 일어나지는 않았으나, 약 100 내외의 사이클 반복 후 필름 중심에서 색변형이 관찰되었으며, 금속 나노입자의 잔류량도 실시예에 비해 현저히 낮게 측정되어, 필름과 금속 나노입자간의 부착력이 낮음을 알 수 있다.
비교예 6을 참조하면, 에틸렌 비닐 아세테이트를 과량으로 첨가한 경우 고분자 필름의 제조가 어려웠으며, 제조된 경우에도 도 2에 도시한 바와 같이 필름을 성형하는 과정에서 필름에 구멍이 발생되는 문제가 있었다. 비교예 7과 같이 부틸메톡시디벤조일메탄이 본 발명의 함량범위보다 과량으로 첨가된 경우에는 약 50 사이클 경과 후 파단이 일어나, 유연성이 떨어지고, 내구성이 약해짐을 알 수 있다. 또한, 비교예 8을 참조하면, 파라페닐렌디아민을 본 발명의 함량범위보다 과량으로 첨가하는 경우, 에틸렌-프로필렌 엘라스토머와 에틸렌-비닐 아세테이트 엘라스토머가 블렌딩되지 않고, 분리된 상태로 유지됨을 확인하였다.

Claims (11)

  1. 서로 다른 2 종 이상의 올레핀계 열가소성 엘라스토머(Olefinic Thermoplastic Elastomer); 부틸메톡시디벤조일메탄; 및 파라페닐렌디아민; 을 포함하는 고분자 필름.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 서로 다른 2 종 이상의 올레핀계 열가소성 엘라스토머는 탄소수가 2 내지 10개인 불포화 알켄으로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상을 단량체로 공중합한 것인 고분자 필름.
  3. 제 2 항에 있어서,
    상기 탄소수가 2 내지 10개인 불포화 알켄은 에틸렌, 프로필렌, 1-부틸렌, 2-부틸렌 및 이소부틸렌으로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상을 단량체로 공중합한 것인 고분자 필름.
  4. 제 2 항에 있어서,
    상기 서로 다른 2 종 이상의 올레핀계 열가소성 엘라스토머는 탄소수 2 내지 10개인 알케닐기로 치환된 카복실산 유도체로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상을 단량체로 공중합한 것인 고분자 필름.
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 서로 다른 2 종 이상의 올레핀계 열가소성 엘라스토머는 프로필렌계 엘라스토머와 에틸렌 비닐 아세테이트(EVA, Ethylene Vinyl Acetate)인 것을 특징으로 하는 고분자 필름.
  6. 제 1 항에 있어서,
    상기 서로 다른 2 종 이상의 올레핀계 열가소성 엘라스토머(Olefinic Thermoplastic Elastomer)는 프로필렌계 엘라스토머 및 에틸렌 비닐 아세테이트이고,
    상기 에틸렌 비닐 아세테이트는 고분자 필름 전체 중량을 기준으로 1 내지 10 중량%로 포함되어 있는 것을 특징으로 하는 고분자 필름.
  7. 제 1 항에 있어서,
    상기 부틸메톡시디벤조일메탄은 고분자 필름 전체 중량을 기준으로 0.01 내지 3 중량%로 포함되는 것을 특징으로 하는 고분자 필름.
  8. 제 1 항에 있어서,
    상기 파라페닐렌디아민은 고분자 필름 전체 중량을 기준으로 1 내지 5 중량%로 포함되는 것을 특징으로 하는 고분자 필름.
  9. 제 1 항에 있어서,
    상기 고분자 필름은 50 내지 500 ㎛의 두께인 것을 특징으로 하는 고분자 필름.
  10. 제 1 항 내지 제 9 항에 중 어느 하나에 따른 고분자 필름을 포함하고,
    상기 고분자 필름의 표면에 전도성 잉크를 인쇄하여 제조된 면상발열체.
  11. 제 10 항에 있어서,
    상기 전도성 잉크는 100 내지 300 nm의 직경을 갖는 금속 나노입자가 분산된 것을 특징으로 하는 면상발열체.
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