JP5907054B2 - Manufacturing method of fuel cell - Google Patents

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Description

本発明は、燃料電池に関する。   The present invention relates to a fuel cell.

燃料電池は、一般的に、電解質膜の両面に、燃料電池反応を促進するための触媒を担持させた電極(触媒電極)が配置された発電体である膜電極接合体(Membrane Electrode Assembly、以下、MEA)を備える。MEAの両面には、反応ガスを拡散させて触媒電極全体に行き渡らせるためのガス拡散層が配置される。ガス拡散層が配置されたMEA(膜電極ガス拡散層接合体(Membrane−Electrode Gas Diffusion Layer Assembly、以下、MEGA))は、一対のセパレータにより挟持される。一対のセパレータ間のMEGAの外周には、反応ガスの漏洩(いわゆるクロスリーク)、および、電極同士の電気的短絡、を抑制するためのシール部が形成される。 In general, a fuel cell is a membrane electrode assembly (hereinafter referred to as a membrane electrode assembly), which is a power generator in which electrodes (catalyst electrodes) carrying a catalyst for promoting a fuel cell reaction are disposed on both surfaces of an electrolyte membrane. , MEA). On both surfaces of the MEA, gas diffusion layers for diffusing the reaction gas and spreading it over the entire catalyst electrode are arranged. An MEA in which a gas diffusion layer is arranged (a membrane electrode diffusion layer assembly (hereinafter referred to as MEGA)) is sandwiched between a pair of separators. On the outer periphery of the MEGA between the pair of separators, a seal portion for suppressing leakage of the reaction gas (so-called cross leak) and electrical short circuit between the electrodes is formed.

特許文献1には、燃料電池セルを構成するMEGAの外周側に配置されて一対のセパレータ間をシールするシール構造体に定寸止め部が形成されており、この定寸止め部がスタック組み立て時において一対のセパレータを介して加わる圧縮荷重を受け止めることにより、一対のセパレータ間の間隔を規定する構造が記載されている。   In Patent Document 1, a sizing stop is formed on a seal structure that is arranged on the outer peripheral side of the MEGA constituting the fuel cell and seals between a pair of separators. The structure which prescribes | regulates the space | interval between a pair of separators by receiving the compressive load added via a pair of separator is described.

特開2006−228590号公報JP 2006-228590 A

しかし、特許文献1に記載されたシール構造体は、セパレータに密接してシール機能を発揮するシールリップの内周側および外周側の少なくとも一方に定寸止め部が一体形成された構造であり、また、ゴム状弾性体により構成された構造であるため、コストが高く、また、量産性の点で十分ではなかった。このため、より単純な構造で、シール機能を発揮するとともにセパレータ間の間隔を規定することが可能な技術が望まれていた。また、低コスト化や量産性の向上等が望まれていた。   However, the seal structure described in Patent Document 1 is a structure in which a sizing stop is integrally formed on at least one of the inner peripheral side and the outer peripheral side of the seal lip that exhibits a sealing function in close contact with the separator, Further, since the structure is composed of a rubber-like elastic body, the cost is high and the mass productivity is not sufficient. For this reason, there has been a demand for a technique that has a simpler structure, can exhibit a sealing function, and can define the interval between separators. Moreover, cost reduction and improvement in mass productivity have been desired.

