KR20160142589A - 원형 이차전지 - Google Patents

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KR20160142589A
KR20160142589A KR1020150078516A KR20150078516A KR20160142589A KR 20160142589 A KR20160142589 A KR 20160142589A KR 1020150078516 A KR1020150078516 A KR 1020150078516A KR 20150078516 A KR20150078516 A KR 20150078516A KR 20160142589 A KR20160142589 A KR 20160142589A
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KR
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electrode assembly
seal tape
secondary battery
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tape
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KR1020150078516A
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이용석
류덕현
이관수
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주식회사 엘지화학
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Abstract

본 발명은 원형 이차전지에 관한 것으로, 보다 상세하게는 전극조립체의 외주면을 내열성이 강화된 실 테이프 (sea tape)로 표면 코팅함으로써, 셀 발화시에 측면 파열(rupture)을 방지하여, 안전성을 향상시킨 원형 이차전지에 관한 것이다.

Description

원형 이차전지{Cylindrical Secondary Battery}
본 발명은 원형 이차전지에 관한 것으로, 보다 상세하게는 전극조립체의 외주면을 내열성이 강화된 실 테이프 (seal tape)로 표면 코팅함으로써, 셀 발화시에 측면 파열(rupture)을 방지하여, 안전성을 향상시킨 원형 이차전지에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 그러한 이차전지 중 높은 에너지 밀도와 방전 전압의 원형 이차전지에 대해 많은 연구가 행해졌고 또한 상용화되어 널리 사용되고 있다.
이차전지는 전지케이스의 형상에 따라, 전극조립체가 원형 또는 각형의 금속 캔에 내장되어 있는 원형 또는 각형 전지와, 전극조립체가 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치형 케이스에 내장되어 있는 파우치형 전지로 분류된다.
이때, 상기 전극조립체는 양극/분리막/음극의 적층 구조로 이루어진 충방전이 가능한 발전소자로서, 활물질이 도포된 긴 시트형의 양극과 음극 사이에 분리막을 개재하여 권취한 젤리-롤형 전극조립체, 소정 크기의 다수의 양극과 음극을 분리막이 개재된 상태에서 순차적으로 적층한 스택형 전극조립체, 소정 단위의 양극과 음극들을 분리막을 개재한 상태로 적층한 바이셀(Bi-cell) 또는 풀셀(Full cell) 등의 유닛 셀들이 분리필름에 의해 권취되어 있는 스택/폴딩형 전극조립체 등으로 분류될 수 있다. 그 중 젤리-롤형 전극조립체는 제조가 용이하고 중량당 에너지 밀도가 높은 장점을 가지고 있다.
일반적으로, 원형 이차전지는 젤리-롤형 전극조립체를 원형 금속 케이스에 수납하여 제조된다. 구체적으로, 상기 원형 이차전지는 양극/분리막/음극의 적층체를 둥글게 권취하여 젤리-롤의 형태 전극조립체를 형성한 다음, 상기 권취 형태를 유지하기 위하여 상기 전극조립체의 외주면에 PP(폴리프로필렌) 소재의 실 테이프(seal tape)를 접착시키고, 이를 전지케이스, 즉, 금속 캔에 수납한 후, 전해액을 주입하고, 전지케이스의 개방 상단에 전극 단자(예를 들어, 양극단자)가 형성되어 있는 탑 캡을 결합하여 제작한다.
한편, 상기 원형 이차전지는 전지가 낙하하거나 또는 외부 충격이 가해졌을 경우, 젤리-롤 형태의 전극조립체가 전지 내부에서 상하로 움직이면서 젤리-롤의 시트가 변형되어 단락이 유발될 수 있다.
또한, 이차전지의 특성상 충방전을 거듭하는 과정에서, 상기 원형 이차전지 내부에 삽입된 젤리-롤 형태의 전극조립체는 팽창과 수축을 반복하게 된다. 이때 젤리-롤 형태의 전극조립체 외곽 부위에서 팽창과 수축의 영향을 가장 많이 받게 되면서, 전극이 끊어지는 단선 현상이 발생할 수 있다.
종래 원형 이차전지는 과충전, 외부단락, 침상(nail) 관통, 국부적 손상(local crush) 등에 의해 짧은 시간내에 큰 전류가 흐르게 될 경우에도, IR 발열에 의해 전지가 가열되면서 발화/폭발의 위험성이 있다. 특히, 고온에 노출되었을 때, 내부 온도가 상승하면서 전해액과 전극 사이의 반응이 촉진된다. 그 결과, 반응열이 발생하여 이차전지의 내부 온도는 추가적으로 상승하게 되고, 이는 다시 전해액과 전극 사이의 반응을 가속화시킨다. 이러한 악순환에 의해, 원형 이차전지의 온도가 급격히 상승하는 열폭주 현상이 일어나면 온도가 일정 이상까지 상승하면서 발화되는 단점이 있다. 더욱이, 상기 전해액과 전극 사이의 반응에 의해 가스가 발생하면 이차전지 내압이 상승하게 되면서, 일정 압력 이상에서 원형 이차전지가 폭발하는 위험성이 있다.
