KR20180102580A - 팔라듐 동위체의 홀짝 분리 이온화 방법 및 장치 - Google Patents

팔라듐 동위체의 홀짝 분리 이온화 방법 및 장치 Download PDF

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Abstract

제1 파장을 갖는 제1 레이저광에 의해, 기저 준위에 있는 팔라듐 동위체를 제1 여기 준위로 여기한다. 제2 파장을 갖는 제2 레이저광을 사용하여, 제1 여기 준위의 팔라듐 동위체를 제2 여기 준위로 여기한다. 제1 및 제2 여기 스텝에 의해, 질량수가 홀수인 팔라듐 동위체가 제2 여기 준위로 선택적으로 여기되고, 이 팔라듐 동위체의 이온 코어 상태의 동일성이 제1 여기 준위와 제2 여기 준위의 사이에서 유지된다. 제2 여기 준위가 자동 이온화 준위가 되도록 제1 및 제2 파장이 선택되거나, 또는, 제2 여기 준위가 자동 이온화 준위가 아닌 경우에는, 제3 여기 스텝에서 제3 파장을 갖는 제3 레이저광을 사용하여, 제2 여기 준위의 팔라듐 동위체를 자동 이온화 준위로 여기하도록, 제1, 제2 및 제3 파장이 선택된다.

Description

팔라듐 동위체의 홀짝 분리 이온화 방법 및 장치
본 발명은, 복수 종류의 팔라듐 동위체 중 홀수 질량수의 동위체를 선택적으로 이온화하는 방법과 장치에 관한 것이다.
방사성 폐기물의 방사선량(선량)을 저감하거나, 방사성 폐기물로부터 자원으로서 이용 가능한 물질을 취출하는 시스템의 연구 개발이 진행되고 있다(하기의 특허문헌 1과 비특허문헌 1을 참조).
방사성 폐기물로부터, 방사성의 팔라듐 동위체 107Pd를 취출함으로써, 방사성 폐기물의 선량을 저감할 수 있다.
또한, 방사성 폐기물에 104Pd, 105Pd, 106Pd, 107Pd, 108Pd, 110Pd가 포함되어 있는 경우, 방사성 폐기물로부터 107Pd를 제거함으로써, 그 후의 방사성 폐기물에 포함되는 팔라듐 동위체의 자원화가 가능해진다.
특허문헌 1: 일본특허공고공보 평7-16584호
비특허문헌 1: http://www.jst.go.jp/impact/program08.html 비특허문헌 2: 「팔라듐의 레이저 동위체 분리 시험 보고서」, 보고서 번호 PNC-TN8410 95-077, 1995년 4월, 동력로·핵연료 개발 사업단 토카이 사업소 비특허문헌 3: N. KARAMATSKOS et al, "RYDBERG SERIES IN THE PHOTOIONIZATION SPECTRUM OF Pd I", PHYSICS LETTERS, volume 102A, number 9, pages 409-411(11 June 1984)
원자로의 사용 완료 핵연료(방사성 폐기물)로부터, 홀수 질량수의 팔라듐 동위체를 다음과 같이 분리하는 방법이 특허문헌 1 또는 비특허문헌 2에 기재되어 있다. 우선, 사용 완료 핵연료의 일부를, 재처리 공정에 있어서, 불용해 잔사로서 필터에 포집한다. 불용해 잔사에는, 질량수가 홀수와 짝수인 팔라듐 동위체가 포함되어 있다. 불용해 잔사에, 제1~제3 파장을 각각 갖는 레이저광을 조사한다. 이때, 제1 파장(276.3nm)의 레이저광에 의해, 불용해 잔사에 포함되는 복수 종류의 팔라듐 동위체 104Pd, 105Pd, 106Pd, 107Pd, 108Pd, 110Pd가 제1 여기 준위로 여기된다. 제2 파장(521.0nm)의 레이저광에 의해, 제1 여기 준위에 있는 복수 종류의 팔라듐 동위체 중, 홀수 질량수의 팔라듐 동위체 105Pd, 107Pd가 선택적으로 제2 여기 준위로 여기된다. 또한, 제3 파장의 레이저광에 의해, 제2 여기 준위에 있는 105Pd, 107Pd가 이온화된다. 이와 같이 발생한 팔라듐 이온은, 전기장에 의해 중성의 다른 종류의 팔라듐 동위체로부터 분리된다.
복수 종류의 팔라듐 동위체를 포함하는 물질(전술한 방사성 폐기물이나 천연의 물질 등)로부터 홀수 질량수의 팔라듐 동위체를 선택적으로 이온화하는 경우에, 이 이온화를 효율적으로 행할 수 있도록 하는 것이 요망된다. 또한, 천연의 물질로부터 홀수 질량수의 팔라듐 동위체 105Pd를 이온화하는 경우에는, 당해 팔라듐 이온을 전기장에 의해 천연의 물질로부터 취출하여 자원으로서 활용할 수 있다.
본 발명의 목적은, 복수 종류의 팔라듐 동위체를 포함하는 물질로부터, 홀수 질량수의 팔라듐 동위체를, 효율적으로, 선택적으로 이온화할 수 있는 방법과 장치를 제공하는 것에 있다.
본원의 발명자는, 홀수 질량수의 팔라듐 동위체를 선택적으로 자동 이온화 준위(즉 저절로 이온화하는 준위)로 여기하는 경우에, 이온 코어 상태를 고려한 여기에 착안하여, 팔라듐 동위체의 이온 코어 상태의 동일성을 유지하면서 팔라듐 동위체를 여기함으로써 이온화 효율을 높일 수 있다는 것을 알아냈다.
즉, 이온 코어 상태가 동일한 에너지 준위의 사이에서는 팔라듐 동위체가 레이저 조사에 의해 천이되기 쉽다는 것이 발명자에 의해 판명되었다. 이러한 이온 코어 상태 그 자체 및 그 고려에 대해서는, 특허문헌 1과 비특허문헌 1~3에는 기재되어 있지 않다. 본 발명은 이러한 착안과 그 검증에 기초한 것이다.
즉, 전술한 목적을 달성하기 위해, 본 발명에 의하면, 복수 종류의 팔라듐 동위체를 포함하는 팔라듐 함유 물질에 복수의 파장의 레이저광을 조사함으로써 팔라듐 함유 물질로부터 질량수가 홀수인 팔라듐 동위체를 선택적으로 이온화하는, 팔라듐 동위체의 홀짝 분리 이온화 방법으로서,
제1 파장을 갖는 제1 레이저광을 사용하여, 기저 준위에 있는 팔라듐 동위체를 제1 여기 준위로 여기하는 제1 여기 스텝과,
제2 파장을 갖는 제2 레이저광을 사용하여, 제1 여기 준위의 팔라듐 동위체를 제2 여기 준위로 여기하는 제2 여기 스텝을 포함하고,
제1 및 제2 여기 스텝에 의해, 질량수가 홀수인 팔라듐 동위체가 제2 여기 준위로 선택적으로 여기되고, 상기 팔라듐 동위체의 이온 코어 상태의 동일성이 제1 여기 준위와 제2 여기 준위 간에 유지되고,
또한,
(A)제2 여기 준위가 자동 이온화 준위가 되도록 제1 및 제2 파장이 선택되거나, 또는,
(B)제2 여기 준위가 자동 이온화 준위가 아닌 경우에는, 제3 여기 스텝에 있어서, 제3 파장을 갖는 제3 레이저광을 사용하여, 제2 여기 준위의 상기 팔라듐 동위체를 자동 이온화 준위로 여기하도록, 제1, 제2 및 제3 파장이 선택되는, 팔라듐 동위체의 홀짝 분리 이온화 방법이 제공된다.
또한, 전술한 목적을 달성하기 위해, 본 발명에 의하면, 복수 종류의 팔라듐 동위체를 포함하는 팔라듐 함유 물질에 복수의 파장의 레이저광을 조사함으로써 팔라듐 함유 물질로부터 질량수가 홀수인 팔라듐 동위체를 선택적으로 이온화하는, 팔라듐 동위체의 홀짝 분리 이온화 장치로서,
제1 파장을 갖는 제1 레이저광을 팔라듐 함유 물질에 조사함으로써, 기저 준위에 있는 팔라듐 동위체를 제1 여기 준위로 여기하는 제1 레이저 조사 장치와,
제2 파장을 갖는 제2 레이저광을 팔라듐 함유 물질에 조사함으로써, 제1 여기 준위의 팔라듐 동위체를 제2 여기 준위로 여기하는 제2 레이저 조사 장치를 구비하고,
제1 및 제2 레이저광에 의해, 질량수가 홀수인 팔라듐 동위체가 제2 여기 준위로 선택적으로 여기되고, 상기 팔라듐 동위체의 이온 코어 상태의 동일성이 제1 여기 준위와 제2 여기 준위 간에 유지되고,
또한,
(A)제2 여기 준위가 자동 이온화 준위가 되도록 제1 및 제2 파장이 선택되거나, 또는,
(B)제2 여기 준위가 자동 이온화 준위가 아닌 경우에는, 제3 파장을 갖는 제3 레이저광을 팔라듐 함유 물질에 조사함으로써, 제2 여기 준위에 있는 상기 팔라듐 동위체를 자동 이온화 준위로 여기하는 제3 레이저 조사 장치를 구비하고, 제1, 제2 및 제3 레이저광에 의해 상기 팔라듐 동위체를 자동 이온화 준위로 여기하도록, 제1, 제2 및 제3 파장이 선택되는, 팔라듐 동위체의 홀짝 분리 이온화 장치가 제공된다.
본 발명에 의하면, 제1 파장을 갖는 제1 레이저광과, 제2 파장을 갖는 제2 레이저광에 의해, 복수 종류의 팔라듐 동위체 중, 홀수 질량수의 팔라듐 동위체가 선택적으로 제1 여기 준위를 거쳐 제2 여기 준위로 여기된다. 제2 여기 준위는 자동 이온화 준위이며, 그렇지 않은 경우에는, 제3 파장을 갖는 제3 레이저광을 사용하여 제2 여기 준위의 상기 팔라듐 동위체가 자동 이온화 준위로 여기된다.
팔라듐 동위체를, 전술한 바와 같이 기저 준위로부터 2단계 또는 3단계로 자동 이온화 준위로 여기하는 경우에, 적어도 제1 여기 준위와 제2 여기 준위 간에 팔라듐 동위체의 이온 코어 상태를 동일하게 유지한다. 이에 따라, 제1 여기 준위로부터 제2 여기 준위로 홀수 질량수의 팔라듐 동위체를 여기시키는 효율을 높일 수 있다. 그 결과, 홀수 질량수의 팔라듐 동위체를, 효율적으로, 기저 준위로부터 2단계 또는 3단계로 선택적으로 자동 이온화 준위로 여기할 수 있다.
도 1은 본 발명의 제1 실시 형태의 이온화 방법에 의해 홀수 질량수의 팔라듐 동위체를 3단계로 여기하는 경우의 설명도이다.
도 2a는 이온 코어의 설명도이다.
도 2b는 이온 코어의 다른 설명도이다.
도 3은 제1 및 제2 파장이 각각 247.7nm 및 835.6nm인 경우에 홀수 질량수의 팔라듐 동위체가 천이하는 에너지 준위의 미세 구조를 나타낸다.
도 4a는 제1 실시 형태의 이온화 방법의 실험 결과를 나타낸다.
도 4b는 제2 실시 형태에 대응하는 실험 결과를 나타낸다.
도 5는 제1 실시 형태에 따른, 팔라듐 동위체의 홀짝 분리 이온화 장치를 나타내는 개략도이다.
도 6은 제1 및 제2 파장이 각각 244.9nm 및 576.2nm인 경우에 홀수 질량수의 팔라듐 동위체가 천이하는 에너지 준위의 미세 구조를 나타낸다.
도 7은 제1 및 제2 파장이 각각 244.9nm 및 560.5nm인 경우에 홀수 질량수의 팔라듐 동위체가 천이하는 에너지 준위의 미세 구조를 나타낸다.
도 8a는 팔라듐 원자를 기저 준위로부터 n이 9 이상인 준위로 직접 여기한 경우에 있어서, 각 준위에 있는 팔라듐 원자가 이온화하는 확률의 이론값을 나타낸다.
도 8b는 팔라듐 원자를 각 준위로 여기한 경우에, 생성된 팔라듐 이온의 강도를 나타내는 공지의 측정 데이터이다.
