KR20160150158A - 니켈-아연 플로우 전지용 전해액 및 이를 포함하는 니켈-아연 플로우 전지 - Google Patents

니켈-아연 플로우 전지용 전해액 및 이를 포함하는 니켈-아연 플로우 전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 니켈-아연 플로우 전지용 전해액 에 관한 것이며, 보다 상세하게는 니켈-아연 플로우 전지에 최적화된 전해액을 제공함으로써, 이를 포함하여 향상된 발현 용량 및 사이클 성능을 갖는 니켈-아연 플로우 전지에 관한 것이다.

Description

니켈-아연 플로우 전지용 전해액 및 이를 포함하는 니켈-아연 플로우 전지{ELECTROLYTE SOLUTION FOR Ni-Zn FLOW BATTERY AND Ni-Zn FLOW BATTERY COMPRISING THE SAME}
본 발명은 니켈-아연 플로우 전지용 전해액에 관한 것이며, 보다 상세하게는 니켈-아연 플로우 전지에 최적화된 전해액을 제공함으로써, 이를 포함하여 향상된 발현 용량 및 사이클 성능을 갖는 니켈-아연 플로우 전지에 관한 것이다.
최근 전력 수요-공급의 불일치로 인해 정전 피해가 속출 하고 있는 바, 이러한 단기적인 정전 피해를 최소화하며 중장기적으로는 효율적인 전력 활용, 고품질의 전력 확보, 안정적인 전력 공급 측면으로 비상전원인 에너지저장시스템 필요성이 증대되고 있다.
이에 더불어, 최근 환경오염 문제로 화석 연료의 사용이 제한되고 각국의 환경보전에 대한 의지로서 각종 환경규제가 실시되고 있어, 안정적이면서 환경친화적인 대용량 축전지에 대한 관심이 높아지고 있으며 이에 따른 기술개발이 집중적으로 진행되고 있다.
에너지 저장 시스템 (energy storage system, ESS)이란 생산된 전력을 저장했다가 전력이 가장 필요한 시기에 공급하여 에너지 효율을 높이는 시스템으로서, 전기를 저장 하는 역할을 하는 전지가 핵심부품으로서, 대용량의 전력저장을 위한 이차전지로는 납축전지, NaS 전지　그리고　레독스　흐름전지　(RFB,　redox　flow　battery) 등이 있다.
납축전지는 다른　전지에 비해 상업적으로 많이 활용되고 있으나, 효율이 낮고 및 빈번한 교체 주기로 인한 유지 보수의 비용과　전지　교체 시 발생하는 산업폐기물의 처리문제 등의 단점이 있다.
니켈(Ni)/아연(Zn) 이차전지는 작동전압이 1.6[V/cell] 이상으로, 중량 및 부피 에너지밀도가 높으며, 고유 출력 밀도(Specific power density)도 875[W/kg]으로서 납축전지의 535[W/kg]보다 우수하다.
또한, 최대 방전용량의 80%에 도달하게 되는 충방전 횟수(Cycle life)도 500회 이상으로서 납축 전지의 200~700 회에 비해서 비교적 안정적인 장점이 있다.
또한, 음극 활물질에 아연을 사용하는 니켈/아연 이차전지는 가격이 저렴하다는 장점을 가지므로 구동용뿐만 아니라 정치형 전력 저장용 이차전지로 널리 활용될 수 있다.
그러나 이와 같은 니켈/아연 이차전지는 아연 전극의 용해, 자가 방전, 모양 변화, 수지상 결정화 등으로 인하여 제한되는 문제점이 있었다.
본 발명은 니켈-아연 플로우 전지에서 전착력이 향상됨과 동시에 아연 이온의 수지상 형상을 억제하는 니켈-아연 플로우 전지용 전해액을 제공하는 것을 목적으로 한다.
