KR20160150606A - Laminated sealing film forming method and forming apparatus - Google Patents

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Abstract

A laminated sealing film having a thin thickness and a high sealing performance is formed while suppressing degradation in productivity and the adhesion of foreign matters. When forming a laminated sealing film (203), which has a laminated structure where an inorganic layer (201) and an organic layer (202) are stacked, on an organic EL element S having a plurality of organic EL layers (102) as a light emitting layer formed on a substrate (101), a process of forming the inorganic film (201) by an atomic layer deposition method and a process of forming the organic layer (202) by a deposition polymerization method are alternately repeated in a single process chamber (11).

Description

적층 밀봉막 형성 방법 및 형성 장치{LAMINATED SEALING FILM FORMING METHOD AND FORMING APPARATUS}TECHNICAL FIELD [0001] The present invention relates to a laminated sealing film forming method and a laminated sealing film forming method.

본 발명은 유기 EL 소자에 사용되는 적층 밀봉막을 형성하는 적층 밀봉막 형성 방법 및 형성 장치에 관한 것이다.The present invention relates to a laminated sealing film forming method and apparatus for forming a laminated sealing film used in an organic EL device.

유기 EL 소자를 사용한 유기 EL 표시 장치는, 저소비 전력이며, 자연 발광형이며, 유기 발광 재료로부터 유래되는 다채로운 색조의 발광이 얻어지기 때문에, 차세대의 표시 장치로서 주목받고 있다.An organic EL display device using an organic EL element has attracted attention as a next-generation display device because it has a low power consumption, is a spontaneous emission type, and emits light of various colors derived from an organic light emitting material.

유기 EL 소자는, 기판 상에 매트릭스 형상으로 형성된 복수의 소자 형성 영역에, 발광층인 유기 EL층과 전극층 등이 적층된 상태로 형성된다.An organic EL element is formed in a state where an organic EL layer as an emitting layer, an electrode layer, and the like are laminated on a plurality of element formation regions formed in a matrix on a substrate.

이와 같은 유기 EL 소자를 사용한 유기 EL 표시 장치로서는, 유기 EL층으로서 백색 발광하는 것을 사용하고, 레드(R), 그린(G), 블루(B)에 대응하는 필터부를 갖는 컬러 필터를 조합한 것이 알려져 있다.As the organic EL display device using such an organic EL element, a combination of a color filter having a filter portion corresponding to red (R), green (G) and blue (B) It is known.

유기 EL층을 형성하는 유기 화합물은, 일반적으로, 수분이나 산소 등에 의해 열화되기 쉽기 때문에, 유기 EL층 계면에의 수분이나 산소 등의 혼입을 방지하는 것을 목적으로 하여, 유기 EL 소자에 대응하는 영역에, 유기 EL층에 영향을 주지 않을 정도의 온도에서 밀봉막을 형성하는 것이 행해지고 있다.The organic compound forming the organic EL layer is generally susceptible to deterioration due to moisture or oxygen. Therefore, for the purpose of preventing moisture, oxygen and the like from entering the interface of the organic EL layer, A sealing film is formed at a temperature at which the organic EL layer does not affect the organic EL layer.

유기 EL 소자의 밀봉막으로서는, 무기막과 유기막을 적층한 적층 밀봉막이 제안되어 있다(예를 들어 특허문헌 1, 2). 또한, 무기계의 밀봉막으로서는 Al2O3 등이 알려져 있고(예를 들어 특허문헌 3, 4), 유기계의 밀봉막으로서는 폴리이미드나 폴리우레아가 알려져 있다(예를 들어 특허문헌 4).As a sealing film of an organic EL device, a laminated sealing film in which an inorganic film and an organic film are laminated has been proposed (for example, Patent Documents 1 and 2). In addition, as the sealing film of the inorganic type such as Al 2 O 3 is known and (for example, Patent Documents 3 and 4), as a sealing film of an organic poly polyimide is polyurea known (e.g. Patent Document 4).

특허문헌 1에는, 적층 밀봉막의 예로서, 두께가 60㎚인 제1 무기막(산화알루미늄막)과, 두께 1.3㎛의 제1 유기막을 형성한 후, 두께가 40㎚인 제2 무기막, 제1 유기막과 마찬가지의 조건의 제2 유기막을 형성하고, 또한 제2 무기막 및 제1 유기막과 마찬가지의 조건에서, 제3 무기막, 제3 유기막, 제4 무기막을 형성한 것이 기재되어 있다. 이와 같이, 종래는, 1층당의 막 두께를 비교적 두꺼운 것으로 하고, 무기막과 유기막의 반복 횟수를 3∼4회 정도로 하여 밀봉성을 확보하고 있다.Patent Document 1 discloses a laminated sealing film in which a first inorganic film (aluminum oxide film) having a thickness of 60 nm and a first organic film having a thickness of 1.3 m are formed, and then a second inorganic film having a thickness of 40 nm, 1 organic film and a third inorganic film, a third organic film, and a fourth inorganic film are formed under the same conditions as those of the second inorganic film and the first organic film have. Thus, conventionally, the film thickness per layer is relatively thick, and the number of repetitions of the inorganic film and the organic film is about 3 to 4 times to secure the sealing property.

한편, 비특허문헌 1에는, 무기막과 유기막의 적층 밀봉막에 있어서, 적층수가 많을수록, 밀봉 성능이 높은 것이 보고되어 있다.On the other hand, in Non-Patent Document 1, it has been reported that the sealing performance of a laminated sealing film of an inorganic film and an organic film increases as the number of laminated layers increases.

일본 특허 제5162179호 공보Japanese Patent No. 5162179 일본 특허 제4987648호 공보Japanese Patent No. 4987648 일본 특허 공개 제2013-235726호 공보Japanese Patent Application Laid-Open No. 2013-235726 일본 특허 공개 제2015-15499호 공보Japanese Patent Application Laid-Open No. 2015-15499

AppliedPhysics Letters 102, 161908(2013)Applied Physics Letters 102, 161908 (2013)

그러나, 이와 같이 적층 밀봉막의 개개의 막의 막 두께를 크게 하여 밀봉 성능을 확보하고자 하면, 반복 횟수가 적어도 적층 밀봉막 전체의 두께가 두꺼운 것으로 되어 버린다. 적층 밀봉막이 두꺼워지면 광 투과율이 저하된다. 또한, 적층 밀봉막이 두꺼워짐으로써 발광층인 유기 EL층과 컬러 필터 사이의 갭이 넓은 것으로 되어, 유기 EL층으로부터, 컬러 필터의 레드(R), 그린(G), 블루(B)에 대응하는 필터부에의 광의 취출 각도가 작은 것으로 됨과 함께, 인접하는 필터부로의 광 누설을 방지하는 관점에서, 필터부끼리를 구획하는 블랙 매트릭스(BM)의 면적을 크게 하여 차광성을 높일 필요가 있어, 상대적으로 필터부의 면적이 작은 것으로 된다. 이로 인해, 광의 취출 효율이 저하된다.However, if the film thickness of each individual film of the laminated sealing film is increased to secure the sealing performance, the total number of repetition times becomes at least the entire thickness of the laminated sealing film. When the laminated sealing film becomes thick, the light transmittance decreases. Further, since the laminated sealing film is thickened, the gap between the organic EL layer which is the light emitting layer and the color filter becomes wide, and the gap between the organic EL layer and the filter corresponding to the red (R), green It is necessary to increase the area of the black matrix BM for partitioning the filter portions so as to increase the light shielding property from the viewpoint of preventing the leakage of light to the adjacent filter portions and increasing the light transmittance The area of the filter portion becomes small. As a result, the light extraction efficiency is lowered.

최근, 유기 EL 표시 장치에 요구되는 화상이나 영상의 화질은 점점 높은 것으로 되어, 적층 밀봉막이 두꺼워지는 것에 의한 광 투과율의 저하나 광 취출 효율의 저하가 화질에 미치는 영향을 무시할 수 없는 것으로 되어 가고 있다.In recent years, the image quality of an image or an image required for an organic EL display device has become higher, and the influence of a decrease in light transmittance or a decrease in light extraction efficiency due to thickening of the laminated sealing film on image quality has become negligible .

