KR20180076202A - 유기 태양전지 및 이의 제조 방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 유기 태양전지 및 이의 제조방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는, 정공수송층을 투과율이 우수한 제1정공수송층 및 패턴화된 제2정공수송층을 포함하는 2단 구조로 설계하고, 상기 제2정공수송층에 형성된 패턴의 형태, 크기 및 밀도 조절을 통하여 상기 제2정공수송층의 명도 및 채도를 제어하여 다양한 이미지를 구현할 수 있어, 유기 태양전지의 심미성을 강화할 수 있다.

Description

유기 태양전지 및 이의 제조 방법{ORGANIC PHOTOVOLTAICS AND METHOD FOR MANUFACTURING THE SAME}
본 발명은 심미성이 강화된 유기 태양전지 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
일반적으로 태양전지는 태양 에너지를 전기 에너지로 변환할 목적으로 제작된 광전지로, 태양으로부터 생성된 빛 에너지를 전기 에너지로 바꾸는 반도체 소자를 의미한다. 이러한 태양전지는 공해가 적고 자원이 무한적이며 반영구적인 수명을 가지고 있어 미래 에너지 문제를 해결할 수 있는 에너지원으로 기대되고 있다. 최근에 태양전지에 관한 기술은 발전 단가를 낮추는 저가형 태양전지에 대한 연구와 변환 효율을 높이는 고효율 태양전지에 대한 연구가 동시에 진행되고 있다.
태양전지는 내부 구성 물질 중 광활성층을 구성하는 물질에 따라 무기 태양전지와 유기 태양전지로 나뉠 수 있다. 무기 태양전지는 단결정 실리콘이 주로 사용되는데, 이러한 단결정 실리콘계 태양 전지는 효율 및 안정성 면에서 우수하고 현재 양산이 이루어지고 있는 태양 전지의 대부분을 차지하고 있지만 현재 원자재 확보, 효율 향상 및 저가격화 기술의 개발에 한계점을 나타내고 있다. 이에 유기 태양전지는 저분자(small molecule; 단분자로도 표현)나 고분자(polymer)의 유기 반도체 재료와 같은 유기물을 사용하는데 무기 태양전지에 사용된 무기물에 비해 가격이 월등히 저렴하며 다양하게 합성과 가공이 가능하여 수급이 용이하다. 따라서 제조 공정을 단순화 및 고속화할 수 있고, 여러가지 재질, 형태로의 응용과 대량 생산이 가능하기 때문에 유기 태양전지에 대한 관심과 연구가 증폭되고 있다.
유기 태양전지는 기본적으로 박막형 구조를 가지고 있으며, 일반적으로 서로 대향하여 위치하는 양극과 음극, 그리고 상기 양극과 음극 사이에 개재되어 위치하며, 공액 고분자와 같은 정공수용체(hole acceptor)과 플러렌 등의 전자수용체(electron acceptor)가 접합구조로 이루어진 유기물질을 포함하는 광활성층으로 이루어져 있으며, 필요에 따라 상기 광활성층의 상부 및 하부에 각각 정공수송층 및 전자전달층을 더 포함할 수 있다.
이러한 다층 박막 구조를 갖는 유기 소자는 슬롯다이 코팅, 스핀코팅, 그라비어 코팅 등 다양한 코팅법을 이용하여 제조할 수 있으며, 이중에서도 롤투롤(roll-to-roll) 방식의 슬롯다이 코팅법이 주로 이용된다.
전술한 바와 같이 유기 태양전지는 손쉬운 가공성 및 저렴한 가격으로 대량생산이 가능하며, 롤투롤 방식에 의한 박막 제작이 가능하므로 유연성을 가지는 대면적 전자소자의 제작이 가능하다는 장점이 있다.
그러나, 상기와 같은 기술적, 경제적 유리함에도 불구하고 유기 태양전지는 획일적인 디자인으로 인하여 상용화하기에는 한계가 있어, 디자인의 다양화를 통해 소비자의 심미적인 요구를 충족시킬 수 있고, 보다 광범위한 분야에 적용할 수 있는 기술 개발이 요구되고 있다.
전지 중에서 심미적인 측면을 강화하는 기술 개발은 특히 염료감응 태양전지에서 활발하게 이루어져 왔다.
일례로, 대한민국 공개특허 제1068436호는 조사되는 광에 의해 색이 변화되는 광변색 특성을 나타내는 광변색성 염료를 사용하는 염료감응 태양전지를 건물의 유리창에 부착할 경우, 유리창의 색과 명도를 변형시킬 수 있고, 건물 디자인과 어울리는 다양한 색을 구현하는 방법을 개시하고 있다.
또한, 대한민국 공개특허 제2010-0007407호는 발광 보도블럭에 적용할 수 있는 염료 감응형 태양전지로서, LED램프로 이루어지는 발광램프와, 디자인 또는 로고가 형성되어 있어, 상기 발광램프에서 빛을 발광하면 빛이 투과하여 보행자에게 외관미를 느끼도록 하는 표시패널을 포함하는 염료감응 태양전지를 개시하고 있다.
이와 같이 전지 중에서도 염료 감응형 태양전지의 경우 디자인과 관련된 기술개발이 이루어져오고 있으나, 유기 태양전지의 디자인 다양화에 관해서는 아직 기술개발이 미미한 실정이다.
대한민국 등록특허 제1068436호, "염료감응형 태양전지용 광변색성 염료 및 그를 이용한 염료감응형 태양전지" 대한민국 공개특허 제2010-0007407호, "염료감응 투명 태양전지를 이용한 조명 보도블럭"
본 발명자들은 상기 문제점을 해결하기 위해 다각적으로 연구를 수행한 결과, 유기 태양전지의 정공수송층을 하부의 제1정공수송층과 상부의 제2정공수송층을 포함하는 2단으로 구성하되, 상부의 제2정공수송층을 패턴화하여 패턴들의 형태, 크기 및 밀도 조절을 통해 유기 태양전지 상에 다양한 디자인을 구현할 수 있음을 발견하였다.
