KR102507003B1 - Membrane electrode assembly for fuel cell and method for manufacturing the same - Google Patents

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Abstract

본 발명은 연료전지용 막전극 접합체 및 그 제조방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 고분자 전해질막의 양측으로 내열성이 우수한 소재로 이루어진 고분자 수지막을 형성하되, 고분자 전해질막과 고분자 수지막을 소정의 간격으로 서로 이격하여 빈 공간을 형성함으로써 열 압착 시 서브가스켓 필름과 접합되는 고분자 전해질막의 양측 가장자리 부분이 열화되는 것을 방지하고, 고분자 전해질막과 고분자 수지막 사이에 두께 오버공차가 발생하는 것을 방지하여 스택 기밀성 및 내구성을 향상시킬 수 있는 연료전지용 막전극 접합체 및 그 제조방법에 관한 것이다.The present invention relates to a membrane electrode assembly for a fuel cell and a manufacturing method thereof, and more particularly, to form a polymer resin membrane made of a material having excellent heat resistance on both sides of a polymer electrolyte membrane, and space the polymer electrolyte membrane and the polymer resin membrane apart from each other at a predetermined interval. by forming an empty space to prevent deterioration of the edge portions on both sides of the polymer electrolyte membrane bonded to the sub gasket film during thermal compression, and to prevent the occurrence of thickness over tolerance between the polymer electrolyte membrane and the polymer resin membrane, resulting in stack airtightness and durability It relates to a membrane electrode assembly for a fuel cell capable of improving and a manufacturing method thereof.

Description

연료전지용 막전극 접합체 및 그 제조방법{MEMBRANE ELECTRODE ASSEMBLY FOR FUEL CELL AND METHOD FOR MANUFACTURING THE SAME}Membrane electrode assembly for fuel cell and manufacturing method thereof

본 발명은 연료전지용 막전극 접합체 및 그 제조방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 고분자 전해질막의 양측으로 내열성이 우수한 소재로 이루어진 고분자 수지막을 형성하여 열 압착 시 서브가스켓 필름과 접합되는 고분자 전해질막의 양측 가장자리 부분이 열화되는 것을 방지하고, 고분자 전해질막과 고분자 수지막을 소정의 간격으로 서로 이격하여 빈 공간을 형성하여 고분자 전해질막과 고분자 수지막 사이에 두께 오버공차가 발생하는 것을 방지하여 스택 기밀성 및 내구성을 향상시킬 수 있는 연료전지용 막전극 접합체 및 그 제조방법에 관한 것이다.
The present invention relates to a membrane electrode assembly for a fuel cell and a method for manufacturing the same, and more particularly, to both sides of a polymer electrolyte membrane, polymer resin membranes made of materials having excellent heat resistance are formed, and both edges of the polymer electrolyte membrane are bonded to sub-gasket films during thermal compression. part is prevented from deteriorating, and the polymer electrolyte membrane and the polymer resin membrane are separated from each other at a predetermined interval to form an empty space to prevent thickness over tolerance between the polymer electrolyte membrane and the polymer resin membrane, thereby improving stack airtightness and durability. It relates to a membrane electrode assembly for a fuel cell that can be improved and a manufacturing method thereof.

일반적으로 연료전지의 막전극 접합체(MEA: Membrane Electrode Assembly)는 양측 전극(애노드, 캐소드)과 고분자 전해질막으로 구성되며, 보통 각 전극과 고분자 전해질막 간에 경계부분의 접착이 우수할수록 성능과 내구성이 우수하다.In general, a Membrane Electrode Assembly (MEA) of a fuel cell is composed of both electrodes (anode, cathode) and a polymer electrolyte membrane. In general, the better the adhesion between each electrode and the polymer electrolyte membrane, the better the performance and durability. great.

도 1은 종래 기술에 따른 연료전지용 막전극 접합체의 단면도이다. 도 1을 참조하면, 종래 기술에 따른 막전극 접합체는 고분자 전해질막을 사이에 두고 이의 일면에는 애노드 전극층을 구성하고, 다른 일면에는 캐소드 전극층을 구성하고 있다. 또한, 고분자 전해질막의 양면 가장자리 부분에는 애노드 및 캐소드 전극층의 양측으로 접착층 및 가스켓 필름이 구성되어 있다. 1 is a cross-sectional view of a membrane electrode assembly for a fuel cell according to the prior art. Referring to FIG. 1 , a membrane electrode assembly according to the prior art has an anode electrode layer on one side and a cathode electrode layer on the other side with a polymer electrolyte membrane interposed therebetween. In addition, an adhesive layer and a gasket film are formed on both sides of the anode and cathode electrode layers at the edges of both sides of the polymer electrolyte membrane.

그러나 이러한 막전극 접합체는 가스켓필름과 고분자 전해질막의 열압착 후 전기화학반응이 이루어지면 막전극 접합체에서 생성수가 발생하게 된다. 이때, 생성수를 고분자 전해질막이 흡수하면서 막전극 접합체의 끝단 부분에서 생성수 발수 등의 문제가 생겨 전극막 접합체에 절연 파괴 현상이 발생한다. However, in such a membrane electrode assembly, water is generated in the membrane electrode assembly when an electrochemical reaction is performed after the gasket film and the polymer electrolyte membrane are thermally compressed. At this time, as the polymer electrolyte membrane absorbs the generated water, a problem such as water repellency of the generated water occurs at the end of the membrane electrode assembly, and insulation breakdown occurs in the electrode membrane assembly.

또한 시간이 지남에 따라 고분자 전해질막이 습기나 부동액을 흡수하여 외부 수분 노출에 의해 부식되고 높은 반응온도에 노출되어 열화가 발생하여, 이로 인해 고분자 전해질막과 서브가스켓필름 계면 접합력이 저하되는 문제가 있다.In addition, over time, the polymer electrolyte membrane absorbs moisture or antifreeze, is corroded by exposure to external moisture, and deteriorates due to exposure to a high reaction temperature, which causes a problem in that the bonding strength between the polymer electrolyte membrane and the sub-gasket film interface deteriorates. .

