KR20180019943A - 가압 가능한 고온형 연료전지 단위셀이 적층된 스택 조립체 - Google Patents

가압 가능한 고온형 연료전지 단위셀이 적층된 스택 조립체 Download PDF

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Abstract

본 발명에 따른 가압 가능한 고온형 연료전지 단위셀이 적층된 스택 조립체는 신축 가능한 중공의 셀 박스, 상기 셀 박스 내에서 상기 셀 박스와 전기적으로 일체화되도록 배치되는 복수의 캐소드 동극판, 상기 셀 박스 내에서 상기 복수의 캐소드 동극판 사이에 배치되는 동시에 상기 셀 박스의 연료 입출구단과 연결되는 복수의 애노드 동극판, 상기 복수의 애노드 동극판과 상기 복수의 캐소드 동극판을 물리적으로 분리가능하도록 상기 애노드 동극판과 캐소드 동극판을 감싸는 구조의 전해질 매트릭스, 상기 복수의 캐소드 동극판과 상기 전해질 매트릭스 사이에 배치되는 캐소드 전극, 및 상기 복수의 애노드 동극판과 상기 전해질 매트릭스 사이에 배치되는 애노드 전극을 포함하는 다수의 연료전지 단위셀; 상기 다수의 연료전지 단위셀을 이루는 상기 셀박스 간에 배치되어져 전기절연을 유도하는 셀박스 전기절연체; 및 상기 애노드 동극판에 연결되는 애노드 해더 간에 배치되어져 전기절연을 유도하는 해더 절연체;를 포함하며, 상기 애노드 해더와 상기 셀 박스는 셀박스 연결점에서 결합되고, 상기 복수의 셀 박스 및 복수의 애노드 해더는 순차적으로 적층되어 스택을 이룬다.

Description

가압 가능한 고온형 연료전지 단위셀이 적층된 스택 조립체{Stack Assembly with High temperature Fuel Cell Unit-cell with Homopolar plates}
본 발명은 가압 가능한 고온형 연료전지 단위셀이 적층된 스택 조립체에 관한 것으로, 보다 상세하게는 운전시간 경과에 따른 셀의 열화나 어떤 이유로 인한 셀의 성능이 저감될 경우 해당 셀 또는 그에 인접한 셀을 부분적으로 교체할 수 있는 가압 가능한 고온형 연료전지 단위셀이 적층된 스택 조립체에 관한 것이다.
연료전지는 연료극(Anode)에서 수소산화반응과 공기극(Cathode)에서의 산소환원반응을 통해 화학에너지를 전기에너지로 직접 변환하는 장치이다. 연료전지의 실시예로써 용융탄산염 연료전지(Molten Carbonate Fuel Cell)는 연료극에 수소로 변환가능한 연료가스를 주입하고, 공기극에 이산화탄소와 공기(산소)를 공급하여 특정 운전온도 하에서 전기화학반응을 유도하여 전기를 생산한다.
이와 같이 전지 내부에서 연료가스를 수소로 변환시키는 방식을 갖는 용융탄산염 연료전지를 내부개질형 용융탄산염 연료전지(Internal Reforming Molten Carbonate Fuel Cell)라고 칭하고 있으며, 수증기 개질반응(Steam Reforming Reaction, CH4 + 2H2O ⇒ 4H2 + CO2)을 주요반응으로 하며, 미국의 퓨어셀 에너지(FuelCell Energy)와 포스코에너지(POSCO Energy)에서 상용제품을 판매하고 있다.
수증기 개질반응은 수소를 생산하기 위해서는 적정한 열에너지가 필요한 흡열반응이며, 연료전지의 반응열을 직접 에너지원으로 사용하기 때문에, 일정한 양의 개질촉매를 전지 내부에 위치시킬 경우 흡열-발열반응의 열평형을 유도할 수가 있어서 적정한 작동온도를 유지할 수 있는 장점이 있다.
연료전지는 양면에 가스유로를 갖는 애노드 전류집전체(혹은 가스확산층)와 캐소드 전류집전체로 구성된 분리판(Bipolar plate0을 가지고 있으며, 각각의 전류집전체 위에 애노드와 캐소드를 부착하여 셀팩키지(Cell package)로 제작한다. 끝판위에 셀팩키지와 전해질막(혹은 매트릭스)을 계획한 출력량에 맞춰 순차적으로 적층하고 상부와 하부에 위치한 끝판간에 일정한 하중을 인가하여 셀부품들 간의 밀착을 좋게 하게 되면 스택(Stack)이 완성된다.
그러나 저온에서 운전되는 고분자전해질 연료전지(PEMFC, DMFC)나 중온 연료전지(PAFC)의 경우는 셀팩키지를 구성하는 부품들이 실온에서 분리가 가능하기 때문에 셀을 분리하거나 교체한 다음 재적층(Restacking)을 할 수 있지만, 고온형 연료전지인 용융탄산염 연료전지나 고체산화물 연료전지는 분리-재적층이 불가능한 구조를 갖고 있다. 왜냐하면, 용융탄산염 연료전지는 운전온도에서 액체상태인 전해질이 연료극과 공기극에 고르게 분포하고 있다가, 감온할 경우 셀팩키지와 셀팩키지 사이에 있는 매트릭스와 연료극-공기극에 있는 전해질이 일체화된 고체덩어리가 되기 때문이다.
고체산화물 연료전지는 열변형에 취약한 고체 산화물을 전극과 지지부품으로 사용하고 있으며, 접촉저항을 최소화하기 위해서 제조공정 중에 애노드-전해질-캐소드를 일체화시킨 전극집합체로 제조하기 때문에, 상온이더라도 분리자체가 어렵게 된다. 게다가 체결하중을 제거할 경우 어떤 이유로 인해 취약한 부근이 있을 경우에는 크랙과 같은 파손이 발생하여 영구손상을 유발할 수밖에 없다.
따라서 고온형 연료전지는 수백장의 셀팩키지를 적층한 스택에서 1개나 혹은 수개의 셀이 성능이 저감되거나 치명적인 결함이 발생하게 되더라도 해당 셀만을 어셈블리에서 분리하는 것은 종래 기술로는 불가능하여, 결국에는 스택자체를 폐기할 수밖에 없다.
