KR20150118600A - Method of continuous manufacturing silicon nitride powder having uniform in size - Google Patents

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KR20150118600A
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Abstract

The present invention relates to an apparatus and method for manufacturing silicon nitride and, more specifically, to an apparatus and method for continuously manufacturing silicon nitride, capable of continuously manufacturing silicon nitride and enhancing uniformity in the size of silicon nitride particles. The apparatus for continuously manufacturing silicon nitride comprises: a synthesis reactor which has a transversely arranged cylindrical shape, and prepares silicon diamide (Si(NH)_2), which is a product, and ammonium chloride (NH_4Cl), which is a by-product, by horizontally receiving tetrachlorosilane (SiCl_4) gas and ammonia (NH_3) gas through each nozzle; a thermal decomposition reactor which generates amorphous silicon chloride by thermally decomposing ammonium chloride in a first region and thermally decomposing amide in a second region by receiving mixed powder of the product and the by-product from the synthesis reactor, wherein the first region and the second region are connectedly formed in series; and a crystallization reactor which crystallizes crystalline silicon nitride (crystal Si_3N_4) by heating amorphous silicon nitride discharged from the thermal decomposition reactor at a temperature of 1200-1700°C.

Description

입자크기의 균일도를 향상시킨 연속식 질화규소 제조장치 및 제조방법{Method of continuous manufacturing silicon nitride powder having uniform in size}BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention [0001] The present invention relates to a continuous silicon nitride manufacturing apparatus and a manufacturing method thereof,

본 발명은 질화규소 제조장치 및 제조방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 연속적으로 질화규소를 제조할 수 있으며 질화규소 입자의 균일도를 향상시킬 수 있는 연속식 질화규소 제조장치 및 제조방법에 관한 것이다.
The present invention relates to an apparatus and a method for manufacturing silicon nitride, and more particularly, to a continuous silicon nitride manufacturing apparatus and method capable of continuously producing silicon nitride and improving uniformity of silicon nitride grains.

질화규소의 열적 특성 및 기계적 특성은 입자크기, 모양, 순도, 결정상 등에 따라 크게 좌우된다. 질화규소로 가공 및 성형을 하는 업계에 따르면 특히 알파상의 질화규소가 열적 특성 및 기계적 특성이 우수한 제품을 제조할 수 있는 원료로 알려져 있다.The thermal and mechanical properties of silicon nitride depend largely on particle size, shape, purity, crystallinity, and so on. According to the industry of processing and molding with silicon nitride, alpha-phase silicon nitride is known as a raw material capable of producing products having excellent thermal and mechanical properties.

입자크기는 매우 중요한 요소인데, 입자 크기가 미세하고 균일할수록 가공 및 성형이 있어서 유리하다.
Particle size is a very important factor. As the particle size is fine and uniform, processing and molding are advantageous.

질화규소를 제조하는 방법 중의 하나인 기상반응법은 할로겐화 실리콘과 암모니아를 기상으로 반응시켜 질화규소를 얻는 방법이다. 기상반응법은 1000도 정도의 온도에서 반응시키는데, 이렇게 제조된 질화규소는 순수한 알파상을 얻기에는 장점이 있으나, 주로 필름 형태로 생성되므로 분말 형태의 질화규소 합성에는 적합하지 않다.The gas phase reaction method, which is one of the methods for producing silicon nitride, is a method for obtaining silicon nitride by reacting halogenated silicon and ammonia in a vapor phase. The gas phase reaction is carried out at a temperature of about 1000 ° C. The silicon nitride thus produced has an advantage in obtaining a pure alpha phase but is mainly produced in a film form and thus is not suitable for the synthesis of powdery silicon nitride.

그러나 상온에서 할로겐화 실리콘과 암모니아를 반응시키면 이미드계의 실리콘 화합물이 만들어지고, 이와 함께 부산물인 염화암모늄이 생성된다. 이렇게 상온에서 반응시키는 방법의 장점은 두 반응물이 직접 기체 상태에서 반응하여 고체 분말로 생성되기 때문에 불순물이 유입되는 것을 방지할 수 있고, 이렇게 생성된 이미드의 열분해를 통해 알파상의 함량이 높은 질화규소를 제조할 수 있다는 장점을 가진다.However, when silicon halide and ammonia are reacted at room temperature, an imide-based silicon compound is produced, and a by-product ammonium chloride is produced. The advantage of the reaction at room temperature is that the two reactants react directly in the gaseous state to form solid powder, so that the impurities can be prevented from entering, and the thermal decomposition of the resulting imide causes silicon nitride Can be manufactured.

이미드는 약 1000도에서 열분해되어 비정질 질화규소를 생성하고, 다시 1400도 이상의 온도에서 결정화시키게 되면 알파상 질화규소를 얻을 수 있다.The imide is pyrolyzed at about 1000 degrees to produce amorphous silicon nitride, which is then crystallized at a temperature of more than 1400 degrees to obtain alpha phase silicon nitride.

이미드를 합성하기 위한 반응은 격렬한 발열반응으로써 반응기 기벽의 국부적인 온도상승을 야기한다. 반응기 기벽의 온도는 높게는 100도 이상의 온도까지 상승하게 되는데, 이러한 온도 상승은 이미드를 합성하는 과정에서 생성되는 입자의 크기와 품질에 악영향을 주게 된다.
The reaction to synthesize the imide causes a local temperature rise in the reactor wall as a violent exothermic reaction. The temperature of the reactor wall rises to a temperature higher than 100 ° C. This temperature increase adversely affects the size and quality of the particles produced in the course of the synthesis of the imide.

이렇게 이미드를 열분해하여 질화규소를 제조하는 방법은 크게 실리콘 디이미드 합성 공정, 열분해 공정 및 결정화 공정의 3 단계 공정으로 이루어져 있다.The process for producing silicon nitride by pyrolysis of the imide is largely composed of a three-step process of a silicon diimide synthesis process, a thermal decomposition process and a crystallization process.

