KR20140087984A - 금속 미소셀이 배치된 핵분열생성물 포획 소결체 및 이의 제조방법 - Google Patents

금속 미소셀이 배치된 핵분열생성물 포획 소결체 및 이의 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 핵분열생성물을 소결체 내의 금속 미소셀에 포획하는 우라늄 산화물 핵연료 소결체에 관한 것으로, 우라늄 산화물 소결체 내에 핵분열생성물의 방호능이 우수한 금속 미소셀을 배치하여 핵분열생성물을 미소셀 내부에 포획되도록 함으로써 정상가동 조건에서 핵분열생성물의 방출을 억제하는 동시에 핵연료 온도를 저감하여 핵연료 성능을 향상시키고, 사고 조건에서 환경으로의 방사성 물질의 방출을 효과적으로 억제하여 안전성을 향상시키는 우라늄 산화물 소결체와 그 제조 방법을 제공한다.

Description

금속 미소셀이 배치된 핵분열생성물 포획 소결체 및 이의 제조방법{Fission products capture Uranium dioxide nuclear fuel containing metal microcell and method of manufacturing the same}
본 발명은 경수로 핵연료용 우라늄 산화물(UO2)소결체 및 그 제조방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 UO2 핵연료 소결체 내에 핵분열생성물의 방호능이 우수한 금속 미소셀을 배치하여 핵분열생성물을 미소셀 내부에 포획되도록 함으로써 핵분열생성물의 방출을 억제하는 우라늄 산화물 핵연료 소결체 및 그 제조 방법에 관한 것이다.
원자력 발전은 우라늄의 핵분열에 의해 발생되는 열을 이용하는데, 이러한 원자력 발전에 사용되는 핵연료로 통상 우라늄 산화물(UO2) 소결체를 사용한다. UO2 소결체는 우라늄 산화물 분말을 압축 성형하여 얻은 성형체(green pellet)를 수소기체를 포함하는 환원성 기체 분위기에서 약 1700~1800℃의 온도로 2~8 시간 동안 소결함으로써 제조될 수 있다. 이러한 기존의 방법을 사용하여, 약 96% TD(이론밀도)의 밀도와, 약 8~14㎛ 의 결정립 크기를 갖는 UO2 소결체를 제조할 수 있다.
최근에는 핵연료의 경제성을 높이고 사용후 핵연료 양을 줄이기 위해 핵연료를 오랫동안 연소시키기 위해 고연소도 핵연료를 개발하고 있는데, 고연소도 핵연료에서 UO2 소결체가 갖추어야 할 주요 성능으로는 우라늄의 핵분열 과정에서 발생하는 생성물 (이하 핵분열생성물로 지칭) 중 기체인 Kr, Xe 및 피복관을 부식시키는 I 와 같은 부식생성물이 소결체 밖으로 방출하지 않고 최대한 포집할 수 있어야 하고 동시에 소결체와 피복관의 상호작용 (Pellet-Clad Interaction, 이하 PCI로 칭함) 을 완화시킬 수 있어야 한다.
또한 후쿠시마 원자력발전소 사고 이후, 사고 조건에서 높은 방사능을 띄는 핵분열생성물이 환경으로 방출되지 않도록 소결체가 최대한 포획할 수 있는 사고 저항성이 강화된 UO2 소결체의 필요성이 크게 부각되고 있다.
핵분열생성물은 핵분열물질(주로 U-235)이 열중성자를 흡수하여 핵분열을 일으킬 때 생성되는 물질로서 한 번의 핵분열 당 2개가 형성된다. 연소 중에 발생하는 핵분열생성물의 종류와 형태는 다양한데, 소결체 내에 기체 상태로 존재하는 것과, UO2와 고용체를 형성하는 것과, 세라믹 또는 금속 석출물 형태로 존재하는 것이 있다.
