KR20180055126A - 무기충전재, 이를 포함하는 수지 조성물, 그리고 이를 이용한 방열 기판 - Google Patents
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Abstract
본 발명의 한 실시예에 따른 무기충전재는 복수의 판상의 질화붕소가 뭉쳐진 응집체 및 상기 응집체 상에 형성되는 코팅층을 포함하고, 상기 코팅층은 하기 단위체를 가지는 고분자를 포함한다.
여기서, R1, R2, R3 및 R4 중 하나는 H이고, 나머지는 C1~C3 알킬, C2~C3 알켄 및 C2~C3 알킨으로 구성된 그룹에서 선택되고, R5는 선형, 분지형 또는 고리형의 탄소수 1 내지 12인 2가의 유기 링커이다.
여기서, R1, R2, R3 및 R4 중 하나는 H이고, 나머지는 C1~C3 알킬, C2~C3 알켄 및 C2~C3 알킨으로 구성된 그룹에서 선택되고, R5는 선형, 분지형 또는 고리형의 탄소수 1 내지 12인 2가의 유기 링커이다.
Description
본 발명은 무기충전재에 관한 것으로, 보다 상세하게는 수지 조성물에 포함되는 무기충전재에 관한 것이다.
발광 다이오드(Light Emitting Diode, LED) 등의 발광 소자를 포함하는 발광 장치가 각종 광원으로 이용되고 있다. 반도체 기술이 발전함에 따라 발광 소자의 고출력화가 가속화되고 있다. 이러한 발광 소자가 방출하는 다량의 광 및 열에 안정적으로 대응하기 위하여, 발광 소자의 방열 성능이 요구되고 있다.
또한, 전자 부품의 고집적화 및 고용량화에 따라, 전자 부품이 탑재되는 인쇄회로기판의 방열 문제에 대한 관심이 커지고 있다.
일반적으로, 발광 소자 또는 인쇄회로기판의 방열을 위하여 수지 및 무기충전재를 포함하는 수지 조성물이 사용될 수 있다.
이때, 무기충전재는 질화붕소를 포함할 수 있다. 질화붕소는 열전도성과 방열성이 우수하며, 전기 저항 값이 높으므로 전기 절연 성능이 우수하다. 다만, 질화붕소는 이방성의 열전도 특성을 가지는 문제가 있다. 이러한 문제를 해결하기 위하여, 판상의 질화붕소를 뭉친 질화붕소 응집체(agglomerate)를 사용할 수 있으나, 질화붕소 응집체 내의 공극으로 인하여 열전도 성능이 낮아질 수 있으며, 판상의 질화붕소 간의 결합력이 약하여 질화붕소 응집체가 깨지기 쉽다.
또한, 질화붕소는 마찰 계수가 낮아 윤활성이 우수하므로, 다른 물질과의 친화도가 떨어지는 문제가 있다.
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 수지 조성물에 포함되는 무기 충전재를 제공하는 것이다.
본 발명의 한 실시예에 따른 무기충전재는 복수의 판상의 질화붕소가 뭉쳐진 응집체; 및 상기 응집체 상에 형성되는 코팅층을 포함하고, 상기 코팅층은 하기 단위체를 가지는 고분자를 포함한다.
여기서, R1, R2, R3 및 R4 중 하나는 H이고, 나머지는 C1~C3 알킬, C2~C3 알켄 및 C2~C3 알킨으로 구성된 그룹에서 선택되고, R5는 선형, 분지형 또는 고리형의 탄소수 1 내지 12인 2가의 유기 링커이다.
상기 R1, R2, R3 및 R4 중 하나는 H이고, 상기 나머지 중 하나는 C2~C3 알켄에서 선택되며, 상기 나머지 중 다른 하나 및 또 다른 하나는 C1~C3 알킬에서 선택될 수 있다.
상기 고분자는 하기 단위체를 포함할 수 있다.
상기 R5는 아미노기, 알콕시기 및 페닐기로 구성된 그룹에서 선택된 작용기를 포함할 수 있다.
상기 R5는 -R6-X-R7-이며, 상기 X는 단일결합, 산소 또는 질소이고, 상기 R6 및 R7은 각각 독립적으로 탄소수 1 내지 6인 알킬렌, 알케닐렌 및 알키닐렌으로 이루어진 그룹에서 선택될 수 있다.
상기 질화붕소 응집체에 형성된 공극의 적어도 일부는 상기 고분자로 채워질 수 있다.
상기 코팅층의 두께는 1㎛ 내지 2㎛일 수 있다.
상기 고분자는 폴리실라잔 및 아미노실란의 축합 반응에 의하여 형성될 수 있다.
상기 R1, R2, R3 및 R4 중 H를 제외한 나머지는 C1~C3 알킬, C2~C3 알켄 및 C2~C3 알킨으로 구성된 그룹에서 서로 상이하도록 선택될 수 있다.
본 발명의 다른 실시예에 따른 무기충전재는 복수의 판상의 질화붕소가 뭉쳐진 응집체; 및 상기 응집체 내에 형성되는 공극을 포함하고, 상기 공극의 적어도 일부는 하기 단위체를 가지는 고분자로 채워진다.
여기서, R1, R2, R3 및 R4 중 하나는 H이고, 나머지는 C1~C3 알킬, C2~C3 알켄 및 C2~C3 알킨으로 구성된 그룹에서 선택되고, R5는 선형, 분지형 또는 고리형의 탄소수 1 내지 12인 2가의 유기 링커이다.
본 발명의 한 실시예에 따른 수지 조성물은 수지, 그리고 무기충전재를 포함하며, 상기 무기충전재는 질화붕소 응집체를 포함하며, 상기 질화붕소 응집체는 복수의 판상의 질화붕소가 뭉쳐진 응집체 및 상기 응집체 상에 형성되는 코팅층을 포함하고, 상기 코팅층은 하기 단위체를 가지는 고분자를 포함한다.