종래의 이미드 열분해법을 이용한 질화 규소 제조장치는 각각의 공정을 위한 장치가 서로 상이하며, 회분식 공정(Batch process)으로 질화규소를 생산하고 있었다.In the conventional apparatus for producing silicon nitride using the imide pyrolysis method, the devices for the respective processes were different from each other and silicon nitride was produced by a batch process.

그런데, 회분식 공정으로 질화규소를 제조하게 되면, 질화규소의 제조에 소요되는 비용과 시간이 많이 소요된다. 또한 배치식 공정을 사용하는 질화규소 제조장치는 실리콘 디이미드 합성 장치에서 열분해 반응기로 수분에 민감한 실리콘 디이미드를 이송해야 하는데, 이송과정에서 실리콘 디이미드가 대기에 노출될 위험성이 있으며, 수분에 의해 실리콘 디이미드가 가수분해되어 변성될 수 있고, 불필요한 산소 불순물이 유입되어 질화규소 품질을 저하시키는 문제점을 가지고 있었다.However, when silicon nitride is produced by a batch process, it takes a lot of time and cost to manufacture silicon nitride. In addition, a silicon nitride manufacturing apparatus using a batch type process is required to transfer moisture-sensitive silicon diimide into a pyrolysis reactor in a silicon diimide synthesizer, and there is a risk that the silicon diimide is exposed to the atmosphere during transportation, The diimide can be hydrolyzed and denatured, and unnecessary oxygen impurities are introduced to lower the quality of the silicon nitride.

또한 실리콘 디이미드 합성 후 과량의 암모니아로 부산물인 염화암모늄을 세척한 후 이미드 열분해를 수행하는데, 이때 이미드 이송 장치, 과량의 암모니아 공급장치, 냉각장치, 암모니아 배수 장치 등의 부대장치가 필요하다. 부산물인 염화암모늄을 과량의 암모니아로 세척 한 후 용기를 탈착하여 분해 설비에 넣고 열처리를 해야 하므로 이미드 분해용 고온 용기와 부산물 제거용 부대장치들간 탈부착이 가능 해야 한다. 이미드 분해 공정과 결정화 공정은 동일한 열처리 공정 이므로 하나의 장치에서 두개의 공정을 모두 수행 할 수 있지만, 이미드 분해 공정에 사용되는 용기는 앞선 설명과 같이 부산물 제거를 위한 부대장치와 결합하여 사용해야 하므로 결정화 온도에서 사용 가능한 재료를 이용하여 이미드 분해 용기를 구현 하는 것은 불가능하다. 따라서 이미드 분해 공정과 결정화 공정은 각각의 회분식 공정으로 수행하고 있는 실정이다.
In addition, after synthesis of silicon diimide, ammonium chloride which is a by-product is washed with excess ammonia, and imide pyrolysis is carried out. At this time, an imide transferring device, an excess ammonia supplying device, a cooling device and an ammonia drainage device are required . The ammonium chloride as a by-product must be washed with excess ammonia, and then the vessel should be desorbed and placed in a decomposition facility and heat-treated, so that it should be possible to attach and detach between the high-temperature vessel for removing the imide and the auxiliary apparatus for removing by-products. Since the imide decomposition process and the crystallization process are the same heat treatment process, both processes can be performed in one apparatus. However, the containers used in the imide decomposition process must be used in combination with the auxiliary apparatus for removing by-products It is not possible to implement an imide cracking vessel using materials available at the crystallization temperature. Therefore, the imide decomposition process and the crystallization process are performed in respective batch processes.

관련선행기술로는 국제공개공보 WO 2012/090543호(공개일자 2012년 7월 5일)가 있다.
Related prior art is International Publication No. WO 2012/090543 (published on July 5, 2012).

본 발명의 목적은 연속식 공정을 통해 질화규소를 제조할 수 있는 제조장치 및 제조방법을 제공함에 있다.An object of the present invention is to provide a manufacturing apparatus and a manufacturing method capable of manufacturing silicon nitride through a continuous process.

본 발명의 다른 목적은 질화규소 제조 비용과 제조 시간을 단축할 수 있는 연속식 질화규소 제조장치 및 제조방법을 제공함에 있다.It is another object of the present invention to provide a continuous silicon nitride manufacturing apparatus and a manufacturing method which can reduce manufacturing cost and production time of silicon nitride.

본 발명의 또 다른 목적은 균일한 입자크기를 가지는 질화규소를 제조할 수 있는 연속식 질화규소 제조장치 및 제조방법을 제공함에 있다.
It is still another object of the present invention to provide a continuous silicon nitride manufacturing apparatus and a manufacturing method capable of manufacturing silicon nitride having a uniform particle size.

본 발명은 횡방향으로 배열된 원통형상을 가지며 염화실란(SiCl4) 가스와 암모니아(NH3) 가스를 각각의 노즐을 통해 수평방향으로 공급받아 생성물인 실리콘 디이미드(Si(NH)2)와 부산물인 염화암모늄(NH4Cl)을 제조하는 합성 반응기; 상기 합성 반응기로부터 상기 생성물과 상기 부산물의 혼합분말을 공급받아 제1영역에서 염화암모늄을 열분해하고, 제2영역에서 이미드를 열분해하여 비정질 질화규소를 생성하되, 상기 제1영역과 상기 제2영역이 연속으로 연결되어 형성된 열분해 반응기; 및 상기 열분해 반응기에서 배출되는 비정질 질화규소를 1200~1700℃ 온도로 가열하여 결정형 질화규소(Crystal Si3N4)로 결정화시키는 결정화 반응기;를 포함하는 연속식 질화규소 제조장치를 제공한다.The present invention has a cylindrical arrangement in the lateral direction chlorosilane (SiCl 4) gas and ammonia (NH 3) the silicon diimide product when supplied in a horizontal direction through each nozzle a gas (Si (NH) 2) and A synthesis reactor for producing a by-product ammonium chloride (NH 4 Cl); Wherein the first region and the second region are thermally decomposed in a first region to pyrolyze an imide in a second region to produce amorphous silicon nitride, A pyrolysis reactor connected in series; And a crystallization reactor for crystallizing the amorphous silicon nitride discharged from the pyrolysis reactor to a crystalline silicon nitride (Crystal Si 3 N 4 ) at a temperature of 1200 to 1700 ° C.