도 9은 본 발명의 제2 실시 형태의 이온화 방법에 의해 홀수 질량수의 팔라듐 동위체를 3단계로 여기하는 경우의 설명도이다.
도 10a는 홀수 질량수의 팔라듐 동위체를 3단계로 여기한 경우에 있어서, 생성된 팔라듐 이온의 강도의 측정 결과를 나타낸다.
도 10b는 도 10a의 결과를 수치로 나타낸 표이다.
도 11a는 도 10a의 부분 확대도이며, n=9인 이온 강도의 피크 부근을 나타낸다.
도 11b는 도 10a의 부분 확대도이며, n=10인 이온 강도의 피크 부근을 나타낸다.
도 11c는 도 10a의 부분 확대도이며, n=11인 이온 강도의 피크 부근을 나타낸다.
도 11d는 도 10a의 부분 확대도이며, n=12인 이온 강도의 피크 부근을 나타낸다.
도 11e는 도 10a의 부분 확대도이며, n=13인 이온 강도의 피크 부근을 나타낸다.
도 12는 본 발명의 제2 실시 형태에 따른, 팔라듐 동위체의 홀짝 분리 이온화 장치를 나타내는 개략도이다.
도 13은 제3 레이저광의 강도 분포를 일례로서 나타낸다.
도 14는 제3 실시 형태의 이온화 방법에 의해, 홀수 질량수의 팔라듐 동위체를 2단계로 자동 이온화 준위로 여기하는 경우의 설명도이다.
도 15는 2단계 여기예 1의 경우에 있어서 홀수 질량수의 팔라듐 동위체가 천이하는 에너지 준위의 미세 구조를 나타낸다.
도 16은 2단계 여기예 2의 경우에 있어서 홀수 질량수의 팔라듐 동위체가 천이하는 에너지 준위의 미세 구조를 나타낸다.
도 17은 2단계 여기예 3의 경우에 있어서 홀수 질량수의 팔라듐 동위체가 천이하는 에너지 준위의 미세 구조를 나타낸다.
도 18은 2단계 여기예 4의 경우에 있어서 홀수 질량수의 팔라듐 동위체가 천이하는 에너지 준위의 미세 구조를 나타낸다.
도 19a는 제3 실시 형태에 따른 이온화 장치의 구성예 1을 나타낸다.
도 19b는 제3 실시 형태에 따른 이온화 장치의 구성예 2를 나타낸다.
본 발명의 바람직한 실시 형태를 도면에 기초하여 설명한다. 또한, 각 도면에 있어서 공통되는 부분에는 동일한 부호를 붙이고, 중복된 설명을 생략한다.
[제1 실시 형태]
본 발명의 제1 실시 형태에 따른 이온화 방법은, 복수 종류의 팔라듐 동위체를 포함하는 팔라듐 함유 물질로부터 질량수가 홀수인 팔라듐 동위체를 선택적으로 이온화하는 방법이다. 복수 종류의 팔라듐 동위체로서, 팔라듐 동위체 102Pd, 104Pd, 105Pd, 106Pd, 107Pd, 108Pd, 110Pd가 있다.
(3단계의 여기에 의한 이온화)
도 1은, 제1 실시 형태의 이온화 방법에 의해, 홀수 질량수의 팔라듐 동위체를 3단계로 여기하는 경우의 설명도이다. 3단계의 여기는, 기저 준위로부터 제1 여기 준위로의 여기와, 제1 여기 준위로부터 제2 여기 준위로의 여기와, 제2 여기 준위로부터 자동 이온화 준위로의 여기로 이루어진다.
도 1에 나타내는 바와 같이, 제1 실시 형태의 이온화 방법은, 실선의 3개의 화살표로 나타내는 제1~제3 여기 스텝 S1~S3을 갖는다. 제1 실시 형태에서는, 제1~제3 파장을 각각 갖는 제1~제3 레이저광을 동시에 팔라듐 함유 물질에 조사함으로써, 제1~제3 여기 스텝 S1~S3이 발생한다. 제1 실시 형태에 있어서, 제1 레이저광의 파장이 247.7nm이며 제2 레이저광의 파장이 835.6nm인 경우에, 제1 및 제2 레이저광은, 직선 편광의 상태에서 팔라듐 함유 물질에 조사되고, 또한, 팔라듐 함유 물질에 있어서, 제1 레이저광의 편광 방향은 제2 레이저광의 편광 방향과 평행하다.
제1 실시 형태에서는, 3단계 여기에 있어서, 홀수 질량수의 팔라듐 동위체의 이온 코어 상태는 동일하게 유지된다. 도 2a와 도 2b는, 팔라듐 동위체의 이온 코어의 설명도이다. 도 2a는, 팔라듐 동위체를 구성하는 n개의 전자 중 어느 전자도 빛의 흡수에 의해 여기되어 있지 않은 경우를 나타낸다. 도 2b는, 도 2a의 상태로부터 1개의 전자가 빛을 흡수하여 여기된 경우를 나타낸다. 팔라듐 동위체의 이온 코어란, 팔라듐 동위체를 구성하는 원자핵과 복수의 전자 중, 빛을 흡수하여 여기된 전자를 제외한 전자와, 원자핵을 합친 것을 의미한다. 이온 코어 상태란, 이온 코어에 있어서의 전자의 배치의 상태를 의미한다. 따라서, 도 2a에 있어서 이온 코어 상태는, n개의 전자가 배치된 상태를 의미하고, 도 2b에 있어서 이온 코어 상태는, 이온 코어에서 (n-1)개의 전자가 배치된 상태를 의미한다. 또한, 팔라듐 동위체가, 이온 코어 상태를 동일하게 유지하면서 제1 여기 준위로부터 제2 여기 준위로 여기되는 경우에는, 이 팔라듐 동위체의 이온 코어에서의 모든 전자의 배치 상태는, 제1 여기 준위와 제2 여기 준위의 사이에서 동일하다.
제1 여기 스텝 S1에서는, 247.7nm인 제1 파장을 갖는 제1 레이저광에 의해, 질량수가 홀수인 팔라듐 동위체뿐만 아니라, 질량수가 짝수인 팔라듐 동위체도 제1 여기 준위로 여기된다. 제1 여기 준위로 여기된 홀수 질량수의 팔라듐 동위체의 상태는 4d9(2D3/2)5p2[3/2]1로 나타내진다.
이와 같이 제1 여기 준위로 여기된 홀수 질량수의 팔라듐 동위체의 이온 코어 상태는, 2D3 / 2으로 나타내진다. 또한, 이하에서, 제1 실시 형태에 있어서, 「제1 레이저광」은 제1 여기 스텝 S1에서 사용하는 레이저광을 의미한다.
제2 여기 스텝 S2에서는, 835.6nm인 제2 파장을 갖는 제2 레이저광에 의해, 제1 여기 준위에 있는 복수 종류의 팔라듐 동위체 중, 홀수 질량수의 팔라듐 동위체가 선택적으로 제2 여기 준위로 여기된다. 이것은, 홀수 질량수의 팔라듐 동위체가 핵스핀을 갖고 있는 것에 따른다. 홀수 질량수의 팔라듐 동위체에서는, 핵스핀이 팔라듐 원자의 전자 궤도에 작용함으로써, 그 제1 및 제2 여기 준위에 미세 구조가 발생하고 있다. 이 미세 구조가 존재하기 때문에, 제1 및 제2 레이저광에 의해 홀수 질량수의 팔라듐 동위체를 제1 여기 준위로부터 제2 여기 준위로 여기할 수 있다.
이에 대하여, 짝수 질량수의 팔라듐 동위체는, 제2 레이저광을 흡수하여 여기할 수 있는 에너지 준위의 미세 구조를 갖지 않는다. 즉, 제1 여기 준위에 있는 짝수 질량수의 팔라듐 동위체는, 제2 레이저광에 의해서는 제2 여기 준위로 실질적으로 여기되지 않는다.
제2 여기 준위로 여기된 홀수 질량수의 팔라듐 동위체의 상태는 4d9(2D3/2)6s2[3/2]1로 나타내진다.
제2 여기 스텝 S2에서는, 제1 여기 준위의 홀수 질량수의 팔라듐 동위체는 이온 코어 상태의 동일성을 유지하면서 제2 여기 준위로 여기된다. 즉, 제2 여기 준위의 홀수 질량수의 팔라듐 동위체의 이온 코어 상태는, 제1 여기 준위로 여기된 홀수 질량수의 팔라듐 동위체의 이온 코어 상태와 동일하다. 또한, 이하에서, 제1 실시 형태에 있어서 「제2 레이저광」은, 제2 여기 스텝 S2에서 사용하는 레이저광을 의미한다.
제3 여기 스텝 S3에서는, 제3 파장을 갖는 제3 레이저광에 의해, 제2 여기 준위의 홀수 질량수의 팔라듐 동위체가 이온 코어 상태의 동일성을 유지하면서 자동 이온화 준위로 여기된다. 이 제3 레이저광은, 팔라듐 함유 물질에 조사될 때에 직선 편광의 상태라도 좋고, 원편광 또는 타원 편광의 상태라도 좋다. 또한, 이하에서, 제1 실시 형태에 있어서 「제3 레이저광」은, 제3 여기 스텝 S3에서 사용하는 레이저광을 의미한다.
이에 대해서, 전술한 제2 여기 준위의 홀수 질량수의 팔라듐 동위체가, 제3 레이저광에 의해 이온 코어 상태가 2D3 /2인 자동 이온화 준위로 여기되도록, 제3 레이저광의 파장(즉 제3 파장)이 선택된다. 실시예에서, 제3 레이저광에 의해 홀수 질량수의 팔라듐 동위체가 여기되는 자동 이온화 준위는, 뤼드베리 준위 중, 주양자수 n(이하에서 단순히 n이라고도 함)이 9 이상인 에너지 준위이다. 바람직하게는, 제3 파장이 652.2nm임으로써, 홀수 질량수의 팔라듐 동위체는 n이 9인 자동 이온화 준위로 여기되어 4d9(2D3/2)9p[3/2]1로 나타내지는 상태가 된다. 단, 이 자동 이온화 준위는 n이 9보다도 큰 뤼드베리 준위라도 좋다. 예를 들면, 이 자동 이온화 준위는, n이 10, 11, 12, 또는 13인 뤼드베리 준위라도 좋다. 제3 파장이 617.9nm인 경우, 홀수 질량수의 팔라듐 동위체는 n이 10인 자동 이온화 준위로 여기되어 4d9(2D3/2)10p[3/2]1로 나타내지는 상태가 된다. 한편, 제3 파장은 652.5nm라도 좋다. 이 파장에서도 팔라듐 이온의 강도가 커졌다.
한편, 제1, 제2 및 제3 파장을 각각 갖는 제1, 제2 및 제3 레이저광의 각각은, 당해 파장을 포함하는 파장 범위에서 실질적인 강도를 갖고 있는 것이라도 좋다. 이 파장 범위의 폭은, 0.6nm 이상이며 1.5nm 이하(예를 들면 0.1nm 정도)라도 좋다. 이 경우, 당해 레이저광은, 이 파장 범위 내의 파장에서 강도가 최대값이 되고, 이 파장 범위 내의 어느 파장에서도, 강도가 당해 최대값의 소정의 비율(예를 들면 50%, 바람직하게는 75%, 보다 바람직하게는 90%) 이상이 된다. 또한, 당해 레이저광은, 이 파장 범위 외에서는 어느 파장에서도, 상기 최대값의 상기 소정의 비율보다 작아도 좋다.
(에너지 준위의 구조)
도 3은, 제1 실시 형태에 있어서의 홀수 질량수의 팔라듐 동위체가 천이하는 에너지 준위의 미세 구조를 나타낸다.
도 3에 있어서의 제1 여기 준위는, 기저 준위의 홀수 질량수의 Pd 동위체(팔라듐 동위체)가 247.7nm의 파장을 갖는 제1 레이저광에 의해 여기되는 준위이다. 또한, 도 3에 있어서의 제2 여기 준위는, 도 3에 있어서의 제1 여기 준위의 홀수 질량수의 Pd 동위체가 835.6nm의 파장을 갖는 제2 레이저광에 의해 여기되는 준위이다.