이와 같은 발화/폭발의 위험성은 원형 이차전지가 가지고 있는 가장 치명적인 단점이라 할 수 있다. 예컨대, 원형 전지가 다수 적용된 전기 자동차의 경우, 셀이 발화할 때 인접한 셀들이 연쇄적으로 발화/폭발되는 문제가 발생한다.
따라서, 원형 이차전지의 개발에 필수적으로 고려해야 할 사항은 셀의 손상(damage)을 최소화하여, 안전성을 확보하는 것이다. 따라서, 이러한 문제점들을 근본적으로 해결할 수 있는 기술에 대한 필요성이 높은 실정이다.
본 발명은 상술한 원형 이차전지의 문제점을 해소하기 위한 것으로, 구체적으로 원형 전지의 권취된 전극조립체의 외주면 둘레에 내열성이 강화된 실 테이프를 표면 코팅함으로써, 셀 폭발 시에 원형 전지의 측면이 파열(rupture)되는 것을 방지하여, 안전성을 향상시킨 원형 이차전지를 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명의 일 실시예에서는
서로 대향하는 양극판과 음극판, 상기 양극판과 음극판 사이에 개재되는 세퍼레이터를 포함하는 전극조립체,
상기 전극조립체를 지지하고 보호하기 위해 상기 전극조립체의 외주면에 부착된 실 테이프 (seal tape);
상기 전극조립체를 수용하는 상단 개구부를 구비한 케이스; 및
상기 케이스의 상단 개구부를 밀봉하기 위한 캡 조립체를 포함하는 원형 이차전지 있어서,
상기 실 테이프는 내열성이 강한 고분자 물질로 이루어진 원형 이차전지를 제공한다.
구체적으로, 본 발명에서 상기 내열성이 강한 고분자 물질은 폴리이미드 (polyimide), 폴리부틸렌 테레프탈레이트(polybuthylene terephthalate, PBT), 폴리아미드이미드(polyamideimide, PAI), 퍼플루오로알콕시 (perfluoroalkoxy, PFA), 폴리설폰(polysulfone, PSF), 폴리아릴설폰(polyarylsulfone, PAS), 폴리테트라플루오로에틸렌(polytetrafluoroethylene, PTFE), 불소화 에틸렌프로필렌(fluorinated ethylene propylene, FEP), 에틸렌테트라플루오로에틸렌 (ethylenetetrafluoroethylene, ETFE), 및 폴리에틸렌나프탈렌(polyethylene naphthalene, PEN)으로 이루어진 군으로부터 선택된 단일물 또는 2종 이상의 혼합물을 포함한다.
또한, 상기 원형 이차전지는 상기 전극조립체와 실 테이프 사이에 접착성 향상을 위한 점착층을 추가로 포함할 수 있다.
본 발명에서 제조된 원형 이차전지에 의하면, 셀 발화 시에 전극조립체(shrinkage)의 수축 현상이 개선되어, 가스의 분출을 원활하게 함으로써, 셀 폭발 시 케이스(캔)의 측면 파열을 방지하여, 인접한 셀의 손상을 최소화하므로, 궁극적으로 전기자동차 등과 같은 원형 이차전지를 채용한 전자기기의 안전성을 강화시킬 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 실 테이프가 부착된 전극조립체의 사시도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 실 테이프가 부착된 전극조립체의 횡단면(B-B')이다.
도 3은 본 발명의 실험예에 따른 실 테이프가 부착된 전극조립체를 구비한 원형 이차전지에 대한 측면 폭발도를 측정한 사진이다.
이하, 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다.
본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니 되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.
종래 원형 이차전지의 경우, 안전성을 확보하기 위한 노력의 일환으로서, 셀 바깥쪽에 안전소자를 장착하여 사용하는 방법과, 셀 내부의 물질을 이용하는 방법이 제안되었다. 온도의 변화를 이용하는 PTC 소자, CID 소자, 전압의 변화를 이용하는 보호회로, 전지 내압의 변화를 이용하는 안전벤트(Safety Vent) 등이 전자에 해당하고, 전지 내부의 온도나 전압의 변화에 따라 물리적, 화학적, 전기화학적으로 변화할 수 있는 물질을 첨가하는 것이 후자에 속한다.
그러나, 셀 바깥쪽에 장착하는 안전소자들은 전지의 이상 발생으로 인해 가연성 가스가 이미 셀 내부에 충만한 상태에서는 안전성을 제공하지 못하며, CID 소자의 경우 원형 전지에만 적용할 수 있다는 단점이 있다. 또한, 내부 단락, 침상 관통, 국부적 손상 등과 같이 빠른 응답시간이 요구되는 경우에는 제대로 보호역할을 하지 못하는 것으로 알려져 있다.