本発明は、上述の課題の少なくとも一部を解決するためになされたものであり、以下の形態として実現することが可能である。
本発明の一形態は、燃料電池の製造方法である。この燃料電池の製造方法は、(a)膜電極ガス拡散層接合体と、前記膜電極ガス拡散層接合体の外周部に配置されるシール部材と、前記膜電極ガス拡散層接合体および前記シール部材を挟持する一対のセパレータと、を用意する工程と;(b)前記膜電極ガス拡散層接合体および前記シール部材の両側に前記一対のセパレータを配置し、あらかじめ定めた温度で前記一対のセパレータを介して前記膜電極ガス拡散層接合体および前記シール部材に荷重を掛けることにより、前記一対のセパレータと前記膜電極ガス拡散層接合体とを接合させるとともに、前記一対のセパレータと前記シール部材を接着させる工程と;を備える。前記シール部材は、前記温度において構造が変化しない熱可塑性樹脂で構成されるコア層と、前記コア層の前記一対のセパレータに接する両側の表層に形成され、前記一対のセパレータと前記コア層とを接着する一対のスキン層と、を備える。前記一対のセパレータで挟持される前の前記シール部材の厚さは、前記一対のセパレータで挟持される前の前記膜電極ガス拡散層接合体の厚さよりも小さい。この形態の燃料電池の製造方法によれば、膜電極ガス拡散層接合体およびシール部材を一対のセパレータで挟持して一体化形成する際に、一対のセパレータ間の間隔がコア層で規定される寸法となるまで、荷重の大きさを規定せずに荷重を掛けることができる。この結果、一対のセパレータ間の間隔が一定となるように規定した燃料電池を短時間で一体化形成することが可能となる。また、膜電極ガス拡散層接合体およびシール部材を一対のセパレータで挟持して一体化形成する際に、膜電極ガス拡散層接合体が一対のセパレータに接触し、かつ、膜電極ガス拡散層接合体に一対のセパレータを介して確実に荷重がかかる状態となるので、膜電極ガス拡散層接合体と一対のセパレータとの接合性を高めることができる。これにより、膜電極ガス拡散層接合体と一対のセパレータとの接合性を要因とする発電特性の低下を抑制し、発電特性の改善を図ることが可能である。
上記形態の燃料電池の製造方法において、前記膜電極ガス拡散層接合体の応力―歪み曲線に基づいて前記一対のセパレータで挟持する際の荷重に応じて規定される前記膜電極ガス拡散層接合体の圧縮時の厚さをXsとし、前記一対のセパレータと前記コア層とを接着するために要する前記スキン層の厚さをYsとした場合に、前記コア層の厚さYcは、(Xs−2・Ys)の±5%の範囲内にあるようにしてもよい。この形態の燃料電池の製造方法によれば、膜電極ガス拡散層接合体およびシール部材を一対のセパレータで挟持して一体化形成する際に、コア層の厚さにより、一対のセパレータで挟持された膜電極ガス拡散層接合体の厚さを規定することができ、結果として、膜電極ガス拡散層接合体に与える荷重を制御することが可能となる。
その他、本発明は、以下の形態としても実現することが可能である。
SUMMARY An advantage of some aspects of the invention is to solve at least a part of the problems described above, and the invention can be implemented as the following forms.
One embodiment of the present invention is a method for manufacturing a fuel cell. The fuel cell manufacturing method includes (a) a membrane electrode gas diffusion layer assembly, a seal member disposed on an outer periphery of the membrane electrode gas diffusion layer assembly, the membrane electrode gas diffusion layer assembly, and the seal. And (b) arranging the pair of separators on both sides of the membrane electrode gas diffusion layer assembly and the seal member, and the pair of separators at a predetermined temperature. The pair of separators and the membrane electrode gas diffusion layer assembly are bonded to each other by applying a load to the membrane electrode gas diffusion layer assembly and the seal member through the pair of separators and the seal member. And a step of bonding. The seal member is formed on a core layer made of a thermoplastic resin whose structure does not change at the temperature, and on both surface layers in contact with the pair of separators of the core layer, and the pair of separators and the core layer A pair of skin layers to be bonded. The thickness of the seal member before being sandwiched between the pair of separators is smaller than the thickness of the membrane electrode gas diffusion layer assembly before being sandwiched between the pair of separators. According to the fuel cell manufacturing method of this embodiment, when the membrane electrode gas diffusion layer assembly and the seal member are sandwiched and integrally formed by the pair of separators, the interval between the pair of separators is defined by the core layer. The load can be applied without defining the magnitude of the load until the dimensions are reached. As a result, it is possible to integrally form the fuel cells that are defined so that the distance between the pair of separators is constant. Further, when the membrane electrode gas diffusion layer assembly and the seal member are sandwiched and integrally formed by a pair of separators, the membrane electrode gas diffusion layer assembly contacts the pair of separators, and the membrane electrode gas diffusion layer junction Since the load is reliably applied to the body via the pair of separators, the bondability between the membrane electrode gas diffusion layer assembly and the pair of separators can be improved. Thereby, it is possible to suppress the deterioration of the power generation characteristics due to the bondability between the membrane electrode gas diffusion layer assembly and the pair of separators, and to improve the power generation characteristics.
In the fuel cell manufacturing method of the above aspect, the membrane electrode gas diffusion layer assembly is defined according to a load when sandwiched between the pair of separators based on a stress-strain curve of the membrane electrode gas diffusion layer assembly The thickness Yc of the core layer is (Xs−), where Xs is the thickness when compressed, and Ys is the thickness of the skin layer required to bond the pair of separators to the core layer. 2 · Ys) may be within a range of ± 5%. According to the fuel cell manufacturing method of this aspect, when the membrane electrode gas diffusion layer assembly and the seal member are sandwiched and integrally formed by the pair of separators, the pair of separators are sandwiched by the thickness of the core layer. Further, the thickness of the membrane electrode gas diffusion layer assembly can be defined, and as a result, the load applied to the membrane electrode gas diffusion layer assembly can be controlled.
In addition, the present invention can be realized as the following forms.

(1)本発明の一形態によれば、燃料電池が提供される。この燃料電池は、膜電極ガス拡散層接合体と;前記膜電極ガス拡散層接合体の外周部に配置されたシール部材と;前記膜電極ガス拡散層接合体および前記シール部材を挟持する一対のセパレータと;を備える。前記シール部材は、熱可塑性樹脂で構成されるコア層と;前記コア層の前記一対のセパレータに接する両側の表層に形成され、前記一対のセパレータと前記コア層とを接着する一対のスキン層と;を備える。前記一対のセパレータで挟持される前の前記シール部材の厚さは、前記一対のセパレータで挟持される前の前記膜電極ガス拡散層接合体の厚さよりも小さい。この形態の燃料電池によれば、膜電極ガス拡散層接合体およびシール部材を一対のセパレータで挟持して一体化形成する際に、一対のセパレータ間の間隔がコア層で規定される寸法となるまで、荷重の大きさを規定せずに荷重を掛けることができる。この結果、一対のセパレータ間の間隔が一定となるように規定した燃料電池を短時間で一体化形成することが可能となる。また、膜電極ガス拡散層接合体およびシール部材を一対のセパレータで挟持して一体化形成する際に、膜電極ガス拡散層接合体が一対のセパレータに接触し、かつ、膜電極ガス拡散層接合体に一対のセパレータを介して確実に荷重がかかる状態となるので、膜電極ガス拡散層接合体と一対のセパレータとの接合性を高めることができる。これにより、膜電極ガス拡散層接合体と一対のセパレータとの接合性を要因とする発電特性の低下を抑制し、発電特性の改善を図ることが可能である。 (1) According to one aspect of the present invention, a fuel cell is provided. The fuel cell includes a membrane electrode gas diffusion layer assembly; a seal member disposed on an outer periphery of the membrane electrode gas diffusion layer assembly; a pair of sandwiching the membrane electrode gas diffusion layer assembly and the seal member And a separator. The seal member includes a core layer made of a thermoplastic resin; a pair of skin layers formed on the surface layers on both sides of the core layer in contact with the pair of separators and bonding the pair of separators to the core layer; Comprising. The thickness of the seal member before being sandwiched between the pair of separators is smaller than the thickness of the membrane electrode gas diffusion layer assembly before being sandwiched between the pair of separators. According to the fuel cell of this aspect, when the membrane electrode gas diffusion layer assembly and the seal member are sandwiched and integrally formed by the pair of separators, the distance between the pair of separators is a dimension defined by the core layer. The load can be applied without prescribing the magnitude of the load. As a result, it is possible to integrally form the fuel cells that are defined so that the distance between the pair of separators is constant. Further, when the membrane electrode gas diffusion layer assembly and the seal member are sandwiched and integrally formed by a pair of separators, the membrane electrode gas diffusion layer assembly contacts the pair of separators, and the membrane electrode gas diffusion layer junction Since the load is reliably applied to the body via the pair of separators, the bondability between the membrane electrode gas diffusion layer assembly and the pair of separators can be improved. Thereby, it is possible to suppress the deterioration of the power generation characteristics due to the bondability between the membrane electrode gas diffusion layer assembly and the pair of separators, and to improve the power generation characteristics.

