KR20120103161A - 투명전극용 산화아연계 박막 제조방법 - Google Patents

투명전극용 산화아연계 박막 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 투명전극용 산화아연계 박막 제조방법에 관한 것으로서 더욱 상세하게는 광전지 모듈에 사용되는 저저항 고 투과율을 갖는 투명전극용 산화아연계 박막 제조방법에 관한 것이다.
이를 위해, 본 발명은 도펀트가 도핑된 산화아연을 스퍼터링을 통해 투명기판에 증착하여 상기 투명기판 상에 산화아연 박막을 형성하는 제1 단계; 및 상기 산화아연 박막을 어닐링하는 제2 단계를 포함하고, 상기 제2 단계는 상기 제1 단계를 진행한 진공증착설비에서 연속적으로 진행하되, RTA(rapid thermal annealing) 방식으로 상기 제2 단계를 진행하여, 상기 산화아연 박막의 면저항을 감소시키는 것을 특징으로 하는 투명전극용 산화아연계 박막 제조방법을 제공한다.

Description

투명전극용 산화아연계 박막 제조방법{METHOD OF MANUFACTURING ZnO BASED THIN FILM FOR TRANSPARENT ELECTRODE}
본 발명은 투명전극용 산화아연계 박막 제조방법에 관한 것으로서 더욱 상세하게는 광전지 모듈에 사용되는 저저항 고 투과율을 갖는 투명전극용 산화아연계 박막 제조방법에 관한 것이다.
최근, 에너지 자원 부족과 환경오염의 대책으로 고효율 광전지 모듈(photovoltaic module)의 개발이 대규모로 이루어지고 있다. 상기 광전지 모듈은 광 에너지 예컨대, 태양 에너지를 직접 전기로 변환시키는 광 발전의 핵심소자이다. 이러한 광전지 모듈은 광을 에너지로 이용하여 전력을 생산하기 때문에 전지내부로 광을 흡수해야만 한다. 따라서, 광전지 모듈에서 생산된 전기를 외부로 방출하기 위한 전극을 필요로 하는 구조에 있어 투명전극은 필수적이라 할 수 있다.
투명전극은 일반적으로, ITO(indium tin oxide)가 대표적이다. 이러한 ITO는 디스플레이에 적용되는 공정조건에서 다른 투명전극 재료보다 월등히 뛰어난 특성을 나타내어 대부분의 디스플레이에 적용되고 있다. 그러나 이러한 ITO는 열안정성, 에칭성 및 가격 등의 문제로 광전지 모듈의 투명전극으로 사용하기에는 어려움이 있었다.
한편, ITO와 더불어, SnO2계 투명 도전성 산화물인 FTO(F: SnO2)가 ZnO계열 및 투명전극 기판 쪽에 소량생산 및 연구용으로 활용되고 있다. FTO는 유리가판의 생산 시 화학기상성장(chemical vapor deposition; CVD) 공정을 이용하여 온-라인 타입으로 얻을 수 있다. 그리고 이러한 FTO는 열적 안정성이 우수한 장점을 지닌다. 그러나 FTO는 다른 투명전극 재료에 비해 저항이 높고 투과율이 저하되는 문제점을 가지고 있다.
이러한 문제점을 해결하기 위해, ZnO계 투명전극이 많이 연구되고 있다. 여기서, ZnO계는 값이 저렴할 뿐 아니라 높은 밴드갭 에너지로 인해 적절한 도펀트(dopant)의 조절로 높은 투과율 및 낮은 저항을 얻을 수 있는 장점을 가지고 있다. 그러나 광전지 모듈용 저저항 투명전극 박막을 얻기 위해서는 대략 1㎛ 이상의 두꺼운 박막으로 증착해야 하는데, ZnO계는 이 경우 투과율이 저하되는 문제점을 가지고 있었다.
즉, 광 투과율은 광전지 모듈의 효율과 직결되고, 이는 광전지 모듈의 생산 단가와 연계되기 때문에 높은 투과율을 갖는 투명전극 박막의 개발이 절실히 요구되고 있는 실정이다.
본 발명은 상술한 바와 같은 종래기술의 문제점을 해결하기 위해 안출된 것으로서, 본 발명의 목적은 광전지 모듈에 사용되는 저저항 고 투과율을 갖는 투명전극용 산화아연계 박막 제조방법을 제공하는 것이다.