용융탄산염 연료전지의 전극제조는 단위셀당 출력량을 850W 이상을 보장하기 위하여 전극의 크기를 7,000㎠ 이상으로 하는 별도의 공정으로 제조하고 있다. 유기물과 원재료를 혼합한 슬러리를 고르게 분산시켜 장판 롤 형태로 제작하거나, 원재료인 금속파우더를 지지체 위에 고르게 분포시킨 다음 고온의 환원로에서 소결하여 제조하기도 한다. 이후 제조된 전극은 셀팩키지 조립공정에서 애노드 반응부와 캐소드 반응부에 접착제를 이용하여 애노드와 캐소드를 부착한 후 일정한 하중을 인가하여 접촉 정도를 높여 한 개의 셀팩키지로 만들고 있다. 그러나 종래기술의 전극제조 공정은 고가의 제조장치를 필요로 하며, 다수의 공정으로 구성되기 때문에 제조비용이 높다는 단점이 있다.
한편 분리판을 도입한 종래기술은 접촉저항의 증가로 인한 스택의 출력제한이 심각한 기술적 난제로 인식되고 있다. 셀팩키지를 만드는 공정은 다수의 금속판을 겹치고 용접하며, 별도의 공정을 통해 제작한 전극을 물리적으로 부착하는 것이다. 이 경우 전극과 금속판이 접촉하는 지점은 운전중에 부식층이 형성되게 되며, 형성된 부식층은 전극과 금속판 간에 전기저항체로 작용하게 되어 저항이 증가하게 되며, 이로 인한 전압의 강하와 국부적 온도 상승이 유발되어 성능과 수명을 단축시킨다. 또한 수백장의 셀을 적층하여 제작하는 스택은 운전 중에 스택 높이 방향의 온도편차와 셀 낱장별로 입출구 사이에서 발생하는 온도구배로 인해 특정부근부터 한방향으로 편향되는 현상을 가지고 있다. 이는 셀들의 접촉을 좋게 하기 위해 외부 구조물을 이용하여 인가한 체결력의 분포를 특정방향으로 편향시키는 하중분포를 유발하게 되며, 그 결과로 셀 부품들 간의 접촉을 어렵게 하게 된다.
이를 해소하기 위해 종래기술은 스택 내부의 개질촉매 분포를 조정하거나, 부품들의 제작품질을 향상시키거나, 스택 내부로 유입되는 반응가스의 온도와 조성을 균일하게 하려는 시도가 이루어지고 있다. 그러나, 분리판이라는 구조가 갖는 특성상 접촉저항 발생과 심화는 완벽하게 제어하는 것은 무리가 따른다는 문제점이 상존한다.
(특허문헌 1) KR10-1198629 B
(특허문헌 2) KR10-0645190 B
(특허문헌 3) KR10-2014-0020885 A
(특허문헌 4) KR10-2015-0127735 A
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점을 해결하기 위한 것으로서, 종래의 분리판(Bipolar plate) 연료전지 셀팩키지에서 구현될 수 없었던 셀분리와 교체가 용이한 동극판(Homopolar plate) 셀팩키지를 이용한 스택 조립체를 제공하는 것을 그 목적으로 한다. 본 발명의 또 다른 목적은 동극판을 갖는 셀박스로 이루어진 스택의 전기적 연결방법과 반응가스의 공급방법, 스택 구조 및 스택/모듈의 구조를 제공하는 것이다.
구체적으로, 한 개의 셀팩키지 박스는 박스 내에 수개의 애노드 동극판과 캐소드 동극판이 순차적으로 위치되어 전해질을 함침한 매트릭스로 둘러싸여 있는 구조를 가지며, 동극판은 다수의 타공을 갖는 반응부와 가스입출구단과 가스유로부가 내부에 있으며, 수만시간의 장기운전중 전해질 조성변화를 완충하기 위한 전해질 보충소(Reservoir)가 존재하며, 캐소드 동극판은 셀박스와 일체화되어 셀박스가 캐소드가 되고, 애노드 동극판은 가스 입출구단의 연료분배기(Plenum)와 일체화되어, 애노드와 캐소드로 구성된 일개의 셀이 구현되는 동극판 셀팩키지 박스를 전기절연체와 순차적으로 적층한 고온형 연료전지 스택을 제공하고자 한다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위한 본 발명에 따른 가압 가능한 고온형 연료전지 단위셀이 적층된 스택 조립체에 사용되는 셀박스는 한개의 셀팩키지 박스 내에 다수의 애노드 동극판과 캐소드 동극판이 순차적으로 적층되고 다수의 캐소드 동극판이 셀팩키지 박스와 병렬로 연결되어 일체화된 캐소드가 되고, 셀팩키지 박스 내부에 위치한 다수의 애노드 동극판이 연료입구단의 애노드 해더와 연결되어 애노드 극성을 갖는 것을 특징으로 하고 있다.
셀박스를 가로 세로 길이가 동일한 전기절연체와 순차적으로 적층되며, 애노드 동극판에 반응가스를 공급하는 애노드 해더를 전기절연체와 순차적으로 적층할 경우, 각 셀박스는 전기적으로 완벽하게 절연된 상태가 되고, 캐소드 극성을 가진 셀박스와 애노드 해더를 순서대로 직렬 연결할 시 수십-수백개의 셀박스로 구성된 스택이 완성된다.
셀박스와 셀박스 사이에 위치하는 전기절연체는 직류전압-전류의 절연과 셀박스의 변형에 대한 완충기능을 보유해야 하며, 셀박스의 교체가 용이하도록 셀박스와 물리적/기계적으로 분리가 가능해야 한다.
