KR20180071618A - Membrane electrode assembly for fuel cell and method for manufacturing the same - Google Patents

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Abstract

The present invention relates to a membrane electrode assembly for a fuel cell and a method for manufacturing the same. More specifically, a polymer resin membrane made of a material having excellent heat resistance is formed on both sides of a polymer electrolyte membrane, and the polymer electrolyte membrane and the polymer resin membrane are separated from each other at a predetermined interval to form an empty space to prevent both side edges of the polymer electrolyte membrane which are in contact with a sub-gasket film from deteriorating during thermal compression. Moreover, a thickness over-tolerance between the polymer electrolyte membrane and the polymer resin membrane is prevented, thereby enhancing stack airtightness and durability.

Description

연료전지용 막전극 접합체 및 그 제조방법{MEMBRANE ELECTRODE ASSEMBLY FOR FUEL CELL AND METHOD FOR MANUFACTURING THE SAME}TECHNICAL FIELD [0001] The present invention relates to a membrane electrode assembly for a fuel cell and a method of manufacturing the same. [0002] MEMBRANE ELECTRODE ASSEMBLY FOR FUEL CELL AND METHOD FOR MANUFACTURING THE SAME [

본 발명은 연료전지용 막전극 접합체 및 그 제조방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 고분자 전해질막의 양측으로 내열성이 우수한 소재로 이루어진 고분자 수지막을 형성하여 열 압착 시 서브가스켓 필름과 접합되는 고분자 전해질막의 양측 가장자리 부분이 열화되는 것을 방지하고, 고분자 전해질막과 고분자 수지막을 소정의 간격으로 서로 이격하여 빈 공간을 형성하여 고분자 전해질막과 고분자 수지막 사이에 두께 오버공차가 발생하는 것을 방지하여 스택 기밀성 및 내구성을 향상시킬 수 있는 연료전지용 막전극 접합체 및 그 제조방법에 관한 것이다.
The present invention relates to a membrane electrode assembly for a fuel cell and a method of manufacturing the same, and more particularly, to a membrane electrode assembly for a fuel cell, which comprises a polymer electrolyte membrane made of a material having excellent heat resistance on both sides of a polymer electrolyte membrane, The polymer electrolyte membrane and the polymer resin membrane are spaced apart from each other at a predetermined interval to form an empty space to prevent a thickness over-tolerance between the polymer electrolyte membrane and the polymer resin membrane, thereby improving the airtightness and durability of the stack. To a membrane electrode assembly for a fuel cell and a method of manufacturing the same.

일반적으로 연료전지의 막전극 접합체(MEA: Membrane Electrode Assembly)는 양측 전극(애노드, 캐소드)과 고분자 전해질막으로 구성되며, 보통 각 전극과 고분자 전해질막 간에 경계부분의 접착이 우수할수록 성능과 내구성이 우수하다.Generally, a membrane electrode assembly (MEA) of a fuel cell is composed of both electrodes (an anode and a cathode) and a polymer electrolyte membrane. Performance and durability of the membrane electrode assembly great.

도 1은 종래 기술에 따른 연료전지용 막전극 접합체의 단면도이다. 도 1을 참조하면, 종래 기술에 따른 막전극 접합체는 고분자 전해질막을 사이에 두고 이의 일면에는 애노드 전극층을 구성하고, 다른 일면에는 캐소드 전극층을 구성하고 있다. 또한, 고분자 전해질막의 양면 가장자리 부분에는 애노드 및 캐소드 전극층의 양측으로 접착층 및 가스켓 필름이 구성되어 있다. 1 is a cross-sectional view of a conventional membrane electrode assembly for a fuel cell. Referring to FIG. 1, the membrane electrode assembly according to the related art has an anode electrode layer on one side of the polymer electrolyte membrane, and a cathode electrode layer on the other side. An adhesive layer and a gasket film are formed on both sides of the anode and the cathode electrode layer on both side edge portions of the polymer electrolyte membrane.

그러나 이러한 막전극 접합체는 가스켓필름과 고분자 전해질막의 열압착 후 전기화학반응이 이루어지면 막전극 접합체에서 생성수가 발생하게 된다. 이때, 생성수를 고분자 전해질막이 흡수하면서 막전극 접합체의 끝단 부분에서 생성수 발수 등의 문제가 생겨 전극막 접합체에 절연 파괴 현상이 발생한다. However, when the membrane electrode assembly is electrochemically reacted with the gasket film and the polymer electrolyte membrane after thermocompression, generated water is generated in the membrane electrode assembly. At this time, there is a problem such as water repellency generated at the end portion of the membrane electrode assembly while the generated water is absorbed by the polymer electrolyte membrane, resulting in an insulation breakdown phenomenon in the electrode membrane assembly.

또한 시간이 지남에 따라 고분자 전해질막이 습기나 부동액을 흡수하여 외부 수분 노출에 의해 부식되고 높은 반응온도에 노출되어 열화가 발생하여, 이로 인해 고분자 전해질막과 서브가스켓필름 계면 접합력이 저하되는 문제가 있다.Also, over time, the polymer electrolyte membrane absorbs moisture or antifreeze, is corroded by exposure to external water, and is exposed to a high reaction temperature to cause deterioration, thereby deteriorating the bonding strength between the polymer electrolyte membrane and the subgasket film .

