KR20150143219A - 연료전지 및 이의 제조방법 - Google Patents

연료전지 및 이의 제조방법 Download PDF

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이종진
허연혁
손부원
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Abstract

본 명세서는 연료전지 및 이의 제조방법에 관한 것이며, 구체적으로 애노드; 캐소드; 및 상기 애노드와 캐소드 사이에 구비된 전해질막을 포함하는 연료전지 및 이의 제조방법에 관한 것이다.

Description

연료전지 및 이의 제조방법{FUEL CELL AND METHOD FOR MANUFACTURING THE SAME}
본 명세서는 연료전지 및 이의 제조방법에 관한 것이며, 구체적으로 애노드; 캐소드; 및 상기 애노드와 캐소드 사이에 구비된 전해질막을 포함하는 연료전지 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
최근 석유나 석탄과 같은 기존 에너지 자원의 고갈이 예측되면서 이들을 대체할 수 있는 에너지에 대한 관심이 높아지고 있다. 이러한 대체에너지의 하나로서 연료전지는 고효율이고, NOx 및 SOx 등의 공해 물질을 배출하지 않으며, 사용되는 연료가 풍부하다는 등의 장점으로 인해 특히 주목받고 있다.
연료전지는 연료와 산화제의 화학 반응 에너지를 전기 에너지로 변환시키는 발전 시스템으로서, 연료로는 수소와 메탄올, 부탄 등과 같은 탄화수소가, 산화제로는 산소가 대표적으로 사용된다.
연료전지에는 고분자 전해질형 연료전지(PEMFC), 직접메탄올형 연료전지(DMFC), 인산형 연료전지(PAFC), 알칼리형 연료전지(AFC), 용융탄산염형 연료전지(MCFC), 고체산화물형 연료전지(SOFC) 등이 있다.
대한민국 특허공개 제 2003-0045324 호 (2003.06.11 공개)
본 명세서는 애노드; 캐소드; 및 상기 애노드와 캐소드 사이에 구비된 전해질막을 포함하는 연료전지 및 이의 제조방법을 제공하고자 한다.
본 명세서는 애노드; 캐소드; 및 상기 애노드와 캐소드 사이에 구비된 전해질막을 포함하는 연료전지에 있어서, 상기 캐소드 내부에 그물망 패턴을 갖는 패턴부; 및 상기 패턴부의 말단에 연결되고 상기 캐소드의 측면 상에 구비된 말단부;를 포함하는 내부 집전체를 포함하는 것인 연료전지를 제공한다.
또한, 본 명세서는 애노드; 캐소드; 및 상기 애노드와 캐소드 사이에 구비된 전해질막을 포함하는 연료전지의 제조방법에 있어서, 상기 캐소드 내부에 그물망 패턴을 갖는 패턴부 및 상기 패턴부의 말단에 연결되고 상기 캐소드의 측면 상에 구비된 말단부를 포함하는 내부 집전체를 형성하는 단계를 포함하는 것인 연료전지의 제조방법을 제공한다.
본 명세서에 따른 연료전지의 캐소드는 전자이동의 거리가 짧아 산소환원반응이 빠르게 일어나는 장점이 있다.
본 명세서에 따른 연료전지의 캐소드는 캐소드층 전체에서 산소환원반응이 고르게 일어나 캐소드의 전류저항이 감소되는 장점이 있다.
도 1은 종래기술에 따른 연료전지의 구조를 나타낸다.
도 2는 종래기술에 따른 캐소드에서 집전체로부터 전기적인 전류의 이동을 나타낸다.
도 3은 본 명세서의 일 실시상태에 따른 캐소드의 단면도이다.
도 4는 본 명세서의 일 실시상태에 따른 캐소드의 내부 집전체의 구성을 나타낸다.
도 5는 본 명세서의 일 실시상태에 따른 캐소드에서 내부 집전체 및 최외각 집전체로부터 전기적인 전류의 이동을 나타낸다.
도 6 및 도 7은 비교예의 연료전지의 단면을 측정한 전자주사현미경 사진이다.
도 8 및 도 9는 실시예의 연료전지의 단면을 측정한 전자주사현미경 사진이다.
이하에서 본 명세서에 대하여 상세히 설명한다.
본 명세서는 애노드; 캐소드; 및 상기 애노드와 캐소드 사이에 구비된 전해질막을 포함하는 연료전지에 있어서, 상기 캐소드 내부에 그물망 패턴을 갖는 패턴부; 및 상기 패턴부의 말단에 연결되고 상기 캐소드의 측면 상에 구비된 말단부;를 포함하는 내부 집전체를 포함하는 것인 연료전지를 제공한다.