스택/모듈은 또한 셀박스의 애노드와 캐소드를 직렬연결해주는 연결단자대를 가지고 있고, 최종적으로 애노드와 캐소드 버스바가 외부로 노출된다. 연결단자대는 스택/모듈 외함의 측면 베이스에서 체결장치 방향으로 길게 놓이게 되며, 캐소드 연결단자는 셀박스 제조시 캐소드 동극판과 셀박스 외함을 결합시키는 연결부위나 혹은 캐소드 출구해더에 부착된 지지대와 애노드 해더 지지대 간에 순차적으로 직렬연결하여 완성할 수 있다. 특히 연결단자대는 고온부식으로 인한 접촉저항 발생을 방지하기 위해 스택/모듈외함의 하부 베이스 단열층 내에 설치되는 것이 바람직하다.
스택/모듈은 셀박스의 고온변형이나 위치이탈을 막기 위하여 상하부에 면압판을 가지고 있으며, 면압판에 적정하중을 인가하기 위한 별도의 체결장치가 스택/모듈 외함 밖에 위치하고 있다. 면압판의 크기는 셀박스 크기와 유사한 가로 세로 치수를 가지며 외부 체결장치로부터 인가되는 하중을 받는 4개 모서리 측에 오목한 홈을 가지고 있다.
외함의 외부에 위치한 체결장치는 체결판과 체결봉, 스프링으로 구성되며, 스택과 외함과는 전기적 절연상태를 유지한 상태에서 별도의 케이스로 보호받고 있다. 이렇게 외함 밖에 위치한 체결장치는 종래의 체결장치가 외함 내부에 설치되어야 함에 따라 고가의 니켈계 금속재료를 사용해야 하거나 고온인장 내구성 및 고온 내부식성을 확보해야 하는 점과 비교하여 저가의 재질로 제조가능하고 변형이 거의 없는 상태로 적정한 하중을 지속적으로 유지할 수 있다는 장점이 부각되게 됨에 따라 스택의 스트레스 분포를 조정할 수 있는 별도의 장치를 부착하거나, 셀박스의 분리 및 교체를 용이하게 한다.
체결판은 총 7개의 하중인가봉과 4개의 체결봉으로 구성되며, 하중인가봉을 결합하기 위한 구조를 갖는 트러스트 블록과 체결봉이 연결되는 스프링을 포함한 체결장치를 포함하고 있다. 이때 하중인가봉은 외함 외부로부터 인입되게 되며, 전술한 면압판 4개 모서리 측의 홈에 맞춰 위치시킨다. 따라서 외부 체결장치에서 인가된 하중은 면압판 4개 모서리로 인가되게 되고, 면압판 전체면적을 통해 셀박스에 균일하게 하중이 공급되게 된다.
외함은 적층부와 커버로 나뉘어지며, 적층부는 측면베이스와 셀박스가 적층되어 놓이는 하부베이스로 구성된다. 적층부는 단열재와 금속판으로 구성되어 있으며, 내부는 단열재의 고온변형으로 인한 단열재료의 입자 날림을 방지하고자 금속판을 설치하고 있으며, 열방출 지연과 외관형상을 유지해야 하는 적층부 외부 역시 금속판으로 마무리 하게 된다.
측면 베이스는 외함 내부의 열이 외부로 방출되는 것는 단열기능과 면압판의 전기절연성 및 면압지지 역할을 수행한다. 면압으로 인한 단열재의 두께 수축을 최소화하기 위해서 단열성과 내압축력을 가진 재질을 선정하는 것이 바람직하다. 하부 베이스는 외부로부터 공급되는 연료와 공기의 입출구 플랜지, 스택내의 온도, 전압, 압력을 측정하기 위한 센서집합체 및 스택에서 생성된 전력을 전력처리장치와 연결해주는 연결단자대를 갖고 있다.
특히 입출구 플랜지는 알루미나와 같은 절연물질로 코팅되어 있고, 절연 가스켓을 도입하여 외부 기기류와 스택/모듈의 외함이 전기적으로 절연된 상태를 유지하도록 하여, 전기적 외란을 원천배제하고 있다. 또한 하부 베이스는 셀박스를 적층할 수 있는 거치대를 포함하고 있으며, 이는 셀박스와의 전기적 절연을 유지하면서 스택의 하중을 지지하는 기능을 충족하여야 한다. 스택을 포함한 적층부가 완성이 되면, 커버 역할을 하는 벳셀을 덮어 적층부와 벳셀을 볼트-너트로 체결하여 완성하게 된다. 특히 가스기밀을 위해 체결부에는 고온가스킷을 적용하고 있다.
체결장치가 있는 우측 적층부는 스택/모듈내의 면압판에 직접 하중을 인가하는 4개의 하중인가봉과 셀박스내의 애노드 동극판 입출구와 캐소드 동극판의 출구측 가스해더에 하중을 인가하는 3개의 하중인가봉을 포함한 총 7개의 하중인가봉 입구를 가지며, 입구는 외함 내부의 가스가 외부로 빠져나오는 것을 막는 가스기밀성과 전기적 절연 기능을 부여한 밸로우즈를 포함한다.
체결장치는 총 7개의 하중인가봉과 4개의 체결봉과 체결판으로 구성된다. 체결판은 하중인가봉이 연결되는 트러스트 블록과 체결봉 연결개소를 포함하고 있다. 여기서 체결장치는 스택/모듈의 상단부와 하단부로 나뉘어지며, 전술한 하중지지봉과 체결봉이 있는 부위는 적층부 우측에 위치한 우측 체결장치이며, 외함의 적층부 측면 베이스가 있는 부위가 좌측 체결장치이다. 좌측 체결장치는 하중을 지지하는 체결판과 체결봉이 결합되는 거치대로 구성되어 있는데, 4개 모서리 체결봉 결합소는 일정 하중인가 역할을 하는 압축스프링이 4개 위치하고 있다. 이와 같은 구조로 스택을 제조하게 되므로서, 스택, 외함, 체결장치는 전기적으로 연결되지 않은 절연상태를 확보할 수가 있게 되고, 스택에서 생성된 전력을 안전하게 외부 전력변환장치와 연결할 수가 있게 된다.