따라서, 본 발명의 목적은 심미성이 강화된 유기 태양전지를 제공하는데 있다.
또한, 본 발명의 다른 목적은 유기 태양전지에 다양한 디자인을 구현하여 심미성을 강화할 수 있는 유기 태양전지의 제조방법을 제공하는데 있다.
상기 목적을 달성하기 위해, 본 발명은 기판; 음극; 전자수송층; 광활성층; 정공수송층; 및 양극;을 포함하는 유기 태양전지에 있어서, 상기 정공수송층은 제1정공수송층; 및 상기 제1정공수송층 상에 패턴화되어 형성된 제2정공수송층;을 포함하고, 상기 양극은 상기 정공수송층 상에 형성된 것을 특징으로 하는 유기 태양전지를 제공한다.
이때, 상기 제2정공수송층은 닷(dot), 마름모, 원형, 다각형, 스트라이프, 모눈, 물결 및 지그재그로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 형태로 패턴화될 수 있으며, 상기 패턴의 크기는 50 ㎛ ~ 1cm 일 수 있다.
또한, 상기 제2정공수송층을 형성하기 위한 조성물은 점도가 300 내지 10,000 cps 이고, 광투과도가 10 ~ 90% 일 수 있다.
상기 양극은 광투과도가 50 ~ 90%인 것일 수 있다.
상기 유기 태양전지는 광투과도가 20% 이상인 반투명 유기 태양전지인 것일 수 있다.
본 발명은 또한, 유기 태양전지의 제조방법을 제공하며, 상기 유기 태양전지의 제조방법은 (S1) 기판 상에 음극을 형성하는 단계; (S2) 상기 음극 상에 전자수송층 형성용 조성물을 이용하여 전자수송층을 형성하는 단계; (S3) 상기 전자수송층 상에 광활성층 형성용 조성물을 이용하여 광활성층을 형성하는 단계; (S4) 상기 광활성층 상에 제1정공수송층 형성용 조성물을 이용하여 제1정공수송층을 형성하는 단계; (S5) 상기 제1정공수송층 상에 제2정공수송층 형성용 조성물을 이용하여 패턴화된 제2정공수송층을 형성하는 단계; 및 (S6) 상기 패턴화된 제2정공수송층 상에 양극을 형성하는 단계;를 포함한다.
상기 패턴화된 제2정공수송층을 형성하는 단계는 잉크젯 인쇄, 에어로졸젯 인쇄, EHD(Electrohydrodynamic)젯 인쇄, 그라비아 인쇄, 그라비아옵셋 인쇄, 플렉소 인쇄 또는 스크린 인쇄 중 어느 하나의 방법을 이용할 수 있다.
상기 제2정공수송층 형성용 조성물은 점도가 300 내지 10,000 cps인 것일 수 있다.
본 발명에 따른 유기 태양전지는 나타내고자 하는 이미지를 구현함으로써 다양한 디자인으로 제조될 수 있어 심미성이 강화될 수 있다.
또한, 유기 태양전지의 디자인이 다양화됨에 따라 소비자들의 기호를 충족시킬 수 있고, 보다 광범위한 분야에 적용할 수 있어 상용화에 유리할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 구현예에 따른 유기 태양전지의 구조를 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 2는 본 발명의 일 구현예에 따른 유기 태양전지의 제조방법을 개략적으로 나타낸 공정도이다.
도 3은 본 발명의 일 구현예에 따른 유기 태양전지에서 패턴의 형태, 크기 및 밀도에 의해 명도가 조절된 예를 나타낸 이미지이다.
도 4는 본 발명의 일 구현예에 따른 유기 태양전지에서, 패턴화된 제2정공수송층에 형성된 패턴의 형태, 크기 및 밀도 조절을 통한 명도와 채도 제어에 의한 이미지 구현 전(a) 및 후(b)를 나타낸 것이다.
이하, 본 발명에 대한 이해를 돕기 위하여 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다.
본 명세서 및 청구범위에서 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니 되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.
본 명세서에서 어떤 부재가 다른 부재 "상에" 위치하고 있다고 할 때, 이는 어떤 부재가 다른 부재에 접해 있는 경우뿐 아니라 두 부재 사이에 또 다른 부재가 존재하는 경우도 포함한다.
본 명세서에서 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함"한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성 요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다.
이하, 도면을 참조하면 본 발명을 보다 상세히 설명한다.
본 발명은 다양한 디자인의 구현이 가능한 유기 태양전지에 관한 것이다.
도 1은 본 발명의 일 구현예에 따른 유기 태양전지의 구조를 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 1을 참조하면, 본 발명의 일 구현예에 따른 유기 태양전지(100)는 기판(10); 음극(20); 전자수송층(30); 광활성층(40); 정공수송층(50); 및 양극(60);을 포함하되, 정공수송층(50)은 제1정공수송층(HTL1, 51); 및 제1정공수송층(51) 상에 패턴화되어 형성된 제2정공수송층(HTL2, 52);을 포함할 수 있다. 이때, 기판(10); 음극(20); 전자수송층(30); 광활성층(40); 정공수송층(50); 및 양극(60);은 순차적으로 적층된 것일 수 있다.
기판(10)은 광이 투과될 수 있도록 투명성을 갖는 것이라면 특별히 한정되지 않고 사용할 수 있다.
