KR20180042641A - Continuous recovery apparatus and recovery method using the positive electrode active material for a rechargeable lithium battery - Google Patents
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Abstract
Description
본 발명은 리튬이차전지용 양극활물질 연속 회수 장치 및 이를 이용한 회수 방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 산화 분위기 하에서 건식 방법을 통해 양극으로부터 양극활물질을 고유한 형상 그대로 쉽게 연속적으로 회수할 수 있으며, 얻어진 양극활물질을 그대로 리튬이차전지용 양극을 제조하는 데 적용가능한 리튬이차전지용 양극활물질 연속 회수 장치 및 이를 이용한 회수 방법에 관한 것이다.The present invention relates to a continuous recovery device for a cathode active material for a lithium secondary battery and a recovery method using the same, and more particularly, to a method for recovering a cathode active material from an anode through a dry method in an oxidizing atmosphere, To a continuous recovery device for a cathode active material for a lithium secondary battery and a recovery method using the same, which can be applied to manufacture a positive electrode for a lithium secondary battery as it is.
리튬이차전지는 고용량, 고출력 및 장수명 등의 우수한 성능을 가진 이차전지로써, 전자기기, 휴대용 컴퓨터, 휴대폰 등의 소형 전자제품에 광범위하게 활용되고 있다. 특히, 최근에는 녹색성장 및 신재생 에너지에 대한 관심이 집중됨에 따라 전기자동차가 상용화되면서 대용량 리튬이차전지의 수요가 급증할 것으로 예상되고 있다. 이와 같이 리튬이차전지 시장 및 산업이 급속히 성장할 것으로 예견되고는 있으나, 양극활물질에 필수적인 금속인 리튬(Li)이나 이와 관련된 화합물은 국내에는 부존되어 있지 않기 때문에 전량 해외에서 수입하여 사용되고 있다. 따라서 부존자원이 없는 국가에서는 리튬이차전지 제조공정에서 발생하는 양극 스크랩 또는 사용 후에 폐기되는 리튬이차전지 양극활물질을 회수하여 재활용하는 것이 필요하다.Lithium secondary battery is a secondary battery having excellent performance such as high capacity, high output and long life, and is widely used in small electronic products such as electronic devices, portable computers and mobile phones. In particular, as green growth and new renewable energy become more focused, electric vehicles are expected to become commercially available, and demand for large-capacity lithium secondary batteries will surge. Although the lithium secondary battery market and industry are expected to grow rapidly in this way, lithium (Li) and related compounds, which are essential metals for the cathode active material, are not available in the domestic market. Therefore, it is necessary to recover and recycle the cathode scrap generated in the process of manufacturing the lithium secondary battery or the cathode active material of the lithium secondary battery discarded after use in a country where there is no available resources.
리튬이차전지의 양극으로부터 리튬 등의 각종 금속이나 화합물을 추출 또는 회수하는 종래 기술로는 '대한민국특허청 등록특허 제10-0832900호 리튬 전지의 처리 방법' 및 '대한민국특허청 등록특허 제10-1244632호 폐휴대용기기로부터 유기금속을 회수하는 방법'과 같이 폐 리튬이차전지로부터 분리한 양극을 염산(hydrochloric acid), 황산(sulfuric acid), 질산(nitric acid) 또는 옥살산(oxalic acid)으로 용해한 다음 알칼리로 중화시켜 코발트(Co), 니켈(Ni) 등을 수산화물로 침전시켜 회수하는 공정을 사용하거나 용매추출법으로 양극 용해액으로 부터 코발트, 망간, 니켈 등의 금속을 분리하는 방법을 사용하였다. 이와 같은 종래 기술들은 주로 코발트 및 니켈의 회수가 목적이었으며, 리튬은 코발트 및 니켈보다 저렴하기 때문에 회수를 따로 진행하지 않았다. 하지만 리튬 자원이 매우 한정되어 있고, 전기자동차용 대용량 리튬이차전지는 코발트 혹은 니켈이 함유되지 않은 인산화물계 LiFePO4를 양극활물질로 사용할 가능성이 높기 때문에 앞으로는 리튬이나 관련화합물 회수 또는 재활용에 보다 큰 관심이 집중될 것으로 보인다.Examples of conventional technologies for extracting or recovering various metals and compounds such as lithium from the anode of a lithium secondary battery include 'Korean Patent Registration No. 10-0832900, Processing Method of Lithium Battery' and 'Korean Patent Office Registration No. 10-1244632' A method of recovering organometallic from a portable device "is a method of dissolving an anode separated from a waste lithium secondary battery in hydrochloric acid, sulfuric acid, nitric acid or oxalic acid, A method of precipitating cobalt (Co), nickel (Ni) or the like with hydroxide and recovering it, or a method of separating metals such as cobalt, manganese and nickel from the anolyte solution by a solvent extraction method. These conventional techniques were mainly aimed at recovery of cobalt and nickel, and lithium was not recovered separately because it was cheaper than cobalt and nickel. However, lithium resources are very limited, and large-capacity lithium-ion batteries for electric vehicles are likely to use LiFePO 4 as a cathode active material, which does not contain cobalt or nickel. Therefore, there is a great interest in the recovery or recycling of lithium and related compounds It seems to be concentrated.