(2)上記形態の燃料電池において、前記膜電極ガス拡散層接合体の応力―歪み曲線に基づいて前記一対のセパレータで挟持する際の荷重に応じて規定される前記膜電極ガス拡散層接合体の圧縮時の厚さをXsとし、前記一対のセパレータと前記コア層とを接着するために要する前記スキン層の厚さをYsとした場合に、前記コア層の厚さYcは、(Xs−2・Ys)±5%の範囲内にあるようにしてもよい。この形態の燃料電池によれば、膜電極ガス拡散層接合体およびシール部材を一対のセパレータで挟持して一体化形成する際に、コア層の厚さにより、一対のセパレータで挟持された膜電極ガス拡散層接合体の厚さを規定することができ、結果として、膜電極ガス拡散層接合体に与える荷重を制御することが可能となる。 (2) In the fuel cell of the above aspect, the membrane electrode gas diffusion layer assembly defined according to a load when sandwiched between the pair of separators based on a stress-strain curve of the membrane electrode gas diffusion layer assembly The thickness Yc of the core layer is (Xs−), where Xs is the thickness when compressed, and Ys is the thickness of the skin layer required to bond the pair of separators to the core layer. 2 · Ys) may be within a range of ± 5%. According to the fuel cell of this embodiment, when the membrane electrode gas diffusion layer assembly and the seal member are sandwiched and integrally formed by the pair of separators, the membrane electrode sandwiched by the pair of separators depending on the thickness of the core layer The thickness of the gas diffusion layer assembly can be defined, and as a result, the load applied to the membrane electrode gas diffusion layer assembly can be controlled.

本発明は、燃料電池以外の種々の形態で実現することも可能である。例えば、燃料電池の製造方法や燃料電池を備える燃料電池システム、燃料電池を備える車両等の形態で実現することができる。   The present invention can also be realized in various forms other than the fuel cell. For example, it is realizable with forms, such as a manufacturing method of a fuel cell, a fuel cell system provided with a fuel cell, a vehicle provided with a fuel cell.

本発明の一実施形態としての燃料電池を構成する燃料電池セルの概略構成を示す断面模式図である。It is a cross-sectional schematic diagram which shows schematic structure of the fuel cell which comprises the fuel cell as one Embodiment of this invention. 燃料電池セルの製造方法について示す説明図である。It is explanatory drawing shown about the manufacturing method of a fuel cell. MEGAに対して圧縮方向に加圧した場合の荷重と膜厚との関係を示すグラフである。It is a graph which shows the relationship between the load at the time of pressurizing with respect to MEGA to a compression direction, and a film thickness.

図1は本発明の一実施形態としての燃料電池を構成する燃料電池セルの概略構成を示す断面模式図である。この燃料電池セル100は、反応ガスとしての燃料ガス(例えば水素)および酸化剤ガス(例えば酸素)の供給を受けて発電する固体高分子形の燃料電池である。なお、燃料電池は、通常、複数の燃料電池セル100を積層したスタック構造とされる。   FIG. 1 is a schematic cross-sectional view showing a schematic configuration of a fuel cell constituting a fuel cell as an embodiment of the present invention. The fuel cell 100 is a solid polymer fuel cell that generates electric power upon receiving a supply of a fuel gas (for example, hydrogen) and an oxidant gas (for example, oxygen) as a reaction gas. The fuel cell usually has a stack structure in which a plurality of fuel cells 100 are stacked.

燃料電池セル100は、MEA(膜電極接合体)10の一方の面にアノード側ガス拡散層22a、他方の面にカソード側ガス拡散層22cが配置されたMEGA(膜電極ガス拡散層接合体)20と、MEGA20の外周部に配置されたシール部材40と、MEGA20およびシール部材40を挟持するアノード側セパレータ30aおよびカソード側セパレータ30cと、を備える。なお、アノード側セパレータ30aとカソード側セパレータ30cを、特に区別しない場合には、単に「セパレータ30」ともいう。 The fuel cell 100 includes a MEGA (membrane electrode gas diffusion layer assembly) in which an anode side gas diffusion layer 22a is disposed on one surface of a MEA (membrane electrode assembly) 10 and a cathode side gas diffusion layer 22c is disposed on the other surface. 20, a seal member 40 disposed on the outer periphery of the MEGA 20, and an anode-side separator 30 a and a cathode-side separator 30 c that sandwich the MEGA 20 and the seal member 40. Note that the anode-side separator 30a and the cathode-side separator 30c are also simply referred to as “separator 30” unless otherwise distinguished.