이에, 본 발명에서는 상기의 문제점을 해결하기 위하여,
서로 대향하는 양극판과 음극판, 상기 양극판과 음극판 사이에 개재되는 세퍼레이터를 포함하는 전극조립체,
상기 전극조립체를 지지하고 보호하기 위해 상기 전극조립체의 외주면에 부착된 실 테이프 (seal tape);
상기 전극조립체를 수용하는 상단 개구부를 구비한 케이스; 및
상기 케이스의 상단 개구부를 밀봉하기 위한 캡 조립체를 포함하는 원형 이차전지 있어서,
상기 실 테이프는 내열성이 강한 고분자 물질로 이루어진 원형 이차전지를 제공한다.
구체적으로, 본 발명에서 상기 내열성이 강한 고분자 물질은 그 대표적인 예로서 폴리이미드 (polyimide), 폴리부틸렌 테레프탈레이트(polybuthylene terephthalate, PBT), 폴리아미드이미드(polyamideimide, PAI), 퍼플루오로알콕시 (perfluoroalkoxy, PFA), 폴리설폰(polysulfone, PSF), 폴리아릴설폰(polyarylsulfone, PAS), 폴리테트라플루오로에틸렌(polytetrafluoroethylene, PTFE), 불소화 에틸렌프로필렌(fluorinated ethylene propylene, FEP), 에틸렌테트라플루오로에틸렌 (ethylenetetrafluoroethylene, ETFE), 및 폴리에틸렌나프탈렌(polyethylene naphthalene, PEN)으로 이루어진 군으로부터 선택된 단일물 또는 2종 이상의 혼합물을 포함한다.
이와 같이, 본 발명의 원형 이차전지는 실 테이프로 내열성이 강한 고분자 물질로 사용한다. 이와 같이 내열성이 강한 고분자 물질을 사용하는 경우, 젤리-롤 타입으로 귄취된 형태의 전극조립체를 고정되게 잡아 주는 역할을 부여하는 동시에, 발화 시에 테이프가 녹아 가스의 passway를 차단하는 것을 지연시키는 효과를 구현할 수 있다.
이때, 본 발명의 원형 이차전지에 있어서, 상기 실 테이프의 단축 길이는 전극조립체의 높이(길이)와 동일하거나, 또는 약 1 내지 10% 이하로 작거나, 클 수 있으며, 이 중 약 10% 이하로 작은 것이 가장 바람직하다. 또한, 상기 실 테이프의 장축 길이는 전극조립체의 외주면을 적어도 1 회 이상 감쌀 수 있는 길이를 가지는 것이 바람직하며, 구체적으로 전극조립체의 외주면 길이의 약 1.1배 이상, 구체적으로 약 1.1배 내지 2배의 길이를 가지는 것이 바람직하다.
또한, 상기 실 테이프의 두께는 17㎛ 이하, 바람직하게 1 내지 17㎛, 더욱 바람직하게 1 내지 10㎛ 두께로 형성될 수 있다.
또한, 본 발명의 원형 이차전지는, 상기 전극조립체와 실 테이프 사이에 접착성 향상을 위한 점착층을 추가로 포함할 수 있다.
상기 점착층은 메틸 메타크릴레이트 (methyl methacrylate; MMA), 메틸 아크릴레이트 모노머 (methyl acrylate monomer; MAM) 또는 아크릴산 무수물 (acrylic acid anhydride;; AAA)으로 이루어질 수 있으며, 두께는 약 10 ㎛ 이하인 것이 바람직하다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명에 따른 원형 이차전지의 구성 및 작용을 상세히 설명하면 다음과 같다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 실 테이프가 부착된 전극조립체의 사시도이며, 도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 실 테이프가 부착된 전극조립체의 횡단면(B-B')이다.
도 1을 참고하여, 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 원형 이차전지는 전극조립체(100)와, 상기 전극조립체(100)와 전해액을 수용하는 원형 캔(미도시)과, 상기 원형 캔(미도시) 상부에 조립되어 상기 원형 캔(미도시)을 밀봉하며 상기 전극조립체(100)에서 발생하는 전류를 외부 장치로 흐르게 하는 캡 조립체(미도시)를 포함하여 형성된다.
상기 전극조립체(100)를 수용하는 캔(미도시)의 내부 표면은 알루미늄(Al), 철(Fe) 등 전해액과 비교적 친화력이 좋은 재질로 이루어져 있다.
상기 전극조립체(100)는 양극집전체의 표면에 양극활물질층이 코팅된 양극판(미도시)과 음극집전체의 표면에 음극활물질층이 코팅된 음극판(미도시)과 상기 양극판 및 음극판 사이에 위치하여 상기 양극판과 음극판을 전기적으로 절연시키는 세퍼레이터(미도시)가 젤리-롤 형상으로 권취되어 형성된다.
