KR20150075164A - 어레이 구조를 갖는 금속지지체를 이용한 고체산화물 연료전지 및 그 제조방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 어레이 구조를 갖는 금속지지체를 이용한 고체산화물 연료전지 및 그 제조방법에 관한 것이다. 본 발명의 일 실시형태는 간격을 두어 배열되는 다수의 다공성 단위 금속지지부; 상기 단위 금속지지부를 둘러싸도록 구비되는 금속지지체 프레임; 및 상기 단위 금속지지부 상에 구비되는 셀 기능층을 포함하는 어레이 구조를 갖는 금속지지체를 이용한 고체산화물 연료전지 및 그 제조방법을 제공한다.
본 발명에 따르면, 치밀한 금속지지체 프레임 내부에 단위 금속지지부를 삽입시켜 어레이 구조의 형태를 갖는 금속지지체를 제공함으로써, 상기 단위 금속지지부의 면적을 축소시킴과 동시에 상기 지지체 프레임이 갖는 기계적 강성을 이용하여 소결시 금속지지체의 변형을 최소화할 수 있어 대면적의 연료 전지 제조가 가능하다.

Description

어레이 구조를 갖는 금속지지체를 이용한 고체산화물 연료전지 및 그 제조방법{SOLID OXIDE FUEL CELL USING METAL SUPPORT HAVING ARRAY STRUCTURE AND METHOD FOR MANUFACTURING THE SAME}
본 발명은 어레이 구조를 갖는 금속지지체를 이용한 고체산화물 연료전지 및 그 제조방법에 관한 것이다.
금속지지체형 고체산화물 연료전지(Metal Supported Solid Oxide Fuel Cell)(이하, 'MSC'라고도 함)는 그 내부에 전지기능층으로서 음극(anode), 전해질(electrolyte), 양극(cathode)로 구성되는 셀이 포함되고, 상기 셀의 기계적 강도를 담당하는 다공성의 금속지지체가 적용되는 구조를 가지고 있다. 상기 MSC는 도 1에 나타난 바와 같이, 전해질 지지체형 고체산화물 연료전지(Electrolyte Supported Solid Oxide Fuel Cell)(이하, 'ESC'라고도 함) 및 음극 지지체형 고체산화물 연료전지(Anode Supported Solid Oxide Fuel Cell)(이하, 'ASC'라고도 함)와 비교할 때, 금속 재질의 지지체를 이용하기 때문에 기계적 강도가 우수하고, 셀의 구성요소인 전해질과 한 쌍의 전극을 모두 박막화할 수 있어 고출력 밀도 구현 및 저온 작동이 가능하다는 장점이 있다.
이러한 MSC의 기계적 물성을 결정하는 다공성 금속지지체는 드라이 캐스팅, 테이프 캐스팅, 분말 야금 등 성형 후 열처리를 필요로 하는 공정이나, 에칭, 레이저 보링 등 열처리가 필요없는 공정에 의해서 제조될 수 있으며, 상기 지지체 상에 슬러리 코팅, 스크린 프린팅, PVD, 용사 코팅 등 다양한 공정을 통해 전극 및 전해질을 코팅한 후 소결함으로써 셀이 제조된다. 최근에는 금속지지체, 전극, 전해질 등 모든 구성요소를 테이프 캐스팅으로 제조한 후 라미네이팅한 다음 공소결하여 제조하는 공정도 시도되고 있다.
이러한 MSC는 지지체가 금속이므로, 물질의 특성상 세라믹 지지체가 적용되는 ESC나 ASC 보다 셀의 박막화 및 대면적화에 유리하나, 금속인 지지체와 세라믹인 전극 및 전해질과의 열팽창계수 차이와, 치밀한 구조를 갖는 전해질과 다공성 구조를 갖는 전극 및 지지체의 소결 수축 차이로 인해 소결 과정에서 변형이 발생하기 때문에 대면적화에는 한계가 있다는 단점이 있다.