홀수 질량수의 Pd 동위체의 에너지 준위는, 도 3과 같이 복잡한 미세 구조로 되어 있다. 이것은, 홀수 질량수의 Pd 동위체의 핵스핀 I가 0이 아니기 때문에, 전 각운동량 F(=J+I)가 다수의 mF 준위로 분열되기 때문이다. 전 각운동량 F의 경우, F의 z성분 mF는 (2F+1) 종류의 값을 얻을 수 있기 때문에, (2F+1)개의 미세 준위로 분열되어 있다. 도 3에 있어서, 기저 준위로부터 제1 여기 준위로의 여기와, 제1 여기 준위로부터 제2 여기 준위로의 여기는, F의 z성분 mF가 변화하지 않는 여기이다(ΔmF=0).
홀수 질량수의 Pd 동위체가 기저 준위(J=0)에서 얻을 수 있는 전 각운동량 F의 값은 5/2이다. 따라서, 기저 준위에서는, F=5/2의 z성분 mF가 각각 -5/2, -3/2, -1/2, 1/2, 3/2, 5/2인 6개의 미세 준위가 존재하고 있다.
도 3의 제1 여기 준위(J=1)에서 얻을 수 있는 전 각운동량 F의 값에는 3/2, 5/2, 7/2의 3종류가 있다. 따라서, 제1 여기 준위에서는, F=3/2에 대해서 4개의 미세 준위가 존재하고, F=5/2에 대해서 6개의 미세 준위가 존재하고, F=7/2에 대해서 8개의 미세 준위가 존재하고 있다.
도 3의 제2 여기 준위(J=1)에서 얻을 수 있는 전 각운동량 F의 값에도 3/2, 5/2, 7/2의 3종류가 있다. 따라서, 제2 여기 준위에서도, F=3/2에 대해서 4개의 미세 준위가 존재하고, F=5/2에 대해서 6개의 미세 준위가 존재하고, F=7/2에 대해서 8개의 미세 준위가 존재하고 있다.
도 3에 있어서, 기저 준위로부터 제1 여기 준위로의 여기는, 어느 하나의 실선 화살표가 나타내는 여기가 되고, 제1 여기 준위로부터 제2 여기 준위로의 여기는, 어느 하나의 파선 화살표가 나타내는 여기가 된다.
(실험)
도 4a는, 제1 실시 형태에 따른 이온화 방법의 실험 결과를 나타낸다. 도 4a는, 전술한 제1 실시 형태의 이온화 방법에 있어서, 제1~제3 파장을 각각 247.7nm, 835.6nm 및 652.2nm로 한 경우에 얻어진 홀수 질량수의 팔라듐 동위체의 이온 강도를 나타낸다. 도 4a에 있어서, 가로축은 제3 레이저광의 강도를 나타내고, 세로축은 얻어진 홀수 질량수의 팔라듐 동위체 105Pd의 이온 강도(양)의 상용 로그를 나타낸다.
도 4b는 후술하는 제2 실시 형태에 대응하는 경우이다. 즉, 도 4b에서는, 파장이 각각 276.4nm, 521.0nm 및 730.9nm인 3개의 레이저광을 동시에 팔라듐 함유 물질에 조사함으로써 홀수 질량수의 팔라듐 동위체 105Pd를 선택적으로 이온화한 경우를 나타낸다. 도 4b에 있어서, 가로축은 제3 레이저광의 강도를 나타내고, 세로축은 얻어진 홀수 질량수의 팔라듐 동위체 105Pd의 이온 강도(양)의 상용 로그를 나타낸다.
도 4b에서 홀수 질량수의 팔라듐 동위체는, 도 1에 있어서 파선의 화살표로 나타내는 (1)~(3)의 경로로 자동 이온화 준위로 여기된다(상세하게는 후술하는 제2 실시 형태를 참조). 따라서, 도 4b에서 홀수 질량수의 팔라듐 동위체는, 제1 여기 준위와 제2 여기 준위의 사이에서 동일한 이온 코어 상태(2D5 / 2)를 유지하지만, 제2 여기 준위로부터 자동 이온화 준위로 천이할 때에, 이온 코어 상태는 2D5 /2로부터 2D3 / 2으로 변화한다.
도 4a와 도 4b에서, 각 레이저광의 파장은 전술한 바와 같이 상이하지만, 그 이외의 조건(예를 들면 레이저광의 강도)은 동일하게 했다. 도 4a와 도 4b로부터 알 수 있는 바와 같이, 도 4a의 제1 실시 형태에서는, 이온화된 팔라듐 동위체의 강도(양)는, 도 4b의 경우의 100배 이상으로 되어 있다. 예를 들면, 자동 이온화 준위로의 여기에 사용한 레이저광의 강도가 300μJ/cm2인 경우에서는, 제1 실시 형태의 도 4a는 도 4b의 경우보다도 약 330배로 되어 있다. 자동 이온화 준위로의 여기에 사용한 레이저광의 강도가 500μJ/cm2인 경우에서는 제1 실시 형태의 도 4a는 도 4b의 경우보다도 약 260배로 되어 있다.
(이온화 장치의 구성)
도 5는, 제1 실시 형태에 따른 이온화 장치(100)의 구성을 나타낸다. 전술한 제1 실시 형태에 따른 이온화 방법은, 이온화 장치(100)에 의해 행해져도 좋다. 제1 실시 형태에 따른 이온화 장치(100)는, 제1 레이저 조사 장치(103)와 제2 레이저 조사 장치(105)와 제3 레이저 조사 장치(121)를 구비한다.
도 5에 있어서 팔라듐 함유 물질(1)은 기체라도 좋다. 도 1에서 팔라듐 함유 물질(1)은, 복수 종류의 팔라듐 동위체를 포함하는 물체(예를 들면 전술한 방사성 폐기물의 불용해 잔사)가 전자총이나 가열 장치 등에 의해 증기가 된 것이다. 예를 들면, 진공 챔버에 도가니(102)를 배치하고, 이 도가니(102)에 상기 물체를 넣고 전자빔을 상기 물체에 조사한다. 이에 따라, 이 물체의 증기를 팔라듐 함유 물질(1)로서 발생시킨다.
제1 레이저 조사 장치(103)는, 제1 레이저광을 생성하여, 홀수 질량수와 짝수 질량수의 팔라듐 동위체를 포함하는 팔라듐 함유 물질(1)에 직선 편광의 제1 레이저광을 조사한다.
제2 레이저 조사 장치(105)는, 제2 레이저광을 생성하여 직선 편광의 제2 레이저광을 팔라듐 함유 물질(1)에 조사한다.
팔라듐 함유 물질(1)의 위치에서, 제1 레이저광의 편광 방향이 제2 레이저광의 편광 방향과 평행이 되도록, 제1 레이저 조사 장치(103)와 제2 레이저 조사 장치(105)가 구성되어 있다. 한편, 편광 방향은 전기장의 진동 방향이다.
제1 실시 형태에서 제1 레이저 조사 장치(103)는, 레이저 출사부(107)와 복수의 미러(109a, 109b)와 편광 소자(111)와 편광 방향 조정 소자(113)를 구비한다.
레이저 출사부(107)는 직선 편광의 제1 레이저광을 출사한다. 레이저 출사부(107)는 예를 들면 색소 레이저이다.
복수의 미러(109a, 109b)는, 각각 레이저 출사부(107)로부터의 제1 레이저광을 반사함으로써, 이 제1 레이저광을 팔라듐 함유 물질(1)로 안내한다.
편광 소자(111)는, 레이저 출사부(107)로부터 출사된 제1 레이저광의 직선 편광도를 향상시킨다. 편광 소자(111)는 예를 들면 편광 프리즘이라도 좋다. 한편, 레이저 출사부(107)가 직선 편광이 아닌 레이저광을 출사하는 경우에는, 편광 소자(111)는 레이저 출사부(107)로부터 출사된 제1 레이저광을 직선 편광으로 변환한다. 레이저 출사부(107)가 직선 편광의 제1 레이저광을 출사하는 경우에는, 도 5에서 편광 소자(111)를 생략해도 좋다.
편광 방향 조정 소자(113)는, 편광 소자(111)를 통과한 제1 레이저광의 편광 방향을 바꾼다. 이에 따라, 편광 방향 조정 소자(113)를 통과한 직선 편광의 제1 레이저광의 편광 방향과, 제2 레이저광의 편광 방향은, 팔라듐 함유 물질(1)의 위치에서 서로 평행해진다. 편광 방향 조정 소자(113)는, 예를 들면 2분의 1 파장판이라도 좋다.
제2 레이저 조사 장치(105)는, 레이저 출사부(115)와 복수의 미러(117a, 117b)와 편광 소자(119)를 구비한다.
레이저 출사부(115)는, 직선 편광의 제2 레이저광을 출사한다. 레이저 출사부(115)는 예를 들면 색소 레이저이다.
복수의 미러(117a, 117b)는, 각각 레이저 출사부(115)로부터의 제2 레이저광을 반사함으로써, 제2 레이저광을 팔라듐 함유 물질(1)로 안내한다.
편광 소자(119)는, 레이저 출사부(115)로부터 출사된 직선 편광의 제2 레이저광의 직선 편광도를 향상시킨다. 편광 소자(119)는 예를 들면 편광 프리즘이라도 좋다. 한편, 레이저 출사부(115)가 직선 편광이 아닌 제2 레이저광을 출사하는 경우에는, 편광 소자(119)는 레이저 출사부(115)로부터 출사된 제2 레이저광을 직선 편광으로 변환한다. 레이저 출사부(115)가 직선 편광의 제2 레이저광을 출사하는 경우에는, 도 1에서 편광 소자(119)를 생략해도 좋다.
제1 및 제2 레이저광이 팔라듐 함유 물질(1)에서 동일한 위치에 조사되도록, 제1 레이저 조사 장치(103)와 제2 레이저 조사 장치(105)가 구성된다. 그 때문에, 일례에서는, 복수의 미러(109a, 109b, 117a, 117b)에 의해, 제1 레이저광과 제2 레이저광은, 팔라듐 함유 물질(1)을 관통하는 동일한 가상 직선상을 서로 역방향으로 진행하여 팔라듐 함유 물질(1)로 입사한다.
제3 레이저 조사 장치(121)는, 제3 레이저광을 팔라듐 함유 물질(1)에 조사한다. 제3 레이저광은, 직선 편광의 제1 및 제2 레이저광에 의해 2단계로 여기된 홀수 질량수의 팔라듐 동위체를, 주양자수 n이 9 이상인 뤼드베리 준위로 여기한다. 이에 따라, 홀수 질량수의 팔라듐 동위체는 자동적으로 이온화한다.
도 5의 예에서 제3 레이저 조사 장치(121)는, 제3 레이저광을 출사하는 레이저 출사부(123)와 미러(125)를 갖는다. 레이저 출사부(123)로부터의 제3 레이저광은, 미러(125)에서 반사되어 미러(117b)로 입사한다. 미러(125)는 특정의 파장광을 반사하고 다른 파장광을 투과시키는 다이크로익 미러이다. 즉, 다이크로익 미러(125)는 제2 레이저광을 투과시키고 제3 레이저광을 반사한다. 이에 따라, 제2 및 제3 레이저광은, 동일한 경로를 전파하도록 겹쳐지고, 미러(117b)에서 반사하여 팔라듐 함유 물질(1)로 입사한다.
이온화 장치(100)는 수집 장치(127)를 구비하고 있어도 좋다. 수집 장치(127)는, 이온화된 팔라듐 동위체를 소망하는 개소로 모은다. 수집 장치(127)는, 예를 들면 금속 전극(128)과 금속망 형상 전극(129)과 수집 기판(131)을 구비한다. 금속 전극(128)에 정전압이 가해지고, 금속망 형상 전극(129)이 접지되어 있음으로써, 이온화된 팔라듐 동위체는 금속망 형상 전극(129)을 통과하여 수집 기판(131)에 퇴적된다.
(다른 파장의 예 1)
1 레이저광의 파장(제1 파장)은 244.9nm이며, 제2 레이저광의 파장(제2 파장)은 576.2nm라도 좋다. 이 경우는, 이하에서 서술하지 않는 점은 전술한 바와 동일하다.