이때, 상기 양극판은, 도면에는 상세히 도시되지 않았지만, 도전성이 우수한 금속 박판, 예를 들면, 알루미늄(Al) 호일(foil)로 이루어진 양극집전체와, 그 양 면에 코팅된 양극활물질층을 포함하고 있다. 상기 양극판의 양 말단에는 양극 활물질층이 형성되지 않은 양극 집전체 영역, 즉 양극 무지부가 형성된다. 상기 양극 무지부의 일단에는 일반적으로 알루미늄(Al) 재질로 형성되며, 전극조립체(100)의 상부로 일정 길이 돌출되는 양극 탭(101)이 접합되어 있다.
또한, 상기 음극판은, 도면에는 상세히 도시되지 않았지만, 전도성 금속 박판, 예를 들면, 구리(Cu) 또는 니켈(Ni) 호일로 이루어진 음극집전체와, 그 양면에 코팅된 음극활물질층을 포함하고 있다. 상기 음극판의 양 말단은 음극활물질층이 형성되지 않은 음극집전체 영역, 즉 음극무지부가 형성된다. 상기 음극무지부의 일단에는 일반적으로 니켈(Ni) 재질로 형성되며, 전극조립체(100)의 하부로 일정 길이 돌출된 음극 탭(105)이 접합되어 있다. 더불어 상기 전극조립체(100)의 상부 및 하부에는 각각 캡 조립체(미도시) 또는 원형 캔(미도시)과의 접촉을 방지하기 위한 절연 플레이트(미도시)가 추가로 포함되어 형성될 수 있다.
특히, 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 원형 이차전지는 상기 권취된 전극조립체(100)의 형태를 유지하기 위하여, 상기 전극조립체의 외주면에 전극조립체(100)를 지지, 보호하기 위한 실 테이프(107)를 부착할 수 있다.
구체적으로, 상기 전극조립체는 외주면에 상기 제2 세퍼레이터의 최외측 단부가 위치하는 마감부(미도시)를 포함하며, 상기 실 테이프는 상기 마감부를 포함하는 상기 전극조립체의 외주면을 둘러싸도록 부착되어 상기 전극조립체가 풀어지는 것을 방지하게 된다.
상기 실 테이프는 전극조립체의 외주면과 캔의 내면 사이에 위치하게 된다.
이때, 상기 실 테이프는 전해액과의 접촉에 의해 적어도 부분적으로 방향성이 풀어지면서 형태가 변형되는 내열성이 강한 고분자 물질로 이루어져 있으며, 구체적으로 물질은 폴리이미드 (polyimide), 폴리부틸렌 테레프탈레이트(polybuthylene terephthalate, PBT), 폴리아미드이미드(polyamideimide, PAI), 퍼플루오로알콕시 (perfluoroalkoxy, PFA), 폴리설폰(polysulfone, PSF), 폴리아릴설폰(polyarylsulfone, PAS), 폴리테트라플루오로에틸렌 (polytetrafluoroethylene, PTFE), 불소화 에틸렌프로필렌(fluorinated ethylene propylene, FEP), 에틸렌테트라플루오로에틸렌 (ethylenetetrafluoroethylene, ETFE), 및 폴리에틸렌나프탈렌(polyethylene naphthalene, PEN)으로 이루어진 군으로부터 선택된 단일물 또는 2종 이상의 혼합물을 포함한다.
또한, 상기 실 테이프의 길이 및 두께는 전지의 규격에 따라 가변적으로 변형될 수 있으므로 반드시 제한되지는 않으나, 예를 들면 상기 실 테이프의 단축 길이(폭)는 전극조립체의 높이와 동일하거나, 또는 약 1 내지 10% 이하로 작거나, 큰 것이 바람직하다. 만약, 상기 실 테이프의 단축 길이(폭)가 상기 전극조립체의 높이(길이)를 기준으로 10% 이상으로 작은 경우, 전극조립체의 유동을 막는 역할이 충분히 구현할 수 없다는 단점이 있다. 또한, 상기 실 테이프의 단축 길이(폭)가 상기 전극조립체의 높이(길이)를 기준으로 10% 이상 긴 경우, 전극조립체의 상단부와 하단부 일부에 실 테이프가 부착되어, 전해액 함침성이 저감되는 단점이 있다.
또한, 상기 실 테이프의 장축 길이는 전극조립체의 외주면을 적어도 1 회 이상 감쌀 수 있는 길이를 가지는 것이 바람직하며, 구체적으로 전극조립체의 외주면 길이를 기준으로 약 1.1배 이상, 구체적으로 약 1.1배 내지 2배인 것이 바람직하다. 이때, 상기 실 테이프의 장축 길이가 전극조립체의 외주면 길이의 약 1.1배 이하인 경우 실 테이프가 커버되지 않은 부분의 분리막 수축 (shrinkage)에 의한 가스 passway가 차단되는 문제점이 있고, 2배 이상인 경우에는 전해액 침강할 공간이 없어, 젖음성 저하되는 문제점이 있다.