종래 한국공개특허 제2014-0130938호에서는 전해질막과 전해질막의 양면에 구비되는 전극 촉매층, 상기 전극촉매층의 가장자리 단에 접하는 서브가스켓을 포함하는 연료전지용 막전극 접합체에 대해 개시되어 있으나, 전해질막과 서브가스켓 필름이 접합되는 부분이 열 압착에 의해 전해질막이 열화되어 스택 기밀성이 저하되는 문제가 있다.
Conventional Korean Patent Publication No. 2014-0130938 discloses a membrane electrode assembly for a fuel cell including an electrolyte membrane, an electrode catalyst layer provided on both sides of the electrolyte membrane, and a sub gasket in contact with the edge of the electrode catalyst layer, but the electrolyte membrane and the sub gasket are disclosed. There is a problem in that the stack airtightness is deteriorated because the electrolyte membrane is deteriorated by thermal compression at the portion where the gasket film is bonded.

한국공개특허 제2014-0130938호Korean Patent Publication No. 2014-0130938

상기와 같은 문제 해결을 위하여, 본 발명은 고분자 전해질막의 양측으로 내열성이 우수한 소재로 이루어진 고분자 수지막을 형성하되, 고분자 전해질막과 고분자 수지막을 소정의 간격으로 서로 이격하여 빈 공간을 형성함으로써 열 압착 시 서브가스켓 필름과 접합되는 고분자 전해질막의 양측 가장자리 부분이 열화되는 것을 방지하고, 아울러 고분자 전해질막과 고분자 수지막 사이에 두께 오버공차가 발생하는 것을 방지하여 스택 기밀성 및 내구성을 향상시킬 수 있다는 사실을 알게 되어 발명을 완성하였다.In order to solve the above problems, the present invention forms a polymer resin film made of a material having excellent heat resistance on both sides of the polymer electrolyte membrane, but separates the polymer electrolyte membrane and the polymer resin membrane from each other at a predetermined interval to form an empty space during thermal compression. It was found that the stack airtightness and durability can be improved by preventing deterioration of both side edges of the polymer electrolyte membrane bonded to the sub-gasket film, and also preventing the occurrence of thickness over tolerance between the polymer electrolyte membrane and the polymer resin membrane. and completed the invention.

따라서 본 발명의 목적은 스택 기밀성 및 내구성을 향상된 연료전지용 막전극 접합체를 제공하는데 있다.Accordingly, an object of the present invention is to provide a membrane electrode assembly for a fuel cell with improved stack airtightness and durability.

본 발명의 또 다른 목적은 스택 기밀성 및 내구성을 향상된 연료전지용 막전극 접합체의 제조방법을 제공하는데 있다.
Another object of the present invention is to provide a method for manufacturing a membrane electrode assembly for a fuel cell with improved stack airtightness and durability.

본 발명은 고분자 전해질막; 상기 고분자 전해질막의 양측 가장자리부와 소정 간격으로 서로 이격되어 형성된 고분자 수지막; 상기 고분자 전해질막의 양면 중앙부에 각각 형성된 애노드 및 캐소드 전극층; 및 상기 고분자 전해질막의 양측 가장자리부와 고분자 수지막의 양면에 접합된 상부 및 하부 서브가스켓 필름;을 포함하는 연료전지용 막전극 접합체를 제공한다.The present invention is a polymer electrolyte membrane; a polymer resin film formed to be spaced apart from both edge portions of the polymer electrolyte membrane at a predetermined interval; anode and cathode electrode layers respectively formed on the central portions of both sides of the polymer electrolyte membrane; and upper and lower sub-gasket films bonded to both edges of the polymer electrolyte membrane and both sides of the polymer resin membrane.

또한 본 발명은 (a) 중앙부가 비어있는 하부 서브가스켓 필름의 일면에 제1 접착제를 도포하는 단계; (b) 도포된 제1 접착제 상에 고분자 수지를 도포하여 고분자 수지막을 형성하는 단계; (c) 고분자 전해질막의 양면 중앙부에 각각 애노드 및 캐소드 전극층을 적층시키는 단계; (d) 상기 고분자 수지막 사이에 상기 전극층이 형성된 고분자 전해질막을 개재시키되, 상기 고분자 수지막과 고분자 전해질막이 서로 이격되어 빈 공간을 형성하도록 하여 개재시키는 단계; (e) 상기 고분자 수지막 상에 제2 접착제를 도포하는 단계; 및 (f) 도포된 제2 접착제 상에 상부 서브가스켓 필름을 적층시키는 단계;를 포함하는 연료전지용 막전극 접합체의 제조방법을 제공한다.
In addition, the present invention includes the steps of (a) applying a first adhesive to one surface of the lower sub-gasket film having an empty central portion; (b) forming a polymer resin film by applying a polymer resin on the applied first adhesive; (c) laminating anode and cathode electrode layers on the central portions of both sides of the polymer electrolyte membrane, respectively; (d) interposing a polymer electrolyte membrane having the electrode layer between the polymer resin membranes so that the polymer resin membrane and the polymer electrolyte membrane are spaced apart from each other to form an empty space; (e) applying a second adhesive on the polymer resin film; and (f) laminating an upper sub-gasket film on the applied second adhesive.