종래의 산화물계 양극활물질 회수를 위한 처리 방법은 대부분 양극을 강산성 용액으로 용해시킨 다음, 용해액 중의 리튬, 코발트, 니켈과 같은 고가 금속을 상호 분리하여 회수하는 방법을 사용하기 때문에 우선 각각의 금속을 고순도로 분리시키기 위한 공정비용이 과다하게 소요될 뿐만 아니라 양극 용해시 강산을 사용해야 하기 때문에 대기 중으로의 증발에 의한 심각한 환경오염과, 특히 산에 의한 설비 부식 등의 문제가 매우 심각하다. 또한 산화기체 분위기 하에서 인산염계 양극활물질을 회수할 경우 인산염(LiFePO4)을 예로 들면 원하는 FePO4 이외에도 Fe2P2O7과 같은 부산물이 생성되며, 비활성기체 분위기 하에서 회수할 경우 바인더가 제대로 탄화되지 않아 양극활물질과 바인더의 분리가 제대로 이루어지지 않으며 이로 인해 양극활물질의 회수가 용이하지 않다는 문제점이 있다.Conventional methods for recovering the oxide-based cathode active material are mainly a method in which the anode is dissolved in a strongly acidic solution and then a high-priced metal such as lithium, cobalt or nickel in the solution is separated and recovered. Not only the process cost for separating into high purity is excessively high but also the use of strong acid in dissolving the anode requires serious environmental pollution due to evaporation into the atmosphere and corrosion of equipment due to acid is very serious. When the phosphate-based positive electrode active material is recovered in an oxidizing atmosphere, by-products such as Fe 2 P 2 O 7 are produced in addition to the desired FePO 4 by using phosphate (LiFePO 4 ) as an example. When recovered in an inert gas atmosphere, The separation of the positive electrode active material and the binder is not properly performed, and thus the recovery of the positive electrode active material is not easy.
따라서 본 발명의 목적은 산화 분위기 하에서 건식 방법을 통해 양극으로부터 양극활물질을 고유한 형상 그대로 쉽게 연속적으로 회수할 수 있으며, 얻어진 양극활물질을 그대로 리튬이차전지용 양극을 제조하는 데 적용가능한 리튬이차전지용 양극활물질 연속 회수 장치 및 이를 이용한 회수 방법을 제공하는 것이다.Therefore, an object of the present invention is to provide a positive electrode active material for a lithium secondary battery which can be easily and continuously recovered from an anode through a dry method under an oxidizing atmosphere, A continuous recovery device and a recovery method using the same.
상기한 목적은, 양극으로부터 알루미늄 및 산화물계 양극활물질을 분리하여 상기 양극활물질을 회수하는 리튬이차전지용 양극활물질 연속 회수 장치에 있어서, 상기 양극을 투입 가능하도록 양극투입공이 형성된 하우징과; 상기 하우징 내에 배치되며 상기 양극이 내부에 배치되도록 일단이 개방된 통형상의 매쉬(mesh)로 이루어진 회전매쉬부와; 상기 양극투입공을 통해 투입된 상기 양극이 상기 회전매쉬부의 회전축선을 따라 이동하도록 상기 회전매쉬부의 내부에 설치된 헬리칼부와; 상기 헬리칼부와 이격된 상기 회전매쉬부의 내부 영역에 설치되어 상기 알루미늄 및 상기 양극활물질이 구분하여 수집되도록 상기 알루미늄이 통과하는 금속통과공을 가지며, 상기 회전매쉬부 내부를 구획하도록 설치되는 구획디스크와; 상기 회전매쉬부의 외부에 배치되어 상기 회전매쉬부를 가열하는 가열부를 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬이차전지용 양극활물질 연속 회수 장치에 의해서 달성된다.The above object is achieved by a continuous recovery device for a cathode active material for a lithium secondary battery, which separates aluminum and an oxide-based cathode active material from a cathode to recover the cathode active material, the apparatus comprising: a housing having an anode- A rotation mesh portion disposed in the housing and formed of a cylindrical mesh having one end opened so that the anode is disposed therein; A helical portion provided inside the rotary mesh portion so that the anode charged through the anode charging hole moves along the rotation axis of the rotary mesh portion; A partition disk having a metal passage hole through which aluminum is passed so that the aluminum and the cathode active material are separately collected and installed in an inner region of the rotary mesh portion spaced apart from the helical portion, ; And a heating unit disposed on the outside of the rotary mesh unit to heat the rotary mesh unit. The present invention also provides a continuous recovery device for a cathode active material for a lithium secondary battery.
여기서, 상기 회전매쉬부의 하부에 배치되어 상기 양극활물질이 부유하도록 공기를 공급하는 공기공급부를 포함하며, 상기 회전매쉬부 내로 투입된 상기 양극이 자유낙하하도록 상기 하우징의 기울임 각도를 조절가능한 각도조절부가 상기 하우징에 결합된 것이 바람직하다.The angle adjusting unit may include an air supply unit disposed at a lower portion of the rotary mesh unit and supplying air so that the cathode active material floats, and an angle adjusting unit capable of adjusting the tilting angle of the housing such that the anode charged into the rotary mesh unit falls freely. And is preferably coupled to the housing.
또한, 상기 구획디스크를 기준으로 양극활물질포집구 및 금속포집구가 상기 하우징에 서로 이격배치되는데, 상기 양극활물질포집구에는 양극활물질집진부가 결합되며, 상기 양극활물질집진부는, 상기 하우징 내의 공기를 흡입하는 공기흡입부와; 상기 공기흡입부를 통해 흡입되는 상기 양극활물질이 중력에 의해 집진되는 사이클론부를 포함하는 것이 바람직하다.In addition, a cathode active material collecting port and a metal collecting port are spaced apart from each other on the basis of the partition disk, wherein the cathode active material collecting portion is coupled to the cathode active material collecting portion, and the cathode active material collecting portion sucks air in the housing An air suction portion for sucking air; And a cyclone part in which the positive electrode active material sucked through the air suction part is collected by gravity.
상기 구획디스크는 상기 회전매쉬부의 회전축선을 따라 복수 개가 이격 배치되며, 상기 구획디스크와 동일한 회전축선 상에 형성되며 상기 회전매시부와 상기 하우징 사이의 영역을 차단하는 보조디스크를 포함하는 것이 바람직하며, 상기 금속통과공은 상기 구획디스크의 외주면에 형성되는 것이 바람직하다.The partitioning disk may include a plurality of spaced apart rotation discs along the axis of rotation of the rotary mesh unit and an auxiliary disc formed on the same axis of rotation as the partitioning disc and blocking an area between the rotation meandering unit and the housing, And the metal passage hole is formed on the outer circumferential surface of the partition disk.