또한, 상기 실 테이프의 두께는 17㎛ 이하, 바람직하게 1 내지 17㎛, 더욱 바람직하게 1 내지 10㎛ 두께로 형성되는 것이 바람직하다. 만약, 상기 실 테이프의 두께가 1㎛ 미만일 경우 전해액과의 접촉에 의해서도 충분한 두께의 확보가 어려워 전극조립체의 유동성 방지 효과가 떨어지는 문제점이 있으며, 상기 실 테이프의 두께가 17㎛를 초과할 경우 케이스 및 전극조립체 사이의 공간 축소로, 내부 전해액의 주입량이 그 만큼 줄어들어 충분한 용량확보가 어렵다는 단점이 있다.
보다 구체적으로, 상기 실 테이프(107)는 전극조립체(100)의 외주면의 높이 전체를 둘러싸도록 부착될 수도 있다. 그러나 바람직하게는 상기 실 테이프(107)는 도 2에 도시된 바와 같이 전극조립체(100)의 외주면 중 상단부와 하단부의 일부를 제외한 부분에 부착될 수 있다. 상기 상단부는 캔과 전극조립체(100) 사이로 전해액이 스며들 수 있는 공간으로 작용하게 되는 부분이며, 상기 하단부는 캔 바닥에 주입되어 있는 전해액이 전극조립체(100)와 접하게 되는 부분이다. 따라서, 전극조립체(100)에 함침되는 전해액의 함침성을 고려한다면 상기 전극조립체(100)의 상단부와 하단부 일부에는 실 테이프(107)가 부착되지 않도록 하는 것이 바람직하다.
아울러 상기 실 테이프(107)는 전극조립체(100)의 외주면 길이 전체를 덮도록 1회 감아서 부착될 수 있으나, 필요에 따라서는 전극조립체(100)의 외주면을 1회 이상 감아서 부착할 수도 있으며, 또한 전극조립체(100)의 외주면 길이방향 일부만 덮도록 부착될 수도 있다. 전극조립체(100)의 유동성을 고려한다면 상기 실 테이프(107)는 전극조립체(100)의 외주면 길이 전체를 덮는 범위 내에서 1회 이상 감아서 부착시키는 것이 바람직하다.
또한, 발명의 바람직한 실시예에 따른 원형 이차전지는 상기 전극조립체와 실 테이프 사이에 접착성 향상을 위한 점착층을 추가로 포함할 수 있다.
상기 점착층은 일면이 상기 실 테이프의 내면에 코팅되며, 타면은 전극조립체의 외주면에 부착된다. 상기 점착층은 실 테이프의 내면 전체에 코팅될 수 있으며, 한편 실 테이프 내면의 일부에 코팅될 수도 있다. 상기 점착층이 실 테이프 내면 중 일부에 형성되는 경우, 전극조립체의 마감부와 마주보는 부분에는 반드시 점착층이 형성되어야 한다. 또한, 상기 점착층이 실 테이프의 내면 일부에 형성되는 경우 스트라이프(stripe) 형상으로 형성될 수 있으며, 여기서 상기 점착층의 형상을 한정하는 것은 아니다.
상기 점착층은 메틸 메타크릴레이트 (methyl methacrylate; MMA), 메틸 아크릴레이트 모노머 (methyl acrylate monomer; MAM) 또는 아크릴산 무수물 (acrylic acid anhydride;; AAA)으로 이루어질 수 있으며, 이외에도 당해 분야의 실 테이프에서 일반적으로 사용되는 PMMA(poly methyl methacrylate), PEMA(poly ethyl methacrylate) 또는 PBMA(poly butylmethacrylate) 등의 아크릴계 접착제라면 제한 없이 사용될 수 있다.
또한, 상기 점착층(미도시)은 상기 실 테이프(107) 상에 다양한 공지의 방법에 의해 다양한 두께로 코팅될 수 있다. 예를 들면, 상기 점착층(미도시)은 점착제를 나이프 코팅에 의해 10㎛ 이하, 구체적으로 1 내지 10㎛의 두께로 코팅될 수 있다. 만약 상기 점착층의 두께가 10㎛ 이상인 경우, 젤리롤 전극조립체의 외경(부피)이 증가하여 생산성 문제 및 셀 내부 공간의 감소로 인한 안전성이 저하된다.