기판(10)은 석영 또는 유리와 같은 투명 무기 기판이거나, 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN), 폴리카보네이트(PC), 폴리스티렌(PS), 폴리프로필렌(PP), 폴리이미드(PI), 폴리에틸렌설포네이트(PES), 폴리옥시메틸렌(POM), 폴리에테르에테르케톤(PEEK), 폴리에테르설폰(PES) 및 폴리에테르이미드(PEI)로 이루어진 군에서 선택되는 1종의 투명 플라스틱 기판을 사용할 수 있다. 이중에서 유연하면서도 높은 화학적 안정성, 기계적 강도 및 투명도를 가지는 필름 형태의 투명 플라스틱 기판을 사용하는 것이 바람직하다.
또한, 기판(10)은 400 내지 750 ㎚의 가시광선 파장 영역에서 적어도 70% 이상, 구체적으로는 80% 이상의 투과율을 갖는 것이 좋다.
기판(10)의 두께는 특별히 한정되지 않으며 사용 용도에 따라 적절히 결정될 수 있는데 일례로 1 내지 500 ㎛일 수 있다.
음극(20)은 산화인듐주석(Indium Tin Oxide; ITO), 산화인듐아연(Indium Zinc Oxide; IZO), 산화인듐갈륨아연(Indium Gallium Zinc Oxide; IGZO), 산화인듐주석아연(Indium Tin Zinc Oxide; ITZO), 갈륨도핑 산화아연(Ga-doped Zinc Oxide; GZO), 알루미늄도핑 산화아연(Al-doped Zinc Oxide; AZO), 불소도핑 산화주석(F-doped Tin Oxide; FTO), 산화아연주석(Zinc Tin Oxide; ZTO), 산화인듐갈륨(Indium Gallium Oxide; IGO), ZnO-Ga2O3, ZnO-Al2O3, SnO2-Sb2O3 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 금속산화물 투명 전극; AgNW(은 나노와이어) 투명 전극; 전도성 고분자 박막, 그래핀(graphene) 박막, 그래핀 산화물(graphene oxide) 박막, 탄소나노튜브 박막과 같은 전도성 투명전극; 또는 금속이 결합된 탄소나노튜브 박막과 같은 유-무기 결합 투명전극 등을 사용할 수 있다. 여기서, 상기 AgNW 투명 전극은 AgNW와 같이 용액 공정이 가능한 소재라면 이에 제한되지 않는다. 또한, 음극(20)의 형태는 메탈 메쉬(Metal Mesh) 또는 그리드(Grid)일 수 있으며, Ag, Cu, Al, Au와 같은 금속을 이용하여 도금, 인쇄, 코팅 공정으로 형성될 수 있다.
음극(20)의 두께는 10 내지 3000 ㎚일 수 있다.
전자수송층(30)은 전술한 음극(20) 상에 위치하며, 전자의 수송 능력을 높여 유기 태양전지의 효율을 높이는 역할을 한다. 또한, 외부로부터 유입된 산소와 수분을 차단하여 광활성층(40)에 영향을 주는 것을 방지할 수 있다.
전자수송층(30)은 금속산화물과 유기물로 형성될 수 있으며, 상기 금속산화물은 티타늄(Ti), 아연(Zn), 규소(Si), 망간(Mn), 스트론튬(Sr), 인듐(In), 바륨(Ba), 칼륨(K), 니오븀(Nb), 철(Fe), 탄탈럼(Ta), 텅스텐(W), 비스무트(Bi), 니켈(Ni), 구리(Cu), 몰리브덴(Mo), 세륨(Ce), 백금(Pt), 은(Ag) 및 로듐(Rh)으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 금속의 산화물을 포함할 수 있다. 구체적으로, 상기 금속산화물 박막층은 밴드갭이 넓고 반도체적 성질을 가지고 있는 산화아연(ZnO)으로 이루어질 수 있으며, 유기물은 PEI(polyethyleneimine), PEIE(ethoxylated-polyethylenimine) 등일 수 있다.
또한, 전자수송층(30)에 포함되는 금속산화물은 평균 입경이 10 nm 이하이고, 구체적으로 1 내지 8 nm이고, 더욱 구체적으로 3 내지 7 nm일 수 있다.
전자수송층(30)은 코팅을 통해 형성될 수 있으며, 코팅 과정은 슬롯다이 코팅,스핀 코팅법, 스프레이 코팅법, 스크린 인쇄법, 바(bar) 코팅법, 닥터블레이드 코팅법, 그라비아 프린팅법 등을 사용할 수 있으나, 금속 산화물을 코팅할 수 있는 방법이면 이에 제한되지 않고 사용할 수 있다. 특히, 전자수송층(30)은 슬롯다이 코팅을 이용하는 것이 유리할 수 있다.
전자수송층(30)의 두께는 1 내지 100 nm일 수 있으며, 이와 같이 규정된 두께 범위를 벗어날 경우 전자의 수송 능력이 저하될 수 있다.
광활성층(40)은 전술한 전자수송층(30) 상에 위치하며, 정공수용체와 전자수용체가 혼합된 벌크 이종접합 구조를 가진다.
상기 정공수용체는 전기 전도성 고분자 또는 유기 저분자 반도체 물질 등과 같은 유기 반도체를 포함한다. 상기 전기 전도성 고분자는 폴리티오펜(polythiphene), 폴리페닐렌비닐렌(polyphenylenevinylene), 폴리플루오렌(polyfulorene), 폴리피롤(polypyrrole) 및 이들의 공중합체로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상일 수 있다. 상기 유기 저분자 반도체 물질은 펜타센(pentacene), 안트라센(anthracene), 테트라센(tetracene), 퍼릴렌(perylene), 올리고티오펜(oligothiphene) 및 이들의 유도체로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있다.
