KR20120140655A - 연료 부품 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 빌딩 블록으로서 2개 이상 5개 이하의 탄소 원자를 갖는 다이아민 및 10개 이상의 탄소 원자를 갖는 이산을 포함하는 지방족 반-결정성 폴리아마이드인 성분 A를, 중합체 조성물 내의 중합체의 총 중량에 대하여 1 중량% 이상 포함하는 중합체 조성물을 포함하는 연료 부품에 관한 것이다. 또한, 본 발명은 이러한 연료 부품의 제조 방법에 관한 것이다.
Description
본 발명은 중합체 조성물을 포함하는 연료 부품 및 이러한 연료 부품의 제조 방법에 관한 것이다.
연료 부품은 공지되어 있고, 예를 들면 중합체 조성물로부터 제조된다. 국제 특허출원 공개 제2009/119759호는 말단 카복실기 농도보다 높은 말단 아미노기 농도를 갖는 폴리아마이드-6, 탤컴 및 분산제로 이루어진 조성물로 제조된 연료 부품을 기재하고 있다.
안전 및 환경 보호를 위하여, 통상적으로 연료 부품을 투과하는 연료의 양을 감소시키라는 요구가 있어 왔다. 국제 특허출원 공개 제2009/119759호에 따른 연료 부품은, 중합체 조성물의 연료 투과도가 여전히 높다는 단점을 갖는다.
본 발명의 목적은 연료 부품 내의 중합체 조성물의 연료 투과를 감소시키는 연료 부품을 제공하는 것이다.
놀랍게도, 빌딩 블록으로서 2개 이상 5개 이하의 탄소 원자를 갖는 다이아민 및 10개 이상의 탄소 원자를 갖는 이산을 포함하는 지방족 반-결정성 폴리아마이드인 성분 A를 중합체 조성물 내의 중합체의 총 중량에 대해 1 중량% 이상 성분 A를 포함하는 중합체 조성물을 포함하는 연료 부품이, 이러한 폴리아마이드를 포함하지 않은 중합체 조성물에 비해 감소된 연료 투과도을 나타낸다는 것이 밝혀졌다.
이를 후술되는 실시예에서 예시한다.
본원에서 용어 "연료"는 내부 연소 또는 고-압축 엔진 내의 연료로서 사용되는 탄화수소의 다양한 혼합물을 포함하는 것을 지칭한다. 따라서, 이 용어는 특히 연료 오일, 디젤 오일 및 휘발유의 모든 범주뿐만 아니라 탄화수소와 알콜의 혼합물 등을 포함한다.
본원에서 "연료 부품"은 연료와 접촉할 수 있는 부품, 예컨대 연료 용기, 연료통, 연료캡 및 연료 호스를 지칭한다. 본원에서 연료 용기는 연료를 함유하기 위한 도구를 지칭한다. 적합하게는, 상기 용기는 연료를 개별적으로 또는 함께 충전 및/또는 방출하는 데 적합한 하나 이상의 개구부를 갖는다.
본원에서 "반-결정성 폴리아마이드"는 결정질 및 비정질 영역을 갖는 폴리아마이드를 포함하는 것을 지칭한다.
본 발명의 하나의 실시양태에서, 연료 부품 단일체(monolithic) 또는 단층 부품이다. 예로는 연료 펌프의 하우징, 탭 및 단층 연료 용기가 있다. 예컨대 사출 성형, 회전-성형 및 블로우-성형과 같은 제조 방법이 단층 연료 부품을 제공하는 것으로 알려져 있다. 이는 제조 방법이 단순하고 고도의 설계상의 자유도를 제공하는 장점을 갖는다. 단층인 본 발명에 따른 연료 부품은, 연료 투과도가 낮거나, 또는 동일한 연료 투과도를 성취하기 위해 단층을 얇게 만들수 있는 장점을 갖는다. 단층 부품의 또 다른 장점은, 연료 투과도가 보다 균일하고 핀칭(pinching)이 일어나지 않는다는 점이다.