한편, 비특허문헌 1에 기재되어 있는 바와 같이 적층수를 증가시킴으로써 밀봉 성능을 높일 수 있기 때문에, 무기막 및 유기막의 막 두께를 얇게 하여 적층수를 증가시킴으로써 적층 밀봉막 전체를 얇게 하면서 밀봉 성능을 확보하는 것이 생각된다. 그러나, 특허문헌 1에도 기재되어 있는 바와 같이, 적층 밀봉막을 제조할 때에는, 무기막과 유기막을 별개의 장치에서 성막하는 것이 기술 상식이며, 적층을 반복할 때마다 장치간에서 기판을 반송하는 시간이 필요하여, 적층수를 증가시킬수록 생산성이 저하된다. 또한, 반송 시, 파티클 등의 이물이 소자 상에 부착될 확률이 높아져, 이물에 의해 밀봉 성능을 저하시키는 결함이 발생할 확률도 높아진다.On the other hand, as described in Non-Patent Document 1, since the sealing performance can be increased by increasing the number of laminated layers, the film thickness of the inorganic film and the organic film is reduced to increase the number of laminated layers, . However, as described in Patent Document 1, when manufacturing a laminated sealing film, it is a common practice to form an inorganic film and an organic film in separate devices, and the time for carrying the substrate between devices is repeated each time the lamination is repeated As the number of stacked layers increases, the productivity decreases. Also, at the time of transportation, the probability that particles such as particles adhere to the device increases, and the probability of occurrence of defects that lower the sealing performance by foreign matter also increases.

따라서, 본 발명은 막 두께가 얇고 또한 고밀봉 성능을 갖는 적층 밀봉막을, 생산성의 저하나 이물 부착을 억제하면서 형성할 수 있는 적층 밀봉막 형성 방법 및 형성 장치를 제공하는 것을 과제로 한다.SUMMARY OF THE INVENTION Accordingly, it is an object of the present invention to provide a laminated sealing film forming method and apparatus capable of forming a laminated sealing film having a thin film thickness and high sealing performance while suppressing the productivity or the adhesion of foreign matters.

상기 과제를 해결하기 위해서, 본 발명의 제1 관점은, 기판 상에 발광층인 유기 EL층이 복수 형성된 유기 EL 소자 상에, 무기막과 유기막이 적층된 구조의 적층 밀봉막을 형성하는 적층 밀봉막 형성 방법이며, 원자층 퇴적법에 의해 무기막을 형성하는 공정과, 증착 중합법에 의해 유기막을 형성하는 공정을, 하나의 처리 용기 내에서 교대로 복수회 반복하는 것을 특징으로 하는 적층 밀봉막 형성 방법을 제공한다.In order to solve the above problems, a first aspect of the present invention is a laminated sealing film forming method for forming a laminated sealing film having a structure in which an inorganic film and an organic film are laminated on an organic EL element in which a plurality of organic EL layers , Wherein the step of forming an inorganic film by an atomic layer deposition method and the step of forming an organic film by an evaporation polymerization method are alternately repeated a plurality of times in one processing vessel to form a laminated sealing film forming method to provide.

또한, 본 발명의 제2 관점은, 기판 상에 발광층인 유기 EL층이 복수 형성된 유기 EL 소자 상에, 무기막과 유기막이 적층된 구조의 적층 밀봉막을 형성하는 적층 밀봉막 형성 장치이며, 유기 EL 소자가 수용되는 처리 용기와, 상기 무기막을 원자층 퇴적법에 의해 형성하기 위한 제1 무기막 원료 가스 및 제2 무기막 원료 가스를 상기 처리 용기 내에 공급하는 제1 무기막 원료 가스 공급 유닛 및 제2 무기막 원료 가스 공급 유닛과, 상기 유기막을 증착 중합법에 의해 형성하기 위한 제1 유기막 원료 가스 및 제2 유기막 원료 가스를 상기 처리 용기 내에 공급하는 제1 유기막 원료 가스 공급 유닛 및 제2 유기막 원료 가스 공급 유닛과, 상기 처리 용기 내를 배기하는 배기 유닛과, 상기 제1 무기막 원료 가스 및 상기 제2 무기막 원료 가스를 교대로 상기 처리 용기 내에 공급하여 원자층 퇴적법에 의해 상기 무기막을 형성하는 것과, 상기 제1 유기막 원료 가스 및 상기 제2 유기막 원료 가스를 동시에 상기 처리 용기 내에 공급하여 증착 중합법에 의해 상기 유기막을 형성하는 것을 교대로 복수회 반복하도록 제어하는 제어부를 갖는 것을 특징으로 하는 적층 밀봉막 형성 장치를 제공한다.A second aspect of the present invention is a laminated sealing film forming apparatus for forming a laminated sealing film having a structure in which an inorganic film and an organic film are laminated on an organic EL element in which a plurality of organic EL layers as a light emitting layer are formed on a substrate, A first inorganic film raw material gas supply unit for supplying the first inorganic film raw material gas and the second inorganic film raw material gas into the processing container for forming the inorganic film by atomic layer deposition; A first organic film raw material gas supply unit for supplying a first organic film material gas and a second organic film material gas for forming the organic film by a deposition polymerization method into the processing vessel; 2 organic film material gas supply unit, an exhaust unit for exhausting the interior of the processing container, and a second inorganic film material gas supply unit for supplying the first inorganic film material gas and the second inorganic film material gas alternately into the processing vessel To form the inorganic film by an atomic layer deposition method and supplying the first organic film material gas and the second organic film material gas into the processing vessel at the same time to form the organic film by an evaporation polymerization method And a control unit for controlling the liquid crystal cell array to be alternately repeated a plurality of times.

상기 무기막으로서 산화알루미늄을 적절하게 사용할 수 있다. 또한, 상기 유기막으로서 폴리우레아 또는 폴리이미드를 적절하게 사용할 수 있다.As the inorganic film, aluminum oxide can be suitably used. Further, polyurea or polyimide may be suitably used as the organic film.

상기 무기막의 막 두께는 50㎚ 이하이고, 상기 유기막의 막 두께는 500㎚ 이하인 것이 바람직하다. 또한, 상기 적층 밀봉막의 막 두께는 1㎛ 이하인 것이 바람직하다.It is preferable that the film thickness of the inorganic film is 50 nm or less and the film thickness of the organic film is 500 nm or less. The thickness of the laminated sealing film is preferably 1 m or less.

상기 유기 EL 소자는, 상기 처리 용기 내에서 적재대에 적재된 상태에서 상기 무기막의 형성 및 상기 유기막의 형성이 행해지고, 상기 적재대의 적재면은, 증착 중합에 의해 상기 유기막을 성막 가능한 제1 온도로 온도 조절되고, 상기 처리 용기의 적재대 이외의 부분은, 증착 중합에 의한 상기 유기막의 성막이 발생하지 않는 제2 온도로 온도 조절되는 것이 바람직하다.Wherein the inorganic film is formed and the organic film is formed in a state in which the organic EL element is stacked on the stage in the processing vessel and the mounting surface of the stage is moved to a first temperature at which the organic film can be formed by vapor deposition polymerization And the temperature of the portion other than the mounting table of the processing container is adjusted to a second temperature at which film formation of the organic film by vapor deposition polymerization does not occur.

본 발명에 따르면, 적층 밀봉막을 형성할 때에, 무기막을 원자층 퇴적법에 의해 성막하고, 유기막을 증착 중합법에 의해 성막하므로, 이들을 얇게 형성할 수 있고, 이들의 적층수를 많게 함으로써 수분이나 산소 등의 밀봉성을 높게 해도 적층 밀봉막 전체의 막 두께를 얇게 할 수 있고, 또한 ALD법에 의한 무기막은 얇고 밀봉 기능이 높은 막이므로, 이들을 밀봉 성능을 확보할 수 있는 적층수로 적층해도 적층 밀봉막 전체의 막 두께를 얇게 할 수 있다. 또한, 무기막과 유기막을 동일한 처리 용기 내에서 성막하므로, 생산성의 저하나 이물 부착을 억제할 수 있다.According to the present invention, when the laminated sealing film is formed, the inorganic film is formed by the atomic layer deposition method, and the organic film is formed by the deposition polymerization method, so that these films can be formed thin. By increasing the number of these laminated films, The inorganic film formed by the ALD method is thin and the film has a high sealing function. Therefore, even if the laminated water is laminated by a laminated water capable of securing the sealing performance, The film thickness of the entire film can be reduced. Further, since the inorganic film and the organic film are formed in the same processing vessel, the productivity can be reduced and foreign matter adhesion can be suppressed.