종래 한국공개특허 제2014-0130938호에서는 전해질막과 전해질막의 양면에 구비되는 전극 촉매층, 상기 전극촉매층의 가장자리 단에 접하는 서브가스켓을 포함하는 연료전지용 막전극 접합체에 대해 개시되어 있으나, 전해질막과 서브가스켓 필름이 접합되는 부분이 열 압착에 의해 전해질막이 열화되어 스택 기밀성이 저하되는 문제가 있다.
Korean Unexamined Patent Publication No. 2014-0130938 discloses a membrane electrode assembly for a fuel cell including an electrode catalyst layer provided on both surfaces of an electrolyte membrane and an electrolyte membrane and a sub gasket in contact with an edge of the electrode catalyst layer, There is a problem that the electrolyte membrane is deteriorated by thermocompression at the portion where the gasket film is bonded, thereby lowering the air tightness of the stack.

한국공개특허 제2014-0130938호Korean Patent Publication No. 2014-0130938

상기와 같은 문제 해결을 위하여, 본 발명은 고분자 전해질막의 양측으로 내열성이 우수한 소재로 이루어진 고분자 수지막을 형성하되, 고분자 전해질막과 고분자 수지막을 소정의 간격으로 서로 이격하여 빈 공간을 형성함으로써 열 압착 시 서브가스켓 필름과 접합되는 고분자 전해질막의 양측 가장자리 부분이 열화되는 것을 방지하고, 아울러 고분자 전해질막과 고분자 수지막 사이에 두께 오버공차가 발생하는 것을 방지하여 스택 기밀성 및 내구성을 향상시킬 수 있다는 사실을 알게 되어 발명을 완성하였다.In order to solve the above-mentioned problems, the present invention provides a polymer electrolyte membrane, which is made of a material having excellent heat resistance on both sides of a polymer electrolyte membrane, wherein a polymer electrolyte membrane and a polymer resin membrane are spaced apart from each other at a predetermined interval, It has been found that both edge portions of the polymer electrolyte membrane bonded to the sub gasket film can be prevented from deteriorating and the over-thickness tolerance between the polymer electrolyte membrane and the polymer resin film can be prevented, thereby improving the air tightness and durability of the stack. Thus completing the invention.

따라서 본 발명의 목적은 스택 기밀성 및 내구성을 향상된 연료전지용 막전극 접합체를 제공하는데 있다.Accordingly, an object of the present invention is to provide a membrane electrode assembly for a fuel cell having improved stack airtightness and durability.

본 발명의 또 다른 목적은 스택 기밀성 및 내구성을 향상된 연료전지용 막전극 접합체의 제조방법을 제공하는데 있다.
It is still another object of the present invention to provide a method of manufacturing a membrane electrode assembly for a fuel cell having improved stack airtightness and durability.

본 발명은 고분자 전해질막; 상기 고분자 전해질막의 양측 가장자리부와 소정 간격으로 서로 이격되어 형성된 고분자 수지막; 상기 고분자 전해질막의 양면 중앙부에 각각 형성된 애노드 및 캐소드 전극층; 및 상기 고분자 전해질막의 양측 가장자리부와 고분자 수지막의 양면에 접합된 상부 및 하부 서브가스켓 필름;을 포함하는 연료전지용 막전극 접합체를 제공한다.The present invention relates to a polymer electrolyte membrane; A polymeric resin film spaced apart from both side edges of the polymer electrolyte membrane at a predetermined interval; An anode and a cathode electrode layer respectively formed at both central portions of both sides of the polymer electrolyte membrane; And upper and lower sub gasket films bonded to both side edges of the polymer electrolyte membrane and both surfaces of the polymer resin membrane.

또한 본 발명은 (a) 중앙부가 비어있는 하부 서브가스켓 필름의 일면에 제1 접착제를 도포하는 단계; (b) 도포된 제1 접착제 상에 고분자 수지를 도포하여 고분자 수지막을 형성하는 단계; (c) 고분자 전해질막의 양면 중앙부에 각각 애노드 및 캐소드 전극층을 적층시키는 단계; (d) 상기 고분자 수지막 사이에 상기 전극층이 형성된 고분자 전해질막을 개재시키되, 상기 고분자 수지막과 고분자 전해질막이 서로 이격되어 빈 공간을 형성하도록 하여 개재시키는 단계; (e) 상기 고분자 수지막 상에 제2 접착제를 도포하는 단계; 및 (f) 도포된 제2 접착제 상에 상부 서브가스켓 필름을 적층시키는 단계;를 포함하는 연료전지용 막전극 접합체의 제조방법을 제공한다.
(A) applying a first adhesive to one surface of a lower sub-gasket film having an empty central portion; (b) applying a polymer resin on the applied first adhesive to form a polymer resin film; (c) stacking an anode and a cathode electrode layer on the center portions of both sides of the polymer electrolyte membrane; (d) interposing a polymer electrolyte membrane in which the electrode layer is formed between the polymer resin membranes so that the polymer resin membrane and the polymer electrolyte membrane are spaced apart from each other to form an empty space; (e) applying a second adhesive on the polymeric resin film; And (f) laminating an upper sub gasket film on the applied second adhesive. The present invention also provides a method for manufacturing a membrane electrode assembly for a fuel cell.

본 발명에 따른 연료전지용 막전극 접합체는 고분자 전해질막의 양측으로 내열성이 우수한 소재로 이루어진 고분자 수지막을 형성함으로써 열 압착 시 전극층이 형성되지 않는 서브가스켓 필름과 접합되는 고분자 전해질막의 양측 가장자리 부분이 열화되는 현상을 방지할 수 있다.The membrane electrode assembly for a fuel cell according to the present invention is characterized in that a polymer resin film composed of a material having excellent heat resistance is formed on both sides of a polymer electrolyte membrane, thereby deteriorating both side edges of a polymer electrolyte membrane bonded to a sub- Can be prevented.