그리고, 본 발명은 횡방향으로 배열된 횡방향 반응기를 회전시키며 횡방향으로 원료가스인 염화실란 가스와 암모니아 가스를 투입하여 반응기 내부에서 상온 기상반응을 통해 실리콘 디이미드와 염화암모늄 혼합 분말을 생성하는 실리콘 디이미드 합성 공정; 상기 실리콘 디이미드 합성 공정에서 생성된 혼합 분말을 300~600℃ 범위 온도 영역을 포함하는 제1영역과, 600~1200℃ 범위 온도 영역을 포함하는 제2영역을 순차적으로 통과시키며 제1영역에서 염화암모늄 열분해를 수행하고, 제2영역에서 비정질 질화규소 합성을 수행하는 열분해 공정; 및 상기 열분해 공정에서 제조되는 비정질 질화규소를 도가니에 충진하고, 상기 도가니를 1200~1700℃ 온도 영역을 가지는 결정화 반응기로 투입하여 비정질 질화규소를 결정형 질화 규소로 결정화하는 결정화 공정;을 포함하는 연속식 질화규소 제조방법을 제공한다.
In the present invention, the transverse reactor arranged in the transverse direction is rotated, and the raw silane gas and the ammonia gas are introduced in the transverse direction to generate silicon diimide and ammonium chloride mixed powders through a room temperature gas phase reaction in the reactor Silicon diimide synthesis process; The mixed powder produced in the silicon diimide synthesis process is passed through a first region including a temperature region ranging from 300 to 600 ° C and a second region including a temperature region ranging from 600 to 1200 ° C, A pyrolysis step of performing ammonium pyrolysis and performing amorphous silicon nitride synthesis in a second region; And a crystallization step of filling the crucible with amorphous silicon nitride produced in the pyrolysis step and injecting the crucible into a crystallization reactor having a temperature range of 1200 to 1700 ° C to crystallize amorphous silicon nitride into crystalline silicon nitride, ≪ / RTI >

본 발명에 따른 연속식 질화규소 제조장치 및 제조방법은 실리콘 디이미드 합성 공정으로부터 결정화 공정까지 연속 운전이 가능하여 각 공정 사이에 불필요하게 수행되던 승온 과정과 냉각 과정을 생략할 수 있어서 질화규소 제조에 소비되는 에너지와 시간을 절감할 수 있는 효과를 가져온다.The continuous silicon nitride manufacturing apparatus and the manufacturing method according to the present invention can continuously operate from the silicon diimide synthesis process to the crystallization process so that the temperature increase process and the cooling process which are unnecessarily performed between each process can be omitted, Energy and time can be saved.

또한, 본 발명에 따른 연속식 질화규소 제조장치 및 제조방법은 실리콘 디이미드 합성 공정과 열분해 공정이 연속적으로 이루어짐으로써 실리콘 디이미드를 외부로 노출시키지 않도록 할 수 있다. 따라서 실리콘 디이미드의 외부 노출시에 발생하는 실리콘 디이미드의 변성이나 산소 불순물 유입의 문제를 해결할 수 있는 효과를 가져온다.In addition, the continuous silicon nitride manufacturing apparatus and the manufacturing method according to the present invention can prevent the silicon diimide from being exposed to the outside by continuously forming the silicon diimide synthesis process and the pyrolysis process. Therefore, it is possible to solve the problem of denaturation of the silicon diimide and the inflow of oxygen impurities caused by the external exposure of the silicon diimide.

그리고, 본 발명에 따른 연속식 질화규소 제조장치 및 방법은 수평형 반응기에서 합성 반응을 수행함으로써 수직형 반응기보다 균일한 입도 분포를 얻을 수 있으며, 나아가 수평형 반응기를 냉각하고 회전시킴으로 더욱 우수한 품질의 질화규소를 제조할 수 있는 효과를 가져온다.
The apparatus and method for producing continuous silicon nitride according to the present invention can obtain a uniform particle size distribution more uniformly than a vertical type reactor by carrying out a synthesis reaction in a horizontal type reactor and further cool and rotate a horizontal type reactor, Can be manufactured.

도 1은 본 발명의 실시예에 따른 연속식 질화규소 제조장치를 나타낸 구성도이다.
도 2는 본 발명의 실시예에 따른 연속식 질화규소 제조방법을 나타낸 공정순서도이다.FIG. 1 is a configuration diagram of a continuous silicon nitride manufacturing apparatus according to an embodiment of the present invention.
FIG. 2 is a flow chart showing a process for producing continuous silicon nitride according to an embodiment of the present invention.

본 명세서 및 특허청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니 되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여, 본 발명의 기술적 사상에 부합되는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다. 또한, 본 명세서에 기재된 실시예와 도면에 도시된 구성은 본 발명의 가장 바람직한 하나의 실시예에 불과할 뿐이고, 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
The terms and words used in the present specification and claims should not be construed as limited to ordinary or preliminary meaning and the inventor shall appropriately define the concept of the term in order to best explain its invention It should be construed in accordance with the meaning and concept consistent with the technical idea of the present invention. It should be noted that the embodiments described in the present specification and the configurations shown in the drawings are only the most preferred embodiments of the present invention and do not represent all the technical ideas of the present invention, It should be understood that various equivalents and modifications are possible.

본 발명은 할로겐화 실리콘과 암모니아의 발열반응으로 인한 반응기 기벽의 국부적인 온도 상승을 막고, 100℃ 이하의 온도에서 실리콘 디이미드를 얻기 위하여 반응기 기벽에 냉각수를 순환시킴으로써 균일한 입자 크기 및 형태를 가진 질화규소를 제조할 수 있는 제조장치 및 제조방법을 제공한다.The present invention relates to a process for producing silicon diimide which is capable of preventing the local temperature rise of the reactor wall due to the exothermic reaction between silicon halide and ammonia and circulating the cooling water in the reactor wall to obtain silicon diimide at a temperature of 100 ° C or lower, And a method of manufacturing the same.