MEA10は、湿潤状態で良好なプロトン伝導性を示す固体高分子薄膜である電解質膜11の両面に、燃料電池反応を促進するための触媒を担持させたアノード側触媒層12aおよびカソード側触媒層12cが設けられた発電体である。電解質膜11は、例えば、ナフィオン(登録商標)などのフッ素系のイオン交換膜によって構成することができる。アノード側触媒層12aおよびカソード側触媒層12cは、例えば、白金(Pt)などを担持したカーボン担体と、プロトン伝導性を有するアイオノマーとを含む触媒インクを、電解質膜11に塗布することにより形成することができる。   The MEA 10 includes an anode-side catalyst layer 12a and a cathode-side catalyst layer 12c in which a catalyst for promoting a fuel cell reaction is supported on both surfaces of an electrolyte membrane 11 that is a solid polymer thin film that exhibits good proton conductivity in a wet state. Is a power generator provided. The electrolyte membrane 11 can be composed of, for example, a fluorine ion exchange membrane such as Nafion (registered trademark). The anode side catalyst layer 12a and the cathode side catalyst layer 12c are formed, for example, by applying a catalyst ink containing a carbon carrier carrying platinum (Pt) or the like and an ionomer having proton conductivity to the electrolyte membrane 11. be able to.

MEGA20は、MEA10のアノード側触媒層12aが設けられている面側にアノード側ガス拡散層22aを、カソード側触媒層12cが設けられている面側にカソード側ガス拡散層22cを備えている。アノード側ガス拡散層22aおよびカソード側ガス拡散層22cは、ガス透過性を有するとともに導電性を有し、また、バネ性を有する材料で形成されている。この材料としては、例えば、カーボンペーパーやカーボンクロス、ステンレス繊維製ペーパ等が利用される。   The MEGA 20 includes an anode side gas diffusion layer 22a on the surface side where the anode side catalyst layer 12a of the MEA 10 is provided, and a cathode side gas diffusion layer 22c on the surface side where the cathode side catalyst layer 12c is provided. The anode-side gas diffusion layer 22a and the cathode-side gas diffusion layer 22c are made of a material having gas permeability, conductivity, and spring properties. As this material, for example, carbon paper, carbon cloth, stainless fiber paper, or the like is used.

一対のセパレータ30は、MEGA20およびシール部材40を挟持している。本実施形態では、セパレータ30は、ガス遮断性および電子伝導性を有する部材、本実施形態では、プレス成形されたステンレス鋼によって形成されている。なお、セパレータ30は、チタンやチタン合金といった金属によって形成される薄板状部材や、緻密質カーボン等のカーボン製部材によって形成することもできる。 The pair of separators 30 sandwich the MEGA 20 and the seal member 40. In this embodiment, the separator 30 is formed of a member having gas barrier properties and electronic conductivity, in this embodiment, press-formed stainless steel. The separator 30 can also be formed of a thin plate member formed of a metal such as titanium or a titanium alloy, or a carbon member such as dense carbon.

シール部材40は、クロスリークおよび電極同士の電気的短絡を防ぐための部材である。シール部材40は、コア層41の両面にスキン層42を備えた単純な3層シート構造を有している。コア層41は熱可塑性樹脂で構成され、後述するようにして燃料電池セル100を形成する際の温度条件において構造が変化しない性質を有する。スキン層42は、コア層41とセパレータ30とを接着してシール性を確保するために接着性が高いという性質を有する。スキン層42としては、少なくとも、他の物質との接着性が高いという性質を有していればよく、コア層41に比べて粘度・融点が低いことが好ましい。スキン層42としては、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂、エラストマー等の種々の材料を用いて構成することができる。本実施形態では、コア層41としてポリプロピレンを用いている。また、スキン層42として、変性ポリオレフィンであるアドマー(登録商標)を用いている。   The seal member 40 is a member for preventing a cross leak and an electrical short circuit between the electrodes. The seal member 40 has a simple three-layer sheet structure having skin layers 42 on both surfaces of the core layer 41. The core layer 41 is made of a thermoplastic resin and has a property that the structure does not change under temperature conditions when the fuel cell 100 is formed as described later. The skin layer 42 has a property of high adhesiveness in order to adhere the core layer 41 and the separator 30 to ensure sealing performance. The skin layer 42 only needs to have at least the property of high adhesion to other substances, and preferably has a lower viscosity and melting point than the core layer 41. The skin layer 42 can be configured using various materials such as a thermoplastic resin, a thermosetting resin, and an elastomer. In the present embodiment, polypropylene is used as the core layer 41. In addition, Admer (registered trademark), which is a modified polyolefin, is used as the skin layer 42.

