KR20180033939A - 반투명 유기 태양전지 및 이의 제조 방법 - Google Patents

반투명 유기 태양전지 및 이의 제조 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 반투명 유기 태양전지 및 이의 제조방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 기판; 상기 기판 상에 형성된 음극; 상기 음극 상에 형성된 광활성층; 상기 광활성층 상에 형성된 패턴화된 제1정공수송층; 및 상기 패턴화된 제1정공수송층 상에 형성된 양극을 포함하는 반투명 유기 태양전지에 관한 것이다.
상기 반투명 유기 태양전지는 동일한 형상의 패턴화된 제1정공수송층 및 양극을 통해 광투과성 및 신뢰성을 크게 개선시킬 수 있어 반투명 유기 태양전지의 다양한 분야로의 적용을 가능케 한다.

Description

반투명 유기 태양전지 및 이의 제조 방법{SEMITRANSPARENT ORGANIC PHOTOVOLTAICS AND METHOD FOR MANUFACTURING THE SAME}
본 발명은 광투과성 및 신뢰성이 개선된 반투명 유기 태양전지 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
일반적으로 태양전지는 태양 에너지를 전기 에너지로 변환할 목적으로 제작된 광전지로, 태양으로부터 생성된 빛 에너지를 전기 에너지로 바꾸는 반도체 소자를 의미한다. 이러한 태양전지는 공해가 적고 자원이 무한적이며 반영구적인 수명을 가지고 있어 미래 에너지 문제를 해결할 수 있는 에너지원으로 기대되고 있다. 최근에 태양전지에 관한 기술은 발전 단가를 낮추는 저가형 태양전지에 대한 연구와 변환 효율을 높이는 고효율 태양전지에 대한 연구가 동시에 진행되고 있다.
태양전지는 내부 구성 물질 중 광활성층을 구성하는 물질에 따라 무기 태양전지와 유기 태양전지로 나뉠 수 있다. 무기 태양전지는 무기물, 주로 단결정 실리콘이 사용되는데, 이러한 단결정 실리콘계 태양 전지는 효율 및 안정성 면에서 우수하고 현재 양산이 이루어지고 있는 태양 전지의 대부분을 차지하고 있지만 현재 원자재 확보, 경량화, 유연화, 고효율화 및 저가격화 기술의 개발에 한계를 나타내고 있다.
한편, 유기 태양전지는 저분자(small molecule; 단분자로도 표현)나 고분자(polymer)의 유기 반도체 재료와 같은 유기물을 이용하기 때문에 무기 태양전지에 사용된 무기물에 비해 가격이 월등히 저렴하고 다양한 합성과 가공이 가능하여 생산성 향상이 용이하다. 또한, 여타 반도체 기술에 비해 상대적으로 낮은 온도에서 용액 기반의 공정으로 진행되기 때문에 제조과정의 단순화, 고속화 및 대면적화가 가능하며, 특히, 고온처리시 문제가 될 수 있는 저가형 유리 또는 플라스틱 등 다양한 기재에 적용될 수 있는 이점을 가져 유기 태양전지에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다.
일반적으로 유기 태양전지는 전극/광활성층/전극 구조로 이루어져 있다. 이때 광이 입사되는 면에는 높은 투명도와 일함수를 갖는 투명 전도성 산화물 (Transparent conductive oxide; TCO)을 포함하는 투명 전극이, 광이 출사되는 면에는 낮은 일함수를 갖는 금속을 포함하는 금속 전극이 사용된다. 광활성층은 유기 반도체 물질을 포함하며, 전자주게 물질(Electron donor)과 전자받게 물질(Electron acceptor)의 2층 구조(D/A bi-layer structure) 또는 벌크 이종접합(bulk heterojunction)((D+A) blend) 구조를 가지며, 경우에 따라서는 전자의 두 donor-acceptor 층 사이에 후자의 벌크 이종접합 구조가 끼어있는 혼합구조(D/(D+A)/A)를 이용하기도 한다. 이때 필요에 따라 정공수송층 및 전자수송층을 추가로 포함할 수 있다.
최근 건물 일체형 태양광 발전(Building integrated photovoltaic; BIPV) 시스템에 대한 관심이 높아지면서, 건물의 외벽뿐 아니라 창문을 유기 태양전지로 이용하기 위한 연구가 진행되고 있다. 특히 유연한(flexible) 플라스틱 기판 상에 형성된 유기 태양전지는 무기 태양전지에 비해 얇고 가볍기 때문에 건물의 외벽, 창문 및 지붕 위에 안정적으로 사용할 수 있으며, 굽힘 가능한 특성으로 굴곡이 있는 형상에도 무리 없이 적용될 수 있다.
한편, 유기 태양전지를 건물의 외관 또는 창문으로 이용하기 위해서는 빛을 일부 투과시켜야 하기 때문에 일정 수준 이상의 투명도가 요구된다. 그러나 유기 태양전지에서 광활성층은 유기 반도체로, 금속 전극으로 금속 페이스트로 각각 형성되는데 이는 유기 태양전지의 투과도를 저하시킨다. 또한, 유기 태양전지의 광전변환효율은 높이기 위해 광활성층의 두께를 증가시키는 경우 유기 태양전지의 투명성은 더욱 저하된다. 이에 더해서, 금속 전극 형성시 보편적으로 사용되고 있는 은(Ag) 페이스트는 포함된 잔류 용매 및 불순물이 하부에 존재하는 광활성층으로 확산되어 유기 태양전지의 수명 및 안정성을 저하시킨다는 문제가 있다.
