KR20180116229A - 2차원 열전도성 물질 및 이의 용도 - Google Patents

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KR20180116229A
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히로유키 후쿠시마
토마스 리치
제시카 러셀
리야 왕
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히로유키 후쿠시마
제시카 러셀
리야 왕
토마스 리치
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Abstract

다른 형태들 중에서도, 열 계면 응용을 위한 양호한 수직 방향 열전도도를 갖는 그리스, 페이스트, 겔, 접착제, 패드, 시트, 땜납 및 상변화 물질을 포함하는 열 계면 물질의 개발 및 제조가 개시된다. 열전도성 물질로 코팅된 충전제, 열전도성 물질로 코팅된 충전제와 미코팅 충전제의 조합의 사용에 의한 전도성 네트워크의 형성을 통해 양호한 수직 방향 열전도도가 달성된다.

Description

2차원 열전도성 물질 및 이의 용도
본 출원은 실용 출원 형태이며, 2015년 10월 9일 출원된 미국 가특허 출원 제 62/284,797호의 우선권을 주장한다.
본 발명은, 다른 형태들 중에서도, 열 계면 응용을 위한 양호한 수직 방향(through-plane) 열전도도를 갖는 그리스, 페이스트, 겔, 접착제, 패드, 시트, 땜납 및 상변화 물질(phase change material)을 포함하는 그래핀 기반 열 계면 물질(graphene based thermal interface material)의 개발 및 제조를 다룬다. 그래핀 및 그래핀이 코팅된 충전제(filler)의 사용에 의한 전도성 네트워크의 형성을 통해 양호한 수직 방향 열전도도가 달성된다.
열원(heat source)과 열싱크(heat sink) 사이의 접촉 열저항을 최소화하기 위해 열 계면 물질(TIM)이 사용된다. 이는 고온에서의 집적 회로의 작동이 전자 장치의 주요 고장 원인이기 때문에 칩이나 프로세서로부터의 열 제거가 중요한 전자 및 기타 산업 분야에 널리 적용된다. 급격히 증가하는 기능 및 이에 따른 첨단 전자장치의 전력 밀도로 인해 이러한 열 관리는 점점 더 중요해지고 있다. 적절한 작동 온도를 유지하기 위해 생성된 열은 열싱크로 전달되거나 방출되어야 한다.
그러나, 열원과 열싱크와 같은 두 개의 고체 표면이 조립될 때, 두 표면이 완전히 평평하지 않을 경우 이들 사이의 실제 접촉 영역이 제한되며, 겉보기 표면적의 매우 작은 부분만이 실제로 접촉된다. 그 결과, 결합면 사이의 열전달이 또한 매우 제한되고, 이는 계면에서 현저한 온도 차이를 유발한다. TIM의 주요 역할은 두 결합면 사이의 간격을 채우고 이들 사이의 열전달을 증가시키는 것이다. TIM 물질의 주요 요구 사항은 높은 열전도도, 접촉면 사이의 공극(void)을 채우기 위해 작은 압력으로도 쉽게 변형되는 특성, 두 접촉면과의 양호한 습윤성 및 친화성, 최소의 두께로 층을 형성하는 능력, 기계적으로 안정한 특성, 쉽게 누출되지 않는 특성, 양호한 열 사이클 수명, 및 적용하기 쉬운 특성이다.
전통적인 TIM에는 그리스, 패드, 겔, 접착제, 땜납 및 상변화 물질 등이 포함된다. 이들 대부분은 열전도성 충전제 입자가 로딩된 중합체 또는 실리콘 매트릭스로 제조된다.
열 그리스(thermal grease)는 실리콘 또는 탄화수소 오일에 분산된 열전도성 충전제로 구성된 걸쭉한 페이스트 형태이다. 충전제는 금속, 세라믹 또는 탄소질 재료일 수 있다. 금속 기반 그리스는 주로 은, 구리 또는 알루미늄 입자를 채용한다. 이들은 일반적으로 양호한 열전도도를 갖지만 높은 비용이 문제가 될 수 있다.
