KR20140135638A - Luminescent device - Google Patents

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KR20140135638A
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요시후미 쓰타이
다카시 아베
유타카 사토
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가부시키가이샤 니혼 세라떽꾸
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Abstract

Provided is a light emitting device capable of obtaining high brightness and a high output by improving heat resistance. A plurality of light emitting elements (12) composed of LEDs is mounted on a substrate (11). A wavelength conversion member (16) is arranged on the light emitting element (12) with a space (15) with the light emitting element (12). The wavelength conversion member (16) includes a grain-shaped phosphor and a binder. The binder is obtained by thermally processing a binder material including at least one from a group of an oxide precursor which becomes oxide by hydrolysis or oxidation, silicic acid compounds, silica, and amorphous silica at 500 degrees centigrade or less or through the reaction of the binder material at room temperature.

Description

발광장치{LUMINESCENT DEVICE}[0001] LUMINESCENT DEVICE [0002]

본 발명은, 형광체 재료를 사용한 발광장치에 관한 것이다.
The present invention relates to a light emitting device using a phosphor material.

형광체를 사용한 발광장치로서는, 예를 들면 LED(Light Emitting Diode) 또는 LD(Laser Diode)에 접촉하도록 형광체를 에폭시 수지 또는 실리콘 수지에 분산시켜 배치한 것이 알려져 있다(예를 들면 특허문헌1에서 특허문헌3 참조). 그러나 이 발광장치에서는, LED 또는 LD의 고출력화나 LED 또는 LD의 발열에 따라, 에폭시 수지 또는 실리콘 수지가 열화되거나 변형, 박리되어, 고출력화를 도모하는 것이 어렵다고 하는 문제가 있었다.As a light emitting device using a phosphor, for example, a phosphor is disposed in an epoxy resin or a silicone resin so as to be in contact with an LED (Light Emitting Diode) or an LD (Laser Diode) (see, for example, Patent Document 1 3). However, in this light emitting device, there has been a problem that it is difficult to increase the output by deteriorating or deforming the epoxy resin or the silicone resin due to high output of the LED or LD or heat generation of the LED or LD.

그 해결책으로서, 에폭시 수지 또는 실리콘 수지를 대신하여 예를 들면 글라스로 형광체를 실링(sealing)한 발광장치가 개발되어 있다(예를 들면 특허문헌4에서 특허문헌6 참조). 이 발광장치에 의하면, 분산매(分散媒)로 무기재료를 사용함으로써 구조적인 내열성을 향상시킬 수 있다. 그러나 일반적인 저융점 글라스는, 실질적으로 500℃ 이상으로 가열하지 않으면 형광체를 분산시킬 수 있을 정도로 연화(軟化)시키는 것이 어렵다(특허문헌5 실시예 참조). 예를 들면 납 등의 중금속을 가함으로써 저융점화하는 것이 가능하지만, 그 원소가 허용되는 용도는 환경이나 인체에의 영향의 관점으로부터 현재로는 극히 적다. 그 때문에 형광체에 따라서는, 열의 영향으로 성능이 열화되어 버리는 경우가 있다고 하는 문제가 있었다.As a solution, a light emitting device in which a glass fluorescent substance is sealed instead of an epoxy resin or a silicone resin has been developed (see, for example, Patent Document 4, Patent Document 6). According to this light emitting device, structural heat resistance can be improved by using an inorganic material as a dispersion medium. However, a general low-melting glass is difficult to soften to such an extent that the phosphor can be dispersed unless heated to substantially 500 DEG C or higher (see Patent Document 5 Examples). For example, it is possible to lower the melting point by adding a heavy metal such as lead, but the application to which the element is allowed is extremely small at present from the viewpoint of the influence on the environment and the human body. Therefore, there is a problem that depending on the phosphor, the performance may deteriorate due to the influence of heat.

또한 분산매로 수지를 사용하는 경우에는, LED 또는 LD에 접촉하도록 배치하여도 수지 특유의 유연성으로부터 형상에 대한 추종성도 좋고, 어떠한 재질에 대하여도 밀착성이 높은 것에 비하여, 무기재료는 딱딱하고 타재질과의 친화성도 부족하기 때문에, 열팽창 차이 등에 의한 응력을 축적하기 쉬워 밀착성이 얻어지기 어렵다. 따라서 형광체를 무기재료에 분산시켜 LED 소자, LD 소자 또는 기판에 직접 도포하고 정착시키는 것은 매우 어렵다고 하는 문제가 있었다. 또한 무기재료를 사용하는 경우에는, 제조과정에 있어서 고온에서의 열처리가 필요하기 때문에 LED 소자 또는 LD 소자와 무기재료(특히 글라스)를 접착시키는 것은 제조상으로도 현실적이지는 않다.In addition, when a resin is used as the dispersion medium, even if the resin is disposed so as to be in contact with the LED or the LD, the inorganic material is hard and has a good adhesion to other materials, The stress is liable to accumulate due to the difference in thermal expansion, and the adhesion is hardly obtained. Therefore, there is a problem that it is very difficult to disperse the phosphor in an inorganic material and apply it directly to an LED element, an LD element or a substrate and fix it. Further, in the case of using an inorganic material, it is not practical to manufacture an LED element or an LD element and an inorganic material (in particular, glass) in a manufacturing process since heat treatment at a high temperature is required in the manufacturing process.

그래서 형광체를 수지에 분산시키고, 발광과 아울러 열을 발하는 LED 또는 LD와, LED 또는 LD의 빛을 받아 파장변환을 하는 형광체를, 거리를 두고 배치하는 방식의 발광장치가 개시되어 있다(예를 들면 특허문헌7 참조). 이 방식이면 LED 소자 또는 LD 소자와 형광체와의 거리를 크게 둠으로써, 열의 영향을 작게 할 수 있어 열설계상의 제약은 적어진다.
There is disclosed a light emitting device in which a phosphor is dispersed in a resin, an LED or an LD emitting heat as well as light, and a phosphor that receives light from the LED or LD and performs wavelength conversion are disposed at a distance Patent Document 7). In this method, the distance between the LED element or the LD element and the phosphor is set large, so that the influence of the heat can be reduced, and the restriction on the thermal design is reduced.

일본국 특허 제3364229호 공보Japanese Patent No. 3364229 일본국 특허 제3824917호 공보Japanese Patent No. 3824917 일본국 공개특허 특개2011-204718호 공보Japanese Unexamined Patent Application Publication No. 2011-204718 일본국 공개특허 특개2009-91546호 공보Japanese Patent Application Laid-Open No. 2009-91546 일본국 공개특허 특개2008-143978호 공보Japanese Patent Application Laid-Open No. 2008-143978 일본국 공개특허 특개2008-115223호 공보Japanese Patent Application Laid-Open No. 2008-115223 일본국 특허 제4562828호 공보Japanese Patent No. 4562828

그러나 LED 소자 또는 LD 소자와 형광체와의 거리를 크게 두면 그 만큼의 공간이 필요하게 된다. 그 때문에 LED 모듈 또는 LD 모듈이 대형화하여 용도가 한정되어 버린다고 하는 문제가 있었다. LED 모듈 또는 LD 모듈을 소형화하기 위해서는 형광체를 가능한 한 LED 소자 또는 LD 소자에 가까이 둘 필요가 있지만, 가까이 두면 단위부피·단위면적당 에너지 밀도가 높아져 열의 영향을 배제할 수 없게 된다. 즉 열의 영향을 작게 하고, 또한 LED 모듈 또는 LD 모듈을 소형화하는 것은 어려웠다.However, if the distance between the LED element or the LD element and the phosphor is large, a sufficient space is required. As a result, there is a problem that the LED module or the LD module is enlarged and its use is limited. In order to miniaturize the LED module or the LD module, it is necessary to bring the phosphor close to the LED element or the LD element as much as possible. However, if the LED is positioned closer to the LED element or the LD element, energy density per unit volume and unit area becomes high. In other words, it has been difficult to reduce the influence of heat and to miniaturize the LED module or the LD module.

