KR20120075242A - 금속 지지체형 고체 산화물 연료전지 및 그 제조방법과 이를 이용한 고체 산화물 연료전지 스택 - Google Patents
금속 지지체형 고체 산화물 연료전지 및 그 제조방법과 이를 이용한 고체 산화물 연료전지 스택 Download PDFInfo
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Abstract
본 발명은 매니폴드와 전지의 일체화된 금속 지지체형 고체 산화물 연료전지에 관한 것으로서, 금속 지지체; 상기 금속 지지체의 일면에 형성된 제1 전극;
상기 제1 전극의 일면에 형성되는 전해질 및 상기 전해질의 일면에 형성되는 제2 전극이 적층된 적층체에 형성되어, 연료 또는 공기의 공급 및 배출을 위한 매니폴드를 포함하고, 상기 제1 전극 및 제2 전극은 공기극 또는 연료극의 서로 다른 전극인 금속 지지체형 금속 산화물 연료전지와 이를 제조하는 방법, 상기 금속 산화물 연료전지를 이용한 스택을 제공한다.
상기 제1 전극의 일면에 형성되는 전해질 및 상기 전해질의 일면에 형성되는 제2 전극이 적층된 적층체에 형성되어, 연료 또는 공기의 공급 및 배출을 위한 매니폴드를 포함하고, 상기 제1 전극 및 제2 전극은 공기극 또는 연료극의 서로 다른 전극인 금속 지지체형 금속 산화물 연료전지와 이를 제조하는 방법, 상기 금속 산화물 연료전지를 이용한 스택을 제공한다.
Description
본 발명은 고체 산화물 연료전지(Solid Oxide Fuel Cell, SOFC)에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 매니폴드와 전지의 일체화된 금속 지지체형 고체 산화물 연료전지 및 그 제조방법과 이를 이용한 고체 산화물 연료전지 스택에 관한 것이다.
고체 산화물 연료 전지(solid oxide fuel cell; SOFC)는 단위 전지와 분리판으로 이루어진 전기 생성 유닛이 복수개 적층된 구조로 이루어진다. 단위 전지는 전해질막, 상기 전해질막의 일면에 위치하는 양극(공기극)과 전해질막의 다른 일면에 위치하는 음극(연료극)을 포함한다.
공기극에 산소를 공급하고 음극에 수소를 공급하면, 공기극에서 산소의 환원 반응으로 생성된 산소 이온이 전해질막을 지나 음극으로 이동한 후 음극에 공급된 수소와 반응하여 물이 생성된다. 이때 음극에서 생성된 전자가 공기극으로 전달되어 소모되는 과정에서 외부 회로로 전자가 흐르며, 단위 전지는 이러한 전자 흐름을 이용하여 전기 에너지를 생산한다.
전해질, 공기극 및 연료극으로 이루어진 연료 전지를 단위 전지(unit cell)라고 하며, 1개의 단위 전지가 생산하는 전기에너지의 양은 매우 제한적이기 때문에 연료전지를 발전에 이용하기 위해서는 단위전지를 직렬로 연결해 놓은 형태인 적층체(스택, stack)를 제작하게 된다. 스택을 형성하기 위해 각각의 단위 전지의 공기극과 연료극을 전기적으로 연결하면서 연료와 공기의 혼합을 막기 위해 분리판을 이용한다.
스택을 구성하기 위해서는 분리판, 연료극, 전해질, 공기극이 하나의 단위를 이루며, 상기 분리판은 기본적으로 Fe-Cr을 기본으로 하는 페라이트계 스테인레스 강판을 사용하며, 공기극과 연료극에는 가스가 이동할 수 있는 통로(유로)를 제공하며, 셀과 셀을 전기적으로 연결시키는 기능이 필요하다.
한편, 금속 지지체형 금속 산화물 연료전지는 니켈 또는 스테인레스 스틸을 지지체로 하여, 상기 지지체와 접하는 전극(연료극 또는 공기극)이 형성되며, 상기 전극과 접하여 전해질이 형성되며, 상기 전해질과 접하여 전극이 형성되는 구조를 갖는다. 세라믹 대신 강도가 높은 금속을 지지체로 사용하므로, 적층체(스택) 조립시 단위전지가 견딜 수 있는 응력이 크기 때문에 유리 밀봉재 대신 개스킷형 밀봉재의 적용이 가능하다는 장점이 있다.