또한, 본 발명은 상기 니켈-아연 플로우 전지용 전해액을 포함하여, 발현 용량 및 사이클 성능이 우수한 니켈-아연 플로우 전지를 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기한 과제해결을 위하여,
본 발명은 ZnO가 용해된 KOH 수용액을 포함하는 니켈-아연 플로우 전지용 전해액으로써, 상기 KOH 수용액은 5 내지 10 M의 농도를 갖고, 상기 ZnO를 과포화 상태로 포함하는 니켈-아연 플로우 전지용 전해액을 제공한다.
또한, 본 발명은 니켈화합물을 포함하여 형성되는 양극 활물질과, 양극 집전체를 구비하는 양극; 음극 집전체를 구비하고, 전지 구동에 따라 상기 음극집전체에 아연 또는 아연화합물이 흡착 또는 탈착되는 음극; 상기 양극과 음극 사이에 개재된 전해액; 및 상기 전해액을 순환시키는 펌프;를 포함하고, 상기 전해액은 ZnO가 용해된 KOH 수용액을 포함하는 니켈-아연 플로우 전지를 제공한다.　
본 발명의 전해액은 니켈-아연 플로우 전지에서 전착력을 향상시킴과 동시에 아연 이온의 수지상 형상을 억제할 수 있다.
또한, 본 발명의 전해액은 니켈-아연 플로우 전지에 최적화 된 것으로써, 니켈-아연 플로우 전지에서 우수한 발현 용량 및 사이클 성능을 구현할 수 있다.
또한, 본 발명의 전해액을 포함하는 니켈-아연 플로우 전지는 충방전 반응이 지속적으로 일어날 수 있어 수명 특성이 우수하다.
도 1은 본 발명의 니켈-아연 플로우 전지의 개략도이다.
도 2는 KOH의 몰농도에 따른 사이클 수에 따른 보존 용량을 나타낸 그래프이다.
도 3는 KOH의 몰농도에 따른 방전 용량을 나타낸 그래프이다.
도 4는 ZnO의 몰농도에 따른 사이클 수에 따른 보존 용량을 나타낸 그래프이다.
도 5는 ZnO의 몰농도에 따른 방전 용량을 나타낸 그래프이다.
본 발명의 이점 및 특징, 그리고 그것들을 달성하는 방법은 후술하는 실시예들을 참조하면 명확해질 것이다 그러나, 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예들에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 것이며, 단지 본 실시예들은 본 발명의 개시가 완전하도록 하며, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공되는 것이며, 본 발명은 청구항의 범주에 의해 정의될 뿐이다. 명세서 전체에 걸쳐 동일 참조 부호는 동일 구성요소를 지칭한다.
이하, 본 발명에 대하여 상세히 설명하도록 한다.
본 발명은 ZnO가 용해된 KOH 수용액을 포함하는 니켈-아연 플로우 전지용 전해액을 제공한다.
상기 전해액은 양극과 음극 사이에 개재되며, 충전 혹은 방전시 전지 내부의 아연 이온이 이동하는 통로의 역할을 한다.
상기 KOH 수용액의 몰농도는 5 내지 10 M일 수 있고, 바람직하게는 5 내지 7 M일 수 있다.
음극집전체로부터 탈착되는 산화아연의 경우, 강염기인 KOH 수용액 내에서 Zn2+와 같은 이온 상태로 존재할 수 있다.
이 때, KOH 수용액의 몰농도가 5M 미만으로 KOH가 포함되는 경우, 전지 반응에 충분한 양의 OH-를 제공할 수 없어, 양극의 활성이 감소될 우려가 있다.
또한, 10M을 초과하여 포함되는 경우, 흘러가는 이온량이 전착되는 이온량보다 커져, 전착력이 떨어져 전지의 전도성이 저하될 수 있고, 너무 높은 점성 때문에 반응 속도의 저하를 일으키는 문제점이 있다.
따라서, 상기 상기 KOH 수용액의 몰농도는 5 내지 7 M인 경우, 발현용량 및 수명 특성 등이 가장 우수한 니켈-아연 플로우 전지를 구현할 수 있다.