본 발명은 이러한 문제에 의거하여 이루어진 것으로서, 내열성을 향상시킬 수 있고, 또한 소형화할 수 있는 발광장치를 제공하는 것을 목적으로 한다.
An object of the present invention is to provide a light emitting device capable of improving heat resistance and downsizing.

본 발명의 발광장치는, 발광소자와, 이 발광소자와의 사이에 공간을 두고 배치된 파장변환부재를 구비하고, 파장변환부재는, 입자 모양의 형광체 재료와, 바인더를 포함하고, 바인더는, 가수분해 혹은 산화에 의하여 산화물이 되는 산화물 전구체, 규산 화합물, 실리카 및 비결정질 실리카로 이루어지는 군 중에서 적어도 1종을 포함하는 바인더 원료를, 상온에서 반응시키거나 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리함으로써 얻어지는 것이다.
The light emitting device of the present invention comprises a light emitting element and a wavelength converting member disposed with a space therebetween, wherein the wavelength converting member includes a particulate phosphor material and a binder, An oxide precursor which becomes an oxide by hydrolysis or oxidation, a binder raw material containing at least one kind selected from the group consisting of a silicate compound, silica and amorphous silica is reacted at room temperature or heat-treated at a temperature of 500 DEG C or lower.

본 발명의 발광장치에 의하면, 발광소자와 파장변환부재와의 사이에 공간을 두고 배치하고, 또한 파장변환부재의 바인더에 무기재료를 주로 사용하도록 하였기 때문에, 발광소자로부터 발생하는 열에 대한 내열성을 향상시킬 수 있고, 고출력화 및 고휘도화를 도모할 수 있고 또한 소형화 할 수 있다. 또한 파장변환부재의 바인더는, 상온에서 반응 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리함으로써 얻어지는 것이므로, 저온에서도 형성할 수 있고, 고온에서 특성이 열화되는 형광체 재료의 특성의 열화를 억제할 수 있다.According to the light emitting device of the present invention, since a space is provided between the light emitting element and the wavelength converting member and the inorganic material is mainly used for the binder of the wavelength conversion member, the heat resistance against heat generated from the light emitting element is improved So that high output and high brightness can be achieved, and the size can be reduced. Further, since the binder of the wavelength conversion member is obtained by a reaction at room temperature or a heat treatment at a temperature of 500 DEG C or less, deterioration of the characteristics of the phosphor material which can be formed even at a low temperature and deteriorates at high temperature can be suppressed.

또한 파장변환부재는, 형성기재의 일면에 형광체 재료와 바인더 원료를 포함하는 원료 혼합물을 도포하고, 바인더 원료를 상온에서 반응시키거나 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리하도록 하면, 용이하게 저온에서 형성기재에 접착시켜 형성할 수 있다.
Further, the wavelength conversion member can be easily formed by applying the raw material mixture containing the phosphor material and the binder raw material to one surface of the forming base material, reacting the raw material of the binder at room temperature, or heat- As shown in Fig.

도1은, 본 발명의 제1실시형태에 관한 발광장치의 구성을 나타내는 도면이다.
도2는, 85℃, 85%RH의 고온고습도 환경하의 노출시험에 있어서의 휘도의 경시변화를 나타내는 특성도이다.
도3은, 건조고온 환경하의 노출시험에 있어서의 노출온도와 24시간 후의 발광휘도와의 관계를 나타내는 특성도이다.
도4는, 150℃의 건조고온 환경하의 노출시험에 있어서의 휘도의 경시변화를 나타내는 특성도이다.
도5는, 200℃의 건조고온 환경하의 노출시험에 있어서의 휘도의 경시변화를 나타내는 특성도이다.
1 is a view showing a configuration of a light emitting device according to a first embodiment of the present invention.
Fig. 2 is a characteristic diagram showing changes in luminance over time in an exposure test under a high temperature and high humidity environment of 85 캜 and 85% RH. Fig.
Fig. 3 is a characteristic diagram showing the relationship between the exposure temperature in the exposure test under a dry high-temperature environment and the luminescence brightness after 24 hours.
Fig. 4 is a characteristic diagram showing a change with time in luminance in an exposure test under a dry high-temperature environment of 150 캜. Fig.
Fig. 5 is a characteristic diagram showing changes in luminance over time in an exposure test under a drying high-temperature environment of 200 캜. Fig.

이하, 본 발명의 실시형태에 대해서 도면을 참조하여 상세하게 설명한다.BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION Hereinafter, embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the drawings.

도1은, 본 발명의 제1실시형태에 관한 발광장치(發光裝置)(10)의 구성을 나타내는 것이다. 이 발광장치(10)는, 예를 들면 기판(基板)(11)의 위에 LED로 이루어지는 복수의 발광소자(發光素子)(12)가 탑재되어 있다. 발광소자(12)에는, 예를 들면 여기광(勵起光)으로서 자외선, 청색광 또는 녹색광을 발하는 것이 사용되고, 그 중에서도 청색광을 발하는 것이 바람직하다. 용이하게 백색을 얻을 수 있음과 아울러, 자외선은 주위의 부재를 열화(劣化)시키는 등의 영향이 있음에 비하여 청색광은 그러한 영향이 작기 때문이다. 발광소자(12)는, 예를 들면 기판(11)의 위에 형성된 배선(도면에 나타내지 않음)과 와이어(wire)(13)에 의하여 전기적으로 접속되어 있다. 발광소자(12)의 주위에는, 예를 들면 전체를 둘러싸도록 리플렉터 프레임(reflector frame)(14)이 형성되어 있다.Fig. 1 shows a configuration of a light emitting device 10 according to a first embodiment of the present invention. In this light emitting device 10, a plurality of light emitting elements (light emitting elements) 12 made of LEDs are mounted on a substrate (substrate) 11, for example. As the excitation light, for example, ultraviolet light, blue light or green light is emitted to the light emitting element 12, and it is preferable to emit blue light among them. White light can be easily obtained, and ultraviolet light has an influence such as deterioration of surrounding members and the like, while blue light has such a small influence. The light emitting element 12 is electrically connected to a wiring (not shown) formed on the substrate 11 by a wire 13, for example. A reflector frame 14 is formed around the light emitting element 12 so as to surround the entire body.

발광소자(12)의 위에는, 예를 들면 발광소자(12)와의 사이에 공간(15)을 두고 파장변환부재(波長變換部材)(16)가 배치되어 있다. 파장변환부재(16)는, 예를 들면 형성기재(形成基材)(17)의 일면(一面)에 형성되어 있고, 형성기재(17)는, 예를 들면 파장변환부재(16)가 발광소자(12) 측이 되도록 발광소자(12)의 위에 설치되어 있다. 발광소자(12)와 파장변환부재(16) 사이의 거리는, 예를 들면 1㎜ 이상인 것이 바람직하고, 2㎜ 이상인 것이 더 바람직하다. 발광소자(12)로부터 발생하는 열의 영향을 효과적으로 작게 할 수 있기 때문이다. 또한 발광소자(12)와 파장변환부재(16) 사이의 거리는, 예를 들면 50㎜ 미만인 것이 바람직하다. 발광소자(12)로부터 발생하는 열의 영향은 충분히 작아지지만, 반대로 장치가 대형화되어 버리기 때문이다.A wavelength conversion member (wavelength conversion member) 16 is disposed on the light emitting element 12 with a space 15 between the light emitting element 12 and the light emitting element 12, for example. The wavelength converting member 16 is formed on one surface of a forming substrate 17 and the wavelength converting member 16 is formed on one surface of the forming substrate 17, (12) side of the light emitting element (12). The distance between the light emitting element 12 and the wavelength converting member 16 is preferably, for example, 1 mm or more, more preferably 2 mm or more. This is because the influence of heat generated from the light emitting element 12 can be effectively reduced. Further, the distance between the light emitting element 12 and the wavelength conversion member 16 is preferably less than 50 mm, for example. The influence of heat generated from the light emitting element 12 becomes sufficiently small, but the apparatus becomes large in size.