핵연료의 연소도가 높아지면 핵분열생성물의 발생량이 많아지는데, 이러한 증가된 핵분열생성물은 결국에는 피복관에 작용하는 응력을 증가시키게 되고, 결과적으로 핵연료의 안정성을 저해시키는 요소가 된다. 따라서, 이러한 문제점을 해결하기 위해서는 핵분열에 의하여 발생되는 핵분열생성물을 가능한 한 소결체 밖으로 적게 방출하게 하여야 한다.
핵분열생성물은 결정립내에서 생성되어 확산을 통하여 결정립계로 이동하고, 결정립계에 존재하다가 일정량에 도달하면 입계를 따라서 소결체 밖으로 방출된다. 따라서 소결체의 결정립 크기가 커지면 핵분열생성물이 결정립계에 도달하는 거리가 길어지기 때문에 소결체 안에 더욱 오랫동안 잔류하고, 결과적으로 핵분열생성물의 방출량을 감소시킬 수 있게 된다. 따라서 고연소도용 핵연료 소결체는 결정립 크기를 증가시키는 것이 요구된다.
UO2 소결체는 지르코늄 합금 피복관에 장입되어 원자로에서 연소되는데, 연소 중에 핵연료 피복관은 안쪽으로 변형되고 소결체는 중성자 조사에 의한 부풀림 현상(swelling) 현상으로 바깥쪽으로 팽창하기 때문에 소결체와 피복관은 서로 접촉하면서 응력이 발생하게 된다. 특히, 초고연소도용 핵연료의 경우, 높은 출력이나 잦은 천이 운전 등의 극한 상황에서 운전될 가능성이 높아진다. 짧은 시간 동안 출력이 증가하면 핵연료 소결체의 온도가 증가하여 열팽창에 의해 피복관에 압력을 가하게 되고 높은 연소도에서 짧은 시간 동안 큰 응력이 피복관에 가해질 경우 피복관의 파손이 우려된다. 따라서 출력 변화에 의한 핵연료 소결체의 열팽창에 의해 피복관에 인가되는 압력을 효과적으로 줄이기 위해서는, 초기 변형량과 크리프 변형 속도가 큰 소결체를 개발하여 PCI 특성을 향상시키는 것이 필요하다.
또한 소결체의 열전도도를 높여서 핵연료 중심온도를 낮게 하면, 핵분열생성물의 이동속도가 느려져서 핵분열생성물의 방출을 줄일 수 있고 동시에 소결체의 열팽창에 의한 피복관에 인가되는 응력을 줄일 수 있기 때문에 PCI도 완화 시킬 수 있다. 그러므로 소결체의 열전도도를 높여서 핵연료 온도를 낮출 필요가 있다.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위하여 제안된 것으로, 본 발명은 다음과 같은 해결과제를 목적으로 한다.
첫째는 종래 UO2 소결체에 비하여 소결체 내에 핵분열생성물의 방호능이 우수한 금속으로 30-400㎛ 크기의 (3 차원 크기기준) 미소셀을 배치하여 핵분열생성물이 셀 내에 포획되게 함으로써, 정상운전 및 사고 조건에서 핵분열생성물의 방출을 억제한다. 더불어 열전도도가 높은 금속으로 미소셀 벽을 구성함으로써 핵연료의 중심 온도를 낮춰 핵분열생성물의 이동속도를 느리게 하는 동시에 피복관에 인가되는 응력을 줄여 PCI를 완화시킨다. 이로 인해 핵연료의 성능과 안전성을 높인다.