본 발명의 또 다른 실시양태에서, 상기 연료 부품은 다층 부품이다. 다층 부품의 예는 다층 연료 용기, 다층 연료통 및 다층 연료 호스이다. 다층 연료 부품은 일반적으로 블로우-성형 또는 압출로 제조된다. 그 후, 하나 이상의 층은 중합체 조성물 내의 중합체의 총 중량에 대하여 1 중량% 이상의 성분 A를 포함하는 중합체 조성물로부터 제조된다. 다층 연료 부품은, 다양한 층의 특성이 유리하게 조합될 수 있는 장점을 갖는다. 다른 층은 고밀도 폴리 에틸렌(HDPE), 에틸렌 비닐 알콜(EVOH) 및 다양한 이유에서 이로운 결합층(tie-layer)을 포함할 수 있다. HDPE는 충돌, 수분 흡수 및 화학 저항성에 긍정적 영향을 갖는다. EVOH는 저 연료 투과로 공지되어 있다. 결합층은 모든 강도에 대해 사용된다. 본 발명에 따른 다층 연료 부품의 또 다른 장점은, 중합체 조성물의 감소된 연료 투과가 예컨대 박층 또는 좀 더 적은 층과 같은 연료 부품의 단순한 설계, 또는 모든 연료 부품의 저 연료 투과를 가능하게 한다는 점이다.
본원에서 중합체 조성물은 성분 A 및 임의적으로 본원에 성분 B로 지칭된 하나 이상의 다른 중합체가 존재하는 조성물인 것으로 이해된다. 성분 B는 열가소성 중합체, 예컨대 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 및 폴리아마이드를 포함한다.
하나의 실시양태에서, 성분 B는 선형이다. 이는, 일반적으로 선형 중합체가 몰드를 더 잘 충전시킬 수 있는 낮은 점성을 갖기 때문에 사출 성형에 유리하다.
또 하나의 실시양태에서, 성분 B는 분지형이다. 분지된 중합체는 전형적으로, 블로우 성형에 이로운 고분자량, 예컨대 100.000 이상을 갖는다. 이는, 보다 나은 패리슨(parison) 안정성을 주어 보다 고른 웰(wall) 두께를 생성한다.
바람직하게 성분 B는 하나 이상의 폴리아마이드, 보다 바람직하게는 선형 반-결정성 폴리아마이드, 예컨대 폴리아마이드-6, 폴리아마이드-66 또는 폴리아마이드-46, 또는 폴리아마이드-12이다.
성분 A는, 예컨대 PA-210, PA-410 및 PA-510, PA-212, PA-412 및 PA-512, PA-214, PA-414 및 PA-514일 수 있으며, 이때 "PA"는 "폴리아마이드"를 나타낸다.
다이아민 및 이산으로부터 제조된 폴리아마이드는 일반적으로 AABB 수지로 지칭된다(예컨대, 문헌[Nylon Plastics Handbook, Edited by Melvin I. Kohan, Hanser Publishers, 1995, page 5] 참조). 문헌[Nylon Plastics Handbook]에 사용된 명명법을 따르며, 예컨대 PA-612는 빌딩 블록 헥산-1,6-다이아민 및 도데칸다이오산을 갖는 단일 중합체를 지칭하고, PA-6/12는 ε-카프로락탐 및 라우로락탐으로부터 제조된 공중합체를 지칭하고, PA-6과 PA-12의 블렌드는 PA-6/PA-12로서 기재된다.
바람직하게 성분 A는 선형 폴리아마이드이며, 이 폴리아마이드는 일반적으로 낮은 비정질이며 저 연료 투과를 보인다.
바람직하게 이산은 14개 이하의 탄소 원자를 갖는다. 융점은 다이아민 및 이산 모두의 탄소수가 감소함에 따라 증가하는데, 이는 기계적 특성에 긍정적 영향을 준다. 다이아민의 탄소 원자가 2 내지 5개의 범위이고 이산의 탄소 원자가 10 내지 14개의 범위일 때, 연료 투과도 및 융점이 최적화된다.
바람직하게 성분 A의 이산은 데칸다이오산, 예컨대 PA-210, PA-410 또는 PA-510이다. 이 폴리아마이드를 포함한 중합체 조성물을 포함하는 연료 부품은 저온, 예컨대 -30℃에서 높은 충격 저항과 함께 매우 낮은 연료 투과도을 나타낸다. 보다 바람직하게 PA-410 또는 PA-510이 사용되는데, 그 이유는 이들 폴리아마이드가 우수한 수분 저항성을 나타내기 때문이다.