또한, 이들은 전기 전도성이고 따라서 전기 절연 물질을 추가하지 않으면 이들의 응용이 제한될 수 있다. 세라믹 기반 열 페이스트(thermal paste)는 일반적으로 산화베릴륨, 질화알루미늄, 산화알루미늄, 산화아연, 및 실리카와 같은 전도성 세라믹 입자를 충전제로 사용한다. 이들은 일반적으로 열전도도가 양호하고 비용이 낮다. 탄소 기반 열 그리스는 비교적 새로운 형태이다. 양호한 충전제로는 탄소 나노튜브(carbon nanotube, CNT)와 탄소 나노섬유(carbon nano fiber, CNF)가 포함된다. 일반적으로, 열 그리스는 높은 열전도도, 최소 압력을 이용한 얇은 접착선 두께(bond line thickness, BLT), 결합면 사이의 공극을 채우는 낮은 점도, 및 경화할 필요가 없는 특성을 갖는다. 그러나, 열 그리스는 그리스 펌프-아웃(pump-out)에 취약하고 적용하기가 쉽지 않다. 펌프-아웃은 일반적으로 결합면의 일치하지 않은 열팽창 계수(coefficient of thermal expansion, CTE)로 인해 발생하며, 이는 열 사이클 동안 시스템을 번갈아 압박하고 해제함으로써 TIM을 계면 밖으로 유출시킬 수 있다.
열 패드(thermal pad)는 패드 형태의 일군의 TIM이다. 이들은 일반적으로 실리콘 고무와 같은 엘라스토머 매트릭스 및 질화붕소, 알루미나 또는 산화주석과 같은 열전도성 충전제로 구성된다. 이 물질은 주로 압축되는 동안 결합면에 꼭 맞을 수 있는 부드러운 패드로 제조된다. 이들은 취급과 적용이 용이하고, 펌프-아웃에 덜 취약하며, 진동 댐퍼의 역할을 할 수 있다. 이들의 주요 단점은 높은 접촉 압력 및 낮은 열전도도를 필요로 하고 열 그리스보다 비용이 높다는 것이다.
열 겔(thermal gel)은 일반적으로 세라믹 또는 금속인 열전도성 충전제가 로딩된, 낮은 가교 밀도를 갖는 실리콘(또는 올레핀) 중합체로 구성된다. 실리콘은 낮은 탄성 계수, 양호한 습윤 특성 및 높은 열 안정성을 갖는다. 이들 물질은 그리스와 유사하지만, 경화될 수 있다. 이들은 상대적으로 적당한 열전도도, 양호한 습윤 특성을 가지며, 결합면에 맞추기가 쉽고, 펌프-아웃에 덜 취약하다. 그러나, 이들은 경화되어야 하고 열 사이클 동안 박리될 수 있다.
열 접착제(thermal adhesive)는 일반적으로 접착성 수지와 열전도성 충전제로 구성된 일종의 열전도성 접착제이다. 일례는 경화된 에폭시 매트릭스에 분산된 은 입자이다. 이러한 TIM은 영구적인 압력의 기계적 부착을 필요로 하지 않으며 적용하기 쉽다. 이들은 펌프-아웃에 취약하지 않으며 결합면에 꼭 맞을 수 있다. 그러나, 이들은 경화되어야 하고 사용 중 박리의 위험이 있다.