상기 내부 집전체는 캐소드 내부에 그물망 패턴을 갖는 패턴부를 포함한다. 이때, 그물망은 두 개 이상의 선을 엇갈리게 하거나 겹치게 해서 그물 같은 형태를 갖는 무늬망을 의미하며, 상기 캐소드 내부에 구비되었다는 것은 캐소드의 전해질막이 구비된 면 및 이와 반대되는 면과 같이 캐소드의 외부가 아닌 내부에 구비된 것을 의미한다.
상기 내부 집전체의 패턴부는 각각 독립적으로 백금(Pt), 은(Ag), 은-팔라듐(Ag-Pd), 란탄 스트론튬 망가나이트(lanthanum strontium manganite, LSM) 및 란탄 스트론튬 망가나이트-은(LSM-Ag) 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 내부 집전체의 패턴부의 패턴은 서로 교차하는 2 이상의 전도성 라인으로 구성될 수 있다. 여기서, 상기 전도성 라인은 전기 전도성이 있는 물질로 만들어진 선이라면 특별히 한정하지 않으며, 캐소드 소결온도에 따라 집전체의 재질을 선택할 수 있다. 예를 들면, 상기 전도성 라인은 백금(Pt), 은(Ag), 은-팔라듐(Ag-Pd), 란탄 스트론튬 망가나이트(lanthanum strontium manganite, LSM) 및 란탄 스트론튬 망가나이트-은(LSM-Ag) 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 내부 집전체의 패턴부의 패턴은 서로 교차하는 2 이상의 전도성 라인으로 구성되고, 상기 내부 집전체의 전도성 라인의 폭은 10nm 이상 10㎛ 이하일 수 있다. 이 경우 캐소드로 전자를 전달하기에 적합한 전기전도의 저항을 가지며, 캐소드 내에서 전도성 라인이 산소이온의 이동을 방해하지 않아 산소이온의 이동이 원할한 장점이 있다.
상기 내부 집전체의 패턴부의 패턴에서, 상기 전도성 라인의 높이(선고)는 0.1 ㎛ 이상 10 ㎛ 이하일 수 있다. 이 경우 캐소드로 전자를 전달하기에 적합한 전기전도의 저항을 가지며, 캐소드 내부에 내부 집전체의 패턴부를 구비하기 위해 나누어진 2층 이상의 캐소드 간의 계면에서 캐소드들 사이의 접합면적이 최적화되어 산소의 이동이 원할하고 부피당 반응 사이트가 적절하게 확보될 수 있다.
상기 내부 집전체의 패턴부의 패턴은 서로 교차하는 2 이상의 전도성 라인과 상기 전도성 라인으로 모서리를 이룬 폐쇄도형을 가지며, 상기 폐쇄도형의 개별면적은 0.001mm2 이상 10mm2 이하일 수 있다. 이 경우 캐소드 내부에 내부 집전체의 패턴부를 구비하기 위해 나누어진 2층 이상의 캐소드 간의 계면에서 산소이온의 이동이 원할하도록 통로를 확보하면서 내부 집전체로부터 캐소드로 빠르고 고르게 전자를 전달할 수 있다.
상기 내부 집전체의 패턴부가 구비된 캐소드의 일면의 전체 면적을 기준으로 그물망 패턴의 개구율은 30 % 이상 85 % 이하일 수 있다. 이 경우 캐소드 내부에 내부 집전체의 패턴부를 구비하기 위해 나누어진 2층 이상의 캐소드 간의 계면에서 산소이온의 이동이 원할하도록 통로를 확보하면서 내부 집전체로부터 캐소드로 빠르고 고르게 전자를 전달할 수 있다.
본 명세서에서, 상기 그물망 패턴을 갖는 패턴부에서 상기 전도성 라인으로 모서리를 이룬 폐쇄도형은 캐소드의 두께방향으로 관통된 홀 또는 구멍의 형태를 의미한다. 상기 패쇄도형의 형태는 상기 전도성 라인으로 모서리를 이루어 형성된 것이라면 특별히 한정되지 않으나, 예를 들면, 상기 내부 집전체의 패턴부의 폐쇄도형은 원형, 타원형 및 다각형 중 적어도 하나의 형태를 가질 수 있다. 여기서, 다각형은 삼각형, 사각형, 오각형, 육각형 등과 같이 3개 이상의 선분으로 둘러싸인 도형을 의미한다. 상기 폐쇄도형은 상기 전도성 라인과 캐소드 측면 상에 구비된 말단부에 의해서 모서리를 이룬 폐쇄도형을 포함한다.