또한, 고분자 전해질막과 고분자 수지막을 소정의 간격으로 서로 이격하여 중첩되지 않도록 빈 공간을 형성함으로써 고분자 전해질막과 고분자 수지막이 중첩 시 고분자 전해질막의 열화로 전해질막과 고분자 수지막 사이에 두께 오버공차가 발생하는 것을 방지하여 스택 기밀성 및 내구성을 향상시킬 수 있다.
In addition, when the polymer electrolyte membrane and the polymer resin membrane are spaced apart from each other by a predetermined distance, an empty space is formed so that the polymer electrolyte membrane and the polymer resin membrane do not overlap with each other so that the polymer electrolyte membrane becomes overlapped with the polymer electrolyte membrane. And the stack airtightness and durability can be improved.

도 1은 종래 기술에 따른 연료전지용 막전극 접합체의 단면도이다.
도 2는 본 발명에 따른 연료전지용 막전극 접합체의 평면도이다.
도 3은 본 발명에 따른 연료전지용 막전극 접합체의 A-A 단면도이다.
도 4는 본 발명에 따른 연료전지용 막전극 접합체의 B-B 단면도이다.1 is a cross-sectional view of a conventional membrane electrode assembly for a fuel cell.
2 is a plan view of a membrane electrode assembly for a fuel cell according to the present invention.
3 is an AA cross-sectional view of a membrane electrode assembly for a fuel cell according to the present invention.
4 is a cross-sectional view of the membrane electrode assembly for a fuel cell according to the present invention taken along line BB.

이하에서는 본 발명을 하나의 실시예로 더욱 상세하게 설명한다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to one embodiment.

본 발명은 고분자 전해질막(1); 상기 고분자 전해질막(1)의 양측 가장자리부와 소정 간격으로 서로 이격되어 형성된 고분자 수지막(6); 상기 고분자 전해질막(1)의 양면 중앙부에 각각 형성된 애노드 및 캐소드 전극층(2, 3); 및 상기 고분자 전해질막(1)의 양측 가장자리부와 고분자 수지막(6)의 양면에 접합된 상부 및 하부 서브가스켓 필름(5, 5');을 포함하는 연료전지용 막전극 접합체를 제공한다.The present invention relates to a polymer electrolyte membrane (1); A polymer resin film (6) spaced apart from both side edges of the polymer electrolyte membrane (1) at a predetermined interval; Anode and cathode electrode layers (2, 3) respectively formed at both central portions of both sides of the polymer electrolyte membrane (1); And upper and lower sub gasket films (5, 5 ') joined to both side edges of the polymer electrolyte membrane (1) and both sides of the polymer resin membrane (6).

본 발명의 바람직한 구현예에 의하면, 상기 고분자 수지는 내열성이 우수하며, 가격이 비교적 저가인 소재를 사용하는 것이 좋다. 기존의 막전극 접합체는 열경화성 소재로 이루어진 고분자 전해질막이 형성되어 접착제 및 서브가스켓 필름과 접합 시 열에 의해 고분자 전해질막의 가장자리 부분이 주름 형태로 변형되거나 일부분이 수분과 반응한다. 이로 인해 서브가스켓 필름과 고분자 전해질막 사이에 수분층이 형성되어 접착력이 낮아지고, 결과적으로 기밀성 및 내구성이 떨어지는 문제가 있었다. According to a preferred embodiment of the present invention, the polymer resin is preferably a material having excellent heat resistance and a relatively low price. Conventional membrane electrode assemblies have a polymer electrolyte membrane composed of a thermosetting material. When the electrolyte membrane is bonded to an adhesive or a sub gasket film, the edges of the polymer electrolyte membrane are deformed into wrinkles or react with moisture. As a result, a water layer is formed between the sub gasket film and the polymer electrolyte membrane, resulting in a low adhesive strength, resulting in poor airtightness and durability.

본 발명에서는 이러한 고분자 전해질막(1)의 변형 문제를 개선하기 위해 고분자 전해질막(1)의 양측 가장자리에 내열성이 우수한 특정 소재로 이루어진 고분자 수지막(6)을 형성하여 상기와 같은 문제를 개선시킬 수 있다. In order to solve the problem of deformation of the polymer electrolyte membrane 1 according to the present invention, a polymer resin film 6 made of a specific material having excellent heat resistance is formed on both side edges of the polymer electrolyte membrane 1, .

구체적으로 본 발명에서 사용된 상기 고분자 수지로는 폴리우레탄, 에폭시 수지, 폴리비닐아세테이트, 폴리에틸렌 테레프탈레이트 및 폴리에틸렌으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상인 것을 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.Specifically, the polymer resin used in the present invention may be at least one selected from the group consisting of polyurethane, epoxy resin, polyvinyl acetate, polyethylene terephthalate, and polyethylene, but is not limited thereto.

본 발명의 바람직한 구현예에 의하면, 상기 애노드 및 캐소드 전극층(2, 3)은 소정의 폭과 길이를 가지며, 상기 상부 및 하부 서브가스켓 필름(5, 5')이 접합될 고분자 전해질막(1)의 양측 가장자리 부분을 일부 남겨두고 상기 고분자 전해질막(1)의 양면에 형성될 수 있다. According to a preferred embodiment of the present invention, the anode and cathode electrode layers 2 and 3 have a predetermined width and length, and the polymer electrolyte membrane 1 to which the upper and lower sub gasket films 5 and 5 ' Can be formed on both sides of the polymer electrolyte membrane (1) while leaving a part of both side edges of the polymer electrolyte membrane (1).