한편, 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 원형 이차전지는 전해액으로서, 고분자 필름의 방향성을 풀어 줄 수 있는 비수성 유기용매를 포함하는 것이라면 제한 없이 사용할 수 있다. 바람직하게는 상기 전해액의 대표적인 예로서는 카보네이트계가 포함되는 것이 바람직하다. 상기 카보네이트계로는 디메틸 카보네이트(DMC), 디에틸 카보네이트(DEC), 디프로필 카보네이트(DPC), 메틸프로필 카보네이트(MPC), 에틸프로필 카보네이트(EPC), 메틸에틸 카보네이트(MEC) 에틸렌 카보네이트(EC), 프로필렌 카보네이트(PC), 부틸렌 카보네이트(BC) 등이 포함될 수 있다. 특히 바람직하게는 DMC, DEC 및 DPC 등과 같은 무극성 유기용매를 포함하는 것이 좋다. 이러한 카보네이트계 유기용매는 폴리스틸렌과 같이 고분자 간의 거리가 있는 형태의 고분자 사이에 용이하게 침투하여 고분자 방향성을 쉽게 풀어준다.
상기 비수성 유기용매 중 카보네이트계 용매, 특히 DMC, DEC 또는 DPC 등과 같은 무극성 유기용매는 전해액 전체 함량에 대하여 중량 분율로 10 내지 60중량% 함유되는 것이 바람직하다. 상기 무극성 유기용매가 전해액 전체 함량에 10중량% 미만으로 포함되는 경우 고분자 필름의 고분자 사이에 용이하게 상기 무극성 유기용매가 침투되지 못하여 필름의 변형효과가 떨어져 유동성 방지효율이 저하되는 단점이 있다. 또한, 상기 무극성 유기용매가 전해액 전체 함량에 대하여 60중량%를 초과할 경우 더 이상 증진된 변형효과를 얻기 어려우므로 바람직하지 않다.
본 발명에 따른 전해액은 상기 용매 이외의 성분들에 대해서 공지된 전해액이 사용될 수 있다. 즉, 본 발명에 따른 전해액은 무극성 유기용매, 특히 DMC, DEC 또는 DPC를 포함하는 전해액이라면 제한 없이 사용할 수 있다.
또한, 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 원형 이차전지의 제조방법을 설명하면 다음과 같다.
본 발명에 따른 이차전지는 통상적인 방법에 의해 제조될 수 있는데, 예컨대 본 발명에 따른 전해액과의 접촉에 의해 방향성이 풀어지면서 형태가 변형되는 실 테이프와, 상기 실 테이프 상에 형성된 점착층을 포함하는 실 테이프를 전극조립체의 외주면에 부착한다.
여기서, 상기 실 테이프가 점착층은 전술한 이차전지의 구성에서 상세하게 설명하였으므로 그에 대한 상세한 설명은 생략하기로 한다.
상기 실 테이프는 전극조립체의 외부면에 상기 실 테이프는 전극조립체의 외주면과 캔의 내면 사이에 위치하게 된다.
이후, 조립단계에서 상기 실 테이프가 부착된 전극조립체와 전해액을 캔에 수용하는 것을 포함하는 각형 이차전지의 구성을 조립한다.
구체적으로, 하부 절연부재, 실 테이프가 부착된 전극조립체 및 상부 절연부재가 아래로부터 순서대로 위치한 상태에서, 전극조립체의 제2 전극탭을 캔의 바닥판에 용접과 같은 방법으로 결합시킨다.
다음, 캔의 개구부를 통해 하부 절연부재, 실 테이프가 부착된 전극조립체 및 상부 절연부재를 순서대로 캔의 내부에 삽입한다. 다음, 캔의 측벽에 비딩부를 형성하여 하부 절연부재, 실 테이프가 부착된 전극조립체 및 상부 절연부재가 캔 내부에서 바닥판의 수직방향으로 움직이는 것을 막는다.
다음, 캔의 내부에 전해액을 주입한다. 전해액은 충방전시 전극에서 전기화학적 반응에 의해 생성되는 리튬이온이 이동가능하게 하는 역할을 한다.
상기 전해액이 캔의 내부에 주입되면, 전극조립체의 외부에 부착된 실 테이프에 전해액이 닿게 된다. 이때 상기 실 테이프는 전해액과의 접촉에 의해 전해액 중의 비수성 유기용매가 고분자와 고분자 사이에 침투하여 필름형성과정에서 부여된 방향성이 적어도 부분적으로 풀어지게 된다. 상기 실 테이프의 방향성이 적어도 부분적으로 풀어지는 과정에서 연신된 고분자가 수축되게 되어 형태가 변형되면서 상기 실 테이프의 표면을 불균일하게 만든다. 그에 따라 실 테이프에는 두꺼운 부분이 부분적으로 형성되며, 이렇게 형성된 부분적으로 두꺼운 부분들은 캔의 내면에 접촉된다. 따라서 캔의 내면과 상기 실 테이프의 부분적으로 두꺼운 부분들은 마찰력이 증가하게 되어 전극조립체가 캔 내부에서 유동하는 것을 방지하도록 도와준다.
다음, 절연 가스켓을 캔의 개구부를 통해 삽입하고, 비딩부 위에 올려놓는다.