제1 및 제2 레이저광은, 각각 제1 레이저 조사 장치(103)와 제2 레이저 조사 장치(105)에 의해, 직선 편광의 상태로, 또한 편광 방향이 서로 평행한 상태로, 팔라듐 함유 물질(1)에서 동일한 위치에 조사된다. 이에 따라서도, 팔라듐 함유 물질(1)에 포함되는 복수 종류의 팔라듐 동위체 중, 홀수 질량수의 팔라듐 동위체가, 선택적으로 제1 여기 준위를 거쳐 제2 여기 준위로 여기된다. 이때, 홀수 질량수의 팔라듐 동위체의 이온 코어 상태는, 제1 여기 준위와 제2 여기 준위의 사이에서 동일해진다.
도 6은, 홀수 질량수의 팔라듐 동위체가 천이하는 에너지 준위의 미세 구조를 나타낸다.
도 6에서 제1 여기 준위는, 기저 준위의 홀수 질량수의 Pd 동위체가, 244.9nm의 파장을 갖는 제1 레이저광에 의해 여기되는 준위이다. 또한, 도 6에서 제2 여기 준위는, 도 6에의 제1 여기 준위의 홀수 질량수의 Pd 동위체가, 576.2nm의 파장을 갖는 제2 레이저광에 의해 여기되는 준위이다. 도 6에 있어서, 기저 준위로부터 제1 여기 준위로의 여기와, 제1 여기 준위로부터 제2 여기 준위로의 여기는, F의 z성분 mF가 변화하지 않는 여기이다(ΔmF=0).
도 6의 제1 여기 준위(J=1, 4d9(2D3/2)5p2[1/2]1)에서 얻을 수 있는 전 각운동량 F의 값에는 3/2, 5/2, 7/2의 3종류가 있다. 따라서, 제1 여기 준위에서는, F=3/2에 대해서 4개의 미세 준위가 존재하고, F=5/2에 대해서 6개의 미세 준위가 존재하고, F=7/2에 대해서 8개의 미세 준위가 존재하고 있다.
도 6의 제2 여기 준위(J=1, 4d9(2D3/2)5d2[1/2]1)에서 얻을 수 있는 전 각운동량 F의 값에도 3/2, 5/2, 7/2의 3종류가 있다. 따라서, 제2 여기 준위에서도 F=3/2에 대해서 4개의 미세 준위가 존재하고, F=5/2에 대해서 6개의 미세 준위가 존재하고, F=7/2에 대해서 8개의 미세 준위가 존재하고 있다.
도 6에 있어서, 기저 준위로부터 제1 여기 준위로의 여기는 어느 하나의 실선 화살표가 나타내는 여기가 되고, 제1 여기 준위로부터 제2 여기 준위로의 여기는 어느 하나의 파선 화살표가 나타내는 여기가 된다.
제3 레이저광의 파장(제3 파장)은, 다음의 (a) 및 (b)를 충족하도록 선택되고, 예를 들면 1051.3nm, 967.7nm, 또는 920.8nm이다.
(a)제1 및 제2 레이저광에 의해, 제2 여기 준위로 여기된 홀수 질량수의 팔라듐 동위체를, 제3 레이저광에 의해 n이 9 이상의 뤼드베리 준위인 자동 이온화 준위로 여기한다.
(b)자동 이온화 준위로 여기되는 홀수 질량수의 팔라듐 동위체는, 제1 여기 준위 및 제2 여기 준위와 자동 이온화 준위와의 사이에서 이온 코어 상태가 동일해진다.
제3 파장이 1051.3nm인 경우에는, 홀수 질량수의 팔라듐 동위체가 n이 9인 자동 이온화 준위로 여기되어, 4d9(2D3/2)9p[1/2]1로 나타내지는 상태가 된다. 제3 파장이 967.7nm인 경우에는, 홀수 질량수의 팔라듐 동위체가 n이 10인 자동 이온화 준위로 여기되어, 4d9(2D3/2)10p[1/2]1로 나타내지는 상태가 된다. 제3 파장이 920.8nm인 경우에는, 홀수 질량수의 팔라듐 동위체가 n이 11인 자동 이온화 준위로 여기되어, 4d9(2D3/2)11p[1/2]1로 나타내지는 상태가 된다.
(다른 파장의 예 2)
제1 레이저광의 파장(제1 파장)은 244.9nm이며, 제2 레이저광의 파장(제2 파장)은 560.5nm라도 좋다. 이 경우는, 이하에서 서술하지 않는 점은 전술한 바와 동일하다.
제1 및 제2 레이저광은, 각각 제1 레이저 조사 장치(103)와 제2 레이저 조사 장치(105)에 의해, 직선 편광의 상태로, 또한 편광 방향이 서로 직교하는 상태로, 팔라듐 함유 물질(1)에서 동일한 위치에 조사된다. 혹은, 제1 및 제2 레이저광은, 각각 제1 레이저 조사 장치(103)와 제2 레이저 조사 장치(105)에 의해, 원편광 또는 타원 편광의 상태로, 팔라듐 함유 물질(1)에서 동일한 위치에 조사된다. 이와 같은 제1 및 제2 레이저광에 의해서도, 팔라듐 함유 물질(1)에 포함되는 복수 종류의 팔라듐 동위체 중, 홀수 질량수의 팔라듐 동위체가, 선택적으로 제1 여기 준위를 거쳐 제2 여기 준위로 여기된다. 이때, 홀수 질량수의 팔라듐 동위체의 이온 코어 상태는, 제1 여기 준위와 제2 여기 준위의 사이에서 동일해진다.
도 7은, 제1 실시 형태에 있어서의 홀수 질량수의 팔라듐 동위체가 천이하는 에너지 준위의 미세 구조를 나타낸다.
도 7에 있어서의 제1 여기 준위는, 기저 준위의 홀수 질량수의 Pd 동위체가, 244.9nm의 파장을 갖는 제1 레이저광에 의해 여기되는 준위이다. 또한, 도 7에 있어서의 제2 여기 준위는, 도 7에 있어서의 제1 여기 준위의 홀수 질량수의 Pd 동위체가, 560.5nm의 파장을 갖는 제2 레이저광에 의해 여기되는 준위이다. 도 7에 있어서, 기저 준위로부터 제1 여기 준위로의 여기는 F의 z성분 mF가 변화하지 않는 여기이며, 제1 여기 준위로부터 제2 여기 준위로의 여기는 F의 z성분 mF가 1만큼 변화하는 여기이다(ΔmF=±1).
도 7의 제1 여기 준위(J=1, 4d9(2D3/2)5p2[1/2]1)에서 얻을 수 있는 전 각운동량 F의 값에는 3/2, 5/2, 7/2의 3종류가 있다. 따라서, 제1 여기 준위에서는, F=3/2에 대해서 4개의 미세 준위가 존재하고, F=5/2에 대해서 6개의 미세 준위가 존재하고, F=7/2에 대해서 8개의 미세 준위가 존재하고 있다.
도 7의 제2 여기 준위(J=0, 4d9(2D3/2)5d2[1/2]0)에서 얻을 수 있는 전 각운동량 F의 값은, 5/2의 1종류가 있다. 따라서, 제2 여기 준위에서는 6개의 미세 준위가 존재하고 있다.
도 7에 있어서, 기저 준위로부터 제1 여기 준위로의 여기는 어느 하나의 실선 화살표가 나타내는 여기가 되고, 제1 여기 준위로부터 제2 여기 준위로의 여기는 어느 하나의 파선 화살표가 나타내는 여기가 된다.
제3 레이저광의 파장(제3 파장)은, 다음의 (a) 및 (b)를 충족하도록 선택되고, 예를 들면 1108.0nm, 1015.4nm 또는 964.0nm이다.
(a)제1 및 제2 레이저광에 의해, 제2 여기 준위로 여기된 홀수 질량수의 팔라듐 동위체를, 제3 레이저광에 의해 n이 9 이상의 뤼드베리 준위인 자동 이온화 준위로 여기한다.
(b)자동 이온화 준위로 여기되는 홀수 질량수의 팔라듐 동위체는, 제1 여기 준위 및 제2 여기 준위와 자동 이온화 준위의 사이에서 이온 코어 상태가 동일해진다.
제3 파장이 1108.0nm인 경우에는, 홀수 질량수의 팔라듐 동위체가 n이 9인 자동 이온화 준위로 여기되어, 4d9(2D3/2)9p[1/2]1로 나타내지는 상태가 된다. 제3 파장이 1015.4nm인 경우에는, 홀수 질량수의 팔라듐 동위체가 n이 10인 자동 이온화 준위로 여기되어, 4d9(2D3/2)10p[1/2]1로 나타내지는 상태가 된다. 제3 파장이 964.0nm인 경우에는, 홀수 질량수의 팔라듐 동위체가 n이 11인 자동 이온화 준위로 여기되어, 4d9(2D3/2)11p[1/2]1로 나타내지는 상태가 된다.
(제1 실시 형태에 따른 효과)
제1 실시 형태에 따르면, 제1 여기 준위로부터 제2 여기 준위를 거쳐 자동 이온화 준위로 여기하기까지 홀수 질량수의 팔라듐 동위체는, 동일한 이온 코어 상태 2D3 / 2을 유지하기 때문에, 매우 높은 효율로 홀수 질량수의 팔라듐 동위체를 이온화할 수 있다. 예를 들면, 도 4a의 실험 결과에서 나타나는 바와 같이, 제1 실시 형태에서는, 여기 과정에서 이온 코어 상태가 바뀌는 경우보다도 100배 이상의 효율로 홀수 질량수의 팔라듐 동위체를 선택적으로 이온화할 수 있다.
[제2 실시 형태]
본 발명의 제2 실시 형태에 따른, 팔라듐 동위체의 홀짝 분리 이온화 장치(이하, 단순히 이온화 장치라고도 함)는, 복수 종류의 팔라듐 동위체를 포함하는 팔라듐 함유 물질로부터 질량수가 홀수인 팔라듐 동위체를 선택적으로 이온화하기 위한 장치이다. 복수 종류의 팔라듐 동위체로서, 팔라듐 동위체 102Pd, 104Pd, 105Pd, 106Pd, 107Pd, 108Pd, 110Pd가 있다.
팔라듐 함유 물질에 포함되는 팔라듐 동위체는, 뤼드베리 준위 중 주양자수 n이 9 이상인 각 에너지 준위(즉 자동 이온화 준위)로 여기된 경우에는, 높은 확률로 자동적으로 이온화된다(이하, 주양자수 n을 단순히 n으로 표현하고, 에너지 준위를 단순히 준위라고도 함). 제2 실시 형태에 따른 이온화 장치는, 질량수가 홀수와 짝수인 팔라듐 동위체 중, 홀수 질량수의 팔라듐 동위체를 선택적으로, n이 10, 11, 12, 또는 13인 준위로 여기한다.
이 경우, 이론에 기초하면, n이 9 이상인 준위로 여기된 팔라듐 원자가 가장 높은 확률로 이온화한다. 그러나, 본원의 발명자는, n이 10, 11, 12 또는 13인 준위로 여기된 팔라듐 원자 쪽이 높은 확률로 이온화하는 것을 발견했다.
(이론에 기초하는 이온화의 확률)
도 8a는, 각 준위에 있는 팔라듐 원자가 이온화하는 확률의 이론값을 나타낸다. 도 8a에서는, n이 9인 준위로 여기된 팔라듐 원자가 자동적으로 이온화(전리)하는 확률을 1로 하여, 다른 준위에 있는 팔라듐 원자의 이온화 확률의 상대값을 나타내고 있다. n의 준위에 있는 팔라듐 동위체가 자동적으로 이온화하는 확률은, 이론에 따르면 1/n3에 비례한다.
도 8b는, 팔라듐 원자를 각 준위로 여기한 경우에, 생성된 팔라듐 이온의 강도를 나타내는 공지의 측정 데이터이다. 도 8b는, 비특허문헌 3에 기재된 데이터에 기초하고 있다. 도 8b의 데이터는, 팔라듐 원자의 준위가, 기저 준위로부터 1회의 여기로 n이 9 이상인 각 준위로 이행한 경우의 것이다. 도 8b에 있어서, 가로축은 팔라듐 원자를 포함하는 물질에 조사한 레이저광의 파장을 나타낸다. 여기에서, 각 파장의 레이저광의 강도는 동일하다. 도 8b에 있어서, 세로축은 이 레이저광의 조사에 의해 생성된 팔라듐 이온의 강도(수)를 나타낸다. 도 8b에 있어서 n=9, n=10, n=11의 화살표로 나타내는 피크는, 각각 기저 준위로부터 n=9, n=10, n=11인 준위로 여기된 팔라듐 원자에 의한 이온 강도를 나타낸다. 도 8b의 결과는, 도 8a의 이론값과 일치하고 있다. 즉, 이론대로, 도 8b에서는 n=9인 준위로 여기된 팔라듐 동위체에 의한 이온 강도가 가장 높다.