본 발명에 따른 연료전지용 막전극 접합체는 고분자 전해질막의 양측으로 내열성이 우수한 소재로 이루어진 고분자 수지막을 형성함으로써 열 압착 시 전극층이 형성되지 않는 서브가스켓 필름과 접합되는 고분자 전해질막의 양측 가장자리 부분이 열화되는 현상을 방지할 수 있다.The membrane-electrode assembly for a fuel cell according to the present invention forms a polymer resin film made of a material with excellent heat resistance on both sides of a polymer electrolyte membrane, so that the edge portions of both sides of the polymer electrolyte membrane bonded to the sub-gasket film on which the electrode layer is not formed are deteriorated during thermal compression. can prevent

또한, 고분자 전해질막과 고분자 수지막을 소정의 간격으로 서로 이격하여 중첩되지 않도록 빈 공간을 형성함으로써 고분자 전해질막과 고분자 수지막이 중첩 시 고분자 전해질막의 열화로 전해질막과 고분자 수지막 사이에 두께 오버공차가 발생하는 것을 방지하여 스택 기밀성 및 내구성을 향상시킬 수 있다.
In addition, the polymer electrolyte membrane and the polymer resin membrane are separated from each other at a predetermined interval to form an empty space so that they do not overlap, so that when the polymer electrolyte membrane and the polymer resin membrane overlap, the polymer electrolyte membrane deteriorates, resulting in a thickness over tolerance between the electrolyte membrane and the polymer resin membrane. stack airtightness and durability can be improved.

도 1은 종래 기술에 따른 연료전지용 막전극 접합체의 단면도이다.
도 2는 본 발명에 따른 연료전지용 막전극 접합체의 평면도이다.
도 3은 본 발명에 따른 연료전지용 막전극 접합체의 A-A 단면도이다.
도 4는 본 발명에 따른 연료전지용 막전극 접합체의 B-B 단면도이다.1 is a cross-sectional view of a membrane electrode assembly for a fuel cell according to the prior art.
2 is a plan view of a membrane electrode assembly for a fuel cell according to the present invention.
3 is an AA cross-sectional view of a membrane electrode assembly for a fuel cell according to the present invention.
4 is a BB cross-sectional view of a membrane electrode assembly for a fuel cell according to the present invention.

이하에서는 본 발명을 하나의 실시예로 더욱 상세하게 설명한다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail as an embodiment.

본 발명은 고분자 전해질막(1); 상기 고분자 전해질막(1)의 양측 가장자리부와 소정 간격으로 서로 이격되어 형성된 고분자 수지막(6); 상기 고분자 전해질막(1)의 양면 중앙부에 각각 형성된 애노드 및 캐소드 전극층(2, 3); 및 상기 고분자 전해질막(1)의 양측 가장자리부와 고분자 수지막(6)의 양면에 접합된 상부 및 하부 서브가스켓 필름(5, 5');을 포함하는 연료전지용 막전극 접합체를 제공한다.The present invention is a polymer electrolyte membrane (1); a polymer resin film (6) formed spaced apart from both side edges of the polymer electrolyte film (1) at a predetermined interval; anode and cathode electrode layers (2, 3) respectively formed on the central portions of both sides of the polymer electrolyte membrane (1); and upper and lower sub-gasket films 5 and 5' bonded to both edges of the polymer electrolyte membrane 1 and both sides of the polymer resin membrane 6.

본 발명의 바람직한 구현예에 의하면, 상기 고분자 수지는 내열성이 우수하며, 가격이 비교적 저가인 소재를 사용하는 것이 좋다. 기존의 막전극 접합체는 열경화성 소재로 이루어진 고분자 전해질막이 형성되어 접착제 및 서브가스켓 필름과 접합 시 열에 의해 고분자 전해질막의 가장자리 부분이 주름 형태로 변형되거나 일부분이 수분과 반응한다. 이로 인해 서브가스켓 필름과 고분자 전해질막 사이에 수분층이 형성되어 접착력이 낮아지고, 결과적으로 기밀성 및 내구성이 떨어지는 문제가 있었다. According to a preferred embodiment of the present invention, it is preferable to use a material having excellent heat resistance and a relatively low price for the polymer resin. In the existing membrane electrode assembly, a polymer electrolyte membrane made of a thermosetting material is formed, and when bonded to an adhesive and a sub-gasket film, the edge of the polymer electrolyte membrane is deformed into wrinkles or partially reacts with moisture due to heat. As a result, a moisture layer is formed between the sub-gasket film and the polymer electrolyte membrane, resulting in a decrease in adhesive strength, resulting in poor airtightness and durability.

본 발명에서는 이러한 고분자 전해질막(1)의 변형 문제를 개선하기 위해 고분자 전해질막(1)의 양측 가장자리에 내열성이 우수한 특정 소재로 이루어진 고분자 수지막(6)을 형성하여 상기와 같은 문제를 개선시킬 수 있다. In the present invention, in order to improve the deformation problem of the polymer electrolyte membrane 1, the polymer resin membrane 6 made of a specific material having excellent heat resistance is formed on both edges of the polymer electrolyte membrane 1 to improve the above problem. can

구체적으로 본 발명에서 사용된 상기 고분자 수지로는 폴리우레탄, 에폭시 수지, 폴리비닐아세테이트, 폴리에틸렌 테레프탈레이트 및 폴리에틸렌으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상인 것을 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.Specifically, as the polymer resin used in the present invention, at least one selected from the group consisting of polyurethane, epoxy resin, polyvinyl acetate, polyethylene terephthalate and polyethylene may be used, but is not limited thereto.

본 발명의 바람직한 구현예에 의하면, 상기 애노드 및 캐소드 전극층(2, 3)은 소정의 폭과 길이를 가지며, 상기 상부 및 하부 서브가스켓 필름(5, 5')이 접합될 고분자 전해질막(1)의 양측 가장자리 부분을 일부 남겨두고 상기 고분자 전해질막(1)의 양면에 형성될 수 있다. According to a preferred embodiment of the present invention, the anode and cathode electrode layers 2 and 3 have a predetermined width and length, and the polymer electrolyte membrane 1 to which the upper and lower sub-gasket films 5 and 5' are bonded It may be formed on both sides of the polymer electrolyte membrane 1 while leaving a portion of both side edge portions of.