이를 위해, 본 발명은 도펀트가 도핑된 산화아연을 스퍼터링을 통해 투명기판에 증착하여 상기 투명기판 상에 산화아연 박막을 형성하는 제1 단계; 및 상기 산화아연 박막을 어닐링하는 제2 단계를 포함하고, 상기 제2 단계는 상기 제1 단계를 진행한 진공증착설비에서 연속적으로 진행하되, RTA(rapid thermal annealing) 방식으로 상기 제2 단계를 진행하여, 상기 산화아연 박막의 면저항을 감소시키는 것을 특징으로 하는 투명전극용 산화아연계 박막 제조방법을 제공한다.
여기서, 상기 도펀트는 알루미늄(Al) 또는 갈륨(Ga) 중 적어도 어느 하나일 수 있다.
또한, 상기 도펀트는, 알루미늄(Al) 또는 갈륨(Ga) 중 적어도 어느 하나; 및 붕소(B), 텅스텐(W), 망간(Mn), 게르마늄(Ge) 또는 이트륨(Y) 중 적어도 어느 하나일 수 있다.
그리고 상기 어닐링은 진공 또는 비활성분위기에서 진행될 수 있다.
아울러, 상기 어닐링에는 열원으로 할로겐 램프 또는 적외선 램프가 사용될 수 있다.
게다가. 상기 어닐링은 200~500℃ 온도에서 3~7분 동안 진행될 수 있다.
더불어, 상기 스퍼터링에서는 산소(O2)가 투입되되, 상기 산소(O2)는 방전가스로 사용되는 아르곤(Ar)의 유량대비 0.5~1.0의 비율로 투입될 수 있다.
본 발명에 따르면, 저저항 고 투고율을 갖는 투명전극용 산화아연계 박막을 제조할 수 있고, 이를 통해, 궁극적으로 이를 사용하는 광전지 모듈의 광변환 효율을 향상시킬 수 있다.
또한, 본 발명에 따르면, 투명전극용 산화아연계 박막을 얇은 두께로 구현함으로써, 생산성을 향상시킬 수 있다.
또한, 본 발명에 따르면, 제조되는 투명전극용 산화아연계 박막을 CIGS(copper indium gallium selenide) 태양전지에 사용 시 단위면적당 전력생산량을 높일 수 있고, 결국, 생산단가를 낮출 수 있다.
도 1은 본 발명의 실시 예에 따른 갈륨(Ga)이 도핑된 산화아연(ZnO)계 박막 증착 시 산소의 투입량에 따른 면저항 및 투과율 변화를 나타낸 그래프.
도 2는 본 발명의 실시 예에 따른 갈륨(Ga)이 도핑된 산화아연(ZnO)계 박막 증착 시 산소의 투입량에 따른 이동도 및 전하농도 변화를 나타낸 그래프.
도 3은 본 발명의 실시 예에 따른 갈륨(Ga)이 도핑된 산화아연(ZnO)계 박막 증착 공정에서 산소 1%가 투입된 갈륨(Ga)이 도핑된 산화아연(ZnO)계 박막에 대한 열처리 전, 후의 면저항 및 투과율 변화를 나타낸 그래프.
이하에서는 첨부된 도면들을 참조하여 본 발명의 실시 예에 따른 투명전극용 산화아연계 박막에 대해 상세히 설명한다.
아울러, 본 발명을 설명함에 있어서, 관련된 공지 기능 혹은 구성에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단된 경우 그 상세한 설명은 생략한다.
본 발명에 따른 산화아연계 투명전극 박막 제조방법은 광전지 모듈, 예컨대, 태양전지의 투명전극에 사용되는 산화아연(ZnO)계 박막을 제조하는 방법으로, 산화아연(ZnO) 박막 형성 단계 및 어닐링 단계를 포함한다.
먼저, 산화아연(ZnO) 박막 형성 단계는 투명기판에 스퍼터링을 통해 산화아연(ZnO) 박막을 형성하는 단계이다. 이 단계에서는 스퍼터링을 위해 산화아연(ZnO)을 타켓으로 제조한다. 이때, 산화아연(ZnO)에는 이의 전기적 특성 향상을 위해 도펀트가 도핑되는데, 도핑되는 도펀트에는 알루미늄(Al)이나 갈륨(Ga) 중 어느 하나가 사용되거나 이들 모두가 사용될 수 있다. 그리고 도펀트에는 알루미늄(Al) 및 갈륨(Ga)에 더해 붕소(B), 텅스텐(W), 망간(Mn), 게르마늄(Ge) 또는 이트륨(Y) 중 적어도 어느 하나가 더 추가되어 도핑될 수 있다.