또한, 본 발명의 전해액은 상기 ZnO를 과포화 상태로 포함할 수 있고, 구체적으로 ZnO의 몰농도는 약 0.3 내지 약 0.7 M, 보다 바람직하게는 약 0.45 내지 약 0.55 M일 수 있다.
특히, 전해액에서 KOH 수용액의 몰농도가 5 내지 7M인 경우에는, ZnO가 과포화 상태일 때 가장 전지 성능이 우수한 바, 6.79M의 KOH 수용액에서 0.7M의 ZNO는 용해될 수 있는 최대량을 넘어선 과포화 상태이다.
전지 방전시에는 음극집전체에서 ZnO가 Zn2 + 이온의 형태로 전해액에 용해되고, 충전시에는 전해액의 Zn2 + 이온이 음극집전체에 ZnO 형태로 흡착되는데, 전해액 자체의 ZnO 농도가 과포화일 때, 전착력을 향상시킴과 동시에 아연 이온의 수지상 형상을 억제하는 효과가 있다.
상기　전해액은 수계　전해액일 수 있다.
상기 수계 전해액은 물을 포함할 수 있고, 구체적으로 증류수, 탈이온수일 수 있으나 이에 한정되지 않는다.
또한, 본 발명의 전해액은 에탄올을 포함할 수 있고, 구체적으로 전해액 총 중량%에 대하여, 약 3 내지 7 중량%, 보다 바람직하게는 4.5 내지 5.5 중량%로 포함할 수 있다.
본 발명의 전해액에 에탄올을 포함함으로써, 양극의 상변화 억제와 음극의 부반응 억제의 효과가 있고, 음극에 Zn 전착시 균일한 반응을 유도할 수 있는 장점이 있다.
본 발명은 니켈화합물을 포함하여 형성되는 양극 활물질과, 양극 집전체를 구비하는 양극; 음극 집전체를 구비하고, 전지 구동에 따라 상기 음극집전체에 아연 또는 아연화합물이 흡착 또는 탈착되는 음극; 상기 양극과 음극 사이에 개재된 전해액; 및 상기 전해액을 순환시키는 펌프;를 포함하고, 상기 전해액은 ZnO가 용해된 KOH 수용액을 포함하는 니켈-아연 플로우 전지를 제공한다.
상기 니켈-아연 플로우 전지에 포함되는 전해액에 관한 사항은 전술한 바와 같다.
도 1을 참조하면, 본 발명의 실시예에 따른 니켈-아연 플로우 전지(100)는 양극, 음극, 전해액(130) 및 펌프(140)를 포함하여, 니켈 및 아연의 산화/환원 반응을 이용하고, 전해액이 순환하는 구조를 갖는다.
양극은 양극집전체(미도시)와, 상기 양극집전체에 형성되는 양극활물질(110)을 포함한다. 양극 집전체는 Ni foam과 같은 니켈을 포함하는 재질로 형성될 수 있다. 양극활물질(110)은 니켈화합물을 포함한다.
이러한 양극활물질의 소재가 되는 니켈화합물은 NiOOH 및 Ni(OH)2 중에서 1종이상 포함할 수 있다. 이들 니켈화합물은 충방전 상태에 따라서 NiOOH(충전 후), Ni(OH)2(방전 후) 및 NiOOH 및 Ni(OH)2가 공존하는 형태(충방전 도중)로 존재할 수 있다.
음극은 음극집전체(124)를 포함하고, 이때, 음극집전체(124)에는 전지 구동, 예를 들어 충전이 진행됨에 따라서 아연 또는 아연화합물(120)이 전착되어 있을 수 있다.
또한, 이러한 아연 또는 아연화합물(120)은 전지 구동, 예를 들어 방전이 진행됨에 따라서 전해액(130)에 이온의 형태로 용해되어 있을 수 있다.
펌프(140)는 전해액을 순환시켜, 음극에 수지상정(dendrite)이 형성되는 것을 방지한다.
양극활물질 소재로 NiOOH를 이용할 경우, 양극에서는 아래의 반응식 1과 같은 화학 반응이 일어난다.