여기서, R1, R2, R3 및 R4 중 하나는 H이고, 나머지는 C1~C3 알킬, C2~C3 알켄 및 C2~C3 알킨으로 구성된 그룹에서 선택되고, R5는 선형, 분지형 또는 고리형의 탄소수 1 내지 12인 2가의 유기 링커이다.
상기 수지는 에폭시 수지를 포함할 수 있다.
상기 무기충전재는 산화알루미늄을 더 포함할 수 있다.
본 발명의 한 실시예에 따른 방열 기판은 수지, 그리고 무기충전재를 포함하며, 상기 무기충전재는 질화붕소 응집체를 포함하며, 상기 질화붕소 응집체는 복수의 판상의 질화붕소가 뭉쳐진 응집체 및 상기 응집체 상에 형성되는 코팅층을 포함하고, 상기 코팅층은 하기 단위체를 가지는 고분자를 포함하는 수지 조성물을 포함한다.
여기서, R1, R2, R3 및 R4 중 하나는 H이고, 나머지는 C1~C3 알킬, C2~C3 알켄 및 C2~C3 알킨으로 구성된 그룹에서 선택되고, R5는 선형, 분지형 또는 고리형의 탄소수 1 내지 12인 2가의 유기 링커이다.
본 발명의 실시예에 따르면, 인쇄회로기판 또는 발광소자 패키지에 적용되는 수지 조성물에 포함되는 무기충전재를 얻을 수 있다. 이에 따라, 분산성이 양호하고, 절연 성능이 우수하며, 열전도도가 높고, 접착력 및 가공성이 우수한 수지 조성물을 얻을 수 있다. 특히, 등방성의 우수한 열전도 특성을 가지며, 수지와의 친화력이 개선되어 박리강도 및 굴곡 강도가 우수한 무기충전재를 얻을 수 있다.
도 1은 질화붕소 응집체를 나타낸다.
도 2는 본 발명의 한 실시예에 따라 폴리실라잔과 아미노 실란으로 처리된 질화붕소 응집체를 나타낸다.
도 3은 본 발명의 한 실시예에 따른 질화붕소 응집체를 제조하는 방법을 나타낸다.
도 4는 본 발명의 한 실시예에 따른 인쇄회로기판의 단면도이다.
도 5는 본 발명의 한 실시예에 따른 발광소자 모듈의 단면도이다.
도 6은 본 발명의 한 실시예에 따른 인쇄회로기판 상에 형성된 발광소자 모듈의 단면도이다.
도 7은 본 발명의 한 실시예에 따른 방열 기판의 파단면을 나타낸다.
도 2는 본 발명의 한 실시예에 따라 폴리실라잔과 아미노 실란으로 처리된 질화붕소 응집체를 나타낸다.
도 3은 본 발명의 한 실시예에 따른 질화붕소 응집체를 제조하는 방법을 나타낸다.
도 4는 본 발명의 한 실시예에 따른 인쇄회로기판의 단면도이다.
도 5는 본 발명의 한 실시예에 따른 발광소자 모듈의 단면도이다.
도 6은 본 발명의 한 실시예에 따른 인쇄회로기판 상에 형성된 발광소자 모듈의 단면도이다.
도 7은 본 발명의 한 실시예에 따른 방열 기판의 파단면을 나타낸다.
본 발명은 다양한 변경을 가할 수 있고 여러 가지 실시예를 가질 수 있는 바, 특정 실시예들을 도면에 예시하고 설명하고자 한다. 그러나, 이는 본 발명을 특정한 실시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 변경, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다.
제2, 제1 등과 같이 서수를 포함하는 용어는 다양한 구성요소들을 설명하는데 사용될 수 있지만, 상기 구성요소들은 상기 용어들에 의해 한정되지는 않는다. 상기 용어들은 하나의 구성요소를 다른 구성요소로부터 구별하는 목적으로만 사용된다. 예를 들어, 본 발명의 권리 범위를 벗어나지 않으면서 제2 구성요소는 제1 구성요소로 명명될 수 있고, 유사하게 제1 구성요소도 제2 구성요소로 명명될 수 있다. 및/또는 이라는 용어는 복수의 관련된 기재된 항목들의 조합 또는 복수의 관련된 기재된 항목들 중의 어느 항목을 포함한다.
본 출원에서 사용한 용어는 단지 특정한 실시예를 설명하기 위해 사용된 것으로, 본 발명을 한정하려는 의도가 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 본 출원에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
다르게 정의되지 않는 한, 기술적이거나 과학적인 용어를 포함해서 여기서 사용되는 모든 용어들은 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 일반적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 가지고 있다. 일반적으로 사용되는 사전에 정의되어 있는 것과 같은 용어들은 관련 기술의 문맥 상 가지는 의미와 일치하는 의미를 가지는 것으로 해석되어야 하며, 본 출원에서 명백하게 정의하지 않는 한, 이상적이거나 과도하게 형식적인 의미로 해석되지 않는다.
층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "위에" 있다고 할 때, 이는 다른 부분 "바로 위에" 있는 경우 뿐만 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다. 반대로 어떤 부분이 다른 부분 "바로 위에" 있다고 할 때에는 중간에 다른 부분이 없는 것을 뜻한다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 실시예를 상세히 설명하되, 도면 부호에 관계없이 동일하거나 대응하는 구성 요소는 동일한 참조 번호를 부여하고 이에 대한 중복되는 설명은 생략하기로 한다.
본 발명의 실시예에 따른 수지 조성물은 수지 및 무기충전재를 포함한다. 여기서, 수지는 에폭시 화합물 및 경화제를 포함할 수 있다. 이때, 에폭시 화합물 10 부피비에 대하여 경화제 1 내지 10 부피비로 포함될 수 있다. 본 명세서에서, 에폭시 화합물은 에폭시계 수지와 혼용될 수 있다.
여기서, 에폭시 화합물은 결정성 에폭시 화합물, 비결정성 에폭시 화합물 및 실리콘 에폭시 화합물 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.
