KR102235501B1 - 무기충전재 및 이를 포함하는 에폭시 수지 조성물 - Google Patents
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Abstract
본 발명의 한 실시예에 따른 무기충전재는 표면 개질된 질화붕소를 포함하며, 상기 질화붕소의 표면에는 작용기를 포함하는 다환 방향족 탄화수소(polycyclic aromatic hydrocarbon)가 형성된다.
Description
본 발명은 무기충전재에 관한 것으로, 보다 상세하게는 에폭시 수지 조성물에 포함되는 무기충전재에 관한 것이다.
발광 다이오드(Light Emitting Diode, LED) 등의 발광 소자를 포함하는 발광 장치가 각종 광원으로 이용되고 있다. 반도체 기술이 발전함에 따라 발광 소자의 고출력화가 가속화되고 있다. 이러한 발광 소자가 방출하는 다량의 광 및 열에 안정적으로 대응하기 위하여, 발광 소자의 방열 성능이 요구되고 있다.
또한, 전자 부품의 고집적화 및 고용량화에 따라, 전자 부품이 탑재되는 인쇄회로기판의 방열 문제에 대한 관심이 커지고 있다.
일반적으로, 발광 소자 또는 인쇄회로기판의 절연층을 위하여 에폭시 화합물, 경화제 및 무기충전재를 포함하는 에폭시 수지 조성물이 사용될 수 있다.
이때, 무기충전재는 질화붕소를 포함할 수 있다. 다만, 질화붕소는 열전도도, 방열 성능 및 전기 절연성이 우수하나, 표면이 매끄러워 에폭시 화합물과의 친화도가 낮으므로, 분산성이 약하고, 기판과의 접착력이 낮으며, 가공성이 약한 문제가 있다.
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 에폭시 수지 조성물에 포함되는 무기 충전재를 제공하는 것이다.
본 발명의 한 실시예에 따른 무기충전재는 표면 개질된 질화붕소를 포함하며, 상기 질화붕소의 표면에는 작용기를 포함하는 다환 방향족 탄화수소(polycyclic aromatic hydrocarbon)가 형성된다.
상기 다환 방향족 탄화수소는 나프탈렌(naphthalene), 안트라센(anthracene) 및 피렌(pyrene)으로 이루어진 그룹에서 선택된 적어도 하나를 포함할 수 있다.
상기 작용기는 -OH, -NH2, -COOH, -HSO3, -NH2CO, Cl, Br, F, C1~C3 알킬, C2~C3 알켄 및 C2~C3 알킨으로 구성된 그룹에서 선택될 수 있다.
상기 무기충전재는 상기 질화붕소 85 내지 99vol% 및 상기 다환 방향족 탄화수소 1 내지 15vol%를 포함할 수 있다.
본 발명의 한 실시예에 따른 에폭시 수지 조성물은 에폭시 화합물, 그리고 표면 개질된 질화붕소를 포함하며, 상기 질화붕소의 표면에는 작용기를 포함하는 다환 방향족 탄화수소(polycyclic aromatic hydrocarbon)가 형성되는 무기충전재를 포함한다.
상기 다환 방향족 탄화수소는 나프탈렌(naphthalene), 안트라센(anthracene) 및 피렌(pyrene)으로 이루어진 그룹에서 선택된 적어도 하나를 포함할 수 있다.
상기 작용기는 -OH, -NH2, -COOH, -HSO3, -NH2CO, Cl, Br, F, C1~C3 알킬, C2~C3 알켄 및 C2~C3 알킨으로 구성된 그룹에서 선택될 수 있다.
상기 에폭시 화합물과 상기 무기충전재의 부피비는 10 대 30 내지 120일 수 있다.
본 발명의 실시예에 따르면, 인쇄회로기판 또는 발광소자 모듈에 적용되는 에폭시 수지 조성물에 포함되는 무기충전재를 얻을 수 있다. 이에 따라, 분산성이 양호하고, 절연 성능이 우수하며, 박리강도(peel strength)가 높고, 열전도도가 높은 에폭시 수지 조성물을 얻을 수 있다.
도 1은 표면 개질 전 육방정 질화붕소의 SEM(scanning electron microscope)을 나타낸다.
도 2는 표면 개질 전 육방정 질화붕소의 구조를 나타낸다.
도 3은 본 발명의 한 실시예에 따라 다환 방향족 탄화수소와 육방정 질화붕소 간의 결합을 나타낸다.