[반응식 1]
2NiOOH + 2H2O + 2e- = 2Ni(OH)2 + 2OH- , E0= 0.490V
아울러, 음극에서는 아래의 반응식 2와 같은 아연의 화학 반응이 일어난다.
[반응식 2]
Zn + 4OH- = Zn(OH)4 2- + 2e- , E0=-1.215V
본 발명의 전해액과, 상기의 반응식 1과 반응식 2로부터 전체적인 전지화학반응은 아래의 반응식 3과 같다.
[반응식 3]
Zn + 2KOH + 2H2O + 2NiOOH = 2Ni(OH)2 + K2Zn(OH)4, V=1.705V
상기 반응식 1 내지 3을 참조하면, 방전시에는 음극집전체에 흡착된 ZnO가 전해액에 Zn2+ 이온의 형태로 용해되고, NiOOH는 Ni(OH)2로 변화된다. 또한, 충전시에는 전해액에 용해되어 있는 Zn2+ 이온이 음극집전체에 ZnO의 형태로 흡착되고, Ni(OH)2가 NiOOH로 변화된다.
한편, 상기 양극(110), 음극(120) 및 전해액(130)은 케이스(101) 내에 수용된다. 케이스(140)은 다양한 재질로 형성될 수 있으며, 예를 들어, 안정성 및 내구성이 우수한 스테인리스 스틸 재질을 제시할 수 있다.
이때, 전해액(130)를 순환시키기 위한 펌프(140)는 도 1에 도시된 예와 같이, 케이스(101) 외부에 위치할 수 있다. 이 경우, 전해액이 케이스 내부에서 외부로, 외부에서 내부로 순환할 수 있다.
또한, 펌프(140) 전단 혹은 후단에는 충분한 전해액을 제공하며, 아울러 케이스 내에 공급되는 전해액의 양을 일정하게 하는데 기여할 수 있는 전해액 저장부(142)가 더 배치될 수 있다.
한편, 본 발명에 따른 니켈-아연 플로우 전지는 양극 및 음극 사이에 형성되어, 양극과 음극의 쇼트(short)를 방지하는 분리막을 더 포함할 수 있다. 분리막은 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등과 같은 고분자 재질로 형성될 수 있다.
이러한 분리막은 도 1에 도시된 전지 구조보다는 양극과 음극이 권취된 형태를 갖는 전지에 보다 유용하게 활용될 수 있다.
이하에서는 본 발명의 구체적인 실시예들을 제시한다. 다만, 하기에 기재된 실시예들은 본 발명을 구체적으로 예시하거나 설명하기 위한 것에 불과하며, 이로서 본 발명이 제한되어서는 아니된다.
제조예
하기 표 1에 기재된 조건의 전해액을 포함하는 니켈-아연 플로우 전지를 제조하였다.
전해액1 전해액2 전해액3 전해액4 전해액5 전해액6 전해액7 전해액8 전해액9
4M KOH
+0.7M ZnO		 5M KOH
+0.7M ZnO		 6M KOH
+0.7M ZnO		 6.79M KOH
+0.7M ZnO		 8M KOH
+0.7M ZnO		 9M KOH
+0.7M ZnO		 0.3M ZnO +6.79M KOH 0.5M ZnO +6.79M KOH 0.7M ZnO +6.79M KOH
전해액 1 내지 6은 ZnO의 농도는 0.7M로 유지하고 KOH의 농도만 변화시켜 제하였고, 전해액 7 내지 9는 KOH의 농도는 6.79M로 유지하고 ZnO의 농도만 변화시켜 제조하였다.
실험예
상기 표 1에 따른 전해액을 포함하는 니켈-아연 플로우 전지에 대하여 다음과 같은 실험을 수행하였고, 그 결과값을 도 2 내지 5에 나타내었다.
a) 사이클 수에 따른 보존 용량
1.95V 내지 1.4V 충/방전, C-rate 0.2 C 내지 0.5 C의 조건에서 측정하였다.
b) 방전 특성
1.95V 내지 1.4V 첫사이클 방전용량을 비교하여 측정하였다.