둘째는 핵분열생성물의 방호능이 우수한 금속 미소셀을 소결체 내에 배치함으로써 핵분열생성물을 미소셀에 포획하여 효과적으로 소결체 내에 포집 되도록 하여 외부로 방출되는 것을 억제하는 UO2 핵연료 소결체의 제조 방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 해결과제는 이상에서 언급된 것들에 한정되지 않으며, 언급되지 아니한 다른 해결과제들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해되어 질 수 있을 것이다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위하여 본발명은 우라늄 산화물 소결체 내에 핵분열생성물의 방호능이 우수한 동시에 높은 열전도도를 갖는 금속원소로 미소셀을 배치하여 정상 운전 및 사고 조건에서 핵분열생성물 방출을 억제하는 동시에 피복관에 인가되는 응력을 줄여서 PCI을 완화시키는 우라늄 산화물 핵연료 소결체를 제공한다.
또한, 본 발명은 핵분열생성물의 방호능이 우수한 동시에 높은 열전도도를 갖는 금속원소가 포함된 첨가제 분말을 우라늄 산화물 분말과 혼합하여 혼합 분말을 제조하는 단계; 상기 혼합 분말을 압축 성형하여 성형체를 제조하는 단계; 상기 성형체를 환원성 기체 분위기에서 1600~1800℃ 에서 소결하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 소결체 내에 금속 미소셀이 배치된 우라늄 산화물 핵연료 소결체 제조 방법을 제공한다.
본 발명에 따르면, 소결체 내에 우라늄의 핵분열 과정에서 발생되는 핵분열생성물 방호능이 우수한 금속으로 미소셀을 배치하여 핵분열생성물을 셀 내에 포획함으로써, 정상 운전 및 사고 조건에서 핵분열생성물의 방출을 억제한다.
더불어 열전도도가 높은 금속으로 미소셀 벽을 구성함으로써 핵연료의 중심온도를 낮춰서 핵분열생성물의 이동속도를 느리게 하고 동시에 소결체가 피복관에 인가하는 응력을 줄여서 PCI를 완화 시킨다. 이로 인해 핵연료의 성능 및 안전성을 향상시킨다.
본 발명의 효과는 이상에서 언급된 것들에 한정되지 않으며, 언급되지 아니한 다른 효과들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해되어질 수 있을 것이다.
도 1은 본 발명의 우라늄 산화물 핵연료 소결체 내의 미소셀 배치를 나타낸 개념도이다
도 2는 본 발명의 우라늄 산화물 핵연료 소결체 내에 금속 미소셀을 배치함으로써 핵분열생성물 포획하는 것을 개념적으로 나타내는 그림이다.
도 3은 본 발명의 실시예 1에 따라 제조된, 우라늄 산화물 핵연료 소결체의 금속 미소셀 조직을 나타낸 광학 현미경 사진이다.
이하에서는 첨부한 도면을 참조하여 본 발명에 의한 금속 미소셀이 배치된 핵분열생성물 포획 소결체 및 이의 제조방법의 바람직한 실시예들을 자세히 설명한다. 우선 각 도면의 구성요소들에 참조부호를 부가함에 있어서, 동일한 구성요소들에 대해서는 비록 다른 도면상에 표시되더라도 가능한 한 동일한 부호를 가지도록 하고 있음에 유의해야 한다. 또한, 본 발명을 설명함에 있어, 관련된 공지 구성 또는 기능에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 흐릴 수 있다고 판단되는 경우에는 그 상세한 설명은 생략한다.
도 1은 본 발명의 우라늄 산화물 핵연료 소결체 내의 미소셀 배치를 나타낸 개념도이다.
핵연료 소결체(UO2 소결체)내에 미소셀을 배치하여 핵분열생성물을 소결체 내에 포획되도록 하는 방법을 제공하고 있다.
도 2는 본 발명의 우라늄 산화물 핵연료 소결체 내에 금속 미소셀을 배치함으로써 핵분열생성물 포획하는 것을 개념적으로 나타내는 것으로, 우라늄 산화물 소결체 내에 핵분열생성물의 방호능이 우수한 동시에 높은 열전도도를 갖는 금속원소로 미소셀을 배치하여 정상 운전 및 사고 조건에서 핵분열생성물 방출을 억제하는 동시에 피복관에 인가되는 응력을 줄여서 PCI을 완화 시킬 수 있도록 구성하였다.