なお、図示は省略されているが、燃料ガス流路はアノード側ガス拡散層22aとアノード側セパレータ30aの間に、酸化剤ガス流路はカソード側ガス拡散層22cとカソード側セパレータ30cとの間にそれぞれ形成されている。燃料ガス流路は水素ガスの流路であり、酸化剤ガス流路は酸素ガスの流路である。   Although not shown, the fuel gas flow path is between the anode side gas diffusion layer 22a and the anode side separator 30a, and the oxidant gas flow path is between the cathode side gas diffusion layer 22c and the cathode side separator 30c. Are formed respectively. The fuel gas channel is a hydrogen gas channel, and the oxidant gas channel is an oxygen gas channel.

図2は燃料電池セルの製造方法について示す説明図である。前提として、まず、MEGA20と、シール部材40と、アノード側セパレータ30aおよびカソード側セパレータ30cと、を用意する。MEGA20は、例えば、MEA10のカソード側触媒層12cの面にカソード側拡散層22cを配置し、アノード側触媒層12aの面にアノード側ガス拡散層22aを配置して、例えば100℃から160℃の温度で熱圧着することにより作製される。MEA10は、例えば、白金を担持したカーボン担体とアイオノマーとを溶媒に混合して生成した触媒インクを、電解質膜11の両側の面に塗布して、カソード側触媒層12cおよびアノード側触媒層12aを形成することにより、作製される。なお、シール部材40としては、熱圧着前のMEGA20の厚さXrよりも小さい厚さYaの部材が用いられる。   FIG. 2 is an explanatory view showing a method for manufacturing a fuel cell. As a premise, first, the MEGA 20, the sealing member 40, the anode side separator 30a and the cathode side separator 30c are prepared. In the MEGA 20, for example, the cathode side diffusion layer 22c is disposed on the surface of the cathode side catalyst layer 12c of the MEA 10, and the anode side gas diffusion layer 22a is disposed on the surface of the anode side catalyst layer 12a. It is produced by thermocompression bonding at a temperature. For example, the MEA 10 applies a catalyst ink produced by mixing a carbon carrier carrying platinum and an ionomer in a solvent to both sides of the electrolyte membrane 11 to form a cathode side catalyst layer 12c and an anode side catalyst layer 12a. It is produced by forming. As the sealing member 40, a member having a thickness Ya smaller than the thickness Xr of the MEGA 20 before thermocompression bonding is used.

そして、図2に示すように、用意したMEGA20およびシール部材40を、アノード側セパレータ30aおよびカソード側セパレータ30cで挟持して熱圧着することにより、図1に示した燃料電池セル100が作製される。 Then, as shown in FIG. 2, the prepared MEGA 20 and the sealing member 40 are sandwiched between the anode-side separator 30a and the cathode-side separator 30c and thermocompression bonded, whereby the fuel cell 100 shown in FIG. 1 is manufactured. .

あらかじめ設定したセル化温度で、アノード側セパレータ30aおよびカソード側セパレータ30cの間に荷重を掛けていく。セル化温度は、シール部材40のコア層41の軟化温度(融点)よりも低い温度に設定される。なお、セル化温度は、スキン層42の軟化温度(融点)よりも高い温度に設定されることが好ましい。コア層41の軟化温度よりも低い温度とするのは、後述するように、シール部材40によりセパレータ間の間隔を規定するための構造体としてコア層42を機能させるために、熱圧着時においてコア層41の構造が変化しない状態とするためである。また、スキン層42の軟化温度よりも高い温度とするのは、後述するように、スキン層42とセパレータ30との接触性を高めて、接着性およびシール性を高めるためである。例えば、上記したように、コア層41を160℃のポリプロピレンとし、スキン層42を融点140℃のアドマーとした場合、セル化温度は145℃〜155℃に設定する。   A load is applied between the anode-side separator 30a and the cathode-side separator 30c at a preset cell-forming temperature. The cell forming temperature is set to a temperature lower than the softening temperature (melting point) of the core layer 41 of the seal member 40. The cell forming temperature is preferably set to a temperature higher than the softening temperature (melting point) of the skin layer 42. The temperature lower than the softening temperature of the core layer 41 is set so that the core layer 42 functions as a structure for defining the interval between the separators by the seal member 40, as will be described later. This is because the structure of the layer 41 is not changed. The reason why the temperature is higher than the softening temperature of the skin layer 42 is to improve the contact property between the skin layer 42 and the separator 30 and improve the adhesiveness and the sealing property, as will be described later. For example, as described above, when the core layer 41 is made of polypropylene at 160 ° C. and the skin layer 42 is made of an admer having a melting point of 140 ° C., the cell forming temperature is set to 145 ° C. to 155 ° C.

ここで、一対のセパレータ30間に荷重を掛けていくと、荷重の大きさに応じてMEGA20が圧縮されて、セパレータ30間の間隔が狭まっていく。ただし、一対のセパレータ30がシール部材40に接する間隔となるまで荷重が掛けられた後は、それ以上の荷重を掛けても、セパレータ30間の間隔の変化量が急激に減少してほほ変動しない状態、いわゆる、「ドンつき」の状態となる。したがって、一対のセパレータ30間には、セパレータ30間の間隔がほぼ変動しないドンつきの状態となるまで、荷重の大きさを管理することなく、単純に荷重を掛けることが可能となる。   Here, when a load is applied between the pair of separators 30, the MEGA 20 is compressed according to the magnitude of the load, and the interval between the separators 30 is narrowed. However, after the load is applied until the distance between the pair of separators 30 comes into contact with the seal member 40, the amount of change in the distance between the separators 30 is drastically reduced and does not fluctuate even if a larger load is applied. The state becomes a so-called “don-on” state. Therefore, it is possible to simply apply a load between the pair of separators 30 without managing the magnitude of the load until the gap between the separators 30 becomes a state where the distance between the separators 30 does not substantially change.