상기 회전매쉬부의 타단은 외부로부터 상기 회전매쉬부의 내부로 접근이 차단되도록 폐쇄되며, 상기 하우징을 관통하여 일단은 상기 회전매쉬부의 타단과 결합되며, 타단은 회전모터와 결합되어 상기 회전모터의 회전운동을 상기 회전매쉬부로 전달하는 회전축을 포함하는 것이 바람직하다.And the other end of the rotary mesh unit is closed so as to block access from the outside to the inside of the rotary mesh unit. One end of the rotary mesh unit is engaged with the other end of the rotary mesh unit, And a rotation axis for transmitting the rotation axis to the rotating mesh unit.
상기 헬리칼부는 상기 회전매쉬부 전체 길이 중 10 내지 50% 만큼 형성되며, 상기 양극투입공은 상기 하우징의 축선을 기준으로 하부 영역에 형성되는 것이 바람직하다.Preferably, the helical portion is formed by 10 to 50% of the total length of the rotary mesh portion, and the anode injection hole is formed in a lower region with respect to an axis of the housing.
상기한 목적은 또한, 상기의 리튬이차전지용 양극활물질 연속 회수 장치를 준비하는 단계와; 상기 양극을 상기 회전매쉬부 내에 투입하는 단계와; 상기 회전매쉬부를 회전 및 가열하여 상기 양극에 포함된 바인더를 탄화시키는 단계와; 상기 회전매쉬부를 회전하여 상기 바인더의 탄화에 의해 상기 양극으로부터 분리된 알루미늄 및 양극활물질을 분리하여 배출하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 양극활물질 회수 방법에 의해서도 달성된다.The above-described object is also achieved by a method of manufacturing a lithium secondary battery, comprising the steps of: preparing the continuous cathode active material recovery apparatus for a lithium secondary battery; Injecting the anode into the rotary mesh portion; Rotating and heating the rotating mesh unit to carbonize the binder contained in the anode; And separating and discharging the aluminum and the cathode active material separated from the anode by carbonization of the binder by rotating the rotating mesh unit.
여기서, 상기 양극활물질을 분리하여 배출하는 단계 이후에, 배출된 상기 양극활물질을 포집하는 단계를 포함하며, 상기 회전매쉬부를 가열하는 온도는 400 내지 600℃인 것이 바람직하다.Here, the step of collecting the discharged cathode active material after separating and discharging the cathode active material, and the temperature for heating the rotating mesh part is preferably 400 to 600 ° C.
또한, 상기 양극은 폐전지로부터 회수한 양극전극 또는 양극을 절단한 후 남겨진 양극스크랩이며, 상기 양극활물질은 리튬(Li), 니켈(Ni), 코발트(Co), 망간(Mn), 알루미늄(Al) 및 이의 혼합으로 이루어진 군으로부터 선택되는 것이 바람직하다.The positive electrode is a positive electrode recovered from the spent battery, or a positive electrode scrap left after cutting the positive electrode. The positive electrode active material is composed of lithium (Li), nickel (Ni), cobalt (Co), manganese ), And mixtures thereof.
상술한 본 발명의 구성에 따르면 산화 분위기 하에서 건식 방법을 통해 양극으로부터 양극활물질을 고유한 형상 그대로 쉽게 연속적으로 회수할 수 있으며, 얻어진 양극활물질을 그대로 리튬이차전지용 양극을 제조하는 데 적용가능한 효과를 얻을 수 있다.According to the structure of the present invention described above, the positive electrode active material can be easily and continuously recovered from the positive electrode in an inherent shape through the dry method in an oxidizing atmosphere, and the obtained positive electrode active material can be directly applied to manufacture a positive electrode for a lithium secondary battery .
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 리튬이차전지용 양극활물질 연속 회수 장치의 단면도이고,
도 2는 구획디스크의 단면도이고,
도 3은 양극활물질 연속 회수 장치의 단면도이고,
도 4는 양극활물질 연속 회수 장치의 사시도이다.1 is a sectional view of a continuous recovery device for a cathode active material for a lithium secondary battery according to an embodiment of the present invention,
2 is a cross-sectional view of the compartment disk,
3 is a cross-sectional view of the continuous-current collector of the cathode active material,
4 is a perspective view of a continuous recovery device for a cathode active material.
이하 도면을 참조하여 본 발명에 따른 리튬이차전지용 양극활물질 연속 회수 장치 및 이를 이용한 회수 방법을 성명한다. 본 발명의 장치 및 방법을 통해 알루미늄 박판, 양극활물질, 바인더로 구성된 양극극판을 산화분위기에서 바인더를 태워서 양극극판으로부터 알루미늄 박판과 양극활물질을 분리할 수 있다. 양극에서 분리되어 형성되는 양극활물질 입자의 경우 회전매쉬부를 통과하게 된다. 반면 알루미늄 박판은 크기가 커서 회전매쉬부를 통과할 수 없어 회전매쉬부 내부에 머물게 되고, 이는 회전매쉬부가 회전함에 따라 둥글게 뭉쳐진다. 이를 통해 알루미늄 박판과 양극활물질이 분리되어 그 중 양극활물질을 회수하는 원리로 이루어진다.BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION Hereinafter, a continuous recovery device for a lithium secondary battery according to the present invention and a recovery method using the same will be described with reference to the drawings. The aluminum plate and the cathode active material can be separated from the anode plate by burning the anode plate with the aluminum plate, the cathode active material and the binder in the oxidizing atmosphere through the apparatus and the method of the present invention. In the case of the cathode active material particles formed separately from the anode, they pass through the rotating mesh portion. On the other hand, the aluminum foil is large in size and can not pass through the rotating mesh portion, so that the aluminum foil stays inside the rotating mesh portion, which is rounded as the rotating mesh portion rotates. The aluminum thin plate and the positive electrode active material are separated from each other to recover the positive electrode active material.