도 1은 적층 밀봉막을 형성하는 적층 밀봉막 형성 장치를 도시하는 단면도.
도 2는 기판 상에 유기 EL층이 복수 형성된 유기 EL 소자를 도시하는 단면도.
도 3은 유기 EL 소자 상에 본 발명의 실시 형태에 따른 제조 방법에 의해 적층 밀봉막을 형성한 상태를 도시하는 단면도.
도 4는 유기 EL 소자 상에 종래의 제조 방법에 의해 적층 밀봉막을 형성한 상태를 도시하는 단면도.
도 5는 종래의 제조 방법에 의해 형성된 두꺼운 적층 밀봉막을 사용한 경우의 유기 EL층과 컬러 필터의 배치를 설명하기 위한 단면도.
도 6은 본 발명의 실시 형태의 제조 방법에 의해 형성된 얇은 적층 밀봉막을 사용한 경우의 유기 EL층과 컬러 필터의 배치를 설명하기 위한 단면도.BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS FIG. 1 is a cross-sectional view showing a laminated sealing film forming apparatus for forming a laminated sealing film;
2 is a cross-sectional view showing an organic EL element in which a plurality of organic EL layers are formed on a substrate.
3 is a sectional view showing a state in which a laminated sealing film is formed on an organic EL element by a manufacturing method according to an embodiment of the present invention.
4 is a cross-sectional view showing a state in which a laminated sealing film is formed on an organic EL element by a conventional manufacturing method.
5 is a sectional view for explaining the arrangement of an organic EL layer and a color filter when a thick laminated sealing film formed by a conventional manufacturing method is used.
6 is a cross-sectional view for explaining the arrangement of an organic EL layer and a color filter when a thin laminated sealing film formed by the manufacturing method of the embodiment of the present invention is used.

이하, 첨부 도면을 참조하여 본 발명의 실시 형태에 대하여 설명한다.Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the accompanying drawings.

도 1은 적층 밀봉막을 형성하는 적층 밀봉막 형성 장치를 도시하는 단면도이다.1 is a sectional view showing a laminated sealing film forming apparatus for forming a laminated sealing film.

적층 밀봉막 형성 장치(100)는 발광층인 유기 EL층을 포함하는 유기 EL 소자에 무기막과 유기막의 적층 밀봉막을 형성하는 것이며, 무기막을 원자층 퇴적법(ALD법)에 의해 성막하고, 유기막을 증착 중합법에 의해 성막하는 것이다.The laminated sealing film forming apparatus 100 is a laminated sealing film of an inorganic film and an organic film in an organic EL element including an organic EL layer which is a light emitting layer. An inorganic film is formed by atomic layer deposition (ALD) And the film is formed by a deposition polymerization method.

이 적층 밀봉막 형성 장치(100)는 유기 EL 소자 S에 성막 처리를 행하는 처리부(1)와, 처리부(1)의 처리 공간에 처리에 필요한 가스를 공급하는 가스 공급부(2)와, 처리부(1)의 처리 공간을 배기하는 배기 유닛(3)과, 제어부(4)를 구비하고 있다.The laminated sealing film forming apparatus 100 includes a processing section 1 for performing a film forming process on the organic EL element S, a gas supplying section 2 for supplying a processing gas to the processing space of the processing section 1, An exhaust unit 3 for exhausting the processing space of the engine 1, and a control unit 4.

처리부(1)는 성막 처리를 위한 처리 공간을 구획하는 처리 용기(11)와, 처리 용기(11) 내에 형성된 기판 상에 유기 EL층 및 전극 등이 형성된 유기 EL 소자 S를 적재하기 위한 적재대(12)와, 적재대(12)를 제1 온도로 온도 조절하는 제1 온도 조절 유닛(13)과, 처리 용기(11)의 적재대(12) 이외의 부분을 제2 온도로 온도 조절하는 제2 온도 조절 유닛(14)을 갖고 있다. 또한, 도시하고 있지 않지만, 처리 용기(11)의 측벽에는, 유기 EL 소자 S를 반입 및 반출하기 위한 반입출구가 형성되어 있고, 이 반입출구는 게이트 밸브에 의해 개폐 가능하게 되어 있다.The processing unit 1 includes a processing vessel 11 for partitioning a processing space for film forming processing and a loading table 11 for loading the organic EL element S on which an organic EL layer and electrodes are formed on a substrate formed in the processing vessel 11 A first temperature adjusting unit 13 for adjusting the temperature of the loading table 12 to a first temperature and a second temperature adjusting unit 13 for adjusting a temperature of the part other than the loading table 12 of the processing tank 11 to a second temperature 2 temperature control unit 14. [ Although not shown, a loading / unloading port for loading / unloading the organic EL element S is formed on the side wall of the processing container 11, and the loading / unloading port can be opened / closed by a gate valve.

제1 온도 조절 유닛(13)은 적재대(12)의 내부에 형성된 온도 조절 매체 유로(도시하지 않음)에 온도 조절 매체를 통류시킴으로써, 적재대(12)의 적재면의 온도를 제1 온도로 온도 조절한다. 제1 온도는 증착 중합에 의해 유기막을 성막 가능한 온도이다. 또한, 제2 온도 조절 유닛(14)은 처리 용기(11)의 벽부 등의, 피처리체인 유기 EL 소자 S가 적재되어 있는 적재대(12) 이외의 부분에 형성된 온도 조절 매체 유로(도시하지 않음)에 온도 조절 매체를 통류시킴으로써, 적재대(12) 이외의 부분의 온도를 제2 온도로 온도 조절한다. 제2 온도는 증착 중합에 의한 유기막의 성막이 발생하지 않는 온도이다.The first temperature control unit 13 controls the temperature of the loading surface of the loading table 12 to the first temperature (not shown) by passing a temperature control medium through a temperature control medium flow path (not shown) formed in the loading table 12 Adjust the temperature. The first temperature is a temperature at which the organic film can be formed by vapor deposition polymerization. The second temperature regulating unit 14 is a temperature regulating medium flow path (not shown) formed in a portion other than the loading table 12 on which the organic EL element S to be processed, such as a wall portion of the processing vessel 11, ), The temperature of the portion other than the loading table 12 is adjusted to the second temperature. The second temperature is a temperature at which film formation of the organic film by evaporation polymerization does not occur.

가스 공급부(2)는 ALD법에 의해 무기막을 성막할 때에 사용하는 제1 무기막 원료 가스 및 제2 무기막 원료 가스를 각각 공급하는 제1 무기막 원료 가스 공급 유닛(21) 및 제2 무기막 원료 가스 공급 유닛(22), 및 증착 중합법에 의해 유기막을 성막할 때에 사용하는 제1 유기막 원료 가스 및 제2 유기막 원료 가스를 각각 공급하는 제1 유기막 원료 가스 공급 유닛(23) 및 제2 유기막 원료 가스 공급 유닛(24)을 갖는다. 또한, 제1 무기막 원료 가스 공급 유닛(21), 제2 무기막 원료 가스 공급 유닛(22), 제1 유기막 원료 가스 공급 유닛(23) 및 제2 유기막 원료 가스 공급 유닛(24)에는, 각각 처리 용기(11)에 제1 무기막 원료 가스, 제2 무기막 원료 가스, 제1 유기막 원료 가스 및 제2 유기막 원료 가스를 공급하는, 제1 가스 공급 배관(25), 제2 가스 공급 배관(26), 제3 가스 공급 배관(27) 및 제4 가스 공급 배관(28)이 접속되어 있다. 또한, 제1 가스 공급 배관(25), 제2 가스 공급 배관(26), 제3 가스 공급 배관(27) 및 제4 가스 공급 배관(28)에는, 각각 제1 개폐 밸브(29), 제2 개폐 밸브(30), 제3 개폐 밸브(31) 및 제4 개폐 밸브(32)가 설치되어 있다.The gas supply unit 2 includes a first inorganic film source gas supply unit 21 for supplying a first inorganic film source gas and a second inorganic film source gas to be used for forming an inorganic film by the ALD method, A raw material gas supply unit (22), and a first organic film material gas supply unit (23) for supplying a first organic film material gas and a second organic film material gas, which are used for forming an organic film by the deposition polymerization method, And a second organic film source gas supply unit 24. The first inorganic film material gas supply unit 21, the second inorganic film material gas supply unit 22, the first organic film material gas supply unit 23 and the second organic film material gas supply unit 24 , A first gas supply pipe (25) for supplying the first inorganic film material gas, a second inorganic film material gas, a first organic film material gas, and a second organic film material gas to the processing container (11) A gas supply pipe 26, a third gas supply pipe 27 and a fourth gas supply pipe 28 are connected. The first gas supply pipe 25, the second gas supply pipe 26, the third gas supply pipe 27 and the fourth gas supply pipe 28 are provided with a first on-off valve 29, Off valve 30, a third on-off valve 31 and a fourth on-off valve 32 are provided.

또한, 도시하지 않지만, 그 밖에 불활성 가스 등을 포함하는 퍼지 가스나 희석 가스를 공급하는 가스 공급 유닛 및 가스 공급 배관이 설치되어 있다. 또한, 역시 도시하고 있지 않지만, 제1 가스 공급 배관(25), 제2 가스 공급 배관(26), 제3 가스 공급 배관(27) 및 제4 가스 공급 배관(28)에는, 유량 제어기가 설치되어 있다.Although not shown, a gas supply unit and a gas supply pipe for supplying a purge gas or a dilution gas including an inert gas or the like are provided. Although not shown, a flow controller is installed in the first gas supply pipe 25, the second gas supply pipe 26, the third gas supply pipe 27, and the fourth gas supply pipe 28 have.