고온연료전지의 종래기술인 수백 kW급 스택은 애노드 전극과 캐소드 전극이 분리판 상단부와 하단부에 부착된 수백개의 분리판(bipolar)과 매트릭스가 순차적으로 적층되어 제작된다. 그러나 운전 중에 수백개의 셀로 구성된 스택에서 한 개의 셀이 고장이 나거나 치명적인 결함이 예상되어 교체를 해야할 경우, 분리판의 구조 특징상 해당셀 만을 분리할 수가 없어서 스택 자체를 교환하거나 해당 셀과 부근 셀들의 전기화학반응을 완전히 봉쇄하는 작업을 수행하는 등, 운전정비관점에서 부가 비용이 과대하게 소요되고 있고, 다수의 부품과 전극제조공정의 난해함으로 인해 제조비용을 줄이는데 한계를 가지고 있다.
이에 반해 본 발명에서 제안하고 있는 모듈화된 1kW급 셀박스로 구성되는 스택은 동일 금형으로 동극판의 상부와 하부를 제작하여 용접하게 됨으로써 제조비용을 절약할 수가 있고, 셀박스와 셀박스가 전기적, 물리적으로 별도로 존재하기 때문에 필요에 따라 분리가 가능하여 스택자체를 교환하는 종래기술에 비하여 운용비용이 현저히 적게 소요되게 된다.
또한, 종래기술에서는 불가능한 1kW급 셀박스 자체만을 전처리할 수가 있어서, 필요에 따라 교체용 셀 수량만큼만을 전처리 할 수도 있다. 특히, 본 발명에서 제안하고 있는 셀박스는 셀박스를 구성하는 외함 스테인리스판과 캐소드 동극판을 별도의 연결체를 사용하여 일체화시키고 애노드 동극판과 전기적 회로를 형성시켜 완성하기 때문에, 종래 분리판이 가진 기술적 난점인 분리판-전류집전체, 전류집전체-전극간의 접촉저항을 확연히 줄일 수 있어서 종래기술에 비하여 높은 발전량과 발전효율을 기대할 수가 있다.
종래기술로 제작되는 스택/모듈은 일정한 면압을 유지하기 위한 면압판과 체결장치가 내부에 설치되기 때문에 고온의 운전온도에서 인장응력을 유지해야 하며 가혹한 부식성 환경에서 견딜 수 있는 내부식성 요구에 의해 고가의 니켈계 합금을 사용하고 있다. 이에 비하여, 본 발명에서 제안하는 스택/모듈의 체결장치는 스택/모듈 외함의 외부에 존재하기 때문에 인장력과 대기부식에 대한 내식성을 갖는 저가의 재료를 사용할 수 있을 뿐만이 아니라 면압 하락이 있을 경우 스택/모듈 외함 밖에서 볼트조정 만으로도 하락분 만큼을 보상할 수 있는 장점을 보유하고 있다.
도 1은 본 발명에서 제안하고 있는 동극판으로 제조된 셀박스를 적층하여 완성하는 스택 조립체의 전기회로를 나타내는 개략도,
도 2는 본 발명에서 제안하고 있는 스택을 구성하는 셀 박스를 설명하는 개략도,
도 3은 본 발명에서 제안하는 셀박스의 전기적 연결을 나타내는 개략도,
도 4는 스택 및 모듈 외함의 구조를 나타낸 개략도, 및
도 5는 셀 박스를 적층하여 제작한 스택과 체결장치 및 면압 장치를 포함한 모듈의 구조를 나타낸 개략도이다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시예를 더욱 상세히 설명하기로 한다. 그러나, 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 것이며, 단지 본 실시예들은 본 발명의 개시가 완전하도록 하며, 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공되는 것이다. 도면 상에서 동일 부호는 동일한 요소를 지칭한다.
각 도면의 구성요소들에 참조부호를 부가함에 있어서, 동일한 구성요소들에 대해서는 비록 다른 도면상에 표시되더라도 가능한 한 동일한 부호를 가지도록 하고 있음에 유의해야 한다. 또한, 본 발명을 설명함에 있어, 관련된 공지 구성 또는 기능에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 흐릴 수 있다고 판단되는 경우에는 그 상세한 설명은 생략한다.
또한, 본 발명의 구성 요소를 설명하는 데 있어서, 제 1, 제 2, A, B, (a), (b) 등의 용어를 사용할 수 있다. 이러한 용어는 그 구성 요소를 다른 구성 요소와 구별하기 위한 것일 뿐, 그 용어에 의해 해당 구성 요소의 본질이나 차례 또는 순서 등이 한정되지 않는다. 어떤 구성 요소가 다른 구성요소에 "연결", "결합" 또는 "접속"된다고 기재된 경우, 그 구성 요소는 그 다른 구성요소에 직접적으로 연결되거나 또는 접속될 수 있지만, 각 구성 요소 사이에 다른 구성 요소가 "연결", "결합" 또는 "접속"될 수도 있다고 이해되어야 할 것이다.
이하, 도 1 내지 도 5를 참조하여 본 발명에 따라 가압 가능한 고온형 연료전지 단위셀이 적층된 스택 조립체를 설명한다.
도 1은 본 발명에서 제안하고 있는 동극판으로 제조된 셀박스를 적층하여 완성하는 스택 조립체의 전기회로를 나타내는 개략도로써, 셀박스(100)와 전기절연체(500)가 순차적으로 적층되고 캐소드인 셀박스와 애노드 동극판의 해더가 셀박스 연결점(600)에서 결합되어, 스택/모듈 외함의 적층부 베이스 외부에 있는 버스바(601)로 연결되어 회로가 완성이 된다.
이렇게 전기적 회로를 구성함으로서 직렬 배치된 셀박스의 수량을 증가시키는 것에 따라 수십kW에서 수백kW의 전력용량을 갖는 고온 연료전지 스택/모듈을 제작할 수 있다.
도 2는 본 발명에서 제안하고 있는 스택을 구성하는 셀박스를 설명하는 개략도이다. 고온연료전지 스택(800)은 단위셀박스(100)와 전기절연체(500)으로 순차적으로 적층되어 있다. 셀박스는 캐소드가 되는 셀외함(100), 캐소드 전극(200), 캐소드 반쪽 동극판(210), 캐소드 동극판(220), 캐소드 연결단자(225), 전해질-매트릭스(300), 애노드 전극(400), 애노드 동극판(410)으로 크게 구성된다.