도 2는 KOH의 몰농도에 따른 사이클 수에 따른 보존 용량을 나타낸 그래프이다. KOH의 농도가 5M일 때 약 110% 를 웃도는 보존 용량을 나타내어 전지 특성이 가장 우수하나, 6M 및 6.79M인 경우에도 비교적 우수한 보존 용량을 나타낸다.
도 3는 KOH의 몰농도에 따른 방전 용량을 나타낸 그래프이다. 도 3에 나타난 바와 같이, KOH를 4M 농도로 포함하는 경우 발현 용량이 가장 낮은 것을 알 수 있다. 또한, 5M 내지 6.79M일 때 발현 용량이 좋고, 특히 5M일 때 가장 높아 향상된 전지 특성을 구현하는 것을 알 수 있다.
도 4는 ZnO의 몰농도에 따른 사이클 수에 따른 보존 용량을 나타낸 그래프이고, 도 5는 ZnO의 몰농도에 따른 방전 용량을 나타낸 그래프이다.
도 4 및 도 5에 나타난 바와 같이, 사이클 수에 따른 보존 용량 및 방전 용량 모두 ZnO의 농도가 높을수록 더 우수한 전지 특성을 나타내는 것을 확인하였다.
따라서, KOH의 농도는 5 내지 10M, 바람직하게는 약 5 내지 7M, 가장 바람직하게는 5M일 때, ZnO의 농도는 높을수록 전지의 충방전 성능 및 발현되는 보존 용량이 우수한 것을 알 수 있다.
101 : 케이스
110 : 양극활물질
120 : 아연 또는 아연화합물
124 : 음극집전체
130 : 전해액
140 : 펌프
142 : 전해액 저장부

Claims (10)

  1. 5 내지 10 M의 농도를 갖는 KOH 수용액을 포함하고,
    ZnO는 상기 KOH 수용액에 과포화 상태로 용해된
    니켈-아연 플로우 전지용 전해액.
  2. 제1항에 있어서,
    상기　ZnO는 0.3 내지 0.7M 의 농도로 포함된
    니켈-아연 플로우 전지용 전해액.
  3. 제1항에 있어서,
    상기　전해액은 수계　전해액인
    니켈-아연 플로우 전지용 전해액.
  4. 니켈화합물을 포함하여 형성되는 양극 활물질과, 양극 집전체를 구비하는 양극;
    음극 집전체를 구비하고, 전지 구동에 따라 상기 음극집전체에 아연 또는 아연화합물이 흡착 또는 탈착되는 음극;
    상기 양극과 음극 사이에 개재된 전해액; 및
    상기 전해액을 순환시키는 펌프;를 포함하고,
    상기 전해액은 ZnO가 용해된 KOH 수용액을 포함하는
    니켈-아연 플로우 전지.　
  5. 제4항에 있어서,
    상기 KOH 수용액은 5 내지 10 M의 농도를 갖는
    니켈-아연 플로우 전지.　
  6. 제4항에 있어서,
    상기 ZnO를 과포화 상태로 포함하는
    니켈-아연 플로우 전지.　
  7. 제4항에 있어서,
    상기　ZnO는 0.3 내지 0.7M 의 농도로 포함된
    니켈-아연 플로우 전지.　
  8. 제4항에 있어서,
    상기 니켈-아연 플로우 전지는
    상기 양극, 음극 및 전해액을 수용하는 케이스;를 더 포함하는
    니켈-아연 플로우 전지.　
  9. 제4항에 있어서,
    상기 양극활물질은
    NiOOH 및 Ni(OH)2　중에서 1종 이상을 포함하는
    니켈-아연 플로우 전지.
  10. 제4항에 있어서,
    상기 니켈-아연 플로우 전지는
    상기 양극 및 상기 음극 사이에 형성되는 분리막을 더 포함하는
    니켈-아연 플로우 전지.

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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CN108232268A (zh) * 2018-02-28 2018-06-29 浙江裕源储能科技有限公司 一种搅动溶液的锌镍液流电池
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