ALD법에 의해 형성되는 무기막으로서는, 수분이나 산소를 밀봉하는 기능을 갖고, 절연성을 갖는 재료가 사용되고, 산화알루미늄(Al2O3)을 적절하게 사용할 수 있다. Al2O3막은 밀봉성이 높고, ALD 성막함으로써 결함이 매우 적고, 커버리지가 양호한 막으로 된다. 무기막으로서 Al2O3막을 성막할 때에는, 제1 무기막 원료 가스로서, 트리메틸알루미늄(TMA)을 적절하게 사용할 수 있고, 제2 무기막 원료 가스로서, H2O 가스나 O3를 적절하게 사용할 수 있다. 그리고, 개폐 밸브(29 및 30)를 조작함으로써, 제1 무기막 원료 가스 및 제2 무기막 원료 가스를 처리 용기 내의 퍼지를 사이에 넣어 교대로 공급한다.As the inorganic film formed by the ALD method, a material having a function of sealing water or oxygen and having an insulating property is used, and aluminum oxide (Al 2 O 3 ) can be suitably used. The Al 2 O 3 film has a high sealing property, and ALD film formation results in a film having a very small defect and a good coverage. When an Al 2 O 3 film is formed as an inorganic film, trimethyl aluminum (TMA) can be appropriately used as the first inorganic film source gas, and H 2 O gas or O 3 can be appropriately used as the second inorganic film source gas Can be used. Then, by operating the on-off valves 29 and 30, the first inorganic film raw material gas and the second inorganic film raw material gas are alternately supplied with the purge in the processing container interposed therebetween.

증착 중합법에 의해 형성되는 유기막은, 무기막에 발생한 결함이나 크랙을 분리하고, 또한 기판의 굽힘에 의해 무기막에 발생하는 크랙의 발생을 억제하는 기능을 갖는다. 유기막으로서는, 투명한 수지 재료가 사용되고, 폴리우레아나 폴리이미드를 적절하게 사용할 수 있다. 이들 중에서는 폴리우레아가 특히 바람직하다. 폴리우레아막은, 투명도가 높고, 커버리지가 매우 양호하며 박막화에 유리하다. 유기막으로서 폴리우레아막을 성막할 때에는, 제1 유기막 원료 가스 및 제2 유기막 원료 가스로서, 디아민 단량체 및 이소시아네이트 단량체를 사용할 수 있고, 이들이 N2 가스, He 가스, Ar 가스 등의 불활성 가스를 포함하는 캐리어 가스와 함께 처리 용기(11) 내에 공급된다. 또한, 폴리이미드막을 성막할 때에 사용하는 제1 유기막 원료 가스 및 제2 유기막 원료 가스로서는, 피로멜리트산 이무수물 및 4,4'-옥시디아닐린을 들 수 있다. 유기막을 성막할 때에는, 개폐 밸브(31 및 32)를 동시에 개방함으로써 제1 유기막 원료 가스 및 제2 유기막 원료 가스가 동시에 처리 용기(11) 내에 공급된다.The organic film formed by the vapor deposition polymerization method has a function of separating defects and cracks generated in the inorganic film and suppressing generation of cracks in the inorganic film due to bending of the substrate. As the organic film, a transparent resin material is used, and polyurea or polyimide can be suitably used. Of these, polyurea is particularly preferable. The polyurea film has a high transparency, a very good coverage, and is advantageous for thinning. When a polyurea film is formed as an organic film, a diamine monomer and an isocyanate monomer can be used as the first organic film material gas and the second organic film material gas, and an inert gas such as N 2 gas, He gas, or Ar gas And is supplied into the processing vessel 11 together with the carrier gas contained therein. Examples of the first organic film material gas and the second organic film material gas used for forming the polyimide film include pyromellitic dianhydride and 4,4'-oxydianiline. When the organic film is formed, the first organic film material gas and the second organic film material gas are simultaneously supplied into the processing container 11 by simultaneously opening and closing the open / close valves 31 and 32.

배기 유닛(3)은 처리 용기(11)의 측벽의 가스 도입 부분에 대향하는 위치에 접속된 배기 배관(41)과, 배기 배관(41)에 설치된 압력 제어 밸브(42)와, 배기 배관(41)을 통해 처리 용기(11) 내를 배기하는 진공 펌프(43)와, 배기 배관(41)에 있어서의 진공 펌프(43)의 하류측에 설치된 배기 가스 처리 설비(44)를 갖는다. 또한, 배기 배관(41)에도 제2 온도 조절 유닛(14)으로부터 온도 조절 매체가 통류되어, 증착 중합에 의한 유기막의 성막이 발생하지 않는 제2 온도로 온도 조절되도록 되어 있다.The exhaust unit 3 includes an exhaust pipe 41 connected to a position opposite to the gas introduction portion of the side wall of the processing vessel 11, a pressure control valve 42 provided in the exhaust pipe 41, an exhaust pipe 41 A vacuum pump 43 for exhausting the inside of the processing vessel 11 through the exhaust pipe 41 and an exhaust gas processing facility 44 provided on the downstream side of the vacuum pump 43 in the exhaust pipe 41. The temperature control medium is also passed through the exhaust pipe 41 from the second temperature control unit 14 to adjust the temperature to a second temperature at which film formation of the organic film by deposition polymerization does not occur.

제어부(4)는 개폐 밸브(29, 30, 31, 32), 진공 펌프(43), 제1 및 제2 온도 조절 유닛(13, 14) 등, 적층 밀봉막 형성 장치(100)의 각 구성부를 제어하기 위한 것이며, 마이크로프로세서(컴퓨터)를 갖고 있다. 제어부(4)는 적층 밀봉막 형성 장치(100)에서 무기막과 유기막을 교대로 성막하여 적층 밀봉막을 형성하는 처리를 실행하기 위한 프로그램인 처리 레시피를 그 안의 기억 매체에 저장하고 있고, 소정의 처리 레시피를 호출하여, 적층 밀봉막 형성 장치(100)에 적층 밀봉막을 형성하는 처리를 실행시킨다.The control unit 4 controls each component of the laminated sealing film forming apparatus 100 such as the opening and closing valves 29, 30, 31 and 32, the vacuum pump 43, the first and second temperature adjusting units 13 and 14, And has a microprocessor (computer). The control unit 4 stores a process recipe, which is a program for executing the process of forming the laminated sealing film by alternately forming the inorganic film and the organic film in the laminated sealing film forming apparatus 100, in the storage medium therein, Recipe is called to execute a process of forming a laminated sealing film on the laminated sealing film forming apparatus 100. [

다음에, 적층 밀봉막의 형성 방법에 대하여 설명한다.Next, a method of forming the laminated sealing film will be described.

처음에 도 2에 도시한 바와 같이, 기판(101) 상에 하부 전극(102), 유기 EL층(103) 및 상부 전극(104)을 형성한 유기 EL 소자 S를 준비한다. 또한, 전자 수송층 등의 다른 층이 형성되어 있어도 된다.An organic EL element S having a lower electrode 102, an organic EL layer 103, and an upper electrode 104 formed on a substrate 101 is first prepared as shown in Fig. Further, another layer such as an electron transport layer may be formed.

기판(101)의 재료는 특별히 한정되지 않지만, 예를 들어 유리판, 세라믹스판, 플라스틱 필름, 금속판 등을 들 수 있다. 기판(101)에는 프레임 형상을 이루는 뱅크(105)가 매트릭스 형상으로 형성되어 있고, 뱅크(105) 내에 하부 전극(102) 및 유기 EL층(103)이 형성된다. 따라서, 복수의 유기 EL층(103)이 기판(101) 상에 섬 형상으로 형성된다. 또한, 기판(101)에는 구동 회로(도시하지 않음)가 형성되어 있다.The material of the substrate 101 is not particularly limited, and examples thereof include a glass plate, a ceramic span, a plastic film, and a metal plate. The lower electrode 102 and the organic EL layer 103 are formed in the banks 105 in the form of a matrix. Therefore, a plurality of organic EL layers 103 are formed on the substrate 101 in an island shape. In addition, a driving circuit (not shown) is formed on the substrate 101.