본 발명의 바람직한 구현예에 의하면, 상기 고분자 전해질막(1)과 고분자 수지막(6)은 0.1~2 mm의 간격으로 서로 이격되어 빈 공간(7)을 형성하고 있는 것일 수 있다. 이렇게 상기 고분자 전해질막(1)과 고분자 수지막(6)은 사이에 빈 공간(7)을 형성하게 되면, 상기 고분자 전해질막(1)과 고분자 수지막(6)이 서로 중첩 시 고분자 전해질막(1)이 열화되어 상기 고분자 수지막(6)과 고분자 전해질막(1) 사이의 두께 오버공차가 발생하는 것을 방지할 수 있다. 또한 상기 빈 공간(7)은 애노드 및 캐소드 전극층(2, 3)이 형성된 고분자 전해질막(1)에서 과량에 생성수 발생시 생성수 보관 및 수분보충 역할을 할 수 있다. 본 발명에서 두께 오버공차란 제품 두께 공차 발생을 의미한다.According to a preferred embodiment of the present invention, the polymer electrolyte membrane (1) and the polymer resin film (6) may be spaced apart from each other by an interval of 0.1 to 2 mm to form void spaces (7). When the void space 7 is formed between the polymer electrolyte membrane 1 and the polymer resin membrane 6, when the polymer electrolyte membrane 1 and the polymer resin membrane 6 are overlapped with each other, the polymer electrolyte membrane 1 can be prevented from being deteriorated and a thickness over-tolerance between the polymer resin film 6 and the polymer electrolyte membrane 1 can be prevented. The empty space 7 may act to store generated water and replenish moisture when generated water is generated excessively in the polymer electrolyte membrane 1 in which the anode and the cathode electrode layers 2 and 3 are formed. In the present invention, the thickness over-tolerance means the occurrence of product thickness tolerance.

이때, 이격 간격이 0.1 mm 미만이면 고분자 수지막(6)과 고분자 전해질막(1)이 중첩되어 두께 오버공차가 발생할 문제가 있고, 2 mm 초과이면 고분자 수지막(6)과 고분자 전해질막(1)의 상하부에 존재하는 상부 및 하부 서브가스켓필름(5, 5')의 눌림 현상으로 제품상에 두께편차가 발생할 수 있다. 바람직하게는 0.3~1.8 mm인 것이 좋고, 더욱 바람직하게는 0.5 mm 간격으로 서로 이격되어 빈 공간(7)을 형성하는 것이 좋다. If the spacing distance is less than 0.1 mm, there is a problem that the polymer resin film 6 and the polymer electrolyte membrane 1 are overlapped with each other to cause a thickness over-tolerance. On the other hand, if the spacing distance is more than 2 mm, the polymer resin film 6 and the polymer electrolyte membrane 1 The upper and lower sub gasket films 5 and 5 'existing on the upper and lower portions of the upper and lower sub gasket films 5 and 5' may cause a thickness variation on the product. Preferably 0.3 to 1.8 mm, and more preferably, spaced apart from each other by an interval of 0.5 mm so as to form the hollow space 7.

본 발명의 바람직한 구현예에 의하면, 상기 고분자 전해질막(1)과 고분자 수지막(6)은 서로 동일한 두께로 이루어지되, 그 두께는 10~30 ㎛인 것일 수 있다. 본 발명의 바람직한 구현예에 의하면, 상기 고분자 전해질막(1)의 양측 가장자리부와 고분자 수지막(6)의 일면에는 상기 하부 서브가스켓 필름(5)이 제1 접착제(4)로 접합되어 있고, 다른 일면에는 상기 상부 서브가스켓 필름(5')이 제2 접착제(4')로 접합되어 있는 것일 수 있다.According to a preferred embodiment of the present invention, the polymer electrolyte membrane (1) and the polymer resin membrane (6) have the same thickness, and the thickness thereof may be 10 to 30 탆. According to a preferred embodiment of the present invention, the lower sub-gasket film 5 is bonded to one side of both sides of the polymer electrolyte membrane 1 and the polymer resin film 6 with the first adhesive 4, And the upper sub-gasket film 5 'may be bonded to the other sub-gasket 5' with the second adhesive 4 '.

상기 제1 및 제2 접착제(4, 4')는 폴리비닐클로라이드, 폴리비닐아세테이트, 폴리우레탄, 폴리아마이드 및 폴리에테르로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상인 것을 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.The first and second adhesive agents 4 and 4 'may be at least one selected from the group consisting of polyvinyl chloride, polyvinyl acetate, polyurethane, polyamide and polyether, but is not limited thereto.

상기 제1 및 제2 접착제(4, 4')는 각각 5~15 ㎛의 두께로 도포될 수 있다. The first and second adhesives 4 and 4 'may each be applied in a thickness of 5 to 15 μm.

본 발명의 바람직한 구현예에 의하면, 상기 상부 및 하부 서브가스켓 필름(5, 5')의 소재는 폴리에틸렌 테레프탈레이트, 폴리에틸렌 나프탈레이트, 폴리이미드 및 폴리프로필렌으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상인 것을 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.According to a preferred embodiment of the present invention, the upper and lower sub gasket films 5 and 5 'may be made of one or more materials selected from the group consisting of polyethylene terephthalate, polyethylene naphthalate, polyimide and polypropylene , But is not limited thereto.

상기 상부 및 하부 서브가스켓 필름(5, 5')은 각각 두께가 20~50 ㎛인 것일 수 있다. The upper and lower sub gasket films 5 and 5 'may each have a thickness of 20 to 50 μm.

도 2는 본 발명에 따른 연료전지용 막전극 접합체의 평면도이다. 상기 도 2를 참조하여 보면, 캐소드 전극층(3)과 상기 캐소드 전극층(3)의 외측으로 고분자 전해질막(1)이 형성되어 있고, 상기 고분자 전해질막(1)의 외측에는 빈 공간(7)이 형성되어 있는 것을 보여준다. 2 is a plan view of a membrane electrode assembly for a fuel cell according to the present invention. 2, a polymer electrolyte membrane 1 is formed outside the cathode electrode layer 3 and the cathode electrode layer 3, and an empty space 7 is formed outside the polymer electrolyte membrane 1 .

