KR20160105131A - 열압착 마감 테이프, 그 제조 방법 및 이를 포함하는 이차전지 - Google Patents

열압착 마감 테이프, 그 제조 방법 및 이를 포함하는 이차전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 열가소성 변성 폴리머 필름 층; 및 감압 점착제 층을 포함하는 열압착 마감 테이프, 그 제조 방법 및 이를 포함하는 파우치형 리튬 이차전지에 관한 것이다.

Description

열압착 마감 테이프, 그 제조 방법 및 이를 포함하는 이차전지 {SEAL TAPE, PREPARATION METHOD THEREOF AND SECONDARY BATTERY COMPRISING THE SAME}
본 발명은 열압착 마감 테이프, 그 제조 방법 및 이를 포함하는 이차전지에 관한 것이다. 더욱 상세하게는, 본 발명은 파우치형 리튬 이온 이차전지에서 전극 조립체와 파우치 사이에 배치되어 전지에 충격이 가해져도 전극 조립체가 파우치로부터 분리되지 않도록 하는 열압착 마감 테이프, 그 제조 방법 및 이를 포함하는 이차전지에 관한 것이다.
일반적으로 리튬 이온 이차전지를 제조함에 있어서는 전극 조립체를 원통형 또는 파우치형 전지 케이스 내에 수납하기 위해 전극 조립체의 외면을 테이프로 감싸 전극 조립체('젤리 롤'이라고 지칭되기도 함)가 풀리지 않도록 고정한다. 즉, 양극판, 세퍼레이터, 음극판이 차례로 적층된 전극 조립체의 외면을 감싸는 상태로 테이프를 부착시키게 되는데, 일반적으로 이러한 테이프를 마감 테이프라고 한다.
파우치형 리튬 이온 이차전지(폴리머 전지)는 전극 조립체를 파우치 형태의 전지 케이스 내에 넣게 되는데, 낙하 등의 이유로 전지에 충격이 가해질 때 전극 조립체가 파우치 안에서 유동하게 되고 이로 인해 전극이 꺾여서 쇼트, 발화, 폭발 등의 현상이 발생하게 된다. 이에 따라 전극 조립체와 파우치 사이에 특수한 기능을 가진 마감 테이프를 배치하여 전지에 충격이 가해지더라도 전극 조립체가 파우치 안에서 유동하지 않도록 해야 한다.
일반적으로 파우치형 이차전지에서 사용되는 마감 테이프는 폴리프로필렌(OPP) 또는 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET) 필름 기재에 아크릴계 감압 점착제(pressure sensitive adhesive, 'PSA')를 코팅한 마감 테이프를 사용하여 파우치의 PP 코팅 면과 테이프의 PP 또는 PET 층이 마주보도록 압착한다.
일부 상용화된 PP 필름의 경우 140℃ 이상의 온도에서 압착할 경우 충분한 부착력이 발생하기도 하지만, 리튬 이온 이차전지에 사용되는 전해액은 120℃ 이상의 열을 받을 경우 전해액에 녹아있는 전해질을 석출시키는 특징이 있으며, 그 결과 전지의 성능이 저하되는 상황이 발생하게 된다. 따라서 본 과제를 해결하기 위해서 발명되는 마감 테이프는 120℃ 이하의 온도에서 압착할 경우에도 충분한 부착력을 발생시킬 수 있어야 한다.
그러나 PP 또는 PET 필름은 파우치의 PP 코팅 면과 부착력이 없어서 전지에 충격이 가해질 때 전극 조립체의 유동을 방지하는 것이 거의 불가능하므로 이러한 문제를 개선할 필요가 있다.
특허문헌 1: 대한민국 공개 특허 공보 10-2011-0127830A (공개일: 2011.11.28. "이차전지") 특허문헌 2: 대한민국 공개 특허 공보 10-2012-0013877A (공개일: 2012.02.15. "이차전지")
본 발명은 파우치형 리튬 이온 이차전지에 있어서 전극 조립체가 파우치 내에서 유동하는 현상을 방지하는 것을 목적으로 하는 것이다.