유기 EL층은, 전극으로부터 전자 및 정공이 주입되는 것이 가능하고, 주입된 전하가 이동하여 정공과 전자가 재결합하여 발광하는 것이 가능한 유기 발광 물질을 포함한다. 유기 발광 물질로서는, 일반적으로 발광층에 사용되는 저분자 또는 고분자의 유기 물질이면 되고, 특별히 한정되지 않는다.The organic EL layer includes an organic luminescent material capable of injecting electrons and holes from the electrode and capable of recombining holes and electrons to move the injected charges to emit light. The organic luminescent material may be an organic material of low molecular weight or high molecular weight generally used for the luminescent layer, and is not particularly limited.

이와 같이 하여 얻어진 유기 EL 소자 S에 밀봉막을 형성할 때는, 이 유기 EL 소자 S를 도 1의 형성 장치(100)의 처리 용기(11) 내에 반입하여, 적재대(12) 상에 적재한다. 이때, 제1 온도 조절 유닛(13)에 의해, 적재대(12) 상면의 온도를 증착 중합에 의해 유기막을 성막 가능한 제1 온도, 예를 들어 100℃로 온도 조절하고, 제2 온도 조절 유닛(14)에 의해 처리 용기(11)의 벽부 등의 적재대(12) 이외의 부분의 온도를 증착 중합에 의한 유기막의 성막이 발생하지 않는 제2 온도, 예를 들어 150℃로 온도 조절하고 있다. 그리고, 진공 펌프(43)에 의해 배기하면서 압력 제어 밸브(42)에 의해 처리 용기(11) 내를 소정의 압력으로 감압하고, 처음에 ALD법에 의한 무기막의 성막을 행하고, 이어서 증착 중합에 의한 유기막의 성막을 행하고, 이들을 복수회 교대로 반복하여, 도 3에 도시한 바와 같이, 무기막(201)과 유기막(202)이 복수회 적층된 적층 밀봉막(203)을 제조한다. 적층수로서는 무기막(201)이 5층 이상인 것이 바람직하다. 도 3에서는, 무기막(201)이 5층, 유기막(202)이 4층인 경우를 도시하고 있다.When the sealing film is formed on the thus obtained organic EL element S, the organic EL element S is brought into the processing container 11 of the forming apparatus 100 of Fig. 1 and is stacked on the loading table 12. Fig. At this time, the temperature of the upper surface of the loading table 12 is adjusted by the first temperature adjusting unit 13 to a first temperature at which the organic film can be formed, for example, 100 占 폚 by vapor deposition polymerization, The temperature of the portion other than the mounting table 12 such as the wall portion of the processing vessel 11 is adjusted to a second temperature, for example, 150 占 폚, at which film formation of the organic film by vapor deposition polymerization does not occur. The inside of the processing container 11 is depressurized to a predetermined pressure by the pressure control valve 42 while evacuating by the vacuum pump 43 to form the inorganic film by the ALD method first, Film deposition of the organic film is performed and these are alternately repeated a plurality of times to produce a laminated sealing film 203 in which the inorganic film 201 and the organic film 202 are laminated a plurality of times as shown in Fig. As the laminated water, it is preferable that the inorganic film 201 has five or more layers. 3 shows a case where the inorganic film 201 has five layers and the organic film 202 has four layers.

ALD법에 의해 무기막(201)을 성막할 때에는, 제1 개폐 밸브(29) 및 제2 개폐 밸브(30)의 개폐 동작의 전환에 의해, 제1 무기막 원료 가스 공급 유닛(21)으로부터 처리 용기(11)로의 제1 무기막 원료 가스의 공급과, 제2 무기막 원료 가스 공급 유닛(22)으로부터 처리 용기(11)로의 제2 무기막 원료 가스의 공급을, 도시하지 않은 퍼지 가스 배관으로부터의 퍼지 가스에 의한 처리 용기(11)의 퍼지를 사이에 넣어 교대로 실시한다. 제1 무기막 원료 가스는 화합물 가스, 제2 무기막 원료 가스는 환원 가스이며, 처음에 제1 무기막 원료 가스를 유기 EL 소자 S의 표면에 흡착시킨 후, 제2 무기막 원료 가스의 공급에 의해 환원하여 매우 얇은 단위막을 형성하고, 이것을 반복함으로써 소정의 막 두께를 갖는 무기막(201)이 형성된다.When the inorganic film 201 is formed by the ALD method, the first inorganic film raw material gas supply unit 21 performs the processing from the first inorganic film raw material gas supply unit 21 to the first inorganic film raw material gas supply unit 21 by switching the opening / closing operations of the first opening / closing valve 29 and the second opening / Supply of the first inorganic film source gas to the vessel 11 and supply of the second inorganic film source gas from the second inorganic film source gas supply unit 22 to the processing vessel 11 are carried out from a purge gas pipe The purging of the processing vessel 11 by the purge gas of the processing vessel 11 is carried out alternately. The first inorganic film source gas is a compound gas and the second inorganic film source gas is a reducing gas. After the first inorganic film source gas is first adsorbed on the surface of the organic EL element S, To form a very thin unit film. By repeating this process, an inorganic film 201 having a predetermined film thickness is formed.

무기막(201)은 수분이나 산소를 밀봉하는 기능을 갖고, 절연성을 갖는 막이며, ALD법에 의해 성막함으로써, 결함이 적고 커버리지가 양호한 막으로 되며, 얇고 밀봉 기능이 높은 막으로 된다. 이와 같은 무기막(201)으로서는 산화알루미늄(Al2O3)을 적절하게 사용할 수 있다. Al2O3막은 밀봉성이 높고, ALD 성막함으로써 결함이 매우 적고, 커버리지가 양호한 막으로 된다.The inorganic film 201 has a function of sealing moisture or oxygen and is an insulating film. When the film is formed by the ALD method, the film becomes a film with less defects and good coverage, resulting in a thin film having a high sealing function. As such an inorganic film 201, aluminum oxide (Al 2 O 3 ) can be suitably used. The Al 2 O 3 film has a high sealing property, and ALD film formation results in a film having a very small defect and a good coverage.

무기막으로서 Al2O3막을 성막할 때에는, 제1 무기막 원료 가스로서, 트리메틸알루미늄(TMA)을 적절하게 사용할 수 있고, 제2 무기막 원료 가스로서, H2O 가스나 O3를 적절하게 사용할 수 있다.When an Al 2 O 3 film is formed as an inorganic film, trimethyl aluminum (TMA) can be appropriately used as the first inorganic film source gas, and H 2 O gas or O 3 can be appropriately used as the second inorganic film source gas Can be used.

증착 중합법에 의해 유기막(202)의 성막 시에는, 제3 개폐 밸브(31) 및 제4 개폐 밸브(32)를 개방하여, 제1 유기막 원료 가스 공급 유닛(23) 및 제2 유기막 원료 가스 공급 유닛(24)으로부터 처리 용기(11)에 제1 유기막 원료 가스 및 제2 유기막 원료 가스를 동시에 공급한다. 제1 유기막 원료 가스 및 제2 유기막 원료 가스는 단량체이며, 이들이 유기 EL 소자 S에 증착되고, 중합하여 유기막(202)으로 된다.The third open / close valve 31 and the fourth open / close valve 32 are opened so that the first organic film material gas supply unit 23 and the second organic film < RTI ID = 0.0 > The first organic film material gas and the second organic film material gas are simultaneously supplied from the raw material gas supply unit 24 to the processing container 11. [ The first organic film material gas and the second organic film material gas are monomers, which are deposited on the organic EL device S and polymerized to form the organic film 202. [

유기막(202)은 무기막에 발생한 결함이나 크랙을 다른 층으로부터 분리하고, 또한 기판의 굽힘에 의해 무기막에 발생하는 크랙의 발생을 억제하는 기능을 갖고, 증착 중합법을 사용함으로써 커버리지가 양호하고 박막화가 용이해진다. 유기막(202)으로서는, 투명한 수지 재료가 사용되고, 폴리우레아나 폴리이미드를 적절하게 사용할 수 있다. 이들 중에서는 폴리우레아가 특히 바람직하다. 폴리우레아막은, 투명도가 높고, 커버리지가 매우 양호하며 박막화에 유리하여, 적층 밀봉막(203)의 유기막(202)으로서 적합하다.The organic film 202 has a function of separating defects and cracks generated in the inorganic film from other layers and suppressing the generation of cracks in the inorganic film due to bending of the substrate. By using the vapor deposition polymerization method, And thinning becomes easy. As the organic film 202, a transparent resin material is used, and polyurea or polyimide can be suitably used. Of these, polyurea is particularly preferable. The polyurea film is suitable as the organic film 202 of the laminated sealing film 203 because of its high transparency, very good coverage and favorable thickness.