또한 더욱 효과적으로 반응기 기벽의 온도를 균일하게 유지하기 위하여, 반응기를 회전시키면서 반응을 진행시키도록 함으로써, 발열반응으로 인한 국부적인 온도 상승을 억제하는 효과를 가져온다.
Further, in order to more effectively maintain the temperature of the reactor wall uniformly, the reaction is allowed to proceed while rotating the reactor, thereby suppressing the local temperature rise due to the exothermic reaction.

이하, 본 발명의 실시예에 따른 연속식 질화규소 제조장치 및 제조방법에 관하여 도면을 참조하여 상세하게 설명한다.DETAILED DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS Hereinafter, a continuous silicon nitride manufacturing apparatus and a manufacturing method according to an embodiment of the present invention will be described in detail with reference to the drawings.

도 1은 본 발명의 실시예에 따른 연속식 질화규소 제조장치를 나타낸 구성도이다.FIG. 1 is a configuration diagram of a continuous silicon nitride manufacturing apparatus according to an embodiment of the present invention.

도시된 바와 같이, 본 발명에 따른 연속식 질화규소 제조장치는 합성 반응기(100)와, 열분해 반응기(200)와, 결정화 반응기(300)를 포함한다.As shown, the continuous silicon nitride manufacturing apparatus according to the present invention includes a synthesis reactor 100, a thermal decomposition reactor 200, and a crystallization reactor 300.

합성 반응기(100)는 염화실란 가스와 암모니아 가스를 상온 기상 반응을 통해 생성물인 실리콘 디이미드(Si(NH)2)와 부산물인 염화암모늄(NH4Cl)을 제조하기 위한 것이다.The synthesis reactor 100 is for producing silicon diimide (Si (NH) 2 ), which is a product, and ammonium chloride (NH 4 Cl) as a by-product through a room temperature gas phase reaction between a chlorosilane gas and an ammonia gas.

열분해 반응기(200)는 생성물과 부산물을 열분해하여, 비정질 질화규소를 제조하기 위한 것으로, 염화암모늄의 열분해를 수행하는 제1영역(210)와, 실리콘 디이미드를 비정질 질화규소로 열분해하는 제2영역(220)을 포함한다.The pyrolysis reactor 200 pyrolyzes the product and the by-product to produce amorphous silicon nitride. The pyrolysis reactor 200 includes a first region 210 for performing pyrolysis of ammonium chloride, a second region 220 for pyrolyzing the silicon diimide into amorphous silicon nitride ).

결정화 반응기는 비정질 질화규소를 결정화온도 이상으로 가열하여 알파상의 결정형 질화규소를 제조하기 위한 것이다.The crystallization reactor is for producing amorphous silicon nitride of alpha phase by heating amorphous silicon nitride to a crystallization temperature or higher.

이하, 각각의 반응기에 관하여 보다 상세하게 살펴본다.Hereinafter, each of the reactors will be described in more detail.

본 발명에 따른 합성 반응기(100)는 원료가스인 염화실란 가스와 암모니아 가스가 수평방향으로 반응기 내부에서 흘러가면서 반응을 일으키게 되는 수평형 반응기이다.The synthesis reactor 100 according to the present invention is a horizontal type reactor in which chlorinated silane gas and ammonia gas as a raw material gas flow in the reactor in the horizontal direction to cause a reaction.

도시된 바와 같이, 합성 반응기(100)는 횡방향으로 배열된 원통 형상을 가지며, 일측으로 통해 원료가스가 공급되고 생성물과 부산물은 반응기의 바닥면에 쌓이는 구조를 가지고 있다.As shown in the figure, the synthesis reactor 100 has a cylindrical shape arranged in the transverse direction, and has a structure in which raw material gas is supplied through one side and products and by-products are accumulated on the bottom surface of the reactor.

원료가스의 공급노즐(105)은 서로 이격된 상태로 측판(104)에 설치되어 있다. 또한, 측판(104)에는 합성반응기 회전몸체(102)가 연결되어 있다. 합성반응기 회전몸체(102)는 내부에 반응공간을 형성하며, 상기 측판(104)에 대하여 회전하게 형성되어 있다.The supply nozzles 105 for supplying the raw material gas are provided on the side plate 104 in a state of being spaced apart from each other. Further, a synthetic reactor rotating body 102 is connected to the side plate 104. The synthetic reactor rotating body 102 forms a reaction space therein and is formed to rotate with respect to the side plate 104.

또한, 합성반응기 회전몸체(102)의 회전축은 수평방향에 대하여 경사지게 형성되어 있다. 보다 구체적으로 합성반응기 회전몸체(102)는 측판에서 멀어질수록 하향 경사지게 형성되어 있다. 이러한 경사구조는 합성반응기 회전몸체(102) 바닥에 적층되는 혼합분말이 합성반응기 회전몸체(102)가 회전함에 따라 열분해 반응기(200)측으로 이송되도록 해준다.In addition, the rotation axis of the synthetic reactor rotating body 102 is formed to be inclined with respect to the horizontal direction. More specifically, the synthetic reactor rotating body 102 is formed so as to be inclined downwardly away from the side plate. This inclined structure allows the mixed powder deposited on the bottom of the synthetic reactor rotating body 102 to be transferred to the pyrolysis reactor 200 side as the synthetic reactor rotating body 102 rotates.

또한, 합성 반응기(100)는 발열반응에서 발생하는 반응열을 냉각하여 반응영역이 일정한 범위의 온도를 유지할 수 있도록 하는 냉각자켓(110)을 더 포함한다.The synthesis reactor 100 further includes a cooling jacket 110 for cooling the reaction heat generated in the exothermic reaction so that the reaction region can maintain a predetermined temperature range.