결정성 에폭시 화합물은 메조겐(mesogen) 구조를 포함할 수 있다. 메조겐(mesogen)은 액정(liquid crystal)의
기본 단위이며, 강성(rigid) 구조를 포함한다.
그리고, 비결정성 에폭시 화합물은 분자 중 에폭시기를 2개 이상 가지는 통상의 비결정성 에폭시 화합물일 수 있으며, 예를 들면 비스페놀 A 또는 비스페놀 F로부터 유도되는 글리시딜에테르화물일 수 있다.
여기서, 경화제는 아민계 경화제, 페놀계 경화제, 산무수물계 경화제, 폴리메르캅탄계 경화제, 폴리아미노아미드계 경화제, 이소시아네이트계 경화제 및 블록 이소시아네이트계 경화제 중 적어도 하나를 포함할 수 있으며, 2 종류 이상의 경화제를 혼합하여 사용할 수도 있다.
그리고, 무기충전재는 복수의 판상의 질화붕소가 뭉쳐진 질화붕소 응집체를 포함한다.
본 발명의 한 실시예에 따르면, 복수의 판상의 질화붕소가 뭉쳐진 응집체 상에는 코팅층이 형성되며, 코팅층은 하기 단위체 1을 가지는 고분자를 포함할 수 있다. 그리고, 하기 단위체 1을 가지는 고분자는 질화붕소 응집체 내 공극의 적어도 일부를 충전할 수도 있다.
즉, 단위체 1은 다음과 같다.
[단위체 1]
여기서, R1, R2, R3 및 R4 중 하나는 H이고, 나머지는 C1~C3 알킬, C2~C3 알켄 및 C2~C3 알킨으로 구성된 그룹에서 선택되고, R5는 선형, 분지형 또는 고리형의 탄소수 1 내지 12인 2가의 유기 링커일 수 있다.
한 실시예로, R1, R2, R3 및 R4 중 H를 제외한 나머지 중 하나는 C2~C3 알켄에서 선택되며, 나머지 중 다른 하나 및 또 다른 하나는 C1~C3 알킬에서 선택될 수 있다. 예를 들어, 본 발명의 실시예에 따른 고분자는 하기 단위체 2를 포함할 수 있다.
[단위체 2]
또는, 상기 R1, R2, R3 및 R4 중 H를 제외한 나머지는 C1~C3 알킬, C2~C3 알켄 및 C2~C3 알킨으로 구성된 그룹에서 서로 상이하도록 선택될 수도 있다.
이와 같이, 본 발명의 실시예에 따른 고분자가 판상의 질화붕소가 뭉쳐진 응집체 상에 코팅되고, 응집체 내 공극의 적어도 일부를 충전하면, 응집체 내의 공기층이 최소화되어 응집체의 열전도 성능을 높일 수 있으며, 판상의 질화붕소 간의 결합력을 높여 응집체의 깨짐을 방지할 수 있다. 그리고, 판상의 질화붕소가 뭉쳐진 응집체 상에 코팅층을 형성하면, 작용기를 형성하기 용이해지며, 응집체의 코팅층 상에 작용기가 형성되면, 수지와의 친화도가 높아질 수 있다.
도 1은 판상의 질화붕소가 뭉쳐진 응집체를 나타내며, 도 2는 본 발명의 한 실시예에 따라 폴리실라잔과 아미노실란으로 처리된 질화붕소 응집체를 나타낸다. 도 1을 참조하면, 응집체(10)는 복수의 판상의 질화붕소가 뭉쳐져 이루어진다. 도 2를 참조하면, 응집체(10)의 표면 상에 코팅층(20)이 형성될 수 있다. 코팅층(20)은 본 발명의 실시예에 따른 고분자를 포함할 수 있으며, 고분자는 Si 및 작용기, 예를 들어 아미노기를 포함할 수 있다.
이때, 본 발명의 실시예에 따른 고분자는 화학식 1의 폴리실라잔(polysilazane, PSZ) 으로부터 형성될 수 있다.
[화학식 1]
여기서, R1, R2, R3 및 R4 중 하나는 H이고, 나머지는 C1~C3 알킬, C2~C3 알켄 및 C2~C3 알킨으로 구성된 그룹에서 선택되며, n은 양의 정수이다.
이때, R1, R2, R3 및 R4 중 H를 제외한 나머지는 C1~C3 알킬, C2~C3 알켄 및 C2~C3 알킨으로 구성된 그룹에서 선택될 수 있다.
한 실시예로, R1, R2, R3 및 R4 중 H를 제외한 나머지 중 하나는 C2~C3 알켄에서 선택되며, 나머지 중 다른 하나 및 또 다른 하나는 C1~C3 알킬에서 선택될 수 있다. 예를 들어, R1, R2, R3 및 R4 중 H를 제외한 나머지 중 하나는 -CH=CH2이고, 나머지 중 다른 하나 및 또 다른 하나는 -CH3일 수 있다.
폴리실라잔 및 아미노실란으로부터 코팅층을 형성하는 과정은 아래 반응식 1 내지 2와 같다.
반응식 1
즉, 폴리실라잔은 가수분해(hydrolysis reaction)를 거쳐 Si와 N 간의 결합이 끊어지게 된다.
본 발명의 한 실시예에 따르면, 코팅층 상에 아미노기를 형성하기 위하여, 폴리실라잔에 첨가제, 예를 들면 아미노실란을 추가할 수 있다. 폴리실라잔과 아미노실란 간의 반응 메커니즘은 반응식 2와 같다.
반응식 2
여기서, R5는 선형, 분지형 또는 고리형의 탄소수 1 내지 12인 2가의 유기 링커일 수 있다.
반응식 2와 같이, 아미노 실란은 가수분해된 폴리실라잔과 축합 반응을 하여, 아미노기를 포함하는 고분자를 형성할 수 있다.