구체적으로 상기 정공수용체는 폴리-3-헥실티오펜(poly-3-hexylthiophene; P3HT), 폴리-3-옥틸티오펜(poly-3-octylthiophene; P3OT), 폴리파라페닐렌비닐렌(poly-p-phenylenevinylene; PPV), 폴리(9,9'-디옥틸플루오렌)(poly(9,9'-dioctylfluorene)), 폴리(2-메톡시-5-(2-에틸-헥실옥시)-1,4-페닐렌비닐렌)(poly(2-methoxy-5-(2-ethyl-hexyloxy)-1,4-phenylenevinylene; MEH-PPV) 및 폴리(2-메틸-5-(3', 7′'-디메틸옥틸옥시))-1,4-페닐렌비닐렌(poly(2-methyl-5-(3', 7′'-dimethyloctyloxy))-1,4-phenylene vinylene; MDMOPPV)으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있다.
상기 전자수용체는 풀러렌(fullerene, C60), C70, C76, C78, C80, C82, C84 등의 풀러렌 유도체, CdS, CdSe, CdTe 및 ZnSe으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있다.
구체적으로 상기 전자수용체는 (6,6)-페닐-C61-부티릭에시드 메틸에스테르((6,6)-phenyl-C61-butyric acid methyl ester; PCBM), (6,6)-페닐-C71-부티릭에시드 메틸에스테르((6,6)-phenyl-C71-butyric acid methyl ester; C70-PCBM), (6,6)-티에닐-C61-부티릭에시드 메틸에스테르((6,6)-thienyl-C61-butyric acid methyl ester; ThCBM) 및 탄소나노튜브로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있다.
이때 광활성층(40)은 정공수용체로서 P3HT와 전자수용체로서 PCBM의 혼합물을 포함하는 것이 더욱 바람직하고, 이때 상기 P3HT와 PCBM의 혼합 중량 비율은 1:0.1 내지 1:2일 수 있다.
광활성층(40)의 두께는 10 내지 1000 ㎚, 구체적으로는 100 내지 500 ㎚일 수 있다. 광활성층(40)의 두께가 상기 범위 미만인 경우 태양빛을 충분히 흡수할 수가 없어, 광전류가 낮아져 효율 저하가 예상되며, 반대로 상기 범위를 초과하는 경우 여기된 전자와 정공이 전극으로 이동할 수 없어 효율 저하 문제가 발생할 수 있다.
정공수송층(50)은 전술한 광활성층(30) 상에 위치하며, 제1정공수송층(51) 및 제1정공수송층(51) 상에 패턴화되어 형성된 제2정공수송층(52)을 포함할 수 있다.
제1정공수송층(51)은 전술한 광활성층(40) 상에 위치하며, 광활성층(40)의 전면에 걸쳐 형성될 수 있다.
또한, 제1정공수송층(51)은 광활성층(40)에서 발생된 정공이 보다 원활하게 후술하는 양극(60)으로 이동될 수 있도록 하며, 양극(50)으로부터의 불순물, 금속 이온 등의 침투를 방지하여 광활성층(40)을 보호할 수 있다.
제1정공수송층(51)은 광투과도가 70% 이상일 수 있으며, 광투과도가 70% 미만이면 제2정공수송층(52)으로 형성되는 패턴의 시인성에 문제가 있을 수 있다. 바람직하게는, 제1정공수송층(51)의 광투과도는 70 ~ 90% 일 수 있다.
제1정공수송층(51)은 폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜) (poly(3,4-ethylenedioxythiophene; PEDOT), 폴리(스티렌설포네이트) (poly(styrene sulfonate); PSS), 폴리아닐린, 프탈로시아닌, 펜타센, 폴리디페닐 아세틸렌, 폴리(t-부틸)디페닐아세틸렌, 폴리(트리플루오로메틸)디페닐아세틸렌, 구리 프탈로시아닌(Cu-PC) 폴리(비스트리플루오로메틸)아세틸렌, 폴리비스(t-부틸디페닐)아세틸렌, 폴리(트리메틸실릴) 디페닐아세틸렌, 폴리(카르바졸)디페닐아세틸렌, 폴리디아세틸렌, 폴리페닐아세틸렌, 폴리피리딘아세틸렌, 폴리메톡시페닐아세틸렌, 폴리메틸페닐아세틸렌, 폴리(t-부틸)페닐아세틸렌, 폴리니트로페닐아세틸렌, 폴리(트리플루오로메틸)페닐아세틸렌 및 폴리(트리메틸실릴)페닐아세틸렌으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있다. 구체적으로 제1정공수송층(51)은 폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜)과 폴리(스티렌설포네이트)의 혼합물을 포함할 수 있다.
제1정공수송층(51)의 두께는 100 내지 500 ㎚, 구체적으로는 200 내지 400 ㎚일 수 있다. 제1정공수송층(51)의 두께가 상기 범위 미만인 경우 정공수송 특성 개선 효과를 얻을 수 없으며, 반대로 상기 범위를 초과하는 경우 유기 태양전지의 투과도가 저하되는 문제가 발생할 수 있다.
제2정공수송층(52)은 전술한 제1정공수송층(51) 상에 위치하며, 다수의 패턴에 의해 패턴화된 형태일 수 있다.
제2정공수송층(52)에 형성된 패턴의 형태, 크기 및 밀도를 조절하여, 이들 패턴의 명도와 채도를 제어할 수 있으며, 제어된 명도와 채도를 이용하여 유기 태양전지 상에 나타내고자 하는 디자인을 구현할 수 있다.
제2정공수송층(52)에 형성되는 패턴의 형태는 닷(dot), 마름모, 원형, 다각형, 스트라이프, 모눈, 물결 및 지그재그로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상일 수 있으나, 구현 가능한 패턴의 형태라면 이에 제한되는 것은 아니다.
특히, 패턴의 형태가 닷(dot)일 경우 크기와 밀도 조절이 용이하여, 명도와 채도 제어에 의한 디자인 구현에 유리할 수 있다.