이에 유기 태양전지의 투명성을 개선하기 위한 다양한 방법들이 연구되고 있다.
일례로, 대한민국 공개특허 제2009-0111725호는 하부 전극, 광활성층, 및 상부 전극을 포함하는 유기박막 태양전지에 있어서, 전극의 두께에 따라 투광성을 조절 가능한 투명 유기박막 태양전지를 개시하고 있다.
또한, 대한민국 공개특허 제2015-0036342호는 상부 전극이 다중층(multi-layer) 구조로 이루어지며 각각의 층의 조성과 두께를 특정하고 증착 방법을 달리함으로써 유기 태양전지의 투과성을 향상시키는 방법을 개시하고 있다.
이들 특허들은 유기 태양전지의 투명성을 어느 정도 개선하였으나 그 효과가 충분치 않고 공정의 변경 또는 추가로 인해 많은 시간과 비용이 요구된다. 따라서, 간단한 공정을 통해 우수한 성능을 가지는 반투명 유기 태양전지의 개발이 더욱 필요한 실정이다.
대한민국 공개특허 제2009-0111725호(2009.10.27), 투명 유기박막 태양전지 대한민국 공개특허 제2015-0036342호(2015.04.07), 광전자 소자용 투명 전극
이에 본 발명자들은 상기한 문제점을 해결하고자 다각적으로 연구를 수행한 결과, 광활성층 상에 패턴화된 제1정공수송층과 동일한 형상의 양극을 구비하는 경우 유기 태양전지의 투명성을 높이면서도 우수한 효율 및 신뢰성을 가질 수 있고 공정성을 향상시킬 수 있음을 확인하였다.
이에 본 발명의 목적은 우수한 광투과성, 신뢰성 및 성능을 가지는 유기 태양전지를 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위해, 본 발명은 기판; 상기 기판 상에 형성된 음극; 상기 음극 상에 형성된 광활성층; 상기 광활성층 상에 형성된 패턴화된 제1정공수송층; 및 상기 패턴화된 제1정공수송층 상에 형성된 양극을 포함하는 반투명 유기 태양전지를 제공한다.
상기 패턴화된 제1정공수송층은 스트라이프, 모눈, 물결, 지그재그, 마름모, 원형 및 다각형으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 형태로 패턴화되는 것을 특징으로 한다.
상기 패턴화된 제1정공수송층은 두께가 1,000 내지 5,000 ㎚인 것을 특징으로 한다.
이때 상기 패턴화된 제1정공수송층은 점도가 300 내지 10,000 cps인 제1정공수송층 형성용 조성물을 이용하여 형성되는 것을 특징으로 한다.
상기 광활성층과 패턴화된 제1정공수송층 사이에 제2정공수송층을 추가로 포함하는 것을 특징으로 한다.
상기 제2정공수송층은 두께가 100 내지 500 ㎚인 것을 특징으로 한다.
이때 상기 제2정공수송층은 점도가 10 내지 30 cps인 제2정공수송층 형성용 조성물을 이용하여 형성되는 것을 특징으로 한다.
상기 반투명 유기 태양전지의 광투과도는 40 % 이상인 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명은 기판 상에 음극을 형성하는 단계; 상기 음극 상에 광활성층 형성용 조성물을 이용하여 광활성층을 형성하는 단계; 상기 광활성층 상에 제1정공수송층 형성용 조성물을 이용하여 패턴화된 제1정공수송층을 형성하는 단계; 및 상기 패턴화된 제1정공수송층 상에 양극을 형성하는 단계를 포함하는 반투명 유기 태양전지의 제조방법을 제공한다.
상기 패턴화된 제1정공수송층 및 양극을 형성하는 단계는 잉크젯 인쇄, 에어로졸젯 인쇄, EHD젯 인쇄, 그라비아 인쇄, 그라비아옵셋 인쇄, 플렉소 인쇄 또는 스크린 인쇄 중 어느 하나의 방법을 이용하는 것을 특징으로 한다.
상기 제1정공수송층 형성용 조성물은 점도가 300 내지 10,000 cps인 것을 특징으로 한다.
상기 광활성층 상에 패턴화된 제1정공수송층을 형성하는 단계 이전에 상기 광활성층 상에 제2정공수송층 형성용 조성물을 이용하여 제2정공수송층을 형성하는 단계를 추가로 포함하는 것을 특징으로 한다.
상기 제2정공수송층 형성용 조성물은 점도가 10 내지 30 cps 인 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따른 반투명 유기 태양전지는 광활성층 상에 패턴화된 제1정공수송층 및 동일한 형상을 가지는 양극을 구비함으로써 유기 태양전지의 광투과도를 개선할 뿐 아니라 종래 금속 전극으로 인해 발생하는 수명 및 성능 저하 문제를 방지할 수 있다. 또한, 본 발명의 반투명 유기 태양전지는 광활성층 과 패턴화된 제1정공수송층 사이에 제2정공수송층을 추가로 포함하여 광활성층을 보다 효과적으로 보호할 수 있다. 이에 더해서, 제1정공수송층과 제2정공수송층을 점도가 상이한 조성물을 통해 형성함으로써 광활성층과의 계면 불안정성을 최소화하여 반투명 유기 태양전지의 신뢰성을 개선시킨다.
도 1은 본 발명의 일 구현예에 따른 반투명 유기 태양전지의 구조를 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 2는 본 발명의 다른 일 구현예에 따른 반투명 유기 태양전지의 구조를 개략적으로 나타낸 도면이다.