도 4 내지 5는 본 발명의 한 실시예에 따라 표면 개질된 육방정 질화붕소의 분산성을 나타내는 사진이다.
도 6은 본 발명의 한 실시예에 따른 인쇄회로기판의 단면도이다.
도 7은 본 발명의 한 실시예에 따른 발광소자 모듈의 단면도이다.
도 2는 표면 개질 전 육방정 질화붕소의 구조를 나타낸다.
도 3은 본 발명의 한 실시예에 따라 다환 방향족 탄화수소와 육방정 질화붕소 간의 결합을 나타낸다.
도 4 내지 5는 본 발명의 한 실시예에 따라 표면 개질된 육방정 질화붕소의 분산성을 나타내는 사진이다.
도 6은 본 발명의 한 실시예에 따른 인쇄회로기판의 단면도이다.
도 7은 본 발명의 한 실시예에 따른 발광소자 모듈의 단면도이다.
본 발명은 다양한 변경을 가할 수 있고 여러 가지 실시예를 가질 수 있는 바, 특정 실시예들을 도면에 예시하고 설명하고자 한다. 그러나, 이는 본 발명을 특정한 실시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 변경, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다.
제2, 제1 등과 같이 서수를 포함하는 용어는 다양한 구성요소들을 설명하는데 사용될 수 있지만, 상기 구성요소들은 상기 용어들에 의해 한정되지는 않는다. 상기 용어들은 하나의 구성요소를 다른 구성요소로부터 구별하는 목적으로만 사용된다. 예를 들어, 본 발명의 권리 범위를 벗어나지 않으면서 제2 구성요소는 제1 구성요소로 명명될 수 있고, 유사하게 제1 구성요소도 제2 구성요소로 명명될 수 있다. 및/또는 이라는 용어는 복수의 관련된 기재된 항목들의 조합 또는 복수의 관련된 기재된 항목들 중의 어느 항목을 포함한다.
본 출원에서 사용한 용어는 단지 특정한 실시예를 설명하기 위해 사용된 것으로, 본 발명을 한정하려는 의도가 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 본 출원에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
다르게 정의되지 않는 한, 기술적이거나 과학적인 용어를 포함해서 여기서 사용되는 모든 용어들은 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 일반적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 가지고 있다. 일반적으로 사용되는 사전에 정의되어 있는 것과 같은 용어들은 관련 기술의 문맥 상 가지는 의미와 일치하는 의미를 가지는 것으로 해석되어야 하며, 본 출원에서 명백하게 정의하지 않는 한, 이상적이거나 과도하게 형식적인 의미로 해석되지 않는다.
층, 막, 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "위에" 있다고 할 때, 이는 다른 부분 "바로 위에" 있는 경우 뿐만 아니라 그 중간에 또 다른 부분이 있는 경우도 포함한다. 반대로 어떤 부분이 다른 부분 "바로 위에" 있다고 할 때에는 중간에 다른 부분이 없는 것을 뜻한다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 실시예를 상세히 설명하되, 도면 부호에 관계없이 동일하거나 대응하는 구성 요소는 동일한 참조 번호를 부여하고 이에 대한 중복되는 설명은 생략하기로 한다.
본 발명의 실시예에 따른 에폭시 수지 조성물은 에폭시 화합물, 그리고 무기충전재를 포함한다. 이때, 무기충전재는 표면 개질된 육방정 질화붕소를 포함하며, 상기 육방정 질화붕소의 표면에는 작용기를 포함하는 다환 방향족 탄화수소(polycyclic aromatic hydrocarbon)가 형성된다.
보다 상세하게는, 본 발명의 한 실시예에 따른 에폭시 수지 조성물에서 에폭시 화합물과 무기충전재는 10 대 30 내지 120의 부피비, 바람직하게는 10 대 36 내지 90의 부피비, 더욱 바람직하게는 10 대 44 내지 60의 부피비로 포함될 수 있다. 이러한 수치 범위에 비하여 무기충전재가 적게 포함되면, 열전도도가 떨어질 수 있다. 그리고, 이러한 수치 범위에 비하여 무기충전재가 많이 포함되면, 에폭시 수지 조성물의 브리틀(brittle)이 높아져 박리강도가 낮아질 수 있다.
여기서, 에폭시 화합물은 결정성 에폭시 화합물, 비결정성 에폭시 화합물 및 실리콘 에폭시 화합물 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.