유기막으로서 폴리우레아막을 성막할 때에는, 제1 유기막 원료 가스 및 제2 유기막 원료 가스로서, 디아민 단량체 및 이소시아네이트 단량체를 사용할 수 있다. 이들을 N2 가스, He 가스, Ar 가스 등의 불활성 가스를 포함하는 캐리어 가스와 함께 처리 용기(11) 내에 공급함으로써, 이들 단량체가 중합하여 폴리우레아막으로 된다. 또한, 폴리이미드막을 성막할 때에는, 제1 유기막 원료 가스 및 제2 유기막 원료 가스로서, 피로멜리트산 이무수물 및 4,4'-옥시디아닐린을 사용할 수 있다. 이들을 마찬가지로 캐리어 가스와 함께 처리 용기(11) 내에 공급함으로써 중합하여 폴리이미드막으로 된다.When a polyurea film is formed as an organic film, as the first organic film material gas and the second organic film material gas, a diamine monomer and an isocyanate monomer can be used. These are fed into the processing vessel 11 together with a carrier gas containing an inert gas such as N 2 gas, He gas or Ar gas to polymerize these monomers to form a polyurea film. When the polyimide film is formed, pyromellitic dianhydride and 4,4'-oxydianiline can be used as the first organic film material gas and the second organic film material gas. These are likewise fed into the processing vessel 11 together with the carrier gas to polymerize to form a polyimide film.

무기막(201)의 막 두께는 50㎚ 이하가 바람직하고, 30㎚ 이하가 보다 바람직하다. 밀봉 성능을 확보하는 관점에서는 10㎚ 이상이 바람직하다. 또한, 유기막(202)의 막 두께는 500㎚ 이하가 바람직하고, 200㎚ 이하가 보다 바람직하다. 양호한 성막성을 얻는 관점에서는, 50㎚ 이상이 바람직하다. 적층 밀봉막(203)의 전체의 막 두께는 1㎛ 이하가 바람직하고, 0.5㎛ 이하가 보다 바람직하다.The thickness of the inorganic film 201 is preferably 50 nm or less, more preferably 30 nm or less. From the viewpoint of ensuring the sealing performance, 10 nm or more is preferable. The film thickness of the organic film 202 is preferably 500 nm or less, more preferably 200 nm or less. From the viewpoint of obtaining a good film-forming property, 50 nm or more is preferable. The total thickness of the laminated sealing film 203 is preferably 1 占 퐉 or less, more preferably 0.5 占 퐉 or less.

증착 중합법에 의해 유기막(202)을 성막할 때에는, 제1 온도 조절 유닛(13)에 의해, 적재대(12)의 적재면의 온도를 증착 중합에 의해 유기막을 성막 가능한 제1 온도로 온도 조절하고, 제2 온도 조절 유닛(14)에 의해, 적재대(12) 이외의 부분의 온도를 증착 중합에 의한 유기막의 성막이 발생하지 않는 제2 온도로 온도 조절한다. 증착 중합 반응은 소정의 온도 이하에서 발생하고, 그 온도보다도 높아지면 증착 중합 반응은 발생하지 않게 되므로, 이와 같이 온도 조절함으로써, 유기막(202)은 피처리체인 유기 EL 소자 S에만 성막되고, 적재대(12) 이외의 부분에는 거의 성막되지 않도록 할 수 있다. 유기막은 무기막보다도 두껍게 형성되고, 이것이 처리 용기(11)의 벽부 등의 적재대(12) 이외의 부분에 부착되면, 유지 보수 주기가 짧아져 버리지만, 이와 같이 적재대(12) 이외의 부분의 온도를 증착 중합에 의한 유기막의 성막이 발생하지 않는 제2 온도로 온도 조절함으로써, 그와 같은 문제가 발생하기 어렵게 할 수 있다. 또한, 이와 같이 적재대(12) 이외의 부분에 유기막이 발생하기 어려우므로, ALD법에 의한 무기막(201)의 성막 시에 적재대(12) 이외의 부분의 유기막이 악영향을 줄 우려도 적다.When the organic film 202 is formed by the vapor deposition polymerization method, the temperature of the mounting surface of the loading table 12 is adjusted by the first temperature adjusting unit 13 to the first temperature at which the organic film can be formed by vapor deposition polymerization And the temperature of the portion other than the loading table 12 is adjusted to the second temperature at which film formation of the organic film by the deposition polymerization does not occur by the second temperature adjusting unit 14. [ The deposition polymerization reaction occurs at a temperature below the predetermined temperature, and if the temperature is higher than the above temperature, the deposition polymerization reaction does not occur. Thus, by controlling the temperature in this manner, the organic film 202 is deposited only on the organic EL element S to be processed, It is possible to prevent the film from being formed almost at portions other than the base 12. If the organic film is formed thicker than the inorganic film and attached to a part other than the mounting table 12 such as the wall of the processing container 11, the maintenance period becomes shorter. However, Temperature is controlled to a second temperature at which film formation of an organic film by vapor deposition polymerization does not occur, such a problem can be prevented from occurring. In addition, since the organic film is less likely to be generated on the portion other than the stacking table 12, the organic film on the portion other than the stacking table 12 is less likely to be adversely affected when the inorganic film 201 is formed by the ALD method .

유기막(202)으로서 폴리우레아막을 적용하는 경우에는, 제1 온도가 100℃ 이하, 바람직하게는 50∼100℃이고, 제2 온도가 100℃보다 높은 온도, 바람직하게는 150∼180℃이다.When the polyurea film is used as the organic film 202, the first temperature is 100 占 폚 or less, preferably 50 to 100 占 폚, and the second temperature is higher than 100 占 폚, preferably 150 to 180 占 폚.

ALD법에 의해 무기막(201)을 성막할 때에는, 실온 내지 수백℃의 넓은 범위에서 성막 가능하지만, 처리 효율을 고려하면 유기막(202)일 때의 온도 설정을 바꾸지 않고 성막 처리를 행하는 것이 바람직하다. 이때, 제2 온도로 설정되어 있는 처리 용기(11)의 벽부 등의 적재대(12) 이외의 부분에도 막이 형성되지만, 무기막(201)은 유기막(202)보다 얇기 때문에, 처리 용기(11)의 벽부 등의 적재대(12) 이외의 부분에 형성되는 막의 막 두께는 얇아, 유지 보수성에 대하여 큰 영향은 주지 않는다. 또한, 이와 같이 적재대(12) 이외의 부분에 형성되는 막이 얇기 때문에, 유기막(202)의 성막 시에 악영향을 줄 우려도 적다.When the inorganic film 201 is formed by the ALD method, a film can be formed over a wide range from room temperature to several hundreds of degrees Celsius. However, considering the treatment efficiency, it is preferable to perform film formation without changing the temperature setting at the organic film 202 Do. Since the inorganic film 201 is thinner than the organic film 202 although the film is also formed in a portion other than the mounting table 12 such as the wall portion of the processing container 11 set at the second temperature, , The thickness of the film formed on the portion other than the mounting table 12 is thin and does not greatly affect the maintenance property. Further, since the film formed on the portion other than the stacking table 12 is thin, adverse effects are not likely to be adversely affected when the organic film 202 is formed.

종래는, 이와 같은 적층 밀봉막에 있어서, 1층당의 막 두께를 두껍게 함으로써 밀봉 성능을 높이는 것을 지향하고 있었다. 예를 들어 도 4에 도시한 바와 같이, CVD법이나 스퍼터링법에 의해, 막 두께가 수십 내지 수백㎚ 정도의 무기막(201')과 수㎛ 정도의 유기막(202')을 3층 정도 적층하여 전체의 두께가 수㎛인 적층 밀봉막(203')을 형성하였다.Conventionally, in such a laminated sealing film, the sealing performance is intended to be increased by increasing the film thickness per one layer. For example, as shown in Fig. 4, an inorganic film 201 'having a film thickness of several tens to several hundreds nm and an organic film 202' having a thickness of about several micrometers are laminated in three layers by a CVD method or a sputtering method Thereby forming a laminated sealing film 203 'having a total thickness of several micrometers.