리튬이차전지용 양극활물질 연속 회수 장치(10)는 도 1에 도시된 바와 같이 하우징(100), 회전매쉬부(200), 헬리칼부(300), 구획디스크(400), 가열부(500)를 포함한다. The cathode active material
하우징(100)은 길이방향으로 긴 통형상으로 이루어지며, 일단은 양극을 투입 가능하도록 양극투입공(110)이 형성되며, 타단은 외부에서 내부로 접근되는 것을 차단하도록 폐쇄된 형상으로 이루어진다.The
회전매쉬부(200)는 긴 통형상으로 이루어진 하우징(100) 내에 배치되며, 하우징(100)과 마찬가지로 긴 통형상으로 이루어지는 데, 회전매쉬부(200)는 회전이 용이하도록 원통형상인 것이 가장 바람직하나 설계에 따라서 다각형 단면을 가지는 통형상이 될 수도 있다. 이러한 회전매쉬부(200)는 양극투입공(110)을 통해 투입되는 양극이 내부에 배치되도록 양극투입공(110)과 근접한 일단이 개방된 통형상의 매쉬로 이루어진다. 회전매쉬부(200)는 판 형상의 매쉬(mesh)를 양면이 서로 접촉하도록 말아 통형상이 되도록 형성된 것으로, 매쉬는 20 내지 100mesh로 이루어지는 것이 바람직하다. 20mesh 미만일 경우 양극활물질(1)이 외부로 제대로 빠져나가지 못하고 대부분 회전매쉬부(200) 내에 잔존하게 되며, 100mesh를 초과할 경우 양극활물질(1) 뿐만 아니라 양극활물질(1)로부터 분리되어야 하는 알루미늄 박판이 뭉쳐져 형성되는 알루미늄뭉치(3)도 함께 외부로 배출되어 양극활물질(1)과 섞이게 된다. 따라서 회전매쉬부(200)는 20 내지 100mesh로 이루어지는 것이 바람직하다.The
회전매쉬부(200)의 타단은 회전축(610) 및 회전모터(600)와 결합되어 회전구동이 이루어진다. 회전축(610)은 하우징(100)의 타단을 관통하게 되고 회전축(610)의 일단은 회전매쉬부(200)의 타단과 결합되며, 회전축(610)의 타단은 회전모터(600)와 결합되어 회전모터(600)의 회전운동을 회전매쉬부(200)로 전달하는 역할을 한다. 즉 회전매쉬부(200)의 일단은 양극이 내부에 삽입되어 배치되도록 개방되며, 회전매쉬부(200)의 타단은 회전축(610)과 결합되도록 중앙영역이 폐쇄되는 구조로 이루어진다. 경우에 따라서 회전축(610)에는 베어링이 더 포함될 수 있는데, 일반적인 베어링은 고열로 인해 부식 문제가 있기 때문에 세라믹 베어링을 채용하는 것이 바람직하다.The other end of the
양극투입공(110)을 통해 투입된 양극이 회전매쉬부(200)의 회전축선을 따라 이동하도록 회전매쉬부(200)의 내부에는 헬리칼(helical)부(300)가 설치된다. 헬리칼부(300)는 나선형의 날개 형상으로 이루어지며, 양극투입공(110)과 근접한 회전매쉬부(200)의 영역에 설치된다. 회전매쉬부(200)로 투입되는 양극이 회전매쉬부(200)의 회전에 의해 헬리칼부(300)를 따라 내부에서 회전하면서 축선방향을 따라 이동하게 되는데, 이로 인해 양극은 회전력을 갖게 되어 회전매쉬부(200)의 내부에서 지속적으로 회전이 이루어지면서 알루미늄 박판과 양극활물질(1)이 분리된다. 이때 양극이 헬리칼부(300)와 지속적으로 접촉할 경우 열 전달이 어려워 양극의 분리가 용이하게 이루어지지 않을 수 있다. 따라서 헬리칼부(300)는 회전매쉬부(200)의 전체 길이 중 10 내지 50% 만큼 형성되도록 설계하는 것이 바람직하다. 헬리칼부(300)가 회전매쉬부(200)의 전체 길이 중 10% 미만일 경우 양극이 충분한 회전력을 가질 수 없으며, 50%를 초과하게 되면 양극이 열을 전달받기 어려워 알루미늄 박판과 양극활물질(1)이 제대로 분리되지 않을 수 있다.A
회전매쉬부(200) 내에서 헬리칼부(300)와 이격된 영역에는 구획디스크(400)가 형성된다. 구획디스크(400)는 회전매쉬부(200)의 내부 영역에 설치되어 알루미늄뭉치(3) 및 양극활물질(1)이 구분하여 수집되도록 설치된 구성요소로, 도 2에 도시된 바와 같이 알루미늄뭉치(3)가 통과하는 금속통과공(410)을 포함한다. 이러한 구획디스크(400)는 금속통과공(410)을 제외한 영역에서 서로 접근이 차단되도록 회전매쉬부(200) 내부를 구획하는 역할을 한다. 즉 회전매쉬부(200) 내에서 양극이 알루미늄 박판과 양극활물질(1)로 분리되면 비중이 큰 양극활물질(1)은 중력에 의해 더 이상 회전하지 않고 회전매쉬부(200)를 통과하여 하우징(100) 내부에 쌓이게 되고, 비중이 작은 알루미늄 박판은 알루미늄뭉치(3)로 뭉치게 되면서 회전매쉬부(200) 내부에서 부유하게 된다. 이렇게 부유하는 알루미늄뭉치(3)는 구획디스크(400)에 형성된 금속통과공(410)을 통과하게 되면서 양극활물질(1)과 분리된다. A
경우에 따라서 양극활물질(1)과 제대로 분리되지 않은 일부 알루미늄뭉치(3)가 금속통과공(410)을 함께 통과할 수 있기 때문에, 이들에서 알루미늄뭉치(3)와 양극활물질(1)을 분리하기 위해 구획디스크(400)를 회전매쉬부(200)의 회전축선을 따라 복수 개를 이격 배치할 수도 있다. 또한 알루미늄뭉치(3)의 회전 및 이동은 회전매쉬부(200)의 외주면을 따라 주로 이루어지기 때문에 알루미늄뭉치(3)가 금속통과공(410)을 용이하게 통과하기 위해서는 구획디스크(400)의 중앙보다는 외주면에 금속통과공(410)이 형성되는 것이 바람직하다. 구획디스크(400)는 회전축(610)과 결합되는 회전매쉬부(200)의 타단에도 해당될 수 있다.Since some
구획디스크(400)와 동일한 회전축선 상에 보조디스크(430)를 포함하는데, 보조디스크(430)는 회전매쉬부(200)와 하우징(100) 사이의 영역을 차단하는 역할을 한다. 이와 같은 보조디스크(430)는 회전매쉬부(200)와 하우징(100) 사이 영역을 차단하기 위해 도넛 형상으로 이루어지며, 차단을 통해 알루미늄뭉치(3) 포집 영역과 양극활물질(1) 포집 영역을 완벽히 구분한다. The