폴리실라잔은 단분자인 실라잔에 비하여 분자량이 크다. 이에 따라, 폴리실라잔으로부터 형성된 Si를 포함하는 고분자는 질화붕소 응집체 상에 고르게 코팅될 수 있으며, 질화붕소 응집체 내의 공극에 용이하게 스며들 수 있다. 또한, 단분자인 실라잔으로 질화붕소 응집체를 코팅하는 경우, 코팅층의 -NH기 또는 -NH2기는 Si분자에 직접 결합되고, 분자의 말단에 결합되어 코팅층 표면에 -NH기 또는 -NH2 작용기를 형성하지 못한다. 이에 반해, 본 발명의 실시예와 같이 폴리실라잔을 이용하여 질화붕소 응집체를 코팅하는 경우, -NH2기는 Si분자에 직접 결합되지 않고 Si와 결합된 R5기에 결합되며, 코팅층 표면에 -NH2 작용기를 형성할 수 있어, 수지와 질화붕소 응집체의 결합력을 높여 준다.
이때, 아미노 실란은 화학식 2 내지 5로부터 유도될 수 있다.
[화학식 2]
[화학식 3]
[화학식 4]
[화학식 5]
여기서, R5는 선형, 분지형 또는 고리형의 탄소수 1 내지 12인 2가의 유기 링커일 수 있다. 이때, R5는 아미노기, 알콕시기 및 페닐기로 구성된 그룹에서 선택된 작용기를 포함할 수 있다. 또는, R5는 -R6-X-R7-이며, 상기 X는 단일결합, 산소 또는 질소이고, 상기 R6 및 R7은 각각 독립적으로 탄소수 1 내지 6인 알킬렌, 알케닐렌 및 알키닐렌으로 이루어진 그룹에서 선택될 수 있다.
예를 들어, R5는 아래의 구조로부터 선택될 수 있다.
도 3은 본 발명의 한 실시예에 따른 질화붕소 응집체를 제조하는 방법을 나타낸다.
도 3을 참조하면, 도 1의 복수의 판상의 질화붕소가 뭉쳐진 응집체를 폴리실라잔, 아미노 실란 및 용매와 혼합한 후(S100), 응집체를 코팅시킨다(S110). 이때, 진공 상태에서 용매를 휘발시킨다. 여기서, 응집체를 EDX 분석하면, B는 58.42wt%, N은 41.58wt%일 수 있다.
이에 따라, 응집체의 공극 내 및 표면에는 액상의 Si를 포함하는 고분자가 형성될 수 있다. 이때, 응집체를 EDX 분석하면, B는 50.98wt%, C는 6.85wt%, N은 32.07wt%, O는 3.41wt%, Si는 2.97wt%일 수 있다.
다음으로, 혼합물을 습식 경화하고(S120), 소결한다(S130). 이를 위하여, 혼합물을 160 내지 180에서 12 내지 24시간동안 처리한 후, 300에서 2 내지 4시간 동안 열분해(pyrolysis)할 수 있다. 열분해 과정을 통하여 CH4, C2H4, C2H6, NH3 등은 방출되며, 공극 내 및 표면이 Si를 포함하는 고분자로 채워진 도 2의 질화붕소 응집체를 얻을 수 있다. 이때, 응집체를 EDX 분석하면, B는 45.95wt%, C는 8.79wt%, N은 35.06wt%, O는 5.35wt%, Si는 4.85wt%일 수 있다.
이와 같이, 폴리실라잔을 질화붕소 응집체와 혼합한 후 가열하면, 가수분해 후 중합되어 질화붕소 응집체의 공극 내에 스며들거나 질화붕소 응집체의 표면 상에 코팅된다. 폴리실라잔은 단량체의 실라잔에 비하여 중합 반응이 용이하게 일어나므로, 질화붕소 응집체의 공극 내에 용이하게 스며들 수 있으며, 질화붕소 응집체의 표면 상에 균일하게 코팅될 수 있다.
이때, 질화붕소 응집체(10) 상에 형성되는 코팅층의 두께는 1㎛ 내지 2㎛일 수 있다. 코팅층의 두께가 1㎛ 미만이면 코팅층 상에 아미노기가 충분하게 형성될 수 없으므로, 박리 강도가 낮아질 수 있다. 그리고, 코팅층의 두께가 2㎛를 초과하면, 질화붕소 응집체들이 서로 뭉쳐지므로, 열전도도가 낮아질 수 있다.
여기서, 본 발명의 실시예에 따른 질화붕소 응집체를 포함하는 수지 조성물은 수지 15 내지 35vol% 및 무기충전재 65 내지 85vol%를 포함할 수 있다. 수지 및 무기충전재가 이러한 수치 범위로 포함되면, 양호한 열전도도, 상온 안전성 및 분산성을 가지는 수지 조성물을 얻을 수 있다. 특히, 본 발명의 한 실시예에 따른 질화붕소 응집체를 포함하는 무기충전재가 85vol%를 초과하여 포함되면, 상대적으로 수지의 함량이 줄어들게 되어, 무기충전재 및 수지 간에 미세 공극이 형성되므로 열전도도가 오히려 낮아지게 될 수 있고, 박리 강도 및 굴곡 강도가 낮아질 수 있다. 또한 본 발명의 한 실시예에 따른 질화붕소 응집체를 포함하는 무기충전재가 65vol% 미만으로 포함되면, 열전도도가 낮아지게 될 수 있다.
이때, 무기충전재 100vol%에 대하여, 본 발명의 한 실시예에 따른 질화붕소 응집체 55 내지 85vol%, 그리고 산화알루미늄 15 내지 45vol%를 포함할 수 있다. 무기충전재 100vol%에 대하여 본 발명의 한 실시예에 따른 질화붕소 응집체가 85vol%를 초과하여 포함되면, 박리강도가 낮아질 수 있다. 그리고, 무기충전재 100vol%에 대하여 본 발명의 한 실시예에 따른 질화붕소 응집체가 55vol% 미만으로 포함되면, 열전도도가 낮아질 수 있다.