제2정공수송층(52)에 형성되는 패턴의 크기는 50 ㎛ ~ 1 cm 일 수 있으며, 여기서, 상기 패턴의 형태가 닷, 마름모, 원형 및 다각형 중 선택되는 형태일 경우 상기 크기란 각 패턴 내에서 측정되는 길이 중 최장축을 의미하고, 상기 패턴의 형태가 스트라이프, 모눈, 물결 및 지그재그로 이루어진 군으로부터 선택된 형태일 경우, 상기 크기란 패턴의 폭을 의미한다. 상기 패턴의 크기가 50 ㎛ 미만이면 인쇄 공정으로 구현할 수 없을 수 있으며, 1 cm 초과이면 모듈의 면적이 좁을 경우 패턴의 형태, 크기, 밀도 조절에 의한 명암과 채도 제어가 어려울 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니며, 패턴의 크기는 전체 모듈의 면적에 따라 적절히 조절할 수 있다.
제2정공수송층(52)에 형성되는 패턴의 밀도는 5 ~ 90%일 수 있으며, 여기서 패턴의 밀도는 단위 면적당 패턴의 충진률(Geometric Fill Factor)을 의미한다. 상기 패턴의 밀도는 나타내고자 하는 디자인에 따라 적절하게 조절할 수 있다.
제2정공수송층(52)의 조성은 제1정공수송층(51)에서 설명한 바와 같다.
제2정공수송층(52)을 이루는 제2정공수송층 형성용 조성물은 패턴 형성을 위한 인쇄 공정에 적합하도록 최적화되는 것이 바람직하다. 구체적으로, 상기 제2정공수송층 형성용 조성물은 점도가 300 내지 10,000 cps 일 수 있다. 상기 제2정공수송층 형성용 조성물의 점도가 상기 범위 미만인 경우 패턴의 퍼짐 현상이 야기될 수 있으며, 이와 반대로 상기 범위를 초과하는 경우 정공수송 물질의 균일한 분산이 어렵고 인쇄성이 저하될 우려가 있다.
또한, 제2정공수송층(52)은 광투과도가 10 ~ 90%일 수 있다. 제2정공수송층(52)의 광투과도가 상기 범위 미만이거나 초과인 경우 유기 태양전지(100)에 구현된 디자인에 대한 시인성이 저하될 수 있다.
전술한 바와 같은 제2정공수송층 형성용 조성물의 점도와 패턴화 방법 간에는 관련성이 있으며, 상기 제2정공수송층 형성용 조성물의 점도가 5,000 cps 이하일 경우 저점도 패턴이 가능한 제팅(Jetting), 그라비아 프린팅(Gravure printing) 방법 등에 의해 패턴화할 수 있고, 그 이상일 경우 그라비아(Gravure), 그라비아-오프셋(Gravure-offset), 스크린 프린팅(Screen Printing) 등의 방법으로 패턴화하는 것이 바람직하다.
양극(60)은 전술한 정공수송층(50), 즉, 제1정공수송층(51) 및 제2정공수송층(52) 상에 위치하며, 구체적으로는, 패턴화된 제2정공수송층(52) 영역과 제1정공수송층(51) 중 제2정공수송층(52)의 패턴이 형성되지 않은 영역 상에 위치할 수 있다.
양극(60)은 낮은 일함수를 갖는 통상의 금속을 포함하며, 예를 들어 은(Ag), 구리(Cu), 금(Au), 백금(Pt), 티타늄(Ti), 알루미늄(Al), 니켈(Ni), 지르코늄(Zr), 철(Fe), 망간(Mn) 등의 금속 입자; 또는 상기 금속원소를 포함하는 전구체, 예를 들면 질산은(AgNO3), Cu(HAFC)2 (Cu(hexafluoroacetylacetonate)2,), Cu(HAFC)(1,5-Cyclooctanediene), Cu(HAFC)(1,5-Dimethylcyclooctanediene), Cu(HAFC)(4-Methyl-1-pentene), Cu(HAFC)(Vinylcyclohexane), Cu(HAFC)(DMB), Cu(TMHD)2(Cu (tetramethylheptanedionate)2), DMAH(dimethylaluminum hydride), TMEDA(tetramethylethylenediamine), DMEAA(dimethylethylamine alane, NMe2Et·AlH3), TMA(trimethylaluminum), TEA(triethylaluminum), TBA(triisobutylaluminum), TDMAT(tetra(dimethylamino)titanium), TDEAT(tetra(dimethylamino)titanium) 등 일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
양극(60)의 투과도는 50 ~ 90%이며, 양극(60)의 투과도가 상기 범위 미만이면 정공수송층(50)에 의해서 구현된 디자인에 대한 시인성이 저하될 수 있다.
양극(60)의 두께는 10 내지 5000 ㎚일 수 있다.
본 발명에 따른 유기 태양전지는 높은 투과도의 제1정공수송층(51), 제1정공수송층(51) 상에 형성된 패턴화된 제2정공수송층(52) 및 투과도가 우수한 양극(60)으로 인하여 전체적으로 20 % 이상의 광투과도를 가져 반투명 상태의 유기 태양전지를 구현할 수 있다. 또한, 정공수송층(50) 중 제1정공수송층(51)에 의하여 양극으로부터의 각종 불순물 또는 금속 이온으로부터 광활성층을 보호하여 유기 태양전지의 신뢰성 향상을 도모할 수 있다. 이에 따라, 종래 유기 태양전지와 동일한 수준의 효율과 우수한 투명성을 가지면서도 제2공수송층(52)에 형성된 패턴의 형태, 크기 및 밀도 조절에 의해 구현되는 이미지로 인하여 심미성이 강화된 유기 태양전지를 제공할 수 있다.
또한, 본 발명은 전술한 바와 같은 유기 태양전지의 제조방법을 제공한다.
도 2는 본 발명의 일 구현예에 따른 유기 태양전지의 제조방법을 개략적으로 나타낸 공정도이다.