본 명세서에서, 상기 그물망 패턴을 갖는 패턴부에서 다수의 폐쇄도형이 서로 동일한 형태를 갖는 경우 상기 패턴부의 그물망 패턴은 규칙적인 패턴을 가질 수 있다. 한편, 상기 그물망 패턴을 갖는 패턴부에서 다수의 폐쇄도형이 서로 상이한 형태를 갖는 경우 상기 패턴부의 그물망 패턴은 불규칙적인 패턴을 가질 수 있다.
연료전지의 캐소드에서 일어나는 반응은 아래와 같이 산소 가스가 전자와 만나서 2가의 산소음이온(O2 -)으로 변환이 되는 반응이 일어나며 일반적으로 삼상계면(TPB, triplephase boundary)에서 일어나게 된다.
½O2 + 2e- → O2 -
좋은 캐소드의 요건은 상기 반응식에서 산소환원(oxygen reduction)반응이 빠르게 일어나고 이를 위한 전자전도(electronic conduction)가 높으며 변환된 산소이온이 전해질을 통해 애노드로 빠르게 이동하는 것이다.
도 1에 도시된 바와 같은 구조의 연료전지와 같이 일반적으로 사용되는 캐소드는 어느 한쪽 전도성이 높으면 다른 한쪽 전도성이 낮아지는 경향을 보인다. 또한 도 2에 도시된 바와 같이 집전체로부터 일어나는 캐소드 반응(cathode reaction)에서 전자이동에 의해 걸리는 전류(IR) 저항이 비교적 높게 걸린다.
본 명세서에 따른 캐소드는 내부에 그물망 패턴을 갖는 패턴부 및 상기 패턴부에 연결되고 캐소드의 측면 상에 구비된 말단부를 포함하는 내부 집전체를 구비하면서, 상기 도 2와 같은 전류저항을 감소시켜 연료전지 셀의 효율이 증가되는 장점이 있다.
구체적으로, 도 3에 도시된 바와 같이 내부에 그물망 패턴을 갖는 패턴부 및 상기 패턴부에 연결되고 캐소드의 측면 상에 구비된 말단부를 포함하는 내부 집전체를 구비하는 캐소드는 도 5에 도시된 바와 같이 집전체로부터 일어나는 캐소드 반응(cathode reaction)에서 이동거리를 짧게 함으로써 전자의 이동이 빠르고 캐소드 전반에 걸쳐 고르게 반응이 일어나게 만들어 전류저항이 감소되는 장점이 있다.
도 3 및 4는 캐소드 중간에 삽입되는 내부 집전체의 패턴부 및 말단부의 구조를 나타내며, 이온 전도는 패턴부 사이의 캐소드를 통하여 이동하게 되어 산소이온 전도를 방해하지 않게 된다.
도 2는 종래기술에 따른 캐소드에서 집전체로부터 전기적인 전류의 이동을 나타내며, 종래기술에 의하면 전해질층에 가까운 캐소드 삼상계면(cathode TPB)까지의 전자 이동거리가 길어 전류저항이 크게 발생되며 전극반응이 주로 집전체(current collector)층에 가까운 캐소드 삼상계면에서 발생함을 예상할 수 있다.
반면, 도 5는 본 명세서의 일 실시상태에 따른 캐소드에서 내부 집전체 및 최외각 집전체로부터 전기적인 전류의 이동을 나타내며, 본 명세서에 따른 캐소드에서는 전자 이동이 균일하고 빠르게 일어날 수 있음을 보여주고 있다.
상기 내부 집전체의 패턴부는 상기 캐소드 내부에 하나의 층 또는 2 이상의 층으로 구비될 수 있다. 구체적으로, 캐소드의 전해질막이 구비된 면 및 이와 반대되는 면과 같이 캐소드의 외부가 아닌 내부에 구비된 하나의 층 또는 2 이상의 층으로 구비된 것이라면, 상기 상기 내부 집전체의 패턴부가 구비된 위치는 특별히 한정하지 않는다.
상기 내부 집전체의 패턴부가 상기 캐소드 내부에 하나의 층으로 구비되는 경우, 상기 캐소드 내부에 하나의 층으로 구비된 내부 집전체는 상기 캐소드의 두께방향으로 가운데에 위치될 수 있다. 이 경우 내부 집전체의 패턴부를 기준으로 하여 상부 및 하부에 위치한 캐소드의 단부까지 전자의 이동거리가 가장 짧아지는 장점이 있다.
상기 내부 집전체의 패턴부는 상기 캐소드 내부에 2 이상의 층으로 이격되어 구비될 수 있다.
상기 캐소드 내부에 2 이상의 층으로 구비된 상기 내부 집전체의 패턴부는 서로 동일한 패턴을 갖거나, 서로 상이한 패턴을 가질 수 있다.