파장변환부재(16)는, 예를 들면 입자(粒子) 모양의 형광체 재료와, 이 형광체 재료를 접착하는 바인더(binder)를 포함하고 있고, 필요에 따라 필러(filler)를 포함하고 있어도 좋다.The wavelength converting member 16 includes, for example, a phosphor material in the form of a particle and a binder for bonding the phosphor material, and may include a filler if necessary.

형광체 재료는, 예를 들면 형광체 입자를 포함하고 있고, 형광체 입자의 표면에 피복층이 형성되어 있더라도 좋다. 형광체 입자로는, 예를 들면 BaMgAl10O17:Eu, ZnS:Ag,Cl, BaAl2S4:Eu 또는 CaMgSi2O6:Eu 등의 청색계 형광체, Zn2SiO4:Mn, (Y,Gd)BO3:Tb, ZnS:Cu,Al, (M1)2SiO4:Eu, (M1)(M2)2S:Eu, (M3)3Al5O12:Ce, SiAlON:Eu, CaSiAlON:Eu, (M1)Si2O2N:Eu 혹은 (Ba,Sr,Mg)2SiO4:Eu,Mn 등의 황색 또는 녹색 형광체, (M1)3SiO5:Eu, (M1)S:Eu 혹은 (M1)(M2)2S:Eu, (Y,Gd)BO3:Eu, Y2O2S:Eu, (M1)2Si5N8:Eu, (M1)AlSiN3:Eu 혹은 YPVO4:Eu 등의 황색, 오렌지색 또는 적색계 형광체를 들 수 있다. 또한 상기 화학식에 있어서, M1은 Ba, Ca, Sr 및 Mg으로 이루어지는 군 중에서 적어도 하나를 포함하고, M2는 Ga 및 Al 중에서 적어도 하나를 포함하고, M3는 Y, Gd, Lu 및 Te으로 이루어지는 군 중에서 적어도 하나를 포함한다.The phosphor material includes, for example, phosphor particles, and a coating layer may be formed on the surface of the phosphor particles. Is, in the fluorescent substance particles, for example BaMgAl 10 O 17: Eu, ZnS : Ag, Cl, BaAl 2 S 4: Eu or CaMgSi 2 O 6: blue-based fluorescent material, Zn 2 SiO, such as Eu 4: Mn, (Y, Gd) BO 3: Tb, ZnS : Cu, Al, (M1) 2 SiO 4: Eu, (M1) (M2) 2 S: Eu, (M3) 3 Al 5 O 12: Ce, SiAlON: Eu, CaSiAlON: Eu, (M1) Si 2 O 2 N: Eu or (Ba, Sr, Mg) 2 SiO 4: yellow or green phosphor, such as Eu, Mn, (M1) 3 SiO 5: Eu, (M1) S: Eu or (M1) (M2) 2 S : Eu, (Y, Gd) BO 3: Eu, Y 2 O 2 S: Eu, (M1) 2 Si 5 N 8: Eu, (M1) AlSiN 3: Eu or YPVO 4 : Eu, and other yellow, orange or red phosphors. In the above formula, M 1 includes at least one of Ba, Ca, Sr and Mg, M 2 contains at least one of Ga and Al, M 3 is at least one selected from the group consisting of Y, Gd, Lu and Te At least one of them.

그 중에서도 형광체 입자는, (M3)3Al5O12:Ce, SiAlON:Eu, CaSiAlON:Eu, (M1)Si2O2N:Eu, (M1)2Si5N8:Eu, (M1)AlSiN3:Eu, (M1)2SiO4:Eu, (M1)3SiO5:Eu, (M1)S:Eu 혹은 (M1)(M2)2S:Eu에 의하여 구성되는 것이 바람직하다. M1, M2 및 M3는 전술한 바와 같다. 형광체 입자는, 발광소자(12)의 종류 등에 따라 선택된다. 형광체 재료에는 1종 또는 2종 이상의 형광체 입자가 사용되고, 복수종을 사용하는 경우에는 혼합하여 사용하여도 좋고, 또 복수층으로 나누어 적층하도록 하여도 좋고, 각 형광체를 일렬로 배치하더라도 좋다. 형광체 입자의 입자지름은, 전방(前方)으로의 산란이 많아지는 것으로부터 평균입자지름이 5㎛에서 20㎛ 정도인 것이 바람직하다. 평균입자지름이 5㎛보다도 작으면 모든 방향으로 산란하기 쉬워지고, 평균입자지름이 20㎛를 넘으면 파장변환부재(16)를 후술하는 바와 같이 도포에 의하여 형성하는 것이 어려워지기 때문이다.In particular, the phosphor particles, (M3) 3 Al 5 O 12: Ce, SiAlON: Eu, CaSiAlON: Eu, (M1) Si 2 O 2 N: Eu, (M1) 2 Si 5 N 8: Eu, (M1) AlSiN 3: Eu, (M1) 2 SiO 4: Eu, (M1) 3 SiO 5: Eu, (M1) S: Eu or (M1) (M2) 2 S : preferably constituted by Eu. M1, M2 and M3 are as described above. The phosphor particles are selected depending on the type of the light emitting element 12 or the like. One or two or more kinds of phosphor particles are used for the phosphor material. When a plurality of phosphor materials are used, they may be mixed and used. Alternatively, the phosphor materials may be laminated into a plurality of layers, or the respective phosphors may be arranged in a row. The particle diameter of the phosphor particles preferably has an average particle diameter of about 5 to 20 mu m since scattering toward the front is increased. If the average particle diameter is smaller than 5 탆, scattering is likely to occur in all directions. If the average particle diameter exceeds 20 탆, it is difficult to form the wavelength conversion member 16 by coating as described later.

형광체 입자의 피복층은, 예를 들면 희토류 산화물, 산화 지르코늄, 산화 티탄, 산화 아연, 산화 알루미늄, 이트륨·알루미늄·가넷 등의 이트륨과 알루미늄의 복합 산화물, 산화 마그네슘, 및 MgAl2O4 등의 알루미늄과 마그네슘의 복합 산화물로 이루어지는 군 중에서 적어도 1종의 금속 산화물을 주성분으로 포함하고 있는 것이 바람직하다. 내수성 및 내자외선 등의 특성을 향상시킬 수 있기 때문이다. 그 중에서도 희토류 산화물이 바람직하고, 이트륨, 가돌리늄, 세륨 및 란탄으로 이루어지는 군 중에서 적어도 1종의 원소를 포함하는 희토류 산화물이 더 바람직하고, 특히 Y2O3이 바람직하다. 보다 높은 효과를 얻을 수 있고, 또한 비용을 억제할 수 있기 때문이다.The coating layer of the phosphor particles may be formed of a composite oxide of yttrium and aluminum such as rare earth oxide, zirconium oxide, titanium oxide, zinc oxide, aluminum oxide, yttrium aluminum garnet and the like, magnesium oxide and aluminum such as MgAl 2 O 4 Magnesium and at least one metal oxide selected from the group consisting of complex oxides of magnesium as a main component. Water resistance and ultraviolet ray characteristics can be improved. Of these, rare earth oxides are preferable, and rare earth oxides containing at least one element selected from the group consisting of yttrium, gadolinium, cerium and lanthanum are more preferable, and Y 2 O 3 is particularly preferable. A higher effect can be obtained and the cost can be suppressed.