도 2를 참조하면, 본 발명의 일 구현예에 따른 유기 태양전지의 제조방법은 (S1) 기판 상에 음극을 형성하는 단계; (S2) 상기 음극 상에 전자수송층 형성용 조성물을 이용하여 전자수송층을 형성하는 단계; (S3) 상기 전자수송층 상에 광활성층 형성용 조성물을 이용하여 광활성층을 형성하는 단계; (S4) 상기 광활성층 상에 제1정공수송층 형성용 조성물을 이용하여 제1정공수송층을 형성하는 단계; (S5) 상기 제1정공수송층 상에 제2정공수송층 형성용 조성물을 이용하여 패턴화된 제2정공수송층을 형성하는 단계; 및 (S6) 상기 패턴화된 제2정공수송층 상에 양극을 형성하는 단계;를 포함할 수 있다.
(S1) 단계에서는, 기판(10) 상에 음극(20)을 형성할 수 있다.
우선, 기판(10)을 준비하고 기판(10) 상에 음극(20)을 형성한다. 준비된 기판(10) 상에 음극(20)은 통상의 방법에 따라 형성될 수 있다. 구체적으로 음극(20)은 기판(10)의 일면에 음극 형성용 조성물을 열 기상 증착, 전자 빔 증착, RF 또는 마그네트론 스퍼터링, 화학적 증착 또는 이와 유사한 방법을 통해 형성할 수 있다.
이때 음극(20)의 형성에 앞서 선택적으로 기판(10)에 대하여 O2 플라즈마 처리법, UV/오존 세척, 산 또는 알칼리 용액을 이용한 표면 세척, 질소 플라즈마 처리법 및 코로나 방전 세척으로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 어느 하나의 방법을 이용하여 기판(20)의 표면을 전처리할 수도 있다.
이어서 상기 음극이 형성된 기재를 롤투롤 방식으로 이송시키면서 코팅 용액을 코팅하여 박막층을 형성하는 단계를 포함한다. 이때 상기 박막층은 전자수송층(30), 광활성층(40), 제1정공수송층(51), 제2정공수송층(52) 및 양극(60)이다.
상기 코팅 용액은 각 박막층에 포함되는 물질 및 용매를 포함한다. 구체적으로 상기 코팅 용액은 전자수송층 형성용 조성물, 광활성층 형성용 조성물, 제1정공수송층 형성용 조성물, 제2정공수송층 조성물 및 양극 조성물일 수 있다.
(S2) 단계에서는, 음극(20) 상에 전자수송층 형성용 조성물을 이용하여 전자수송층(30)을 형성할 수 있다.
상기 전자수송층 형성용 조성물은 전술한 금속산화물을 용매에 용해시켜 제조하며 이를 도포하여 도막을 형성한다.
상기 용매는 금속산화물을 용해시키거나 분산시킬 수 있는 것이라면 특별히 한정되지 않고 사용할 수 있으며, 예를 들어, Water, 2-에틸헥산올, 2-부톡시헥산올, n-프로필 알코올, 이소프로필 알코올, 에틸렌 글리콜, 디에틸렌 글리콜, 트리에틸렌 글리콜, 테트라에틸렌 글리코르, 프로필렌글리콜 및 디프로필렌 글리콜으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상이 사용될 수 있다.
상기 용매는 상기 전자수송층 형성용 조성물 중 잔부의 양으로 포함될 수 있으며, 구체적으로는 상기 전자수송층 형성용 조성물 총 중량에 대하여 1 내지 95 중량%로 포함될 수 있다. 용매의 함량이 95 중량%를 초과할 경우 원하는 코팅층의 기능을 얻기 어렵고, 용매의 함량이 1 중량% 미만일 경우 균일한 두께의 박막 형성이 어렵다.
상기 도포는 슬롯다이 코팅, 스핀 코팅, 그라비어 코팅, 바(bar) 코팅, 메이어 바(Meyer bar) 코팅, 스프레잉, 딥 코팅, 콤마 코팅, 커튼 코팅, 닥터 블레이딩 등의 통상의 코팅 방법에 의해 실시될 수 있으며, 구체적으로는 슬롯다이 코팅 또는 스핀 코팅이 수행될 수 있다.
상기 전자수송층 형성용 조성물로 도막을 형성한 이후, 코팅된 기판에 대해 건조 또는 열처리하는 후처리 공정이 선택적으로 실시될 수 있다. 상기 건조는 50 내지 400℃, 구체적으로는 70 내지 200℃에서 1 내지 30분 동안 열풍건조, NIR 건조, 또는 UV 건조를 통하여 실시될 수 있다.
(S3) 단계에서는, 전자수송층(30) 상에 광활성층 형성용 조성물을 이용하여 광활성층(40)을 형성할 수 있다.
상기 광활성층 형성용 조성물은 전술한 정공수용체와 전자수용체를 용매에 용해시켜 제조하며 이를 도포하여 도막을 형성한다.
상기 용매는 전자수용체와 정공수용체를 용해시키거나 분산시킬 수 있는 것이라면 특별한 제한없이 사용할 수 있다. 일례로, 상기 용매는 물; 에탄올, 메탄올, 프로판올, 이소프로필알코올, 부탄올 등의 알코올; 또는 아세톤, 펜탄, 톨루엔, 벤젠, 디에틸에테르, 메틸부틸에테르, N-메틸피롤리돈, 테트라하이드로퓨란, 디메틸포름아마이드, 디메틸아세트아마이드, 디메틸술폭사이드, 카본테트라클로라이드, 디클로로메탄, 디클로로에탄, 트리클로로에틸렌, 클로로포름, 클로로벤젠, 디클로로벤젠, 트리클로로벤젠, 사이클로헥산, 사이클로펜타논, 사이클로헥사논, 디옥산, 터피네올, 메틸에텔케톤 등의 유기 용매, 또는 이들의 혼합물일 수 있으며, 상기 전자수송층 형성용 조성물 제조시 대상 물질의 종류에 따라 상기한 용매 중에서 적절히 선택하여 사용하는 것이 바람직하다.