본 발명의 바람직한 구현예에 의하면, 상기 고분자 전해질막(1)과 고분자 수지막(6)은 0.1~2 mm의 간격으로 서로 이격되어 빈 공간(7)을 형성하고 있는 것일 수 있다. 이렇게 상기 고분자 전해질막(1)과 고분자 수지막(6)은 사이에 빈 공간(7)을 형성하게 되면, 상기 고분자 전해질막(1)과 고분자 수지막(6)이 서로 중첩 시 고분자 전해질막(1)이 열화되어 상기 고분자 수지막(6)과 고분자 전해질막(1) 사이의 두께 오버공차가 발생하는 것을 방지할 수 있다. 또한 상기 빈 공간(7)은 애노드 및 캐소드 전극층(2, 3)이 형성된 고분자 전해질막(1)에서 과량에 생성수 발생시 생성수 보관 및 수분보충 역할을 할 수 있다. 본 발명에서 두께 오버공차란 제품 두께 공차 발생을 의미한다.According to a preferred embodiment of the present invention, the polymer electrolyte membrane 1 and the polymer resin membrane 6 may be spaced apart from each other at intervals of 0.1 to 2 mm to form an empty space 7. In this way, when an empty space 7 is formed between the polymer electrolyte membrane 1 and the polymer resin membrane 6, when the polymer electrolyte membrane 1 and the polymer resin membrane 6 overlap each other, the polymer electrolyte membrane ( 1) can be prevented from deteriorating and causing a thickness over-tolerance between the polymer resin membrane 6 and the polymer electrolyte membrane 1. In addition, the empty space 7 can play a role of storing generated water and replenishing water when an excessive amount of generated water is generated in the polymer electrolyte membrane 1 on which the anode and cathode electrode layers 2 and 3 are formed. Thickness over tolerance in the present invention means the occurrence of product thickness tolerance.

이때, 이격 간격이 0.1 mm 미만이면 고분자 수지막(6)과 고분자 전해질막(1)이 중첩되어 두께 오버공차가 발생할 문제가 있고, 2 mm 초과이면 고분자 수지막(6)과 고분자 전해질막(1)의 상하부에 존재하는 상부 및 하부 서브가스켓필름(5, 5')의 눌림 현상으로 제품상에 두께편차가 발생할 수 있다. 바람직하게는 0.3~1.8 mm인 것이 좋고, 더욱 바람직하게는 0.5 mm 간격으로 서로 이격되어 빈 공간(7)을 형성하는 것이 좋다. At this time, if the separation distance is less than 0.1 mm, the polymer resin membrane 6 and the polymer electrolyte membrane 1 overlap, resulting in a thickness over tolerance, and if it exceeds 2 mm, the polymer resin membrane 6 and the polymer electrolyte membrane 1 ) may cause a thickness deviation on the product due to the pressing phenomenon of the upper and lower sub-gasket films 5 and 5' existing on the upper and lower parts of the product. It is preferably 0.3 to 1.8 mm, more preferably spaced apart from each other at intervals of 0.5 mm to form the empty space (7).

본 발명의 바람직한 구현예에 의하면, 상기 고분자 전해질막(1)과 고분자 수지막(6)은 서로 동일한 두께로 이루어지되, 그 두께는 10~30 ㎛인 것일 수 있다. 본 발명의 바람직한 구현예에 의하면, 상기 고분자 전해질막(1)의 양측 가장자리부와 고분자 수지막(6)의 일면에는 상기 하부 서브가스켓 필름(5)이 제1 접착제(4)로 접합되어 있고, 다른 일면에는 상기 상부 서브가스켓 필름(5')이 제2 접착제(4')로 접합되어 있는 것일 수 있다.According to a preferred embodiment of the present invention, the polymer electrolyte membrane 1 and the polymer resin membrane 6 are made of the same thickness, but the thickness may be 10 to 30 μm. According to a preferred embodiment of the present invention, the lower sub-gasket film 5 is bonded to both edge portions of the polymer electrolyte membrane 1 and one surface of the polymer resin membrane 6 with a first adhesive 4, On the other side, the upper sub-gasket film 5' may be bonded with a second adhesive 4'.

상기 제1 및 제2 접착제(4, 4')는 폴리비닐클로라이드, 폴리비닐아세테이트, 폴리우레탄, 폴리아마이드 및 폴리에테르로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상인 것을 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.The first and second adhesives 4 and 4' may be at least one selected from the group consisting of polyvinyl chloride, polyvinyl acetate, polyurethane, polyamide and polyether, but are not limited thereto.

상기 제1 및 제2 접착제(4, 4')는 각각 5~15 ㎛의 두께로 도포될 수 있다. The first and second adhesives 4 and 4' may be applied to a thickness of 5 to 15 μm, respectively.

본 발명의 바람직한 구현예에 의하면, 상기 상부 및 하부 서브가스켓 필름(5, 5')의 소재는 폴리에틸렌 테레프탈레이트, 폴리에틸렌 나프탈레이트, 폴리이미드 및 폴리프로필렌으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상인 것을 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.According to a preferred embodiment of the present invention, the material of the upper and lower sub-gasket films 5 and 5' may be at least one selected from the group consisting of polyethylene terephthalate, polyethylene naphthalate, polyimide and polypropylene. , but is not limited thereto.

상기 상부 및 하부 서브가스켓 필름(5, 5')은 각각 두께가 20~50 ㎛인 것일 수 있다. Each of the upper and lower sub-gasket films 5 and 5' may have a thickness of 20 to 50 μm.