상기 우라늄 소결체의 미소셀을 구성하는 금속은 핵분열생성물의 방호능이 우수한 동시에 높은 열전도도를 갖는 것을 특징으로 한다. 바람직하게는 상기 금속은 Cr 또는 Mo 으로 되어 있는 것이 좋다.
상기 소결체 내의 금속 미소셀 평균 크기를 30~400㎛ 크기로 한정하는데, 이것은 미소셀의 크기가 적으면 미소셀을 구성하기 위하여 많은 양의 첨가제가 필요하고, 또 미소셀의 크기가 너무 크면 소결체 내에 배치되는 셀 숫자가 적어져서 소결체가 효과적으로 핵분열생성물을 포획하지 못하기 때문이다. 그래서 적은 첨가량으로 적절히 미소셀을 구성할 수 있고 또한 소결체 내에 셀의 수를 적절히 유지 할 수 있는 범위인 평균 30~400㎛ 크기로 한정하였다.
금속 미소셀의 금속 함량은 우라늄 산화물 대비 0.1~10.0 중량% 범위이다. 이것은 함량이 0.1 중량% 이하에서는 기대하는 금속 미소셀을 얻지 못하며, 10.0 중량% 이상에서는 핵연료 소결체 단위 부피당 우라늄 양이 상대적으로 감소하기 때문에 경제성이 떨어진다. 그래서 소결체내에 적절한 미소셀을 구성하고, 또한 소결체 단위부피당 우라늄 양을 적절히 유지할 수 있는 범위인 0.1~10.0 중량%로 한정하였다.
또한, 금속 미소셀은 결정립 단위로 형성된 것을 특징으로 한다.
다음으로 본 발명에 따른 소결체 내에 금속 미소셀이 배치된 우라늄 산화물 핵연료 소결체 제조 방법에 대해서 설명한다.
핵분열생성물의 방호능이 우수한 동시에 높은 열도도를 갖는 금속원소가 포함된 첨가제 분말을 우라늄 산화물 분말과 혼합하여 혼합 분말을 제조하는 단계; 상기 혼합 분말을 압축 성형하여 성형체를 제조하는 단계; 상기 성형체를 환원성 기체 분위기에서 1600~1800℃에서 소결하는 단계를 포함한다.
본 발명의 실시형태에 따르면, 상기 혼합 분말 제조 단계에서 첨가되는 첨가제는 핵분열생성물의 방호능이 우수한 동시에 높은 열전도도를 갖는 금속원소가 포함된 화합물로, 특히 Cr-화합물 또는 Mo-화합물을 포함한다.
분말 내의 상기 화합물은 금속, 산화물, 질산염, 황화물, 불화물, 염화물, 스테아레이트, 카보네이트, 나이트레이트, 구성된 그룹으로부터 선택된 적어도 하나일 수 있다.
본 발명의 실시형태에 따르면, 상기 혼합분말 제조 단계에서 첨가제의 함량은 0.1~10.0 중량% 범위이다. 이것은 첨가제의 함량이 0.1 중량% 이하에서는 기대하는 금속 미소셀을 얻지 못하며, 10.0 중량% 이상에서는 핵연료 소결체 단위 부피당 우라늄 양이 상대적으로 감소하기 때문에 경제성이 떨어진다. 그래서 소결체 내 적절한 미소셀을 구성하고 또한 소결체 단위부피당 우라늄 양을 적절히 유지할 수 있는 범위인 0.1~10.0 중량%로 한정하였다.
본 발명의 실시형태에 따르면, 선정한 첨가제는 환원성 기체 분위기에서 1600~1800℃에서 소결하는 단계에서 액상이 형성되어 액상에 의해 결정립 성장이 빠르게 일어나고 성장된 결정립계를 따라 액상이 싸여서 적절한 크기의 결정립 단위의 금속 미소셀이 배치된다.