본 발명의 한 실시예에 따른 무기 충전재를 포함하는 수지 조성물은 인쇄회로기판에 적용될 수 있다. 도 4는 본 발명의 한 실시예에 따른 인쇄회로기판의 단면도이다.
도 4를 참조하면, 인쇄회로기판(100)은 기판(110), 절연층(120) 및 회로 패턴(130)을 포함한다.
기판(110)은 구리, 알루미늄, 니켈, 금, 백금 및 이들로부터 선택된 합금으로 이루어질 수 있다.
기판(110) 상에는 본 발명의 한 실시예에 따른 무기충전재를 포함하는 수지 조성물로 이루어진 절연층(120)이 형성된다.
절연층(120) 상에는 회로 패턴(130)이 형성된다. 회로 패턴(130)은 구리, 니켈 등의 금속으로 이루어질 수 있다.
절연층(120)은 금속 플레이트(110)와 회로 패턴(130) 사이를 절연한다.
본 발명의 한 실시예에 따른 무기충전재를 포함하는 수지 조성물은 발광소자 모듈에도 적용될 수 있다. 도 5는 본 발명의 한 실시예에 따른 발광소자 모듈의 단면도이고, 도 6은 본 발명의 한 실시예에 따른 인쇄회로기판 상에 형성된 발광소자 모듈의 단면도이다.
도 5를 참조하면, 발광소자 모듈(400)은 하부 배선(410), 하부 배선(410) 상에 형성되는 방열 기판(420), 방열 기판(420) 상에 형성되는 상부배선(430), 상부 배선(430) 상에 형성되는 발광소자(440), 발광소자(440) 상에 형성되는 형광체층(450), 하부 배선(410)과 상부 배선(430)을 연결하는 비아(via, 460), 및 렌즈(470)를 포함한다. 방열 기판(420)은 본 발명의 한 실시예에 따른 무기충전재를 포함하는 수지 조성물로 이루어질 수 있다.
도 6을 참조하면, 인쇄회로기판(500)은 기판(510) 및 기판(510) 상에 형성된 배선(520)을 포함하며, 인쇄회로기판(500)과 발광소자 모듈(400)은 솔더(600)에 의하여 결합될 수 있다.
본 발명의 한 실시예에 따른 무기충전재를 포함하는 수지 조성물로 이루어지는 방열 기판은, 높이 127mm, 가로3.2mm, 세로 12.7 mm인 사각 기둥 형상의 시편 또는 높이 80±2mm, 가로 4±0.2mm, 세로 10±0.2mm인 사각 기둥 형상의 시편으로 제작하여, 상기 시편에 10mm/min의 속도로 소정의 하중을 가해 상기 방열 기판을 1부분과 2부분으로 파괴하는 경우 도 7에서 도시된 바와 같이, 상기 1부분과 상기 2부분의 파단면 모두가 상기 코팅된 질화붕소 응집체 파편을 포함한다.
이때, 질화붕소 응집체 파편의 직경은 상기 질화붕소 응집체의 평균 직경의 30%이상일 수 있다.
상기 질화붕소 응집체 파편은 상기 1부분과 상기 2부분의 파단면의 서로 대응하는 위치에 형성될 수 있다.
이하, 실시예 및 비교예를 이용하여 더욱 구체적으로 설명한다.
실험예
실시예 및 비교예로부터 얻은 수지 조성물을 경화시킨 후, 지름 12.7mm이고, 두께 450㎛인 원형 샘플을 제작하였다. 원형 샘플을 NETZSCH사 제품 LFA447형 열전도율계에 넣고, 비정상 열선법에 의하여 열전도율을 측정하였다.
그리고, 62.5mm 두께의 구리 기판 상에 실시예 및 비교예로부터 얻은 수지 조성물을 450㎛의 두께로 코팅한 후, 150℃에서 15분간 건조시켰다, 그리고, 수지 조성물 상에 62.5mm 두께의 구리 기판을 적층한 후 0.1 torr, 180℃, 50Mpa의 조건으로 진공 프레스를 수행하여 샘플을 제작하였다. 50mm/min의 속도로 수직 방향(90°의 각도)으로 들어올리는 조건으로 와이엠테크사의 장비를 사용하여 박리 강도(peel strength)를 측정하였다.
그리고, 실시예 및 비교예로부터 얻은 수지 조성물을 이용하여 ASTM 규격(127mm*12.7mm*3.2mm)의 샘플을 제작한 후, 3 포인트 벤딩(3 point bending) 기를 사용하여 재료의 굽힘에 대한 강도를 측정하였다. 즉, 3 포인트 벤딩기를 사용하여 10mm/min 속도로 샘플이 놓인 수직 방향으로 소정의 하중을 가해 눌러서 응력을 측정하였다. 이 때 가해지는 응력은 예를 들어 10kg중일 수 있다.
질화붕소
응집체의 제조
<실시예 1-1>
판상의 질화붕소가 뭉쳐진 질화붕소 응집체 46.7vol%, 화학식 1의 단위체를 포함하는 폴리실라잔 4.65vol%, 화학식 2에서 R5가 탄소수 3인 알킬렌인 아미노 실란 4.65vol% 및 아세톤 솔벤트를 혼합하여, 80℃에서 질화붕소 응집체 상에 코팅층을 형성한 후, 180℃에서 12시간동안 습식 경화시키고, 300℃에서 4시간 동안 소결(calcination)하여 본 발명의 한 실시예에 따른 질화붕소 응집체를 제조하였다. 신화알루미늄 24vol%, 비스페놀 A형 에폭시 화합물 16.2vol%, 디아미노디페닐설폰 3.8vol%을 더 첨가하고, 교반하였다.