도 2는 본 발명에 따른 연료전지용 막전극 접합체의 평면도이다. 상기 도 2를 참조하여 보면, 캐소드 전극층(3)과 상기 캐소드 전극층(3)의 외측으로 고분자 전해질막(1)이 형성되어 있고, 상기 고분자 전해질막(1)의 외측에는 빈 공간(7)이 형성되어 있는 것을 보여준다. 2 is a plan view of a membrane electrode assembly for a fuel cell according to the present invention. Referring to FIG. 2, a cathode electrode layer 3 and a polymer electrolyte membrane 1 are formed outside the cathode electrode layer 3, and an empty space 7 is formed outside the polymer electrolyte membrane 1. shows what has been formed.

상기 도 2에서는 나타나 있지 않지만 상기 고분자 전해질막(1)의 양측으로 빈 공간(7)을 사이에 두고 고분자 수지막(6)이 형성되어 있다. 또한 상기 상부 서브가스켓 필름(5')은 상기 캐소드 전극층(3)을 제외한 상기 고분자 전해질막(1)의 양측 가장자리부, 빈 공간(7) 및 고분자 수지막(6)을 포함하여 실링되어 있는 것을 보여준다. Although not shown in FIG. 2, polymer resin membranes 6 are formed on both sides of the polymer electrolyte membrane 1 with an empty space 7 therebetween. In addition, the upper sub-gasket film 5' is sealed by including the edges of both sides of the polymer electrolyte membrane 1, the empty space 7, and the polymer resin membrane 6, excluding the cathode electrode layer 3. show

도 3은 본 발명에 따른 연료전지용 막전극 접합체의 A-A 단면도이다. 상기 도 3은 상기 도 2에서 A-A 단면을 보여주는 도면이다. 상기 하부 서브가스켓 필름(5)의 일면에 제1 접착제(4)가 도포되고, 상기 제1 접착제(4) 상에 고분자 수지막(6)이 형성된다. 3 is an A-A cross-sectional view of a membrane electrode assembly for a fuel cell according to the present invention. FIG. 3 is a view showing a cross section A-A in FIG. 2 . A first adhesive 4 is applied to one surface of the lower sub-gasket film 5, and a polymer resin film 6 is formed on the first adhesive 4.

본 발명에서 애노드 및 캐소드 전극층(2, 3)이 양면에 적층 형성된 고분자 전해질막(1)은 상기 고분자 수지막(6) 사이에 개재되는데, 이때 양측 상기 고분자 수지막(6)과 고분자 전해질막(1)은 서로 이격되어 빈 공간(7)을 형성하도록 하여 개재된다.In the present invention, the polymer electrolyte membrane 1 in which the anode and cathode electrode layers 2 and 3 are laminated on both sides is interposed between the polymer resin membrane 6, wherein the polymer resin membrane 6 and the polymer electrolyte membrane ( 1) are interposed by being spaced apart from each other to form an empty space (7).

상기 고분자 전해질막(1)의 양측 가장자리부와 상기 고분자 수지막(6) 상에 제2 접착제(4')가 도포되고, 상기 제2 접착제(4') 상에 상부 서브가스켓 필름(5')이 적층되어 있는 형태로 이루어진 연료전지용 막전극 접합체의 구조를 보여준다.A second adhesive 4' is applied on both edge portions of the polymer electrolyte membrane 1 and on the polymer resin membrane 6, and an upper sub-gasket film 5' is formed on the second adhesive 4'. It shows the structure of a membrane electrode assembly for a fuel cell in the form of being stacked.

도 4는 본 발명에 따른 연료전지용 막전극 접합체의 B-B 단면도이다. 상기 도 4는 상기 도 2에서 B-B 단면을 보여주는 도면이다. 상기 고분자 전해질막(1)과 고분자 수지막(6)이 소정의 간격으로 서로 이격되어 있고, 상기 고분자 전해질막(1) 및 고분자 수지막(6)의 일면에는 제1 접착제(4) 및 하부 서브가스켓 필름(5)이 차례로 적층되어 있고, 다른 일면에는 제2 접착제(4') 및 상부 서브가스켓 필름(5')이 차례로 적층되어 있는 구조를 보여준다.4 is a B-B cross-sectional view of a membrane electrode assembly for a fuel cell according to the present invention. FIG. 4 is a view showing a BB cross section in FIG. 2 . The polymer electrolyte membrane 1 and the polymer resin membrane 6 are spaced apart from each other at a predetermined interval, and on one side of the polymer electrolyte membrane 1 and the polymer resin membrane 6, a first adhesive 4 and a lower sub The gasket film 5 is sequentially laminated, and the second adhesive 4' and the upper sub-gasket film 5' are sequentially laminated on the other surface.

한편, 본 발명의 연료전지용 막전극 접합체의 제조방법은 (a) 중앙부가 비어있는 하부 서브가스켓 필름(5)의 일면에 제1 접착제(4)를 도포하는 단계; (b) 도포된 제1 접착제(4) 상에 고분자 수지를 도포하여 고분자 수지막(6)을 형성하는 단계; (c) 고분자 전해질막(1)의 양면 중앙부에 각각 애노드 및 캐소드 전극층(2, 3)을 적층시키는 단계; (d) 상기 고분자 수지막(6) 사이에 상기 전극층이 형성된 고분자 전해질막(1)을 개재시키되, 상기 고분자 수지막(6)과 고분자 전해질막(1)이 서로 이격되어 빈 공간(7)을 형성하도록 하여 개재시키는 단계; (e) 상기 고분자 수지막(6) 상에 제2 접착제(4')를 도포하는 단계; 및 (f) 도포된 제2 접착제(4') 상에 상부 서브가스켓 필름(5')을 적층시키는 단계;를 포함한다.Meanwhile, the method of manufacturing a membrane electrode assembly for a fuel cell according to the present invention includes the steps of (a) applying a first adhesive 4 to one surface of a lower sub-gasket film 5 having an empty central portion; (b) forming a polymer resin film 6 by applying a polymer resin on the applied first adhesive 4; (c) laminating anode and cathode electrode layers 2 and 3 on central portions of both sides of the polymer electrolyte membrane 1, respectively; (d) the polymer electrolyte membrane 1 formed with the electrode layer is interposed between the polymer resin membrane 6, and the polymer resin membrane 6 and the polymer electrolyte membrane 1 are spaced apart from each other to form an empty space 7. Forming and interposing; (e) applying a second adhesive (4') on the polymer resin film (6); and (f) laminating the upper sub-gasket film 5' on the applied second adhesive 4'.