상변화 물질(phase change material, PCM)은 용융 또는 응고되는 과정에서 다량의 에너지를 저장 또는 방출할 수 있는 높은 용해열을 갖는 물질이다. 상변화 열 계면 물질은 일반적으로 높은 열전도도를 갖는 부유 입자와 기본 재료로 제조된다. 예로는 완전히 정제된 파라핀, 중합체, 공중합체 또는 이들 셋의 혼합물과 같은 유기 매트릭스에 분산된 전도성 금속 산화물 입자가 포함된다. 상온에서, 이들은 열 패드와 유사하다. 특정 온도, 일반적으로 >50℃로 가열되면, 이들은 반고체 또는 액체로 변해서 결합면 사이의 공극을 채운다. 이들은 온도가 전이 온도 이하로 떨어지면 다시 응고된다. PCM은 펌프-아웃에 덜 취약하고 이의 적용은 그리스보다 쉽다. 또한 경화될 필요가 없으며 박리 우려가 없다. 가장 큰 단점은 그리스에 비해 전도성이 낮고 압력도 필요하다는 것이다.
시중에서 판매되는 TIM의 열전도도는 약 5 W/mK이며 이는 일반적인 결합면의 열전도도보다 훨씬 낮다. 그 결과, 양호한 TIM, 특히 더욱 효과적인 충전제를 찾기 위한 관심이 점점 더 높아지고 있다. 탄소 나노튜브, 그래핀, 및 그래핀 나노판(nanoplatelet)과 같은 첨단 탄소 기반 나노 물질은 높은 고유 열전도도로 인해 유망한 후보 물질이다. 예를 들어, 단층 카본 나노튜브(CNT)의 열전도도는 상온에서 3000-5000 W/mK이며 그래핀의 열전도도는 훨씬 높다. CNF는 TIM 응용에 대해 상당한 관심을 받았지만, 성능 및 제조 비용 문제 모두로 인해 아직 상업적으로 성공한 것은 아니다. 초기 연구는 무작위로 CNT를 분산시키는 것에 중점을 두었고 결과는 덜 만족스러웠다. 최근에, CNT의 수직 배열 및 CNT와 두 개의 결합면 사이의 계면에서의 경계 저항의 감소로 관심이 옮겨졌다. 그러나, 높은 처리 비용으로 인해 이러한 기술이 대량 응용에 사용되는 것은 어려울 것이다.
최근에, 그래핀은 높은 열전도도로 인해 첨단 열 관리 솔루션에 대해 새로운 초점이 되었다. 그래핀은 독특한 열 특성을 가지고 있으며, 이는 매우 높은 수평 방향(in-plane) 열전도도를 갖지만, 그래핀의 수직 방향 전도도는 적어도 두 자릿수 낮다. 높은 수평 방향 열전도도는 탄소 원자 사이의 공유 sp 2 결합으로 인한 반면, 열악한 수직 방향 열전도도는 주로 해당 방향에서의 약한 반 데르 발스 결합으로 인한 것이다. 부유 단층 그래핀의 열전도도는 라만 G 밴드(Raman G band)의 변화로부터 광학적 방법으로 측정했을 때 약 5000 W/mK라고 보고되었다. 이러한 이유 때문에 많은 연구자들이 열 방출을 위한 시트 제품 및 열 계면 열전달을 위한 그래핀 기반 페이스트/접착제를 포함하는 열 응용을 위한 다양한 물질 또는 형태에 그래핀 또는 그래핀 나노판을 혼입시키려는 시도가 있었다.