상기 내부 집전체는 패턴부의 말단에 연결되고 상기 캐소드의 측면 상에 구비된 말단부를 포함한다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 말단부는 상기 캐소드의 측면 중 일부에 구비되거나, 상기 캐소드의 측면 전체에 구비될 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 말단부는 패턴부의 말단에 연결되고 상기 캐소드의 측면 상에 구비된다면, 상기 말단부의 형태는 특별히 한정되지 않는다. 예를 들면, 상기 말단부는 1 이상의 선형, 막형 및 패턴을 갖는 형태 중 적어도 하나의 형태를 가질 수 있다.
상기 내부 집전체의 말단부는 전도성 물질을 포함할 수 있다. 상기 전도성 물질은 전기 전도성이 있는 물질이라면 특별히 한정하지 않으나, 캐소드 소결온도에 따라 집전체의 재질을 선택할 수 있다.
구체적으로 백금(Pt), 은(Ag), 은-팔라듐(Ag-Pd), 란탄 스트론튬 망가나이트(lanthanum strontium manganite, LSM) 및 란탄 스트론튬 망가나이트-은(LSM-Ag) 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에서, 상기 연료전지는 상기 내부 집전체의 말단부와 연결되고 상기 캐소드의 전해질막이 구비된 면과 반대되는 면 상에 구비된 최외각 집전체를 더 포함할 수 있다.
상기 최외각 집전체의 형태는 특별히 한정하지 않으나, 예를 들면, 상기 말단부는 1 이상의 선형, 막형 및 패턴을 갖는 형태 중 적어도 하나의 형태를 가질 수 있다. 상기 말단부가 패턴을 갖는 형태인 경우에는 그물망 패턴을 가질 수 있다.
상기 최외각 집전체가 패턴을 갖는 경우, 상기 최외각 집전체의 패턴은 상기 내부 집전체의 패턴부의 패턴과 서로 동일 패턴이거나, 서로 상이한 패턴일 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 최외각 집전체의 패턴부의 패턴은 서로 교차하는 2 이상의 전도성 라인으로 구성될 수 있다. 여기서, 상기 전도성 라인은 전기 전도성이 있는 물질로 만들어진 선이라면 특별히 한정하지 않으며, 캐소드 소결온도에 따라 집전체의 재질을 선택할 수 있다. 예를 들면, 백금(Pt), 은(Ag), 은-팔라듐(Ag-Pd), 란탄 스트론튬 망가나이트(lanthanum strontium manganite, LSM) 및 란탄 스트론튬 망가나이트-은(LSM-Ag) 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 최외각 집전체가 패턴을 갖는 경우, 상기 최외각 집전체의 패턴은 서로 교차하는 2 이상의 전도성 라인으로 구성되고, 상기 최외각 집전체의 전도성 라인의 폭은 10nm 이상 10㎛ 이하일 수 있다. 이 경우 캐소드로 전자를 전달하기에 적합한 전기전도의 저항을 가지며, 전도성 라인이 산소가스의 확산을 방해하지 않아 산소가스의 확산이 원할한 장점이 있다.
상기 최외각 집전체의 패턴부의 패턴에서, 상기 전도성 라인의 높이(선고)는 0.1 ㎛ 이상 10 ㎛ 이하일 수 있다. 이 경우 캐소드로 전자를 전달하기에 적합한 전기전도의 저항을 가지며, 전도성 라인이 산소가스의 확산을 방해하지 않아 산소가스의 확산이 원할한 장점이 있다.
상기 캐소드의 전체 두께를 100으로 할 때, 내부 집전체의 패턴부 및 최외각 집전체를 구성하는 전도성 라인의 총 높이(선고)의 비율은 10 이상 50이하일 수 있다. 이때, 상기 캐소드의 전체 두께는 내부 집전체의 패턴부가 구비된 캐소드의 전체 두께 또는 내부 집전체의 패턴부 및 최외각 집전체가 구비된 캐소드의 전체 두께를 의미한다. 구체적으로, 내부 집전체의 패턴부를 구성하는 전도성 라인의 총 높이와 함께 2 이상의 캐소드의 두께를 합한 전체 두께를 의미하거나,
상기 캐소드에 최외각 집전체가 구비되는 경우 내부 집전체의 패턴부 및 최외각 집전체를 구성하는 전도성 라인의 총 높이와 함께 2 이상의 캐소드의 두께를 합한 전체 두께를 의미한다.