전극과 매트릭스 및 금속재질들과의 완벽한 물리적 접촉을 위해서 고온형 연료전지에서는 일정한 하중을 공급하고 있는데, 본 발명의 셀박스에서는 구성부품이 운전중에 일어나는 팽창과 수축을 완충할 수 있는 완충 밸로우즈(110)을 가진 것을 특징으로 하고 있다.
캐소드 동극판(220)은 캐소드 연결단자(225)를 셀박스(100)와 용접을 수행하여 전기적으로 연결하며, 이 결과로 셀박스가 캐소드가 되는 원리이다. 애노드 동극판(410)은 셀박스(100)와 물리적으로 비접촉해야 해야 한다. 한편, 도 3에 도시된 바와 같은 애노드해더(407)로 연결되어 1개의 애노드가 된다. 본 발명의 셀박스는 애노드와 캐소드 간에 이온전도가 완벽해야 한다는 전제 조건이 있기 때문에, 전해질-매트릭스는 애노드 동극판(410)과 캐소드 동극판(220), 애노드 동극판(410)과 캐소드 반쪽 동극판(210) 사이에 반드시 있어야만 한다.
또한, 캐소드 동극판(220)은 도 2에 도시된 바와 같이 셀박스(100)와 물리적으로 접촉하는 부위에 이온전도를 담당하는 전해질이 존재해야만 하며, 이를 위해 전해질 보충소(227)가 캐소드 동극판(220) 상하부에 위치하고 있다.
도 3에 도시된 바와 같이, 셀박스 내에 존재하는 수개의 애노드 동극판은 애노드해더(403)과 연결되어 있고, 셀박스의 캐소드 연결단자(225)와 셀박스 연결점(600)에서 결합이 된다.
1kW급 모듈을 구성할 경우에는 한 개의 셀박스의 애노드 해더(403)과 캐소드 연결단자(225)를 버스바에 연결하면 되고, 셀박스를 적층하여 스택화할 경우에는 첫번째 셀박스의 애노드 해더(403)가 두번째 셀박스의 캐소드 연결단자로 연결되는 구성을 반복적으로 수행하여 버스바에 연결하면 된다.
또한, 셀박스의 전기적 절연을 유지하기 위하여 두가지 유형의 전기절연체를 제공하고 있는데, 애노드 해더와 애노드 해더 간의 전기절연을 유도하는 해더 절연체(405)와 셀박스 간의 전기절연을 유도하는 셀박스 전기절연체(500)이다. 해더 절연체(405)는 전기절연성과 가스밀봉력을 동시에 보유하기 위하여 고형의 세라믹과 신축성이 있는 세라믹 절연체 및 셀박스와 해더의 열팽창과 이로 인해 발생하는 전단력에 대한 내성을 갖도록 하기 위해 마찰력이 최소화될 수 있는 기능을 보유하고 있다.
특히, 해더 절연체는 종래기술의 용융탄산염 연료전지에서 사용되는 매니폴더와 스택 사이에 설치된 절연체와는 큰 기능의 차이를 가지고 있다. 즉 종래기술의 절연체는 직접 접촉하고 있는 전해질이 절연체 내로 이동하여 젖게 되면 전기 아크가 발생하여 스택을 손상시키기 때문에, 전해질 젖음성을 허용하고 있지 않다.
그러나 본 발명에서 제안하고 있는 전기절연체는 액상의 전해질이 존재하지 않기 때문에 보다 저렴한 세라믹 재질로 기능을 부여할 수 있다는 장점을 갖는다. 또한, 가스밀봉력을 높이기 위하여 해더 절연체는 해더와 만나는 접촉면을 높이 단차를 두는 가공을 실시하여 가스밀봉력을 높이는 구조를 가지고 있다. 셀박스 전기절연체 역시 압착력을 견뎌내는 강도와 전기적 절연을 동시에 요구받는다. 일정한 면압하중이 셀박스와 해더에 인가될 수 있도록 두종류의 절연체의 두께는 동일한 것이 스택의 응력분포 관점에서 바람직한 구성이다.
도 4에 도시된 바와 같이, 외함(700)은 적층부 베이스(703, 704)와 앞커버(701), 뒷커버(702)로 구성되어 있다. 적층부 좌측면 베이스는 면압판이 설치된 다음 셀박스가 순차적으로 적층되는 시작점이 되며, 적층부 하부 베이스는 셀박스와 전기절연체의 하중을 지탱함과 동시에 셀박스와 애노드 해더가 연결되는 셀박스 연결점(600)이 위치하게 된다. 또한, 적층부 하부 베이스(704)의 외측에는 셀박스 연결점들의 최종 버스바가 외부 전력변환장치와 연결되는 연결단자대(601)를 보유하고 있으며, 모듈 내부의 온도, 압력, 전압 측정센서들의 연결지점인 센서집합소(705)가 설치되어 있다.
본 발명에서 제안하는 스택/모듈 외함은 스택조립을 별도공간에서 수행하여 모듈에 설치하는 번거로움을 없애고 외함 내부에서 직접 셀박스를 적층할 수 있게 하는 장점과 셀박스(100)와 전기절연체(500)를 측면에서 설치 및 교체를 용이하도록 한다는 장점과, 체결장치를 모두 설치하여 셀박스에 하중을 인가한 이후, 최종적으로 전기적 연결을 완성하여 커버를 씌운 다음 볼트 및 너트로 결합할 수 있게 함으로써, 생산공정을 현저히 줄일 수 있는 잇점을 제공해 준다.
도 5에 도시된 바와 같이, 스택(800)은 스택/모듈 외함(700) 내부에 위치하고 있으며, 면압판(900)에 의해 일정한 하중이 인가된다. 면압판 하중은 스택/모듈 외함 밖에 설치된 체결장치에 의해 제공되며, 면압봉(902)이 체결판(901)과 스프링볼트(905)로 연결되어 체결력이 면압봉을 따라 면압판으로 공급되는 구조이다.