바인더는, 가수분해 혹은 산화에 의하여 산화물이 되는 산화물 전구체, 규산 화합물, 실리카 및 비결정질 실리카(amorphous silica)로 이루어지는 군 중에서 적어도 1종을 포함하는 바인더 원료를, 상온에서 반응시키거나 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리함으로써 얻어지는 것이다. 산화물 전구체로는, 예를 들면 퍼하이드로폴리실라잔(perhydropolysilazane), 에틸 실리케이트(ethyl silicate), 메틸 실리케이트(methyl silicate), 인산 알루미늄(aluminium phosphate), 알루미늄 아세틸아세토네이트(aluminium acetylacetonate), 이트륨 아세틸아세토네이트(yttrium acetylacetonate), 알루미늄 알코올레이트(aluminium alcoholate), 구연산 이트륨(yttrium citrate)을 주성분으로 한 것이 바람직하다. 이들 산화물 전구체는, 상온 혹은 열처리에 있어서의 가수분해 또는 산화에 의하여 용이하게 산화물이 되어, 바인더로서 기능하도록 할 수 있기 때문이다. 또 바인더로서는, 산화물 전구체가 반응하여 완전하게 산화물이 되어 있을 필요는 없고, 미반응 부분이나 불완전반응 부분을 포함하고 있어도 좋다.The binder may be prepared by reacting a binder raw material containing at least one kind selected from the group consisting of an oxide precursor which becomes an oxide by hydrolysis or oxidation, a silicate compound, silica and amorphous silica at room temperature, Lt; / RTI > Examples of the oxide precursor include perhydropolysilazane, ethyl silicate, methyl silicate, aluminum phosphate, aluminum acetylacetonate, yttrium acetylacetonate, It is preferable that the main component is yttrium acetylacetonate, aluminum alcoholate and yttrium citrate. This is because these oxide precursors can readily become oxides by hydrolysis or oxidation at room temperature or heat treatment, and can function as a binder. As the binder, the oxide precursor does not need to react completely to become an oxide, and may include an unreacted portion or an incompletely reacted portion.

그 중에서도 바인더로서는, 가수분해 혹은 산화에 의하여 산화 규소가 되는 산화 규소 전구체, 규산 화합물, 실리카 및 비결정질 실리카로 이루어지는 군 중에서 적어도 1종을 포함하는 바인더 원료를, 상온에서 반응시키거나 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리함으로써 얻어지는 것이 바람직하다. 발광소자(12)로부터의 광 투과율을 높게 할 수 있기 때문이다. 산화 규소 전구체로서는, 예를 들면 퍼하이드로폴리실라잔, 에틸 실리케이트, 메틸 실리케이트를 주성분으로 한 것이 바람직하다.Among them, as the binder, a binder raw material containing at least one kind selected from the group consisting of a silicon oxide precursor, a silicate compound, silica and amorphous silica which becomes silicon oxide by hydrolysis or oxidation is reacted at room temperature, It is preferable to be obtained by heat treatment at a temperature. This is because the light transmittance from the light emitting element 12 can be increased. As the silicon oxide precursor, for example, perhydro polysilazane, ethyl silicate, and methyl silicate are preferably used as the main components.

또한 규산 화합물로서는, 예를 들면 규산 나트륨이 바람직하다. 규산 화합물은 탈수상태의 것을 사용하여도 좋고, 수화물을 사용하더라도 좋다. 실리카 또는 비결정질 실리카로서는, 예를 들면 나노 사이즈의 초미립자 분말을 사용하고, 예를 들면 1차 입자의 지름으로서의 평균입자지름이 5㎚ 이상 100㎚ 이하인 초미립자 분말을 사용하는 것이 바람직하고, 5㎚ 이상 50㎚ 이하인 초미립자 분말을 사용하면 더 바람직하다. 이들 규산 화합물, 실리카 또는 비결정질 실리카는, 용매에 용해 또는 분산시켜 열처리, 건조시킴으로써 고형화하여, 바인더로서 기능하도록 할 수 있다.As the silicate compound, for example, sodium silicate is preferable. The silicic acid compound may be a dehydrated one or a hydrate thereof. As the silica or amorphous silica, ultrafine particle powders of nano size, for example, are preferably used, and ultrafine particle powders having an average particle diameter of from 5 nm to 100 nm, for example, as diameters of primary particles are preferably used. Nm or less is more preferably used. These silicic acid compounds, silica or amorphous silica can be solidified by dissolving or dispersing in a solvent, followed by heat treatment and drying, to function as a binder.

바인더 원료의 열처리온도는, 형성기재(17) 및 형광체 재료로의 열적 영향을 작게 하기 위하여 500℃ 이하로 하는 것이 바람직하고, 열적 영향을 더 작게 할 필요가 있는 경우에는 300℃ 이하로 하면 보다 바람직하고, 200℃ 이하로 하면 더욱 바람직하다. 또한 바인더 원료를 상온에서 반응시키면, 열적 영향이 없기 때문에 더 바람직하다. 사용하는 형성기재(17) 및 형광체 재료의 내열특성에 따라, 바인더 원료의 종류를 선택하고, 그것으로부터 바인더 원료를 상온에서 반응시킬지 또는 몇 번의 열처리를 할지를 조절하는 것이 바람직하다. 또한 열처리시의 분위기는, 형광체 재료가 열에 의하여 산화하여 열화되기 쉬운 경우에는 질소분위기 등의 비산화 분위기로 하는 것이 바람직하다. 이와 같이 본 실시형태에서는, 고온에서 특성이 열화되는 형광체 재료에 대해서도 저온에서 바인더의 열처리를 할 수 있고, 또한 열처리 후에는 형광체 재료가 산화물에 의하여 피복됨으로써, 형광체 재료를 고온상태에 노출하여도 특성이 열화되는 것을 억제할 수 있도록 되어 있다.The heat treatment temperature of the binder raw material is preferably set to 500 DEG C or less in order to reduce the thermal influence on the forming base material 17 and the phosphor material. When it is necessary to further reduce the thermal influence, the temperature is preferably 300 DEG C or less And more preferably 200 占 폚 or lower. Further, it is more preferable to react the binder raw material at room temperature because there is no thermal influence. It is preferable to select the type of the binder raw material from the forming base material 17 to be used and the heat resistance characteristics of the phosphor material to control the reaction of the binder raw material at room temperature or the number of times of heat treatment. The atmosphere during the heat treatment is preferably a non-oxidizing atmosphere such as a nitrogen atmosphere when the phosphor material is easily oxidized and deteriorated by heat. As described above, in the present embodiment, the phosphor can be heat-treated at a low temperature even for a phosphor material whose properties are deteriorated at a high temperature, and after the heat treatment, the phosphor material is covered with the oxide, Can be suppressed from being deteriorated.

필러는, 예를 들면 투광성(透光性)을 구비하는 무기재료로 이루어지는 것이 바람직하고, 산화 규소 입자, 산화 알루미늄 입자 또는 산화 지르코늄 입자 등을 들 수 있다. 더 바람직하게는 산화 규소 입자가 바람직하고, 그 형태는 결정이어도 좋고 글라스이더라도 좋다. 또한 필러는, 바인더와 동질의 재료로 구성하면 더 바람직하다. 바인더와 굴절율이 동일해져 산란을 저감시킬 수 있기 때문이다. 필러의 평균입자지름은, 형광체 입자의 평균입자지름과 같은 정도인 10㎛에서 20㎛ 정도가 바람직하다. 전방으로의 산란이 많아, 형광체 입자 사이의 거리를 제어하기 쉽기 때문이다.The filler is preferably made of an inorganic material having a light-transmitting property, and examples thereof include silicon oxide particles, aluminum oxide particles, and zirconium oxide particles. More preferably, silicon oxide particles are preferable, and the shape thereof may be a crystal or a glass. It is more preferable that the filler is made of a material which is homogeneous with the binder. This is because the refractive index of the binder becomes the same and scattering can be reduced. The average particle diameter of the filler is preferably from about 10 탆 to about 20 탆, which is about the same as the average particle diameter of the phosphor particles. Since scattering in the forward direction is large, it is easy to control the distance between the phosphor particles.