예를 들어, 본원의 발명자들은 열원으로부터 열싱크로 열을 확산시키기 위해 사용될 수 있는 그래핀 기반 시트 제품(XG Leaf B)을 개발하였다. 이 물질은 >500 W/mK의 높은 수평 방향 열전도도 및 5 W/mK의 낮은 수직 방향 전도도를 갖는다. 이 물질은 그래핀 나노판의 2차원 및 이방성 특징을 이용하여, 열이 전자 장치의 다른 부분으로 전달되는 대신 열원에서 측면으로 멀리 방출되도록 한다. 그러나, 일부 다른 응용의 경우, 열은 열원 및 열싱크의 두 결합면을 통해 전달될 필요가 있다. 예를 들어, 도 1은 LED 조명 장치에서의 열 계면 물질의 적용을 도시하고 있다. 여기서, 은 기반 땜납 페이스트를 사용하여 LED 칩에서 열싱크로 열을 전달한다. 이러한 열 관리 솔루션에는 몇 가지 단점이 있다. 첫째, 페이스트는 칩에 쉽게 손상을 줄 수 있는 온도에서 경화되어야 한다. 둘째로, 경화되고 나면, 분리되기가 매우 어렵다. 하나의 칩이 고장 나면, 전체 장치를 교체해야 한다. 셋째, 은 기반 페이스트는 비싸다. 결과적으로, 높은 수직 방향 열전도도와 낮은 비용을 갖는 얇은 그리스, 겔 또는 테이프로 땜납 페이스트를 대체하는 것이 바람직하다. 일부 다른 응용은 TIM이 접착제, 패드, 상변화 물질 등의 형태일 것을 요구한다. 이러한 상황에서 다음 발명들이 도출되었다.
WO2015/103435, US2014/328024 및 US2014/120399에서 찾아볼 수 있는 바와 같이 그래핀 및 그래핀 기반 물질이 충전제로서 열 계면 물질에 사용되어 왔다. 그러나, 이들의 2차원적 특성으로 인해, 그래핀 시트 또는 그래핀 나노판은 특히 압력 하에서 열 계면과 평행하게 정렬되거나 배향되는 경향이 있다. 그 결과, 수직 방향 열전도도를 향상시키는 효과가 실질적으로 감소된다. 따라서 열을 효과적으로 수직 방향으로 전도할 수 있는 열 경로(thermal pathway)를 확립하는 것이 필수적이다. 본 발명은 종래 기술에 대해 특별한 차이를 갖는다.
WO2015/103435는 자기 기능화(magnetic functionalization) 및 자기장을 사용하여 결합 기질에 수직인 그래핀 플레이크(graphene flake)를 정렬하는 방법을 다룬다. 이는 자기장을 생성하기 위해 고가의 특수 장비를 필요로 한다. 또한, 자기장이 더 이상 적용되지 않으면, 시간이 지남에 따라 유체 시스템에서 그래핀 정렬이 감소할 수 있다. 본 발명에서는, 그래핀, 그래핀 나노판, 및 질화붕소 판(boron nitride platelet)과 같은 다른 열전도성 물질이 충전제의 표면에 코팅되거나 고정될 수 있다. 결합 기질에 수직인 부분적인 그래핀 판 정렬은 그래핀 또는 다른 코팅된 충전제로 제조한 TIM의 고유한 특성이며, 안정한 상태를 유지한다. 이러한 TIM은 표준 산업 장비 및 방법을 사용하여 처리될 수 있으며 여전히 정렬된 그래핀 및 기타 열전도성 판의 이점을 얻는다.
US2014/120399는 TIM으로 사용하기 위해 매트릭스에 그래핀을 첨가하는 열적 이점을 기술하고 있지만, 실제 TIM 응용에 사용되는 얇은 접착선에서 발생하는 판 정렬 문제에 대해서는 언급하지 않는다. 본 발명자들의 발명은 이러한 정렬 문제를 해결한다.
US2013/0221268은 3차원 전도성 네트워크를 생성하기 위해 그래핀 판을 다른 충전제 물질과 함께 사용하는 열 페이스트에 대해 기술하고 있다. 그러나, 구조를 크게 손상시키지 않으면서 그래핀 판을 다른 충전제 상에 코팅함으로써, 본 발명은 크게 감소된 점도와 함께 유사한 열전도도 개선을 달성함으로써 취급 및 열저항이 우수한 제품을 제공한다.
US7,866,813은 높은 열전도도 코팅이 코팅된 충전제 입자를 갖는 TIM 물질을 기술하고 있다. 코팅은 금속이고, 충전제를 코팅하기 위한 흑연 또는 시트 재료의 사용은 고려되지 않는다.