상기 도 2에서는 나타나 있지 않지만 상기 고분자 전해질막(1)의 양측으로 빈 공간(7)을 사이에 두고 고분자 수지막(6)이 형성되어 있다. 또한 상기 상부 서브가스켓 필름(5')은 상기 캐소드 전극층(3)을 제외한 상기 고분자 전해질막(1)의 양측 가장자리부, 빈 공간(7) 및 고분자 수지막(6)을 포함하여 실링되어 있는 것을 보여준다. 2, a polymer resin film 6 is formed on both sides of the polymer electrolyte membrane 1 with an empty space 7 interposed therebetween. The upper sub gasket film 5 'is sealed by including both side edges of the polymer electrolyte membrane 1 except for the cathode electrode layer 3, the empty space 7 and the polymer resin film 6 Show.

도 3은 본 발명에 따른 연료전지용 막전극 접합체의 A-A 단면도이다. 상기 도 3은 상기 도 2에서 A-A 단면을 보여주는 도면이다. 상기 하부 서브가스켓 필름(5)의 일면에 제1 접착제(4)가 도포되고, 상기 제1 접착제(4) 상에 고분자 수지막(6)이 형성된다. 3 is a cross-sectional view taken along the line A-A of the membrane electrode assembly for a fuel cell according to the present invention. FIG. 3 is a cross-sectional view taken along the line A-A in FIG. A first adhesive 4 is applied to one surface of the lower sub gasket film 5 and a polymeric resin film 6 is formed on the first adhesive 4.

본 발명에서 애노드 및 캐소드 전극층(2, 3)이 양면에 적층 형성된 고분자 전해질막(1)은 상기 고분자 수지막(6) 사이에 개재되는데, 이때 양측 상기 고분자 수지막(6)과 고분자 전해질막(1)은 서로 이격되어 빈 공간(7)을 형성하도록 하여 개재된다.In the present invention, the polymer electrolyte membrane 1 in which the anode and the cathode electrode layers 2 and 3 are laminated on both sides is interposed between the polymer resin membranes 6. At this time, the polymer electrolyte membrane 6 and the polymer electrolyte membrane 1 are spaced apart from each other to form an empty space 7.

상기 고분자 전해질막(1)의 양측 가장자리부와 상기 고분자 수지막(6) 상에 제2 접착제(4')가 도포되고, 상기 제2 접착제(4') 상에 상부 서브가스켓 필름(5')이 적층되어 있는 형태로 이루어진 연료전지용 막전극 접합체의 구조를 보여준다.A second adhesive 4 'is applied on both side edges of the polymer electrolyte membrane 1 and the polymeric resin film 6 and an upper sub gasket film 5' is formed on the second adhesive 4 ' In which the membrane electrode assembly for a fuel cell is stacked.

도 4는 본 발명에 따른 연료전지용 막전극 접합체의 B-B 단면도이다. 상기 도 4는 상기 도 2에서 B-B 단면을 보여주는 도면이다. 상기 고분자 전해질막(1)과 고분자 수지막(6)이 소정의 간격으로 서로 이격되어 있고, 상기 고분자 전해질막(1) 및 고분자 수지막(6)의 일면에는 제1 접착제(4) 및 하부 서브가스켓 필름(5)이 차례로 적층되어 있고, 다른 일면에는 제2 접착제(4') 및 상부 서브가스켓 필름(5')이 차례로 적층되어 있는 구조를 보여준다.4 is a B-B cross-sectional view of a membrane electrode assembly for a fuel cell according to the present invention. FIG. 4 is a cross-sectional view taken along line B-B of FIG. Wherein the polymer electrolyte membrane 1 and the polymer resin film 6 are spaced apart from each other at a predetermined interval and the first adhesive 4 and the lower electrode 2 are provided on one surface of the polymer electrolyte membrane 1 and the polymer resin film 6, A gasket film 5 is stacked in this order on the other side and a second adhesive 4 'and an upper sub-gasket film 5' are stacked in this order on the other side.

한편, 본 발명의 연료전지용 막전극 접합체의 제조방법은 (a) 중앙부가 비어있는 하부 서브가스켓 필름(5)의 일면에 제1 접착제(4)를 도포하는 단계; (b) 도포된 제1 접착제(4) 상에 고분자 수지를 도포하여 고분자 수지막(6)을 형성하는 단계; (c) 고분자 전해질막(1)의 양면 중앙부에 각각 애노드 및 캐소드 전극층(2, 3)을 적층시키는 단계; (d) 상기 고분자 수지막(6) 사이에 상기 전극층이 형성된 고분자 전해질막(1)을 개재시키되, 상기 고분자 수지막(6)과 고분자 전해질막(1)이 서로 이격되어 빈 공간(7)을 형성하도록 하여 개재시키는 단계; (e) 상기 고분자 수지막(6) 상에 제2 접착제(4')를 도포하는 단계; 및 (f) 도포된 제2 접착제(4') 상에 상부 서브가스켓 필름(5')을 적층시키는 단계;를 포함한다.A method of manufacturing a membrane electrode assembly for a fuel cell according to the present invention comprises the steps of: (a) applying a first adhesive agent (4) to one surface of a lower sub-gasket film (5) (b) applying a polymer resin on the applied first adhesive (4) to form a polymer resin film (6); (c) stacking the anode and cathode electrode layers 2 and 3 on the both sides of the polymer electrolyte membrane 1, respectively; (d) a polymer electrolyte membrane (1) having the electrode layer formed therebetween is interposed between the polymer resin film (6), and the polymer resin film (6) and the polymer electrolyte membrane (1) Interposed therebetween; (e) applying a second adhesive (4 ') on the polymeric resin film (6); And (f) depositing an upper sub-gasket film 5 'on the applied second adhesive 4'.