또한, 본 발명은 전극 조립체가 파우치 내에서 유동하는 것을 방지할 수 있는 파우치형 리튬 이온 이차전지용 마감 테이프 및 그 제조 방법을 제공하는 것을 목적으로 하는 것이다.
상술한 본 발명의 목적은 다음과 같은 해결 수단을 제공하는 것에 의해 달성된다.
1. 열가소성 변성 폴리머 필름 층; 및 감압 점착제 층을 포함하는 열압착 마감 테이프.
2. 열가소성 변성 폴리머 필름 층은 변성 폴리올레핀을 포함하는 것인 상기 1의 열압착 마감 테이프.
3. 열가소성 변성 폴리머 필름 층은 변성되지 않은 폴리올레핀과 변성 폴리올레핀을 포함하고, 폴리올레핀의 전체 중량에 대해 변성 폴리올레핀은 10 ~ 40 중량% 범위로 포함되어 있는 것인 상기 2의 열압착 마감 테이프.
4. 변성 폴리올레핀은 변성 폴리에틸렌 및 변성 폴리프로필렌으로 구성된 군에서 하나 이상 선택되는 것인 상기 2의 열압착 마감 테이프.
5. 변성 폴리올레핀은 열압착이 가능하도록 변성된 것인 상기 2의 열압착 마감 테이프.
6. 변성 폴리올레핀은 에틸렌 비닐 아세테이트 작용기를 포함하는 것인 상기 2의 열압착 마감 테이프.
7. 열가소성 변성 폴리머 필름 층은 100 ~ 120℃에서 2 kg ~ 10 kg으로 압착할 때 전지 파우치의 폴리머 코팅 층과의 부착력이 300 gf/in ~ 1,500 gf/in인 상기 1의 열압착 마감 테이프.
8. 감압 점착제 층은 아크릴계 점착제를 포함하는 것인 상기 1의 열압착 마감 테이프.
9. 아크릴계 점착제는 부틸 아크릴레이트, 에틸 아크릴레이트, 메틸 메타 아크릴레이트, 비닐 아크릴레이트, 2-에틸헥실 아크릴레이트, 히드록시에틸 아크릴레이트, 히드록시에틸메틸 아크릴레이트, 글리시딜 메타 아크릴레이트, 트리에틸렌글리콜 디메타아크릴레이트로 및 아크릴산으로 구성된 군에서 하나 이상 선택되는 것인 상기 8의 열압착 마감 테이프.
10. 열가소성 폴리머 필름 층의 두께가 10 ~ 40 ㎛이고, 감압 점착제 층의 두께가 1 ~ 10 ㎛인 상기 1의 열압착 마감 테이프.
11. 상기 1 내지 10 중 어느 하나의 항에 따른 열압착 마감 테이프를 포함하는 파우치형 리튬 이차전지.
12. 전극 조립체, 열압착 마감 테이프, 파우치 순으로 적층되어 있고, 상기 열압착 마감 테이프의 감압 점착제 층이 전극 조립체와 접하고, 열가소성 변성 폴리머 필름 층이 파우치와 접하도록 압착되는 것인 상기 11의 파우치형 리튬 이차전지.
13. 변성 폴리올레핀을 10 ~ 40 중량% 범위로 포함하는 열가소성 변성 폴리머 필름 층을 포함하는 열압착 마감 테이프를 사용하여 열압착 마감 테이프와 파우치 사이의 부착력을 향상시키는 방법.
본 발명에 따라 파우치형 리튬 이온 이차전지에서 전극 조립체와 파우치 사이에 배치되어 전지에 충격이 가해져도 전극 조립체가 파우치로부터 분리되지 않도록 하는 열압착 마감 테이프, 그 제조 방법 및 이를 포함하는 이차전지가 제공되었다.
본 발명에 따른 마감 테이프는 전지의 반복 낙하 시 파우치 내에서 전극 조립체가 유동하는 것이 방지될 수 있으므로, 기존의 전지에서와 달리 전지에 충격이 가해지더라도 단락, 발화, 폭발 등과 문제의 발생 가능성을 낮추는 것이 가능하다.
도 1은 종래 기술에 따라 PP 필름을 포함하는 마감 테이프를 적용한 파우치형 이차전지를 도식화한 것이다.