상기 도포는 슬롯다이 코팅, 스핀 코팅, 그라비어 코팅, 바(bar) 코팅, 메이어 바(Meyer bar) 코팅, 스프레잉, 딥 코팅, 콤마 코팅, 커튼 코팅, 닥터 블레이딩 등의 통상의 코팅 방법에 의해 실시될 수 있으며, 구체적으로는 슬롯다이 코팅 또는 스핀 코팅이 수행될 수 있다.
상기 광활성층 형성용 조성물로 도막을 형성한 이후, 코팅된 기판에 대해 건조 또는 열처리하는 후처리 공정이 선택적으로 실시될 수 있다. 상기 건조는 50 내지 400 ℃, 구체적으로는 70 내지 200 ℃ 에서 1 내지 30분 동안 열풍건조, NIR 건조, 또는 UV 건조를 통하여 실시될 수 있다.
일례로, 광활성층의 경우 코팅 공정 후 25 내지 150 ℃에서 5 내지 145분 동안 건조 및 열처리하는 후처리 공정을 실시할 수 있다. 상기 건조 공정과 열처리 공정의 적절한 조절에 의하여 상기 전자수용체와 상기 정공수용체 사이에 적절한 상분리를 유도할 수 있고, 상기 전자수용체의 배향을 유도할 수 있다. 상기 열처리 공정의 경우, 온도가 25 ℃ 미만인 경우 상기 전자수용체 및 상기 정공수용체의 이동도가 낮아서 열처리 효과가 미미할 수 있고, 상기 열처리 온도가 150 ℃를 초과하는 경우 상기 전자수용체의 열화로 인하여 성능이 저하될 수 있다. 또한, 상기 열처리 시간이 5분 미만인 경우 상기 전자수용체 및 상기 정공수용체의 이동도가 낮아서 열처리 효과가 미미할 수 있고, 상기 열처리 시간이 145분을 초과하는 경우 상기 전자수용체의 열화로 인하여 성능이 저하될 수 있다.
(S4) 단계에서는, 광활성층(40) 상에 제1정공수송층 형성용 조성물을 이용하여 제1정공수송층(51)을 형성할 수 있다.
상기 제1정공수송층 형성용 조성물은 정공수송 물질 및 용매를 포함하는 페이스트일 수 있다.
상기 정공수송 물질은 폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜) (poly(3,4-ethylenedioxythiophene; PEDOT) 및 폴리(스티렌설포네이트)(poly(styrene sulfonate); PSS)로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상일 수 있다.
상기 제1정공수송층 형성용 조성물에 포함되는 용매는 정공수송 물질을 균일하게 혼합하고 점도를 조절하기 위해 사용되며 해당 기술분야에서 페이스트 형성시 통상적으로 사용되는 것이라면 특별히 한정되지 않고 사용할 수 있다. 구체적으로, 상기 용매로는 알코올계 용매를 사용할 수 있으며, 예를 들어, 2-에틸헥산올, 2-부톡시헥산올, n-프로필 알코올, 이소프로필 알코올, 에틸렌 글리콜, 디에틸렌 글리콜, 트리에틸렌 글리콜, 테트라에틸렌 글리코르, 프로필렌글리콜 및 디프로필렌 글리콜으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상이 사용될 수 있다.
(S5) 단계에서는, 제1정공수송층(51) 상에 제2정공수송층 형성용 조성물을 이용하여 패턴화된 제2정공수송층(52)을 형성할 수 있다.
상기 제2정공수송층 형성용 조성물은 전술한 정공수송 물질 및 용매를 포함하는 페이스트이며, 이를 인쇄 방법을 이용하여 기판 상에 패턴화시킬 수 있다.
상기 제2정공수송층 형성용 조성물에 포함되는 용매는 정공수송 물질을 균일하게 혼합하고 점도를 조절하기 위해 사용되며 해당 기술분야에서 페이스트 형성시 통상적으로 사용되는 것이라면 특별히 한정되지 않고 사용할 수 있다. 구체적으로, 상기 용매로는 알코올계 용매를 사용할 수 있으며, 예를 들어, 2-에틸헥산올, 2-부톡시헥산올, n-프로필 알코올, 이소프로필 알코올, 에틸렌 글리콜, 디에틸렌 글리콜, 트리에틸렌 글리콜, 테트라에틸렌 글리코르, 프로필렌글리콜 및 디프로필렌 글리콜으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상이 사용될 수 있다.
상기 제2정공수송층 형성용 조성물은 인쇄 공정에 적합하도록 최적화되는 것이 바람직하다. 구체적으로, 상기 제2정공수송층 형성용 조성물은 점도가 300 내지 10,000 cps 범위일 수 있다. 상기 제2정공수송층 형성용 조성물의 점도가 상기 범위 미만인 경우 패턴의 퍼짐 현상이 야기될 수 있으며, 이와 반대로 상기 범위를 초과하는 경우 정공수송 물질의 균일한 분산이 어렵고 인쇄성이 저하될 우려가 있다.
본 발명에서 인쇄 방법은 통상적으로 사용되는 다양한 인쇄 공정이 적용될 수 있다. 예를 들어 상기 인쇄는 잉크젯 인쇄, 에어로졸젯 인쇄, EHD젯 인쇄, 그라비아 인쇄, 그라비아옵셋 인쇄, 임프린팅, 플렉소 인쇄 또는 스크린 인쇄 중 어느 하나의 방법이 사용될 수 있으며, 구체적으로는 스크린 인쇄이다.
상기 인쇄 공정을 수행한 후, 당분야에서 통상적으로 사용되는 건조 및 소성 방법에 따라 소성될 수 있으며, 구체적으로는 질소, 산소 또는 아르곤 열풍 단독, MIR(Middle Infra Red) 램프, 또는 열풍과 MIR 램프를 동시에 사용하여 건조 및 소성될 수 있다.