본 발명의 바람직한 구현예에 의하면, 상기 (a) 및 (f) 단계에서 사용되는 상부 및 하부 서브가스켓 필름(5, 5')은 연료와 산화제 가스가 스택 외부로 유출되지 않게 하기 위해 분리판 고무가스켓과 막 사이에서 고분자 수지막(6)의 양측 가장자리 부분을 실링하는 역할을 할 수 있다. 이로 인해 상기 하부 및 상부 서브가스켓 필름(5, 5')은 전극층을 개재하기 위해 중앙부가 비어있는 형태로 이루어져 있다. According to a preferred embodiment of the present invention, the upper and lower sub gasket films 5 and 5 'used in steps (a) and (f) It can serve to seal both side edge portions of the polymer resin film 6 between the gasket and the membrane. Therefore, the lower and upper sub gasket films 5 and 5 'are formed in a hollow shape with a central portion in order to interpose an electrode layer therebetween.

상기 (a) 단계에서는 비어있는 중앙부를 제외한 하부 서브가스켓 필름(5)의 일면에 제1 접착제(4)를 도포할 수 있다. 또한 상기 (f) 단계에서도 중앙부가 비어있는 상부 서브가스켓 필름(5')을 제2 접착제(4') 위에 접합되는 것이다.In the step (a), the first adhesive 4 may be applied to one surface of the lower sub-gasket film 5 except for the empty central portion. Also, in the above step (f), the upper sub-gasket film 5 'having an empty central portion is bonded onto the second adhesive 4'.

본 발명의 바람직한 구현예에 의하면, 상기 (b) 단계에서는 도포된 제1 접착제(4) 상에 고분자 수지를 도포하여 고분자 수지막(6)을 형성할 수 있다. 상기 (b) 단계에서는 상기 고분자 전해질막(1)을 형성하기 전에 먼저 고분자 수지막(6)을 형성하는 것이 바람직한데, 그 이유는 고분자 전해질막(1)과 고분자 수지막(6) 간에 중첩이 발생하는 것을 방지할 수 있다. 상기 (b) 단계에서는 이들 사이의 간격을 0.1~2mm로 형성하기 위해서 미리 정해진 크기만큼의 고분자 수지를 도포하여 고분자 수지막을 형성할 수 있다.According to a preferred embodiment of the present invention, in the step (b), the polymer resin film 6 may be formed by applying a polymer resin on the applied first adhesive 4. In the step (b), it is preferable to form the polymer resin film 6 before forming the polymer electrolyte membrane 1 because the polymer electrolyte membrane 1 and the polymer resin film 6 overlap each other Can be prevented. In the step (b), a polymer resin film may be formed by applying a predetermined amount of polymer resin to form an interval of 0.1 to 2 mm therebetween.

본 발명의 바람직한 구현예에 의하면, 상기 (d) 단계에서는 고분자 전해질막(1)과 고분자 수지막(6)은 0.1~2 mm의 간격으로 서로 이격되어 빈 공간(7)을 형성하도록 하는 것일 수 있다.According to a preferred embodiment of the present invention, in the step (d), the polymer electrolyte membrane 1 and the polymer resin membrane 6 may be spaced apart from each other by an interval of 0.1 to 2 mm to form the empty space 7 have.

본 발명의 바람직한 구현예에 의하면, 상기 (f) 단계 후 상부 및 하부 서브가스켓 필름(5, 5') 사이에 양면으로 애노드 및 캐소드 전극층(2, 3)이 형성된 상기 고분자 전해질막(1)이 배치되고, 상기 고분자 전해질막(1)의 양측으로 서로 이격되어 고분자 수지막(6)이 배치된 상태에서 이들을 핫프레스 또는 롤투롤 공정으로 접합시켜 연료전지용 막전극 접합체를 제조하는 단계를 더 포함할 수 있다. According to a preferred embodiment of the present invention, the polymer electrolyte membrane 1 in which the anode and the cathode electrode layers 2 and 3 are formed on both sides between the upper and lower sub gasket films 5 and 5 'after the step (f) And a step of bonding the polymeric resin film (6) on both sides of the polymer electrolyte membrane (1) with the polymeric resin film (6) disposed therebetween, in a hot press or a roll-to-roll process to manufacture a membrane electrode assembly for a fuel cell .

상기 핫프레스 또는 롤투롤 공정으로 접합할 때, 열처리 온도는 60 ~ 150 ℃이고, 열처리 시간은 0.5 ~ 10분이고, 열처리 압력은 100 ~ 1500 kgf의 조건에서 수행하는 것이 좋다.When bonding by the hot press or the roll-to-roll process, the heat treatment temperature is preferably 60 to 150 ° C, the heat treatment time is 0.5 to 10 minutes, and the heat treatment pressure is 100 to 1500 kgf.

따라서, 본 발명에 따른 연료전지용 막전극 접합체는 고분자 전해질막(1)의 양측으로 내열성이 우수한 소재로 이루어진 고분자 수지막(6)을 형성함으로써 열 압착 시 전극층이 형성되지 않는 서브가스켓 필름과 접합되는 고분자 전해질막(1)의 양측 가장자리 부분이 열화되는 현상을 방지할 수 있다.Therefore, the membrane electrode assembly for a fuel cell according to the present invention is formed by forming a polymer resin film 6 made of a material having excellent heat resistance on both sides of the polymer electrolyte membrane 1, and joining it with a sub gasket film, It is possible to prevent the side edge portions of the polymer electrolyte membrane 1 from being deteriorated.