결정성 에폭시 화합물은 메조겐(mesogen) 구조를 포함할 수 있다. 메조겐(mesogen)은 액정(liquid crystal)의 기본 단위이며, 강성(rigid) 구조를 포함한다.
그리고, 비결정성 에폭시 화합물은 분자 중 에폭시기를 2개 이상 가지는 통상의 비결정성 에폭시 화합물일 수 있으며, 예를 들면 비스페놀 A 또는 비스페놀 F로부터 유도되는 글리시딜에테르화물일 수 있다. 비결정성 에폭시 화합물은 결정성 에폭시 화합물 10 부피비에 대하여 비결정성 에폭시 화합물 3 내지 40 부피비를 포함할 수 있다. 이와 같은 비율로 결정성 에폭시 화합물과 비결정성 에폭시 화합물이 포함되면, 상온 안정성을 높일 수 있다.
그리고, 실리콘 에폭시 화합물은 결정성 에폭시 화합물 10 부피비에 대하여 3 내지 40 부피비로 포함될 수 있다. 이와 같은 비율로 결정성 에폭시 화합물과 실리콘 에폭시 화합물이 포함되면, 열전도도 및 내열성을 높일 수 있다.
그리고, 본 발명의 한 실시예에 따른 에폭시 수지 조성물은 경화제를 더 포함할 수 있다. 경화제는 에폭시 화합물 10 부피비에 대하여 1 내지 5 부피비로 포함될 수 있다. 본 발명의 한 실시예에 따른 에폭시 수지 조성물에 포함되는 경화제는 아민계 경화제, 페놀계 경화제, 산무수물계 경화제, 폴리메르캅탄계 경화제, 폴리아미노아미드계 경화제, 이소시아네이트계 경화제 및 블록 이소시아네이트계 경화제 중 적어도 하나를 포함할 수 있으며, 2 종류 이상의 경화제를 혼합하여 사용할 수도 있다. 아민계 경화제는, 예를 들면 디아미노디페닐설폰(diamino diphenyl sulfone, DAS)를 포함할 수 있다.
그리고, 본 발명의 한 실시예에 따른 에폭시 수지 조성물은 표면 개질된 육방정 질화붕소를 포함하며, 상기 육방정 질화붕소의 표면에는 작용기를 포함하는 다환 방향족 탄화수소(polycyclic aromatic hydrocarbon)가 형성되는 무기충전재를 포함한다. 이하, 본 발명의 한 실시예에 따른 에폭시 수지 조성물에 포함되는 무기충전재를 더욱 구체적으로 설명한다.
도 1은 표면 개질 전 육방정 질화붕소의 SEM(scanning electron microscope)을 나타내며, 도 2는 표면 개질 전 육방정 질화붕소의 구조를 나타낸다.
도 1 내지 2를 참조하면, 질소 원자 및 붕소 원자는 교대로 배열되며, 육방 격자를 형성하고, 복수의 육방 격자가 평면 상에서 배열될 수 있다. 그리고, 육방정 질화붕소는 복수로 적층될 수 있다. 본 명세서에서, 하나의 평면 상에 배열된 복수의 육방 격자는 질화붕소 층(layer)으로 표현될 수 있다. 질화붕소의 크기는 적층 수 및 동일 평면 상에서 결합되는 육방 격자의 수 등에 따라 달라질 수 있다. 본 발명의 실시예에 적용되는 질화붕소의 크기는 특별히 제한되는 것은 아니다, 1 내지 20 마이크로미터 범위 내의 폭 및 높이를 가질 수 있다.
육방정 질화붕소는 열전도도, 방열 성능 및 전기 절연성이 매우 우수하나, 마찰 계수가 0.15 내지 0.70으로 매우 낮아 표면이 매끄럽고, 젖음성(wetting)이 낮으며, 화학적으로 비활성이다.
육방정 질화붕소의 표면에 작용기를 부가하면, 질화붕소와 에폭시 화합물 간의 친화도를 높일 수 있고, 높은 열전도 성능 및 박리 강도를 가지는 에폭시 수지 조성물을 얻을 수 있다. 다만, 육방정 질화붕소는 화학적으로 비활성이므로, 육방정 질화붕소의 표면에 작용기를 직접 부가할 수는 없다.