(3단계의 여기에 의한 이온화)
도 9는, 팔라듐 함유 물질에 있어서, 홀수 질량수의 팔라듐 동위체가 선택적으로 3단계로 여기되어 이온화하는 경우를 나타내는 설명도이다. 3단계의 여기는, 기저 준위로부터 제1 여기 준위로의 여기와, 제1 여기 준위로부터 제2 여기 준위로의 여기와, 제2 여기 준위로부터 n이 9 이상인 준위로의 여기로 이루어진다.
기저 준위로부터 제1 여기 준위로의 여기는, 파장 λ1이 276.3nm이며 좌선회의 원편광 상태로 되어 있는 제1 레이저광을 팔라듐 함유 물질에 조사함으로써 행해진다. 이때, 도 9에 나타내는 바와 같이, 질량수가 홀수인 팔라듐 동위체 뿐만 아니라, 질량수가 짝수인 팔라듐 동위체도, 제1 여기 준위로 여기된다.
제1 여기 준위로부터 제2 여기 준위로의 여기는, 파장 λ2가 521.0nm이며 좌선회(빛의 진행 방향으로부터 본 경우에 좌선회가 된다. 이하, 동일)의 원편광 상태로 되어 있는 제2 레이저광을 팔라듐 함유 물질에 조사함으로써 행해진다. 이때, 도 9에 나타내는 바와 같이, 질량수가 홀수와 짝수인 팔라듐 동위체 중, 홀수 질량수의 팔라듐 동위체가 선택적으로 제2 여기 준위로 여기된다. 즉, 이때, 질량수가 짝수인 팔라듐 동위체는 제1 여기 준위로부터 제2 여기 준위로 실질적으로 여기되지 않는다.
이것은, 홀수 질량수의 팔라듐 동위체가 핵스핀을 갖고 있는 것에 의한다. 홀수 질량수의 팔라듐 동위체에서는, 핵스핀이 팔라듐 원자의 전자 궤도에 작용함으로써, 그 에너지 준위에 미세 구조가 발생하고 있다. 이 미세 구조에 의해, 홀수 질량수의 팔라듐 동위체가 선택적으로 제1 여기 준위로부터 제2 여기 준위로 여기된다.
제2 여기 준위로부터 n이 9 이상인 준위로의 여기는, 이 여기에 대응하는 파장 λ3의 제3 레이저광을 팔라듐 함유 물질에 조사함으로써 행해진다. 여기에서, 제3 레이저광을 원편광 상태로 하는 것은 불필요하다.
제1, 제2 및 제3 레이저광을 팔라듐 함유 물질에 동시에 조사함으로써, 홀수 질량수의 팔라듐 동위체가, 선택적으로 3단계로 n이 9 이상인 준위로 여기된다.
(실험)
본원의 발명자는, 3단계 여기에 대해서 이하의 실험을 했다. 천연의 팔라듐 함유 물질을 준비했다. 이 팔라듐 함유 물질은, 104Pd, 105Pd, 106Pd, 108Pd, 110Pd를 포함하지만, 방사성의 107Pd를 포함하지 않는다. 천연의 팔라듐 함유 물질에, 3개의 색소 레이저 장치로부터 각각 제1, 제2 및 제3 레이저광을 동시에 조사했다. 이때, 생성된 팔라듐 이온의 강도(수)를 측정했다.
제1 레이저광의 파장을, 팔라듐 동위체를 기저 준위로부터 제1 여기 준위로 여기시키는 일정한 값(276.3nm)으로 했다.
제2 레이저광의 파장을, 팔라듐 동위체를 제1 여기 준위로부터 제2 여기 준위로 여기시키는 일정한 값(521.0nm)으로 했다.
제3 레이저광의 파장을, 각 값으로 변화시켰다. 즉, 제1 및 제2 레이저광의 파장을 일정하게 한 채, 제3 레이저광의 파장을 바꾸어, 제1, 제2 및 제3 레이저광을 동시에 팔라듐 함유 물질에 조사했다. 이때, 제3 레이저광의 파장마다, 팔라듐 이온의 강도를 측정했다.
도 10a는, 이 실험에서 생성된 팔라듐 이온의 강도의 측정 결과를 나타낸다. 도 10a에 있어서, 가로축은 팔라듐 함유 물질에 조사한 제3 레이저광의 파장을 나타낸다. 세로축은 제1~제3 레이저광의 조사에 의해 발생한 팔라듐 이온의 강도(검출수)를 나타낸다. 도 10a에 있어서, n=9~n=14의 화살표가 나타내는 개소는, 각각 n이 9~14인 준위로 여기된 팔라듐 동위체의 이온 강도를 나타낸다.
도 10b는, 도 10a의 결과를 수치로 나타낸 표이다.
도 10a와 도 10b로부터 알 수 있는 바와 같이, 팔라듐 동위체를 기저 준위로부터 3단계로 주양자수 n이 9 이상인 준위로 여기시킨 경우에는, n=9인 준위로 여기된 팔라듐 동위체보다도, n=10, 11, 12 또는 13인 준위로 여기된 팔라듐 동위체 쪽이 높은 빈도(확률)로 이온화하는 것이 실험에 의해 발견되었다. 특히, n=10 또는 11인 준위로 여기된 팔라듐 동위체는, n=9인 준위로 여기된 팔라듐 동위체의 이온화 확률의 2배를 넘는 높은 확률(2.23배 또는 2.33배의 확률)로 이온화되는 것을 알 수 있다.
도 11a~도 11e는, 도 10a의 부분 확대도이며, 각각, n=9, 10, 11, 12, 13인 준위로 여기된 팔라듐 동위체의 이온 강도를 나타낸다. 도 11의 세로축은 상대적인 이온 강도를 나타낸다. 도 11b에서 2개의 피크가 존재한다. 한쪽의 피크는 파장이 760.6nm에서 발생하고 있고, 다른 한쪽의 피크는 파장이 760.1nm에서 발생하고 있다. 이들 2개의 피크의 이온 강도는, 각각 n=9에 상당하는 파장 810.8nm(도 10b를 참조)에서의 이온 강도의 2.23배와 1.77배이다.
한편, 전술한 실험 결과는 105Pd에 대한 것이지만, 전술한 실험 결과는 105Pd와 동일한 핵스핀을 갖는 107Pd에도 적합하다. 즉, 상기의 실험에 있어서, 가령, 105Pd를 107Pd로 치환하고, 다른 실험 조건을 동일하게 한 경우에도, 도 10a, 도 10b 및 도 11a~도 11e와 동일한 결과가 얻어진다.
(이온화 장치의 구성)
도 12는, 본 발명의 제2 실시 형태에 따른, 팔라듐 동위체의 홀짝 분리 이온화 장치(10)를 나타내는 개략도이다. 이온화 장치(10)는, 복수 종류의 팔라듐 동위체를 포함하는 팔라듐 함유 물질(1)에서 홀수 질량수의 팔라듐 동위체를 선택적으로 이온화한다. 특히, 이온화 장치(10)는, 전술한 실험 결과에 기초하여, 팔라듐 동위체를 3단계로 n이 10, 11, 12 또는 13인 준위로 여기하도록 구성된다. 팔라듐 함유 물질(1)은, 일례에서는 원자력 발전소의 발전에 이용된 사용 완료 핵연료(즉, 방사성 폐기물)이지만, 천연의 물질 또는 다른 물질이라도 좋다.
이온화 장치(10)는, 제1, 제2 및 제3 레이저 조사 장치(3, 5, 7)를 구비한다. 제1 레이저 조사 장치(3)는 제1 파장을 갖는 제1 레이저광을 팔라듐 함유 물질(1)에 조사한다. 제2 레이저 조사 장치(5)는 제2 파장을 갖는 제2 레이저광을 팔라듐 함유 물질(1)에 조사한다. 제3 레이저 조사 장치(7)는 제3 파장을 갖는 제3 레이저광을 팔라듐 함유 물질(1)에 조사한다. 이 구성에서, 제1, 제2 및 제3 레이저 조사 장치(3, 5, 7)는, 각각 제1, 제2 및 제3 레이저광을, 팔라듐 함유 물질(1)에서 동일한 위치 또는 범위에 동시에 조사한다. 이들의 레이저광이 조사되는 팔라듐 함유 물질(1)은, 고체라도, 기체라도 좋다. 기체의 경우, 팔라듐 함유 물질(1)은 용기 내에서 가열 장치에 의해 증발된 것이라도 좋다.
제1 파장은 276.3nm이며, 제2 파장은 521.0nm이다. 제3 파장은 760.1nm 혹은 760.6nm, 730.9nm, 712.0nm 또는 699.1nm이다. 바람직하게는, 제3 파장은 760.6nm 또는 730.9nm이다. 더욱 바람직하게는, 제3 파장은 730.9nm이다.
제3 파장이 760.1nm 혹은 760.6nm 또는, 730.9nm인 경우, 제1, 제2 및 제3 레이저 조사 장치(3, 5, 7)는, 각각 티탄 사파이어 결정에 의한 고체 레이저 장치라도 좋다. 즉, 이 고체 레이저 장치는, 760.1nm 혹은 760.6nm 또는 730.9nm의 파장의 레이저광을 높은 출력으로 출사 가능하다.
도 13은, 제3 레이저 조사 장치(7)가 팔라듐 함유 물질(1)에 조사하는 제3 레이저광의 강도 분포를 일례로서 나타낸다. 이 강도 분포는 파장에 대한 분포이다. 도 13에 있어서, 가로축은 제3 레이저광의 파장을 나타내고, 세로축은 각 파장에서의 제3 레이저광의 강도이다. 도 13에 있어서, 제3 레이저광의 강도는, 파장 λp에서 파장 λq까지의 파장 범위(R)에 있어서는 어느 파장에서도 당해 강도의 최대값 Imax의 50% 이상(바람직하게는 75% 이상, 더욱 바람직하게는 90% 이상)의 강도를 갖는다. 또한, 도 13에서 제3 레이저광의 강도는, 파장 범위(R) 내에 있어서 최대값 Imax를 얻는다. λp와 λq와의 차(즉, 파장 범위(R)의 폭)의 크기는, 0.6nm 이상이며 1.5nm 이하의 값(예를 들면 약 1nm)이라도 좋다.
전술한 제3 파장은 파장 범위(R)에 포함된다. 즉, 본원에 있어서 제3 레이저광이 제3 파장을 갖는 것은, 제3 파장이 파장 범위(R)에 포함되는 것을 의미한다. 또한, 본원에 있어서, 제3 레이저광의 파장(제3 파장)이 특정의 값(즉, 760.1nm 혹은 760.6nm, 730.9nm, 712.0nm 또는 699.1nm)인 것은, 당해 특정의 값이 파장 범위(R)에 포함되는 것을 의미한다.
또한, 예를 들면, 파장 범위(R)에 포함되지 않고, 또한 파장 λp보다도 1nm 이상 작은 파장의 범위에서는, 어느 파장이라도, 제3 레이저광의 강도는 제로 또는 제로 근방의 값이다. 마찬가지로, 예를 들면, 파장 범위(R)에 포함되지 않고, 또한 파장 λq보다도 1nm 이상 큰 파장의 범위에서는, 어느 파장이라도, 제3 레이저광의 강도는 제로 또는 제로 근방의 값이다.
팔라듐 동위체를 n=10인 준위로 여기하는 경우에는, 파장 범위(R)는, 1.5nm 이하의 폭을 갖고, 파장 범위(R)에는 760.1nm와 760.6nm의 한쪽 또는 양쪽이 포함된다. 760.1nm와 760.6nm는, 도 11b에서 2개의 피크를 각각 얻는 파장이다. 파장 범위(R)가 760.1nm와 760.6nm의 양쪽을 포함하는 경우, λp가 760.1nm(보다 엄밀하게는, 760.10nm)보다도 작고, λq가 760.6nm(보다 엄밀하게는, 760.60nm)보다도 큰 것이 좋다. 이에 따라, 효율 좋게 팔라듐 동위체를 n=10인 준위로 여기할 수 있다.