상기 최외각 집전체의 패턴부의 패턴은 서로 교차하는 2 이상의 전도성 라인과 상기 전도성 라인으로 모서리를 이룬 폐쇄도형을 가지며, 상기 폐쇄도형의 개별면적은 0.001mm2 이상 10mm2 이하일 수 있다. 상기 폐쇄도형의 개별면적은 전도성 라인이 구비되지 않은 캐소드의 계면의 면적을 의미하며, 상기 전도성 라인이 구비되지 않은 캐소드의 계면을 통해 산소가스의 확산이 원할하며 최외각 집전체의 전자집적이 용이한 전기전도의 저항을 가질 수 있다.
본 명세서에서, 상기 그물망 패턴을 갖는 패턴부에서 상기 전도성 라인으로 모서리를 이룬 폐쇄도형은 캐소드의 두께방향으로 관통된 홀 또는 구멍의 형태를 의미한다. 상기 패쇄도형의 형태는 상기 전도성 라인으로 모서리를 이루어 형성된 것이라면 특별히 한정되지 않으나, 예를 들면, 상기 내부 집전체의 패턴부의 폐쇄도형은 원형, 타원형 및 다각형 중 적어도 하나의 형태를 가질 수 있다. 여기서, 다각형은 삼각형, 사각형, 오각형, 육각형 등과 같이 3개 이상의 선분으로 둘러싸인 도형을 의미한다. 상기 폐쇄도형은 상기 전도성 라인과 캐소드 측면 상에 구비된 말단부에 의해서 모서리를 이룬 폐쇄도형을 포함한다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 연료전지는 상기 전해질막과 캐소드 사이에 위치하며, 상기 전해질막의 전해질 물질과 상기 캐소드의 활물질을 포함하는 기능성층이 더 구비될 수 있다.
이때, 상기 전해질 물질은 이온을 전달하기 위해 전해질막에 포함된 물질이며, 본 발명의 전해질막에 포함되는 전해질 물질만을 포함하거나 본 발명의 전해질막에 포함되는 전해질 물질과 상이한 전해질 물질을 더 포함할 수 있다. 또한, 상기 캐소드의 활물질은 화학적으로 반응하여 전기에너지를 생산하기 위해 캐소드에 포함되는 물질이며, 본 발명의 캐소드에 포함되는 활물질만을 포함하거나 본 발명의 캐소드에 포함되는 활물질과 상이한 활물질을 더 포함할 수 있다.
본 명세서에서, 상기 전해질막의 전해질 물질과 상기 캐소드의 활물질은 특별히 한정하지 않으며, 당 기술분야에서 일반적으로 사용되는 물질로부터 선택될 수 있다.
상기 연료전지는 인산형 연료전지(PAFC), 알칼리형 연료전지(AFC), 고분자전해질형 연료전지(PEMFC), 직접메탄올 연료전지(DMFC), 용융탄산염 연료전지(MCFC) 및 고체 산화물 연료전지(SOFC)일 수 있다. 이들 중 본 명세서에 따른 연료전지는 고체 산화물 연료전지(SOFC)인 것이 바람직하다.
본 명세서의 일 실시상태에 있어서, 상기 전해질막은 고체 전해질막 또는 고분자 전해질막일 수 있다.
상기 전해질막이 고체 전해질막인 경우에는 본 명세서의 연료전지는 고체산화물형 연료전지일 수 있으며, 상기 전해질막이 고분자 전해질막인 경우에는 본 명세서의 연료전지는 고분자 전해질형 연료전지일 수 있다.
상기 전해질막의 재질 및 제조방법은 특별히 한정하지 않으며, 연료전지의 종류에 따라 당 기술분야에서 일반적으로 사용되는 물질로부터 선택될 수 있다.
본 명세서에서, 상기 애노드 및 캐소드의 재질 및 제조방법은 특별히 한정하지 않으며, 연료전지의 종류에 따라 당 기술분야에서 일반적으로 사용되는 물질로부터 선택될 수 있다.
본 명세서는 애노드; 캐소드; 및 상기 애노드와 캐소드 사이에 구비된 전해질막을 포함하는 연료전지의 제조방법에 있어서,
상기 캐소드 내부에 그물망 패턴을 갖는 패턴부 및 상기 패턴부의 말단에 연결되고 상기 캐소드의 측면 상에 구비된 말단부를 포함하는 내부 집전체를 형성하는 단계를 포함하는 것인 연료전지의 제조방법을 제공한다.