그러나, 이러한 경우에도 스택을 형성하기 위해 매니폴드가 형성된 셀 프레임과 셀을 브레이징 또는 밀봉하기 위한 유리 밀봉재를 사용하는 점에서, 복잡한 공정을 필요하며, 비용이 증가하는 문제가 있다.
본 발명의 일측면은 셀 프레임을 형성하지 않아, 공정이 간단하고 경제성이 우수한 금속 지지체형 금속 산화물 연료전지 및 이를 제조하는 방법과 상기 금속 산화물 연료전지 스택을 제공하고자 하는 것이다.
본 발명은 금속 지지체;
상기 금속 지지체의 일면에 형성된 제1 전극;
상기 제1 전극의 일면에 형성되는 전해질 및
상기 전해질의 일면에 형성되는 제2 전극이 적층된 적층체에 형성되어, 연료 또는 공기의 공급 및 배출을 위한 매니폴드를 포함하고,
상기 제1 전극 및 제2 전극은 공기극 또는 연료극의 서로 다른 전극인 금속 지지체형 금속 산화물 연료전지를 제공한다.
또한, 본 발명은 금속 지지체, 제1 전극, 전해질 및 제2 전극을 제조하는 단계;
상기 금속 지지체, 제1 전극, 전해질 및 제2 전극을 적층하여 적층체를 형성하는 단계;
상기 적층체를 소결하는 단계; 및
상기 소결된 적층체에 매니폴드를 형성하는 단계
를 포함하는 금속 지지체형 금속 산화물 연료전지의 제조방법을 제공한다.
또한, 본 발명은 금속지지체와 상기 금속지지체 상에 형성된 연료극, 전해질 및 공기극을 포함하는 금속 산화물 연료전지;
상기 금속 산화물 연료전지의 공기극과 연료극을 전기적으로 연결하는 적어도 하나의 분리판;
상기 공기극과 연료극에 연료 또는 공기의 공급 및 배출을 위한 매니폴드; 및
상기 금속 산화물 연료전지와 분리판 사이에 형성되는 밀봉재를 포함하는 금속 지지체형 금속 산화물 연료전지 스택을 제공한다.
본 발명의 금속 지지체형 고체 산화물 연료전지는 매니폴드가 전지에 형성되기 때문에, 셀 프레임을 필요로 하지 않으므로, 공정이 간단하고 적층물(스택)의 가격 또한 절감할 수 있는 장점이 있다.
도 1은 본 발명 금속 지지체형 고체 산화물 연료전지의 일예의 단면도임.
도 2는 본 발명 금속 지지체형 고체 산화물 연료전지의 제조 공정도임.
도 3은 본 발명 금속 지지체형 고체 산화물 연료전지의 또다른 일예의 단면도임.
도 4는 본 발명 금속 지지체형 고체 산화물 연료전지 스택의 일예를 나타낸 모식도임.
도 2는 본 발명 금속 지지체형 고체 산화물 연료전지의 제조 공정도임.
도 3은 본 발명 금속 지지체형 고체 산화물 연료전지의 또다른 일예의 단면도임.
도 4는 본 발명 금속 지지체형 고체 산화물 연료전지 스택의 일예를 나타낸 모식도임.
이하, 본 발명에 대하여 상세히 설명한다.
먼저 본 발명의 금속 지지체형 고체 산화물 연료전지에 대하여 도 1을 참고하여 상세히 설명한다.
본 발명의 금속 지지체형 고체 산화물 연료전지는 금속 지지체(101)를 포함한다. 상기 금속 지지체는 다공질 금속이 바람직하며, 메쉬(mesh) 형상 또는 폼(foam) 형상을 가지며, 재질은 스테인레스 스틸, 철 합금 또는 니켈계 합금이 바람직하다. 상기 금속 지지체는 Zr, Ce, Ti, Mg, Al, Si, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Mo, Y, Nb, Sn, La, Ta, V 및 Nd 산화물 중 1종 이상을 20중량% 이하로 포함하는 것이 바람직하다. 상기 산화물을 20중량% 초과하여 첨가하게 되면, 금속 지지체의 탄성이 감소하여, 연료전지가 충격에 약해지는 문제가 있다.