또한, 제1 파장(276.3nm)을 갖는 제1 레이저광은, 파장이 276.25nm 이상이며 276.34nm 이하의 범위에서 실질적인 강도를 갖고 있는 것이라도 좋다. 예를 들면, 이 범위 외에서는, 어느 파장에서도, 제1 레이저광의 강도는 제로라도 좋다.
마찬가지로, 제2 파장(521.0nm)을 갖는 제1 레이저광은, 파장이 520.95nm 이상이며 521.04nm 이하의 범위에서 실질적인 강도를 갖고 있는 것이라도 좋다. 예를 들면, 이 범위 외에서는, 어느 파장에서도, 제2 레이저광의 강도는 제로라도 좋다.
이온화 장치(10)는, 바람직하게는, 안내용 광학 소자(9)와, 편광용 광학 소자(11)를 구비한다.
안내용 광학 소자(9)는, 제1, 제2 및 제3 레이저 조사 장치(3, 5, 7)로부터 각각 출사된 제1, 제2 및 제3 레이저광을, 팔라듐 함유 물질(1)의 동일한 위치 또는 범위로 안내한다. 도 12의 예에서 안내용 광학 소자(9)는, 복수의 반사 미러이지만, 다른 구성을 갖고 있어도 좋다.
편광용 광학 소자(11)는, 제1 및 제2 레이저광을 좌선회의 원편광 또는 타원 편광으로 한 상태에서 팔라듐 함유 물질(1)에 조사시키기 위한 것이다. 도 12의 예에서, 레이저 조사 장치(3, 5)로부터 출사된 레이저광은 직선 편광이기 때문에, 편광용 광학 소자(11)는 제1 및 제2 레이저광이 각각 통과하는 1/4 파장판(11)이라도 좋다. 즉, 직선 편광의 제1 및 제2 레이저광의 각각은 1/4 파장판(11)을 통과함으로써, 좌선회의 원편광 또는 타원 편광의 상태가 된다. 이에 따라, 제1 및 제2 레이저광은 좌선회의 원편광 또는 타원 편광의 상태로 팔라듐 함유 물질(1)에 조사된다. 또한, 편광용 광학 소자(11)는 1/4 파장판 이외의 것이라도 좋다.
이온화 장치(10)는, 바람직하게는, 팔라듐 함유 물질(1)에 전기장을 인가 하는 전기장 인가 장치(13)를 구비한다. 전기장 인가 장치(13)는, 전극(13a)과 전원(13b)을 갖는다. 전극(13a)은, 바람직하게는, 팔라듐 함유 물질(1)의 근방에 배치된다. 전원(13b)은, 팔라듐 함유 물질(1)의 전위보다도 낮은 전위(예를 들면 음의 전위)를 전극(13a)에 인가한다. 이에 따라, 전극(13a)은 팔라듐 함유 물질(1)에 전기장을 인가한다. 그 결과, 팔라듐 함유 물질(1)에서 발생한 팔라듐 이온은, 전극(13a)에 끌어당겨져 전극(13a)에 퇴적한다.
(이온화 방법)
본 발명의 제2 실시 형태에 따른 팔라듐 동위체의 홀짝 분리 이온화 방법을 설명한다. 이 방법은 전술한 이온화 장치(10)를 사용하여 행해진다.
제1~제3 레이저 조사 장치(3, 5, 7)에 의해, 제1, 제2 및 제3 레이저광을 팔라듐 함유 물질(1)에서 동일한 위치 또는 범위에 동시에 조사한다. 이에 따라, 전술한 바와 같이, 팔라듐 함유 물질(1)에 포함되어 있는 복수 종류의 팔라듐 동위체 중, 홀수 질량수의 팔라듐 동위체가, 3단계로 주양자수 n이 10, 11, 12 또는 13인 준위로 선택적으로 여기되고, 자동적으로 이온화한다. 즉, 양이온인 팔라듐 이온이 생성된다.
이때, 바람직하게는, 전기장 인가 장치(13)에 의해, 팔라듐 함유 물질(1)에 전기장을 인가한다. 즉, 전원(13b)은, 팔라듐 함유 물질(1)의 전위보다도 낮은 전위를 전극(13a)에 인가한다. 이에 따라, 제1~제3 레이저 조사 장치(3, 5, 7)에 의해 이온화된 팔라듐 동위체(팔라듐의 양이온)는, 전극(13a)이 생성하는 전기장에 의해, 팔라듐 함유 물질(1)로부터 분리된다. 분리된 팔라듐 이온은 전기장 인가 장치(13)의 전극(13a)에 흡착된다. 따라서, 팔라듐 이온을 전극(13a)에 퇴적시킬 수 있다.
팔라듐 함유 물질(1)이 사용 완료 핵연료인 경우에는, 예를 들면 방사성 팔라듐 동위체 107Pd 및 안정 팔라듐 동위체 105Pd가 팔라듐 함유 물질(1)로부터 분리되어 전극(13a)에 퇴적된다. 이에 따라 사용 완료 핵연료의 선량을 저감할 수 있다. 팔라듐 함유 물질(1)이 107Pd를 포함하지 않는 천연의 경우에는, 팔라듐 동위체 105Pd가 팔라듐 함유 물질(1)로부터 분리되어 전극(13a)에 퇴적되고, 퇴적된 105Pd를 자원으로서 활용할 수 있다.
(제2 실시 형태에 따른 효과)
제1 레이저광에 의해, 홀수와 짝수의 질량수를 갖는 팔라듐 동위체가 기저 준위로부터 제1 여기 준위로 여기되고, 제2 레이저광에 의해, 홀수의 질량수를 갖는 팔라듐 동위체가 선택적으로 제1 여기 준위로부터 제2 여기 준위로 여기되고, 제3 레이저광에 의해, 홀수의 질량수를 갖는 팔라듐 동위체가 제2 여기 준위로부터 주양자수 n이 10, 11, 12, 또는 13인 준위로 여기된다. 이와 같이, n이 10, 11, 12 또는 13인 준위로 3단계로 여기된 팔라듐 동위체는, 높은 확률로 자동적으로 이온화한다.
이에 대해서, 3단계의 여기에 있어서, n이 9인 뤼드베리 준위로 여기된 팔라듐 동위체보다도, n이 10, 11, 12 또는 13인 뤼드베리 준위로 여기된 팔라듐 동위체 쪽이 높은 확률로 이온화한다.
따라서, 복수 종류의 팔라듐 동위체를 포함하는 물질로부터, 홀수 질량수의 팔라듐 동위체를 분리하여 효율 좋게 이온화할 수 있다.
[제3 실시 형태]
본 발명의 제3 실시 형태에 따른 이온화 방법은, 복수 종류의 팔라듐 동위체를 포함하는 팔라듐 함유 물질로부터 질량수가 홀수인 팔라듐 동위체를 선택적으로 이온화하는 방법이다. 제3 실시 형태에 있어서, 이하에서 설명하지 않는 점은 제1 실시 형태와 동일하다. 예를 들면, 이하에 있어서, 제1 실시 형태에서 사용한 것과 동일한 용어나 기호의 의미는 제1 실시 형태의 경우와 동일하다.
(2단계의 여기에 의한 이온화)
도 14는, 제3 실시 형태의 이온화 방법에 의해, 홀수 질량수의 팔라듐 동위체를 2단계로 자동 이온화 준위로 여기하는 경우의 설명도이다. 2단계의 여기는, 기저 준위로부터 제1 여기 준위로의 여기와, 제1 여기 준위로부터 제2 여기 준위로의 여기로 이루어진다. 전술한 제1 실시 형태에서는 제2 여기 준위가 자동 이온화 준위는 아니었지만, 제3 실시 형태에서는 제2 여기 준위가 자동 이온화 준위이다.
도 14에 나타내는 바와 같이, 제3 실시 형태의 이온화 방법은, 실선의 2개의 화살표로 나타내는 제1 및 제2 여기 스텝 S1, S2를 갖는다. 제3 실시 형태에서는, 제1 및 제2 파장을 각각 갖는 제1 및 제2 레이저광을 동시에 팔라듐 함유 물질에 조사함으로써, 제1 및 제2 여기 스텝 S1, S2가 발생한다. 제3 실시 형태에서는, 제1 및 제2 레이저광의 각각은 적어도 팔라듐 함유 물질에 조사될 때에 직선 편광이다.
이에 대해서, 다음의 (1)~(3)이 충족되도록 제1 및 제2 파장이 선택된다.
(1)제2 여기 준위가 자동 이온화 준위가 된다.
(2)복수 종류의 팔라듐 동위체 중 실질적으로 홀수 질량수의 팔라듐 동위체만이 선택적으로 제2 여기 준위까지 여기된다. 즉, 짝수 질량수의 팔라듐 동위체는, 제1 여기 준위로 여기되어도 제2 여기 준위로는 실질적으로 여기되지 않는다.
(3)제2 여기 준위의 홀수 질량수의 팔라듐 동위체의 이온 코어 상태는, 제1 여기 준위로 여기된 홀수 질량수의 팔라듐 동위체의 이온 코어 상태와 동일하다.
<2단계 여기예 1>
제3 실시 형태의 2단계 여기예 1을 도 15에 기초하여 설명한다.
도 15는, 2단계 여기예 1의 경우에 있어서 홀수 질량수의 팔라듐 동위체가 천이하는 에너지 준위의 미세 구조를 나타낸다. 도 15의 경우, 제1 레이저광의 제1 파장 λ1은 244.9nm이며, 제2 레이저광의 제2 파장 λ2는 334.0nm<λ2<378.8nm를 충족하는 특정의 값이다.
도 15에 있어서의 제1 여기 준위는, 기저 준위의 홀수 질량수의 팔라듐 동위체가, 제1 레이저광에 의해 여기되는 준위이며, 4d9(2D3/2)5p2[1/2]1로 나타내진다.
또한, 도 15에 있어서의 제2 여기 준위(즉 자동 이온화 준위)는, 도 15에 있어서의 제1 여기 준위의 홀수 질량수의 팔라듐 동위체가 제2 레이저광에 의해 여기되는 준위이다. 이 자동 이온화 준위는 4d9(2D3/2)ns[3/2]1, 4d9(2D3/2)nd2[1/2]1 및 4d9(2D3/2)nd2[3/2]1로 각각 나타내지는 3개의 준위 중 어느 것이다. 이 자동 이온화 준위가 당해 3개의 준위 중 어느 것인지는, 파장 λ2의 상기 특정의 값에 의해 결정된다.
도 15의 경우, 제1 및 제2 레이저광이 직선 편광으로서 조사되는 팔라듐 함유 물질에서 제1 레이저광의 편광 방향은, 제2 레이저광의 편광 방향과 평행하다. 이에 따라, 도 15에 나타내는 바와 같이, 제1 여기 준위로부터 제2 여기 준위로의 여기는, F의 z성분 mF가 변화하지 않는 여기가 된다(ΔmF=0). 도 15의 제1 여기 준위(J=1)에서는, F=3/2에 대해서 4개의 미세 준위가 존재하고, F=5/2에 대해서 6개의 미세 준위가 존재하고, F=7/2에 대해서 8개의 미세 준위가 존재하고 있다. 도 15의 제2 여기 준위(J=1)에서는, F=3/2에 대해서 4개의 미세 준위가 존재하고, F=5/2에 대해서 6개의 미세 준위가 존재하고, F=7/2에 대해서 8개의 미세 준위가 존재하고 있다.
도 15에 있어서, 홀수 질량수의 팔라듐 동위체에 대해서, 기저 준위로부터 제1 여기 준위로의 여기는 어느 하나의 실선 화살표가 나타내는 여기가 되고, 제1 여기 준위로부터 제2 여기 준위로의 여기는 어느 하나의 파선 화살표가 나타내는 여기가 된다(이것은, 후술하는 도 16~도 18에도 적용된다).
<2단계 여기예 2>
제3 실시 형태의 2단계 여기예 2를 도 16에 기초하여 설명한다.
도 16은, 2단계 여기예 2의 경우에 있어서 홀수 질량수의 팔라듐 동위체가 천이하는 에너지 준위의 미세 구조를 나타낸다. 도 16의 경우도, 제1 레이저광의 제1 파장 λ1은 244.9nm이며, 제2 레이저광의 제2 파장 λ2는 334.0nm<λ2<378.8nm를 충족하는 특정의 값이다.