<실시예 1-2>
판상의 질화붕소가 뭉쳐진 질화붕소 응집체 46.7vol%, 화학식 1의 단위체를 포함하는 폴리실라잔 4.65vol%, 화학식 4에서 R5가 탄소수 3인 알킬렌인 아미노 실란 4.65vol% 및 아세톤 솔벤트를 혼합하여, 80℃에서 질화붕소 응집체 상에 코팅층을 형성한 후, 180℃에서 12시간동안 습식 경화시키고, 300℃에서 4시간 동안 소결(calcination)하여 본 발명의 한 실시예에 따른 질화붕소 응집체를 제조하였다. 신화알루미늄 24vol%, 비스페놀 A형 에폭시 화합물 16.2vol%, 디아미노디페닐설폰 3.8vol%을 더 첨가하고, 교반하였다.
<실시예 1-3>
판상의 질화붕소가 뭉쳐진 질화붕소 응집체 46.7vol%, 화학식 1의 단위체를 포함하는 폴리실라잔 4.65vol%, 화학식 4에서 R5가 -C3H6NHC2H4-인 아미노 실란 4.65vol% 및 아세톤 솔벤트를 혼합하여, 80℃에서 질화붕소 응집체 상에 코팅층을 형성한 후, 180℃에서 12시간동안 습식 경화시키고, 300℃에서 4시간 동안 소결(calcination)하여 본 발명의 한 실시예에 따른 질화붕소 응집체를 제조하였다. 신화알루미늄 24vol%, 비스페놀 A형 에폭시 화합물 16.2vol%, 디아미노디페닐설폰 3.8vol%을 더 첨가하고, 교반하였다.
<실시예 1-4>
판상의 질화붕소가 뭉쳐진 질화붕소 응집체 46.7vol%, 화학식 1의 단위체를 포함하는 폴리실라잔 4.65vol%, 화학식 5에서 R5가 -C3H6NHC2H4-인 아미노 실란 4.65vol% 및 아세톤 솔벤트를 혼합하여, 80℃에서 질화붕소 응집체 상에 코팅층을 형성한 후, 180℃에서 12시간동안 습식 경화시키고, 300℃에서 4시간 동안 소결(calcination)하여 본 발명의 한 실시예에 따른 질화붕소 응집체를 제조하였다. 신화알루미늄 24vol%, 비스페놀 A형 에폭시 화합물 16.2vol%, 디아미노디페닐설폰 3.8vol%을 더 첨가하고, 교반하였다.
<비교예 1-1>
판상의 질화붕소가 뭉쳐진 질화붕소 응집체 46.7vol%, 화학식 6의 단위체를 포함하는 폴리실라잔 4.65vol%, 화학식 2에서 R5가 탄소수 3인 알킬렌인 아미노 실란 4.65vol% 및 아세톤 솔벤트를 혼합하여, 80℃에서 질화붕소 응집체 상에 코팅층을 형성한 후, 180℃에서 12시간동안 습식 경화시키고, 300℃에서 4시간 동안 소결(calcination)하여 본 발명의 한 실시예에 따른 질화붕소 응집체를 제조하였다. 신화알루미늄 24vol%, 비스페놀 A형 에폭시 화합물 16.2vol%, 디아미노디페닐설폰 3.8vol%을 더 첨가하고, 교반하였다.
[화학식 6]
표 1은 실시예 1-1 내지 1-4 및 비교예 1-1에 의하여 제조된 수지 조성물을 이용하여 열전도도, 박리강도 및 굴곡 강도를 측정한 결과이다.
| 실험번호 | 열전도도(W/mK) | 박리강도(Kgf/cm2) | 굴곡강도(Mpa) |
| 실시예 1-1 | 24.3 | 1.03 | 30.1 |
| 실시예 1-2 | 23.2 | 1.01 | 29.8 |
| 실시예 1-3 | 27.3 | 1.33 | 33.1 |
| 실시예 1-4 | 24.1 | 1.21 | 32.5 |
| 비교예 1-1 | 19.8 | 0.53 | 22.8 |
표 1과 같이, 본 발명의 실시예에 따른 질화붕소 응집체를 이용하면 열전도도가 20W/mK이상이고, 박리강도는 1Kgf/cm 이상이며, 굴곡강도는 29MPa 이상인 수지 조성물을 얻을 수 있음을 알 수 있다. 이에 반해, 비교예 1-1에 따른 질화붕소 응집체를 이용하면, 실시예에 비하여 상대적으로 열전도도, 박리강도 및 굴곡강도가 낮은 수지 조성물을 얻음을 알 수 있다. 특히, 실시예 1-3 내지 실시예 1-4와 같이 아미노 실란의 R5가 작용기를 포함하는 경우, 수지와의 반응성이 높아지므로, 알킬렌을 포함하는 실시예 1-1 내지 실시예 1-2에 비하여 높은 열전도도, 박리강도 및 굴곡강도를 얻을 수 있음을 알 수 있다.
수지 조성물의 함량 범위
질화붕소 응집체, 화학식 1의 단위체를 포함하는 폴리실라잔, 화학식 2에서 R5가 탄소수 3인 알킬렌인 아미노 실란 및 아세톤 솔벤트를 혼합하여, 80℃ 질화붕소 응집체 상에 코팅층을 형성한 후, 180℃에서 12시간동안 습식 경화시키고, 300℃에서 4시간 동안 소결(calcination)하여 본 발명의 한 실시예에 따른 질화붕소 응집체를 제조하였다. 본 발명의 한 실시예에 따른 질화붕소 응집체, 비스페놀 A형 에폭시 화합물 및 디아미노디페닐설폰을 교반하여 수지 조성물을 제조하였다. 모든 실시예 및 비교예에서 수지 100vol%에 대하여 비스페놀 A형 에폭시 화합물 81vol% 및 디아미노디페닐설폰 19vol%가 첨가되었다. 표 2는 실시예 및 비교예에 따른 수지 조성물의 함량을 나타내고, 표 3은 실시예 및 비교예에 따른 열전도도 및 박리강도를 측정한 결과를 나타낸다.