바람직하게 성분 A의 다이아민은 부탄-1,4-다이아민, 예컨대 PA-410, PA-412 및 PA-414이고, 이는 연료 부품의 높은 피크 온도 저항성을 제공한다.
보다 바람직하게 성분 A는 PA-410이고, 달리 말하면 다이아민으로서 부탄-1,4-다이아민 및 이산으로서 데칸다이오산을 갖는다. 성분 A가 PA-410인 경우, 피크 온도 저항성은 연료 투과는 PA-610보다 훨씬 더 낮을 뿐 아니라 PA-610보다 높다.
본 발명에 따른 연료 부품은 중합체 조성물 내의 중합체의 총 중량에 대하여 1 중량% 이상의 성분 A를 포함한다. 놀랍게도, 본 발명에 따른 연료 부품은 중합체 조성물 내에 중합체의 총 중량에 대하여 성분 A가 상대적으로 적은 양, 예컨대 1 중량% 이상, 바람직하게 2 중량% 이상, 보다 바람직하게 3 중량% 이상 및 심지어 보다 바람직하게 4 중량% 이상 존재시 성분 A를 포함하지 않은 연료 부품에 비해 낮은 연료 투과도를 보였다는 것이 밝혀졌다.
보다 바람직하게 중합체 조성물은 중합체 조성물 내의 중합체의 총 중량에 비해 성분 A를 10 중량% 이상 포함한다. 심지어 보다 바람직하게 중합체 조성물은 중합체 조성물 내의 중합체의 총 중량에 대해 성분 A를 20 중량% 이상을 포함한다.
보다 다량의 성분 A의 장점은 중합체 조성물의 연료 투과도가 훨씬 더 낮고/낮거나 연료 부품의 설계를 단순화시킬 수 있으면서도 동일한 연료 투과를 유지할 수 있다는 점이다.
본 발명에 따른 연료 부품은 바람직하게 40℃에서 1일당 4 g mm/m2 이하, 보다 바람직하게는 2.5 이하 및 심지어 보다 바람직하게는 40℃에서 1일당 0.5 g mm/m2 이하의 CE10 연료의 연료 투과도를 갖는다.
또 다른 장점은, 본 발명에 따른 연료 부품은 연료 내의 에탄올에 덜 민감하다는 점이다. 중합체 조성물 내의 중합체의 총 중량에 대하여, 성분 A의 양이 60 중량% 이상인 경우, CE20/CE10 연료의 연료 투과도는 40℃에서 1일당 1.5 g mm/m2 미만을 나타내었다. 보다 바람직하게 성분 A의 양은 중합체 조성물 내의 중합체의 총 중량에 대하여 70 중량% 이상이며, 이는 훨씬 더 낮은 연료 투과도의 CE20/CE10 연료를 생성한다.
연료 부품이 중합체 조성물 내의 중합체의 총 중량에 대하여 95 중량% 이상의 성분 A를 포함하는 중합체 조성물을 포함하는 경우, 놀랍게도, 연료 탱크가 CE20/CE10 연료에 대해 매우 낮은 연료 투과율을 갖는 것이 밝혀졌다. 보다 바람직하게 연료 부품은 중합체 조성물 내의 중합체의 총 중량에 대하여 98 중량% 이상의 성분 A를 포함하는 중합체 조성물을 포함한다.
바람직하게 중합체 조성물은 성분 A 중합체 조성물 내의 중합체의 총 중량에 대하여 30 중량% 이상의 폴리아마이드-6을 포함한다. 이는, 연료 투과도가 폴리아마이드-6 단독 및 성분 A 단독의 연료 투과도를 기준으로 예상했던 것보다 더 낮게 유지되는 장점이 있다. 보다 바람직하게는 중합체 조성물은 40 중량% 이상의 폴리아마이드-6 및 심지어 보다 바람직하게는 50 중량% 이상의 폴리아마이드-6을 포함한다. 폴리아마이드-6과 성분 A의 블렌드는 연료 투과도를 낮게 유지시키면서 상대적으로 낮은 비용이 드는 반면 기계적 특성은 충분하게 유지되는 시너지 효과를 갖는다. 또 다른 장점은, 연료 부품의 설계를 바로잡을 필요 없이 폴리아마이드-6에 대한 성분 A의 양을 변화시킴으로써 조성물의 연료 투과도를 법적인 요구에 맞출 수 있다는 점이다.