도 16에 있어서의 제1 여기 준위는 도 15의 경우와 동일하다. 한편, 도 16에 있어서의 제2 여기 준위(즉 자동 이온화 준위)는, 도 16에 있어서의 제1 여기 준위의 홀수 질량수의 팔라듐 동위체가 제2 레이저광에 의해 여기되는 준위이다. 이 자동 이온화 준위는, 4d9(2D3/2)nd2[1/2]0으로 나타내진다.
도 16의 경우, 제1 및 제2 레이저광이 직선 편광으로서 조사되는 팔라듐 함유 물질에서 제1 레이저광의 편광 방향은, 제2 레이저광의 편광 방향과 직교한다. 이에 따라, 도 16에 나타내는 바와 같이, 제1 여기 준위로부터 제2 여기 준위로의 여기는, F의 z성분 mF가 1만큼 변화하는 여기가 된다(ΔmF=±1).
도 16의 제2 여기 준위(J=0, 4d9(2D3/2)nd2[1/2]0)에서 얻을 수 있는 전 각운동량 F의 값은, 5/2의 1종류가 있다. 따라서, 제2 여기 준위에서는 6개의 미세 준위가 존재하고 있다.
<2단계 여기예 3>
제3 실시 형태의 2단계 여기예 3을 도 17에 기초하여 설명한다.
도 17은, 2단계 여기예 3의 경우에 있어서 홀수 질량수의 팔라듐 동위체가 천이하는 에너지 준위의 미세 구조를 나타낸다. 도 17의 경우, 제1 레이저광의 제1 파장 λ1은 247.7nm이며, 제2 레이저광의 제2 파장 λ2는 328.8nm<λ2<372.1nm를 충족하는 특정의 값이다.
도 17에 있어서의 제1 여기 준위는, 기저 준위의 홀수 질량수의 팔라듐 동위체가 제1 레이저광에 의해 여기되는 준위이며, 4d9(2D3/2)5p2[3/2]1로 나타내진다.
또한, 도 17에 있어서의 제2 여기 준위(즉 자동 이온화 준위)는, 도 15의 경우와 동일하다.
도 17의 경우, 제1 및 제2 레이저광이 직선 편광으로서 조사되는 팔라듐 함유 물질에서 제1 레이저광의 편광 방향은, 제2 레이저광의 편광 방향과 평행하다. 이에 따라, 도 17에 나타내는 바와 같이, 제1 여기 준위로부터 제2 여기 준위로의 여기는, F의 z성분 mF가 변화하지 않는 여기가 된다(ΔmF=0).
도 17의 제1 여기 준위(J=1)에서는, F=3/2에 대해서 4개의 미세 준위가 존재하고, F=5/2에 대해서 6개의 미세 준위가 존재하고, F=7/2에 대해서 8개의 미세 준위가 존재하고 있다.
<2단계 여기예 4>
제3 실시 형태의 2단계 여기예 4를 도 18에 기초하여 설명한다.
도 18은, 2단계 여기예 4의 경우에 있어서 홀수 질량수의 팔라듐 동위체가 천이하는 에너지 준위의 미세 구조를 나타낸다. 도 18의 경우도, 제1 레이저광의 제1 파장 λ1은 247.7nm이며, 제2 레이저광의 제2 파장 λ2는 328.8nm<λ2<372.1nm를 충족하는 특정의 값이다.
도 18에 있어서의 제1 여기 준위는, 도 17의 경우와 동일하다. 한편, 도 18에 있어서의 제2 여기 준위(즉 자동 이온화 준위)는, 도 16의 경우와 동일하다.
도 18의 경우, 제1 및 제2 레이저광이 직선 편광으로서 조사되는 팔라듐 함유 물질에서 제1 레이저광의 편광 방향은, 제2 레이저광의 편광 방향과 직교한다. 이에 따라, 도 18에 나타내는 바와 같이, 제1 여기 준위로부터 제2 여기 준위로의 여기는, F의 z성분 mF가 1만큼 변화하는 여기가 된다(ΔmF=±1).
(이온화 장치의 구성)
도 19a와 도 19b는, 각각 제3 실시 형태에 따른 이온화 장치(200)의 구성예를 나타낸다. 전술한 제3 실시 형태에 따른 이온화 방법은 이온화 장치(200)에 의해 행해져도 좋다. 이온화 장치(200)는, 제1 레이저 조사 장치(203)와 제2 레이저 조사 장치(205)를 구비한다. 제1 레이저 조사 장치(203)는 제1 레이저광을 생성하여, 팔라듐 함유 물질(1)에 직선 편광의 제1 레이저광을 조사한다. 제2 레이저 조사 장치(205)는 제2 레이저광을 생성하여 직선 편광의 제2 레이저광을 팔라듐 함유 물질(1)에 조사한다. 도 19a와 도 19b에 있어서, 팔라듐 함유 물질(1)과 도가니(102)와 수집 장치(127)의 구성과 기능은 도 5의 경우와 동일하다.
<2단계 여기예 1, 3의 경우>
제1 레이저 조사 장치(203)와 제2 레이저 조사 장치(205)는, 각각 제1 및 제2 레이저광을, 직선 편광의 상태로, 또한 편광 방향이 서로 평행한 상태로, 팔라듐 함유 물질(1)에서 동일한 위치에 조사하도록 구성되어 있다. 이에 따라, 전술한 도 15의 2단계 여기예 1과 도 17의 2단계 여기예 3이 실현된다. 이와 같이 2단계 여기예 1, 3을 실현하는 구성을 도 19a에 기초하여 설명하지만, 당해 구성은 도 19a에 한정되지 않는다. 2단계 여기예 1을 실현하는 구성(예를 들면 도 19a의 구성예)에 있어서, 제1 레이저광의 파장 λ1은 244.9nm이며, 제2 레이저광의 파장 λ2는, 334.0nm<λ2<378.8nm를 충족하는 상기 특정의 값이다. 2단계 여기예 3을 실현하는 구성(예를 들면 도 19a의 구성예)에 있어서, 제1 레이저광의 파장 λ1은 247.7nm이며, 제2 레이저광의 파장 λ2는 328.8nm<λ2<372.1nm를 충족하는 상기 특정의 값이다. 도 19a에 있어서, 제1 레이저 조사 장치(203)는, 레이저 출사부(207)와 복수의 미러(209a, 209b)와 편광 소자(211)를 구비한다. 복수의 미러(209a, 209b)는, 각각 레이저 출사부(207)로부터의 제1 레이저광을 반사함으로써, 이 제1 레이저광을 팔라듐 함유 물질(1)로 안내한다. 편광 소자(211)는, 예를 들면 편광 프리즘이며, 레이저 출사부(207)로부터 출사된 직선 편광의 제1 레이저광의 직선 편광도를 향상시킨다. 즉, 편광 소자(211)를 통과한 빛은 하나의 방향으로 편광된 직선 편광이 된다.
제2 레이저 조사 장치(205)는, 제2 레이저광을 출사하는 레이저 출사부(215)와 미러(217)를 갖는다. 레이저 출사부(215)로부터의 제2 레이저광은, 미러(217)에서 반사되어 미러(209b)로 입사한다. 미러(217)는 특정의 파장광을 반사하고 다른 파장광을 투과시키는 다이크로익 미러이다. 즉, 다이크로익 미러(217)는, 제1 레이저광을 투과시키고 제2 레이저광을 반사한다. 이에 따라, 제1 및 제2 레이저광은 동일한 경로를 전파하도록 겹쳐지고, 미러(209b)에서 반사하여 편광 소자(211)를 통과하고, 편광 방향이 서로 평행한 직선 편광의 상태에서 팔라듐 함유 물질(1)로 입사한다.
<2단계 여기예 2, 4의 경우>
제1 레이저 조사 장치(203)와 제2 레이저 조사 장치(205)는, 각각 제1 및 제2 레이저광을, 직선 편광의 상태로, 또한 편광 방향이 서로 직교하는 상태로, 팔라듐 함유 물질(1)에서 동일한 위치에 조사하도록 구성되어 있다. 이에 따라, 도 16의 2단계 여기예 2와 도 18의 2단계 여기예 4가 실현된다. 이와 같이 2단계 여기예 2, 4를 실현하는 구성을, 도 19b에 기초하여 설명하지만, 당해 구성은 도 19b에 한정되지 않는다. 2단계 여기예 2를 실현하는 구성(예를 들면 도 19b의 구성예)에 있어서, 제1 레이저광의 파장 λ1은 244.9nm이며, 제2 레이저광의 파장 λ2는 334.0nm<λ2<378.8nm를 충족하는 상기 특정의 값이다. 2단계 여기예 4를 실현하는 구성(예를 들면 도 19b의 구성예)에 있어서, 제1 레이저광의 파장 λ1은 247.7nm이며, 제2 레이저광의 파장 λ2는 328.8nm<λ2<372.1nm를 충족하는 상기 특정의 값이다.
도 19b에 있어서, 제1 레이저 조사 장치(203)의 구성은, 도 19a의 경우와 동일하다.
제2 레이저 조사 장치(205)는, 레이저 출사부(215)와 복수의 미러(219a, 219b)와 편광 소자(221)와 편광 방향 조정 소자(223)를 구비한다.
레이저 출사부(215)는, 직선 편광의 제2 레이저광을 출사한다. 복수의 미러(219a, 219b)는, 각각 레이저 출사부(215)로부터의 제2 레이저광을 반사함으로써, 이 제2 레이저광을 제1 레이저광이 조사되는 팔라듐 함유 물질(1)의 위치로 안내한다. 편광 소자(221)는, 예를 들면 편광 프리즘이며, 레이저 출사부(215)로부터 출사된 제2 레이저광의 직선 편광도를 향상시킨다. 즉, 편광 소자(221)를 통과한 빛은 하나의 방향으로 편광된 직선 편광이 된다. 편광 방향 조정 소자(223)는, 편광 소자(221)를 통과한 제2 레이저광의 편광 방향을 바꾼다. 이에 따라, 편광 방향 조정 소자(223)를 통과한 직선 편광의 제2 레이저광의 편광 방향과 제1 레이저광의 편광 방향은, 팔라듐 함유 물질(1)의 위치에서 서로 직교한다. 편광 방향 조정 소자(223)는, 예를 들면 2분의 1 파장판이라도 좋다.
또한, 2단계 여기예 2, 4에 있어서, 제1 레이저 조사 장치(203)와 제2 레이저 조사 장치(205)는, 제1 및 제2 레이저광을 원편광 또는 타원 편광의 상태로, 팔라듐 함유 물질(1)에서 동일한 위치에 조사하도록 구성되어도 좋다. 이에 따라서도 2단계 여기예 2, 4를 실현 가능하다. 이 경우, 제1 및 제2 파장 λ1, λ2는 전술한 바와 동일하다.
또한, 제3 실시 형태에 있어서도, 제1 및 제2 파장 λ1, λ2를 각각 갖는 제1 및 제2 레이저광의 각각은, 당해 파장 λ1 또는 λ2를 포함하는 파장 범위에서 실질적인 강도를 갖고 있는 것이면 된다. 이 파장 범위의 폭은, 0.6nm 이상이며 1.5nm 이하(예를 들면 0.1nm 정도)라도 좋다. 이 경우, 당해 레이저광은, 이 파장 범위 내의 파장에서 강도가 최대값이 되고, 이 파장 범위 내의 어느 파장에서도, 강도가 당해 최대값의 소정의 비율(예를 들면 50%, 바람직하게는 75%, 보다 바람직하게는 90%) 이상이 된다. 또한, 당해 레이저광은, 이 파장 범위 외에서는, 어느 파장에서도, 상기 최대값의 상기 소정의 비율보다 작아도 좋다.