이하, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 본 발명의 구현예에 대하여 첨부한 도면을 참고로 하여 상세히 설명한다. 그러나 본 발명은 여러가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 구현예에 한정되지 않는다. 또한, 도면에서 동일한 참조번호는 동일한 구성 요소를 지칭하며, 각 구성 요소의 크기나 두께는 설명의 편의를 위해 과장되어 있을 수 있다.
본 명세서에서 어떤 부재가 다른 부재 “상에” 위치하고 있다고 할 때, 이는 어떤 부재가 다른 부재에 접해 있는 경우뿐 아니라 두 부재 사이에 또 다른 부재가 존재하는 경우도 포함한다.
본 명세서에서 어떤 부분이 어떤 구성요소를 “포함”한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성 요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다.
본 발명은 광투과성 및 신뢰성이 향상된 반투명 유기 태양전지를 제공한다.
현재 태양전지를 건물의 외장재로 활용하는 건물 일체형 태양광 발전(Building integrated photovoltaic; BIPV) 시스템은 건물의 외피 역할을 하면서도 자체적으로 전기 에너지를 생산하여 건물에서 바로 활용할 수 있어 이에 대한 연구 개발이 크게 늘고 있다. 이는 기존 독립형 태양광 시스템과 같이 설치공간을 위한 별도의 부지 확보가 필요 없기 때문에 경제성 측면에서 더욱 유리하며, 태양 에너지로 전력을 공급하는 본래의 기능 외에 태양광 전지판을 건축물의 외장재로 사용해 건설비용을 줄이고 건물의 가치를 높일 수 있다.
유기 반도체를 사용한 유기 태양전지는 공정이 용이하고 제작 단가를 낮출 수 있고 대량생산 및 대면적화가 가능하며, 가공 온도가 낮아 플라스틱을 기재로 사용하여 얇고 가벼우며 유연한 소자로서 제조될 수 있는 장점 때문에 BIPV 시스템에 사용될 수 있다. 특히 창문에 활용되는 경우에는 태양 에너지 수집과 일사 유입 방지를 동시에 만족시켜야 하며 건물의 외장재로 이용되는 경우에는 심미성을 고려해야 하기 ‹š문에 유기 태양전지를 건물의 외벽뿐만 아니라 창문에 사용하기 위해서는 광을 일부만 투과시키는 반투명 상태가 요구된다.
그러나, 종래 유기 태양전지는 양극으로 금속 전극을 사용하며 주로 금속 페이스트로 형성되므로 유기 태양전지의 광투과성을 저하시킨다. 이에 더해서, 금속 페이스트가 함유하고 있는 잔류 용매 및 불순물이 전지 구동시 하부에 존재하는 광활성층으로 확산되며 이는 광활성층에 포함된 유기 반도체를 손상시킬 뿐 아니라 열화되어 유기 태양전지의 효율 및 신뢰성이 저하되는 문제가 발생한다.
이에 본 발명은 기판; 음극; 광활성층; 제1정공수송층 및 양극이 순차적으로 적층된 유기 태양전지에 있어서, 제1정공수송층과 양극이 패턴화되어 동일한 형상을 가지도록 함으로써, 기존 유기 태양전지의 광투과도를 개선할 뿐만 아니라 신뢰성, 성능 및 수명을 향상시킬 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 구현예에 따른 반투명 유기 태양전지의 구조를 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 1을 참조하면, 본 발명의 일 구현예에 따른 반투명 유기 태양전지(100)는 기판(10); 상기 기판(10) 상에 형성된 음극(20); 상기 음극(20) 상에 형성된 광활성층(30); 상기 광활성층(30) 상에 형성된 패턴화된 제1정공수송층(40); 및 상기 패턴화된 제1정공수송층(40) 상에 형성된 양극(50)을 포함한다.
상기 기판(10)은 광이 투과될 수 있도록 투명성을 갖는 것이라면 특별히 한정되지 않고 사용할 수 있다.
상기 기판(10)은 석영 또는 유리와 같은 투명 무기 기판이거나, 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN), 폴리카보네이트(PC), 폴리스티렌(PS), 폴리프로필렌(PP), 폴리이미드(PI), 폴리에틸렌설포네이트(PES), 폴리옥시메틸렌(POM), 폴리에테르에테르케톤(PEEK), 폴리에테르설폰(PES) 및 폴리에테르이미드(PEI)로 이루어진 군에서 선택되는 1종의 투명 플라스틱 기판을 사용할 수 있다. 이중에서 유연하면서도 높은 화학적 안정성, 기계적 강도 및 투명도를 가지는 필름 형태의 투명 플라스틱 기판을 사용하는 것이 바람직하다.
또한, 상기 기판(10)은 약 400 내지 750 ㎚의 가시광선 파장 영역에서 적어도 70 % 이상, 바람직하게는 80 % 이상의 투과율을 갖는 것이 좋다.
상기 기판(10)의 두께는 특별히 한정되지 않으며 사용 용도에 따라 적절히 결정될 수 있는데 일례로 1 내지 500 ㎛일 수 있다.
상기 음극(20)은 전술한 기판(10) 상에 형성되며 상기 기재(10)를 통과한 빛이 광활성층(30)에 도달할 수 있도록 하는 경로가 되므로 높은 투명도를 가지고 약 4.5 eV 이상의 높은 일함수와 낮은 저항을 갖는 전도성 물질을 사용하는 것이 바람직하다.