다음, 캡 조립체를 절연 가스켓의 내부에 위치시킨다.
다음, 캔의 측벽 상단에 크림핑부를 형성하여, 절연 가스켓 및 캡 조립체를 고정시킨다.
상기한 이차전지의 조립 후에는 통상적으로 이어지는 후처리 공정인 화성 공정 및 에이징 공정을 실시할 수 있다. 상기 화성 공정은 전지 조립 후에 충방전을 반복하여 전지를 활성화하는 공정이다. 상기 화성 공정에서, 충전시 양극으로 사용되는 리튬 금속 산화물로부터 나온 리튬이온이 음극으로 사용되는 카본전극으로 이동하여 삽입되는데, 이때 리튬은 반응성이 강하므로 카본 음극과 반응하여, Li2CO3, LiO, LiOH 등의 화합물을 만들어내고, 이것들은 카본전극의 표면에 SEI(Solid Electrolyte Interface)라 불리우는 피막을 형성한다.
상기 에이징 공정은 SEI 피막을 안정화시키기 위해 전지를 일정 기간 동안 방치하는 공정이다. 통상 에이징 공정은 조립단계를 거친 이차전지를 50℃ 내지 70℃의 환경에 18시간 내지 36시간 동안 노출시킴으로써 이루어진다. 이러한 에이징 공정을 거치면서, 실 테이프(107)는 충분한 변형을 일으키게 되어 부분적으로 두꺼운 부분이 여러 곳에서 일어나게 되어 전극조립체(100)의 유동을 효과적으로 막아준다.
아울러, 상기 실 테이프(107)의 변형에도 불구하고, 전해액은 우수한 안정성을 확보하도록 도와준다. 특히 LSV(linear sweep voltametry)에 의하여 분해개시전압을 측정하여도 분해개시전압의 변화가 없으며, 따라서 전해액은 화학적 안정성을 나타낸다.
이하 본 발명을 하기 실시예를 통하여 보다 상세하게 설명하기로 하나, 이는 본 발명의 이해를 돕기 위한 것으로, 본 발명이 이에 한정되는 것은 아니다.
실시예
(실시예 1)
양극 활물질로서 LiCoO2, 바인더로서 폴리비닐리덴 플루오라이드(PVdF) 및 도전재로서 카본을 92:4:4의 중량비로 혼합한 다음, N-메틸-2-피롤리돈에 분산시켜 양극 슬러리를 제조하였다. 이 슬러리를 두께 20㎛의 알루미늄호일에 코팅한 후 건조, 압연하여 양극을 제조하였다.
음극 활물질로 인조 흑연, 바인더로서 스티렌-부타디엔 고무 및 증점제로서 카르복시메틸셀룰로오스를 96:2:2의 중량비로 혼합한 다음 물에 분산시켜 음극 활물질 슬러리를 제조하였다. 이 슬러리를 두께 15㎛의 구리 호일에 코팅한 후 건조, 압연하여 음극을 제조하였다.
분리막으로는 두께 20㎛의 폴리에틸렌/폴리프로필렌 다공성막(미국 Hoest Cellanese사)을 사용하였으며, 상기 양극판과 음극판 사이에 상기 분리막을 배치하고 이를 와인딩한 다음 실 테이프로 와인딩하여 전극조립체를 만들었다.
이때, 상기 실 테이프는 17㎛ 두께의 폴리이미드 (단축 길이: 전극조립체의 높이와 동일, 장축 길이: 전극조립체의 외주면 길이에 대하여 1.5배) 기를 이용하여 형성하였다. 또한, 상기 전극조립체 외주면과 실 테이프 사이에 접착성 향상을 위한 점착층으로서, MMA(methyl methacrylate)을 10㎛ 두께로 형성하였다.
그 다음으로, 상기 젤리롤 방식으로 와인딩된 전극조립체를 알루미늄 원형 전지 케이스에 넣은 다음, 비수계 전해액을 주입하고 밀봉하여 원형 이차전지를 완성하였다.
이때 상기 비수계 전해액으로서는, 1.1M 농도의 LiPF6가 용해된 에틸렌 카보네이트(EC)/ 디메틸 카보네이트(DMC) / 프로필렌 카보네이트(PC) / 플루오로벤젠(FB)(부피비로 EC:EMC:PC:FB의 혼합비는 30/55/5/10)의 혼합 유기용매를 사용하였다.
(실시예 2)
상기 실 테이프로 15㎛ 두께의 폴리부틸렌 테레프탈레이트(PBT) (단축 길이: 전극조립체의 높이를 기준으로 10% 작음, 장축 길이: 전극조립체의 외주면 길이의 1.3배)을 사용하는 것을 제외하고 상기 실시예 1과 마찬가지의 방법으로 원형 이차전지를 제조하였다.