US2014/025578은 그래핀으로 입자를 코팅하는 방법을 기술하고 있다. TIM과 같은 열 전달을 위한 이러한 입자의 사용은 고려되지 않는다.
도 1은 AlN 기판 상의 패드(1), LED 칩(2), 열 계면 물질(3), 실리콘(4), AlN 기판(5), 열 계면 물질(6) 및 열싱크(7)를 도시하는 열 계면 물질의 예시적인 응용 예이다.
도 2는 그래핀 코팅(8) 및 충전제 입자(9 및 9')를 도시하는, 나노판이 코팅된 충전제 입자의 예이다.
도 3은 수지 매트릭스(10), 그래핀이 코팅된 충전제 입자(11), 그래핀 시트 또는 그래핀 나노판(12)을 도시하는, 열전도성 나노판 및 나노판이 코팅된 충전제로 제조한 열 계면 물질의 예이다.
도 4는 열 계면 물질을 위한 그래핀 나노판이 코팅된 알루미나 충전제의 현미경 사진이다.
도 5는 본 발명의 코팅된 알루미나와 비교한 종래 기술의 알루미나의 열전도도 그래프이다.
도 6은 본 발명의 코팅된 알루미나와 비교한 종래 기술의 알루미나의 열저항 그래프이다.
도 7은 건식 코팅된 알루미나 대 습식 코팅된 알루미나를 나타내는 열전도도 그래프이다.
도 8은 알루미나 "A" 대 본 발명에 따라 처리된 알루미나 "B" 및 코팅된 알루미나 "C", 및 코팅된 알루미나와 나노판의 혼합물 "D"에 대한 열전도도를 나타내는 그래프이다.
도 9는 건식 코팅된 알루미나 대 습식 코팅된 알루미나의 열저항을 나타내는 그래프이다.
도 10은 알루미나 및 습식 코팅된 알루미나의 열저항을 나타내는 그래프이다.
도 11은 알루미나 및 습식 코팅된 알루미나의 열전도도를 나타내는 그래프이다.
따라서, 본 발명의 일 실시형태에서, 충전제, 그래핀이 코팅된 충전제, 및 충전제와 그래핀이 코팅된 충전제의 혼합물로 구성된 군에서 선택되는 물질을 함유하는 열 계면 물질이 개시된다.
다른 실시형태에서, 열 계면 복합체를 제공하는 방법이 개시되며, 방법은 열싱크인 제 1 기판을 제공하는 단계, 열원인 제 2 기판을 제공하는 단계, 및 제 1 기판과 제 2 기판 사이에 본원에 기술된 열 계면 물질을 배치하는 단계를 포함한다.
고체 열원, 고체 열싱크, 및 고체 열원과 고체 열싱크 사이에 포함된 본원에 기술된 열 계면 물질을 포함하는 복합 구조물인 다른 실시형태가 개시된다.
본 발명에서, 수직 방향 열 경로는 두 가지 방식을 통해 달성될 수 있다:
1. 나노판이 코팅된 충전제 입자의 사용. 예를 들어, 세라믹 입자는 그래핀 나노판 및 질화붕소 판과 같은 고전도성 나노판 물질로 코팅될 수 있다. 코팅은 최소량의 그래핀 나노판 추가로 인해 수직 열 전도 경로를 보장한다. 도 2는 이러한 개념을 도시하고 있다.
2. 다양한 크기 및 형태의 충전제의 사용. 예를 들어, 일 실시형태에서, 나노판이 코팅된 구형 충전제 입자가 그래핀 나노판과 함께 사용되어 구형 입자만을 사용하는 것보다 양호한 3차원 전도성 네트워크를 형성한다. 추가 그래핀 나노판은 도 3에 도시된 같이 그래핀 나노판의 2차원 및 유연한 특성으로 인한 향상된 접촉으로 충전제를 양호하게 연결하는 역할을 한다. 예를 들어, 두 구체 사이의 접촉은 이론적으로는 단일 지점 접촉이다. 유연한 플레이크형(flake-like) 그래핀 나노판의 도입은 전도성 충전제의 접촉 면적을 크게 증가시킬 수 있다.