본 명세서의 일 실시상태에서, 상기 내부 집전체 형성단계는,
전해질막 상에 제1 캐소드를 형성하는 단계;
상기 제1 캐소드 상에 그물망 패턴을 갖는 내부 집전체의 패턴부를 형성하는 단계;
상기 제1 캐소드 위에 형성된 내부 집전체의 패턴부 상에 제2 캐소드를 형성하는 단계; 및
상기 제1 캐소드 및 제2 캐소드의 측면 상에 상기 내부 집전체의 패턴부의 말단과 연결되도록 말단부를 형성하는 단계를 포함할 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에서, 상기 내부 집전체의 패턴부가 상기 캐소드 내부에 2 이상의 층으로 구비되는 경우, 상기 제1 캐소드 위에 형성된 내부 집전체의 패턴부 상에 추가의 캐소드 및 그물망 패턴을 갖는 내부 집전체의 추가의 패턴부를 교대로 형성하는 단계를 더 포함할 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에서, 상기 내부 집전체 형성단계는,
전해질막 상에 제1 캐소드를 형성하는 단계;
상기 제1 캐소드 상에 그물망 패턴을 갖는 내부 집전체의 패턴부를 형성하는 단계;
상기 제1 캐소드 위에 형성된 내부 집전체의 패턴부 상에 추가의 캐소드 및 그물망 패턴을 갖는 내부 집전체의 추가의 패턴부를 교대로 형성하는 단계;
상기 내부 집전체의 추가의 패턴부 상에 제2 캐소드를 형성하는 단계; 및
상기 내부 집전체의 패턴부 및 내부 집전체의 추가의 패턴부의 말단과 연결되도록 내부 집전체의 말단부를 형성하는 단계를 포함할 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에서, 상기 내부 집전체의 패턴부 및 내부 집전체의 추가의 패턴부는 각각 독립적으로 제1 캐소드 또는 추가의 캐소드 상에 스크린 프린트법으로 형성되거나, 기판 상에 패턴을 형성한 후 제1 캐소드 또는 추가의 캐소드 상에 상기 기판에 형성된 패턴을 전사하여 형성할 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에서, 상기 전해질막 상에 제1 캐소드를 형성하기 전에, 상기 전해질막 상에 상기 전해질막의 전해질 물질과 상기 캐소드의 활물질을 포함하는 기능성층을 형성하는 단계를 더 포함할 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에서, 상기 제2 캐소드를 형성한 후, 상기 제2 캐소드 상에 최외각 집전체를 형성하는 단계를 더 포함할 수 있다. 상기 형성된 최외각 집전체는 상기 내부 집전체의 말단부와 연결될 수 있다.
본 명세서의 일 실시상태에서, 상기 내부 집전체 형성단계는,
상기 전해질막 상에 상기 전해질막의 전해질 물질과 상기 캐소드의 활물질을 포함하는 기능성층을 형성하는 단계;
상기 기능성층 상에 제1 캐소드를 형성하는 단계;
상기 제1 캐소드 상에 그물망 패턴을 갖는 패턴부를 형성하는 단계;
상기 제1 캐소드 위에 형성된 패턴부 상에 제2 캐소드를 형성하는 단계;
상기 제2 캐소드 상에 최외각 집전체를 형성하는 단계; 및
상기 제1 캐소드 및 제2 캐소드의 측면 상에 상기 패턴부 및 최외각 집전체의 말단과 연결되도록 말단부를 형성하는 단계를 포함할 수 있다.
여기서, 애노드; 캐소드; 전해질막; 내부 집전체, 최외각 집전체, 기능성층 및 연료전지에 관한 설명은 상술한 바를 인용할 수 있다.
이하, 본 출원을 구체적으로 설명하기 위해 실시예 및 비교예를 들어 상세하게 설명하기로 한다. 그러나, 본 출원에 따른 실시예는 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 출원의 범위가 아래에서 상술하는 실시예에 한정되는 것으로 해석되지 않는다. 본 출원의 실시예는 당업계에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 출원을 보다 완전하게 설명하기 위해 제공되는 것이다.
[실시예]
1) 반쪽셀 제조
기판 상에 산화니켈(NiO)을 사용하여 애노드를 형성하고, 상기 애노드 상에 가돌륨이 도핑된 세리아(GDC)과 산화니켈(NiO)을 혼합하여 애노드 기능성층을 형성했다. 이때, 각 층은 페이프 캐스팅(Tape Casting)을 통한 그린시트로 성형했다.
가돌륨이 도핑된 세리아를 사용하여 전해질층을 형성하고 상기 전해질층 상에 상기 그린시트를 라미네이션 공정을 통하여 적층한 후 소성하여 애노드/애노드 기능성층/전해질층의 반쪽 셀(half cell)을 제조했다.
2) 연료전지 셀 제조
상기 반쪽 셀의 전해질층 상에 란탄 스트론튬 코발트 페라이트 (LSCF)를 사용하여 스크린 프린팅(Screen Printing)법으로 제1 캐소드를 형성한 후 건조하고, 상기 제1 캐소드 상에 도 4에 도시된 바와 같은 그물망 패턴을 갖는 내부 집전체의 패턴부를 백금 페이스트(Pt Paste)를 이용하여 스크린 프린팅법으로 형성한 후 건조했다.