도 2는 본 발명의 실시예에 따라 변형 PP 필름을 포함하는 마감 테이프를 적용한 파우치형 이차전지를 도식화한 것이다.
본 발명은 열가소성 변성 폴리머 필름 층; 및 감압 점착제 층을 포함하는 열압착 마감 테이프에 관한 것이다.
본 발명에서는 열압착 마감 테이프의 폴리머 필름 층에 변성 폴리머가 포함되는 것을 특징으로 한다. 본 발명에 따른 열압착 마감 테이프를 파우치형 이차전지에 적용하는 경우, 전지는 파우치 (알루미늄 소재)/파우치 PP 코팅/변성 폴리머 필름 층/감압 점착제 증/전극 조립체의 순서로 적층되며, 이 경우 파우치와 마감 테이프 사이의 부착력이 향상되어 전지 조립 후에 전지에 충격이 가해지더라도 전극 조립체가 파우치로부터 분리되는 현상을 방지할 수 있게 된다.
본 발명에 있어서, 상기 열가소성 변성 폴리머 필름 층은 변성되지 않은 폴리올레핀과 변성 폴리올레핀을 포함하고, 폴리올레핀의 전체 중량에 대해 변성 폴리올레핀은 10 ~ 40 중량% 범위로 포함되는 것이 바람직하다. 변성 폴리올레핀 함량이 10 중량% 미만이면 변성 폴리머 필름 층과 파우치 사이의 부착력이 부족하여 바람직하지 않다. 변성 폴리올레핀의 함량이 증가하면 낮은 온도에서는 변성 폴리머 필름 층의 파우치의 폴리머 코팅층에 대한 부착력이 증가하지만, 그 함량이 40 중량%를 초과하게 되면 제조 공정 중 필름이 롤에 늘러 붙거나, 회수 파이프 라인에 누적되어 공정이 정지하거나, 필름의 탄성율이 감소하여 테이프 제조 후에 매끄러운 절단이 불가능하게 되거나, 기재가 연신되어 폭이 감소하는 등의 문제가 발생할 수 있어서 바람직하지 않다.
상기 변성 폴리올레핀은 열압착이 가능하도록 변성된 것으로서, 바람직하게는 변성 폴리에틸렌 및 변성 폴리프로필렌으로 구성된 군에서 하나 이상 선택되는 것일 수 있다. 상기 변성 폴리올레핀은 에틸렌 비닐 아세테이트 작용기를 포함하는 것이다. 바람직하게는 상기 변성 폴리올레핀은 폴리올레핀과 에틸렌 비닐 아세테이트의 공중합 엘라스토머이다.
본 발명에 따른 열압착 마감 테이프에서, 열가소성 변성 폴리머 필름 층의 전지 파우치의 폴리머 코팅 층에 대한 부착력은 100 ~ 120℃에서 2 kg ~ 10 kg으로 압착할 때 300 gf/in ~ 1,500 gf/in 범위인 것이 바람직하다. 전극 조립체와 마감테이프 사이에 존재하는 점착층의 점착력이 300 gf/in 정도이므로, 마감 테이프의 변성 폴리머 필름 층과 파우치의 폴리머 코팅 층 사이의 부착력이 300 gf/in보다 작으면 전지에 충격이 가해질 때 파우치와 마감 테이프가 떨어질 가능성이 있어서 바람직하지 않다. 한편, 변성 폴리머 필름 층의 변성 폴리머의 함량을 증가시키면 부착력을 1,50 0gf/in 이상으로 높일 수 있지만, 이 경우 공정성이 나빠지기 때문에 바람직하지 않다.
본 발명에 따른 열압착 마감 테이프의 감압 점착제 층은 아크릴계 점착제를 포함한다. 바람직하게는 상기 아크릴계 점착제는 부틸 아크릴레이트, 에틸 아크릴레이트, 메틸 메타 아크릴레이트, 비닐 아크릴레이트, 2-에틸헥실 아크릴레이트, 히드록시에틸 아크릴레이트, 히드록시에틸메틸 아크릴레이트, 글리시딜 메타 아크릴레이트, 트리에틸렌글리콜 디메타아크릴레이트로 및 아크릴산으로 구성된 군에서 하나 이상 선택되는 것일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니며, 아크릴계 점착제인 한 어떤 것이라도 사용할 수 있다.