MW급 이상의 발전용 연료전지 시장에서 금속지지체형 고체산화물 연료전지가 경제성을 확보하기 위해서는 100kW 이상의 대용량 스택 개발이 필수적이다. 그러나, 현재 세계적으로 가장 큰 규모의 ASC는 그 면적이 1,000cm2 수준까지 개발되어 있는 반면, MSC는 100cm2 수준에 머무르고 있는 실정이다.
본 발명은 셀의 제조시 수반되는 소결 과정에서 발생하는 금속지지체의 변형을 억제할 수 있어 대면적화가 용이한 금속지지체형 고체산화물 연료전지 및 그 제조방법을 제공하고자 하는 것이다.
본 발명의 일 실시형태는 간격을 두어 배열되는 다수의 다공성 단위 금속지지부; 상기 단위 금속지지부를 둘러싸도록 구비되는 금속지지체 프레임; 및 상기 단위 금속지지부 상에 구비되는 셀 기능층을 포함하는 어레이 구조를 갖는 금속지지체를 이용한 고체산화물 연료전지를 제공한다.
본 발명의 다른 실시형태는 금속재를 준비한 뒤, 상기 금속재에 간격을 두어 배열되는 다수의 홀이 형성되도록 가공하여 금속지지체 프레임을 얻는 단계; 상기 홀에 다공성 단위 금속지지부를 구비시키는 단계; 상기 다공성 단위 금속지지부 상에 셀 기능층을 구비시키는 단계; 및 상기 금속지지체 프레임, 단위 금속지지부 및 셀 기능층을 소결하는 단계를 포함하는 어레이 구조를 갖는 금속지지체를 이용한 고체산화물 연료전지의 제조방법을 제공한다.
본 발명의 또 다른 실시형태는 금속재를 준비한 뒤, 상기 금속재에 간격을 두어 배열되는 다수의 다공성 단위 금속지지부가 형성되도록 가공하는 단계; 상기 다공성 단위 금속지지부 상에 셀 기능층을 구비시키는 단계; 및 상기 금속지지체 프레임, 단위 금속지지부 및 셀 기능층을 소결하는 단계를 포함하는 어레이 구조를 갖는 금속지지체를 이용한 고체산화물 연료전지의 제조방법을 제공한다.
본 발명에 따르면, 치밀한 금속지지체 프레임 내부에 단위 금속지지부를 삽입시켜 어레이 구조의 형태를 갖는 금속지지체를 제공함으로써, 상기 단위 금속지지부의 면적을 축소시킴과 동시에 상기 지지체 프레임이 갖는 기계적 강성을 이용하여 소결시 금속지지체의 변형을 최소화할 수 있어 대면적의 연료 전지 제조가 가능하다.
도 1은 금속지지체형 고체산화물 연료전지, 전해질 지지체형 고체산화물 연료전지 및 음극 지지체형 고체산화물 연료전지의 구조 및 특성을 나타내는 대비표이다.
도 2는 본 발명의 일 실시형태에 따른 고체산화물 연료전지에 적용되는 금속지지체의 일례를 나타내는 모식도이다.
도 3은 본 발명의 고체산화물 연료전지를 제조하기 위한 일 실시형태의 방법을 나타내는 모식도이다.
도 4는 본 발명의 다른 실시형태에 따른 금속지지체의 모습을 나타내는 단면도이다.
본 발명의 일 실시형태는 간격을 두어 배열되는 다수의 다공성 단위 금속지지부; 상기 단위 금속지지부를 둘러싸도록 구비되는 금속지지체 프레임; 및 상기 단위 금속지지부 상에 구비되는 셀 기능층을 포함하는 어레이 구조를 갖는 금속지지체를 이용한 고체산화물 연료전지를 제공한다.
도 2는 본 발명의 일 실시형태에 따른 고체산화물 연료전지에 적용되는 금속지지체의 일례를 나타내는 모식도이다. 이하, 도 2를 통해 본 발명을 상세히 설명한다.