냉각자켓(110)은 합성반응기 회전몸체(102)를 감싸는 형태로 형성되어, 합성반응기 회전몸체(102)를 냉각시킨다. 냉각자켓(110)은 합성반응기 회전몸체(102)와 함께 회전하는 형태일 수도 있으며, 냉각자켓(110)은 회전하지 않고 고정되어 있고 그 내부에서 합성반응기 회전몸체(102)만 회전하는 형태일 수도 있다. 또한, 냉각자켓(110)이 합성반응기 회전몸체(102) 전체를 감싸는 형태가 아니라 일부만(예를 들면 상부영역)을 감싸는 형태일 수도 있다.
The cooling jacket 110 is formed to surround the synthetic reactor rotating body 102 to cool the synthetic reactor rotating body 102. The cooling jacket 110 may be configured to rotate together with the synthetic reactor rotating body 102 and the cooling jacket 110 may be configured to rotate without being rotated and rotate only the synthetic reactor rotating body 102 therein have. In addition, the cooling jacket 110 may not be a wrap around the composite reactor rotating body 102 but may be configured to enclose only a part (for example, an upper region).

열분해 반응기(200)는 합성반응기 회전몸체(102)와 연결된 열분해반응기 회전몸체(202)와, 이와 연결되어 배출되는 기체를 공급받아 냉각시킴으로써 염화암모늄을 포집하는 부산물 포집기(230)와, 하류측 측면(204)에 연결되어 불활성 가스를 공급하는 불활성 가스 공급부(240)를 포함한다.The pyrolysis reactor 200 includes a pyrolysis reactor rotating body 202 connected to the synthesis reactor rotating body 102, a by-product collector 230 for collecting ammonium chloride by cooling and discharging gas discharged from the pyrolysis reactor rotating body 202, And an inert gas supply unit 240 connected to the inert gas supply unit 204 to supply an inert gas.

열분해반응기 회전몸체(202)는 제1영역(210)과, 제2영역(220)으로 구분할 수 있다.The pyrolysis reactor rotating body 202 can be divided into a first region 210 and a second region 220.

제1영역(210)과 제2영역(220)의 구분은 온도에 따른 것으로 물리적으로는 단일 재질로 구분없이 일체로 형성될 수도 있다.The first region 210 and the second region 220 are separated from each other according to temperature and may be integrally formed as a single material physically.

제1영역(210)은 염화암모늄의 열분해를 진행하기 위한 구간으로 온도가 염화암모늄 열분해 온도(338℃)보다 높은 온도를 가지는 구간을 가지는 것으로 충분하다. 보다 구체적으로 제1영역은 300~600℃ 범위의 온도를 가질 수 있다.It is sufficient that the first region 210 has a section in which the temperature is higher than the thermal decomposition temperature of ammonium chloride (338 ° C) in order to proceed the pyrolysis of ammonium chloride. More specifically, the first region may have a temperature in the range of 300 to 600 ° C.

제2영역(220)은 실리콘 디이미드의 열분해를 진행하기 위한 구간으로 온도가 실리콘 디이미드 열분해 온도(1000℃)보다 높은 온도를 가지는 구간을 포함한다.. 제2영역 전체가 1000℃ 이상의 온도일 필요는 없으나, 제2영역의 구간 중 1000℃ 이상의 온도를 가지는 구간을 가지는 것으로 충분하고, 다만 실리콘 디이미드의 열분해 공정에 필요한 체류시간을 확보할 수 있어야 한다. The second region 220 is a region for promoting the thermal decomposition of silicon diimide and includes a region having a temperature higher than the thermal decomposition temperature of silicon diimide (1000 ° C.) However, it is sufficient to have a section having a temperature of 1000 캜 or higher in the section of the second region, but it is necessary to secure the residence time necessary for the pyrolysis process of silicon diimide.

열분해 반응기(200)는 도면의 좌측에서 우측으로 갈수록 온도가 상승하는 온도 구배를 가질 수 있다.The pyrolysis reactor 200 may have a temperature gradient in which the temperature rises from left to right in the drawing.

또한, 열분해 반응기(200)는 염화암모늄을 포집하기 위한 부산물 포집기(230)와, 캐리어 가스를 공급하는 불활성가스 공급부(240)를 포함한다.The pyrolysis reactor 200 further includes a by-product collector 230 for collecting ammonium chloride and an inert gas supply unit 240 for supplying a carrier gas.

열분해 반응기(200)의 제1영역(210)으로는 합성 반응기(100)에서 합성된 실리콘 디이미드와 염화암모늄 혼합 분말이 투입된다. 제1영역(210)에서는 실리콘 디이미드는 변화되지 않으며 염화암모늄이 암모니아 가스와 염화수소 가스로 열분해 된다. 이러한 암모니아 가스와 염화수소 가스는 불활성 가스 공급부(240)에서 공급되는 캐리어 가스와 함께 부산물 포집기(230)로 유입된다.In the first region 210 of the pyrolysis reactor 200, silicon diimide and ammonium chloride mixed powder synthesized in the synthesis reactor 100 are introduced. In the first region 210, silicon diimide is not changed and ammonium chloride is pyrolyzed into ammonia gas and hydrogen chloride gas. The ammonia gas and the hydrogen chloride gas are introduced into the by-product collector 230 together with the carrier gas supplied from the inert gas supplier 240.

부산물 포집기(230)는 열분해 반응기(200)에서 배출되는 기체를 공급받아 냉각시킴으로써 염화암모늄을 포집한다. 캐리어 가스로는 질소(N2) 가스 등의 불활성 가스가 사용된다.The byproduct collecting unit 230 collects ammonium chloride by receiving the gas discharged from the pyrolysis reactor 200 and cooling it. As the carrier gas, an inert gas such as nitrogen (N 2) gas is used.

캐리어 가스는 염화암모늄이 열분해되어 발생하는 가스가 제2영역(220)으로 흘러가지 않고 부산물 포집기(230) 측으로 흘러가도록 하는 역할을 수행한다.The carrier gas acts to cause the gas generated by the thermal decomposition of ammonium chloride to flow to the side of the by-product collector 230 without flowing into the second region 220.