일 실시형태에서, 본 발명은 그래핀-나노판이 코팅된 알루미나 충전제로 제조한 TIM 그리스를 포함한다. 알루미나 충전제는 기계적 밀링 머신을 사용하는 공정에 의해 그래핀 나노판으로 코팅되었다. 코팅 공정은 그래핀 나노판을 현저히 분쇄하거나 비정질 탄소 코팅을 생성하지 않고 그래핀 나노판을 알루미나 충전제에 효과적으로 부착시키도록 설계되었다. 코팅된 알루미나 충전제는 도 4에 도시되어 있다. 그래핀이 코팅된 알루미나 충전제로 제조한 TIM은 기본적인 알루미나에 비해 열전도도의 상당한 증가(도 5) 및 열저항의 감소(도 6)를 보였다.
또 다른 실시형태에서, 충전제의 그래핀 코팅은 습식 방법에 의해 달성된다. 그래핀 나노판과 알루미나는 적절한 유기 용매의 용액에서 함께 혼합되며, 이들은 5 분 동안 초음파 혼합에 의해 분산 및 교반된다. 이후 용매를 증발시켜 균일한 분말을 남긴다. 분말을 실리콘 오일에 분산시켜 열 그리스를 생성한다. 생성된 열 그리스는 도 7 및 도 8에 도시된 바와 같이 동일한 로딩의 미개질 알루미나로 제조한 그리스에 비해 향상된 열전도도를 보였다.
또 다른 실시형태에서, 그래핀 나노판은 그래핀이 코팅된 알루미나 충전제와 함께 TIM 그리스에 첨가된다. 추가 그래핀 나노판은 그래핀 나노판의 2차원 및 유연한 특성으로 인해 충전제를 양호하게 연결하는 역할을 한다. 유연한 플레이크형 그래핀 나노판은 도 3에 도시된 바와 같이 전도성 충전제의 접촉 면적을 크게 증가시킬 수 있다.
본 발명에서 사용되는 그래핀이라는 용어는 완전히 박리된 흑연에서부터 100 nm 미만의 두께 및/또는 300 미만의 층수, 바람직하게는 200 nm 미만의 두께 및/또는 60 미만의 층수를 갖는 입자까지의 그래핀 나노판을 포함해야 한다.
실시예
실시예 1: 밀링
그래핀 나노판과 알루미나를 밀링 매질이 담긴 용기에 넣고 20 분 동안 볼 밀링(ball milling)하였다. 생성된 균일한 분말을 실리콘 오일에 분산시켜 열 그리스를 생성하였다. 생성된 열 그리스는 동일한 로딩의 미개질 알루미나로 제조한 그리스에 비해 크게 증가된 열전도도 및 낮은 열저항을 보였다. 그리스는 또한 동일한 그래핀 나노판과 알루미나 혼합물의 단순한 혼합에 의해 제조한 그리스에 비해 동일한 열전도도와 낮은 열저항 및 점도를 보였다.
실시예 2: 용액 처리
그래핀 나노판과 알루미나를 적절한 유기 용매의 용액에서 함께 혼합한 후 5 분 동안 초음파 혼합에 의해 분산 및 교반시켰다.
용매를 증발시켜 균일한 분말을 남겼다. 분말을 실리콘 오일에 분산시켜 열 그리스를 생성하였다. 생성된 열 그리스는 동일한 로딩의 미개질 알루미나로 제조한 그리스에 비해 향상된 열전도도를 보였다.