상기 음극(20)은 산화인듐주석(Indium Tin Oxide; ITO), 산화인듐아연(Indium Zinc Oxide; IZO), 산화인듐갈륨아연(Indium Gallium Zinc Oxide; IGZO), 산화인듐주석아연(Indium Tin Zinc Oxide; ITZO), 갈륨도핑 산화아연(Ga-doped Zinc Oxide; GZO), 알루미늄도핑 산화아연(Al-doped Zinc Oxide; AZO), 불소도핑 산화주석(F-doped Tin Oxide; FTO), 산화아연주석(Zinc Tin Oxide; ZTO), 산화인듐갈륨(Indium Gallium Oxide; IGO), ZnO-Ga2O3, ZnO-Al2O3, SnO2-Sb2O3 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 금속산화물 투명 전극; 전도성 고분자, 그래핀(graphene) 박막, 그래핀 산화물(graphene oxide) 박막, 탄소나노튜브 박막과 같은 유기 투명전극; 또는 금속이 결합된 탄소나노튜브 박막과 같은 유-무기 결합 투명전극 등을 사용할 수 있다.
상기 음극(20)의 두께는 10 내지 3000 ㎚일 수 있다.
상기 광활성층(30)은 전술한 음극(20) 상에 위치하며, 정공수용체와 전자수용체가 혼합된 벌크 이종접합 구조를 가진다.
상기 정공수용체는 전기 전도성 고분자 또는 유기 저분자 반도체 물질 등과 같은 유기 반도체를 포함한다. 상기 전기 전도성 고분자는 폴리티오펜(polythiphene), 폴리페닐렌비닐렌(polyphenylenevinylene), 폴리플루오렌(polyfulorene), 폴리피롤(polypyrrole) 및 이들의 공중합체로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상일 수 있다. 상기 유기 저분자 반도체 물질은 펜타센(pentacene), 안트라센(anthracene), 테트라센(tetracene), 퍼릴렌(perylene), 올리고티오펜(oligothiphene) 및 이들의 유도체로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있다.
바람직하게 상기 정공수용체는 폴리-3-헥실티오펜(poly-3-hexylthiophene; P3HT), 폴리-3-옥틸티오펜(poly-3-octylthiophene; P3OT), 폴리파라페닐렌비닐렌(poly-p-phenylenevinylene; PPV), 폴리(9,9′-디옥틸플루오렌)(poly(9,9′-dioctylfluorene)), 폴리(2-메톡시-5-(2-에틸-헥실옥시)-1,4-페닐렌비닐렌)(poly(2-methoxy-5-(2-ethyl-hexyloxy)-1,4-phenylenevinylene; MEH-PPV) 및 폴리(2-메틸-5-(3′, 7′-디메틸옥틸옥시))-1,4-페닐렌비닐렌(poly(2-methyl-5-(3′, 7′-dimethyloctyloxy))-1,4-phenylene vinylene; MDMOPPV)으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있다.
상기 전자수용체는 풀러렌(fullerene, C60), C70, C76, C78, C80, C82, C84 등의 풀러렌 유도체, CdS, CdSe, CdTe 및 ZnSe으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있다.
바람직하게 상기 전자수용체는 (6,6)-페닐-C61-부티릭에시드 메틸에스테르((6,6)-phenyl-C61-butyric acid methyl ester; PCBM), (6,6)-페닐-C71-부티릭에시드 메틸에스테르((6,6)-phenyl-C71-butyric acid methyl ester; C70-PCBM), (6,6)-티에닐-C61-부티릭에시드 메틸에스테르((6,6)-thienyl-C61-butyric acid methyl ester; ThCBM) 및 탄소나노튜브로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있다.
이때 상기 광활성층(30)은 정공수용체로서 P3HT와 전자수용체로서 PCBM의 혼합물을 포함하는 것이 더욱 바람직하고, 이때 상기 P3HT와 PCBM의 혼합 중량 비율은 1:0.1 내지 1:2일 수 있다.
상기 광활성층(30)의 두께는 10 내지 1000 ㎚, 바람직하게는 100 내지 500 ㎚일 수 있다. 상기 광활성층(30)의 두께가 상기 범위 미만인 경우 태양빛을 충분히 흡수할 수가 없어, 광전류가 낮아져 효율 저하가 예상되며, 반대로 상기 범위를 초과하는 경우 여기된 전자와 정공이 전극으로 이동할 수 없어 효율 저하 문제가 발생할 수 있다.
상기 패턴화된 제1정공수송층(40)은 전술한 광활성층(30) 상에 위치하며, 광활성층(30)에서 발생된 정공이 보다 원활하게 후술하는 양극(50)으로 이동될 수 있도록 하며, 양극(50)으로부터의 불순물, 금속 이온 등의 침투를 방지하여 광활성층(30)을 보호하는 역할을 한다.
특히, 본 발명에 따른 유기 태양전지(100)는 패턴화된 제1정공수송층(40)을 도입함으로써 앞서 언급한 바의 정공수송층 본연의 기능을 유지함과 동시에 패턴이 형성되지 않은 영역으로 광을 그대로 투과시킴으로써 정공수송층을 포함하는 종래 유기 태양전지에 비해 향상된 광투과 특성을 가지므로 건물의 외벽, 창문, 지붕 등에 적용이 가능하다는 이점을 가진다.
상기 패턴화된 제1정공수송층(40)은 스트라이프, 모눈, 물결, 지그재그, 마름모, 원형 및 다각형으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 형태로 패턴화될 수 있다.