도 1과 같이 구획디스크(400) 및 보조디스크(430)를 기준으로 구분된 알루미늄뭉치(3) 포집 영역과 양극활물질(1) 포집 영역에는 각각 금속포집구(130) 및 양극활물질포집구(150)가 하우징(100)에 서로 이격 배치되어 형성된다. 금속포집구(130)에는 구획디스크(400)를 통과하여 회전매쉬부(200)의 타단까지 부유하면서 이동하게 모이게 된 알루미늄뭉치(3)가 포집되며, 양극활물질포집구(150)에는 비중이 커 회전매쉬부(200)를 통과하여 하우징(100)으로 떨어진 양극활물질(1)이 포집된다. 경우에 따라서 양극활물질포집구(150)에는 양극활물질집진부(700)가 추가로 결합될 수 있다. 양극활물질집진부(700)는 하우징(100) 내의 공기를 흡입하는 공기흡입부(710)와, 공기흡입부(710)를 통해 흡입되는 공기 및 양극활물질(1) 중 양극활물질(1)이 중력에 의해 집진되는 사이클론부(730)를 포함한다. 즉 회전매쉬부(200)를 통과하여 하우징(100) 내에 쌓이게 되는 양극활물질(1)은 공기흡입부(710)를 통해 공기와 함께 흡입되며, 흡입되는 중에 중력에 의해 사이클론부(200)로 떨어지게 되어 최종적으로 양극활물질(1)이 포집된다.As shown in FIG. 1, a
도 3에 도시된 바와 같이 회전매쉬부(200)의 하부에 배치된 공기공급부(800)는 양극활물질(1)이 회전매쉬부(200) 내에서 부유하도록 상부를 향해 공기를 공급한다. 회전매쉬부(200) 내에서 회전되는 양극활물질(1)이 중력에 의해 일부 가라앉게 될 수 있는데, 이를 방지하기 위해 회전매쉬부(200)의 하부에서 공기를 공급하여 지속적으로 부유되도록 한다. 이러한 공기공급부(800)는 하우징(100)의 외부에 배치되며, 하우징(100)을 관통하는 노즐(810)에 의해 회전매쉬부(200)의 하부에 공기를 불어넣을 수 있게 된다. 공기공급부(800)는 하나가 설치될 수도 있지만 회전매쉬부(200)의 길이방향을 따라 복수 개가 이격 배치될 수도 있다.As shown in FIG. 3, the
도 4에 도시된 바와 같이 회전매쉬부(200) 내로 투입된 양극이 자유낙하 하도록 하우징(100)의 기울임 각도를 조절가능한 각도조절부(900)가 하우징(100)에 결합된다. 각도조절부(900)는 회전매쉬부(200)의 일단에서 투입된 양극이 타단으로 이동하여 양극활물질(1)을 연속적으로 회수하도록 회전매쉬부(200)의 일단이 타단보다 높게 각도를 조절하여 별도의 구성요소 없이 양극이 일단에서 타단으로 이동할 수 있도록 한다. 이때 각도조절부(900)는 양극의 양 또는 양극의 투입속도에 따라 그 각도를 조절 가능하다.4, an
회전매쉬부(200)의 외부 또는 하우징(100)의 외부에는 회전매쉬부(200)를 가열하는 가열부(500)를 포함한다. 가열부(500)는 양극을 가열하여 양극에 존재하는 바인더를 탄화시키는 역할을 수행하며, 바인더의 탄화에 의해 양극이 알루미늄뭉치(3)와 양극활물질(1)로 분해된다. 이러한 가열부(500)는 회전매쉬부(200)의 길이방향을 따라 복수 개가 설치되어 회전매쉬부(200)에 골고루 열 전달하는 것이 바람직하다. 가열부(500)는 회전매쉬부(100)의 상부에 배치되는 것이 바람직하며, 전달되는 열이 외부로 빠져나가지 않도록 양극투입공(110)은 하우징(100)의 중심축선을 기준으로 하부 영역에 형성되는 것이 바람직하다. 또한 바인더가 탄화되면서 발생되는 기체를 배출하기 위해 하우징(100)의 상부 영역에는 기체배출구(170)가 형성될 수도 있다.And a
본 발명의 리튬이차전지용 양극활물질 연속 회수 장치(10)를 통해 양극활물질(1)을 회수하는 방법으로는 도 5에 도시된 바와 같이 먼저, 양극활물질 연속 회수 장치(10)를 준비한다(S1).As a method for recovering the positive electrode
양극은 도전성 알루미늄 박판 상에 양극활물질층(1)이 형성된 구조로, 도전성 알루미늄 박판은 집전체의 기능을 수행하는 박판이다. 양극활물질층은 양극활물질(1)이 바인더와 혼합된 층으로 바인더가 양극활물질(1) 입자를 서로 묶어주어 형상을 유지할 수 있도록 하며, 바인더에 의해 양극활물질(1)과 알루미늄 박판이 결합된다. 여기서 양극활물질(1)은 리튬(Li), 니켈(Ni), 코발트(Co), 망간(Mn), 알루미늄(Al) 및 이의 혼합으로 이루어진 군으로부터 선택되는 것이 바람직하며, 더욱 상세하게는 LiCoO2, Li(NixMnyCoz)O2, LiMnO2 및 이의 혼합으로 이루어진 군으로부터 선택되는 것이 바람직하나 이에 한정되지는 않는다.The anode is a structure in which a cathode
리튬이차전지용 양극은 폐전지로부터 회수한 양극전극 또는 양극을 형성하기 위해 특정한 사이즈로 절단한 후 남은 외곽 자투리 영역과 같이 남겨진 양극스크랩을 사용하며, 양극전극 또는 양극스크랩에 포함된 산화물계 양극활물질(1)을 회수하는 것이 본 발명의 목적이다. 양극활물질 연속 회수 장치(10)는 본 발명에 따라 하우징(100), 회전매쉬부(200), 헬리칼부(300), 구획디스크(400), 가열부(500)를 포함하는 장치를 사용한다.The anode for the lithium secondary battery uses the anode scrap recovered from the spent battery or the anode scrap left like the remaining peripheral scouring area after cutting to a specific size to form the anode, and the anode-based cathode active material contained in the anode scrap 1) is recovered. The apparatus for continuous recovery of a cathode