そして、「ドンつき」状態とした荷重を維持したまま、セル化温度を下げる。このとき、荷重を解放したとしてもセパレータ30間の間隔が変化せず、スキン層42による接着が担保できる温度まで低下したら、荷重を解放する。これにより、一対のセパレータ30間の間隔、すなわち、MEGA20の厚さXs(図1参照)が、シール部材40の厚さYaによって規定された燃料電池セル100を得ることが可能となる。   Then, the cell forming temperature is lowered while maintaining the load in the “don't stick” state. At this time, even if the load is released, the interval between the separators 30 does not change, and the load is released if the temperature is lowered to a temperature at which adhesion by the skin layer 42 can be secured. Accordingly, it is possible to obtain the fuel cell 100 in which the distance between the pair of separators 30, that is, the thickness Xs (see FIG. 1) of the MEGA 20 is defined by the thickness Ya of the seal member 40.

以上で説明したように、本実施形態の燃料電池セル100は、MEGA20の厚さXrよりも小さい厚さYaのシール部材40を、MEGA20の外周に配置し、一対のセパレータ30で両側から熱圧着することにより、MEGA20およびシール部材40が一対のセパレータ30で挟持された構造を有している。そして、シール部材40は、シール部材の構造を規定するコア層41と、セパレータ30との接着性を確保し、接着後におけるセル内部のシール性を確保するスキン層42と、で構成される単純な3層シート構造である。これにより、熱圧着によって圧縮されたMEGAの厚さ、すなわち、熱圧着後のセパレータ間の間隔を、単純な構造のシール部材によって規定することが可能となる。   As described above, in the fuel cell 100 according to the present embodiment, the sealing member 40 having the thickness Ya smaller than the thickness Xr of the MEGA 20 is disposed on the outer periphery of the MEGA 20 and is thermocompression bonded from both sides by the pair of separators 30. By doing so, the MEGA 20 and the seal member 40 have a structure sandwiched between the pair of separators 30. The sealing member 40 includes a core layer 41 that defines the structure of the sealing member, and a skin layer 42 that ensures adhesion between the separator 30 and the cell inside after adhesion. This is a three-layer sheet structure. Thereby, the thickness of MEGA compressed by thermocompression bonding, that is, the interval between the separators after thermocompression bonding can be defined by a sealing member having a simple structure.

また、熱圧着時において、ドンつき状態となるまでセパレータ間に荷重を掛けていくことができるので、熱圧着後のセパレータ間の間隔を規定した燃料電池セルを、一定荷重で熱圧着する場合に比べて短時間で作製することが可能となる。この結果、燃料電池セルの量産性および低コスト化が可能となる。   Also, during thermocompression bonding, it is possible to apply a load between the separators until a dong-up state is reached, so when fuel cells that define the distance between separators after thermocompression bonding are thermocompression bonded with a constant load. In comparison, it can be manufactured in a short time. As a result, mass productivity and cost reduction of the fuel battery cell can be achieved.

ところで、シール部材40のコア層41の厚さは、以下で説明するように設定することができる。図3は、MEGAに対して圧縮方向に加圧した場合の荷重と膜厚との関係を示すグラフである。図3に示すように、MEGAの膜厚は荷重に応じたひずみ量の分だけ圧縮された厚さに変化する特性を有している。したがって、例えば、熱圧着時においてMEGA20に掛かかる荷重をFsに設定したとすると、熱圧着後のMEGA20の膜厚(セル化後膜厚)Xsは、式(1)に示すように、熱圧着前のMEGA20の膜厚(セル化前膜厚)Xrと、あらかじめ実測することにより取得したMEGA20の応力―歪み曲線に基づいて求められたひずみ量Xdとの差で表される。
Xs=Xr−Xd …(1)
また、熱圧着によって作製された燃料電池セル100において、MEGA20のセル化後膜厚Xsはシール部材40の厚さYaとほぼ等しくなるので、ひずみ量Xdは、式(2)で表される。
Xd=Xr−Xs=Xr−Ya …(2)
ここで、上記したようにシール部材40はコア層41とスキン層42の3層シート構造であり、シール部材40の厚さYaは、コア層41の厚さをYc、スキン層42の厚さをYsとすると、式(3)で表される。なお、スキン層42の厚さYsは接着性を得るために必要とされる厚さであり、実験によりあらかじめ決定される。
Ya=Yc+2・Ys …(3)
式(1)に式(2)および式(3)を代入することにより、コア層41の厚さYcは、式(4)で表される。
Xs=Xr−(Xr−Ya)
=Xr−(Xr−(Yc+2・Ys))
=Yc+2・Ys
Yc=Xs−2・Ys …(4)
By the way, the thickness of the core layer 41 of the sealing member 40 can be set as described below. FIG. 3 is a graph showing the relationship between load and film thickness when MEGA is pressurized in the compression direction. As shown in FIG. 3, the film thickness of MEGA has a characteristic of changing to a compressed thickness corresponding to the amount of strain corresponding to the load. Therefore, for example, if the load applied to the MEGA 20 at the time of thermocompression bonding is set to Fs, the film thickness (film thickness after cell formation) Xs of the MEGA 20 after thermocompression bonding is thermocompression bonding as shown in the equation (1). It is represented by the difference between the film thickness Xr of the previous MEGA 20 (film thickness before cell formation) Xr and the strain amount Xd obtained based on the stress-strain curve of the MEGA 20 obtained by actual measurement in advance.
Xs = Xr-Xd (1)
Further, in the fuel battery cell 100 manufactured by thermocompression bonding, the post-cell film thickness Xs of the MEGA 20 is substantially equal to the thickness Ya of the seal member 40, and therefore the strain amount Xd is expressed by the equation (2).
Xd = Xr-Xs = Xr-Ya (2)
Here, as described above, the seal member 40 has a three-layer sheet structure of the core layer 41 and the skin layer 42, and the thickness Ya of the seal member 40 is the thickness of the core layer 41 Yc and the thickness of the skin layer 42. If Y is Ys, it is expressed by the equation (3). Note that the thickness Ys of the skin layer 42 is a thickness required to obtain adhesiveness, and is determined in advance by experiments.
Ya = Yc + 2 · Ys (3)
By substituting Equation (2) and Equation (3) into Equation (1), the thickness Yc of the core layer 41 is expressed by Equation (4).
Xs = Xr- (Xr-Ya)
= Xr- (Xr- (Yc + 2 · Ys))
= Yc + 2 · Ys
Yc = Xs−2 · Ys (4)