본 발명에 따른 열압착 마감 테이프에서 열가소성 변성 폴리머 필름 층의 두께는 10 ~ 40 ㎛, 감압 점착제 층의 두께는 1 ~ 10 ㎛인 것이 바람직하다. 필름의 두께가 10 ㎛ 이하이면 필름의 제조가 어렵고 부착력 확보도 어렵다. 두께는 부착력 및 점착력과 상관관계를 가지므로, 점착층이 두꺼우면 점착력(부착력)이 커질 수 있지만, 두께가 40 ㎛ 이상이면 테이프가 너무 두꺼워져서 전지 용량을 저하시킬 수 있기 때문에 바람직하지 않다.
또한, 본 발명은 상술한 것과 같은 본 발명의 열압착 마감 테이프를 포함하는 파우치형 리튬 이차전지에 관한 것이다. 본 발명에 따른 열압착 마감 테이프를 사용하여 파우치형 이차전지를 구성함에 있어서는 전극 조립체, 열압착 마감 테이프, 파우치 순으로 적층하되, 열압착 마감 테이프의 감압 점착제 층이 전극 조립체의 전극판과 접하고, 열가소성 변성 폴리머 필름 층이 파우치의 폴리머 필름 층과 접하도록 압착한다. 이로써, 파우치에 코팅된 폴리머 필름 층에 대한 점착 테이프의 열가소성 변성 폴리머 필름 층의 부착력이 향상될 수 있다.
또한 본 발명은 열압착 마감 테이프와 전지 파우치 사이의 부착력을 향상시키는 방법에 관한 것으로서, 이 방법은 변성 폴리올레핀을 10 ~ 40 중량% 범위로 포함하는 열가소성 변성 폴리머 필름 층을 포함하는 열압착 마감 테이프를 사용하는 것을 포함한다.
본 발명에 따른 열압착 마감 테이프는 상용 폴리올레핀과 변성 폴리올레핀의 혼합물로부터 기재 필름을 만들고, 기재 필름의 단면에 감압 점착제 (PSA) 층을 직접 코팅할 수도 있고, 이형 필름에 감압 점착제 층을 코팅하고, 점착제 층을 기재 필름에 전사할 수도 있다.
본 발명에 있어서, 감압 점착제 층은 아크릴계 점착제와 경화제를 적절한 용매에 용해시킨 점착 용액을 예를 들면, 마이크로 그라비아 코팅, 콤마 코팅 등과 같이 본 발명 분야에 알려져 있는 방법 중 어느 한 가지 방법으로 기재 필름 또는 이형 필름에 코팅할 수 있다. 코팅 용액을 위한 용매로는 톨루엔, 메틸 에틸 케톤, 에틸 아세테이트, 메탄올 등 아크릴계 점착제 및 경화제를 용해시킬 수 있는 것이면 어떤 것을 사용해도 무방하다. 경화제는 아크릴계 점착제의 경화에 적절한 것이면 어떤 것을 사용해도 무방하다. 경화제의 예로는 이소시아네이트계 경화제, 멜라민계 경화제 등을 들 수 있다. 필요한 경우 본 발명 분야에 알려져 있는 경화 보조제를 함께 사용할 수도 있다.
실시예
이하에서는 실시예 및 비교예를 통해 본 발명을 보다 상세히 설명한다. 본 실시예는 본 발명을 보다 구체적으로 설명하기 위한 것이며, 본 발명의 범위가 이들 실시예에 한정되는 것은 아니다.
실시예 1
시판되는 폴리프로필렌 칩(H240 Grade, 제조사: GS칼텍스) 95 중량%에, 폴리에틸렌과 에틸렌 비닐 아세테이트의 공중합 엘라스토머를 5 중량% 비율로 혼합하여 압출 방식으로 필름을 형성시키고, 냉각 롤을 통과시켜 기재 필름을 제조하였다.