또한, 캐리어 가스는 제2영역(220)에서 실리콘 디이미드의 열분해가 불활성 가스 분위기에서 이루어지도록 하는 역할도 수행한다.In addition, the carrier gas also functions to cause the thermal decomposition of the silicon diimide in the second region 220 in an inert gas atmosphere.

제2영역(220)에서는 실리콘 디이미드가 비정질 질화규소와 암모니아 가스로 열분해되는데, 이 때 발생한 암모니아 가스는 상술한 캐리어 가스에 의하여 부산물 포집기로 보내지게 된다.In the second region 220, the silicon diimide is pyrolyzed with amorphous silicon nitride and ammonia gas. The generated ammonia gas is sent to the by-product collector by the carrier gas described above.

열분해 반응기(200)의 회전몸체(202)는 합성반응기 회전몸체(102)와 동일한 회전축을 중심으로 동일하게 회전하도록 하는 것이 바람직하다. 이러한 구조는 내부에 수용된 분말이 제1영역(210)에서 제2영역(220)으로 순차적으로 이동하도록 해준다. 각 구간의 길이와 회전속도를 조절하는 것으로 각 구간에서의 체류 시간을 조절할 수 있다. 열분해 반응기(200)는 로터리 킬른(Rotary Kiln)을 포함할 수 있다.
It is preferable that the rotating body 202 of the pyrolysis reactor 200 is equally rotated around the same rotation axis as that of the synthetic reactor rotating body 102. This structure allows the powder received therein to sequentially move from the first region 210 to the second region 220. By adjusting the length and rotation speed of each section, the residence time in each section can be adjusted. The pyrolysis reactor 200 may include a rotary kiln.

결정화 반응기(300)는 열분해 반응기(200)에서 형성된 비정질 질화규소를 1200~1700℃ 온도에서 결정화시키는 역할을 수행하는 것으로, 도가니(310)가 통과되는 터널식 킬른(Tunnel Kiln)을 포함한다.The crystallization reactor 300 crystallizes the amorphous silicon nitride formed at the pyrolysis reactor 200 at a temperature of 1200 to 1700 ° C and includes a tunnel kiln through which the crucible 310 is passed.

본 발명에 따른 연속식 질화규소 제조장치는 열분해 반응기(200)에서 합성된 비정질 질화규소를 상기 결정화 반응기(300)로 투입되는 도가니(310)에 충진하는 충진장치(250)를 더 포함한다. 충진장치(250)는 열분해 반응기(200)에서 연속적으로 공급되는 비정질 질화규소 분말을 일정양식 도가니(310)에 투입하는 역할을 수행한다.
The continuous silicon nitride manufacturing apparatus according to the present invention further includes a filling apparatus 250 filling the crucible 310 charged into the crystallization reactor 300 with the amorphous silicon nitride synthesized in the thermal decomposition reactor 200. The filling apparatus 250 serves to feed the amorphous silicon nitride powder continuously supplied from the pyrolysis reactor 200 to a certain type crucible 310.

이하, 본 발명에 따른 연속식 질화규소 제조장치를 이용한 질화규소 제조방법에 관하여 살펴본다.Hereinafter, a method for manufacturing silicon nitride using the continuous silicon nitride manufacturing apparatus according to the present invention will be described.

도 2는 본 발명의 실시예에 따른 연속식 질화규소 제조방법을 나타낸 공정순서도이다.FIG. 2 is a flow chart showing a process for producing continuous silicon nitride according to an embodiment of the present invention.

본 발명에 따른 질화규소 제조방법은 횡방향으로 배열된 횡방향 반응기를 회전시키며 횡방향으로 원료가스인 염화실란 가스와 암모니아 가스를 투입하여 반응기 내부에서 상온 기상반응을 통해 실리콘 디이미드와 염화암모늄 혼합 분말을 생성하는 실리콘 디이미드 합성 공정(S100)과,In the method of manufacturing silicon nitride according to the present invention, the transverse reactor arranged in the transverse direction is rotated, and the raw silane gas and the ammonia gas are introduced in the transverse direction, and the silicon diimide and the ammonium chloride mixed powder A silicon diimide synthesis step (S100)

상기 실리콘 디이미드 합성 공정에서 생성된 혼합 분말을 300~600℃ 범위 온도 영역을 포함하는 제1영역과, 600~1500℃ 이상의 온도 영역을 포함하는 제2영역을 순차적으로 통과시키며 제1영역에서 염화암모늄 열분해를 수행하고, 제2영역에서 비정질 질화규소 합성을 수행하는 열분해 공정(S200)과,The mixed powder produced in the silicon diimide synthesis step is passed through a first region including a temperature region in the range of 300 to 600 ° C and a second region including a temperature region of 600 to 1500 ° C or more, A pyrolysis process (S200) for performing ammonium pyrolysis and performing amorphous silicon nitride synthesis in a second region,

상기 열분해 공정에서 제조되는 비정질 질화규소를 도가니에 충진하고, 상기 도가니를 1200~1700℃ 온도 영역을 가지는 결정화 반응기로 투입하여 비정질 질화규소를 결정형 질화 규소로 결정화하는 결정화 공정(S300)을 포함한다.And a crystallization step (S300) of filling the crucible with amorphous silicon nitride produced in the pyrolysis step and injecting the crucible into a crystallization reactor having a temperature range of 1200 to 1700 ° C to crystallize the amorphous silicon nitride into crystalline silicon nitride (S300).

이 때, 상기 실리콘 디이미드 합성 공정(S100)은 상기 반응기를 냉각하며 이루어지도록 함으로써 발열 반응에서 발생하는 반응열에 의한 반응영역의 온도 상승을 억제하는 것이 바람직하다.At this time, it is preferable that the silicon diimide synthesis step (S100) is performed by cooling the reactor to suppress the temperature rise in the reaction region due to the heat of reaction generated in the exothermic reaction.