파장변환부재(16)의 막두께는, 예를 들면 30㎛ 이상 1㎜ 이하인 것이 바람직하고, 50㎛ 이상 500㎛ 이하이면 더 바람직하고, 50㎛ 이상 200㎛ 이하이면 더욱 바람직하다. 30㎛보다도 얇은 경우에는, 형광체 재료의 양이 적어져 발광휘도가 저하하기 때문이다. 또한 1㎜보다도 두꺼운 경우에는, 빛의 산란·흡수가 증가하여 외부에서 빛을 추출하기 어려워져 버리기 때문이다.The thickness of the wavelength conversion member 16 is preferably 30 μm or more and 1 mm or less, more preferably 50 μm or more and 500 μm or less, and more preferably 50 μm or more and 200 μm or less. When the thickness is thinner than 30 占 퐉, the amount of the fluorescent material decreases and the luminescence brightness decreases. If the thickness is larger than 1 mm, scattering and absorption of light increases, and it becomes difficult to extract light from the outside.

형성기재(17)는, 예를 들면 글라스 등의 투광성을 구비하는 것으로 구성되어 있다. 글라스의 특성으로서는, 예를 들면 400㎚에서 800㎚의 파장역(波長域)에 있어서 광투과율을 90% 이상 구비하고 있는 것이 바람직하다. 또 형성기재(17)는 어떠한 형태라도 좋고, 원형판 모양이어도 사각판 모양이어도 좋다. 또한 도1에서는 평면 모양인 경우를 나타내었지만, 요면(凹面) 모양, 철면(凸面) 모양 또는 전구형(電球形) 모양이더라도 좋다.The forming base material 17 is made of, for example, glass or the like having light transmittance. As a characteristic of the glass, for example, it is preferable that the light transmittance is 90% or more in a wavelength range of 400 nm to 800 nm. The forming base material 17 may be in any form, and may be in the form of a circular plate or a rectangular plate. 1, a planar shape is shown, but it may be a concave shape, a convex shape, or a spherical shape.

파장변환부재(16)는, 예를 들면 형성기재(17)의 일면에 형광체 재료와 바인더 원료를 포함하는 원료 혼합물을 도포하고, 바인더 원료를 상온에서 반응시키거나 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리함으로써 형성된다. 구체적으로는, 먼저, 예를 들면 1종 또는 2종 이상의 형광체 재료와, 바인더 원료와, 필요에 따라 희석용매와, 필요에 따라 필러를 혼합하여 페이스트 모양의 원료 혼합물로 하고, 형성기재(17)의 일면에, 예를 들면 스크린 인쇄 등의 인쇄법, 디스펜서법 또는 스프레이법에 의하여 도포한다. 특히 인쇄법으로 하면 대응할 수 있는 슬러리 점도의 범위가 넓으므로 바람직하다. 또한 도포는, 필요한 막두께가 될 때까지 반복하여 실시하여도 좋다. 이어서, 예를 들면 도포한 원료 혼합물을 건조시켜 희석용매를 제거한다. 그 때에 필요에 따라 500℃ 이하, 더 바람직하게는 300℃ 이하, 더욱 바람직하게는 200℃ 이하의 범위에서 가열하여도 좋다. 이에 따라 바인더 원료가 상온 혹은 열처리에 의하여 반응하고, 또는 열처리에 의하여 고형화한다.The wavelength converting member 16 is formed by coating a raw material mixture containing a phosphor material and a binder raw material on one surface of a forming base material 17 and reacting the raw material of the binder at a room temperature or by performing heat treatment at a temperature of 500 DEG C or less . Concretely, first, for example, one or more kinds of phosphor materials, a binder raw material, a diluting solvent if necessary, and a filler if necessary are mixed to form a paste-like raw material mixture, For example, a printing method such as screen printing, a dispenser method, or a spray method. In particular, the printing method is preferable because the range of the viscosity of the slurry that can be handled is wide. The application may be repeatedly carried out until the required film thickness is obtained. Then, for example, the coated raw material mixture is dried to remove the diluting solvent. At that time, it may be heated to 500 deg. C or less, more preferably 300 deg. C or less, more preferably 200 deg. C or less as necessary. Accordingly, the raw material of the binder reacts at room temperature or heat treatment, or solidifies by heat treatment.

이와 같이 본 실시형태에 의하면, 발광소자(12)와 파장변환부재(16)를 사이에 공간(15)을 두어 배치하고, 또한 파장변환부재(16)의 바인더에 무기재료를 주로 사용하도록 하였으므로, 발광소자로부터 발생하는 열에 대한 내열성을 향상시킬 수 있고, 고출력화 및 고휘도화를 도모할 수 있음과 아울러 소형화 할 수 있다. 또한 파장변환부재(16)의 바인더는, 상온에서 반응 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리함으로써 얻어지므로, 저온에서도 형성할 수 있고, 고온에서 특성이 열화되는 형광체 재료의 특성의 열화를 억제할 수 있다.As described above, according to the present embodiment, since the space 15 is disposed between the light emitting element 12 and the wavelength converting member 16 and the inorganic material is mainly used for the binder of the wavelength converting member 16, Heat resistance against heat generated from the light emitting element can be improved, high output and high brightness can be achieved, and miniaturization can be achieved. Further, since the binder of the wavelength converting member 16 is obtained by a reaction at room temperature or a heat treatment at a temperature of 500 DEG C or lower, deterioration of the characteristics of the phosphor material that can be formed even at a low temperature and deteriorates at high temperatures can be suppressed .

또한 파장변환부재(16)는, 형성기재(17)의 일면에 형광체 재료와 바인더 원료를 포함하는 원료 혼합물을 도포하고, 바인더 원료를 상온에서 반응시키거나 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리하도록 하면, 용이하게 저온에서 형성기재에 접착시켜 형성할 수 있다.Further, the wavelength converting member 16 is formed by applying the raw material mixture containing the phosphor material and the binder raw material to one surface of the forming substrate 17, reacting the raw material of the binder at room temperature, or heat- Can be easily formed at low temperature by bonding to the forming substrate.

(실시예)(Example)

(실시예1∼4의 발광장치의 제작)(Fabrication of Light-Emitting Device of Examples 1 to 4)

먼저 형광체 재료, 바인더 원료, 필러 및 희석용매를 혼합하여 원료 혼합물을 제작하였다. 형광체 재료로는, 평균입자지름이 15㎛ 정도인 Y3Al5O12:Ce로 이루어지는 형광체 입자와 CaSrS:Eu로 이루어지는 형광체 입자를 사용하였다. 바인더 원료로는, 실시예1에서는 에틸 실리케이트, 실시예2에서는 퍼하이드로폴리실라잔, 실시예3에서는 규산 나트륨의 수화물, 또는 실시예4에서는 실리카 혹은 비결정질 실리카의 초미립자 분말을 용제에 현탁화한 것을 각각 사용하였다. 필러로는, 평균입자지름이 15㎛ 정도인 이산화 규소 입자를 사용하였다. 희석용매로는, 테르피네올(terpineol)을 사용하였다. 이어서 투명한 유리판으로 이루어지는 형성기재(17)의 일면(一面)에, 제작한 원료 혼합물을 인쇄하여 필요한 두께가 되도록 도포하였다. 그 후에 150℃에서 건조시킴으로써 희석용매를 제거하였다. 이로 인하여 얻어진 각 파장변환부재(16)를 사용하여, 도1에 나타나 있는 바와 같은 발광장치(10)를 각각 제작하였다. 발광소자(12)로는 청색 LED를 사용하였다.First, a phosphor mixture, a binder raw material, a filler and a diluting solvent were mixed to prepare a raw material mixture. As the phosphor material, phosphor particles made of Y 3 Al 5 O 12 : Ce and phosphor particles made of CaSrS: Eu having an average particle diameter of about 15 μm were used. As the binder raw material, ethyl silicate in Example 1, perhydro polysilazane in Example 2, hydrate of sodium silicate in Example 3, or ultrafine particle powder of silica or amorphous silica in Example 4 was suspended in a solvent Respectively. As the filler, silicon dioxide particles having an average particle size of about 15 mu m were used. As the diluting solvent, terpineol was used. Subsequently, the prepared raw material mixture was printed on one surface of the formed base material 17 made of a transparent glass plate so as to have a required thickness. The diluted solvent was then removed by drying at 150 < 0 > C. Each of the wavelength converting members 16 thus obtained was used to fabricate the light emitting device 10 as shown in Fig. As the light emitting element 12, a blue LED was used.