이때, 상기 투명기판은 광 투과율이 우수하고 기계적인 물성이 우수한 것이면 어느 것이든 제한되지 않는다. 예컨대, 투명기판에는 열경화 또는 UV 경화가 가능한 유기필름인 폴리머 계열의 물질이나 화학강화유리인 소다라임유리(SiO2-CaO-Na2O) 또는 알루미노실리케이트유리(SiO2-Al2O3-Na2O)가 사용될 수 있으며, 이중 Na 및 Fe의 양은 용도에 따라 조절될 수 있다.
한편, 산화아연(ZnO) 박막 형성 단계에서는 투명기판에 산화아연(ZnO)을 증착시키기 위해 스퍼터링을 실시하게 되는데, 이때, 스퍼터링은 DC마그네트론 스퍼터링법이 사용될 수 있다. 그리고 이러한 스퍼터링은 진공증착설비 내에서 진행될 수 있다.
여기서, DC마그네트론 스퍼터링법은 자석을 이용하는 방법으로, 타겟의 후방 또는 측방에 자석을 설치하여 반응실 내에서 방사를 일으키는 전자 및 타겟을 가열하는 전자들을 제거하는데, 이때, 자석은 배회하는 전자를 포획하여 타겟 근처에 가두어 놓게 된다. 이 경우, 이온 전류는 통상의 다이오드 스퍼터 장치보다 대략 열 배 정도 높기 때문에, 더 낮은 압력에서 더 빠르게 박막을 적층할 수 있다.
즉, 산화아연(ZnO) 박막 형성 단계에서는 이러한 DC마그네트론 스퍼터링법을 통해 투명기판에 산화아연(ZnO) 박막을 증착시킨다. 이때, 스퍼터링이 진행되는 진공증착설비 내의 분위기 제어가스에는 산소(O2)와 아르곤(Ar)의 혼합가스가 사용될 수 있다. 이때, 산소(O2)는 투과율 향상을 위해 사용되는데, 아르곤(Ar)을 기준으로 산소(O2)의 투입량은 아르곤(Ar)의 유량대비 0.5~1.0이 바람직하다. 즉, 산소(O2)의 투입량이 0.5 미만이거나 1.0을 초과하게 되면, 결정성, 표면 형상, 전기 전도도 및 투과도가 저하될 수 있다. 이러한 산소(O2)의 투입은 진공증착설비의 질량 유량 조절기(mass flow controller)를 통해 조절할 수 있다.
이와 같이, 스퍼터링을 통해 투명기판에 도펀트가 도핑된 산화아연(ZnO) 박막이 증착 완료되면, 광전지 모듈의 투명 도전성 산화막으로 적용할 수 있다. 하지만, 증착된 산화아연(ZnO) 박막은 스퍼터링 과정에서 산소(O2)의 투입으로 인해 면저항이 증가된 상태로 존재한다. 이와 같이 면저항이 증가된 산화아연(ZnO)을 그대로 광전지 모듈에 적용하면, 이의 효율이 저하됨은 물론이다. 따라서, 이러한 면저항을 안정화 또는 최소화시킬 필요가 있다. 그러므로 본 발명에서는 이를 위해 증착 형성된 산화아연(ZnO) 박막에 대해 어닐링을 실시한다.
즉, 어닐링 단계는 산화아연(ZnO) 박막을 어닐링하는 단계이다. 이 단계에서는 산화아연(ZnO) 박막 형성 단계를 통해 증착 형성된 산화아연(ZnO) 박막의 면저항을 감소시키기 위해 어닐링 즉, 열처리를 진행한다. 그리고 이러한 어닐링을 통해 투명기판에 증착 형성된 산화아연(ZnO) 박막은 면저항 감소는 물론 구조적으로 안정화될 수 있다. 여기서, 산화아연(ZnO) 박막에 대한 어닐링은 산화아연(ZnO) 박막 형성 단계가 진행된 진공증착설비에서 연속적으로 진행될 수 있다. 이에 따라, 증착 형성된 산화아연(ZnO) 박막에 외부의 불순물 등이 들러붙어 고착화되는 것을 방지할 수 있다. 그리고 진공증착설비 내부는 어닐링 공정 진행 시 진공상태로 유지되거나 아르곤(Ar) 또는 질소(N2) 가스와 같은 비활성 분위기로 치환될 수 있다.