체결판의 체결력은 스택/모듈 외함의 좌우로 위치하는 체결판(901)이 체결봉(903)과 볼트(904)로 고정됨에 따라 형성된다. 체결판(901)은 설치의 용이성을 확보하기 위해 스택/모듈 좌우의 외함 배이스에 거치되게 되며, 스택/모듈 조립시 순서에 맞게 설치된다.
여기서, 스프링볼트(905)는 면압을 유지하기 위한 스프링과 밀봉기능을 동시에 갖기 위해 밸로우즈 타입의 외형을 갖는 것이 바람직하다. 한편, 체결장치에는 애노드 입구 해더에 면압을 인가하는 면압봉(906)과 애노드 출구 해더 면압봉(907), 그리고 캐소드 출구 해더 면압봉(908)을 가지고 있다. 이들도 스프링볼트(905)와 같은 구조로서 스프링과 밀봉기능을 가져야만 한다.
한편, 체결판이 위치한 스택/모듈 외함의 적층부 좌측 베이스에는 연료가스가 주입되는 입구 플랜지(909)와 출구 플랜지(910), 캐소드 입구 플랜지(911)과 출구 플랜지(912)를 갖는다. 플랜지와 스택/모듈 외함이 만나는 지점은 스프링볼트와 동일하게 밀봉력을 유지하도록 한다.
이를 위하여 체결판과 만나는 지점과 외함과 만나는 지점 모두에 가스켓 및 볼트너트 체결홈을 가지고 있다.
본 발명에서 제안하는 동극판을 이용한 셀박스(100)는 1V 미만의 전압과 1000A이상의 전류 생성을 통해 1kW의 전력을 생산가능하다. 셀박스의 구성은 애노드 동극판(410) 3개, 캐소드 동극판(220) 2개, 그리고 캐소드 반쪽 동극판(210) 2개로 구성하는 것이 바람직하다.
다만, 단위 셀박스의 설계 전력용량을 증가시키거나 동극판의 전극 반응부의 면적을 줄여 전략용량을 줄이고 싶을 때에는 애노드 동극판과 캐소드 동극판의 수량을 늘리거나 줄여 제작할 수 있다. 실제 예로 용융탄산염 연료전지의 1kW급 단위 셀박스는 동극판 1개면의 애노드와 캐소드의 겉보기 면적을 1500㎠으로 하여 애노드 동극판을 3개, 캐소드 동극판을 2개, 캐소드 반쪽 동극판을 2개로 하여 총 9000㎠의 반응면적을 갖게 제작할 수 있다.
동극판(210, 220, 410)은 상부와 하부판을 제작하고, 내부지지체(221, 401), 플래넘(223, 403), 밸로우즈(224, 406), 해더(229, 407)를 각각 제작한다. 이후 애노드 동극판은 기 제작된 내부지지체에 내부 개질율 설계에 맞춰 개질촉매를 로딩하여 준비한 다음 하부판에 고정시키고 상부판을 덮은 이후 상부판과 하부판을 레이저 용접을 통해 일체화시킨다.
일체화된 동극판에 플래넘(403)과 밸로우즈(406)를 순서대로 용접하면 애노드 동극판이 완성이 되며, 생산비용을 낮추기 위해서는 1개의 금형으로 동극판, 플래넘, 밸로우즈로 구성된 상(하)하부판 중 한 개를 제작하여 용접하여 완성할 수도 있다.
애노드 전극은 제작된 애노드 동극판에 전사코팅법이나 아크플라즈마 코팅법을 이용하여 애노드 상부, 하부 반응부에 순차적으로 직접 육성코팅하여 제작한다. 애노드 재료는 MCFC 기술에서 범용적으로 사용중인 Ni-Cr-Al 합금파우더이며, 실험을 통해 결정된 기공율 45%이상, 두께 0.1mm이상을 코팅한다. 실제 예로 아크플라즈마 코팅법을 이용한 애노드 전극 제조는 플라즈마 주전압 60A이상, 플라즈마 노즐과 애노드 동극판간의 이격거리는 60mm 이상으로 플라즈마로 원재료 파우더를 완전 용해시키는 것이 아니라 표면만을 용해시켜 애노드 동극판의 반응부에 응고 코팅되게 해야만 하며, 두께 0.1mm 이상 및 기공율 48% 이상을 확보할 수가 있었다.
캐소드 동극판도 애노드 동극판과 동일한 제조과정을 거치게 되나, 내부지지체에 전해질을 로딩한 내부지지체(221)를 준비하는 것과 전해질보충지(228)을 준비하는 것이 차이가 있다. 보다 상세히 설명하면, 전해질을 로딩한 내부지지체(221)를 캐소드 동극판 하부판에 고정시킨 다음, 상부판을 그 위에 위치시키고 레이저 용접으로 일체화시킨다. 그리고, 가스 출구측 플래넘(223)과 밸로우즈(224)를 순차적으로 용접한다. 캐소드 동극판도 동일하게 생산비용 절감을 고려할 시, 1개의 금형으로 제작하여 용접하여 완성할 수 있다.
그 다음으로는, 아크플라즈마 코팅법을 이용하여 상부와 하부 반응부에 순차적으로 니켈파우더 혹은 니켈산화물 파우더를 코팅하게 된다. 아크 플라즈마 코팅법과 니켈파우더를 원재료로 한 전극제조에서, 두께 0.75mm이상, 기공율 78%를 얻을 수 있었다. 이후에 용융탄산염 연료전지의 최적 전력을 확보하기 위해 계산된 필요 전해질을 캐소드 동극판 상판과 하판에 위치한 아크플라즈마 코팅법으로 기 제조된 캐소드 전극(200)에 순차적으로 미분화한 전해질 현탁액을 수차례 발라주면서 계산된 양만큼을 자연 침투시켜서 제조한다.
캐소드 전극에 도포되는 전해질은 모세관력과 중력에 의해서 미세기공 속으로 자연적으로 스며들게 되며, 이를 보다 원활하게 진행하기 위해 미세기공의 크기보다 작은 전해질 입자를 갖는 서스펜션을 만들어 사용해야 한다. 이렇게 제작된 캐소드 전극의 전해질 함침양은 캐소드 전체 기공에 대하여 50 vol% 이상을 함침시킬 수 있다.