(비교예1의 발광장치의 제작)(Fabrication of Light-emitting Device of Comparative Example 1)

비교예1로서, 산화 규소 전구체를 대신하여 실리콘 수지를 사용하고, 형광체 재료와 실리콘 수지를 혼합하여 형성기재의 일면에 인쇄에 의하여 도포하고, 건조시켜 파장변환부재를 형성하는 것을 제외하고, 실시예1∼4와 동일하게 하여 발광소자를 제작하였다.As a comparative example 1, a silicone resin was used in place of the silicon oxide precursor, and a phosphor material and a silicone resin were mixed and coated on one side of the formed substrate by printing and then dried to form a wavelength converting member. 1 to 4 were fabricated.

(평가방법1)(Evaluation Method 1)

실시예1∼4 및 비교예1에서 제작한 파장변환부재(16)에 대하여, 85℃, 85%RH의 고온고습도 환경하에 있어서의 노출시험을 하여 휘도(輝度)의 경시변화(經時變化)를 조사하였다. 얻어진 결과 중 실시예1 및 비교예1의 결과를 도2에 나타낸다. 도2에 있어서 세로축은, 각각의 초기 휘도를 100으로 한 경우의 상대적인 휘도값이다. 휘도의 정의는, 청색 LED에서 여기되어, 파장변환부재(16)에 의하여 파장변환된 후의 광 스펙트럼의 피크 높이의 값으로 한다. 또한 도2에는 실시예1의 결과를 대표하여 나타내었지만, 실시예2∼4에 대해서도 동일한 결과가 얻어졌다.The wavelength conversion member 16 produced in Examples 1 to 4 and Comparative Example 1 was subjected to an exposure test under a high temperature and high humidity environment of 85 DEG C and 85% RH to change the luminance (luminance) Respectively. The results of Example 1 and Comparative Example 1 are shown in Fig. In Fig. 2, the vertical axis is a relative luminance value when each initial luminance is 100. The definition of the luminance is set to the value of the peak height of the optical spectrum after being excited by the blue LED and wavelength-converted by the wavelength conversion member 16. The results of Example 1 are shown in FIG. 2, but the same results are obtained for Examples 2 to 4 as well.

(평가결과1)(Evaluation result 1)

실시예1∼4에 있어서는 2000시간 후에도 95% 이상의 휘도를 유지하고 있었던 것에 비하여, 비교예1에 있어서는 20시간이 지난 때부터 서서히 휘도 유지율이 저하하였고, 2000시간 후에는 83%까지 휘도 유지율이 저하하였다.In Examples 1 to 4, the luminance was maintained at 95% or more even after 2000 hours. In Comparative Example 1, however, the luminance retention rate gradually decreased from 20 hours after the start of the test, and the luminance retention rate decreased to 83% Respectively.

(평가방법2)(Evaluation Method 2)

실시예1∼4 및 비교예1의 파장변환부재(16)를 에어 오븐(air oven)으로 가열하고, 100℃에서 500℃까지의 건조고온 환경 노출시험을 하고, 휘도의 경시변화를 조사하였다. 또한 200℃를 넘는 고온영역에서는 파장변환부재(16)가 파괴되는 등의 가능성이 있기 때문에, 육안으로 외관 확인도 동시에 하였다. 각 온도의 노출시간은 24시간으로 하고, 실용온도 영역의 상한에 가까운 150℃, 200℃에서만 2000시간까지의 장기 노출을 실시하였다. 얻어진 결과 중에서 실시예1 및 비교예1의 결과를 도3부터 도5에 나타낸다. 도3은 24시간 노출 후에 있어서의 노출온도와 발광휘도와의 관계를 나타내는 것이며, 도4는 150℃에 있어서의 건조고온 환경 노출시험의 결과이며, 도5는 200℃에 있어서의 건조고온 환경 노출시험의 결과이다. 도3부터 도5에 있어서 세로축은, 각각의 초기 휘도를 100으로 한 경우의 상대적인 휘도값이다. 또한 도3부터 도5에는 실시예1의 결과를 대표하여 나타내었지만, 실시예2∼4에 대해서도 동일한 결과가 얻어졌다.The wavelength converting member 16 of each of Examples 1 to 4 and Comparative Example 1 was heated by an air oven and subjected to a dry high temperature environmental exposure test from 100 占 폚 to 500 占 폚 to examine changes with time in luminance. In addition, since there is a possibility that the wavelength converting member 16 is broken in a high temperature region exceeding 200 캜, visual confirmation is also made with the naked eye. Exposure time of each temperature was 24 hours, and long-term exposure was performed up to 2000 hours at only 150 DEG C and 200 DEG C near the upper limit of the practical temperature range. The results of Example 1 and Comparative Example 1 are shown in Fig. 3 to Fig. 5. Fig. 3 shows the relationship between the exposure temperature and the luminescence brightness after 24 hours exposure, Fig. 4 shows the result of exposure test at 150 deg. C in a dry high temperature environment, Fig. It is the result of the test. 3 to 5, the vertical axis is a relative luminance value when the initial luminance is 100. 3 to 5 representatively represent the results of Example 1, but the same results were obtained for Examples 2 to 4 as well.

(평가결과2)(Evaluation result 2)

도3에 나타나 있는 바와 같이 각 온도에 있어서의 24시간 노출시험에서는, 비교예1은, 온도가 높아짐에 따라 휘도 유지율이 저하하고, 300℃ 이상에서는 열에 의한 화학변화에 따라 파장변환부재가 잘게 박리되었다. 이에 비하여 실시예1∼4에서는, 외관상의 변화는 없고, 휘도 유지율의 저하도 나타나지 않았다.As shown in Fig. 3, in the 24-hour exposure test at each temperature, in the comparative example 1, the luminance retention rate decreased as the temperature increased, and when the temperature was 300 ° C or higher, . On the other hand, in Examples 1 to 4, there was no change in appearance, and no decrease in luminance retention was observed.

도4 및 도5에 나타나 있는 바와 같이 150℃ 및 200℃에 있어서의 1000시간까지의 장기 노출시험에서는, 실시예1∼4는 150℃, 200℃ 모두 변화가 나타나지 않은 것에 비하여, 비교예1은, 150℃에서는 50시간 후부터 서서히 휘도 유지율의 저하가 나타나고, 2000시간 후에는 87%까지 휘도 유지율이 저하하고, 200℃에서는 10시간 후에 휘도 유지율의 저하 경향이 보여 1000시간 후에는 67%까지 휘도 유지율이 저하하고, 1200시간 후의 시점에서 외관 확인을 한 바, 열에 의한 화학변화에 따라 파장변환부재가 잘게 박리되었다.As shown in Figs. 4 and 5, in the long-term exposure test up to 1000 hours at 150 占 폚 and 200 占 폚, no change was observed in both of 150 占 폚 and 200 占 폚 in Examples 1 to 4, , The luminance retention rate was gradually decreased after 50 hours at 150 DEG C, the luminance retention rate was decreased to 87% after 2000 hours, and the luminance retention rate tended to decrease after 10 hours at 200 DEG C, When the appearance was confirmed at a point of time after 1200 hours, the wavelength converting member was finely peeled off according to the chemical change caused by the heat.