본 발명의 한 실시예에 따르면, 작용기를 포함하는 다환 방향족 탄화수소(polycyclic aromatic hydrocarbon)를 이용하여 육방정 질화붕소의 표면을 개질하고자 한다. 본 명세서에서, 작용기를 포함하는 다환 방향족 탄화수소는 첨가제와 혼용될 수 있다. 다환 방향족 탄화수소는 2 이상의 방향족 고리가 융합된 유기화합물을 의미하며, 예를 들면 화학식 1의 나프탈렌(Naphtalene), 화학식 2의 안트라센(anthracene), 화학식 3의 피렌(pyrene)으로 구성된 그룹에서 선택될 수 있다.
[화학식 1]
[화학식 2]
[화학식 3]
화학식 1 내지 3과 같이, 다환 방향족 탄화수소는 도 2의 육방정 질화붕소와 구조가 유사하다. 이에 따라, 다환 방향족 탄화수소와 육방정 질화붕소 간의 친화력이 높다. 이를 이용하여, 육방정 질화붕소에 직접 작용기를 결합시키는 것과 유사한 효과를 얻을 수 있다. 이때, 다환 방향족 탄화수소에 포함되는 작용기는 -OH, -NH2, -COOH, -HSO3, -NH2CO, Cl, Br, F, C1~C3 알킬, C2~C3 알켄, C2~C3 알킨으로 구성된 그룹에서 선택될 수 있다. 도 3은 본 발명의 한 실시예에 따라 다환 방향족 탄화수소와 육방정 질화붕소 간의 결합을 나타낸다. 복수의 질화붕소 층이 적층된 육방정 질화붕소인 경우, 작용기를 포함하는 다환 방향족 탄화수소는 최상의 질화붕소 층 및 최하의 질화붕소 층 중 적어도 하나에 결합할 수 있다. 또는 작용기를 포함하는 다환 방향족 탄화수소는 복수의 질화붕소 층 사이에 위치할 수도 있다.
이와 같이, 육방정 질화붕소를 작용기를 포함하는 다환 방향족 탄화수소를 이용하여 표면 개질하면, 표면 개질된 질화붕소와 에폭시 화합물 간의 젖음성이 높아지며, 분산성 및 박리강도가 개선될 수 있다.
여기서, 표면 개질된 질화붕소는 무기충전재 100vol%에 대하여 질화붕소 85 내지 99vol% 및 다환 방향족 탄화수소 1 내지 15vol%, 바람직하게는 질화붕소 88 내지 97vol% 및 다환 방향족 탄화수소 3 내지 12vol%를 포함할 수 있다. 질화붕소가 이러한 수치 범위를 초과하여 포함되면, 다환 방향족 탄화수소의 양이 상대적으로 적어지며, 작용기의 도입량이 적어지게 되어 박리강도를 높이기 어려워진다. 그리고, 질화붕소가 이러한 수치 범위 미만으로 포함되면, 미반응으로 남는 다환 방향족 탄화수소의 양이 상대적으로 많아지게 되어 열전도도에 좋지 않은 영향을 미칠 수 있다.
도 4 내지 5는 본 발명의 한 실시예에 따라 표면 개질된 육방정 질화붕소의 분산성을 나타내는 사진이다.
도 4는 20ml의 유리병에 육방정 질화붕소 1g과 MEK(Methyl Ethyl Ketone) 15ml를 첨가하고 10분동안 섞은 후 1시간 경과 후에 촬영한 사진이고, 도 5는 20ml의 유리병에 본 발명의 한 실시예에 따라 표면 개질된 육방정 질화붕소(육방정 질화붕소 및 히드록실기(hydroxyl)를 포함하는 나프탈렌을 80 대 20의 부피비로 섞어서 제조함) 1g과 MEK(Methyl Ethyl Ketone) 15ml를 첨가하고 10분동안 섞은 후 1시간 경과 후에 촬영한 사진이다.
도 4와 도 5를 비교하면, 표면 개질되지 않은 육방정 질화붕소에 비하여 본 발명의 한 실시예에 따라 표면 개질된 육방정 질화붕소의 분산성이 현저히 높음을 알 수 있다. 이와 같이, 육방정 질화붕소의 표면을 작용기를 포함하는 다환 방향족 탄화수소로 표면 개질하면, 분산성을 높일 수 있다. 특히, 육방정 질화붕소의 표면에 히드록실기(hydroxyl group, -OH) 등의 작용기가 형성되면, 에폭시 수지와 질화붕소 간의 접합력을 높여 분산성을 높일 수 있을 뿐만 아니라, 열전도도 및 박리 강도(peel strength)도 높일 수 있다.