상기 금속 지지체의 일면에 제1 전극이 형성된다. 상기 제1 전극으로는 연료극 또는 공기극이 형성된다. 상기 도 1에서는 제1 전극이 공기극(103)이며, 이러한 경우에는 상기 금속 지지체(101)를 공기극 지지체라 칭한다. 상기 제1 전극이 연료극인 경우에는 상기 금속 지지체를 연료극 지지체라 칭한다.
상기 공기극(103)은 페로브스카이트 구조인 LSM(LaxSr1-xMnO3-) 또는 LSCF(LaxSr1-xCoyFe1-yO3-)인 것이 바람직하며, 연료극인 경우에는 Ni-YSZ(Yttria Stabilized Zirconia)인 것이 바람직하다.
한편, 확산 방지층(105)이 공기극(103)과 전해질(107) 사이에 형성되는 것이 보다 바람직하다. 상기 확산 방지층(105)은 Ce을 주성분으로 하는 산소이온 전도체를 포함할 수 있다. 확산 방지층(105)은 공기극(103)과 전해질(107)간 반응을 방지하는 역할을 한다.
전해질(107)은 제1 전극과 제2 전극 사이에 형성된다. 전해질(107)은 Zr을 주성분으로 하는 산소이온 전도체를 포함하는 것이 바람직하다.
제2 전극이 전해질과 접하여 형성된다. 상기 도 1에서는 제1 전극이 공기극(103)이었으므로, 제2 전극은 연료극(109)이 된다. 즉, 제1 전극과 제2 전극은 서로 다른 전극임을 의미한다.
본 발명 연료전지는 금속 지지체, 제1 전극, 전해질 및 제2 전극으로 적층된 적층체를 관통하여 형성된 매니폴드를 하나 이상 포함하는 것이 바람직하다. 종래의 연료전지는 매니폴드와 단위전지가 따로 형성되어, 매니폴드와 단위전지를 유리 밀봉재 등을 이용하여 접합시키는 공정이 필요하며, 접합 부위를 통해 연료 또는 공기의 누출이 없도록 밀봉시켜야 한다. 그러나, 본 발명에서는 매니폴드와 단위전지를 일체형으로 만들어, 매니폴드와 셀을 접합할 필요가 없었으며, 적층체(스택) 제조가 간단하며, 적층체의 신뢰성 향상이 도움을 준다.
상기 매니폴드에는 공기 또는 연료 차단막이 형성되어 있는 것이 바람직하다. 도 3을 참조하여 상기 차단막의 용도를 설명하면 다음과 같다. 도 4에 나타난 바와 같이, 공기를 통과시키는 매니폴드(110')에서는 연료극(109)에 공기가 유입되는 것을 방지하는 공기 차단막(111)이 형성되고, 연료를 통과시키는 매니폴드(110)에서는 공기극(103)에 연료가 유입되는 것을 차단하는 연료 차단막(112)이 형성되는 것이 바람직하다.
상기와 같이, 본 발명 연료전지는 전지를 이루는 적층체를 관통하는 매니폴드가 형성됨으로서, 별도의 셀 프레임이 필요하지 않다는 장점이 있다.
이하, 본 발명의 제조방법에 대하여 도 2를 참조하여 상세히 설명한다. 도 2는 본 발명의 제조방법의 공정을 나타낸 공정도이다.
먼저, 금속 지지체, 제1 전극, 전해질 및 제2 전극을 제조한다(S200). 먼저 테이프 캐스팅법 또는 압출법으로 금속 지지체를 제조하고, 테이프 캐스팅법, 스크린 인쇄법 및 습식 스프레이법 중 어느 하나의 방법으로 제1 전극, 전해질 및 제2 전극을 각각 제조한다.
이후, 적층체를 형성한다(S210). 적층체는 금속 지지체, 제1 전극, 전해질 및 제2 전극을 순차적으로 적층(stacking)한다.