전술한 각 2단계 여기예 1~4에 있어서, 제2 파장 λ2는 질량 분석법에 의해 특정할 수 있다. 예를 들면, 2단계 여기예 1 또는 2에 있어서, 제1 레이저광의 파장 λ2를 전술한 제1 파장 λ1으로 고정하고, 제2 레이저광의 파장을 334.0nm에서 378.8nm까지의 범위 내에서 바꾸면서, 제1 및 제2 레이저광을 팔라듐 함유 물질(1)에 조사한다. 이에 따라 발생한 팔라듐 동위체의 이온에 대하여 질량 분석법을 행하고, 제2 레이저광의 파장값마다, 가로축이 질량(또는 질량에 상당하는 값)을 나타내고 세로축이 이온의 강도를 나타내는 질량 스펙트럼의 그래프를 구한다. 이 질량 스펙트럼의 그래프에 있어서, 이온의 강도의 피크가, 짝수 질량수의 팔라듐 동위체의 질량을 나타내는 가로축의 위치에서는 발생하고 있지 않고, 홀수 질량수의 팔라듐 동위체의 질량을 나타내는 가로축의 위치에서는 발생하고 있는 경우에, 이 경우에 있어서의 제2 레이저광의 파장의 값이 2단계 여기예 1 또는 2를 실현하는 제2 파장 λ2(즉, 334.0nm<λ2<378.8nm를 충족하는 상기 특정의 값)가 된다. 이와 같이 하여 구한 도 15의 경우(2단계 여기예 1)에서의 제2 파장의 일례는 342.7nm이다. 2단계 여기예 3 또는 4에 있어서의 제2 파장도 마찬가지로 구할 수 있다.
(제3 실시 형태에 따른 효과)
제3 실시 형태에 따르면, 홀수 질량수의 팔라듐 동위체를 2단계 여기에 의해 선택적으로 자동 이온화 준위로 여기할 수 있기 때문에, 제1 실시 형태 및 제2 실시 형태와 비교하여 레이저 조사 장치의 대수를 3대에서 2대로 감소시킬 수 있다. 따라서, 장치의 도입 및 메인터넌스에 필요로 하는 비용을 삭감(2/3로 삭감)할 수 있다.
또한, 제1 및 제2 레이저광을 (예를 들면 도 19a의 구성에 의해) 겹치는 것이 용이해진다. 그 결과, 제1 및 제2 레이저광을, 복수회, 팔라듐 함유 물질(1)을 통과시키기 위한 멀티패스 광학계도 용이하게 실현할 수 있다. 이에 대해, 예를 들면 멀티패스 광학계를 구성하는 각 미러는 2개의 파장(제1 및 제2 파장)에 대응한 것이라도 된다.
또한, 제1 여기 준위와 제2 여기 준위(자동 이온화 준위)의 사이에서, 홀수 질량수의 팔라듐 동위체의 이온 코어 상태가 2D3 /2로 유지되기 때문에, 매우 높은 효율로, 홀수 질량수의 팔라듐 동위체를 이온화할 수 있다.
본 발명은 전술한 실시 형태에 한정되지 않고, 본 발명의 요지를 일탈하지 않는 범위에서 여러 가지로 변경을 추가할 수 있는 것은 물론이다.
또한, 전술한 제1 실시 형태, 제2 실시 형태 및 제3 실시 형태의 부분적인 또는 전체적인 조합을, 이들이 상반되지 않으면(또는 모순되지 않으면) 채용해도 좋다.
1 팔라듐 함유 물질
3 제1 레이저 조사 장치
5 제2 레이저 조사 장치
7 제3 레이저 조사 장치
9 안내용 광학 소자(반사 미러)
10 이온화 장치
11 편광용 광학 소자(1/4 파장판)
13 전기장 인가 장치
13a 전극
13b 전원
102 도가니
103 제1 레이저 조사 장치
105 제2 레이저 조사 장치
107 레이저 출사부
109a 109b 미러
110 동위체의 선택적 여기 장치
111 편광 소자
113 편광 방향 조정 소자
115 레이저 출사부
117a 117b 미러
119 편광 소자
100 이온화 장치
121 제3 레이저 조사 장치
123 레이저 출사부
125 미러(다이크로익 미러)
127 수집 장치
128 금속 전극
129 금속망 형상 전극
131 수집 기판
200 이온화 장치
203 제1 레이저 조사 장치
205 제2 레이저 조사 장치
207 레이저 출사부
209a 209b 미러
211 편광 소자
215 레이저 출사부
217 미러(다이크로익 미러)
219a 219b 미러
221 편광 소자
223 편광 방향 조정 소자

Claims (15)

  1. 복수 종류의 팔라듐 동위체를 포함하는 팔라듐 함유 물질에 복수의 파장의 레이저광을 조사함으로써 팔라듐 함유 물질로부터 질량수가 홀수인 팔라듐 동위체를 선택적으로 이온화하는, 팔라듐 동위체의 홀짝 분리 이온화 방법으로서,
    제1 파장을 갖는 제1 레이저광을 사용하여, 기저 준위에 있는 팔라듐 동위체를 제1 여기 준위로 여기하는 제1 여기 스텝과,
    제2 파장을 갖는 제2 레이저광을 사용하여, 제1 여기 준위의 팔라듐 동위체를 제2 여기 준위로 여기하는 제2 여기 스텝을 포함하고,
    제1 및 제2 여기 스텝에 의해, 질량수가 홀수인 팔라듐 동위체가 제2 여기 준위로 선택적으로 여기되고, 당해 팔라듐 동위체의 이온 코어 상태의 동일성이 제1 여기 준위와 제2 여기 준위의 사이에서 유지되고,
    또한,
    (A)제2 여기 준위가 자동 이온화 준위가 되도록 제1 및 제2 파장이 선택되거나, 또는,
    (B)제2 여기 준위가 자동 이온화 준위가 아닌 경우에는, 제3 여기 스텝에 서, 제3 파장을 갖는 제3 레이저광을 사용하여, 제2 여기 준위의 상기 팔라듐 동위체를 자동 이온화 준위로 여기하도록, 제1, 제2 및 제3 파장이 선택되는, 팔라듐 동위체의 홀짝 분리 이온화 방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 (B)의 경우에서, 제1, 제2 및 제3 파장은, 상기 자동 이온화 준위의 상기 팔라듐 동위체의 이온 코어 상태가 제1 여기 준위 및 제2 여기 준위에서의 이온 코어 상태와 동일하거나 또는 상이하도록, 선택되는 팔라듐 동위체의 홀짝 분리 이온화 방법.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 자동 이온화 준위에서의 이온 코어 상태가 제1 여기 준위 및 제2 여기 준위에서의 이온 코어 상태와 동일해지도록, 제3 파장이 선택되는, 팔라듐 동위체의 홀짝 분리 이온화 방법.
  4. 제3항에 있어서,
    제1 및 제2 파장은, 각각 247.7nm 및 835.6nm이며,
    제1 및 제2 레이저광은, 직선 편광의 상태로, 또한, 편광 방향이 서로 평행한 상태로, 팔라듐 함유 물질에서 동일한 위치에 조사되는, 팔라듐 동위체의 홀짝 분리 이온화 방법.
  5. 제3항에 있어서,
    제1 및 제2 파장은, 각각 244.9nm 및 576.2nm이며,
    제1 및 제2 레이저광은, 직선 편광의 상태로, 또한, 편광 방향이 서로 평행한 상태로, 팔라듐 함유 물질에서 동일한 위치에 조사되는, 팔라듐 동위체의 홀짝 분리 이온화 방법.
  6. 제3항에 있어서,
    제1 및 제2 파장은, 각각 244.9nm 및 560.5nm이며,
    제1 및 제2 레이저광은,
    (A)직선 편광의 상태로, 또한, 편광 방향이 서로 직교하는 상태로, 팔라듐 함유 물질에서 동일한 위치에 조사되거나, 또는,
    (B)원편광 혹은 타원 편광의 상태로, 팔라듐 함유 물질에서 동일한 위치에 조사되는, 팔라듐 동위체의 홀짝 분리 이온화 방법.
  7. 제2항에 있어서,
    제1 및 제2 파장은, 각각 276.3nm 및 521.0nm이며, 제3 레이저광의 파장은, 760.1nm 혹은 760.6nm, 730.9nm, 712.0nm, 또는, 699.1nm임으로써, 상기 제3 파장에 대응하는 자동 이온화 준위에서의 이온 코어 상태가, 제1 여기 준위 및 제2 여기 준위에서의 이온 코어 상태와 상이한, 팔라듐 동위체의 홀짝 분리 이온화 방법.
  8. 제7항에 있어서,
    제3 레이저광의 파장은, 760.6nm 또는 730.9nm인, 팔라듐 동위체의 홀짝 분리 이온화 방법.
  9. 제7항 또는 제8항에 있어서,
    제3 레이저광의 파장 범위(R)는, 1.5nm 이하의 폭을 갖고, 당해 파장 범위(R)에는, 760.1nm와 760.6nm의 한쪽 또는 양쪽이 포함되는, 팔라듐 동위체의 홀짝 분리 이온화 방법.
  10. 제7항 내지 제9항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 팔라듐 함유 물질에, 제1, 제2 및 제3 레이저광을 조사할 때에, 상기 팔라듐 함유 물질에 전기장을 인가하는, 팔라듐 동위체의 홀짝 분리 이온화 방법.
  11. 제1항 내지 제10항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 팔라듐 함유 물질은, 방사성 팔라듐 동위체 107Pd를 포함하는 사용 완료 핵연료인, 팔라듐 동위체의 홀짝 분리 이온화 방법.
  12. 제1항에 있어서,
    상기 (A)의 경우에서,
    제1 파장 λ1은 244.9nm이며, 제2 파장 λ2는 334.0nm<λ2<378.8nm를 충족하고 또한 제2 여기 준위가 자동 이온화 준위가 되는 특정의 값이거나, 또는,
    제1 파장 λ1은 247.7nm이며, 제2 파장 λ2는 328.8nm<λ2<372.1nm를 충족하고 또한 제2 여기 준위가 자동 이온화 준위가 되는 특정의 값인, 팔라듐 동위체의 홀짝 분리 이온화 방법.
  13. 제12항에 있어서,
    제1 및 제2 레이저광은,
    직선 편광의 상태로, 또한, 편광 방향이 서로 평행한 상태로, 팔라듐 함유 물질에서 동일한 위치에 조사되거나, 또는,
    직선 편광의 상태로 또한 편광 방향이 서로 직교하는 상태로, 또는, 원편광 혹은 타원 편광의 상태로, 팔라듐 함유 물질에서 동일한 위치에 조사되는, 팔라듐 동위체의 홀짝 분리 이온화 방법.
  14. 복수 종류의 팔라듐 동위체를 포함하는 팔라듐 함유 물질에 복수의 파장의 레이저광을 조사함으로써 팔라듐 함유 물질로부터 질량수가 홀수인 팔라듐 동위체를 선택적으로 이온화하는, 팔라듐 동위체의 홀짝 분리 이온화 장치로서,
    제1 파장을 갖는 제1 레이저광을 팔라듐 함유 물질에 조사함으로써, 기저 준위에 있는 팔라듐 동위체를 제1 여기 준위로 여기하는 제1 레이저 조사 장치와,
    제2 파장을 갖는 제2 레이저광을 팔라듐 함유 물질에 조사함으로써, 제1 여기 준위의 팔라듐 동위체를, 제2 여기 준위로 여기하는 제2 레이저 조사 장치를 구비하고,
    제1 및 제2 레이저광에 의해, 질량수가 홀수인 팔라듐 동위체가 제2 여기 준위로 선택적으로 여기되고, 당해 팔라듐 동위체의 이온 코어 상태의 동일성이 제1 여기 준위와 제2 여기 준위의 사이에서 유지되고,
    또한,
    (A)제2 여기 준위가 자동 이온화 준위가 되도록 제1 및 제2 파장이 선택되거나, 또는,
    (B)제2 여기 준위가 자동 이온화 준위가 아닌 경우에는, 제3 파장을 갖는 제3 레이저광을 팔라듐 함유 물질에 조사함으로써, 제2 여기 준위에 있는 상기 팔라듐 동위체를 자동 이온화 준위로 여기하는 제3 레이저 조사 장치를 구비하고, 제1, 제2 및 제3 레이저광에 의해 상기 팔라듐 동위체를 자동 이온화 준위로 여기하도록, 제1, 제2 및 제3 파장이 선택되는, 팔라듐 동위체의 홀짝 분리 이온화 장치.
  15. 제14항에 있어서,
    상기 (B)의 경우에서, 제1, 제2 및 제3 파장은, 상기 자동 이온화 준위의 상기 팔라듐 동위체의 이온 코어 상태가 제1 여기 준위 및 제2 여기 준위에서의 이온 코어 상태와 동일하거나 또는 상이하도록, 선택되는, 팔라듐 동위체의 홀짝 분리 이온화 장치.
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