양극을 회전매쉬부(200) 내에 투입한다(S2).The anode is charged into the rotary mesh unit 200 (S2).
양극전극 또는 양극스크랩인 양극으로부터 양극활물질(1)을 분리해내기 위해 양극활물질 연속 회수 장치(10)의 회전매쉬부(200) 내에 양극을 투입한다. 회전매쉬부(200)의 경우 20 내지 100mesh로 이루어져 있기 때문에 양극 중 입자 크기가 작은 양극활물질(1)은 하우징(100)으로 배출되고, 양극 중 부유하기 쉬운 알루미늄뭉치(3)는 부유상태로 남아있게 된다.In order to separate the cathode
회전매쉬부(200)를 회전 및 가열하여 바인더를 탄화시킨다(S3).The
양극이 내부에 배치된 회전매쉬부(200)를 회전시키면서 가열하여 양극에 포함된 바인더를 탄화시킨다. 가열부(500)의 온도를 상승시켜 회전매쉬부(200)를 가열하고, 온도가 증가하게 되면 양극에 포함된 바인더가 탄화하게 되어 바인더에 의해 서로 묶여있던 양극활물질(1) 입자들이 집전체로부터 분리된다. 이때 회전매쉬부(200)가 가열됨과 동시에 회전매쉬부(200)를 지속적으로 회전시키게 되는데, 회전매쉬부(200)가 회전됨에 의해 양극이 회전매쉬부(200) 내에서 돌아다니면서 골고루 가열되며 회전매쉬부(200)와 양극이 서로 부딪치면서 충격에 의해 양극으로부터 양극활물질(1)이 떨어져 나오게 된다. 만약 회전매쉬부(200)가 회전하지 않고 정지된 상태에서 가열할 경우 양극으로부터 양극활물질(1)이 떨어져 나오기가 용이하지 못하다.The
회전매쉬부(200)를 가열하는 온도는 400 내지 600℃에서 이루어지는 것이 바람직한데, 온도가 400℃ 미만일 경우 바인더의 종류에 따라 일부 탄화되지 않는 바인더가 있을 수 있으며, 600℃를 초과할 경우 높은 온도에 의해 양극활물질(1)이 손상될 뿐만 아니라 경제성이 떨어진다. 회전매쉬부(200)의 회전 속도는 10 내지 120rpm이 바람직하다. 회전 속도가 10rpm 미만일 경우 회전매쉬부(200)로부터 하우징(100)으로 양극활물질(1)이 배출되지 않고 회전매쉬부(200)의 내부에 머무를 가능성이 높으며, 120rpm을 초과할 경우 회전속도에 의해 양극활물질(1)이 금속통과공(410)을 통과해버릴 수도 있다.If the temperature is less than 400 ° C., there may be a binder which is not partially carbonized depending on the type of the binder. When the temperature is higher than 600 ° C., the binder Not only the cathode
바인더를 탄화시킬 때 하우징(100)이 외부와 접촉가능한 개방된 상태이기 때문에 산화 분위기에서 탄화 가능한데, 산화 분위기에서 탄화시킬 경우 바인더가 탄화되면서 나오는 탄소(C)와 산화 분위기에서 나오는 산소(O)가 결합하여 이산화탄소(CO2)를 생성하게 되어 기체로 외부로 배출된다. 따라서 바인더가 이산화탄소로 배출되어 탄화된 바인더 잔여물이 거의 존재하지 않게 되며, 바인더로부터 양극활물질(1)을 분리하기 용이해진다. 이에 비해 종래의 경우 비활성 분위기 또는 환원 분위기에서 바인더를 탄화시키는데, 이 경우 바인더가 탄화되어 이산화탄소가 되지 않고 탄소 입자로 양극활물질과 혼합된 상태로 남기 때문에 양극활물질 표면으로부터 제거하기 쉽지 않다. 따라서 별도의 수세 과정 또는 산화 과정을 거치기 때문에 제조하는 데 번거로움이 있다.Since the
회전매쉬부(200)를 회전하여 알루미늄뭉치(3) 및 양극활물질(1)을 분리하여 배출한다(S4).The
회전매쉬부(200)를 회전하여 S3 단계에서 바인더의 탄화에 의해 양극으로부터 분리된 알루미늄뭉치(3) 및 양극활물질(1)을 회전매쉬부(200)의 외부로 각각 배출한다. 회전매쉬부(200)를 회전하지 않을 경우 회전매쉬부(200) 내에 알루미늄뭉치(3) 및 양극활물질(1)이 일부만 외부로 배출되고 대부분 회전매쉬부(200) 내에 잔존하게 된다. 또한 도전성 알루미늄 금속 박판이 뭉침이 가능하도록 서로 접촉되기 위해서는 회전매쉬부(200)를 지속적으로 회전시켜줘야 한다. 즉 회전매쉬부(200)의 회전을 통해 매쉬(mseh) 직경보다 작은 직경을 가지며 비중이 큰 양극활물질(1)은 하우징(100) 내로 배출되고, 비중이 가벼운 알루미늄뭉치(3)는 금속통과공(410)을 통과하여 알루미늄뭉치(3)와 양극활물질(1)이 용이하게 분리된다. 회전매쉬부(200)의 외부로 배출된 양극활물질(1)은 하부에 배치된 양극활물질집진부(700)에 모이게 되고 이를 통해 양극활물질(1)을 포집하는 단계를 더 포함할 수 있다.The
이와 같은 방법으로 획득되는 산화물계 양극활물질(1)은 종래의 기술과 같이 양극활물질을 전구체로 만들어 침전시킨 후 산에 녹여 획득하는 습식 방법과 달리 양극 자체를 가열한 건식 방법을 이용하며, 이를 통해 양극활물질(1)의 크기 및 형상을 그대로 유지한 채로 연속적으로 획득할 수 있다. 즉 이미 양극으로 사용된 또는 양극으로 사용되기 위해 최상의 상태로 제조된 양극활물질(1)을 고유 형상 그대로 회수하기 때문에 별도의 분쇄와 같은 과정을 거칠 필요가 없이 바로 사용할 수 있다. 본 발명의 통해 회수된 양극활물질(1)에 카본블랙 및 바인더를 혼합한 후 이를 도전성 알루미늄 금속 박판에 도포하여 회수된 양극활물질(1)을 추가 처리 없이 그대로 리튬이차전지용 양극 극판 제조에 사용할 수 있다. 