또한 상기 열분해 공정(S200)은 캐리어 가스로 불활성 가스를 제2영역에서 제1영역 방향으로 공급하고, 제1영역에서 부산물 포집기를 통해 기체를 배출하도록 함으로써, 염화암모늄을 포집하고 비정질 질화규소가 불활성 가스 분위기에서 이루어 질 수 있도록 하는 것이 바람직하다.In the pyrolysis step (S200), the inert gas is supplied to the first region in the second region by the carrier gas, and the gas is discharged through the by-product collector in the first region, thereby collecting the ammonium chloride, It is preferable to allow it to be performed in an atmosphere.

본 발명은 회분식 공정으로 질화규소를 제조하는 것이 아니라, 연속식 공정으로 질화규소를 제조하기 위한 것인데, 특히 상기 합성 반응기(100)에서 생성된 생성물인 실리콘 디이미드가 외부로 노출되지 않고 상기 열분해 반응기(200)로 연속적으로 공급되는 것을 특징으로 한다. 이러한 구조는 실리콘 디이미드가 변성되거나, 산소 불순물이 유입되는 것을 방지하는 효과를 가져온다.The present invention relates to a process for producing silicon nitride by a continuous process rather than a process for producing silicon nitride by a batch process. Particularly, the silicon diimide, which is a product produced in the synthesis reactor 100, ). ≪ / RTI > Such a structure has the effect of preventing the silicon diimide from being denatured or from introducing oxygen impurities.

또한, 합성 반응기가 수평형 반응기로서 보다 균일한 입자크기를 가질 수 있으며, 나아가 수평형 반응기를 회전시켜서 더욱 균일한 품질의 질화규소를 제조할 수 있도록 하는 효과를 가져온다.
In addition, the synthesis reactor can have a more uniform particle size as a horizontal reactor, and further, the horizontal reactor can be rotated to produce silicon nitride having a more uniform quality.

전술된 실시예는 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적인 것이 아닌 것으로 이해되어야 하며, 본 발명의 범위는 전술된 상세한 설명보다는 후술될 특허청구범위에 의해 나타내어질 것이다. 그리고 후술될 특허청구범위의 의미 및 범위는 물론, 그 등가개념으로부터 도출되는 모든 변경 및 변형 가능한 형태가 본 발명의 범위에 포함되는 것으로 해석되어야 한다.
It is to be understood that the above-described embodiments are to be considered in all respects as illustrative and not restrictive, and the scope of the present invention will be indicated by the appended claims rather than by the foregoing detailed description. It is intended that all changes and modifications that come within the meaning and range of equivalency of the claims, as well as any equivalents thereof, be within the scope of the present invention.

100 : 합성 반응기
110 : 냉각자켓
200 : 열분해 반응기
210 : 제1영역
220 : 제2역역
230 : 부산물 포집기
240 : 불활성 가스 공급부
250 : 충진장치
300 : 결정화 반응기
310 : 도가니100: synthetic reactor
110: cooling jacket
200: Pyrolysis reactor
210: first region
220: Second Station
230: Byproduct collector
240: Inert gas supply part
250: Filling device
300: crystallization reactor
310: Crucible

Claims (12)