도 2에 도시된 바와 같이, 본 발명에 적용되는 금속지지체(10)는 다수의 단위 금속지지부(12)와 이를 둘러싸도록 구비되는 금속지지체 프레임(14)으로 구성된다. 상기 단위 금속지지부(12)는 그 상부에 셀 기능층으로서 구비되는 음극이 위치하게 되기 때문에 상기 음극에 수소를 원활하게 공급하기 위하여 다공성의 구조를 갖는 것이 바람직하다. 또한, 상기 단위 금속지지부(12)는 일정 면적을 가짐과 동시에 규칙적인 간격을 두어 배열되는 것이 바람직하다. 이는, 금속지지체(10)가 하나의 단위 금속지지부(12)의 주위를 공극이 거의 존재하지 않는 치밀한 구조를 가져 우수한 강성을 지니는 금속지지체 프레임(14)이 둘러싸는 어레이(array) 구조를 갖도록 함으로써, 연료전지의 제조시 수반되는 소결 과정 중 발생할 수 있는 상기 금속지지체(10)의 변형을 최소화하기 위함이다. 특히, 상기와 같은 어레이 구조의 금속지지체(10)에 포함되는 단위 금속지지부(12)는 그 주위에 구비되는 금속지지체 프레임(14)과 결속되어 소결시 변형이 억제된다. 또한, 상기와 같은 어레이 구조에 의해 상기 단위 금속지지부(12)는 그 면적을 작게 할 수 있으며, 이에 의해 상기 단위 금속지지부(12)의 변형이 일어나도 수준이 매우 작아지게 된다.
상기 효과를 위해, 상기 단위 금속지지부의 면적은 25~100cm2의 범위를 갖는 것이 바람직하다. 상기 단위 금속지지부의 면적이 100cm2를 초과할 경우에는 상기 단위 금속지지부의 소형화에 따른 변형 저감 효과를 충분히 얻을 수 없어, 속결시 변형에 의한 제품 불량을 유발할 수 있다. 반면, 25cm2 미만일 경우에는 변형 억제 효과는 충분히 확보할 수 있으나, 과도하게 작은 크기로 인해 생산성이 저하될 수 있다. 따라서, 상기 단위 금속지지부의 면적은 25~100cm2의 범위를 갖는 것이 바람직하다.
또한, 상기 단위 금속지지부간의 간격(W)은 5~10mm의 범위를 갖는 것이 바람직하다. 상기 단위 금속지지부간의 간격(W)이 5mm미만일 경우에는 그 사이에 위치하는 금속지지체 프레임의 폭이 과도하게 좁아져 상기 금속지지체 프레임에 의해 부여되는 강성이 부족해질 수 있고, 이로 인해 소결시 변형을 충분히 억제할 수 없을 수 있다. 반면, 10mm를 초과하는 경우에는 변형 억제 효과는 충분히 확보할 수 있으나, 단위 금속지지부의 면적이 좁아짐에 따라 전체 면적 대비 셀 기능층의 비율이 낮아져서 경제성 측면에서 효율적이지 못하다는 단점이 있다. 따라서, 상기 단위 금속지지부간의 간격(W)은 5~10mm의 범위를 갖는 것이 바람직하다.
본 발명이 제공하는 단위 금속지지부의 형태는 특별히 한정되지 않으며, 예를 들면 도 2에 도시된 바와 같이 사각 구조 혹은 벌집 구조 등 다양한 구조를 가질 수 있다
한편, 상기 단위 금속지지부(12)와 금속지지체 프레임(14)은 제조되는 방법이나 요구되는 제품 특성 혹은 크기 등에 따라 동일 재질일 수도 있고, 다른 재질일 수도 있다.
본 발명이 제공하는 고체산화물 연료전지는 상기 단위 금속지지부 상에 셀 기능층이 구비되어 전지로서의 기능을 할 수 있게 된다. 상기 셀 기능층은 음극, 전해질, 양극을 포함할 수 있으며, 이 기능층들이 순차적으로 적층되어 구비되는 것이 바람직하다. 상기 셀 기능층은 음극, 전해질, 양극 뿐만 아니라 집전체 등과 같은 당해 기술분야에서 통상적으로 이용되는 다른 구성 요소들을 추가로 포함할 수도 있다.