보다 바람직하게 중합체 조성물은 성분 A를 포함하며, 이때 다이아민은 부탄-1,4-다이아민이고 이산은 데칸다이오산이되, 달리 말하면, PA-410 및 중합체 조성물 내의 중합체의 총 중량에 대하여 30 중량% 이상의 폴리아마이드-6, 보다 바람직하게 40 중량% 이상의 폴리아마이드-6 및 심지어 보다 바람직하게 50 중량% 이상의 폴리아마이드-6이다. 사출 성형시 이는 보다 나은 용접 특성을 부여한다. 이는 또한 중합체 조성물의 연료 투과도을 감소시키면서 비용은 저가를 유지한다.
본 발명에 따른 연료 부품의 추가 장점은 저온 충격 저항 특성이 충분하게 유지된다는 점이다.
연료 부품은 공지된 방법, 예컨대 사출-성형 또는 블로우-성형으로 제조될 수 있다.
본원의 사출 성형은 하기 단계를 포함한다:
a. 성분 A 및 임의적으로 성분 B를 포함하는 조성물을 가열하여 점성 액체를 수득하는 단계;
b. 상기 점성 액체를 주형 공극부에 충전시키는 단계;
c. 상기 점성 액체가 냉각되고 고체화되어 부품이 형성될 때까지 상기 점성 액체를 압력 하에 주형에 방치시키는 단계;
d. 상기 주형을 개방시키는 단계; 및
e. 부품을 배출시키는 단계.
본원의 블로우-성형은 적어도 하기 단계를 포함한다:
a. 성분 A 및 임의적으로 성분 B를 포함하는 조성물을 가열하여 점성 액체를 수득하는 단계;
b. 상기 점성 액체로부터 패리슨을 형성하는 단계;
c. 상기 패리슨을 가압 기체로 팽창시키고, 상기 패리슨이 냉각되고 고체화되어 부품이 형성될 때까지 상기 패리슨을 주형 공극부에 대해 압축시키는 단계;
d. 상기 주형을 개방시키는 단계; 및
e. 부품을 배출시키는 단계.
연료 부품은 바람직하게 -30℃에서 ASTM 놈(norm) D4272로 측정시 우수한 저온 충격 저항을 갖는다. 다양한 충돌 개질제가 본 발명에 따른 연료 부품에 존재할 수 있다.
적합한 충격 개질제의 예는, 비극성 단량체, 예를 들면 올레핀뿐만 아니라 극성 또는 반응성 단량체, 예를 들면 아크릴레이트 및 에폭사이드, 산 또는 무수물 함유 단량체를 함유한 고무형 중합체이다. 예는 에틸렌과 (메트)아크릴산의 공중합체 또는 무수물 기로 작용화된 에틸렌/프로필렌 공중합체를 포함한다. 이러한 첨가제의 장점은 중합체 조성물의 충격 강도를 개선할 뿐만 아니라 점성을 증가시키는 데 기여한다는 점이다.
본 발명에 따른 연료 부품은 임의적으로 보강제를 포함할 수 있다. 보강제, 예컨대 유리 섬유는 연료 투과도를 추가로 감소시키는 장점을 갖는다. 그러나, 보강제는 조성물의 밀도가 증가되는 바람직하지 않은 단점을 갖는다. 최종 소비자의 인간 공학을 고려하여 많은 연료 부품, 예컨대 실외 전력 제품(리브 블로어, 트리머) 내의 연료 탱크의 중량을 가급적 감소시킬 필요가 있다. 놀랍게도, 본 발명에 따른 연료 부품은 연료 투과율이 일반적으로 충전제보다 낮은 밀도를 갖는 성분 A의 존재로 감소되기 때문에 적은 양의 충전제를 갖는 것이 바람직하다고 밝혀졌다.