상기 내부 집전체의 패턴부가 형성된 제1 캐소드 상에 란탄 스트론튬 코발트 페라이트 (LSCF)를 사용하여 스크린 프린팅(Screen Printing)법으로 제2 캐소드를 형성한 후 건조하고, 상기 제2 캐소드 상에 은 페이스트(Ag Paste)를 이용하여 스크린 프린팅법으로 막 형태의 최외각 집전체 및 내부 집전체의 말단부를 형성한 후 소성하여,
애노드(두께:380㎛)/애노드 기능성층(두께: 15㎛)/전해질층(두께:15㎛)/제1 캐소드(두께: 30㎛)/내부 집전체의 패턴부(두께: 5㎛)/제2 캐소드(두께: 30㎛)/최외각 집전체(두께: 5㎛)의 연료전지 셀을 제조했다.
[비교예]
상기 실시예의 반쪽 셀의 전해질층 상에 란탄 스트론튬 코발트 페라이트 (LSCF)를 사용하여 스크린 프린팅(Screen Printing)법으로 캐소드를 형성하고, 상기 캐소드 상에 백금 페이스트(Pt Paste)를 이용하여 스크린 프린팅법으로 막 형태의 집전체를 형성한 후 소성하여,
애노드(두께: 380㎛)/애노드 기능성층(두께: 15㎛)/전해질층(두께:15㎛)/ 캐소드(두께: 60㎛)/ 집전체(두께: 5㎛)의 연료전지 셀을 제조했다.
[실험예 1]
인피던스(Impedance) 분석
실시예 및 비교예와 같이 연료전지 셀을 구성하고, 4 프로브 테스트(Probe Test)를 통해 전류저항을 측정했다.
Figure pat00001
Figure pat00002
오믹(Ohmic) 저항에 기여하는 인자는 전해질의 저항 외에 양 전극의 전기적인 전류 이동(electrical current pass)에 의해 발생되는 오믹 저항이 있으며, 일반적으로 캐소드의 전기적인 전류 이동에 의한 오믹 저항이 애노드에 비하여 크다고 알려져 있다.
상기 실험결과에 따르면, 실시예가 비교예보다 오믹 저항이 더 낮은 것을 알 수 있다. 즉, 실시예의 개선된 캐소드 구조로 인해 비교예에서 발생되는 오믹 저항이 개선된 것으로 판단된다.
[실험예 2]
전자주사현미경(SEM, scanning electron microscope)으로 실시예 및 비교예의 연료전지의 단면을 측정했으며, 그 결과는 도 6 내지 도 9에 도시했다.

Claims (23)

  1. 애노드; 캐소드; 및 상기 애노드와 캐소드 사이에 구비된 전해질막을 포함하는 연료전지에 있어서,
    상기 캐소드 내부에 그물망 패턴을 갖는 패턴부; 및 상기 패턴부의 말단에 연결되고 상기 캐소드의 측면 상에 구비된 말단부;를 포함하는 내부 집전체를 포함하는 것인 연료전지.
  2. 청구항 1에 있어서, 상기 내부 집전체의 말단부와 연결되고 상기 캐소드의 전해질막이 구비된 면과 반대되는 면 상에 구비된 최외각 집전체를 더 포함하는 것인 연료전지.
  3. 청구항 2에 있어서, 상기 최외각 집전체는 그물망 패턴을 갖는 것인 연료전지.
  4. 청구항 3에 있어서, 상기 최외각 집전체의 패턴은 상기 내부 집전체의 패턴부의 패턴과 서로 동일 패턴이거나, 서로 상이한 패턴인 것인 연료전지.
  5. 청구항 1에 있어서, 상기 내부 집전체의 패턴부의 패턴은 서로 교차하는 2 이상의 전도성 라인으로 구성되고, 상기 내부 집전체의 전도성 라인의 폭은 10nm 이상 10㎛ 이하인 것인 연료전지.
  6. 청구항 3에 있어서, 상기 최외각 집전체의 패턴은 서로 교차하는 2 이상의 전도성 라인으로 구성되고, 상기 최외각 집전체의 전도성 라인의 폭은 10nm 이상 10㎛ 이하인 것인 연료전지.
  7. 청구항 1에 있어서, 상기 내부 집전체의 패턴부의 패턴은 서로 교차하는 2 이상의 전도성 라인과 상기 전도성 라인으로 모서리를 이룬 폐쇄도형을 가지며,
    상기 폐쇄도형의 면적은 0.001mm2 이상 10mm2 이하인 것인 연료전지.