또한, 고분자 전해질막(1)과 고분자 수지막(6)을 소정의 간격으로 서로 이격하여 중첩되지 않도록 빈 공간(7)을 형성함으로써 고분자 전해질막(1)과 고분자 수지막(6)이 중첩 시 고분자 전해질막(1)의 열화로 전해질막과 고분자 수지막(6) 사이에 두께 오버공차가 발생하는 것을 방지하여 스택 기밀성 및 내구성을 향상시킬 수 있다.
The void space 7 is formed so that the polymer electrolyte membrane 1 and the polymer resin membrane 6 are spaced apart from each other by a predetermined distance so as not to overlap with each other so that when the polymer electrolyte membrane 1 and the polymer resin membrane 6 are stacked Deterioration of the polymer electrolyte membrane 1 can prevent the occurrence of a thickness over-tolerance between the electrolyte membrane and the polymer resin membrane 6, thereby improving the tightness of the stack and the durability of the stack.

이하 본 발명을 실시예에 의거하여 더욱 구체적으로 설명하겠는 바, 본 발명이 다음 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to Examples, but the present invention is not limited by the following Examples.

실시예Example

상부 및 하부 서브가스켓 필름(5, 5')은 두께가 25 ㎛인 폴리에틸렌 나프테레이트 소재를 준비하였다. 제1 및 제2 접착제(4, 4')는 폴리비닐아세테이트를 사용하였고, 고분자 수지로는 에폭시 수지를 사용하였다. 고분자 전해질막(1)과 캐소드 및 애노드 전극층(2, 3)은 통상의 막전극 접합체에서 사용되는 소재를 사용하였다. 또한 상기 고분자 전해질막(1)의 양면에 애노드 및 캐소드 전극층(2, 3)을 통상의 방법에 의해 적층시켰다. The upper and lower sub gasket films 5 and 5 'were made of a polyethylene naphthalate material having a thickness of 25 탆. Polyvinyl acetate was used for the first and second adhesives 4 and 4 ', and an epoxy resin was used for the polymer resin. The polymer electrolyte membrane 1, the cathode and the anode electrode layers 2 and 3 were made of a material used in a conventional membrane electrode assembly. The anode and cathode electrode layers 2 and 3 were laminated on both sides of the polymer electrolyte membrane 1 by a conventional method.

중앙부가 비어있는 하부 서브가스켓 필름(5)을 준비한 후 제1 접착제(4)를 10 ㎛의 두께로 도포하였다. 그 다음 상기 제1 접착제(4) 위에 고분자 수지를 도포한 후 120 ℃ 및 10분 동안 건조하여 15 ㎛ 두께의 고분자 수지막(6)을 형성하였다. The lower sub-gasket film 5 with the center part empty was prepared, and then the first adhesive 4 was applied to a thickness of 10 탆. Then, a polymer resin was coated on the first adhesive 4 and dried at 120 ° C. for 10 minutes to form a polymer resin film 6 having a thickness of 15 μm.

그 다음 상기 고분자 수지막(6) 사이에 상기 전극층(2, 3)이 양면에 형성된 고분자 전해질막(1)을 개재시키되, 상기 고분자 전해질막(1)과 상기 고분자 수지막(6) 사이를 0.5 mm의 간격으로 서로 이격되어 빈 공간(7)을 형성하도록 하여 개재하였다.Next, the polymer electrolyte membrane (1) having the electrode layers (2, 3) formed on both surfaces thereof is interposed between the polymer electrolyte membrane (6) and the polymer electrolyte membrane mm so as to form an empty space 7, as shown in Fig.

그런 다음 전극층(2, 3)을 제외하고 상기 고분자 전해질막(1)과 고분자 수지막(6) 상에 제2 접착제(4')를 10 ㎛의 두께로 도포한 후 상기 제2 접착제(4') 위에 상부 서브가스켓 필름(5')을 적층시켰다.Then, a second adhesive 4 'is applied on the polymer electrolyte membrane 1 and the polymer resin film 6 except for the electrode layers 2 and 3 to a thickness of 10 μm and then the second adhesive 4' The upper sub gasket film 5 'was laminated.

그 다음 상기 적층체를 110 ℃의 열처리 온도에서 5분 동안 800 kgf의 압력 조건에서 핫프레스 공정을 수행하여 연료전지용 막전극 접합체를 제조하였다.
Then, the laminate was subjected to a hot pressing process under a pressure of 800 kgf at a heat treatment temperature of 110 ° C for 5 minutes to prepare a membrane electrode assembly for a fuel cell.

1: 고분자 전해질막
2: 애노드 전극층
3: 캐소드 전극층
4: 제1 접착제
4': 제2 접착제
5: 하부 서브가스켓 필름
5': 상부 서브가스켓 필름
6: 고분자 수지막
7: 빈 공간1: polymer electrolyte membrane
2: anode electrode layer
3: cathode electrode layer
4: First adhesive
4 ': Second adhesive
5: Lower sub gasket film
5 ': upper sub gasket film
6: Polymeric resin film
7: empty space

Claims (11)