따라서 종래의 전구체 제조, 소성을 통해 양극활물질 합성, 합성된 양극활물질에 카본블랙 및 바인더를 혼합하여 양극 극판을 제조하는 것에 비해 공정이 매우 간단해져 리튬이차전지의 제조 비용이 절감되는 장점이 있다.The oxide-based cathode active material (1) obtained by such a method uses a dry method in which the cathode itself is heated, unlike the wet method in which the cathode active material is precipitated by making a precursor and dissolved in an acid as in the prior art, It can be continuously obtained while maintaining the size and shape of the positive electrode
1: 양극활물질
3: 알루미늄뭉치
10: 연속 회수 장치
100: 하우징
110: 양극투입공
130: 금속포집구
150: 양극활물질포집구
170: 기체배출구
200: 회전매쉬부
300: 헬리칼부
400: 구획디스크
410: 금속통과공
430: 보조디스크
500: 가열부
600: 회전모터
610: 회전축
700: 양극활물질집진부
710: 공기흡입부
730: 사이클론부
800: 공기공급부
810: 노즐
900: 각도조절부1: Cathode active material 3: Aluminum bundle
10: Continuous recovery device 100: Housing
110: anode charging hole 130: metal collector
150: cathode active material collector 170: gas outlet
200: rotation mesh part 300: helical part
400: compartment disk 410: metal through hole
430: auxiliary disk 500: heating part
600: rotating motor 610: rotating shaft
700: cathode active material dust collecting part 710: air suction part
730: Cyclone part 800: Air supply part
810: Nozzle 900: Angle adjusting part
Claims (16)
상기 양극을 투입 가능하도록 양극투입공이 형성된 하우징과;
상기 하우징 내에 배치되며 상기 양극이 내부에 배치되도록 일단이 개방된 통형상의 매쉬(mesh)로 이루어진 회전매쉬부와;
상기 양극투입공을 통해 투입된 상기 양극이 상기 회전매쉬부의 회전축선을 따라 이동하도록 상기 회전매쉬부의 내부에 설치된 헬리칼부와;
상기 헬리칼부와 이격된 상기 회전매쉬부의 내부 영역에 설치되어 상기 알루미늄 및 상기 양극활물질이 구분하여 수집되도록 상기 알루미늄이 통과하는 금속통과공을 가지며, 상기 회전매쉬부 내부를 구획하도록 설치되는 구획디스크와;
상기 회전매쉬부의 외부에 배치되어 상기 회전매쉬부를 가열하는 가열부를 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬이차전지용 양극활물질 연속 회수 장치.A cathode active material continuous recovery apparatus for a lithium secondary battery, which separates aluminum and an oxide-based cathode active material from an anode to recover the cathode active material,
A housing having an anode charging hole formed therein for charging the anode;
A rotation mesh portion disposed in the housing and formed of a cylindrical mesh having one end opened so that the anode is disposed therein;
A helical portion provided inside the rotary mesh portion so that the anode charged through the anode charging hole moves along the rotation axis of the rotary mesh portion;
A partition disk having a metal passage hole through which aluminum is passed so that the aluminum and the cathode active material are separately collected and installed in an inner region of the rotary mesh portion spaced apart from the helical portion, ;
And a heating unit disposed outside the rotating mesh unit for heating the rotating mesh unit.
상기 회전매쉬부의 하부에 배치되어 상기 양극활물질이 부유하도록 공기를 공급하는 공기공급부를 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬이차전지용 양극활물질 연속 회수 장치.The method according to claim 1,
And an air supply unit disposed at a lower portion of the rotating mesh unit and supplying air so that the positive electrode active material floats.