본 발명의 한 실시예에 따른 에폭시 수지 조성물은 인쇄회로기판에 적용될 수 있다. 도 6은 본 발명의 한 실시예에 따른 인쇄회로기판의 단면도이다.
도 6을 참조하면, 인쇄회로기판(100)은 기판(110), 절연층(120) 및 회로 패턴(130)을 포함한다.
기판(110)은 구리, 알루미늄, 니켈, 금, 백금 및 이들로부터 선택된 합금으로 이루어질 수 있다.
기판(110) 상에는 본 발명의 한 실시예에 따른 에폭시 수지 조성물로 이루어진 절연층(120)이 형성된다.
절연층(120) 상에는 회로 패턴(130)이 형성된다. 회로 패턴(130)은 구리, 니켈 등의 금속으로 이루어질 수 있다.
절연층(120)은 금속 플레이트(110)와 회로 패턴(130) 사이를 절연한다.
본 발명의 한 실시예에 따른 무기충전재를 포함하는 에폭시 수지 조성물은 발광소자 모듈에도 적용될 수 있다. 도 7은 본 발명의 한 실시예에 따른 발광소자 모듈의 단면도이다.
도 7을 참조하면, 발광소자 모듈(400)은 기판(410), 기판(410) 상에 형성되는 절연층(420), 절연층(420) 상에 형성되는 회로패턴(430), 그리고 절연층(420) 상에 형성되는 발광소자(430)를 포함한다.
기판(410)은 구리, 알루미늄, 니켈, 금, 백금 및 이들로부터 선택된 합금으로 이루어질 수 있다.
절연층(420)은 본 발명의 한 실시예에 따른 무기충전재를 포함하는 에폭시 수지 조성물을 포함할 수 있다.
도시되지 않았으나, 절연층(420)과 회로패턴(430) 간의 밀착력을 높이기 위하여 절연층(420)과 회로패턴(430) 간에는 씨드층(seed layer)이 형성될 수도 있다.
이하, 실시예 및 비교예를 이용하여 더욱 구체적으로 설명한다.
먼저, 에폭시 화합물과 질화붕소 간의 함량비를 동일하게 고정시키고, 첨가제의 종류를 다르게 하여 에폭시 수지 조성물을 제조하였다.
<실시예 1>
화학식 4의 비스페놀 A형 에폭시 화합물 15vol%, 4,4'-디아미노디페닐설폰 5vol% 및 히드록실기를 포함하는 나프탈렌과 육방정 질화붕소를 5대 95의 부피비로 혼합하여 제조한 표면 개질된 육방정 질화붕소 80vol%를 MEK(Methyl Ethyl Ketone)에 첨가하고, 1시간동안 교반시켰다. 교반이 완료된 용액을 코터를 이용하여 구리판에 균일하게 코팅한 후 150℃에서 1시간 30분동안 일정한 압력으로 경화시켰다.
[화학식 4]
<실시예 2>
화학식 4의 비스페놀 A형 에폭시 화합물 15vol%, 4,4'-디아미노디페닐설폰 5vol% 및 히드록실기를 포함하는 안트라센과 육방정 질화붕소를 5대 95의 부피비로 혼합하여 제조한 표면 개질된 육방정 질화붕소 80vol%를 MEK(Methyl Ethyl Ketone)에 첨가하고, 1시간동안 교반시켰다. 교반이 완료된 용액을 코터를 이용하여 구리판에 균일하게 코팅한 후 150℃에서 1시간 30분동안 일정한 압력으로 경화시켰다.
<실시예 3>
화학식 4의 비스페놀 A형 에폭시 화합물 15vol%, 4,4'-디아미노디페닐설폰 5vol% 및 히드록실기를 포함하는 피렌과 육방정 질화붕소를 5대 95의 부피비로 혼합하여 제조한 표면 개질된 육방정 질화붕소 80vol%를 MEK(Methyl Ethyl Ketone)에 첨가하고, 1시간동안 교반시켰다. 교반이 완료된 용액을 코터를 이용하여 구리판에 균일하게 코팅한 후 150℃에서 1시간 30분동안 일정한 압력으로 경화시켰다.