(실시예 3)
실 테이프로 15㎛ 두께의 퍼플루오로알콕시 (PFA) (단축 길이: 전극조립체의 높이와 동일, 장축 길이: 전극조립체의 외주면 길이의 1.3배)을 사용하는 것을 제외하고 상기 실시예 1과 마찬가지의 방법으로 원형 이차전지를 제조하였다.
(비교예 1)
상기 실 테이프로 PP(폴리프로필렌) 필름을 도포한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 마찬가지의 방법으로 이차전지를 제조하였다.
(비교예 2)
상기 실 테이프로 PET 필름을 도포하는 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 마찬가지의 방법으로 이차전지를 제조하였다.
(비교예 3)
상기 실 테이프를 사용하지 않은 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 마찬가지의 방법으로 이차전지를 제조하였다.
실험예
(실험예 1)
상기 실시예 1 내지 3과 비교예 1 내지 3 원형 이차전지를 600℃ 로에 넣은 후, 발화시켰을 때의 캔의 측면 파열 정도를 실험하고, 그 결과를 도 3에 나타내었다.
도 3에서 보는 바와 같이 본 발명에 따라 제조된 실시예 1 내지 3의 실 테이프를 포함하는 원형 이차전지의 경우, 비교예 1 내지 3의 원형 이차전지에 비하여 케이스(캔) 측벽 파열 현상이 개선된 것을 확인할 수 있었다.
따라서, 셀이 자동차게 적용 될 시 병렬로 팩이 구성되기 때문에, 셀이 폭발했을 때 측벽이 파열되면 인접 셀 들의 발화를 야기시킬 수 있다.
본 발명에서는 이러한 단점을 개선하여 셀 발화 시 인접한 셀에 대한 손상을 최소화할 수 있다.
100: 전극조립체
101: 양극탭
105: 음극탭
107: 실 테이프

Claims (12)

  1. 서로 대향하는 양극판과 음극판, 상기 양극판과 음극판 사이에 개재되는 세퍼레이터를 포함하는 전극조립체,
    상기 전극조립체를 지지하고 보호하기 위해 상기 전극조립체의 외주면에 부착된 실 테이프 (seal tape);
    상기 전극조립체를 수용하는 상단 개구부를 구비한 케이스; 및
    상기 케이스의 상단 개구부를 밀봉하기 위한 캡 조립체를 포함하는 원형 이차전지 있어서,
    상기 실 테이프는 내열성이 강한 고분자 물질로 이루어진 것을 특징으로 하는 원형 이차전지.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 내열성이 강한 고분자 물질은 폴리이미드, 폴리부틸렌 테레프탈레이트(PBT), 폴리아미드이미드(PAI), 퍼플루오로알콕시 (PFA), 폴리설폰(PSF), 폴리아릴설폰(PAS), 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE), 불소화 에틸렌프로필렌(FEP), 에틸렌테트라플루오로에틸렌 (ETFE) 및 폴리에틸렌나프탈렌(PEN)으로 이루어진 군으로부터 선택된 단일물 또는 2종 이상의 혼합물을 포함하는 것을 특징으로 하는 원형 이차전지.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 실 테이프의 단축 길이는 전극조립체의 높이와 동일하거나, 또는 전극조립체의 높이를 기준으로 1 내지 10% 이하로 작거나, 또는 큰 것을 특징으로 하는 원형 이차전지.
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 실 테이프의 장축 길이는 전극조립체의 외주면을 적어도 1 회 이상 감쌀 수 있는 길이를 가지는 것을 특징으로 하는 원형 이차전지.
  5. 청구항 1에 있어서,
    상기 실 테이프의 장축 길이는 전극조립체의 외주면 길이의 1.1배 이상인 것을 특징으로 하는 원형 이차전지.
  6. 청구항 1에 있어서,
    상기 실 테이프의 장축 길이는 전극조립체의 외주면 길이의 1.1배 내지 2배인 것을 특징으로 하는 원형 이차전지.
  7. 청구항 1에 있어서,
    상기 실 테이프의 두께는 1㎛ 내지 17㎛인 것을 특징으로 하는 원형 이차전지.
  8. 청구항 7에 있어서,
    상기 실 테이프의 두께는 1㎛ 내지 10㎛인 것을 특징으로 하는 원형 이차전지.
  9. 청구항 1에 있어서,
    상기 원형 이차전지는 상기 전극조립체와 실 테이프 사이에 점착층을 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 원형 이차전지.
  10. 청구항 9에 있어서,
    상기 점착층은 메틸 메타크릴레이트, 메틸 아크릴레이트 모노머 및 아크릴산 무수물로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 하나인 것을 특징으로 하는 원형 이차전지.
  11. 청구항 9에 있어서,
    상기 점착층의 두께는 10㎛ 이하인 것을 특징으로 하는 원형 이차전지.
  12. 청구항 1에 있어서,
    상기 원형 이차전지는 원형 리튬 이차전지인 것을 특징으로 하는 원형 이차전지.
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