적합한 충전제의 예는, 무기 충전제, 예컨대 점토, 운모, 활석, 유리구이다. 보강 섬유의 예는 유리 섬유이다. 보강 섬유로서 폴리아마이드 조성물은 바람직하게 총 중합체 조성물에 대하여 5 내지 50 중량%, 보다 바람직하게 10 내지 45 중량%, 및 가장 바람직하게 15 내지 40 중량%의 유리 섬유를 포함한다. 적합한 유기 섬유는 일반적으로 5 내지 20 마이크론, 바람직하게 8 내지 15 마이크론의 지름을 갖고, 폴리아마이드에 사용하기에 적합한 코팅물과 함께 제공된다. 유리 섬유를 포함하는 중합체 조성물의 장점은 특히 고온에서 증가된 강도 및 강성이고, 중합체 조성물 내의 중합체의 융점에 가까운 온도에서 사용할 수 있다는 점이다.
이제, 본 발명을 실시예에 의해 설명하지만, 이에 제한되지 않는다.
실시예
방법
물을 ASTM 연료 CE10(10 부피% 에탄올 및 90 부피%의 ASTM 연료 C(톨루엔 및 이소옥탄의 50/50 중량% 혼합물)로 이루어짐)으로 대체하여 ASTM E96BW에 따른 중량 손실 방법으로 연료 투과 속도를 측정하였다. 40℃에서 건조 조건 하에 연료 투과도를 측정하였다. 이 방법의 표준 변차는 5 내지 10%의 범위이다. 달리 기재되지 않으면, 중량%는 폴리아마이드의 총 중량에 대하여 지칭된다. 결과가 표 1에 도시된다.
연료 흡수 측정은 연료 CE10에 공지된 두께의 중합체 플라크를 담그고, 시간에 따른 중량 증가를 관찰하면서 수행하였다. 실험 초기에는 중량을 보다 자주(매시간) 측정하고, 1일 후에는 하루에 한 번 측정하였다. 4 x 4 cm의 표면을 갖는 1mm 두께의 플라크를 사용하였다. 이 방법은 총 확산도(D), 총 용해도(S)를 수득하며, 연료 투과도(P)를 간접적인 방법으로 측정한다.
연료 흡수(용해도) 및 흡수 속도(확산)의 양으로 연료 투과 속도를 측정한다:
P=D*S (1)
판 기하학에서, 단기간의 상대적 중량 흡수는 시간의 제곱근의 1차 함수라는 것이 공지되어 있고, 하기 단순한 방정식으로 기재될 수 있다:
상기 식에서,
Mt - 시간 t에서의 중량
M0 - 건조 플라크의 초기 중량(0 시간)
M∞ - 팽윤된 플라크의 중량(무한대 시간)
L - 플라크의 반감 두께
이렇게 하여, 상기 그래프의 기울기로부터 확산도를 계산할 수 있다.
총 용해도(S)는 총 중량 흡수(무한대 시간)로부터 수득될 수 있고, 하기에서 정의된다:
이렇게 하여, 측정된 용해도는 %로 표현되고, 100 g의 중합체에 용해된 연료의 양을 의미한다. 용해도 및 확산도로부터, 총 투과도를 방정식(1)에 따라 계산할 수 있다. 표 2에 연료 흡수 측정에 대한 결과를 도시한다.
사용된
폴리아마이드
:
성분 A:
PA-410, 빌딩 블록으로서 부탄-1,4-다이아민 및 데칸다이오산을 갖는 폴리아마이드, 미충전됨, Mn=18000
성분 B:
I PA-6, 미충전됨, Mn=28000
II PA-6, 미충전됨, Mn=15000
PA-610, 빌딩 블록으로서 헥산-1,6-다이아민 및 데칸다이오산을 갖는 폴리아마이드, 미충전됨, Mn= 16000
조성물
하기 표에 언급된 바와 같이, 폴리아마이드로부터 조성물을 제조하였다. 이러한 조성물로부터 시험 플라크를 제조하였다. 상기 플라크는 1 mm의 두께 및 5 cm의 지름을 가졌다. 연료 흡수 측정을 실온에서 수행하였다.