미소셀의 평균 크기를 30~400㎛ 크기로 한정하는데, 이것은 셀 크기가 적으면 미소셀을 구성하기 위하여 많은 양의 첨가제가 필요하게 되고 또 미소셀의 크기가 너무 크면 소결체 내에 배치되는 미소셀 수가 적어져서 소결체가 핵분열생성물을 포획하는데 효과적이지 못하기 때문이다. 그래서 적은 첨가량으로 적절히 미소셀을 구성할 수 있고 또한 소결체 내에 셀의 수를 적절히 유지할 수 있는 범위인 평균 30~400㎛ 크기로 한정하였다.
본 발명의 실시형태에 따르면, 상기 소결 단계에서, 상기 환원성 기체 분위기는 수소함유 기체의 분위기일 수 있다. 특히, 상기 수소함유 기체는 이산화탄소, 수증기, 불활성 기체로 이루어진 그룹으로부터 선택된 적어도 하나와 수소기체를 혼합한 수소 함유 혼합기체이거나 수소기체일 수 있다.
이하 본 발명을 실시 예에 의하여 더욱 상세히 설명한다. 단, 하기 실시 예들은 본 발명을 예시하는 것으로, 본 발명의 범위가 이들 실시 예에 의해 한정되는 것은 아니다.
(실시예 1)
우라늄 산화물(UO2) 분말에 Cr2O3 분말을 UO2 기준으로 3중량% 첨가하여 혼합기로 2시간 혼합하여 혼합분말을 준비하였다.
상기 혼합 분말을 3 ton/㎠ 압력으로 압축 성형하여 원주형 성형체(green pellet)를 제조하였다.
상기 성형체를 수소기체 내의 수분의 비율이 0.1% 이하인 건조 수소기체 분위기 하에서 시간당 300℃ 가열속도로 1720℃까지 가열한 후, 수소기체 내의 수분의 비율이 1.6% 습윤 수소기체 분위기 하에서 4시간 유지 하였다. 이 후, 상기 건조 수소기체 분위기 하에서 시간당 300℃ 냉각속도로 1600℃까지 냉각하고 1600℃에서 10시간 유지한 후 상온으로 냉각하여 우라늄 소결체를 제조하였다.
제조된 소결체는 아르키메데스법을 이용하여 밀도를 측정하였으며, 밀도 측정 후 소결체 단면을 경면 연마하여 조직을 관찰하였다.
상기 공정으로 제조된 소결체의 밀도는 이론밀도의 96.4%, 미소셀의 평균 크기는 92㎛ 로 측정되었다.
도 3는 상기 공정으로 제조된 소결체의 미세조직을 나타낸 광학현미경 사진으로 결정립계를 따라 금속 미소셀이 형성되어 있음을 알 수 있다.
이상의 설명은 본 발명의 기술 사상을 예시적으로 설명한 것에 불과한 것으로서, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 본 발명의 본질적인 특성에서 벗어나지 않는 범위에서 다양한 수정 및 변형이 가능할 것이다. 따라서, 본 발명에 개시된 실시예들은 본 발명의 기술 사상을 한정하기 위한 것이 아니라 설명하기 위한 것이고, 이러한 실시예에 의하여 본 발명의 기술 사상의 범위가 한정되는 것은 아니다. 본 발명의 보호범위는 아래 청구범위에 의하여 해석되어야하며, 그와 동등한 범위 내에 있는 모든 기술 사상은 본 발명의 권리범위에 포함되는 것으로 해석되어야 할 것이다.

Claims (14)

  1. 우라늄 산화물 핵연료 소결체에 있어서,
    상기 소결체 내에 금속 미소셀이 배치되어 핵분열생성물을 포획하는 것을 특징으로 하는 우라늄 산화물 핵연료 소결체.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 금속 미소셀의 금속은 Cr 인 것을 특징으로 하는 우라늄 산화물 핵연료 소결체.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 금속 미소셀의 금속은 Mo 인 것을 특징으로 하는 우라늄 산화물 핵연료 소결체.