상기 회전매쉬부 내로 투입된 상기 양극이 자유낙하하도록 상기 하우징의 기울임 각도를 조절가능한 각도조절부가 상기 하우징에 결합된 것을 특징으로 하는 리튬이차전지용 양극활물질 연속 회수 장치.The method according to claim 1,
And an angle adjusting unit capable of adjusting the tilting angle of the housing so that the anode charged into the rotary mesh unit drops freely is coupled to the housing.
상기 구획디스크를 기준으로 양극활물질포집구 및 금속포집구가 상기 하우징에 서로 이격배치된 것을 특징으로 하는 리튬이차전지용 양극활물질 연속 회수 장치.The method according to claim 1,
Wherein the positive electrode active material collecting port and the metal collecting port are spaced apart from each other in the housing with respect to the partition disk.
상기 양극활물질포집구에는 양극활물질집진부가 결합되며,
상기 양극활물질집진부는, 상기 하우징 내의 공기를 흡입하는 공기흡입부와;
상기 공기흡입부를 통해 흡입되는 상기 양극활물질이 중력에 의해 집진되는 사이클론부를 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬이차전지용 양극활물질 연속 회수 장치.5. The method of claim 4,
The positive electrode active material collecting unit is coupled to the positive electrode active material collecting unit,
The positive electrode active material dust collecting unit includes an air suction unit for sucking air in the housing;
And a cyclone part for collecting the positive electrode active material sucked through the air suction part by gravity.
상기 구획디스크는 상기 회전매쉬부의 회전축선을 따라 복수 개가 이격 배치되는 것을 특징으로 하는 리튬이차전지용 양극활물질 연속 회수 장치.The method according to claim 1,
Wherein the plurality of partition disks are spaced apart from each other along a rotation axis line of the rotating mesh unit.
상기 구획디스크와 동일한 회전축선 상에 형성되며 상기 회전매시부와 상기 하우징 사이의 영역을 차단하는 보조디스크를 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬이차전지용 양극활물질 연속 회수 장치.The method according to claim 1,
And an auxiliary disk formed on the same axis of rotation as the partition disk and blocking an area between the rotation mezzanine and the housing.
상기 금속통과공은 상기 구획디스크의 외주면에 형성되는 것을 특징으로 하는 리튬이차전지용 양극활물질 연속 회수 장치.The method according to claim 1,
And the metal through hole is formed on an outer peripheral surface of the separator disk.
상기 회전매쉬부의 타단은 외부로부터 상기 회전매쉬부의 내부로 접근이 차단되도록 폐쇄되며,
상기 하우징을 관통하여 일단은 상기 회전매쉬부의 타단과 결합되며, 타단은 회전모터와 결합되어 상기 회전모터의 회전운동을 상기 회전매쉬부로 전달하는 회전축을 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬이차전지용 양극활물질 연속 회수 장치.The method according to claim 1,
The other end of the rotary mesh portion is closed so that access from the outside to the inside of the rotary mesh portion is blocked,
And a rotary shaft penetrating through the housing and having one end coupled to the other end of the rotary mesh unit and the other end coupled to the rotary motor to transmit rotational motion of the rotary motor to the rotary mesh unit. Recovery device.
상기 헬리칼부는 상기 회전매쉬부 전체 길이 중 10 내지 50% 만큼 형성되는 것을 특징으로 하는 리튬이차전지용 양극활물질 연속 회수 장치.The method according to claim 1,
Wherein the helical portion is formed by 10 to 50% of the total length of the rotating mesh portion.
상기 양극투입공은 상기 하우징의 축선을 기준으로 하부 영역에 형성되는 것을 특징으로 하는 리튬이차전지용 양극활물질 연속 회수 장치.The method according to claim 1,
Wherein the positive electrode charging hole is formed in a lower region with respect to an axis of the housing.
양극 및 제1 내지 11항 중 적어도 어느 한 항에 따른 양극활물질 연속 회수 장치를 준비하는 단계와;
상기 양극을 상기 회전매쉬부 내에 투입하는 단계와;
상기 회전매쉬부를 회전 및 가열하여 상기 양극에 포함된 바인더를 탄화시키는 단계와;
상기 회전매쉬부를 회전하여 상기 바인더의 탄화에 의해 상기 양극으로부터 분리된 알루미늄 및 양극활물질을 분리하여 배출하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬이차전지용 양극활물질 회수 방법.In the cathode active material recovery method,
An anode, and a cathode active material continuous recovery apparatus according to any one of claims 1 to 11;
Injecting the anode into the rotary mesh portion;
Rotating and heating the rotating mesh unit to carbonize the binder contained in the anode;
And separating and discharging the aluminum and the cathode active material separated from the anode by carbonization of the binder by rotating the rotating mesh unit.
상기 양극활물질을 분리하여 배출하는 단계 이후에,
배출된 상기 양극활물질을 포집하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬이차전지용 양극활물질 회수 방법.13. The method of claim 12,
After separating and discharging the cathode active material,
And collecting the discharged cathode active material. The method for recovering a cathode active material for a lithium secondary battery according to claim 1,
상기 회전매쉬부를 가열하는 온도는 400 내지 600℃인 것을 특징으로 하는 리튬이차전지용 양극활물질 회수 방법.13. The method of claim 12,
Wherein the temperature for heating the rotating mesh unit is 400 to 600 ° C.
상기 양극은 폐전지로부터 회수한 양극전극 또는 양극을 절단한 후 남겨진 양극스크랩인 것을 특징으로 하는 리튬이차전지용 양극활물질 회수 방법.13. The method of claim 12,
Wherein the positive electrode is a positive electrode recovered from a spent battery or a positive electrode scrap left after cutting a positive electrode.
상기 양극활물질은 리튬(Li), 니켈(Ni), 코발트(Co), 망간(Mn), 알루미늄(Al) 및 이의 혼합으로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 리튬이차전지용 양극활물질 회수 방법.13. The method of claim 12,
Wherein the cathode active material is selected from the group consisting of lithium, nickel, cobalt, manganese, aluminum, and mixtures thereof.
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