본 발명의 바람직한 구현예에 의하면, 상기 (a) 및 (f) 단계에서 사용되는 상부 및 하부 서브가스켓 필름(5, 5')은 연료와 산화제 가스가 스택 외부로 유출되지 않게 하기 위해 분리판 고무가스켓과 막 사이에서 고분자 수지막(6)의 양측 가장자리 부분을 실링하는 역할을 할 수 있다. 이로 인해 상기 하부 및 상부 서브가스켓 필름(5, 5')은 전극층을 개재하기 위해 중앙부가 비어있는 형태로 이루어져 있다. According to a preferred embodiment of the present invention, the upper and lower sub-gasket films 5 and 5' used in the steps (a) and (f) are rubber separators to prevent fuel and oxidant gas from leaking out of the stack. It may serve to seal both edge portions of the polymer resin film 6 between the gasket and the film. As a result, the lower and upper sub-gasket films 5 and 5' have an empty central portion to interpose the electrode layer.

상기 (a) 단계에서는 비어있는 중앙부를 제외한 하부 서브가스켓 필름(5)의 일면에 제1 접착제(4)를 도포할 수 있다. 또한 상기 (f) 단계에서도 중앙부가 비어있는 상부 서브가스켓 필름(5')을 제2 접착제(4') 위에 접합되는 것이다.In step (a), the first adhesive 4 may be applied to one surface of the lower sub-gasket film 5 except for the empty central portion. Also, in the step (f), the upper sub-gasket film 5' having an empty central portion is bonded to the second adhesive 4'.

본 발명의 바람직한 구현예에 의하면, 상기 (b) 단계에서는 도포된 제1 접착제(4) 상에 고분자 수지를 도포하여 고분자 수지막(6)을 형성할 수 있다. 상기 (b) 단계에서는 상기 고분자 전해질막(1)을 형성하기 전에 먼저 고분자 수지막(6)을 형성하는 것이 바람직한데, 그 이유는 고분자 전해질막(1)과 고분자 수지막(6) 간에 중첩이 발생하는 것을 방지할 수 있다. 상기 (b) 단계에서는 이들 사이의 간격을 0.1~2mm로 형성하기 위해서 미리 정해진 크기만큼의 고분자 수지를 도포하여 고분자 수지막을 형성할 수 있다.According to a preferred embodiment of the present invention, in step (b), a polymer resin film 6 may be formed by applying a polymer resin on the applied first adhesive 4. In the step (b), it is preferable to first form the polymer resin membrane 6 before forming the polymer electrolyte membrane 1, because the overlap between the polymer electrolyte membrane 1 and the polymer resin membrane 6 occurrence can be prevented. In the step (b), a polymer resin film may be formed by applying a polymer resin of a predetermined size to form a gap between them at 0.1 to 2 mm.

본 발명의 바람직한 구현예에 의하면, 상기 (d) 단계에서는 고분자 전해질막(1)과 고분자 수지막(6)은 0.1~2 mm의 간격으로 서로 이격되어 빈 공간(7)을 형성하도록 하는 것일 수 있다.According to a preferred embodiment of the present invention, in step (d), the polymer electrolyte membrane 1 and the polymer resin membrane 6 may be spaced apart from each other at intervals of 0.1 to 2 mm to form an empty space 7. there is.

본 발명의 바람직한 구현예에 의하면, 상기 (f) 단계 후 상부 및 하부 서브가스켓 필름(5, 5') 사이에 양면으로 애노드 및 캐소드 전극층(2, 3)이 형성된 상기 고분자 전해질막(1)이 배치되고, 상기 고분자 전해질막(1)의 양측으로 서로 이격되어 고분자 수지막(6)이 배치된 상태에서 이들을 핫프레스 또는 롤투롤 공정으로 접합시켜 연료전지용 막전극 접합체를 제조하는 단계를 더 포함할 수 있다. According to a preferred embodiment of the present invention, the polymer electrolyte membrane 1 in which anode and cathode electrode layers 2 and 3 are formed on both sides between the upper and lower sub-gasket films 5 and 5' after step (f) and manufacturing a membrane electrode assembly for a fuel cell by bonding them by a hot press or a roll-to-roll process in a state in which the polymer resin membrane 6 is disposed and spaced apart from each other on both sides of the polymer electrolyte membrane 1. can

상기 핫프레스 또는 롤투롤 공정으로 접합할 때, 열처리 온도는 60 ~ 150 ℃이고, 열처리 시간은 0.5 ~ 10분이고, 열처리 압력은 100 ~ 1500 kgf의 조건에서 수행하는 것이 좋다.When bonding by the hot press or roll-to-roll process, the heat treatment temperature is 60 to 150 ° C., the heat treatment time is 0.5 to 10 minutes, and the heat treatment pressure is preferably performed under the conditions of 100 to 1500 kgf.

따라서, 본 발명에 따른 연료전지용 막전극 접합체는 고분자 전해질막(1)의 양측으로 내열성이 우수한 소재로 이루어진 고분자 수지막(6)을 형성함으로써 열 압착 시 전극층이 형성되지 않는 서브가스켓 필름과 접합되는 고분자 전해질막(1)의 양측 가장자리 부분이 열화되는 현상을 방지할 수 있다.Therefore, the membrane electrode assembly for a fuel cell according to the present invention forms a polymer resin film 6 made of a material having excellent heat resistance on both sides of a polymer electrolyte membrane 1, and is bonded to a sub-gasket film in which an electrode layer is not formed during thermal compression. It is possible to prevent degradation of the edge portions of both sides of the polymer electrolyte membrane 1 .