  8. 청구항 3에 있어서, 상기 최외각 집전체의 패턴은 서로 교차하는 2 이상의 전도성 라인과 상기 전도성 라인으로 모서리를 이룬 폐쇄도형을 가지며,
    상기 폐쇄도형의 면적은 0.001mm2 이상 10mm2 이하인 것인 연료전지.
  9. 청구항 7에 있어서, 상기 내부 집전체의 패턴부의 폐쇄도형은 원형, 타원형 및 다각형 중 적어도 하나의 형태를 갖는 것인 연료전지.
  10. 청구항 8에 있어서, 상기 최외각 집전체의 폐쇄도형은 원형, 타원형 및 다각형 중 적어도 하나의 형태를 갖는 것인 연료전지.
  11. 청구항 1에 있어서, 상기 말단부는 상기 캐소드의 측면 중 일부에 구비되거나, 상기 캐소드의 측면 전체에 구비된 것인 연료전지.
  12. 청구항 1에 있어서, 상기 내부 집전체의 패턴부 및 말단부는 각각 독립적으로 백금(Pt), 은(Ag), 은-팔라듐(Ag-Pd), 란탄 스트론튬 망가나이트(lanthanum strontium manganite, LSM) 및 란탄 스트론튬 망가나이트-은(LSM-Ag) 중 적어도 하나를 포함하는 것인 연료전지.
  13. 청구항 2에 있어서, 상기 최외각 집전체는 백금(Pt), 은(Ag), 은-팔라듐(Ag-Pd), 란탄 스트론튬 망가나이트(lanthanum strontium manganite, LSM) 및 란탄 스트론튬 망가나이트-은(LSM-Ag) 중 적어도 하나를 포함하는 것인 연료전지.
  14. 청구항 1에 있어서, 상기 내부 집전체의 패턴부는 상기 캐소드 내부에 하나의 층으로 구비된 것인 연료전지.
  15. 청구항 14에 있어서, 상기 캐소드 내부에 하나의 층으로 구비된 내부 집전체는 상기 캐소드의 두께방향으로 가운데에 위치된 것인 연료전지.
  16. 청구항 1에 있어서, 상기 내부 집전체의 패턴부는 상기 캐소드 내부에 2 이상의 층으로 이격되어 구비된 것인 연료전지.
  17. 청구항 16에 있어서, 상기 캐소드 내부에 2 이상의 층으로 구비된 상기 내부 집전체의 패턴부는 서로 동일한 패턴을 갖거나, 서로 상이한 패턴을 갖는 것인 연료전지.
  18. 청구항 1에 있어서, 상기 전해질막과 캐소드 사이에 위치하며, 상기 전해질막의 전해질 물질과 상기 캐소드의 활물질을 포함하는 기능성층이 더 구비된 것인 연료전지.
  19. 청구항 1에 있어서, 상기 전해질막은 고체 전해질막 또는 고분자 전해질막인 것인 연료전지.
  20. 애노드; 캐소드; 및 상기 애노드와 캐소드 사이에 구비된 전해질막을 포함하는 연료전지의 제조방법에 있어서,
    상기 캐소드 내부에 그물망 패턴을 갖는 패턴부 및 상기 패턴부의 말단에 연결되고 상기 캐소드의 측면 상에 구비된 말단부를 포함하는 내부 집전체를 형성하는 단계를 포함하는 것인 연료전지의 제조방법.
  21. 청구항 20에 있어서, 상기 내부 집전체 형성단계는 전해질막 상에 제1 캐소드를 형성하는 단계; 상기 제1 캐소드 상에 그물망 패턴을 갖는 패턴부를 형성하는 단계; 상기 제1 캐소드 위에 형성된 패턴부 상에 제2 캐소드를 형성하는 단계; 및 상기 제1 캐소드 및 제2 캐소드의 측면 상에 상기 패턴부의 말단과 연결되도록 말단부를 형성하는 단계를 포함하는 것인 연료전지의 제조방법.
  22. 청구항 20에 있어서, 상기 내부 집전체의 패턴부가 상기 캐소드 내부에 2 이상의 층으로 구비되는 경우, 상기 제1 캐소드 위에 형성된 패턴부 상에 추가의 캐소드 및 그물망 패턴을 갖는 추가의 패턴부를 교대로 형성하는 단계를 더 포함하는 것인 연료전지의 제조방법.
  23. 청구항 21 또는 22에 있어서, 상기 패턴부는 각각 독립적으로 제1 캐소드 또는 추가의 캐소드 상에 스크린 프린트법으로 형성되거나, 기판 상에 패턴을 형성한 후 제1 캐소드 또는 추가의 캐소드 상에 상기 기판에 형성된 패턴을 전사하여 형성되는 것인 연료전지의 제조방법.
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