고분자 전해질막;
상기 고분자 전해질막의 양측 가장자리부와 소정 간격으로 서로 이격되어 형성된 고분자 수지막;
상기 고분자 전해질막의 양면 중앙부에 각각 형성된 애노드 및 캐소드 전극층; 및
상기 고분자 전해질막의 양측 가장자리부와 고분자 수지막의 양면에 접합된 상부 및 하부 서브가스켓 필름;
을 포함하는 연료전지용 막전극 접합체.
Polymer Electrolyte Membrane;
A polymeric resin film spaced apart from both side edges of the polymer electrolyte membrane at a predetermined interval;
An anode and a cathode electrode layer respectively formed at both central portions of both sides of the polymer electrolyte membrane; And
Upper and lower sub gasket films joined to both side edges of the polymer electrolyte membrane and both sides of the polymer resin membrane;
Wherein the membrane electrode assembly is a membrane electrode assembly for a fuel cell.
제1항에 있어서,
상기 고분자 수지막의 소재는 폴리우레탄, 에폭시 수지, 폴리비닐아세테이트, 폴리에틸렌 테레프탈레이트 및 폴리에틸렌으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 연료전지용 막전극 접합체.
The method according to claim 1,
Wherein the material of the polymeric resin film is at least one selected from the group consisting of polyurethane, epoxy resin, polyvinyl acetate, polyethylene terephthalate, and polyethylene.
제1항에 있어서,
상기 고분자 전해질막과 고분자 수지막은 0.1~2 mm의 간격으로 서로 이격되어 빈 공간을 형성하고 있는 것을 특징으로 하는 연료전지용 막전극 접합체.
The method according to claim 1,
Wherein the polymer electrolyte membrane and the polymer resin membrane are spaced apart from each other by an interval of 0.1 to 2 mm to form an empty space.
제1항에 있어서,
상기 고분자 전해질막과 고분자 수지막은 서로 동일한 두께로 이루어지되, 그 두께는 10~30 ㎛인 것을 특징으로 하는 연료전지용 막전극 접합체.
The method according to claim 1,
Wherein the polymer electrolyte membrane and the polymer resin membrane have the same thickness and have a thickness of 10 to 30 占 퐉.
제1항에 있어서,
상기 고분자 전해질막의 양측 가장자리부와 고분자 수지막의 일면에는 상기 하부 서브가스켓 필름이 제1 접착제로 접합되어 있고, 다른 일면에는 상기 상부 서브가스켓 필름이 제2 접착제로 접합되어 있는 것을 특징으로 하는 연료전지용 막전극 접합체.
The method according to claim 1,
Wherein the lower sub gasket film is bonded to the one side of the polymer electrolyte membrane with the first adhesive and the upper sub gasket film is bonded to the other side of the polymer electrolyte membrane with the second adhesive. Electrode assembly.
제5항에 있어서,
상기 제1 및 제2 접착제는 폴리비닐클로라이드, 폴리비닐아세테이트, 폴리우레탄, 폴리아마이드 및 폴리에테르로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 연료전지용 막전극 접합체.
6. The method of claim 5,
Wherein the first and second adhesives are at least one selected from the group consisting of polyvinyl chloride, polyvinyl acetate, polyurethane, polyamide, and polyether.
제5항에 있어서,
상기 제1 및 제2 접착제는 각각 5~15 ㎛의 두께로 도포된 것을 특징으로 하는 연료전지용 막전극 접합체.
6. The method of claim 5,
Wherein the first and second adhesives are each applied in a thickness of 5 to 15 占 퐉.
제1항에 있어서,
상기 상부 및 하부 서브가스켓 필름의 소재는 폴리에틸렌 테레프탈레이트, 폴리에틸렌 나프탈레이트, 폴리이미드 및 폴리프로필렌으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 연료전지용 막전극 접합체.
The method according to claim 1,
Wherein the material of the upper and lower sub gasket films is at least one selected from the group consisting of polyethylene terephthalate, polyethylene naphthalate, polyimide, and polypropylene.
제1항에 있어서,
상기 상부 및 하부 서브가스켓 필름은 각각 두께가 20~50 ㎛인 것을 특징으로 하는 연료전지용 막전극 접합체.
The method according to claim 1,
Wherein the upper and lower sub gasket films each have a thickness of 20 to 50 占 퐉.
(a) 중앙부가 비어있는 하부 서브가스켓 필름의 일면에 제1 접착제를 도포하는 단계;
(b) 도포된 제1 접착제 상에 고분자 수지를 도포하여 고분자 수지막을 형성하는 단계;
(c) 고분자 전해질막의 양면 중앙부에 각각 애노드 및 캐소드 전극층을 적층시키는 단계;
(d) 상기 고분자 수지막 사이에 상기 전극층이 형성된 고분자 전해질막을 개재시키되, 상기 고분자 수지막과 고분자 전해질막이 서로 이격되어 빈 공간을 형성하도록 하여 개재시키는 단계;
(e) 상기 고분자 수지막 상에 제2 접착제를 도포하는 단계; 및
(f) 도포된 제2 접착제 상에 상부 서브가스켓 필름을 적층시키는 단계;
를 포함하는 연료전지용 막전극 접합체의 제조방법.
(a) applying a first adhesive to one surface of a lower sub-gasket film having a hollow central portion;
(b) applying a polymer resin on the applied first adhesive to form a polymer resin film;
(c) stacking an anode and a cathode electrode layer on the center portions of both sides of the polymer electrolyte membrane;
(d) interposing a polymer electrolyte membrane in which the electrode layer is formed between the polymer resin membranes so that the polymer resin membrane and the polymer electrolyte membrane are spaced apart from each other to form an empty space;
(e) applying a second adhesive on the polymeric resin film; And
(f) depositing an upper sub-gasket film on the applied second adhesive;
Wherein the membrane electrode assembly includes a membrane electrode assembly.
제10항에 있어서,
상기 (d) 단계에서 상기 고분자 수지막과 고분자 전해질막은 0.1~2 mm의 간격으로 서로 이격되어 있는 것을 특징으로 하는 연료전지용 막전극 접합체의 제조방법. 11. The method of claim 10,
Wherein the polymeric resin film and the polymer electrolyte membrane are spaced apart from each other by an interval of 0.1 to 2 mm in the step (d).
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