아크릴계 점착제 (제조사: 삼원, 제품명: ATL-30) 100 중량부, 톨루엔디이소시아네이트 0.6 중량부 및 톨루엔 70 중량부를 혼합하고, 전체 중량에 대한 고형분의 함량이 16 중량%, 점도가 1500 ± 300 cps가 될 때까지 교반한 다음, 메이어 바로 23 ㎛ 두께의 이형 필름(XP3BR Grade, 제조사: 도레이첨단소재)에 코팅한 다음, 110℃의 오븐에 넣고 3분간 건조시켜 이형 필름에 5 ㎛ 두께의 감압 점착제 층을 형성시켰다.
그 다음, 제조한 감압 점착제 층을 앞에서 제조한 기재 필름에 전사하여 마감 테이프를 제조하였다.
실시예 2
시판되는 폴리프로필렌 칩(H240 Grade, 제조사: GS칼텍스) 90 중량%에, 폴리에틸렌과 에틸렌 비닐 아세테이트의 공중합 엘라스토머를 10 중량% 비율로 혼합하여 기재 필름을 제조한 것을 제외하고는 상기 실시예 1에서와 동일한 방법으로 마감 테이프를 제조하였다.
실시예 3
시판되는 폴리프로필렌 칩(H240 Grade, 제조사: GS칼텍스) 80 중량%에, 폴리에틸렌과 에틸렌 비닐 아세테이트의 공중합 엘라스토머를 20 중량% 비율로 혼합하여 기재 필름을 제조한 것을 제외하고는 상기 실시예 1에서와 동일한 방법으로 마감 테이프를 제조하였다.
실시예 4
시판되는 폴리프로필렌 칩(H240 Grade, 제조사: GS칼텍스) 70 중량%에, 폴리에틸렌과 에틸렌 비닐 아세테이트의 공중합 엘라스토머를 30 중량% 비율로 혼합하여 기재 필름을 제조한 것을 제외하고는 상기 실시예 1에서와 동일한 방법으로 마감 테이프를 제조하였다.
비교예 1
두께 40 ㎛의 상용 폴리프로필렌 필름 (CPT Grade, 제조사: 필맥스)을 기재 필름으로 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1에서와 동일한 방법으로 마감 테이프를 제조하였다.
비교예 2
두께 40 ㎛의 상용 폴리프로필렌 필름 (BT Grade, 제조사: 필맥스)을 기재 필름으로 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1에서와 동일한 방법으로 마감 테이프를 제조하였다.
비교예 3
두께 40 ㎛의 상용 폴리프로필렌 필름 (XP37 Grade, 제조사: 도레이첨단소재)을 기재 필름으로 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1에서와 동일한 방법으로 마감 테이프를 제조하였다.
부착력 평가
실시예 1~4 및 비교예 1~3에서 만든 마감 테이프를 폭 1 in, 길이 1500 mm로 절단하고, 마감 테이프의 감압 점착제 층이 이차전지용 알루미늄 전극판에 접하도록 놓은 다음, 2 kg 압착롤러를 300 mm/min의 속도로 왕복시켜 마감 테이프를 알루미늄 전극판에 부착시켰다.
그 다음, 상용 전해액 (제품명: Starlyte, 제조사: 파낙스이텍) 0.1 g을 기재 필름 위에 도포하고, 전해액을 도포한 면이 전지 파우치의 내면과 접하도록 배치한 다음, 90℃, 100℃, 110℃, 120℃, 130℃, 및 140℃로 각각 가열된 가로 25 cm, 세로 25 cm 블록으로 100 kg의 압력으로 3초 동안 압착하여 부착력을 평가하기 위한 마감 테이프 시편을 제작하였다.
만능 시험기(UTM)를 사용하여 파우치로부터 마감 테이프 시편을 300 ± 30 mm/min의 속도로 180°로 박리할 때 필요한 힘(부착력)을 측정하였다. 아래 표 1은 부착력 측정 결과 (단위: gf/in)를 보여준다.