상기 패턴화된 제1정공수송층(40)은 폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜) (poly(3,4-ethylenedioxythiophene; PEDOT), 폴리(스티렌설포네이트) (poly(styrene sulfonate); PSS), 폴리아닐린, 프탈로시아닌, 펜타센, 폴리디페닐 아세틸렌, 폴리(t-부틸)디페닐아세틸렌, 폴리(트리플루오로메틸)디페닐아세틸렌, 구리 프탈로시아닌(Cu-PC) 폴리(비스트리플루오로메틸)아세틸렌, 폴리비스(t-부틸디페닐)아세틸렌, 폴리(트리메틸실릴) 디페닐아세틸렌, 폴리(카르바졸)디페닐아세틸렌, 폴리디아세틸렌, 폴리페닐아세틸렌, 폴리피리딘아세틸렌, 폴리메톡시페닐아세틸렌, 폴리메틸페닐아세틸렌, 폴리(t-부틸)페닐아세틸렌, 폴리니트로페닐아세틸렌, 폴리(트리플루오로메틸)페닐아세틸렌 및 폴리(트리메틸실릴)페닐아세틸렌으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있다. 바람직하게 상기 패턴화된 제1정공수송층(40)은 폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜)과 폴리(스티렌설포네이트)의 혼합물을 포함할 수 있다.
이때 상기 폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜)과 폴리(스티렌설포네이트)의 혼합물은 중량비가 1:1 내지 1:5, 바람직하게는 1:2 내지 1: 3일 수 있다.
상기 패턴화된 제1정공수송층(40)의 두께는 1,000 내지 5,000 ㎚, 바람직하게는 2,000 내지 4,000 ㎚일 수 있다. 상기 패턴화된 제1정공수송층(40)의 두께가 상기 범위 미만인 경우 정공수송 특성 개선 및 광활성층 보호 효과를 얻을 수 없으며, 반대로 상기 범위를 초과하는 경우 투과성이 저하될 수 있고 공정 측면에서 문제가 발생할 수 있다.
상기 양극(50)은 전술한 패턴화된 제1정공수송층(40) 상에 위치하며, 상기 양극(50)은 상기 패턴화된 제1정공수송층(40)과 동일한 형상을 가진다. 앞서 설명한 바와 같이, 패턴화를 통해 유기 태양전지의 광투과성이 보다 향상될 수 있다.
상기 양극(50)의 형태는 앞서 패턴화된 제1정공수송층(40)에서 설명한 바와 같다.
상기 양극(50)은 낮은 일함수를 갖는 통상의 금속을 포함하며, 예를 들어 은(Ag), 구리(Cu), 금(Au), 백금(Pt), 티타늄(Ti), 알루미늄(Al), 니켈(Ni), 지르코늄(Zr), 철(Fe), 망간(Mn) 등의 금속 입자; 또는 상기 금속원소를 포함하는 전구체, 예를 들면 질산은(AgNO3), Cu(HAFC)2 (Cu(hexafluoroacetylacetonate)2,), Cu(HAFC)(1,5-Cyclooctanediene), Cu(HAFC)(1,5-Dimethylcyclooctanediene), Cu(HAFC)(4-Methyl-1-pentene), Cu(HAFC)(Vinylcyclohexane), Cu(HAFC)(DMB), Cu(TMHD)2(Cu (tetramethylheptanedionate)2), DMAH(dimethylaluminum hydride), TMEDA(tetramethylethylenediamine), DMEAA(dimethylethylamine alane, NMe2Et·AlH3), TMA(trimethylaluminum), TEA(triethylaluminum), TBA(triisobutylaluminum), TDMAT(tetra(dimethylamino)titanium), TDEAT(tetra(dimethylamino)titanium) 등 일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 양극(50)의 두께는 10 내지 5000 ㎚일 수 있다.
본 발명의 유기 태양전지(100)는 상기 음극(20)과 광활성층(30) 사이에 금속산화물 박막층(미도시)을 추가로 포함할 수 있다.
상기 금속산화물 박막층은 부전극으로서 전자의 이동 속도를 증가시켜 유기 태양전지의 효율을 높이는 역할을 한다. 또한, 외부로부터 유입된 산소와 수분을 차단하여 상기 광활성층(30)에 영향을 주는 것을 방지할 수 있다.
상기 금속산화물 박막층은 티타늄(Ti), 아연(Zn), 규소(Si), 망간(Mn), 스트론튬(Sr), 인듐(In), 바륨(Ba), 칼륨(K), 니오븀(Nb), 철(Fe), 탄탈럼(Ta), 텅스텐(W), 비스무트(Bi), 니켈(Ni), 구리(Cu), 몰리브덴(Mo), 세륨(Ce), 백금(Pt), 은(Ag) 및 로듐(Rh)으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 금속 산화물을 포함할 수 있다. 바람직하게 상기 금속산화물 박막층은 밴드갭이 넓고 반도체적 성질을 가지고 있는 산화아연(ZnO)으로 이루어질 수 있다.
또한 상기 금속산화물 박막층에 포함되는 금속산화물은 평균 입경이 10 nm 이하이고, 바람직하게 1 내지 8 nm이고, 더욱 바람직하게 3 내지 7 nm일 수 있다.
도 2는 본 발명의 다른 일 구현예에 따른 반투명 유기 태양전지의 구조를 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 2를 참조하면, 본 발명의 다른 일 구현예에 따른 반투명 유기 태양전지(200)는 상기 도 1의 반투명 유기 태양전지(100)에 있어서, 상기 광활성층(30)과 패턴화된 제1정공수송층(40) 사이에 제2정공수송층(60)을 추가로 포함한다.