또한, 고분자 전해질막(1)과 고분자 수지막(6)을 소정의 간격으로 서로 이격하여 중첩되지 않도록 빈 공간(7)을 형성함으로써 고분자 전해질막(1)과 고분자 수지막(6)이 중첩 시 고분자 전해질막(1)의 열화로 전해질막과 고분자 수지막(6) 사이에 두께 오버공차가 발생하는 것을 방지하여 스택 기밀성 및 내구성을 향상시킬 수 있다.
In addition, when the polymer electrolyte membrane 1 and the polymer resin membrane 6 are overlapped, an empty space 7 is formed so that the polymer electrolyte membrane 1 and the polymer resin membrane 6 are separated from each other at a predetermined interval so that they do not overlap. It is possible to improve stack airtightness and durability by preventing an over-thickness tolerance between the electrolyte membrane and the polymer resin membrane 6 from occurring due to deterioration of the polymer electrolyte membrane 1 .

이하 본 발명을 실시예에 의거하여 더욱 구체적으로 설명하겠는 바, 본 발명이 다음 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
Hereinafter, the present invention will be described in more detail based on examples, but the present invention is not limited by the following examples.

실시예Example

상부 및 하부 서브가스켓 필름(5, 5')은 두께가 25 ㎛인 폴리에틸렌 나프테레이트 소재를 준비하였다. 제1 및 제2 접착제(4, 4')는 폴리비닐아세테이트를 사용하였고, 고분자 수지로는 에폭시 수지를 사용하였다. 고분자 전해질막(1)과 캐소드 및 애노드 전극층(2, 3)은 통상의 막전극 접합체에서 사용되는 소재를 사용하였다. 또한 상기 고분자 전해질막(1)의 양면에 애노드 및 캐소드 전극층(2, 3)을 통상의 방법에 의해 적층시켰다. The upper and lower sub-gasket films 5 and 5' were prepared using a polyethylene naphtherate material having a thickness of 25 μm. Polyvinyl acetate was used as the first and second adhesives 4 and 4', and epoxy resin was used as a polymer resin. For the polymer electrolyte membrane 1 and the cathode and anode electrode layers 2 and 3, materials used in conventional membrane electrode assemblies were used. In addition, anode and cathode electrode layers 2 and 3 were laminated on both sides of the polymer electrolyte membrane 1 by a conventional method.

중앙부가 비어있는 하부 서브가스켓 필름(5)을 준비한 후 제1 접착제(4)를 10 ㎛의 두께로 도포하였다. 그 다음 상기 제1 접착제(4) 위에 고분자 수지를 도포한 후 120 ℃ 및 10분 동안 건조하여 15 ㎛ 두께의 고분자 수지막(6)을 형성하였다. After preparing the lower sub-gasket film 5 having an empty central portion, a first adhesive 4 was applied to a thickness of 10 μm. Then, a polymer resin was applied on the first adhesive 4 and dried at 120° C. for 10 minutes to form a polymer resin film 6 having a thickness of 15 μm.

그 다음 상기 고분자 수지막(6) 사이에 상기 전극층(2, 3)이 양면에 형성된 고분자 전해질막(1)을 개재시키되, 상기 고분자 전해질막(1)과 상기 고분자 수지막(6) 사이를 0.5 mm의 간격으로 서로 이격되어 빈 공간(7)을 형성하도록 하여 개재하였다.Then, the polymer electrolyte membrane 1 formed on both sides of the electrode layers 2 and 3 is interposed between the polymer resin membrane 6, and the gap between the polymer electrolyte membrane 1 and the polymer resin membrane 6 is 0.5 Spaced apart from each other at intervals of mm were interposed to form an empty space (7).

그런 다음 전극층(2, 3)을 제외하고 상기 고분자 전해질막(1)과 고분자 수지막(6) 상에 제2 접착제(4')를 10 ㎛의 두께로 도포한 후 상기 제2 접착제(4') 위에 상부 서브가스켓 필름(5')을 적층시켰다.Then, a second adhesive 4' is applied to a thickness of 10 μm on the polymer electrolyte membrane 1 and the polymer resin membrane 6, excluding the electrode layers 2 and 3, and then the second adhesive 4' ), an upper sub-gasket film 5' was laminated on top.

그 다음 상기 적층체를 110 ℃의 열처리 온도에서 5분 동안 800 kgf의 압력 조건에서 핫프레스 공정을 수행하여 연료전지용 막전극 접합체를 제조하였다.
Then, the laminate was subjected to a hot press process at a heat treatment temperature of 110 °C and a pressure of 800 kgf for 5 minutes to prepare a membrane electrode assembly for a fuel cell.

1: 고분자 전해질막
2: 애노드 전극층
3: 캐소드 전극층
4: 제1 접착제
4': 제2 접착제
5: 하부 서브가스켓 필름
5': 상부 서브가스켓 필름
6: 고분자 수지막
7: 빈 공간1: polymer electrolyte membrane
2: anode electrode layer
3: cathode electrode layer
4: first adhesive
4': second adhesive
5: lower subgasket film
5': upper subgasket film
6: polymer resin film
7: empty space

Claims (11)