측정 온도 실시예 1 실시예 2 실시예 3 실시예 4 비교예 1 비교예 2 비교예 3
90℃ 0 0 0 197 0 0 0
100℃ 0 0 35 415 0 0 0
110℃ 0 53 98 752 0 0 0
120℃ 48 138 280 938 0 0 0
130℃ 167 299 560 1175 0 0 0
140℃ 386 391 970 1243 0 0 0
이상과 같이 본 발명을 실시예를 통하여 설명하였다. 본 발명이 속하는 기술 분야의 통상의 기술자라면 본 발명이 그 기술적 사상이나 필수적 특징을 변경하지 않고 다른 구체적인 형태로 실시될 수 있다는 것을 이해할 것이다. 따라서 상술한 실시예들은 본 발명의 예시에 불과할 뿐, 본 발명의 범위를 한정하고자 하는 것이 아님을 이해할 것이다. 본 발명의 범위는 상세한 설명보다는 특허청구범위에 의하여 나타내어지며, 특허청구범위의 의미 및 범위 그리고 등가 개념으로부터 도출되는 모든 변경 또는 변형된 형태는 본 발명의 범위에 포함되는 것으로 해석되어야 한다.
10: 파우치
11: 알루미늄 포일
12: 폴리프로필렌 코팅
20: 마감 테이프 21: 폴리머 필름 층
22: 점착제 층 23: 변성 폴리머 필름 층
30: 전극 조립체 (젤리 롤)

Claims (13)

  1. 열가소성 변성 폴리머 필름 층; 및 감압 점착제 층을 포함하는 열압착 마감 테이프.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 열가소성 변성 폴리머 필름 층은 변성 폴리올레핀을 포함하는 것인 열압착 마감 테이프.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 열가소성 변성 폴리머 필름 층은 변성되지 않은 폴리올레핀과 변성 폴리올레핀을 포함하고, 폴리올레핀의 전체 중량에 대해 변성 폴리올레핀은 10 ~ 40 중량% 범위로 포함되어 있는 것인 열압착 마감 테이프.
  4. 제2항에 있어서,
    상기 변성 폴리올레핀은 변성 폴리에틸렌 및 변성 폴리프로필렌으로 구성된 군에서 하나 이상 선택되는 것인 열압착 마감 테이프.
  5. 제2항에 있어서,
    상기 변성 폴리올레핀은 열압착이 가능하도록 변성된 것인 열압착 마감 테이프.
  6. 제2항에 있어서,
    상기 변성 폴리올레핀은 에틸렌 비닐 아세테이트 작용기를 포함하는 것인 열압착 마감 테이프.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 열가소성 변성 폴리머 필름 층은 전지 파우치의 폴리머 코팅 층과의 부착력이 300 gf/in ~ 1,500 gf/in 범위인 열압착 마감 테이프.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 감압 점착제 층은 아크릴계 점착제를 포함하는 것인 열압착 마감 테이프.
  9. 제8항에 있어서,
    상기 아크릴계 점착제는 부틸 아크릴레이트, 에틸 아크릴레이트, 메틸 메타 아크릴레이트, 비닐 아크릴레이트, 2-에틸헥실 아크릴레이트, 히드록시에틸 아크릴레이트, 히드록시에틸메틸 아크릴레이트, 글리시딜 메타 아크릴레이트, 트리에틸렌글리콜 디메타아크릴레이트로 및 아크릴산으로 구성된 군에서 하나 이상 선택되는 것인 열압착 마감 테이프.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 열가소성 폴리머 필름 층의 두께가 10 ~ 40 ㎛이고, 감압 점착제 층의 두께가 1 ~ 10 ㎛인 열압착 마감 테이프.
  11. 제1항 내지 제10항 중 어느 하나의 항에 따른 열압착 마감 테이프를 포함하는 파우치형 리튬 이차전지.
  12. 제11항에 있어서,
    전극 조립체, 열압착 마감 테이프, 파우치 순으로 적층되어 있고, 상기 열압착 마감 테이프의 감압 점착제 층이 전극 조립체와 접하고, 열가소성 변성 폴리머 필름 층이 파우치와 접하도록 압착되는 것인 파우치형 리튬 이차전지.
  13. 변성 폴리올레핀을 10 ~ 40 중량% 범위로 포함하는 열가소성 변성 폴리머 필름 층을 포함하는 열압착 마감 테이프를 사용하여 열압착 마감 테이프와 파우치 사이의 부착력을 향상시키는 방법.
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