(실시예5∼40, 비교예2∼7)(Examples 5 to 40 and Comparative Examples 2 to 7)

먼저 형광체 재료, 바인더 원료, 경우에 따라 희석용매 및 경우에 따라 필러를 혼합하여 원료 혼합물을 제작하였다. 각 실시예 및 각 비교예에 있어서의 형광체 재료의 형광체 입자의 재질·형광체 입자의 평균입자지름(입경)·첨가량·피복층의 재질, 필러의 재질·평균입자지름(입경)·첨가량, 바인더 원료의 재질·첨가량을 표1∼4에 나타낸다. 또한 형광체 재료로는, 형광체 재료A와 형광체 재료B의 양방(兩方) 또는 어느 일방(一方)을 사용하였다. 형광체 재료A는 형광체 입자에 피복층을 형성하고 있지 않고, 형광체 재료B는 형광체 입자에 경우에 따라 피복층을 형성하였다. 희석용매로는 α-테르피네올을 사용하였다.First, a raw material mixture was prepared by mixing the phosphor material, the binder raw material, the diluting solvent and, if necessary, the filler. The material of the phosphor particles of the phosphor material in each of the examples and comparative examples, the average particle diameter (particle size) of the phosphor particles, the additive amount, the material of the coat layer, the material of the filler, the average particle diameter The materials and the addition amounts are shown in Tables 1 to 4. As the phosphor material, both of the phosphor material A and the phosphor material B or either one of them was used. The phosphor material A does not form a coating layer on the phosphor particles, and the phosphor material B forms a coating layer on the phosphor particles as the case may be. Α-terpineol was used as a diluting solvent.

이어서 유리판으로 이루어지는 형성기재(17)의 일면에, 제작한 원료 혼합물을 도포하고, 열처리 또는 실온에서 바인더 원료를 반응시켜 소정의 두께의 파장변환부재(16)를 얻었다. 각 실시예 및 각 비교예에 있어서의 원료 혼합물의 도포법, 열처리온도 및 파장변환부재(16)의 두께를 표2, 4에 나타낸다. 파장변환부재(16)의 두께는, 열처리 또는 실온에서 반응시킨 후의 두께이다.Subsequently, the prepared raw material mixture was applied to one surface of the formed base material 17 made of a glass plate, and the raw materials of the binder were reacted at a heat treatment or room temperature to obtain a wavelength conversion member 16 having a predetermined thickness. Tables 2 and 4 show the application method of the raw material mixture, the heat treatment temperature and the thickness of the wavelength converting member 16 in each of the examples and comparative examples. The thickness of the wavelength converting member 16 is the thickness after the heat treatment or the reaction at room temperature.

[표1][Table 1]

Figure pat00001
Figure pat00001

[표2][Table 2]

Figure pat00002
Figure pat00002

[표3][Table 3]

Figure pat00003
Figure pat00003

[표4][Table 4]

Figure pat00004
Figure pat00004

이에 따라 얻어진 각 파장변환부재(16)에 대해서, 초기 특성으로서 초기의 발광휘도를 조사하였다. 또한 고온고습 시험으로서 85℃, 85%RH의 고온고습도 환경하에 있어서의 노출시험을 하고, 2000시간 경과 후의 발광휘도의 저하율을 조사하였다. 또한 건조고온 시험으로서 150℃ 또는 200℃의 건조고온 환경하에 있어서의 노출시험을 하고, 2000시간 경과 후의 발광휘도의 저하율을 조사하였다. 각 파장변환부재(16)의 발광휘도는, 도1에 나타나 있는 바와 같은 발광장치(10)에 각 파장변환부재(16)를 형성하고, 300W의 청색 LED 소자로부터 여기광을 조사하여, 그 때의 발광휘도를 파워미터로 측정하였다. 파장변환부재(16)와 발광소자(12)와의 거리는 10㎜로 하였다.For each wavelength converting member 16 thus obtained, the initial light emission luminance was examined as an initial characteristic. Further, as a high temperature and high humidity test, an exposure test was conducted under a high temperature and high humidity environment of 85 DEG C and 85% RH, and the rate of decrease in luminescence brightness after 2000 hours was examined. Further, as a dry high-temperature test, an exposure test was conducted under a dry high-temperature environment of 150 ° C or 200 ° C, and the rate of decrease in luminescence brightness after 2000 hours was examined. The light emission luminances of the respective wavelength converting members 16 are obtained by forming each wavelength converting member 16 in the light emitting device 10 as shown in Fig. 1, irradiating excitation light from a 300 W blue LED element, Was measured with a power meter. The distance between the wavelength conversion member 16 and the light emitting element 12 was set at 10 mm.

얻어진 결과를 표5, 6에 나타낸다. 표5, 6에 있어서, 초기 특성의 발광휘도는 실시예14의 발광휘도를 100으로 하였을 경우의 상대발광휘도이다. 또한 고온고습 시험 및 건조고온 시험에 있어서의 발광휘도의 저하율은, 각 실시예 및 각 비교예에 있어서의 초기 특성의 발광휘도로부터의 저하율이다.The obtained results are shown in Tables 5 and 6. In Tables 5 and 6, the luminescence brightness of the initial characteristics is the relative luminescence brightness when the luminescence brightness of Example 14 is taken as 100. The rate of decrease of the luminescence brightness in the high-temperature high-humidity test and the dry high-temperature test is a rate of decrease from the luminescence brightness of the initial characteristics in the respective Examples and Comparative Examples.

[표5][Table 5]

Figure pat00005
Figure pat00005

[표6][Table 6]

Figure pat00006
Figure pat00006

표5, 6에 나타나 있는 바와 같이, 본 실시예에 의하면 초기 특성으로서의 상대발광휘도는 80% 이상이었지만, 550℃ 이상에서 열처리한 비교예3∼7에서는 70% 이하로 낮았다. 또한 실리콘 수지를 사용한 비교예2에서는, 고온고습 시험에 있어서의 발광휘도 저하율이 15%, 150℃의 고온건조 시험에 있어서의 발광휘도 저하율이 12%, 200℃의 건조고온 시험에서는 1200시간 후에는 파장변환부재가 박리되고, 1000시간 후에 있어서의 발광휘도 저하율이 33%이었다. 이에 대하여 본 실시예에 의하면, 고온고습 시험, 150℃의 고온건조 시험 및 200℃의 건조고온 시험의 어느 것에 있어서도 발광휘도 저하율은 3% 이하로 대폭 개선할 수 있었다.As shown in Tables 5 and 6, according to this embodiment, the relative luminescence brightness as the initial characteristic was 80% or more, but was as low as 70% or less in Comparative Examples 3 to 7 which were heat-treated at 550 占 폚 or more. In Comparative Example 2 using a silicone resin, the rate of decrease in luminescence brightness in the high temperature and high humidity test was 15%, the rate of decrease in luminescence brightness in the high temperature drying test at 150 占 폚 was 12% The wavelength converting member was peeled off, and the rate of decrease in the light emission luminance after 1000 hours was 33%. On the other hand, according to this example, in both the high temperature and high humidity test, the high temperature drying test at 150 占 폚 and the dry high temperature test at 200 占 폚, the light emission luminance lowering rate could be remarkably improved to 3% or less.

또한 실시예5와 비교예2의 파장변환부재(16)에 대해서, 파장변환부재(16)와 발광소자(12)와의 거리를 1㎜, 2㎜, 5㎜ 또는 10㎜로 다시 변화시켜 도1에 나타나 있는 바와 같은 발광장치(10)를 제작하고, 5000시간 연속적으로 발광시킨 후에 초기 특성의 발광휘도로부터의 상대발광휘도 저하율을 조사하였다. 얻어진 결과를 표7에 나타낸다.The wavelength conversion member 16 of Example 5 and Comparative Example 2 was changed again to a distance of 1 mm, 2 mm, 5 mm or 10 mm between the wavelength conversion member 16 and the light emitting element 12, Emitting device 10 as shown in FIG. 5A was fabricated. After the light-emitting device 10 was continuously lighted for 5000 hours, the rate of decrease of the relative light emission luminance from the light emission luminance of the initial characteristic was examined. The obtained results are shown in Table 7.

[표7][Table 7]

Figure pat00007
Figure pat00007

표7에 나타나 있는 바와 같이, 실시예5에 의하면 파장변환부재(16)와 발광소자(12)와의 거리를 1㎜로 하여도 상대발광휘도 저하율은 2%이었던 것에 비하여, 비교예2에서는 10㎜까지 떨어뜨리지 않으면 상대발광휘도 저하율을 2% 이하로 할 수가 없었다.As shown in Table 7, according to Example 5, even when the distance between the wavelength converting member 16 and the light emitting element 12 was 1 mm, the relative luminance drop rate was 2%, whereas in Comparative Example 2, The relative light emission luminance lowering rate could not be lower than 2%.