그러나, 이와 같이 적층 밀봉막의 막 두께가 두꺼워지면 광 투과율이 저하된다. 또한, 적층 밀봉막이 두꺼워지면, 도 5에 도시한 바와 같이, 발광층인 유기 EL층(103)과 컬러 필터(301) 사이의 갭이 넓은 것으로 되어, 유기 EL층으로부터, 컬러 필터(301)의 레드(R), 그린(G), 블루(B)에 대응하는 필터부(302)에의 광의 취출 각도 θ가 작은 것으로 된다. 또한, 유기 EL층(103)과 컬러 필터(301) 사이의 갭이 넓은 것으로 됨으로써, 인접하는 필터부(302)에의 광 누설이 발생하기 쉬워지기 때문에, 필터부(302)끼리를 구획하는 블랙 매트릭스(BM)(303)의 면적을 크게 하여 차광성을 높일 필요가 있어, 상대적으로 필터부의 면적이 작은 것으로 된다. 이와 같이 광의 취출 각도 θ가 작은 것 및 블랙 매트릭스(BM)(303)의 면적이 큰 것에 의해, 광의 취출 효율이 저하된다.However, when the film thickness of the laminated sealing film is increased, the light transmittance is lowered. 5, the gap between the organic EL layer 103, which is a light emitting layer, and the color filter 301 becomes wide, so that the red color of the color filter 301 from the organic EL layer The extraction angle of light to the filter portion 302 corresponding to the red (R), green (G) and blue (B) is small. In addition, since the gap between the organic EL layer 103 and the color filter 301 is wide, light leakage to the adjacent filter portion 302 is liable to occur. Therefore, the black matrix (BM) 303 is required to be increased to increase the light shielding property, and the area of the filter portion is relatively small. As described above, when the light extraction angle? Is small and the area of the black matrix (BM) 303 is large, the light extraction efficiency is lowered.

이상과 같이, 적층 밀봉막이 두꺼워짐으로써, 광 투과율의 저하나 광 취출 효율의 저하가 발생하여, 요구되는 화질이 얻어지기 어렵게 되어 가고 있다.As described above, since the laminated sealing film is thickened, the light transmittance is lowered and the light extraction efficiency is lowered, and the required image quality is hardly obtained.

이에 반해, 본 실시 형태에서는, ALD법에 의해 무기막(201)을 형성하고, 증착 중합법에 의해 유기막(202)을 형성함으로써, 이들의 막 두께를 얇게 한다. ALD법에 의한 무기막(201), 특히 Al2O3막은, 결함이 적고 커버리지가 양호한 막으로 되며 얇고 밀봉 기능이 높은 막으로 되고, 증착 중합법에 의한 유기막(202), 특히 폴리우레아막이나 폴리이미드막은 커버리지가 양호하고 박막화가 용이해진다. 따라서, 이들을 밀봉 성능을 확보할 수 있는 적층수로 적층해도, 적층 밀봉막(203)의 전체의 막 두께를 1㎛ 이하 정도로 얇게 할 수 있다. 이에 의해, 적층 밀봉막(203)의 광 투과율을 높일 수 있다. 또한, 도 6에 도시한 바와 같이, 유기 EL층(103)과 컬러 필터(301) 사이의 갭이 종래보다도 좁아지기 때문에, 필터부(302)에의 광의 취출 각도 θ를 종래보다도 확대할 수 있다. 게다가, 광 누설되기 어려워지기 때문에, 블랙 매트릭스(BM)(303)의 면적을 종래보다도 작게 할 수 있다. 이로 인해, 광의 취출 효율이 종래보다도 향상된다. 또한, ALD법은 CVD법이나 스퍼터법에 비해 성막 속도가 느리지만, 전체의 막 두께를 얇게 할 수 있으므로, 전체의 성막 시간을 종래와 동등 이하로 할 수 있다.On the other hand, in the present embodiment, the inorganic film 201 is formed by the ALD method and the organic film 202 is formed by the evaporation polymerization method, so that the film thickness thereof is made thin. The inorganic film 201 by the ALD method, in particular, the Al 2 O 3 film is a film having a small defect and a good coverage and being thin and having a high sealing function, and the organic film 202 by the vapor deposition polymerization method, Or the polyimide film has good coverage and facilitates thinning. Therefore, even if they are laminated by a laminated water capable of securing the sealing performance, the total thickness of the laminated sealing film 203 can be reduced to about 1 占 퐉 or less. Thereby, the light transmittance of the laminated sealing film 203 can be increased. 6, the gap between the organic EL layer 103 and the color filter 301 is narrower than in the prior art, so that the light extraction angle? To the filter portion 302 can be widened as compared with the conventional one. In addition, since light leakage is less likely to occur, the area of the black matrix (BM) 303 can be made smaller than in the prior art. As a result, the light extraction efficiency is improved as compared with the prior art. In addition, although the ALD method has a slower film formation rate than the CVD method and the sputtering method, the entire film thickness can be made thinner, so that the entire film formation time can be made equal to or less than that of the conventional method.

또한, 종래, 적층 밀봉막을 제조할 때에는, 무기막과 유기막은 이질의 막이기 때문에, 별개의 장치로 성막하는 것이 기술 상식이었다. 이로 인해, 적층을 반복할 때마다 장치간에서 기판을 반송하는 시간이 필요하여, 적층수를 증가시킬수록 생산성이 저하된다. 또한, 반송 시, 파티클 등의 이물이 소자 상에 부착될 확률이 높아져, 이물에 의해 밀봉 성능을 저하시키는 결함이 발생할 확률도 높아진다.Further, conventionally, when the laminated sealing film is produced, since the inorganic film and the organic film are heterogeneous films, it is common knowledge that the film is formed by a separate device. Therefore, each time the stacking is repeated, it takes time to transport the substrate between the devices, and the productivity is lowered as the number of stacking is increased. Also, at the time of transportation, the probability that particles such as particles adhere to the device increases, and the probability of occurrence of defects that lower the sealing performance by foreign matter also increases.

이에 반해, 본 실시 형태에서는, 이와 같은 기술 상식에 반하여, 무기막(201)과 유기막(202)을 하나의 장치 처리 용기 내에서 성막한다. 이에 의해, 피처리체인 유기 EL 소자 S를 상이한 장치간에서 반송하지 않고, 무기막(201)과 유기막(202)을 반복하여 성막하여 적층 밀봉막(203)을 형성할 수 있으므로, 적층수를 증가시켜도 생산성의 저하가 적고, 또한 반송 시에 있어서의 이물의 부착도 방지할 수 있다.On the contrary, in the present embodiment, the inorganic film 201 and the organic film 202 are formed in one apparatus processing container, contrary to the above-mentioned technical knowledge. As a result, the inorganic film 201 and the organic film 202 can be repeatedly formed to form the laminated sealing film 203 without transporting the organic EL element S to be processed between different devices, It is possible to prevent the deterioration of the productivity and also prevent the foreign matter from adhering to the conveying path.

즉, 본 실시 형태에서는, 적층 밀봉막을 형성할 때에, 무기막을 ALD법에 의해 성막하고, 유기막을 증착 중합법에 의해 성막하므로, 이들을 얇게 형성할 수 있고, 또한 ALD법에 의한 무기막은 얇고 밀봉 기능이 높은 막이므로, 이들을 밀봉 성능을 확보할 수 있는 적층수로 적층해도 적층 밀봉막 전체의 막 두께를 얇게 할 수 있다. 또한, 무기막과 유기막을 동일한 처리 용기 내에서 성막하므로, 생산성의 저하나 이물 부착을 억제할 수 있다.That is, in the present embodiment, since the inorganic film is formed by the ALD method and the organic film is formed by the evaporation polymerization method at the time of forming the laminated sealing film, these films can be formed thin and the inorganic film by the ALD method is thin, It is possible to reduce the film thickness of the entire laminated sealing film even if these are laminated by a laminated water capable of securing the sealing performance. Further, since the inorganic film and the organic film are formed in the same processing vessel, the productivity can be reduced and foreign matter adhesion can be suppressed.

또한, 본 발명은 상기 실시 형태에 한정되지 않고 다양하게 변형 가능하다. 예를 들어, 상기 실시 형태에서는, ALD법에 의한 무기막으로서 Al2O3막을 사용하고, 증착 중합법에 의한 유기막으로서 폴리우레아 또는 폴리이미드를 사용한 예를 나타냈지만, 이것에 한정되는 것은 아니다. 또한, 상기 실시 형태에서는, 매엽식의 장치에 의해 적층 밀봉막을 형성한 예에 대하여 나타냈지만, 복수의 유기 EL 소자에 일괄하여 적층 밀봉막을 형성하는 배치식의 장치를 사용해도 된다.Further, the present invention is not limited to the above-described embodiment and can be modified in various ways. For example, in the above-described embodiment, an example is shown in which an Al 2 O 3 film is used as an inorganic film by an ALD method and a polyurea or polyimide is used as an organic film by an evaporation polymerization method, but the present invention is not limited thereto . In the above embodiment, a laminated sealing film is formed by a single-wafer type device. However, a batch type device for collectively forming a laminated sealing film on a plurality of organic EL elements may be used.