전술한 바와 같은 방법에 의해, 제2정공수송층(52) 형성시 패턴의 형태, 크기 및 밀도를 조절할 수 있고, 이를 통해 유기 태양전지에 다양한 이미지를 구현하여 유기 태양전지의 디자인을 다양화할 수 있다.
도 3은 본 발명의 일 구현예에 따른 유기 태양전지에서 패턴의 형태, 크기 및 밀도에 의해 이미지의 명도가 조절된 예를 나타낸 이미지이다.
도 3을 참조하면, 도 3의 (1) 내지 (5) 중, (1)이 명도가 가장 낮은 경우가 (5)가 명도가 가장 높은 경우로서, 닷 형태의 패턴 크기와 밀도를 조절에 의한 패턴의 명도를 제어함으로써 다양한 이미지를 구현할 수 있음을 알 수 있다.
(S6) 단계에서는, 패턴화된 제2정공수송층(52) 상에 양극(60)을 형성할 수 있다.
양극(60)은 도포가 아닌 양극 형성 물질을 스크린 프린팅, 그라비어 프린팅, 그라비어 오프셋(Gravure-offset) 프린팅, 열 기상 증착, 전자 빔 증착, RF 또는 마그네트론 스퍼터링, 화학적 증착 등의 방법을 통하여 형성될 수 있다.
본 발명에 있어서, 상기 기판에 대한 각각의 층 형성시, 상기 기판을 롤투롤 방식으로 이송시키는 속도는 0.01 m/min 내지 20 m/min일 수 있고, 구체적으로 0.1 m/min 내지 5 m/min 일 수 있다. 상기 이송 속도는 롤투롤 장비를 이용한 개별층의 코팅 및 건조 속도에 따라 최적화하여 사용할 수 있다.
도 4는 본 발명의 일 구현예에 따른 유기 태양전지에서, 패턴화된 제2정공수송층(52)에 형성된 패턴의 형태, 크기 및 밀도 조절을 통한 명도와 채도 제어에 의한 이미지 구현 전(a) 및 후(b)를 나타낸 것이다.
도 4를 참조하면, 제2정공수송층(52)에 형성된 패턴의 형태, 크기 및 밀도를 조절하는 것에 의해 나타내고자 하는 이미지를 구현할 수 있음을 알 수 있다. 이에 따라, 심미적인 측면에서 소비자들의 다양한 요구를 충족시킬 수 있는 유기 태양전지를 제조할 수 있어 상용화에 유리한 효과를 기대할 수 있다.
또한, 다양화 디자인으로 인하여 유기 태양전지를 건물 외장재, 예를 들어 외벽, 지붕, 창문뿐만 아니라 의류, 포장지, 벽지, 자동차 유리 등 다양한 분야에 적용 가능하다.
100: 유기 태양전지
10: 기판
20: 음극
30: 전자수송층
40: 광활성층
50: 정공수송층
51: 제1정공수송층
52: 제2정공수송층
60: 양극

Claims (11)

  1. 기판; 음극; 전자수송층; 광활성층; 정공수송층; 및 양극;을 포함하는 유기 태양전지에 있어서,
    상기 정공수송층은 제1정공수송층; 및 상기 제1정공수송층 상에 패턴화되어 형성된 제2정공수송층;을 포함하고,
    상기 양극은 상기 정공수송층 상에 형성된 것을 특징으로 하는 유기 태양전지.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 제1정공수송층은 광투과도가 70 ~ 90%인 것을 특징으로 하는 유기 태양전지.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 제2정공수송층은 닷(dot), 마름모, 원형, 다각형, 스트라이프, 모눈, 물결 및 지그재그로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 형태로 패턴화되는 것을 특징으로 하는 유기 태양전지.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 제2정공수송층은 크기가 50 ㎛ ~ 1 cm 인 패턴으로 패턴화된 것을 특징으로 하는 유기 태양전지.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 제2정공수송층을 형성하기 위한 조성물은 점도가 300 내지 10,000 cps 인 것을 특징으로 하는 유기 태양전지.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 제2정공수송층은 광투과도가 10 ~ 90%인 것을 특징으로 하는 유기 태양전지.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 양극은 광투과도가 50 ~ 90%인 것을 특징으로 하는 유기 태양전지.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 유기 태양전지는 광투과도가 20% 이상인 반투명 유기 태양전지인 것을 특징으로 하는 유기 태양전지.
  9. (S1) 기판 상에 음극을 형성하는 단계;
    (S2) 상기 음극 상에 전자수송층 형성용 조성물을 이용하여 전자수송층을 형성하는 단계;
    (S3) 상기 전자수송층 상에 광활성층 형성용 조성물을 이용하여 광활성층을 형성하는 단계;
    (S4) 상기 광활성층 상에 제1정공수송층 형성용 조성물을 이용하여 제1정공수송층을 형성하는 단계;
    (S5) 상기 제1정공수송층 상에 제2정공수송층 형성용 조성물을 이용하여 패턴화된 제2정공수송층을 형성하는 단계; 및
    (S6) 상기 패턴화된 제2정공수송층 상에 양극을 형성하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 유기 태양전지의 제조방법.
  10. 제9항에 있어서,
    상기 (S5) 단계의 패턴화된 제2정공수송층은 잉크젯 인쇄, 에어로졸젯 인쇄, EHD(Electrohydrodynamic)젯 인쇄, 그라비아 인쇄, 그라비아옵셋 인쇄, 플렉소 인쇄 및 스크린 인쇄로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나의 방법에 의해 형성되는 것을 특징으로 하는 유기 태양전지의 제조방법.
  11. 제9항에 있어서,
    상기 제2정공수송층 형성용 조성물은 점도가 300 내지 10,000 cps인 것을 특징으로 하는 유기 태양전지의 제조방법.

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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