<비교예 1>
화학식 4의 비스페놀 A형 에폭시 화합물 15vol%, 4,4'-디아미노디페닐설폰 5vol% 및 표면 개질되지 않은 육방정 질화붕소 80vol%를 MEK(Methyl Ethyl Ketone)에 첨가하고, 1시간동안 교반시켰다. 교반이 완료된 용액을 코터를 이용하여 구리판에 균일하게 코팅한 후 150℃에서 1시간 30분동안 일정한 압력으로 경화시켰다.
<비교예 2>
화학식 4의 비스페놀 A형 에폭시 화합물 15vol%, 4,4'-디아미노디페닐설폰 5vol% 및 히드록실기를 포함하는 벤젠과 육방정 질화붕소를 5대 95의 부피비로 혼합하여 제조한 표면 개질된 육방정 질화붕소 80vol%를 MEK(Methyl Ethyl Ketone)에 첨가하고, 1시간동안 교반시켰다. 교반이 완료된 용액을 코터를 이용하여 구리판에 균일하게 코팅한 후 150℃에서 1시간 30분동안 일정한 압력으로 경화시켰다.
그리고, 육방정 질화붕소와 히드록실기를 포함하는 나프텔렌의 함량비를 다르게 하여 추가로 실험하였다.
<실시예 4>
화학식 4의 비스페놀 A형 에폭시 화합물 15vol%, 4,4'-디아미노디페닐설폰 5vol% 및 히드록실기를 포함하는 나프탈렌과 육방정 질화붕소를 10대 90의 부피비로 혼합하여 제조한 표면 개질된 육방정 질화붕소 80vol%를 MEK(Methyl Ethyl Ketone)에 첨가하고, 1시간동안 교반시켰다. 교반이 완료된 용액을 코터를 이용하여 구리판에 균일하게 코팅한 후 150℃에서 1시간 30분동안 일정한 압력으로 경화시켰다.
<비교예 3>
화학식 4의 비스페놀 A형 에폭시 화합물 15vol%, 4,4'-디아미노디페닐설폰 5vol% 및 히드록실기를 포함하는 나프탈렌과 육방정 질화붕소를 1대 99의 부피비로 혼합하여 제조한 표면 개질된 육방정 질화붕소 80vol%를 MEK(Methyl Ethyl Ketone)에 첨가하고, 1시간동안 교반시켰다. 교반이 완료된 용액을 코터를 이용하여 구리판에 균일하게 코팅한 후 150℃에서 1시간 30분동안 일정한 압력으로 경화시켰다.
<비교예 4>
화학식 4의 비스페놀 A형 에폭시 화합물 15vol%, 4,4'-디아미노디페닐설폰 5vol% 및 히드록실기를 포함하는 나프탈렌과 육방정 질화붕소를 15대 85의 부피비로 혼합하여 제조한 표면 개질된 육방정 질화붕소 80vol%를 MEK(Methyl Ethyl Ketone)에 첨가하고, 1시간동안 교반시켰다. 교반이 완료된 용액을 코터를 이용하여 구리판에 균일하게 코팅한 후 150℃에서 1시간 30분동안 일정한 압력으로 경화시켰다.
그리고, 육방정 질화붕소와 히드록실기를 포함하는 나프텔렌의 함량비는 동일하게 고정하되, 에폭시 화합물과 무기충전재 간의 함량비를 다르게 하여 추가로 실험하였다.
<실시예 5>
화학식 3의 비스페놀 A형 에폭시 화합물 18vol%, 4,4'-디아미노디페닐설폰 7vol% 및 히드록실기를 포함하는 나프탈렌과 육방정 질화붕소를 5대 95의 부피비로 혼합하여 제조한 표면 개질된 육방정 질화붕소 75vol%를 MEK(Methyl Ethyl Ketone)에 첨가하고, 1시간동안 교반시켰다. 교반이 완료된 용액을 코터를 이용하여 구리판에 균일하게 코팅한 후 150℃에서 1시간 30분동안 일정한 압력으로 경화시켰다.
<실시예 6>
화학식 3의 비스페놀 A형 에폭시 화합물 11vol%, 4,4'-디아미노디페닐설폰 4vol% 및 히드록실기를 포함하는 나프탈렌과 육방정 질화붕소를 5대 95의 부피비로 혼합하여 제조한 표면 개질된 육방정 질화붕소 85vol%를 MEK(Methyl Ethyl Ketone)에 첨가하고, 1시간동안 교반시켰다. 교반이 완료된 용액을 코터를 이용하여 구리판에 균일하게 코팅한 후 150℃에서 1시간 30분동안 일정한 압력으로 경화시켰다.