상기 제2정공수송층(60)은 상기 광활성층(30)의 전면에 걸쳐 형성되며, 정공의 이동 속도를 보다 증가시켜 유기 태양전지의 광전변환효율 및 성능 개선을 도모하는 역할을 한다.
상기 제2정공수송층(60)의 조성은 패턴화된 제1정공수송층(40)에서 설명한 바와 같다.
상기 제2정공수송층(60)의 두께는 100 내지 500 ㎚, 바람직하게는 200 내지 400 ㎚일 수 있다. 상기 제2정공수송층(60)의 두께가 상기 범위 미만인 경우 정공수송 특성 개선 효과를 얻을 수 없으며, 반대로 상기 범위를 초과하는 경우 유기태양전지의 투과도가 저하되는 문제가 발생할 수 있다.
본 발명의 다른 일 구현예에 따른 유기 태양전지(200)의 기판(10), 음극(20), 광활성층(30), 패턴화된 제1정공수송층(40) 및 양극(50)은 본 발명의 일 구현예에서 전술한 바와 같다.
또한, 본 발명은 상기 반투명 유기 태양전지의 제조방법을 제공한다.
이하, 본 발명의 반투명 유기 태양전지의 제조방법을 상세히 설명한다.
본 발명의 반투명 유기 태양전지의 제조방법은 기판 상에 음극을 형성하는 단계; 상기 음극 상에 광활성층 형성용 조성물을 이용하여 광활성층을 형성하는 단계; 상기 광활성층 상에 제1정공수송층 형성용 조성물을 이용하여 패턴화된 제1정공수송층을 형성하는 단계; 및 상기 패턴화된 제1정공수송층 상에 양극을 형성하는 단계를 포함한다.
본 발명의 유기 태양 전지의 제조 방법은 기판을 롤투롤 방식으로 이송시키면서 코팅 용액으로 코팅하여 박막층을 형성하는 단계를 포함한다. 이때 상기 박막층은 광활성층, 정공전달층, 금속산화물 박막층 및 전극층으로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 어느 하나 이상일 수 있으며, 상기 코팅 용액은 상기한 박막층 형성용 조성물 및 용매를 포함한다.
우선, 기판을 준비하고 상기 기판 상에 음극을 형성한다. 준비된 기판 상에 음극은 통상의 방법에 따라 형성될 수 있다. 구체적으로 상기 음극은 기판의 일면에 음극 형성용 조성물을 열 기상 증착, 전자 빔 증착, RF 또는 마그네트론 스퍼터링, 화학적 증착 또는 이와 유사한 방법을 통해 형성할 수 있다.
이때 상기 음극의 형성에 앞서 선택적으로 기재에 대하여 O2 플라즈마 처리법, UV/오존 세척, 산 또는 알칼리 용액을 이용한 표면 세척, 질소 플라즈마 처리법 및 코로나 방전 세척으로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 어느 하나의 방법을 이용하여 상기 기재의 표면을 전처리할 수도 있다.
이어서, 상기 음극 상에 광활성층 형성용 조성물을 이용하여 광활성층을 형성한다.
상기 광활성층 형성용 조성물은 전술한 정공수용체와 전자수용체를 용매에 용해시켜 제조하며 이를 도포하여 도막을 형성한다.
상기 용매는 전자수용체와 정공수용체를 용해시키거나 분산시킬 수 있는 것이라면 특별한 제한없이 사용할 수 있다. 일례로, 상기 용매는 물; 에탄올, 메탄올, 프로판올, 이소프로필알코올, 부탄올 등의 알코올; 또는 아세톤, 펜탄, 톨루엔, 벤젠, 디에틸에테르, 메틸부틸에테르, N-메틸피롤리돈, 테트라하이드로퓨란, 디메틸포름아마이드, 디메틸아세트아마이드, 디메틸술폭사이드, 카본테트라클로라이드, 디클로로메탄, 디클로로에탄, 트리클로로에틸렌, 클로로포름, 클로로벤젠, 디클로로벤젠, 트리클로로벤젠, 사이클로헥산, 사이클로펜타논, 사이클로헥사논, 디옥산, 터피네올, 메틸에텔케톤 등의 유기 용매, 또는 이들의 혼합물일 수 있으며, 상기 광활성층 형성용 조성물 제조시 대상 물질의 종류에 따라 상기한 용매 중에서 적절히 선택하여 사용하는 것이 바람직하다.
상기 용매는 상기 광활성층 형성용 조성물 중 잔부의 양으로 포함될 수 있으며, 바람직하게는 상기 광활성층 형성용 조성물 총 중량에 대하여 1 내지 95 중량%로 포함될 수 있다. 용매의 함량이 95 중량%를 초과할 경우 원하는 코팅층의 기능을 얻기 어렵고, 용매의 함량이 1 중량% 미만일 경우 균일한 두께의 박막 형성이 어렵다.
상기 도포는 슬롯다이 코팅, 스핀 코팅, 그라비어 코팅, 바(bar) 코팅, 메이어 바(Meyer bar) 코팅, 스프레잉, 딥 코팅, 콤마 코팅, 커튼 코팅, 닥터 블레이딩 등의 통상의 코팅 방법에 의해 실시될 수 있으며, 바람직하게는 슬롯다이 코팅 또는 스핀 코팅이 수행될 수 있다.