상술한 같이 제공되는 본 발명의 고체산화물 연료전지는 금속인 지지체와 세라믹인 전극 및 전해질과의 열팽창계수 차이, 전해질과 전극 및 지지체의 밀도 차이에 기인한 소결 수축 차이로 인해 소결시 발생하는 변형을 억제할 수 있고, 이를 통해 ASC와 동등 수준 이상의 대면적을 갖는 연료 전지의 제조가 가능하다.
전술한 바와 같이 제공되는 고체산화물 연료전지는 다양한 방법에 의해 제조될 수 있으나, 하기와 같이 설명되는 방법을 이용하여 바람직하게 제조될 수 있다.
도 3은 본 발명의 고체산화물 연료전지를 제조하기 위한 일 실시형태의 방법을 나타내는 모식도이다. 이하, 도 3을 참조하여 본 발명 고체산화물 연료전지 제조방법의 일 실시형태에 대하여 설명한다.
우선, 금속재(1)를 준비한 뒤, 상기 금속재(1)에 간격을 두어 배열되는 다수의 홀(16)이 형성되도록 가공하여 금속지지체 프레임(14)을 얻는다(S1). 이 때, 상기 가공은 기계적인 수단에 의해 상기 홀(16)이 형성될 영역을 제거하는 방법을 이용할 수 있다.
이후, 상기 홀(16)에 다공성의 단위 금속지지부(12)를 구비시켜 금속지지체(10)를 얻는다(S2). 이 때, 상기 단위 금속지지부(12)는 미리 제조되어 상기 홀(16)에 위치된 뒤, 상기 금속지지체 프레임(14)과 접합되어 구비될 수 있다. 상기 단위 금속지지부(12)는 드라이 캐스팅, 테이프 캐스팅, 분말 야금, 테이프 캐스팅, 에칭, 레이저 보링 등의 방법에 의해 제조될 수 있다.
이어서, 상기 다공성 단위 금속지지부(12) 상에 셀 기능층(20)을 구비시킨다(S3). 상기 셀 기능층(20)의 형성을 위해 슬러리 코팅, 스크린 프린팅, PVD, 용사 코팅 등의 방법을 이용할 수 있다. 상기 셀 기능층(20)은 단위 금속지지부(12) 상에 형성되는 것이 바람직하나, 상기 단위 금속지지부(12) 및 금속지지체 프레임(14) 상부 모두에 형성될 수도 있다.
이후, 상기 금속지지체 프레임(14), 단위 금속지지부(12) 및 셀 기능층(20) 모두를 소결하여 고체산화물 연료전지(100)를 제조한다(S4). 상기 소결시 셀 기능층(20)은 수축되어 그 부피가 줄어들게 된다. 물론, 기존의 금속지지체의 경우 또한 소결시 수축이나 변형이 일어나게 되지만, 본 발명이 제공하는 금속지지체(10)의 경우에는 단위 금속지지부(12)가 금속지지체 프레임(14)와 결속되고, 그 면적 또한 작기 때문에 소결시 발생하는 변형이 억제되게 된다.
한편, 본 발명의 연료전지를 제조하기 위해서는 전술한 방법 외에도 하기와 같이 설명되는 다른 실시형태의 방법을 이용하여 제조될 수도 있다. 도 4는 본 발명의 다른 실시형태에 따른 금속지지체의 모습을 나타내는 단면도이다.
우선, 금속재(1)를 준비한 뒤, 상기 금속재(1)에 간격을 두어 배열되는 다수의 다공성 단위 금속지지부(12a)가 형성되도록 가공하여 금속지지체(10)를 얻는다. 이 때, 상기 단위 금속지지부(12a)는 전술한 제조방법에 의해 제조된 단위 금속지지부(12)와는 그 형태나 구조가 상이할 수 있다. 예를 들면, 상기 단위 금속지지부(12a)는 별도로 미리 제조되는 것이 아니라, 상기 금속재(1)의 일부 영역들이 가공에 의해 단위 금속지지부(12a)로 변형되어 형성된다. 예를 들면, 레이저 보링 또는 에칭 등과 같은 방법을 이용하여 상기 단위 금속지지부(12a)가 될 영역들에 다량의 미세 구멍(18)들을 형성시킨다. 이를 통해, 상기 단위 금속지지부(12a)가 다공성을 갖게 될 수 있다.