동일한 방법으로 캐소드 반쪽 동극판을 제조하며, 도포된 전해질 서스펜션의 용매를 모두 제거하기 위해 건조공정을 거친다. 건조는 외부와 차단된 건조박스를 사용하며, 50℃ 이상으로 고정된 온도 하에서 외부공기가 건조박스로 인입된 이후 외부로 방출되는 방식을 통해 휘발한 용매를 제거하게 된다. 보다 바람직하게는 연속건조가 가능한 건조로를 사용할 경우 대량생산에 유용한 방법이 된다.
이렇게 건조된 캐소드는 다시 반응부 전체에 대하여 Al2O3나 LiAlO2를 코팅하여 매트릭스 층을 제조한다. 실례로 아크플라즈마 코팅법을 이용하여 제조한 매트릭스는 두께는 0.4t이상, 기공율 45vol%이었으며, 플라즈마 주전원 100A이상, 플라즈마 토치와 캐소드와의 이격거리는 60mm이상이 바람직하다
제조된 애노드, 캐소드 동극판은 도 2에 도시된 바와 같이, 좌측부-우측부로 나뉜 셀박스에 순차적으로 적층한 다음 레이저 용접공정을 통하여 마무리를 한다. 적층시에는 애노드와 캐소드 전극간의 접촉을 좋게 하기 위하여 셀박스는 좌우로 6kgf/㎠의 면압을 인가하게 되며, 용접완료후에 면압을 제거하여 완성한다.
캐소드 동극판과 셀박스의 전기적 접촉을 좋게 하기 위해 캐소드 연결단자(225)는 캐소드 동극판과 셀박스에 끼워넣고 저항용접이나 레이저 용접을 통해 일체화시킨다.
애노드 동극판의 전기적 일체화를 위해 도 3에 도시된 바와 같이, 애노드 동극판의 밸로우즈 3개를 애노드 해더와 용접하여 일체화시키는데, 보다 상세히 설명하면, 애노드 해더는 좌측-우측으로 나뉜 2개의 부품으로 구성되어 있으며, 밸로우즈와 만나는 좌측면은 제작시 3개의 구멍을 가지고 있고 그 부위에 밸로우즈를 삽입하고 해더의 내부에서 용접으로 일체화시킨 후 해더 우측부를 좌측부에 용접하여 완한다.
이렇게 제조될 경우 3개의 애노드 동극판은 같은 극성을 띈 애노드가 됨을 알 수 있다. 동일한 공정으로 캐소드 동극판의 출구측 밸로우즈와 캐소드 동극판 해더를 용접한다. 제조된 셀박스는 도 5에 도시된 바와 같이, 설명된 각종 부품들을 절차에 맞춰 조립함으로써 스택과 모듈로 완성이 된다. 조립의 순서는 각종부품의 안착과 셀박스의 적층 용이성을 확보하기 위해 스택/모듈 외함 베이스부를 경사지게 고정시키고 좌측 면압판을 1차로 설치한 후 순차적으로 셀박스(100)와 캐소드(애노드) 해더로 구성된 어셈블리와 전기 절연체를 적층해야 한다.
본 발명의 스택적층방법은 스택/모듈 외함에 직접 셀박스를 적층하는 것으로서, 종래기술에서 확인되는 적층과 면압을 인가한 상태의 스택을 제작하여 외함의 하부배이스에 안착시키고 벳셀로 덮고 용접하는 방식과는 차별성을 갖는다.
적층이 완료되면 우측면압판을 설치하고, 좌측과 우측의 면압봉(902)을 삽입한 다음, 스프링 볼트(905) 설치, 체결판(901)과 체결봉(903)을 위치시킨다. 이후 체결봉(903)과 체결판(901)을 연결하는 연결부위의 볼트(904)로 1차 가체결하고, 면압봉(902)과 해더 면압봉(906,907,908)도 가체결을 실시한다. 이후, 11개의 볼트에 대하여 유압프레스를 연결하여 약 6kgf/㎠에 상당하는 압력을 서서히 인가하고 볼트의 위치를 이동시키게 된다.
이러한 체결절차에 따라 각 부품을 조립하게 되면 스택/모듈의 기계적 결합은 완성이 된다.
이후 도 4에 도시된 바와 같이, 캐소드 극성을 가진 셀박스와 애노드 해더에서 자온 전력선을 연결하여 고정시키고, 최종적으로는 버스바 연결단자(601)까지 견고히 결합시키게 된다. 이와 같은 절차에 따른 기계적, 전기적 연결작업이 완료되면, 스택/모듈 외함의 뒷커버(702)를 외함(700)과 볼트 및 너트로 결합하고, 앞커버를 그 다음 결합하는 순서로, 차례대로 수행하게 되면 고온연료전지 스택/모듈이 완성된다.
상술한 바와 같이 본 발명은 모듈화된 1kW급 셀박스로 구성되는 스택은 동일 금형으로 동극판의 상부와 하부를 제작하여 용접하게 됨으로써 제조비용을 절약할 수가 있고, 셀박스와 셀박스가 전기적, 물리적으로 별도로 존재하기 때문에 필요에 따라 분리가 가능하여 스택자체를 교환하는 종래기술에 비하여 운용비용이 현저히 적게 소요된다.
이상에서 기재된 "포함하다", "구성하다" 또는 "가지다" 등의 용어는, 특별히 반대되는 기재가 없는 한, 해당 구성 요소가 내재될 수 있음을 의미하는 것이므로, 다른 구성 요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성 요소를 더 포함할 수 있는 것으로 해석되어야 한다. 기술적이거나 과학적인 용어를 포함한 모든 용어들은, 다르게 정의되지 않는 한, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 일반적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 가진다. 사전에 정의된 용어와 같이 일반적으로 사용되는 용어들은 관련 기술의 문맥 상의 의미와 일치하는 것으로 해석되어야 하며, 본 발명에서 명백하게 정의하지 않는 한, 이상적이거나 과도하게 형식적인 의미로 해석되지 않는다.