실시예 2-1 및 실시예 2-2에서 화학식 1의 단위체를 포함하는 폴리실라잔 및 화학식 2를 포함하는 아미노실란은 질화붕소 응집체 100vol%에 대하여 20vol%로 포함되었으며, 실시예 2-1에서 화학식 1의 단위체를 포함하는 폴리실라잔 및 화학식 2를 포함하는 아미노실란의 부피비는 1:2로 포함되었고, 실시예 2-2에서 화학식 1의 단위체를 포함하는 폴리실라잔 및 화학식 2를 포함하는 아미노실란의 부피비는 2:1로 포함되었다.
비교예 2-1 및 2-2에서 화학식 1의 단위체를 포함하는 폴리실라잔 및 화학식 2를 포함하는 아미노실란으로 처리되지 않은 질화붕소 응집체가 포함되었으며, 비교예 2-3에서 화학식 1의 단위체를 포함하는 폴리실라잔이 질화붕소 응집체 100vol%에 대하여 20vol%로 포함되었고, 비교예 2-4에서 화학식 2를 포함하는 아미노실란이 질화붕소 응집체 100vol%에 대하여 20vol%로 포함되었다.
비교예 2-5 및 비교예 2-6에서 화학식 1의 단위체를 포함하는 폴리실라잔 및 화학식 2를 포함하는 아미노실란은 질화붕소 응집체 100vol%에 대하여 20vol%로 포함되었으며, 비교예 2-5에서 화학식 1의 단위체를 포함하는 폴리실라잔 및 화학식 2를 포함하는 아미노실란의 부피비는 1:3으로 포함되었고, 비교예 2-6에서 화학식 1의 단위체를 포함하는 폴리실라잔 및 화학식 2를 포함하는 아미노실란의 부피비는 3:1로 포함되었다.
| 실험번호 | 수지(vol%) | 질화붕소 응집체(vol%) | 에폭시화합물 vol%(수지 100vol% 중 함량) | 경화제 vol%(수지 100vol% 중 함량) | 폴리실라잔:아미노실란의 부피비 |
| 실시예2-1 | 35 | 65 | 28.35(81vol%) | 6.65(19vol%) | 1:2 |
| 실시예2-2 | 35 | 65 | 28.35(81vol%) | 6.65(19vol%) | 2:1 |
| 비교예2-1 | 25 | 75 | 20.25(81vol%) | 4.75(19vol%) | 무 |
| 비교예2-2 | 35 | 65 | 28.35(81vol%) | 6.65(19vol%) | 무 |
| 비교예2-3 | 35 | 65 | 28.35(81vol%) | 6.65(19vol%) | 1:0 |
| 비교예2-4 | 35 | 65 | 28.35(81vol%) | 6.65(19vol%) | 0:1 |
| 비교예2-5 | 35 | 65 | 28.35(81vol%) | 6.65(19vol%) | 1:3 |
| 비교예2-6 | 35 | 65 | 28.35(81vol%) | 6.65(19vol%) | 3:1 |
| 실험번호 | 열전도도(W/mK) | 박리강도(kgf/cm2) |
| 실시예2-1 | 18.3 | 0.85 |
| 실시예2-2 | 14.55 | 1.052 |
| 비교예2-1 | 18.72 | 0.068 |
| 비교예2-2 | 19.34 | 0.66 |
| 비교예2-3 | 12.64 | 1.05 |
| 비교예2-4 | 16.02 | 0.532 |
| 비교예2-5 | 17.4 | 0.448 |
| 비교예2-6 | 10.76 | 0.674 |
실시예 2-1 및 실시예 2-2와 같이, 본 발명의 실시예에 따른 질화붕소 응집체를 포함하는 경우 열전도도가 14W/mK이상임과 동시에 박리강도가 0.8Kgf/cm2이상인 수지 조성물을 얻을 수 있으나, 비교예 2-1 내지 2-4와 같이, 본 발명의 실시예에 따른 질화붕소 응집체를 포함하지 않는 경우, 열전도도가 14W/mK 미만이거나, 박리강도가 0.8Kgf/cm2미만임을 알 수 있다. 또한, 실시예 2-1 및 실시예 2-2와 같이, 본 발명의 실시예에 따른 질화붕소 응집체 제조 시 첨가되는 화학식 1의 단위체를 포함하는 폴리실라잔 1 부피비에 대하여 화학식 2의 아미노 실란이 0.5 내지 2 부피비로 포함되는 경우, 열전도도가 14W/mK이상임과 동시에 박리강도가 0.8Kgf/cm2이상인 수지 조성물을 얻을 수 있으나, 비교예 2-5 및 비교예 2-6과 같이 이러한 범위를 벗어나는 경우, 열전도도 및 박리강도 중 적어도 하나가 낮게 나타남을 알 수 있다.
상기에서는 본 발명의 바람직한 실시예를 참조하여 설명하였지만, 해당 기술 분야의 숙련된 당업자는 하기의 특허 청구의 범위에 기재된 본 발명의 사상 및 영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있음을 이해할 수 있을 것이다.
100: 인쇄회로기판
110: 기판
120: 절연층
130: 회로패턴
110: 기판
120: 절연층
130: 회로패턴
Claims (20)
- 복수의 판상의 질화붕소가 뭉쳐진 응집체; 및
상기 응집체 상에 형성되는 코팅층을 포함하고,
상기 코팅층은 하기 단위체를 가지는 고분자를 포함하는 무기충전재:
여기서, R1, R2, R3 및 R4 중 하나는 H이고, 나머지는 C1~C3 알킬, C2~C3 알켄 및 C2~C3 알킨으로 구성된 그룹에서 선택되고,
R5는 선형, 분지형 또는 고리형의 탄소수 1 내지 12인 2가의 유기 링커이다. - 제1항에 있어서,
상기 R1, R2, R3 및 R4 중 하나는 H이고, 상기 나머지 중 하나는 C2~C3 알켄에서 선택되며, 상기 나머지 중 다른 하나 및 또 다른 하나는 C1~C3 알킬에서 선택되는 무기충전재. - 제2항에 있어서,
상기 고분자는 하기 단위체를 포함하는 무기충전재:
.