  4. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 하나의 항에 있어서,
    상기 금속 미소셀의 평균 크기는 30~400㎛ 인 것을 특징으로 하는 우라늄 산화물 핵연료 소결체.
  5. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 하나의 항에 있어서,
    상기 금속 미소셀의 금속 함량은 우라늄 산화물 대비 0.1~10.0 중량% 인 것을 특징으로 하는 우라늄 산화물 핵연료 소결체.
  6. 제 1 항에 있어서,
    상기 금속 미소셀은 결정립 단위로 형성된 것을 특징으로 하는 우라늄 산화물 핵연료 소결체.
  7. 핵분열생성물의 방호능이 우수한 동시에 높은 열전도도를 갖는 금속원소가 포함된 첨가제 분말을 우라늄 산화물 분말과 혼합하여 혼합 분말을 제조하는 단계;
    상기 혼합 분말을 압축 성형하여 성형체를 제조하는 단계; 및
    상기 성형체를 환원성 기체 분위기에서 1600~1800℃에서 소결하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 소결체 내에 금속 미소셀이 배치된 우라늄 산화물 핵연료 소결체 제조 방법.
  8. 제 7 항에 있어서,
    상기 첨가제는 Cr-화합물인 것을 특징으로 하는 소결체 내에 금속 미소셀이 배치된 우라늄 산화물 핵연료 소결체 제조 방법.
  9. 제 7 항에 있어서,
    상기 첨가제는 Mo-화합물인 것을 특징으로 하는 소결체 내에 금속 미소셀이 배치된 우라늄 산화물 핵연료 소결체 제조 방법.
  10. 제 7 항 내지 제 9 항 중 어느 하나의 항에 있어서,
    상기 첨가제 분말과 우라늄 산화물 분말의 혼합 분말 제조시 첨가제의 함량은 우라늄 산화물 분말기준으로 0.1~10.0중량% 인 것을 특징으로 하는 우라늄 산화물 핵연료 소결체 제조 방법.
  11. 제 7 항에 있어서,
    상기 첨가제 분말 내의 화합물은 금속, 산화물, 질산염, 황화물, 불화물, 염화물, 스테아레이트, 카보네이트, 나이트레이트, 구성된 그룹으로부터 선택된 적어도 하나인 것을 특징으로 하는 소결체 내에 금속 미소셀이 배치된 우라늄 산화물 핵연료 소결체 제조 방법.
  12. 제 7 항에 있어서,
    상기 소결 단계에서 첨가제가 액상이 형성되고 이로 인해 결정립 단위의 미소셀이 구성되는 것을 특징으로 하는 소결체 내에 금속 미소셀이 배치된 우라늄 산화물 핵연료 소결체 제조 방법.
  13. 제 7 항에 있어서,
    상기 소결 단계에서 상기 환원성 기체 분위기는 수소함유 기체의 분위기인 것을 특징으로 하는 소결체 내에 금속 미소셀이 배치된 우라늄 산화물 핵연료 소결체 제조 방법.
  14. 제 13 항에 있어서,
    상기 수소함유 기체는 이산화탄소, 수증기, 불활성 기체로 이루어진 그룹으로부터 선택된 적어도 하나와 수소기체를 혼합한 수소 함유 혼합기체이거나 수소기체인 것을 특징으로 하는 소결체 내에 금속 미소셀이 배치된 우라늄 산화물 핵연료 소결체 제조 방법.
KR1020130084884A 2012-12-31 2013-07-18 금속 미소셀이 배치된 핵분열생성물 포획 소결체 및 이의 제조방법 KR101474153B1 (ko)

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CN112820432A (zh) * 2020-12-31 2021-05-18 中核北方核燃料元件有限公司 一种钼基弥散燃料芯坯制备工艺

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