式(4)からわかるように、コア層41の厚さYcは、MEGA20についてあらかじめ実測して得られた圧縮荷重に対する膜厚の変化の特性(図3参照)から設定されるセル化後膜厚Xsと、スキン層42に要求される厚さYsとに従って設定することができる。ただし、式(4)は厳密に成立する必要はなく、コア層41の厚さYcは式(4)で与えられる値の±5%の範囲に設定しても良い。   As can be seen from the equation (4), the thickness Yc of the core layer 41 is the thickness after cellization set from the characteristics (see FIG. 3) of the change in film thickness with respect to the compression load obtained by actually measuring the MEGA 20 in advance. It can be set according to Xs and the thickness Ys required for the skin layer 42. However, the formula (4) does not need to be strictly established, and the thickness Yc of the core layer 41 may be set within a range of ± 5% of the value given by the formula (4).

また、式(4)は式(5)のように変形される。
Xs=Yc+2・Ys …(5)
ここで、スキン層42の厚さYsは上記したように接着のために規定される一定の寸法であり、通常は、コア層の厚さYcに比べて非常に薄い。したがって、式(5)からわかるように、MEGA20のセル化後膜厚Xsは、ほぼ、コア層41の厚さYcによって規定される、と言える。したがって、コア層41の厚さYcを制御することにより、MEGA20のセル化後膜厚Xsを制御することが可能である。また、図3で説明したように、MEGA20のセル化後膜厚Xsは荷重に応じて変化するため、コア層41の厚さYcによってMEGA20に掛かる荷重を制御することが可能である。
Moreover, Formula (4) is deform | transformed like Formula (5).
Xs = Yc + 2 · Ys (5)
Here, the thickness Ys of the skin layer 42 is a fixed dimension defined for adhesion as described above, and is usually much thinner than the thickness Yc of the core layer. Therefore, as can be seen from the equation (5), it can be said that the post-cell thickness Xs of the MEGA 20 is substantially defined by the thickness Yc of the core layer 41. Therefore, by controlling the thickness Yc of the core layer 41, the post-cell thickness Xs of the MEGA 20 can be controlled. In addition, as described with reference to FIG. 3, the post-cell thickness Xs of the MEGA 20 changes according to the load. Therefore, the load applied to the MEGA 20 can be controlled by the thickness Yc of the core layer 41.

上記実施形態では、シール部材40のコア層41を構成する熱可塑性樹脂41としてポリエチレンを用いている。これに対して、ポリエチレンテレフタラート、ポリ塩化ビニル、ポリプロピレン、ポリ酢酸ビニル、AS樹脂、ABS樹脂、アクリル樹脂等の種々の熱可塑性樹脂を用いてもよい。また、上記実施形態では、スキン層42を構成する酸変性熱可塑性樹脂として、アドマーを用いている。これに対して、モディック(登録商標)、ニュクレル(登録商標)、ハイミラン(登録商標)等の酸変性熱可塑性樹脂を用いてもよい。また、酸変性熱可塑性樹脂ではなく、コア層41の熱硬化性樹脂よりも融点が低く、接着性を有する熱可塑性樹脂を用いてもよい。また、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ポリエステル樹脂等のコア層41の熱硬化性樹脂よりも融点が低く、接着性を有する熱可塑性樹脂種々の熱硬化性樹脂を用いてもよい。また、熱可塑性あるいは熱硬化性の種々のエラストマー樹脂を用いてもよい。   In the above embodiment, polyethylene is used as the thermoplastic resin 41 constituting the core layer 41 of the seal member 40. In contrast, various thermoplastic resins such as polyethylene terephthalate, polyvinyl chloride, polypropylene, polyvinyl acetate, AS resin, ABS resin, and acrylic resin may be used. In the above embodiment, Admer is used as the acid-modified thermoplastic resin constituting the skin layer 42. On the other hand, acid-modified thermoplastic resins such as Modic (registered trademark), Nuclel (registered trademark), and Himiran (registered trademark) may be used. Further, instead of the acid-modified thermoplastic resin, a thermoplastic resin having a lower melting point than the thermosetting resin of the core layer 41 and having adhesiveness may be used. Further, various thermosetting resins having a melting point lower than that of the thermosetting resin of the core layer 41 such as epoxy resin, phenol resin, and polyester resin and having adhesive properties may be used. Further, various thermoplastic or thermosetting elastomer resins may be used.