실시예 : 3
그래핀 나노판이 코팅된 알루미나 분말을 실시예 1에 기술된 바와 같이 제조하였다. 이 분말을 미처리 그래핀 나노판 분말과 함께 실리콘 오일에 분산시켰다. 생성된 그리스는, 동일한 충전제 함량의 미개질 알루미나로 제조한 열 그리스, 동일한 그래핀 나노판-알루미나 비율의 미개질 알루미나와 미처리 그래핀 나노판 분말의 혼합물로 제조한 열 그리스, 또는 동일한 그래핀 나노판-알루미나 비율의 그래핀 나노판이 코팅된 알루미나로 제조한 열 그리스에 비해 우수한 열전도도를 보였다. 결과를 표 1에 나타내었다.
샘플 미코팅
알루미나
(g)
미처리
GnP
(g)
코팅된 알루미나 실리콘
오일
(g)
열저항
(㎠*K/W)
전체 샘플
질량(g)
열전도도
(W/mK)
알루미나
(g)
GnP
(g)
대조군1 17 0 0 0 3 1.20 20 2.22
대조군2 16.8 0.2 0 0 3 0.39 20 3.65
실시예1 0 0 0.2 0.2 3 0.17 20 3.61
실시예2 0 0 0.2 0.2 3 0.27 20 4.76
실시예3 0 0.1 0.198 0.198 3 0.29 20 4.27

Claims (30)

  1. a. 충전제,
    b. 코팅된 충전제, 여기서 코팅은 i. 그래핀, 및 ii. 질화붕소로 이루어진 군에서 선택되고, 및
    c. a.와 b.의 ㅇ혼합물;
    로 이루어진 군에서 선택되는 물질을 포함하는 열 계면 물질.
  2. 제 1 항에 있어서,
    열 계면 물질은,
    a. 그리스,
    b. 겔,
    c. 접착제,
    d. 페이스트
    e. 땜납
    f. 패드, 및
    g. 상변화 물질로 이루어진 군에서 선택되는 형태인, 열 계면 물질.
  3. 제 2 항에 있어서,
    열 계면 물질은,
    a. 그리스,
    b. 겔,
    c. 접착제,
    d. 페이스트
    e. 땜납
    f. 패드, 및
    g. 상변화 물질로 이루어진 군에서 선택되는 형태인, 열 계면 물질.
  4. 제 1 항에 있어서,
    충전제는
    a. 세라믹,
    b. 금속,
    c. 중합체,
    d. 탄소질 재료,
    e. 복합 재료, 및
    f. 임의의 a. 내지 d.의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는, 열 계면 물질.
  5. 제 4 항에 있어서,
    세라믹 충전제는,
    a. 산화물
    b. 탄화물,
    c. 붕소화물, 및,
    d. 질화물로 이루어진 군에서 선택되는, 열 계면 물질.
  6. 제 5 항에 있어서,
    세라믹 충전제는,
    a. 알루미나,
    b, 산화아연,
    c. 실리카,
    d. 질화붕소,
    e. 탄화규소,
    f. 질화알루미늄,
    g. 산화주석,
    h. 산화마그네슘,
    i. 산화티타늄, 및
    j. 산화베릴륨으로 이루어진 군에서 선택되는, 열 계면 물질.
  7. 제 4 항에 있어서,
    금속 충전제는 금속 합금인, 열 계면 물질.
  8. 제 4 항에 있어서,
    금속 충전제는,
    a. 구리,
    b. 알루미늄,
    c. 니켈,
    d. 은, 및
    e. 금으로 이루어진 군에서 선택되는, 열 계면 물질.
  9. 제 4 항에 있어서,
    중합체 충전제는,
    a. 열가소성 중합체,
    b. 열경화성 중합체, 및
    c. 엘라스토머로 이루어진 군에서 선택되는, 열 계면 물질.
  10. 제 9 항에 있어서,
    중합체 충전제는,
    a. 폴리올레핀,
    b. 폴리아미드,
    c. 폴리이미드,
    d. 나일론,
    e. 폴리에스테르,
    f. 폴리스티렌,
    g. 폴리아크릴레이트,
    h. 폴리비닐클로라이드,
    i. 불소중합체,
    j. 폴리비닐 아세테이트,
    k. 폴리부타디엔,
    l. 폴리클로로프렌,
    m. 폴리우레탄, 및
    n. 임의의 a. 내지 m의 공중합체에서 선택되는, 열 계면 물질.