[표 1] 연료 투과 속도
실시예는 분명하게, 성분 A(본원에서는 PA-410)를 포함하는 본 발명에 따른 중합체 조성물이 감소된 연료 투과도(비교예 A 내지 C와 비교하여 조성물 1 내지 9 참조)를 나타낸다는 것을 보여준다. 예컨대, 조성물 1은 연료 투과도가 1일당 1.6 gmm/m2로 감소되었는데, 이는 PA-410이 없는 연료 투과도(비교예 A)보다 3배 낮은 값이다.
조성물 3 및 4는 분명하게, 감소된 연료 투과도를 나타내었지만, 적은 양의 PA-410을 사용하였다. 10%의 PA-410을 사용한 조성물 5는, 비교예-B와 비교하여 1.6배의 감소를 나타낸다.
또한, 본 발명에 따른 조성물은 PA-610의 조성물에 대하여 감소된 연료 투과도를 나타낸다(조성물 1 내지 9와 비교예-C 비교).
이러한 예들은 분명하게, 조성물 내에 성분 A(본원에서는 PA-410)의 존재가 연료 투과에 긍정적 효과를 미치므로, 연료 투과도를 감소시킨다는 것을 나타낸다.
[표 2] 연료 흡수 측정
표 2의 결과는 분명하게, 성분 A를 포함하는 중합체 조성물로부터 제조된 플라크 상에서 연료 흡수 방법으로 측정된 연료 투과도가, 폴리아마이드 6이 사용된 조성물에 비해 거의 6배 낮음을 나타낸다(비교예 E와 비교한 실시예 10). 폴리아마이드-610에 비해, 연료 투과도의 감소는 2.5배로 관찰되었다(비교예-D와 조성물 10 비교).
Claims (11)
- 빌딩 블록으로서 2개 이상 5개 이하의 탄소 원자를 갖는 다이아민 및 10개 이상의 탄소 원자를 갖는 이산을 포함하는 지방족 반-결정성 폴리아마이드인 성분 A를 중합체 조성물 내의 중합체의 총 중량에 대하여 1 중량% 이상 포함하는 중합체 조성물을 포함하는 연료 부품(fuel part).
- 제 1 항에 있어서,
성분 A가 선형인, 연료 부품. - 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
10개 이상의 탄소 원자를 갖는 이산이 데칸다이오산인 것을 특징으로 하는, 연료 부품. - 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
2개 이상 5개 이하의 탄소 원자를 갖는 다이아민이 부탄-1,4-다이아민인 것을 특징으로 하는, 연료 부품. - 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서,
10개 이상의 탄소 원자를 갖는 이산이 데칸다이오산이고, 2개 이상 5개 이하의 탄소 원자를 갖는 다이아민이 부탄-1,4-다이아민인 것을 특징으로 하는, 연료 부품. - 제 1 항 내지 제 5 항 중 어느 한 항에 있어서,
성분 A의 양이 중합체 조성물 내의 중합체의 총 중량에 대하여 70 중량% 이상인 것을 특징으로 하는, 연료 부품. - 제 1 항 내지 제 6 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 중합체 조성물이 중합체 조성물 내의 중합체의 총 중량에 대하여 5 중량% 이상의 성분 B를 추가로 포함하는, 연료 부품. - 제 7 항에 있어서,
성분 B가 폴리아마이드-6, 폴리아마이드-66 또는 폴리아마이드-46, 및 폴리아마이드-12의 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는, 연료 부품. - 성분 A를 포함하는 중합체 조성물을 사출-성형 또는 블로우 성형시키는 것을 특징으로 하는, 제 1 항 내지 제 8 항 중 어느 한 항에 따른 연료 부품의 제조 방법.
- 제 1 항 내지 제 8 항 중 어느 한 항에 따른 연료 부품 또는 제 9 항에 따라 제조된 연료 부품으로서, 상기 연료 부품이 단층 부품인 것을 특징으로 하는, 연료 부품.
- 제 1 항 내지 제 8 항 중 어느 한 항에 따른 연료 부품 또는 제 9 항에 따라 제조된 연료 부품으로서, 상기 연료 부품이 다층 부품인 것을 특징으로 하는, 연료 부품.
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