이상의 설명은 본 발명의 기술 사상을 예시적으로 설명한 것에 불과한 것으로서, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 본 발명의 본질적인 특성에서 벗어나지 않는 범위에서 다양한 수정 및 변형이 가능할 것이다. 따라서, 본 발명에 개시된 실시예들은 본 발명의 기술 사상을 한정하기 위한 것이 아니라 설명하기 위한 것이고, 이러한 실시예에 의하여 본 발명의 기술 사상의 범위가 한정되는 것은 아니다. 본 발명의 보호 범위는 아래의 청구범위에 의하여 해석되어야 하며, 그와 동등한 범위 내에 있는 모든 기술 사상은 본 발명의 권리범위에 포함되는 것으로 해석되어야 할 것이다.

Claims (10)

  1. 신축 가능한 중공의 셀 박스, 상기 셀 박스 내에서 상기 셀 박스와 전기적으로 일체화되도록 배치되는 복수의 캐소드 동극판, 상기 셀 박스 내에서 상기 복수의 캐소드 동극판 사이에 배치되는 동시에 상기 셀 박스의 연료 입출구단과 연결되는 복수의 애노드 동극판, 상기 복수의 애노드 동극판과 상기 복수의 캐소드 동극판을 물리적으로 분리가능하도록 상기 애노드 동극판과 캐소드 동극판을 감싸는 구조의 전해질 매트릭스, 상기 복수의 캐소드 동극판과 상기 전해질 매트릭스 사이에 배치되는 캐소드 전극, 및 상기 복수의 애노드 동극판과 상기 전해질 매트릭스 사이에 배치되는 애노드 전극을 포함하는 다수의 연료전지 단위셀;
    상기 다수의 연료전지 단위셀을 이루는 상기 셀박스 간에 배치되어져 전기절연을 유도하는 셀박스 전기절연체; 및
    상기 애노드 동극판에 연결되는 애노드 해더 간에 배치되어져 전기절연을 유도하는 해더 절연체;를 포함하며,
    상기 애노드 해더와 상기 셀 박스는 셀박스 연결점에서 결합되고,
    상기 복수의 셀 박스 및 복수의 애노드 해더는 순차적으로 적층되어 스택을 이루는,
    가압 가능한 고온형 연료전지 단위셀이 적층된 스택 조립체.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 애노드 해더를 상기 해더 절연체와 순차적으로 적층할 경우에, 상기 각각의 셀박스는 전기적으로 완벽하게 절연된 상태가 되고, 상기 애노드 해더 및 캐소드 극성을 갖는 상기 셀박스를 순서대로 직렬 연결할 시에 복수의 셀박스로 구성된 스택이 완성되며,
    상기 셀박스 전기절연체는 절연 및 완충기능을 보유하며, 상기 셀박스와 기계적으로 분리가 가능함으로써 상기 셀박스의 교체를 가능하게 하는,
    가압 가능한 고온형 연료전지 단위셀이 적층된 스택 조립체.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 셀 박스는,
    운전 과정 중에 발생하는 팽창과 수축을 완충할 수 있는 완충 밸로우즈를 구성하는,
    가압 가능한 고온형 연료전지 단위셀이 적층된 스택 조립체.
  4. 제 1 항에 있어서,
    복수의 단위셀이 적층된 스택 조립체 상에서,
    최상단에 배치된 셀박스의 애노드 해더 및 최하단에 배치된 셀박스의 캐소드 연결단자가 버스바에 연결되는 구성인,
    가압 가능한 고온형 연료전지 단위셀이 적층된 스택 조립체.
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 스택을 내부에 수용하는 스택 외함;
    상기 스택 외함 내에서 상기 스택의 상하부 측에 배치되는 면압판; 및
    상기 스택 외함을 통해 상기 면압판 상에 하중을 인가하는 체결 모듈;을 포함하는,
    가압 가능한 고온형 연료전지 단위셀이 적층된 스택 조립체.
  6. 제 5 항에 있어서,
    상기 체결 모듈은,
    상기 스택 외함의 외부 양측에 배치되는 체결판, 상기 체결판을 서로 연결하는 체결봉, 상기 체결판을 통해 상기 면압판 상에 연결되는 면압봉 및 상기 스택 외함의 외면과 상기 체결판의 내면 사이에 배치되는 스프링을 포함하는,
    가압 가능한 고온형 연료전지 단위셀이 적층된 스택 조립체.
  7. 제 6 항에 있어서,
    상기 체결봉은 상기 스택 외함의 외부 측에서 마주보는 상기 체결판을 연결하고, 상기 스프링은 상기 체결봉 상에서 상기 체결판을 관통한 상태로 배치되어져 상기 체결판에서 상기 면압판으로 일정한 하중을 인가하는,
    가압 가능한 고온형 연료전지 단위셀이 적층된 스택 조립체.
  8. 제 7 항에 있어서,
    상기 면압판 상에는 상기 면압봉과의 접촉을 위하여 소정 형상의 안착홈이 형성되는,
    가압 가능한 고온형 연료전지 단위셀이 적층된 스택 조립체.
  9. 제 5 항에 있어서,
    상기 스택 외함은,
    측방 양측이 개방된 외함 본체, 상기 외함 본체의 내측에 배치되는 적층부 및 상기 외함 본체의 개방된 양측을 패쇄하는 커버를 포함하고,
    상기 적층부는 상기 스택 외함 내부의 열을 외부로 방출하는 단열기능과 상기면압판의 전기절연성 및 면압지지 기능을 수행하는 측면베이스, 및 상기 스택이 놓이는 하부베이스를 포함하는,
    가압 가능한 고온형 연료전지 단위셀이 적층된 스택 조립체.
  10. 제 6 항에 있어서,
    상기 하부 베이스는,
    외부로부터 공급되는 연료와 공기의 입출구 플랜지, 상기 스택 내의 온도, 전압, 압력을 측정하기 위한 센서 집합체 및 상기 스택에서 생성된 전력을 외부의 전력처리장치와 연결해주는 연결단자대를 갖는, 가압 가능한 고온형 연료전지 단위셀이 적층된 스택 조립체.
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