상기 광활성층 형성용 조성물으로 도막을 형성한 이후, 코팅된 기판에 대해 건조 또는 열처리하는 후처리 공정이 선택적으로 실시될 수 있다. 상기 건조는 50 내지 400 ℃, 바람직하게는 70 내지 200 ℃에서 1 내지 30분 동안 열풍건조, NIR 건조, 또는 UV 건조를 통하여 실시될 수 있다.
일례로, 광활성층의 경우 코팅 공정 후 25 내지 150 ℃에서 5 내지 145분 동안 건조 및 열처리하는 후처리 공정을 실시할 수 있다. 상기 건조 공정과 열처리 공정의 적절한 조절에 의하여 상기 전자수용체와 상기 정공수용체 사이에 적절한 상분리를 유도할 수 있고, 상기 전자수용체의 배향을 유도할 수 있다. 상기 열처리 공정의 경우, 온도가 25 ℃ 미만인 경우 상기 전자수용체 및 상기 정공수용체의 이동도가 낮아서 열처리 효과가 미미할 수 있고, 상기 열처리 온도가 150 ℃를 초과하는 경우 상기 전자수용체의 열화로 인하여 성능이 저하될 수 있다. 또한, 상기 열처리 시간이 5분 미만인 경우 상기 전자수용체 및 상기 정공수용체의 이동도가 낮아서 열처리 효과가 미미할 수 있고, 상기 열처리 시간이 145분을 초과하는 경우 상기 전자수용체의 열화로 인하여 성능이 저하될 수 있다.
이어서, 상기 광활성층 상에 제1정공수송층 형성용 조성물을 이용하여 패턴화된 제1정공수송층을 형성한다.
상기 제1정공수송층 형성용 조성물은 전술한 정공수송 물질 및 용매를 포함하는 페이스트이며, 이를 인쇄 방법을 이용하여 기판 상에 패턴화시킨다.
상기 제1정공수송층 형성용 조성물에 포함되는 용매는 정공수송 물질을 균일하게 혼합하고 점도를 조절하기 위해 사용되며 해당 기술분야에서 페이스트 형성시 통상적으로 사용되는 것이라면 특별히 한정되지 않고 사용할 수 있다. 바람직하게, 상기 용매로는 알코올계 용매를 사용할 수 있으며, 예를 들어, 2-에틸헥산올, 2-부톡시헥산올, n-프로필 알코올, 이소프로필 알코올, 에틸렌 글리콜, 디에틸렌 글리콜, 트리에틸렌 글리콜, 테트라에틸렌 글리코르, 프로필렌글리콜 및 디프로필렌 글리콜으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상이 사용될 수 있다.
상기 제1정공수송층 형성용 조성물은 인쇄 공정에 적합하도록 최적화되는 것이 바람직하다. 구체적으로, 상기 제1정공수송층 형성용 조성물은 점도가 300 내지 10,000 cps 범위일 수 있다. 상기 제1정공수송층 형성용 조성물의 점도가 상기 범위 미만인 경우 패턴의 퍼짐 현상이 야기될 수 있으며, 이와 반대로 상기 범위를 초과하는 경우 정공수송 물질의 균일한 분산이 어렵고 인쇄성이 저하될 우려가 있다.
본 발명에서 인쇄 방법은 통상적으로 사용되는 다양한 인쇄 공정이 적용될 수 있다. 예를 들어 상기 인쇄는 잉크젯 인쇄, 에어로졸젯 인쇄, EHD젯 인쇄, 그라비아 인쇄, 그라비아옵셋 인쇄, 임프린팅, 플렉소 인쇄 또는 스크린 인쇄 중 어느 하나의 방법이 사용될 수 있으며, 바람직하게는 스크린 인쇄이다.
상기 인쇄 공정을 수행한 후, 당분야에서 통상적으로 사용되는 건조 및 소성 방법에 따라 소성될 수 있으며, 바람직하게는 질소, 산소 또는 아르곤 열풍 단독, MIR(Middle Infra Red) 램프, 또는 열풍과 MIR 램프를 동시에 사용하여 건조 및 소성될 수 있다.
이어서, 상기 패턴화된 제1정공수송층 상에 양극을 형성한다. 이때 상기 양극은 도포가 아닌 양극 형성 물질을 스크린 프린팅, 그라비어 프린팅, 그라비어 오프셋(Gravure-offset) 프린팅, 열 기상 증착, 전자 빔 증착, RF 또는 마그네트론 스퍼터링, 화학적 증착 등의 방법을 통하여 형성될 수 있다.
또한, 상기 반투명 유기 태양전지의 제조방법은 상기 광활성층 상에 패턴화된 제1정공수송층을 형성하는 단계 이전에 제2정공수송층을 형성하는 단계 또는 상기 음극 상에 광활성층을 형성하는 단계 이전에 금속산화물 박막층을 형성하는 단계를 추가로 포함할 수 있다.
상기 제2정공수송층을 형성하는 단계의 경우, 전술한 정공수송 물질 및 용매를 포함하는 제2정공수송층 형성용 조성물을 도포하여 도막을 형성할 수 있다. 상기 용매는 제1정공수송층 형성용 조성물에서 언급한 바와 같다.
이때 상기 용매는 이전 단계에서 형성된 광활성층과의 표면에너지 차이를 최소화하고 적층 및 건조 과정에서 발생할 수 있는 수축을 방지하기 위해 물을 사용하는 것이 바람직하다. 이에 따라 상기 제2정공수송층 형성용 조성물은 점도가 10 내지 30 cps일 수 있다. 상기 제2정공수송층 형성용 조성물의 점도가 상기 범위에 해당하는 경우 광활성층 상에 균일성 및 접합성이 우수한 박막을 형성할 수 있다.