(정리)(theorem)

이상의 결과로부터, 본 실시예에 의하면 내열성을 대폭 향상시킬 수 있다는 것을 알았다.From the above results, it was found that heat resistance can be greatly improved by the present embodiment.

이상에서 실시형태를 들어 본 발명에 관하여 설명하였지만, 본 발명은 상기 실시형태에 한정되는 것이 아니고 다양하게 변형 가능하다. 예를 들면, 상기 실시형태에서는 발광장치(10)의 구조에 대해서 구체적으로 설명하였지만, 다른 구조를 구비하도록 구성하더라도 좋다. 또한 상기 실시형태에서는 파장변환부재(16)를 형성기재(17)의 일면에 도포하여 형성하는 경우에 대해서 설명하였지만, 다른 방법에 의하여 형성하더라도 좋다. 예를 들면, 원료 혼합물을 목적으로 하는 형상의 틀에 넣어 산화시킴으로써 파장변환부재(16)를 형성하고, 틀에서 꺼내 설치하도록 하여도 좋다.
Although the present invention has been described above with reference to the embodiments, the present invention is not limited to the above embodiments and can be modified in various ways. For example, although the structure of the light emitting device 10 has been described in detail in the above embodiment, other structures may be provided. In the above embodiment, the case where the wavelength conversion member 16 is formed on one surface of the base material 17 is described. However, the wavelength conversion member 16 may be formed by other methods. For example, the wavelength conversion member 16 may be formed by putting the raw material mixture into a frame of a desired shape and oxidizing it, and the wavelength conversion member 16 may be taken out from the frame.

LED 또는 LD 등의 발광장치에 사용할 수 있다.
And can be used for a light emitting device such as an LED or an LD.

10 : 발광장치
11 : 기판
12 : 발광소자
13 : 와이어
14 : 리플렉터 프레임
15 : 공간
16 : 파장변환부재
17 : 형성기재
10: Light emitting device
11: substrate
12: Light emitting element
13: Wire
14: Reflector frame
15: Space
16: wavelength conversion member
17: forming substrate

Claims (14)

발광소자(發光素子)와, 이 발광소자와의 사이에 공간을 두고 배치된 파장변환부재(波長變換部材)를 구비하고,
상기 파장변환부재는, 입자(粒子) 모양의 형광체 재료와, 바인더(binder)를 포함하고,
상기 바인더는, 가수분해 혹은 산화에 의하여 산화물이 되는 산화물 전구체, 규산 화합물, 실리카 및 비결정질 실리카(amorphous silica)로 이루어지는 군 중에서 적어도 1종을 포함하는 바인더 원료를, 상온에서 반응시키거나 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리함으로써 얻어지는 것을 특징으로 하는 발광장치.
There is provided a light-emitting device comprising a light-emitting element and a wavelength conversion member (wavelength conversion member) disposed with a space therebetween,
Wherein the wavelength converting member comprises a phosphor material in the form of a particle and a binder,
The binder may be prepared by reacting a binder raw material containing at least one kind selected from the group consisting of an oxide precursor which becomes an oxide by hydrolysis or oxidation, a silicate compound, silica and amorphous silica at room temperature, Lt; RTI ID = 0.0 >%< / RTI >
제1항에 있어서,
상기 파장변환부재는, 형성기재(形成基材)의 일면(一面)에 상기 형광체 재료와 상기 바인더 원료를 포함하는 원료 혼합물을 도포하고, 상기 바인더 원료를 상온에서 반응시키거나 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리함으로써 형성되는 것을 특징으로 하는 발광장치.
The method according to claim 1,
Wherein the wavelength converting member is formed by applying a raw material mixture containing the phosphor material and the binder raw material to one surface of a forming base material and reacting the raw material of the binder at a room temperature, In the light emitting device.
제1항에 있어서,
상기 바인더는, 가수분해 혹은 산화에 의하여 산화 규소가 되는 산화 규소 전구체, 규산 화합물, 실리카 및 비결정질 실리카로 이루어지는 군 중에서 적어도 1종을 포함하는 바인더 원료를, 상온에서 반응시키거나 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리함으로써 얻어지는 것을 특징으로 하는 발광장치.
The method according to claim 1,
The binder is obtained by reacting a binder raw material containing at least one of the group consisting of a silicon oxide precursor, a silicate compound, silica and amorphous silica which becomes silicon oxide by hydrolysis or oxidation at room temperature, In the light emitting device.
제1항에 있어서,
상기 형광체 재료는 형광체 입자를 포함하고, 이 형광체 입자의 평균입자지름은 5㎛에서 20㎛인 것을 특징으로 하는 발광장치.
The method according to claim 1,
Wherein the phosphor material comprises phosphor particles, and the average particle diameter of the phosphor particles is 5 占 퐉 to 20 占 퐉.
제1항에 있어서,
상기 파장변환부재의 막두께는 30㎛ 이상 1㎜ 이하인 것을 특징으로 하는 발광장치.
The method according to claim 1,
Wherein a thickness of the wavelength converting member is 30 占 퐉 or more and 1 mm or less.
제1항에 있어서,
상기 파장변환부재의 막두께는 50㎛ 이상 200㎛ 이하인 것을 특징으로 하는 발광장치.
The method according to claim 1,
Wherein the wavelength conversion member has a thickness of 50 占 퐉 or more and 200 占 퐉 or less.
제1항에 있어서,
상기 파장변환부재는, 형성기재의 일면에 상기 형광체 재료와 상기 바인더 원료를 포함하는 원료 혼합물을 인쇄법에 의하여 도포하고, 상기 바인더 원료를 상온에서 반응시키거나 또는 500℃ 이하의 온도에서 열처리함으로써 형성되는 것을 특징으로 하는 발광장치.
The method according to claim 1,
Wherein the wavelength converting member is formed by applying a raw material mixture containing the phosphor material and the binder raw material to one surface of a forming base by a printing method and reacting the raw material of the binder at a room temperature or by heat- Emitting device.
제1항에 있어서,
상기 발광소자와 상기 파장변환부재와의 사이의 거리는 1㎜ 이상인 것을 특징으로 하는 발광장치.
The method according to claim 1,
Wherein a distance between the light emitting element and the wavelength converting member is 1 mm or more.
제1항에 있어서,
상기 발광소자와 상기 파장변환부재와의 사이의 거리는 2㎜ 이상 50㎜ 이하인 것을 특징으로 하는 발광장치.
The method according to claim 1,
Wherein a distance between the light emitting element and the wavelength converting member is 2 mm or more and 50 mm or less.
제1항에 있어서,
상기 형광체 재료는 형광체 입자를 포함하고, 이 형광체 입자의 표면에는 피복층이 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 발광장치.
The method according to claim 1,
Wherein the phosphor material comprises phosphor particles, and a coating layer is formed on the surface of the phosphor particles.
제10항에 있어서,
상기 피복층은 산화 이트륨(yttrium oxide)을 포함하는 것을 특징으로 하는 발광장치.
11. The method of claim 10,
Wherein the coating layer comprises yttrium oxide.
제1항에 있어서,
상기 파장변환부재는 필러(filler)를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 발광장치.
The method according to claim 1,
Wherein the wavelength conversion member further comprises a filler.
제12항에 있어서,
상기 필러는 상기 바인더와 동질의 재료인 것을 특징으로 하는 발광장치.
13. The method of claim 12,
Wherein the filler is a material which is homogeneous with the binder.
제12항에 있어서,
상기 필러의 평균입자지름은 10㎛에서 20㎛인 것을 특징으로 하는 발광장치.
13. The method of claim 12,
And the average particle diameter of the filler is 10 占 퐉 to 20 占 퐉.
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