상기 형성된 적층체를 소결한다(S220). 상기 소결은 질소 또는 환원 분위기에서는 행하는 것이 바람직하다. 상기 소결온도는 1300~1400℃가 바람직하며, 가스 분위기는 질소, 아르곤, 수소 또는 각 가스의 비율을 조절하여 결정한다.
한편, 크롬을 포함하지 않은 금속 산화물을 사용하는 경우에는 공기 분위기에서 소결한 후 800~1000℃에서 환원하여 전지를 제작할 수도 있다. 이와 같은 금속 산화물을 원료로 사용할 경우, 공기중에서 소결하고 환원하면, 연료극 기능층의 Ni입자 조대화를 억제할 수 있으므로, 전지 성능을 향상시키는데 도움이 된다.
상기 소결된 적층체에 대하여 매니폴드를 형성한다(S230). 상기 매니폴드는 펀칭, 레이저, 워터젯을 이용하여 형성하는 것이 바람직하다. 종래의 세라믹 지지체형 전지는 소결 후 세라믹의 취성 때문에 펀칭으로는 매니폴드 형성이 불가능하며, 레이저, 워터젯을 사용하더라도 불량률이 높으나, 금속 지지체형 전지의 경우에는 펀칭, 레이저, 워터젯 등 다양한 방법으로 매니폴드 형성이 가능하다.
이하, 본 발명의 금속 지지체 고체 산화물 연료전지 스택에 대하여 도 4를 참조하여 상세히 설명한다. 본 발명의 고체 산화물 연료전지 스택은 금속지지체(434)와 상기 금속지지체 상에 형성된 연료극(435), 전해질(436) 및 공기극(437)을 포함하는 금속 산화물 연료전지(430)을 포함하고, 상기 금속 산화물 연료전지(430)의 공기극(437)과 연료극(435)을 전기적으로 연결하는 적어도 하나의 분리판(400)을 포함한다.
본 발명의 고체 산화물 연료전지 스택은 공기극(437)과 연료극(435)에 연료 또는 공기의 공급 및 배출을 위한 매니폴드(402, 432)를 포함하고, 상기 금속 산화물 연료전지(430)와 분리판(400) 사이에 형성되는 밀봉재(410, 450)를 포함하는 것이 바람직하다.
상기 밀봉재(410, 450)는 유리 밀봉재를 사용하는 것도 가능하고, 바람직하게는 도 4에 나타난 바와 같이 개스킷형 밀봉재(410, 450)인 것이 바람직하다. 상기 개스킷형 밀봉재는 밀봉을 위해 고온의 열처리가 요구되지 않으며, 상온에서 가압을 통해 변형이 일어나 밀봉을 수행하는 밀봉재로, 예를 들면 마이카 계열 밀봉재 등이 이에 속한다.
또한, 본 발명의 고체 산화물 연료전지와 분리판 사이에 집전 성능 향상을 위해 연료극 집전체(440) 및 공기극 집전체(420)가 추가로 포함될 수 있다.
101.....금속 지지체 103.....공기극
105.....확산 방지층 107.....전해질
109.....연료극 110, 110'.....매니폴드
111.....공기 차단막 112.....연료 차단막
400.....분리판 410, 450.....밀봉재
420.....공기극 집전체 440.....연료극 집전체
430.....고체 산화물 연료전지 434.....금속 지지체
435.....연료극 436.....연료극
437.....공기극 402, 432.....매니폴드
105.....확산 방지층 107.....전해질
109.....연료극 110, 110'.....매니폴드
111.....공기 차단막 112.....연료 차단막
400.....분리판 410, 450.....밀봉재
420.....공기극 집전체 440.....연료극 집전체
430.....고체 산화물 연료전지 434.....금속 지지체
435.....연료극 436.....연료극
437.....공기극 402, 432.....매니폴드
Claims (16)
- 금속 지지체;
상기 금속 지지체의 일면에 형성된 제1 전극;
상기 제1 전극의 일면에 형성되는 전해질 및
상기 전해질의 일면에 형성되는 제2 전극이 적층된 적층체에 형성되어, 연료 또는 공기의 공급 및 배출을 위한 매니폴드를 포함하고,
상기 제1 전극 및 제2 전극은 공기극 또는 연료극의 서로 다른 전극인 금속 지지체형 금속 산화물 연료전지.