- 제1항에 있어서,
상기 R5는 아미노기, 알콕시기 및 페닐기로 구성된 그룹에서 선택된 작용기를 포함하는 무기충전재. - 제1항에 있어서,
상기 R5는 -R6-X-R7-이며, 상기 X는 단일결합, 산소 또는 질소이고, 상기 R6 및 R7은 각각 독립적으로 탄소수 1 내지 6인 알킬렌, 알케닐렌 및 알키닐렌으로 이루어진 그룹에서 선택되는 무기충전재. - 제1항에 있어서,
상기 질화붕소 응집체에 형성된 공극의 적어도 일부는 상기 고분자로 채워지는 무기충전재. - 제1항에 있어서,
상기 코팅층의 두께는 1㎛ 내지 2㎛인 무기충전재. - 제1항에 있어서,
상기 고분자는 폴리실라잔 및 아미노실란의 축합 반응에 의하여 형성되는 무기충전재. - 제1항에 있어서,
상기 R1, R2, R3 및 R4 중 H를 제외한 나머지는 C1~C3 알킬, C2~C3 알켄 및 C2~C3 알킨으로 구성된 그룹에서 서로 상이하도록 선택되는 무기충전재. - 복수의 판상의 질화붕소가 뭉쳐진 응집체; 및
상기 응집체 내에 형성되는 공극을 포함하고,
상기 공극의 적어도 일부는 하기 단위체를 가지는 고분자로 채워지는 무기충전재:
여기서, R1, R2, R3 및 R4 중 하나는 H이고, 나머지는 C1~C3 알킬, C2~C3 알켄 및 C2~C3 알킨으로 구성된 그룹에서 선택되고,
R5는 선형, 분지형 또는 고리형의 탄소수 1 내지 12인 2가의 유기 링커이다. - 제10항에 있어서,
상기 R1, R2, R3 및 R4 중 하나는 H이고, 상기 나머지 중 하나는 C2~C3 알켄에서 선택되며, 상기 나머지 중 다른 하나 및 또 다른 하나는 C1~C3 알킬에서 선택되는 무기충전재. - 제10항에 있어서,
상기 R5는 아미노기, 알콕시기 및 페닐기로 구성된 그룹에서 선택된 작용기를 포함하는 무기충전재. - 제12항에 있어서,
상기 R5는 -R6-X-R7-이며, 상기 X는 단일결합, 산소 또는 질소이고, 상기 R6 및 R7은 각각 독립적으로 탄소수 1 내지 6인 알킬렌, 알케닐렌 및 알키닐렌으로 이루어진 그룹에서 선택되는 무기충전재. - 수지, 그리고 무기충전재를 포함하며,
상기 무기충전재는 질화붕소 응집체를 포함하며,
상기 질화붕소 응집체는 복수의 판상의 질화붕소가 뭉쳐진 응집체 및 상기 응집체 상에 형성되는 코팅층을 포함하고,
상기 코팅층은 하기 단위체를 가지는 고분자를 포함하는 수지 조성물:
여기서, R1, R2, R3 및 R4 중 하나는 H이고, 나머지는 C1~C3 알킬, C2~C3 알켄 및 C2~C3 알킨으로 구성된 그룹에서 선택되고,
R5는 선형, 분지형 또는 고리형의 탄소수 1 내지 12인 2가의 유기 링커이다. - 제14항에 있어서,
상기 수지는 에폭시 수지를 포함하는 수지 조성물. - 제15항에 있어서,
상기 무기충전재는 산화알루미늄을 더 포함하는 수지 조성물. - 제14항에 있어서,
상기 R1, R2, R3 및 R4 중 하나는 H이고, 상기 나머지 중 하나는 C2~C3 알켄에서 선택되며, 상기 나머지 중 다른 하나 및 또 다른 하나는 C1~C3 알킬에서 선택되는 수지 조성물. - 제14항에 있어서,
상기 R5는 아미노기, 알콕시기 및 페닐기로 구성된 그룹에서 선택된 작용기를 포함하는 수지 조성물. - 제18항에 있어서,
상기 R5는 -R6-X-R7-이며, 상기 X는 단일결합, 산소 또는 질소이고, 상기 R6 및 R7은 각각 독립적으로 탄소수 1 내지 6인 알킬렌, 알케닐렌 및 알키닐렌으로 이루어진 그룹에서 선택되는 수지 조성물. - 수지, 그리고 무기충전재를 포함하며,
상기 무기충전재는 질화붕소 응집체를 포함하며,
상기 질화붕소 응집체는 복수의 판상의 질화붕소가 뭉쳐진 응집체 및 상기 응집체 상에 형성되는 코팅층을 포함하고,
상기 코팅층은 하기 단위체를 가지는 고분자를 포함하는 수지 조성물을 포함하는 방열 기판:
여기서, R1, R2, R3 및 R4 중 하나는 H이고, 나머지는 C1~C3 알킬, C2~C3 알켄 및 C2~C3 알킨으로 구성된 그룹에서 선택되고,
R5는 선형, 분지형 또는 고리형의 탄소수 1 내지 12인 2가의 유기 링커이다.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| KR1020160152548A KR20180055126A (ko) | 2016-11-16 | 2016-11-16 | 무기충전재, 이를 포함하는 수지 조성물, 그리고 이를 이용한 방열 기판 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| KR1020160152548A KR20180055126A (ko) | 2016-11-16 | 2016-11-16 | 무기충전재, 이를 포함하는 수지 조성물, 그리고 이를 이용한 방열 기판 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| KR20180055126A true KR20180055126A (ko) | 2018-05-25 |
Family
ID=62299722
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| KR1020160152548A KR20180055126A (ko) | 2016-11-16 | 2016-11-16 | 무기충전재, 이를 포함하는 수지 조성물, 그리고 이를 이용한 방열 기판 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| KR (1) | KR20180055126A (ko) |
-
2016
- 2016-11-16 KR KR1020160152548A patent/KR20180055126A/ko not_active Application Discontinuation
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