여기서, 어닐링은 산화아연(ZnO) 박막에 대한 열처리 공정이다. 그러나 산화아연(ZnO) 박막은 투명기판에 형성되어 있으므로, 산화아연(ZnO)에 대한 어닐링 시 투명기판에도 열이 가해지게 된다. 즉, 어닐링 단계에서는 산화아연(ZnO)뿐만 아니라 다른 구조물에 대해서도 고려해야 한다. 따라서, 산화아연(ZnO)에 대한 어닐링 시 투명기판과 같은 구조물에 손상을 주지 않도록 해야 하므로, 본 발명에서는 RTA(rapid thermal annealing) 방식으로 어닐링을 진행한다. RTA는 빠른 승온 속도로 짧은 시간 동안 시편을 열처리하는 방식이다. 이를 위해, 어닐링 단계에서는 투명기판에 직접적으로 열이 가해지지 않도록 산화아연(ZnO) 위에 할로겐 램프나 적외선 램프를 위치시켜 산화아연(ZnO)에만 열이 가해지도록 한다. 이때, 어닐링은 산화아연(ZnO)을 충분히 열처리하여 면저항을 감소시킴과 아울러 투명기판에 가해지는 열이 최소화되도록 200~500℃ 온도에서 3~7분 동안 진행하는 것이 바람직하다. 여기서, 어닐링 온도가 대략 300℃의 온도 범위를 갖는 이유는 산화아연(ZnO)이 적용되는 광전지 모듈이나 도핑되는 도펀트 등에 의해 어닐링 온도 조건이 가변될 수 있기 때문이다.
상기와 같은 산화아연(ZnO)에 대한 어닐링이 완료되면, 투명전극용 산화아연계 박막이 제조된다.
실시 예; <광전지 모듈에 적용되는 투명전극용 산화아연계 박막의 제조>
먼저, 스퍼터링 방법을 산화아연계 박막의 증착방법으로 사용하였다. 이때, 스퍼터링에 사용된 타겟은 갈륨(Ga)이 5.6wt.% 도핑된 산화아연(ZnO) 타겟을 사용하였다. 여기서, 스퍼터링은 DC마그네트론 스퍼터링법을 이용하였고, 산소(O2)는 아르곤(Ar)의 유량대비 0.5~1.0의 비율로 진공증착설비 내에 투입하였다. 또한, 증착온도는 태양전지에 범용적으로 적용하기 위해 100℃로 제어되었다. 이러한 스퍼터링을 통해 9000 두께의 갈륨(Ga)이 도핑되어 있는 산화아연(ZnO) 박막을 얻었다.
그 후, 산화아연(ZnO) 박막을 RTA 방식으로 어닐링하였다. 즉, 할로겐 램프를 이용하여 300℃에서 5분 동안 열처리를 실시하였다.
도 1은 본 발명의 실시 예에 따른 갈륨(Ga)이 도핑된 산화아연(ZnO)계 박막 증착 시 산소의 투입량에 따른 면저항 및 투과율 변화를 나타낸 그래프이다. 도 1에 도시한 바와 같이, 산소(O2)의 투입량에 따라 박막의 면저항과 장파장 투과율이 상승하는 것을 확인할 수 있다. 또한, 박막의 가시광 투과율은 특정 산소(O2) 함량을 지나면서 일정해지는 것을 확인할 수 있다. 즉, 도 1과 같은 측정 결과를 토대로, 박막의 면저항과 투과율의 최적점을 찾아 적용하면, 일반적으로 FTO(F: SnO2) 투명 도전성 산화물의 성능으로 알려져 있는 면저항 10Ω/□, 가시광 투과율 80%, 장파장 투과율 80%의 성능을 상회하는 산화아연(ZnO)계 박막을 얻을 수 있다.
또한, 도 2는 본 발명의 실시 예에 따른 갈륨(Ga)이 도핑된 산화아연(ZnO)계 박막 증착 시 산소의 투입량에 따른 이동도 및 전하농도 변화를 나타낸 그래프이다. 도 2에 도시한 바와 같이, 갈륨(Ga)이 도핑된 산화아연(ZnO)계 박막 증착 시 산소가 투입됨에 따라 전자 이동도는 약간 감소하는 반면 전하농도는 큰 폭으로 감소하는 것을 확인할 수 있다. 이는, 면저항 증가 및 장파장 투과율의 대폭적인 증가(도 1 참조)의 원인이 된다.
그리고 도 3은 본 발명의 실시 예에 따른 갈륨(Ga)이 도핑된 산화아연(ZnO)계 박막 증착 공정에서 산소 1%가 투입된 갈륨(Ga)이 도핑된 산화아연(ZnO)계 박막에 대한 열처리 전, 후의 면저항 및 투과율 변화를 나타낸 그래프이다. 도 3에 도시한 바와 같이, 갈륨(Ga)이 도핑된 산화아연(ZnO)계 박막 증착 시 산소(O2) 1%가 투입된 상태에서는 면저항 및 투과율이 증가하는 것을 확인할 수 있다. 그리고 이에 대하 RTA 실시 후에는 장파장 투과율은 계속적으로 증가한 반면, 면저항은 감소되는 것을 확인할 수 있다.