<비교예 5>
화학식 3의 비스페놀 A형 에폭시 화합물 22vol%, 4,4'-디아미노디페닐설폰 8vol% 및 히드록실기를 포함하는 나프탈렌과 육방정 질화붕소를 5대 95의 부피비로 혼합하여 제조한 표면 개질된 육방정 질화붕소 70vol%를 MEK(Methyl Ethyl Ketone)에 첨가하고, 1시간동안 교반시켰다. 교반이 완료된 용액을 코터를 이용하여 구리판에 균일하게 코팅한 후 150℃에서 1시간 30분동안 일정한 압력으로 경화시켰다.
<비교예 6>
화학식 3의 비스페놀 A형 에폭시 화합물 7.5vol%, 4,4'-디아미노디페닐설폰 2.5vol% 및 히드록실기를 포함하는 나프탈렌과 육방정 질화붕소를 5대 95의 부피비로 혼합하여 제조한 표면 개질된 육방정 질화붕소 90vol%를 MEK(Methyl Ethyl Ketone)에 첨가하고, 1시간동안 교반시켰다. 교반이 완료된 용액을 코터를 이용하여 구리판에 균일하게 코팅한 후 150℃에서 1시간 30분동안 일정한 압력으로 경화시켰다.
<실험예>
실시예 1 내지 6 및 비교예 1 내지 6으로부터 얻은 에폭시 수지 조성물을 경화시킨 후, 지름이 0.5인치의 원 형태로 제작하고, 상부에 247voltage의 레이저 펄스를 주사한 후 하부에 평형이 되는 시간을 측정하여 열전도도를 계산하였다. 그리고, 실시예 1 내지 6 및 비교예 1 내지 6으로부터 얻은 에폭시 수지 조성물을 경화시킨 후 62.5mm 두께의 구리층을 접착하고, 50mm/min의 속도로 수직 방향(90°의 각도)으로 들어올리는 조건으로 박리 강도(peel strength)를 측정하였다.
표 1 내지 3은 그 결과를 나타낸다.
| 실험번호 | 열전도도(W/mK) | 박리강도(Kgf/cm2) |
| 실시예 1 | 19.32 | 1.03 |
| 실시예 2 | 21.03 | 1.19 |
| 실시예 3 | 22.86 | 1.25 |
| 비교예 1 | 28.84 | 0.01 |
| 비교예 2 | 15.65 | 0.72 |
| 실험번호 | 열전도도(W/mK) | 박리강도(Kgf/cm2) |
| 실시예 2 | 19.32 | 1.03 |
| 실시예 4 | 18.23 | 1.12 |
| 비교예 1 | 28.84 | 0.01 |
| 비교예 3 | 23.51 | 0.64 |
| 비교예 4 | 13.76 | 1.10 |
| 실험번호 | 열전도도(W/mK) | 박리강도(Kgf/cm2) |
| 실시예 2 | 19.32 | 1.03 |
| 실시예 5 | 15.89 | 1.18 |
| 실시예 6 | 22.75 | 0.87 |
| 비교예 5 | 13.47 | 1.33 |
| 비교예 6 | 25.61 | 0.72 |
표 1을 참조하면, 작용기를 포함하는 다환 방향족 탄화수소로 표면개질된 질화붕소를 포함하는 실시예 1 내지 3의 에폭시 수지 조성물은 열전도도 및 박리강도가 동시에 우수함을 알 수 있다. 이에 반해, 표면개질되지 않은 질화붕소를 포함하는 비교예 1의 에폭시 수지 조성물은 박리강도가 매우 낮음을 알 수 있다. 그리고, 방향족 고리가 하나인 벤젠으로 표면 개질된 질화붕소를 포함하는 비교예 2는 방향족 고리의 개수가 실시예 1 내지 3에 비하여 적으므로, 방향족 고리와 질화붕소 간의 결합력이 낮아 실시예 1 내지 3에 비하여 열전도도 및 박리강도가 낮음을 알 수 있다. 한편, 실시예 1에서 3으로 갈수록 방향족 고리의 개수가 많아지므로, 방향족 고리와 질화붕소 간의 결합력이 높아지고, 열전도도와 박리강도가 높아짐을 알 수 있다.
표 2를 참조하면, 실시예 2 및 실시예 4와 같이, 질화붕소와 첨가제 간의 함량비를 조절하면, 열전도도 및 박리강도가 더욱 우수한 에폭시 수지 조성물을 얻을 수 있음을 알 수 있다.