이후에는 전술한 일 실시형태의 S3 및 S4 단계와 동일한 공정을 적용하여 고체산화물 연료전지(100)를 제조할 수 있다.
1 : 금속재
10 : 금속지지체
12, 12a : 다공성 단위 금속지지부
14 : 금속지지체 프레임
16 : 홀
18 : 미세 구멍
20 : 셀 기능층
100 : 연료전지

Claims (10)

  1. 간격을 두어 배열되는 다수의 다공성 단위 금속지지부;
    상기 단위 금속지지부를 둘러싸도록 구비되는 금속지지체 프레임; 및
    상기 단위 금속지지부 상에 구비되는 셀 기능층을 포함하는 어레이 구조를 갖는 금속지지체를 이용한 고체산화물 연료전지.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 단위 금속지지부는 규칙적인 배열을 갖는 어레이 구조를 갖는 금속지지체를 이용한 고체산화물 연료전지.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 단위 금속지지부의 면적은 25~100cm2인 어레이 구조를 갖는 금속지지체를 이용한 고체산화물 연료전지.
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 간격은 5~10mm인 어레이 구조를 갖는 금속지지체를 이용한 고체산화물 연료전지.
  5. 청구항 1에 있어서,
    상기 단위 금속지지부와 금속지지체 프레임은 동일 재질 또는 다른 재질인 어레이 구조를 갖는 금속지지체를 이용한 고체산화물 연료전지.
  6. 금속재를 준비한 뒤, 상기 금속재에 간격을 두어 배열되는 다수의 홀이 형성되도록 가공하여 금속지지체 프레임을 얻는 단계;
    상기 홀에 다공성 단위 금속지지부를 구비시키는 단계;
    상기 다공성 단위 금속지지부 상에 셀 기능층을 구비시키는 단계; 및
    상기 금속지지체 프레임, 단위 금속지지부 및 셀 기능층을 소결하는 단계를 포함하는 어레이 구조를 갖는 금속지지체를 이용한 고체산화물 연료전지의 제조방법.
  7. 청구항 6에 있어서,
    상기 단위 금속지지부를 구비시키는 단계는 상기 단위 금속지지부를 상기 홀에 위치시킨 뒤, 상기 금속지지체 프레임과 접합시키는 것을 포함하는 어레이 구조를 갖는 금속지지체를 이용한 고체산화물 연료전지의 제조방법.
  8. 금속재를 준비한 뒤, 상기 금속재에 간격을 두어 배열되는 다수의 다공성 단위 금속지지부가 형성되도록 가공하는 단계;
    상기 다공성 단위 금속지지부 상에 셀 기능층을 구비시키는 단계; 및
    상기 금속지지체 프레임, 단위 금속지지부 및 셀 기능층을 소결하는 단계를 포함하는 어레이 구조를 갖는 금속지지체를 이용한 고체산화물 연료전지의 제조방법.
  9. 청구항 8에 있어서,
    상기 가공은 레이저 보링 또는 에칭을 이용하여 이루어지는 어레이 구조를 갖는 금속지지체를 이용한 고체산화물 연료전지의 제조방법.
  10. 청구항 6 또는 청구항 8에 있어서,
    상기 셀 기능층을 구비시키는 단계는 슬러리 코팅, 스크틴 프린팅, 물리적 기상 증착법, 용사 코팅 및 테이프 캐스팅으로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상의 방법을 이용하는 어레이 구조를 갖는 금속지지체를 이용한 고체산화물 연료전지의 제조방법.
KR1020130162515A 2013-12-24 2013-12-24 어레이 구조를 갖는 금속지지체를 이용한 고체산화물 연료전지 및 그 제조방법 KR101595221B1 (ko)

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