  11. 제 4 항에 있어서,
    탄소질 재료는,
    a. 흑연,
    b. 카본블랙,
    c. 탄소섬유,
    d. 비정질 탄소, 및
    d. 다이아몬드로 이루어진 군에서 선택되는, 열 계면 물질.
  12. 제 1 항에 있어서,
    그래핀 코팅은,
    a. 기계적 밀링,
    b. 슬러리 코팅,
    c. 분무 건조,
    d. 화학 기상 증착,
    e. 물리 기상 증착, 및
    f. 흑연화(graphitization)로 이루어진 군에서 선택되는 방법에 의해 달성되는, 열 계면 물질.
  13. 제 12 항에 있어서,
    그래핀 공급원은,
    a. 그래핀 나노판,
    b. 흑연,
    c. 카본블랙,
    d. 활성탄소, 및
    e. 피치(pitch)로 이루어진 군에서 선택되는, 열 계면 물질.
  14. 제 1 항에 있어서,
    추가 충전제가 더 존재하는, 열 계면 물질.
  15. 제 14 항에 있어서,
    추가 충전제는 그래핀 나노판인, 열 계면 물질.
  16. 제 15 항에 있어서,
    그래핀 나노판은 100 nm 미만의 두께를 갖는, 열 계면 물질.
  17. 제 15 항에 있어서,
    그래핀 나노판은 50 nm 미만의 두께를 갖는, 열 계면 물질.
  18. 제 15 항에 있어서,
    그래핀 나노판은 25 nm 미만의 두께를 갖는, 열 계면 물질.
  19. 제 15 항에 있어서,
    그래핀 나노판은 500 nm 미만의 크기를 갖는, 열 계면 물질.
  20. 제 15 항에 있어서,
    그래핀 나노판은 100 nm 미만의 크기를 갖는, 열 계면 물질.
  21. 제 15 항에 있어서,
    그래핀 나노판은 10 nm 미만의 크기를 갖는, 열 계면 물질.
  22. 열전도성 물질로 코팅된 충전제로 구성된 열 계면 물질.
  23. 제 22 항에 있어서,
    열전도성 물질은 2차원 물질인, 열 계면 물질.
  24. 제 23 항에 있어서,
    2차원 물질은 그래핀인, 열 계면 물질.
  25. 제 23 항에 있어서,
    2차원 물질은 그래핀 나노판인, 열 계면 물질.
  26. 제 23 항에 있어서,
    2차원 물질은 질화붕소 판(boron nitride platelet)인, 열 계면 물질.
  27. A. 열싱크인 제 1 기판을 제공하는 단계;
    B. 열원인 제 2 기판을 제공하는 단계; 및
    C 상기 제 1 기판과 상기 제 2 기판 사이에 청구항 제 1 항에서 청구된 열 계면 물질을 배치하는 단계를 포함하는, 열 계면 물질을 제공하는 방법.
  28. A. 열싱크인 제 1 기판을 제공하는 단계;
    B. 열원인 제 2 기판을 제공하는 단계; 및
    C 상기 제 1 기판과 상기 제 2 기판 사이에 청구항 제 22 항에서 청구된 열 계면 물질을 배치하는 단계를 포함하는, 열 계면 복합체를 제공하는 방법.
  29. 고체 열원;
    고체 열싱크; 및
    상기 고체 열원 및 상기 고체 열싱크 사이에 포함된 청구항 제 1 항에 청구된 열 계면 물질을 포함하는 복합 구조체.
  30. 고체 열원;
    고체 열싱크;
    상기 고체 열원 및 상기 고체 열싱크 사이에 포함된 청구항 제 22 항에 청구된 열 계면 물질을 포함하는 복합 구조체.
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