상기 금속산화물 박막층을 형성하는 경우, 전술한 조성을 포함하는 금속산화물 박막층 형성용 조성물을 도포하여 도막을 형성할 수 있다. 이때 상기 금속산화물 박막층 형성용 조성물의 조성은 전술한 바와 같다.
본 발명에 있어서, 상기 기판에 대한 각각의 층 형성시, 상기 기판을 롤투롤 방식으로 이송시키는 속도는 0.01 m/min 내지 20 m/min일 수 있고, 바람직하게 0.1 m/min 내지 5 m/min 일 수 있다. 상기 이송 속도는 롤투롤 장비를 이용한 개별층의 코팅 및 건조 속도에 따라 최적화하여 사용할 수 있다.
본 발명에 따른 반투명 유기 태양전지는 광활성층 상에 동일한 형상의 패턴화된 제1정공수송층 및 양극을 구비함에 따라 투과율이 증가하여 전체적으로 40 % 이상의 광투과도를 가져 반투명 상태의 유기 태양전지를 구현할 수 있다. 또한, 광활성층과 패턴화된 제1정공수송층 사이에 제2정공수송층을 포함하여 양극으로부터의 각종 불순물 또는 금속 이온으로부터 광활성층을 보호하여 유기 태양전지의 신뢰성 향상을 도모할 수 있다. 이에 따라, 종래 유기 태양전지와 동일한 수준의 효율을 가지면서도 우수한 투명성 및 신뢰성을 가지며 연속생산이 가능하기 때문에 반투명 유기 태양전지를 건물 외장재, 예를 들어 외벽, 지붕, 창문뿐만 아니라 의류, 포장지, 벽지, 자동차 유리 등 다양한 분야에 적용 가능하다.
본 발명에 따른 반투명 유기 태양전지는 우수한 광투과성, 수명 및 성능을 나타내며 제조 공정을 단순화하여 반투명 유기 태양전지의 대량 생산이 가능하며 건물 외장재, 예를 들어 외벽, 지붕, 창문뿐만 아니라 패션 아웃도어 용품, 포장지, 벽지, 자동차 유리 등 다양한 분야에 적용 가능하다.
10: 기판 20: 음극
30: 광활성층 40: 패턴화된 제1정공수송층
50: 양극 60: 제2정공수송층
100, 200: 유기 태양전지

Claims (13)

  1. 기판;
    상기 기판 상에 형성된 음극;
    상기 음극 상에 형성된 광활성층;
    상기 광활성층 상에 형성된 패턴화된 제1정공수송층; 및
    상기 패턴화된 제1정공수송층 상에 형성된 양극을 포함하는 반투명 유기 태양전지.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 패턴화된 제1정공수송층은 스트라이프, 모눈, 물결, 지그재그, 마름모, 원형 및 다각형으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상의 형태로 패턴화되는 것을 특징으로 하는 반투명 유기 태양전지.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 패턴화된 제1정공수송층은 두께가 1,000 내지 5,000 ㎚인 것을 특징으로 하는 반투명 유기 태양전지.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 패턴화된 제1정공수송층은 점도가 300 내지 10,000 cps인 제1정공수송층 형성용 조성물을 이용하여 형성되는 것을 특징으로 하는 반투명 유기 태양전지.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 광활성층과 패턴화된 제1정공수송층 사이에 제2정공수송층을 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 유기 태양전지.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 제2정공수송층은 두께가 100 내지 500 ㎚인 것을 특징으로 하는 반투명 유기 태양전지.
  7. 제5항에 있어서,
    상기 제2정공수송층은 점도가 10 내지 30 cps인 제2정공수송층 형성용 조성물을 이용하여 형성되는 것을 특징으로 하는 반투명 유기 태양전지.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 반투명 유기 태양전지의 광투과도는 40 % 이상인 것을 특징으로 하는 반투명 유기 태양전지.
  9. 기판 상에 음극을 형성하는 단계;
    상기 음극 상에 광활성층 형성용 조성물을 이용하여 광활성층을 형성하는 단계;
    상기 광활성층 상에 제1정공수송층 형성용 조성물을 이용하여 패턴화된 제1정공수송층을 형성하는 단계; 및
    상기 패턴화된 제1정공수송층 상에 양극을 형성하는 단계를 포함하는 반투명 유기 태양전지의 제조방법.
  10. 제9항에 있어서,
    상기 패턴화된 제1정공수송층 및 양극을 형성하는 단계는 잉크젯 인쇄, 에어로졸젯 인쇄, EHD젯 인쇄, 그라비아 인쇄, 그라비아옵셋 인쇄, 플렉소 인쇄 또는 스크린 인쇄 중 어느 하나의 방법을 이용하는 것을 특징으로 하는 반투명 유기 태양전지의 제조방법
  11. 제9항에 있어서,
    상기 제1정공수송층 형성용 조성물은 점도가 300 내지 500 cps인 것을 특징으로 하는 반투명 유기 태양전지의 제조방법.
  12. 제9항에 있어서,
    상기 광활성층 상에 패턴화된 제1정공수송층을 형성하는 단계 이전에 상기 광활성층 상에 제2정공수송층 형성용 조성물을 이용하여 제2정공수송층을 형성하는 단계를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 반투명 유기태양전지의 제조방법.
  13. 제12항에 있어서,
    상기 제2정공수송층 형성용 조성물은 점도가 10 내지 30 cps 인 것을 특징으로 하는 반투명 유기 태양전지의 제조방법.
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