정리하면, 산소(O2)의 투입에 의해 전하농도 및 이동도의 감소로, 투과율 및 면저항이 증가되고, RTA에 의해서는 전하농도는 거의 변하지 않고 이동도가 크게 향상되어, 박막의 면저항이 감소됨과 더불어 박막의 결정성이 향상되어 투과율이 향상되는 것을 확인하였다.
본 발명에 따른 제조방법을 통해 제조된 투명전극용 산화아연계 박막은 종래의 높은 면저항 및 낮은 투과율 문제를 해결하여, 적용되는 광전지 모듈의 광변환 효율을 향상시키는데 기여할 수 있다. 예컨대, CIGS(copper indium gallium selenide) 태양전지에 본 발명에 따른 방법으로 제조되는 산화아연계 박막을 적용하면, 면저항을 10% 이상 향상시킬 수 있고, 가시광투과율을 절대수치로 3% 이상, 800~1200㎚ 사이의 장파장투과율을 10% 이상 향상시킬 수 있다. 즉, 산화아연계 박막으로 유발되는 이러한 특성은 CIGS 태양전지의 전체효율을 1% 이상 향상시킬 수 있고, 이는 CIGS 태양전지 양산 시 단위면적당 전력생산량을 높여, 궁극적으로 단위와트당 생산단가를 낮추는 효과를 유발할 수 있다.
즉, 본 발명은 산화아연계 박막이 적용되는 광전지 모듈의 효율을 높여주고 저가의 기판을 제공하는 원동력을 마련함으로써, 원가경쟁력을 향상시킬 수 있다.
다시 말해, 본 발명에 따른 투명전극용 산화아연계 박막 제조방법을 통해, 제조되는 박막의 면저항, 가시광선 투과율, 장파장 투과율을 모두 3% 이상 향상시킬 수 있고, 이러한 박막 물성 향상은 결국, 이를 적용하는 광전지 모듈의 효율을 향상시킬 수 있다.
이상과 같이 본 발명은 비록 한정된 실시 예와 도면에 의해 설명되었으나, 본 발명은 상기의 실시 예에 한정되는 것은 아니며, 본 발명이 속하는 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 이러한 기재로부터 다양한 수정 및 변형이 가능하다.
그러므로 본 발명의 범위는 설명된 실시 예에 국한되어 정해져서는 아니 되며, 후술하는 특허청구범위뿐만 아니라 특허청구범위와 균등한 것들에 의해 정해져야 한다.

Claims (7)

  1. 도펀트가 도핑된 산화아연을 스퍼터링을 통해 투명기판에 증착하여 상기 투명기판 상에 산화아연 박막을 형성하는 제1 단계; 및
    상기 산화아연 박막을 어닐링하는 제2 단계를 포함하고,
    상기 제2 단계는 상기 제1 단계를 진행한 진공증착설비에서 연속적으로 진행하되,
    RTA(rapid thermal annealing) 방식으로 상기 제2 단계를 진행하여, 상기 산화아연 박막의 면저항을 감소시키는 것을 특징으로 하는 투명전극용 산화아연계 박막 제조방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 도펀트는 알루미늄(Al) 또는 갈륨(Ga) 중 적어도 어느 하나인 것을 특징으로 하는 투명전극용 산화아연계 박막 제조방법.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 도펀트는,
    알루미늄(Al) 또는 갈륨(Ga) 중 적어도 어느 하나; 및
    붕소(B), 텅스텐(W), 망간(Mn), 게르마늄(Ge) 또는 이트륨(Y) 중 적어도 어느 하나인 것을 특징으로 하는 투명전극용 산화아연계 박막 제조방법.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 어닐링은 진공 또는 비활성분위기에서 진행되는 것을 특징으로 하는 투명전극용 산화아연계 박막 제조방법.
  5. 제4항에 있어서,
    상기 어닐링에는 열원으로 할로겐 램프 또는 적외선 램프가 사용되는 것을 특징으로 하는 투명전극용 산화아연계 박막 제조방법.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 어닐링은 200~500℃ 온도에서 3~7분 동안 진행되는 것을 특징으로 하는 투명전극용 산화아연계 박막 제조방법.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 스퍼터링에서는 산소(O2)가 투입되되,
    상기 산소(O2)는 방전가스로 사용되는 아르곤(Ar)의 유량대비 0.5~1.0의 비율로 투입되는 것을 특징으로 하는 투명전극용 산화아연계 박막 제조방법.
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