고분자 전해질막;
상기 고분자 전해질막의 양측 가장자리부와 소정 간격으로 서로 이격되어 형성된 고분자 수지막;
상기 고분자 전해질막의 양면 중앙부에 각각 형성된 애노드 및 캐소드 전극층; 및
상기 고분자 전해질막의 양측 가장자리부와 고분자 수지막의 양면에 접합된 상부 및 하부 서브가스켓 필름;
을 포함하고,
상기 고분자 전해질막과 고분자 수지막은 0.1~2 mm의 간격으로 서로 이격되어 빈 공간을 형성하고 있는 것을 특징으로 하는 연료전지용 막전극 접합체.
polymer electrolyte membrane;
a polymer resin film formed to be spaced apart from both edge portions of the polymer electrolyte membrane at a predetermined interval;
anode and cathode electrode layers respectively formed on the central portions of both sides of the polymer electrolyte membrane; and
upper and lower sub-gasket films bonded to both edges of the polymer electrolyte membrane and both sides of the polymer resin membrane;
including,
The membrane electrode assembly for a fuel cell, characterized in that the polymer electrolyte membrane and the polymer resin membrane are spaced apart from each other at intervals of 0.1 to 2 mm to form an empty space.
 제1항에 있어서,
상기 고분자 수지막의 소재는 폴리우레탄, 에폭시 수지, 폴리비닐아세테이트, 폴리에틸렌 테레프탈레이트 및 폴리에틸렌으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 연료전지용 막전극 접합체.
According to claim 1,
The material of the polymer resin membrane is a membrane electrode assembly for a fuel cell, characterized in that at least one selected from the group consisting of polyurethane, epoxy resin, polyvinyl acetate, polyethylene terephthalate and polyethylene.
 삭제delete 제1항에 있어서,
상기 고분자 전해질막과 고분자 수지막은 서로 동일한 두께로 이루어지되, 그 두께는 10~30 ㎛인 것을 특징으로 하는 연료전지용 막전극 접합체.
According to claim 1,
The polymer electrolyte membrane and the polymer resin membrane are made of the same thickness as each other, the membrane electrode assembly for a fuel cell, characterized in that the thickness is 10 ~ 30 ㎛.
 제1항에 있어서,
상기 고분자 전해질막의 양측 가장자리부와 고분자 수지막의 일면에는 상기 하부 서브가스켓 필름이 제1 접착제로 접합되어 있고, 다른 일면에는 상기 상부 서브가스켓 필름이 제2 접착제로 접합되어 있는 것을 특징으로 하는 연료전지용 막전극 접합체.
According to claim 1,
The lower sub-gasket film is bonded to one side of the polymer resin membrane and both side edges of the polymer electrolyte membrane with a first adhesive, and the upper sub-gasket film is bonded to the other side with a second adhesive. electrode assembly.
 제5항에 있어서,
상기 제1 및 제2 접착제는 폴리비닐클로라이드, 폴리비닐아세테이트, 폴리우레탄, 폴리아마이드 및 폴리에테르로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 연료전지용 막전극 접합체.
According to claim 5,
The first and second adhesives are a membrane electrode assembly for a fuel cell, characterized in that at least one selected from the group consisting of polyvinyl chloride, polyvinyl acetate, polyurethane, polyamide and polyether.
 제5항에 있어서,
상기 제1 및 제2 접착제는 각각 5~15 ㎛의 두께로 도포된 것을 특징으로 하는 연료전지용 막전극 접합체.
According to claim 5,
The membrane electrode assembly for a fuel cell, characterized in that the first and second adhesives are applied to a thickness of 5 to 15 μm, respectively.
 제1항에 있어서,
상기 상부 및 하부 서브가스켓 필름의 소재는 폴리에틸렌 테레프탈레이트, 폴리에틸렌 나프탈레이트, 폴리이미드 및 폴리프로필렌으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 연료전지용 막전극 접합체.
According to claim 1,
The membrane electrode assembly for a fuel cell, characterized in that the material of the upper and lower sub-gasket films is at least one selected from the group consisting of polyethylene terephthalate, polyethylene naphthalate, polyimide and polypropylene.
 제1항에 있어서,
상기 상부 및 하부 서브가스켓 필름은 각각 두께가 20~50 ㎛인 것을 특징으로 하는 연료전지용 막전극 접합체.
According to claim 1,
The membrane electrode assembly for a fuel cell, characterized in that the upper and lower sub-gasket films each have a thickness of 20 to 50 μm.
 (a) 중앙부가 비어있는 하부 서브가스켓 필름의 일면에 제1 접착제를 도포하는 단계;
(b) 도포된 제1 접착제 상에 고분자 수지를 도포하여 고분자 수지막을 형성하는 단계;
(c) 고분자 전해질막의 양면 중앙부에 각각 애노드 및 캐소드 전극층을 적층시키는 단계;
(d) 상기 고분자 수지막 사이에 상기 전극층이 형성된 고분자 전해질막을 개재시키되, 상기 고분자 수지막과 고분자 전해질막이 서로 이격되어 빈 공간을 형성하도록 하여 개재시키는 단계;
(e) 상기 고분자 수지막 상에 제2 접착제를 도포하는 단계; 및
(f) 도포된 제2 접착제 상에 상부 서브가스켓 필름을 적층시키는 단계;
를 포함하는 연료전지용 막전극 접합체의 제조방법.
(a) applying a first adhesive to one surface of the lower sub-gasket film having an empty central portion;
(b) forming a polymer resin film by applying a polymer resin on the applied first adhesive;
(c) laminating anode and cathode electrode layers on the central portions of both sides of the polymer electrolyte membrane, respectively;
(d) interposing a polymer electrolyte membrane having the electrode layer between the polymer resin membranes so that the polymer resin membrane and the polymer electrolyte membrane are spaced apart from each other to form an empty space;
(e) applying a second adhesive on the polymer resin film; and
(f) laminating an upper subgasket film on the applied second adhesive;
Method for manufacturing a membrane electrode assembly for a fuel cell comprising a.
 제10항에 있어서,
상기 (d) 단계에서 상기 고분자 수지막과 고분자 전해질막은 0.1~2 mm의 간격으로 서로 이격되어 있는 것을 특징으로 하는 연료전지용 막전극 접합체의 제조방법. According to claim 10,
In step (d), the polymer resin membrane and the polymer electrolyte membrane are spaced apart from each other at intervals of 0.1 to 2 mm.
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