표 3을 참조하면, 실시예 2, 실시예 5 및 실시예 6과 같이, 무기충전재와 에폭시 화합물 간의 함량비를 조절하면, 열전도도 및 박리강도가 더욱 우수한 에폭시 수지 조성물을 얻을 수 있음을 알 수 있다. 특히, 실시예 2와 같이, 에폭시 화합물 10 부피비에 대하여 무기충전재 44 내지 60부피비로 포함되면, 열전도도가 16W/mK 이상이고 박리강도가 1Kgf/cm인 조건을 동시에 만족시키는 에폭시 수지 조성물을 얻을 수 있음을 알 수 있다.
상기에서는 본 발명의 바람직한 실시예를 참조하여 설명하였지만, 해당 기술 분야의 숙련된 당업자는 하기의 특허 청구의 범위에 기재된 본 발명의 사상 및 영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있음을 이해할 수 있을 것이다.
100: 인쇄회로기판
110: 기판
120: 절연층
130: 회로패턴
110: 기판
120: 절연층
130: 회로패턴
Claims (9)
- 표면 개질된 질화붕소를 포함하며,
상기 질화붕소의 표면에는 작용기를 포함하는 다환 방향족 탄화수소(polycyclic aromatic hydrocarbon)가 형성되고,
상기 질화붕소는 질소 원자 및 붕소 원자가 교대로 배열되어 육방 격자를 형성하는 육방정 질화붕소를 포함하고,
상기 질화붕소는 복수의 층으로 적층되며, 각 층은 평면 상에 배열된 복수의 육방정 질화붕소를 포함하고,
상기 작용기를 포함하는 다환 방향족 탄화수소는 상기 복수의 층의 최상의 층, 최하의 층 및 상기 복수의 층 사이 중 적어도 하나에 결합하는 무기충전재. - 제1항에 있어서,
상기 다환 방향족 탄화수소는 나프탈렌(naphthalene), 안트라센(anthracene) 및 피렌(pyrene)으로 이루어진 그룹에서 선택된 적어도 하나를 포함하는 무기충전재. - 제1항에 있어서,
상기 작용기는 -OH, -NH2, -COOH, -HSO3, -NH2CO, Cl, Br, F, C1~C3 알킬, C2~C3 알켄 및 C2~C3 알킨으로 구성된 그룹에서 선택되는 무기충전재. - 제1항에 있어서,
상기 무기충전재는 상기 질화붕소 85 내지 99vol% 및 상기 다환 방향족 탄화수소 1 내지 15vol%를 포함하는 무기충전재. - 에폭시 화합물, 그리고
표면 개질된 질화붕소를 포함하며, 상기 질화붕소의 표면에는 작용기를 포함하는 다환 방향족 탄화수소(polycyclic aromatic hydrocarbon)가 형성되는 무기충전재를 포함하고,
상기 질화붕소는 질소 원자 및 붕소 원자가 교대로 배열되어 육방 격자를 형성하는 육방정 질화붕소를 포함하고,
상기 질화붕소는 복수의 층으로 적층되며, 각 층은 평면 상에 배열된 복수의 육방정 질화붕소를 포함하고,
상기 작용기를 포함하는 다환 방향족 탄화수소는 상기 복수의 층의 최상의 층, 최하의 층 및 상기 복수의 층 사이 중 적어도 하나에 결합하는 에폭시 수지 조성물. - 제5항에 있어서,
상기 다환 방향족 탄화수소는 나프탈렌(naphthalene), 안트라센(anthracene) 및 피렌(pyrene)으로 이루어진 그룹에서 선택된 적어도 하나를 포함하는 에폭시 수지 조성물. - 제5항에 있어서,
상기 작용기는 -OH, -NH2, -COOH, -HSO3, -NH2CO, Cl, Br, F, C1~C3 알킬, C2~C3 알켄 및 C2~C3 알킨으로 구성된 그룹에서 선택되는 에폭시 수지 조성물. - 제5항에 있어서,
무기충전재 100vol%에 대하여 상기 질화붕소 85 내지 99vol% 및 상기 다환 방향족 탄화수소 1 내지 15vol%를 포함하는 에폭시 수지 조성물. - 제5항에 있어서,
상기 에폭시 화합물과 상기 무기충전재의 부피비는 10 대 30 내지 120인 에폭시 수지 조성물.
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