- 청구항 1에 있어서,
상기 공기극에 형성된 연료 공급 및 배출을 위한 매니폴드에는 연료를 차단하는 차단막이 형성되어 있고, 연료극에 형성된 공기 공급 및 배출을 위한 매니폴드에는 공기를 차단하는 차단막이 형성되어 있는 금속 지지체형 금속 산화물 연료전지.
- 청구항 1에 있어서,
상기 금속 지지체는 스테인레스 스틸, 철 합금 및 니켈계 합금 중 어느 하나인 금속 지지체형 금속 산화물 연료전지.
- 청구항 1에 있어서,
상기, 금속 지지체는 Zr, Ce, Ti, Mg, Al, Si, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Mo, Y, Nb, Sn, La, Ta, V 및 Nd 산화물 중 1종 이상을 20중량% 이하로 포함하는 금속 지지체형 금속 산화물 연료전지.
- 청구항 1에 있어서,
상기 금속 지지체는 메쉬(mesh) 형상 또는 폼(foam) 형상인 금속 지지체형 금속 산화물 연료전지.
- 청구항 1에 있어서,
상기 공기극과 전해질 사이에 확산 방지층을 포함하는 금속 지지체형 금속 산화물 연료전지.
- 청구항 1에 있어서,
상기 공기극은 페로브스카이트 구조인 LSM(LaxSr1-xMnO3-) 또는 LSCF(LaxSr1-xCoyFe1-yO3-)인 금속 지지체형 금속 산화물 연료전지.
- 청구항 1에 있어서,
상기 연료극은 Ni-YSZ(Yttria Stabilized Zirconia)인 금속 지지체형 금속 산화물 연료전지.
- 금속 지지체, 제1 전극, 전해질 및 제2 전극을 제조하는 단계;
상기 금속 지지체, 제1 전극, 전해질 및 제2 전극을 적층하여 적층체를 형성하는 단계;
상기 적층체를 소결하는 단계; 및
상기 소결된 적층체에 매니폴드를 형성하는 단계
를 포함하는 금속 지지체형 금속 산화물 연료전지의 제조방법.
- 청구항 9에 있어서,
상기 금속 지지체는 테이프 캐스팅법 또는 압출법으로 제조하는 금속 지지체형 금속 산화물 연료전지의 제조방법.
- 청구항 9에 있어서,
상기 제1 전극, 전해질 및 제2 전극은 테이프 캐스팅법, 스크린 인쇄법 및 습식 스프레이법 중 어느 하나의 방법으로 제조하는 금속 지지체형 금속 산화물 연료전지의 제조방법.
- 청구항 9에 있어서,
상기 소결은 질소 또는 환원 분위기에서 이루어지는 금속 지지체형 금속 산화물 연료전지의 제조방법.
- 청구항 9에 있어서,
상기 매니폴드는 펀칭, 레이저 및 워터젯 중 어느 하나의 방법으로 형성되는 금속 지지체형 금속 산화물 연료전지의 제조방법.
- 금속지지체와 상기 금속지지체 상에 형성된 공기극, 전해질 및 공기극을 포함하는 금속 산화물 연료전지;
상기 금속 산화물 연료전지의 공기극과 연료극을 전기적으로 연결하는 적어도 하나의 분리판;
상기 공기극과 연료극에 연료 또는 공기의 공급 및 배출을 위한 매니폴드; 및
상기 금속 산화물 연료전지와 분리판 사이에 형성되는 밀봉재를 포함하는 금속 지지체형 금속 산화물 연료전지 스택.
- 청구항 14에 있어서,
상기 밀봉재는 유리 밀봉재 또는 개스킷형 밀봉재인 금속 지지체형 금속 산화물 연료전지 스택.
- 청구항 14에 있어서,
상기 금속 산화물 연료전지의 양면에 연료극 집전체와 공기극 집전체 중 어느 하나를 더 포함하는 금속 지지체형 고체 산화물 연료전지 스택.
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