1 : 처리부
2 : 가스 공급부
3 : 배기 유닛
4 : 제어부
11 : 처리 용기
12 : 적재대
13 : 제1 온도 조절 유닛
14 : 제2 온도 조절 유닛
21 : 제1 무기막 원료 가스 공급 유닛
22 : 제2 무기막 원료 가스 공급 유닛
23 : 제1 유기막 원료 가스 공급 유닛
24 : 제2 유기막 원료 가스 공급 유닛
29, 30, 31, 32 : 개폐 밸브
25, 26, 27, 28 : 가스 공급 배관
41 : 배기 배관
42 : 압력 제어 밸브
43 : 진공 펌프
44 : 배기 가스 처리 설비
100 : 적층 밀봉막 형성 장치
101 : 기판
102 : 하부 전극
103 : 유기 EL층
104 : 상부 전극
201 : 무기막
202 : 유기막
203 : 적층 밀봉막
301 : 컬러 필터
302 : 필터부
303 : 블랙 매트릭스
S : 유기 EL 소자1:
2: gas supply part
3: Exhaust unit
4:
11: Processing vessel
12: Loading stand
13: first temperature control unit
14: second temperature control unit
21: First inorganic film raw material gas supply unit
22: the second inorganic film raw material gas supply unit
23: First organic film raw material gas supply unit
24: second organic film raw material gas supply unit
29, 30, 31, 32: opening / closing valve
25, 26, 27, 28: gas supply piping
41: Exhaust piping
42: Pressure control valve
43: Vacuum pump
44: Exhaust gas treatment plant
100: Laminated sealing film forming apparatus
101: substrate
102: lower electrode
103: organic EL layer
104: upper electrode
201: inorganic film
202: organic film
203: laminated sealing film
301: Color filter
302:
303: Black Matrix
S: organic EL device

Claims (10)

기판 상에 발광층인 유기 EL층이 복수 형성된 유기 EL 소자 상에, 무기막과 유기막이 적층된 구조의 적층 밀봉막을 형성하는 적층 밀봉막 형성 방법이며,
원자층 퇴적법에 의해 무기막을 형성하는 공정과,
증착 중합법에 의해 유기막을 형성하는 공정을,
하나의 처리 용기 내에서 교대로 복수회 반복하는 것을 특징으로 하는, 적층 밀봉막 형성 방법.A laminated sealing film forming method for forming a laminated sealing film having a structure in which an inorganic film and an organic film are laminated on an organic EL element in which a plurality of organic EL layers as a light emitting layer are formed on a substrate,
A step of forming an inorganic film by atomic layer deposition;
A step of forming an organic film by a vapor deposition polymerization method,
And repeating a plurality of times alternately in one processing vessel. 제1항에 있어서,
상기 무기막으로서 산화알루미늄을 사용하는 것을 특징으로 하는, 적층 밀봉막 형성 방법.The method according to claim 1,
Wherein the inorganic film is made of aluminum oxide. 제1항 또는 제2항에 있어서,
상기 유기막으로서 폴리우레아 또는 폴리이미드를 사용하는 것을 특징으로 하는, 적층 밀봉막 형성 방법.3. The method according to claim 1 or 2,
Wherein a polyurea or polyimide is used as said organic film. 제1항 또는 제2항에 있어서,
상기 무기막의 막 두께는 50㎚ 이하이고, 상기 유기막의 막 두께는 500㎚ 이하인 것을 특징으로 하는, 적층 밀봉막 형성 방법.3. The method according to claim 1 or 2,
Wherein the inorganic film has a thickness of 50 nm or less and the organic film has a thickness of 500 nm or less. 제1항 또는 제2항에 있어서,
상기 적층 밀봉막의 막 두께는 1㎛ 이하인 것을 특징으로 하는, 적층 밀봉막 형성 방법.3. The method according to claim 1 or 2,
Wherein the film thickness of the laminated sealing film is 1 占 퐉 or less. 제1항 또는 제2항에 있어서,
상기 유기 EL 소자는, 상기 처리 용기 내에서 적재대에 적재된 상태에서 상기 무기막의 형성 및 상기 유기막의 형성이 행해지고, 상기 적재대의 적재면은, 증착 중합에 의해 상기 유기막을 성막 가능한 제1 온도로 온도 조절되고, 상기 처리 용기의 적재대 이외의 부분은, 증착 중합에 의한 상기 유기막의 성막이 발생하지 않는 제2 온도로 온도 조절되는 것을 특징으로 하는, 적층 밀봉막 형성 방법.3. The method according to claim 1 or 2,
Wherein the inorganic film is formed and the organic film is formed in a state in which the organic EL element is stacked on the stage in the processing vessel and the mounting surface of the stage is moved to a first temperature at which the organic film can be formed by vapor deposition polymerization And the temperature of the portion other than the mounting table of the processing vessel is adjusted to a second temperature at which film formation of the organic film by vapor deposition polymerization does not occur. 기판 상에 발광층인 유기 EL층이 복수 형성된 유기 EL 소자 상에, 무기막과 유기막이 적층된 구조의 적층 밀봉막을 형성하는 적층 밀봉막 형성 장치이며,
유기 EL 소자가 수용되는 처리 용기와,
상기 무기막을 원자층 퇴적법에 의해 형성하기 위한 제1 무기막 원료 가스 및 제2 무기막 원료 가스를 상기 처리 용기 내에 공급하는 제1 무기막 원료 가스 공급 유닛 및 제2 무기막 원료 가스 공급 유닛과,
상기 유기막을 증착 중합법에 의해 형성하기 위한 제1 유기막 원료 가스 및 제2 유기막 원료 가스를 상기 처리 용기 내에 공급하는 제1 유기막 원료 가스 공급 유닛 및 제2 유기막 원료 가스 공급 유닛과,
상기 처리 용기 내를 배기하는 배기 유닛과,
상기 제1 무기막 원료 가스 및 상기 제2 무기막 원료 가스를 교대로 상기 처리 용기 내에 공급하여 원자층 퇴적법에 의해 상기 무기막을 형성하는 것과, 상기 제1 유기막 원료 가스 및 상기 제2 유기막 원료 가스를 동시에 상기 처리 용기 내에 공급하여 증착 중합법에 의해 상기 유기막을 형성하는 것을 교대로 복수회 반복하도록 제어하는 제어부를 갖는 것을 특징으로 하는, 적층 밀봉막 형성 장치.A laminated sealing film forming apparatus for forming a laminated sealing film having a structure in which an inorganic film and an organic film are laminated on an organic EL element in which a plurality of organic EL layers as a light emitting layer are formed on a substrate,
A processing container in which the organic EL device is accommodated,
A first inorganic film raw material gas supply unit and a second inorganic film raw material gas supply unit for supplying the first inorganic film raw material gas and the second inorganic film raw material gas for forming the inorganic film by the atomic layer deposition method into the processing vessel ,
A first organic film material gas supply unit and a second organic film material gas supply unit for supplying the first organic film material gas and the second organic film material gas for forming the organic film by the deposition polymerization method into the processing container,
An exhaust unit for exhausting the interior of the processing vessel,
The first inorganic film raw material gas and the second inorganic film raw material gas are alternately supplied into the processing container to form the inorganic film by an atomic layer deposition method; And a control unit for controlling the supply of the raw material gas to the processing vessel at the same time so as to alternately repeat the formation of the organic film by the vapor deposition polymerization method plural times. 제7항에 있어서,
상기 무기막으로서 산화알루미늄을 사용하는 것을 특징으로 하는, 적층 밀봉막 형성 장치.8. The method of claim 7,
And aluminum oxide is used as the inorganic film. 제7항 또는 제8항에 있어서,
상기 유기막으로서 폴리우레아 또는 폴리이미드를 사용하는 것을 특징으로 하는, 적층 밀봉막 형성 장치.9. The method according to claim 7 or 8,
Characterized in that polyurea or polyimide is used as said organic film. 제7항 또는 제8항에 있어서,
상기 처리 용기 내에서 상기 유기 EL 소자를 적재하는 적재대와,
상기 적재대의 적재면의 온도를, 증착 중합에 의해 상기 유기막을 성막 가능한 제1 온도로 온도 조절하는 제1 온도 조절 유닛과,
상기 처리 용기의 상기 적재대 이외의 부분의 온도를, 증착 중합에 의한 상기 유기막의 성막이 발생하지 않는 제2 온도로 온도 조절하는 제2 온도 조절 유닛을 더 갖는 것을 특징으로 하는, 적층 밀봉막 형성 장치.9. The method according to claim 7 or 8,
A stacking table for stacking the organic EL elements in the processing container,
A first temperature adjusting unit for adjusting the temperature of the mounting surface of the mounting table to a first temperature at which the organic film can be formed by vapor deposition polymerization,
Characterized by further comprising a second temperature control unit for controlling the temperature of a portion of the processing vessel other than the mounting table to a second temperature at which film formation of the organic film by deposition polymerization does not occur, Device.
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