上記実施形態では、燃料電池は、固体高分子形燃料電池である。これに対し燃料電池は、固体高分子形燃料電池に限らず、他の種々のタイプの燃料電池であってもよい。   In the above embodiment, the fuel cell is a polymer electrolyte fuel cell. On the other hand, the fuel cell is not limited to the polymer electrolyte fuel cell, but may be other various types of fuel cells.

本発明は、上述の実施形態や変形例に限られるものではなく、その趣旨を逸脱しない範囲において種々の構成で実現することができる。例えば、発明の概要の欄に記載した各形態中の技術的特徴に対応する実施形態、変形例中の技術的特徴は、上述の課題の一部又は全部を解決するために、あるいは、上述の効果の一部又は全部を達成するために、適宜、差し替えや、組み合わせを行うことが可能である。また、その技術的特徴が本明細書中に必須なものとして説明されていなければ、適宜、削除することが可能である。   The present invention is not limited to the above-described embodiments and modifications, and can be realized with various configurations without departing from the spirit thereof. For example, the technical features in the embodiments and the modifications corresponding to the technical features in each embodiment described in the summary section of the invention are to solve some or all of the above-described problems, or In order to achieve part or all of the effects, replacement or combination can be performed as appropriate. Further, if the technical feature is not described as essential in the present specification, it can be deleted as appropriate.

10…MEA
11…電解質膜
12a…アノード側触媒層
12c…カソード側触媒層
20…MEGA
22…ガス拡散層
22a…アノード側ガス拡散層
22c…カソード側ガス拡散層
33…セパレータ
33a…アノード側セパレータ
33c…カソード側セパレータ
40…シール部材
41…コア層
42…スキン層
100…燃料電池セル
10 ... MEA
DESCRIPTION OF SYMBOLS 11 ... Electrolyte membrane 12a ... Anode side catalyst layer 12c ... Cathode side catalyst layer 20 ... MEGA
DESCRIPTION OF SYMBOLS 22 ... Gas diffusion layer 22a ... Anode side gas diffusion layer 22c ... Cathode side gas diffusion layer 33 ... Separator 33a ... Anode side separator 33c ... Cathode side separator 40 ... Seal member 41 ... Core layer 42 ... Skin layer 100 ... Fuel cell

Claims (2)

燃料電池の製造方法であって、
(a)膜電極ガス拡散層接合体と、前記膜電極ガス拡散層接合体の外周部に配置されシール部材と前記膜電極ガス拡散層接合体および前記シール部材を挟持する一対のセパレータと、を用意する工程と、
(b)前記膜電極ガス拡散層接合体および前記シール部材の両側に前記一対のセパレータを配置し、あらかじめ定めた温度で前記一対のセパレータを介して前記膜電極ガス拡散層接合体および前記シール部材に荷重を掛けることにより、前記一対のセパレータと前記膜電極ガス拡散層接合体とを接合させるとともに、前記一対のセパレータと前記シール部材を接着させる工程と、
を備え、
前記シール部材は、熱可塑性樹脂で構成されるコア層と、前記コア層の前記一対のセパレータに接する両側の表層に形成され、前記一対のセパレータと前記コア層とを接着する一対のスキン層と、を備え、
前記一対のセパレータで挟持される前の前記シール部材の厚さは、前記一対のセパレータで挟持される前の前記膜電極ガス拡散層接合体の厚さよりも小さく、
前記温度は、前記コア層の軟化温度よりも低い
ことを特徴とする燃料電池の製造方法
A fuel cell manufacturing method comprising :
(A) a membrane electrode gas diffusion layer assembly, and the sealing member that will be disposed on an outer peripheral portion of the membrane electrode gas diffusion layer assembly, and a pair of separators sandwiching the membrane electrode gas diffusion layer assembly and said seal member And a step of preparing
(B) The pair of separators are arranged on both sides of the membrane electrode gas diffusion layer assembly and the seal member, and the membrane electrode gas diffusion layer assembly and the seal member are interposed via the pair of separators at a predetermined temperature. Applying the load to the pair of separators and the membrane electrode gas diffusion layer assembly, and bonding the pair of separators and the seal member;
With
The seal member is formed on a core layer made of a thermoplastic resin, and a pair of skin layers formed on the surface layers on both sides of the core layer in contact with the pair of separators, and bonding the pair of separators to the core layer. With
The thickness of the seal member before being sandwiched between the pair of separators is smaller than the thickness of the membrane electrode gas diffusion layer assembly before being sandwiched between the pair of separators,
The method for manufacturing a fuel cell , wherein the temperature is lower than a softening temperature of the core layer .
請求項1記載の燃料電池の製造方法であって、
前記膜電極ガス拡散層接合体の応力―歪み曲線に基づいて前記一対のセパレータで挟持する際の荷重に応じて規定される前記膜電極ガス拡散層接合体の圧縮時の厚さをXsとし、前記一対のセパレータと前記コア層とを接着するために要する前記スキン層の厚さをYsとした場合に、前記コア層の厚さYcは、(Xs−2・Ys)±5%の範囲内にあることを特徴とする燃料電池の製造方法
A method of manufacturing a fuel cell according to claim 1,
The thickness at the time of compression of the membrane electrode gas diffusion layer assembly defined according to the load when sandwiched between the pair of separators based on the stress-strain curve of the membrane electrode gas diffusion layer assembly is Xs, When the thickness of the skin layer required for bonding the pair of separators and the core layer is Ys, the thickness Yc of the core layer is in the range of ± 5% of (Xs-2 · Ys). A method for producing a fuel cell , comprising:
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