횡방향으로 배열된 원통형상을 가지며 염화실란(SiCl4) 가스와 암모니아(NH3) 가스를 각각의 노즐을 통해 수평방향으로 공급받아 생성물인 실리콘 디이미드(Si(NH)2)와 부산물인 염화암모늄(NH4Cl)을 제조하는 합성 반응기;
상기 합성 반응기로부터 상기 생성물과 상기 부산물의 혼합분말을 공급받아 제1영역에서 염화암모늄을 열분해하고, 제2영역에서 이미드를 열분해하여 비정질 염화규소를 생성하되, 상기 제1영역과 상기 제2영역이 연속으로 연결되어 형성된 열분해 반응기; 및
상기 열분해 반응기에서 배출되는 비정질 질화규소를 1200~1700℃ 온도로 가열하여 결정형 질화규소(Crystal Si3N4)로 결정화시키는 결정화 반응기;를 포함하는 연속식 질화규소 제조장치.
Has a cylindrical array of phase in the lateral direction chlorosilane (SiCl 4) gas and ammonia (NH 3) a silicon diimide (Si (NH) 2) the product when supplied gas in a horizontal direction through each nozzle and the by-product chloride A synthesis reactor for producing ammonium (NH 4 Cl);
Wherein the first region and the second region are thermally decomposed in the first region to pyrolyze the imide in the second region to produce amorphous silicon chloride, A pyrolysis reactor connected in series; And
And a crystallization reactor in which the amorphous silicon nitride discharged from the pyrolysis reactor is heated to a temperature of 1200 to 1700 ° C to crystallize the amorphous silicon nitride into crystalline silicon nitride (Crystal Si 3 N 4 ).
제 1 항에 있어서,
상기 합성 반응기와 상기 열분해 반응기는 서로 연결되어 동축으로 함께 회전하도록 형성되는 것을 특징으로 하는 연속식 질화규소 제조장치.
The method according to claim 1,
Wherein the synthesis reactor and the pyrolysis reactor are connected to each other so as to coaxially rotate together.
제 1 항에 있어서,
상기 열분해 반응기는
상기 제2영역이 상기 제1영역에 비하여 상대적으로 높은 온도를 가지도록 형성되는 것을 특징으로 하는 연속식 질화규소 제조장치.
The method according to claim 1,
The pyrolysis reactor
Wherein the second region is formed to have a relatively higher temperature than the first region.
제 1 항에 있어서,
상기 합성 반응기는
공급 노즐이 연결된 측판과,
상기 측판에 회전가능하게 연결되어 반응공간을 형성하는 합성반응기 회전몸체;
상기 합성반응기 회전몸체를 감싸는 냉각자켓;을 포함하는 것을 특징으로 하는 연속식 질화규소 제조장치.
The method according to claim 1,
The synthesis reactor
A side plate to which a supply nozzle is connected,
A synthetic reactor rotating body rotatably connected to the side plate to form a reaction space;
And a cooling jacket surrounding the rotating body of the synthetic reactor.
제 4 항에 있어서,
상기 열분해 반응기는
상기 합성반응기 회전몸체와 연결된 열분해반응기 회전몸체;
상기 열분해 반응기 회전몸체에 연결되어 상기 열분해 반응기에서 배출되는 기체를 공급받아 냉각시킴으로써 염화암모늄을 포집하는 부산물 포집기; 및
상기 열분해반응기 회전몸체의 하류측 측면에 연결되어 불활성 가스를 상기 열분해 반응기 회전몸체 내부로 공급하는 불활성가스 공급부;를 포함하는 것을 특징으로 하는 연속식 질화규소 제조장치.
5. The method of claim 4,
The pyrolysis reactor
A pyrolysis reactor rotating body connected to the synthetic reactor rotating body;
A byproduct collecting unit connected to the pyrolysis reactor rotating body to cool the discharged gas from the pyrolysis reactor to collect ammonium chloride; And
And an inert gas supply unit connected to a downstream side of the rotary body of the pyrolysis reactor to supply an inert gas into the rotary body of the pyrolysis reactor.
제 5 항에 있어서,
상기 합성반응기 회전몸체와 상기 열분해반응기 회전몸체는 동일한 회전중심축으로 회전하며,
상기 회전중심축은 수평에 대하여 하류측으로 하향 경사지게 형성되어 분말이 상기 합성반응기 회전몸체에서 상기 열분해 반응기 회전몸체로 이송되는 것을 특징으로 하는 연속식 질화규소 제조장치.
6. The method of claim 5,
Wherein the composite reactor rotating body and the pyrolysis reactor rotating body rotate at the same rotation center axis,
Wherein the rotation center axis is formed to be inclined downward to the downstream side in a horizontal direction so that powder is transferred from the synthetic reactor rotating body to the rotating body of the thermal cracking reactor.
제 6 항에 있어서,
상기 열분해 반응기는 로터리 킬른(Rotary Kiln)을 포함하는 것을 특징으로 하는 연속식 질화규소 제조장치.
The method according to claim 6,
Wherein the pyrolysis reactor comprises a rotary kiln. ≪ RTI ID = 0.0 > 8. < / RTI >
제 1 항에 있어서,
상기 결정화 반응기는 터널식 킬른(Tunnel Kiln) 포함하는 것을 특징으로 하는 연속식 질화규소 제조장치.
The method according to claim 1,
Wherein the crystallization reactor comprises a tunnel kiln. ≪ RTI ID = 0.0 > 21. < / RTI >
제 8 항에 있어서,
상기 열분해 반응기에서 배출되는 비정질 질화규소를 상기 결정화 반응기로 투입되는 도가니에 충진하는 충진장치;를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 연속식 질화규소 제조장치.
9. The method of claim 8,
And a filling device for filling amorphous silicon nitride discharged from the pyrolysis reactor into a crucible to be supplied to the crystallization reactor.
횡방향으로 배열된 횡방향 반응기를 회전시키며 횡방향으로 원료가스인 염화실란 가스와 암모니아 가스를 투입하여 반응기 내부에서 상온 기상반응을 통해 실리콘 디이미드와 염화암모늄 혼합 분말을 생성하는 실리콘 디이미드 합성 공정;
상기 실리콘 디이미드 합성 공정에서 생성된 혼합 분말을 300~600℃ 범위 온도 영역을 포함하는 제1영역과, 600~1500℃ 범위의 온도 영역을 포함하는 제2영역을 순차적으로 통과시키며 제1영역에서 염화암모늄 열분해를 수행하고, 제2영역에서 비정질 질화규소 합성을 수행하는 열분해 공정; 및
상기 열분해 공정에서 제조되는 비정질 질화규소를 도가니에 충진하고, 상기 도가니를 1200~1700℃ 온도 영역을 가지는 결정화 반응기로 투입하여 비정질 질화규소를 결정형 질화 규소로 결정화하는 결정화 공정;을 포함하는 연속식 질화규소 제조방법.
A silicon diimide synthesis process in which silicon diimide and ammonium chloride mixed powders are produced through a room temperature gas phase reaction in a reactor by injecting silane gas and ammonia gas as raw materials in a transverse direction while rotating a transverse reactor arranged in a transverse direction ;
The mixed powder produced in the silicon diimide synthesis step is passed through a first region including a temperature region ranging from 300 to 600 ° C and a second region including a temperature region ranging from 600 to 1500 ° C, A pyrolysis step of performing ammonium chloride pyrolysis and performing amorphous silicon nitride synthesis in a second region; And
A crystallization step of filling amorphous silicon nitride produced in the pyrolysis step into a crucible and injecting the crucible into a crystallization reactor having a temperature range of 1200 to 1700 ° C to crystallize amorphous silicon nitride into crystalline silicon nitride, .
제 10 항에 있어서,
상기 실리콘 디이미드 합성 공정은
상기 반응기를 냉각하며 이루어지도록 함으로써 발열 반응에서 발생하는 반응열에 의한 반응영역의 온도 상승을 억제하는 것을 특징으로 하는 연속식 질화규소 제조방법.
11. The method of claim 10,
The silicon diimide synthesis process
And the temperature of the reaction zone is suppressed by the reaction heat generated in the exothermic reaction by cooling the reactor.
제 10 항에 있어서,
상기 열분해 공정은
캐리어 가스로 불활성 가스를 제2영역에서 제1영역 방향으로 공급하고, 제1영역에서 부산물 포집기를 통해 캐리어 가스와 함께 열분해 공정에서 생성된 기체를 배출하도록 함으로써, 염화암모늄을 포집하고 비정질 질화규소가 불활성 가스 분위기에서 이루어 질 수 있도록 하는 것을 특징으로 하는 연속식 질화규소 제조방법.11. The method of claim 10,
The pyrolysis step
The inert gas is supplied to the first region in the second region by the carrier gas and the gas generated in the pyrolysis process is discharged together with the carrier gas in the first region through the byproduct collecting unit so that the ammonium chloride is captured and the amorphous silicon nitride is inert Wherein the silicon nitride film is formed in a gas atmosphere.
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