KR20120030386A - 식물 병해 방제 조성물 및 방법 - Google Patents

식물 병해 방제 조성물 및 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은: 유효 성분으로서 4-옥소-4-[(2-페닐에틸)아미노]-부티르산 및 톨클로포스-메틸을 포함하는 식물 병해 방제용 조성물; 유효량의 4-옥소-4-[(2-페닐에틸)아미노]-부티르산 및 톨클로포스-메틸을 식물 또는 식물 재배용 토양에 시용하는 것을 포함하는 식물 병해 방제 방법; 등을 제공한다.

Description

식물 병해 방제 조성물 및 방법 {COMPOSITION AND METHOD FOR CONTROLLING PLANT DISEASES}
본 발명은 식물 병해 방제용 조성물 및 식물 병해 방제 방법에 관한 것이다.
식물 성장 조절제에 대한 유효 성분으로서, 4-옥소-4-[(2-페닐에틸)아미노]-부티르산이 알려져 있다 (일본 특허 제 4,087,942 호). 톨클로포스-메틸이 식물 병해 방제제의 유효 성분으로서 알려진 바 있다 (The Pesticide Manual-14th edition, published by British Crop Protection Council (BCPC), ISBN1901396142).
발명의 개시
본 발명의 목적은 식물 병해에 대한 우수한 방제 효능을 갖는, 식물 병해 방제용 조성물 및 식물 병해 방제 방법을 제공하는 것이다.
본 발명은 식물 병해에 대한 방제 효능이 4-옥소-4-[(2-페닐에틸)아미노]-부티르산 및 톨클로포스-메틸의 병용에 의해 증가하는, 식물 병해 방제용 조성물 및 식물 병해 방제 방법을 제공한다.
특히, 본 발명은 하기의 구성을 취한다:
[1] 유효 성분으로서 4-옥소-4-[(2-페닐에틸)아미노]-부티르산 및 톨클로포스-메틸을 포함하는 식물 병해 방제용 조성물;
[2] [1] 에 있어서, 4-옥소-4-[(2-페닐에틸)아미노]-부티르산 대 톨클로포스-메틸의 중량비가 0.001:1 내지 1000:1 범위 내인 조성물;
[3] 유효 성분으로서 4-옥소-4-[(2-페닐에틸)아미노]-부티르산 및 톨클로포스-메틸을 포함하는 종자 처리제;
[4] 유효량의 4-옥소-4-[(2-페닐에틸)아미노]-부티르산 및 톨클로포스-메틸로 처리되는 식물 종자;
[5] 유효량의 4-옥소-4-[(2-페닐에틸)아미노]-부티르산 및 톨클로포스-메틸을 식물 또는 식물 재배용 토양에 시용하는 것을 포함하는 식물 병해 방제 방법;
[6] [5] 에 있어서, 식물 병해가 리족토니아 종 (Rhizoctonia spp.) 에 의해 유발되는 방법; 및
[7] 4-옥소-4-[(2-페닐에틸)아미노]-부티르산 및 톨클로포스-메틸의 식물 병해 방제를 위한 조합 사용; 등.
본 발명의 조성물은 식물 병해에 대한 우수한 방제 효능을 나타낸다.
발명의 실행 방법
본 발명의 식물 병해 방제용 조성물에서 사용되는 화합물 중 하나는 4-옥소-4-[(2-페닐에틸)아미노]-부티르산 (이하, 일부 경우 화합물 I 로 지칭함) 이며, 이는 일본 특허 제 4,087,942 호에 개시되는 화합물이고, 예를 들어 상기 특허 출원에서 기재된 방법에 의해 제조될 수 있다.
화합물 I, 4-옥소-4-[(2-페닐에틸)아미노]-부티르산은 염기와의 염일 수 있다. 4-옥소-4-[(2-페닐에틸)아미노]-부티르산의 염기성 염의 예는 하기를 포함한다:
나트륨, 칼륨 또는 마그네슘의 염을 포함하는 알칼리 금속 염 및 알칼리 토금속 염과 같은 금속 염;
암모니아와의 염; 및
모르폴린, 피페리딘, 피롤리딘, 모노 저급 알킬아민, 디 저급 알킬아민, 트리 저급 알킬아민, 모노히드록시 저급 알킬아민, 디히드록시 저급 알킬아민 및 트리히드록시 저급 알킬아민과 같은 유기 아민과의 염.
톨클로포스-메틸은 당업계에 알려져 있는 화합물이며 ["The Pesticide Manual-14th edition" published by British Crop Protection Council (BCPC), ISBN1901396142] 의 1043 페이지에 개시되어 있다. 상기 화합물은 시판 작용제로부터 수득되거나 당업계에 알려져 있는 방법을 사용하여 제조될 수 있다.
본 발명의 식물 병해 방제용 조성물에서, 화합물 I 대 톨클로포스-메틸의 중량비는 통상 0.001:1 내지 1000:1, 바람직하게는 0.01:1 내지 500:1 범위 내이다. 엽면 살포로서 시용되는 경우, 중량비는 통상 0.001:1 내지 500:1, 바람직하게는 0.01:1 내지 200:1 범위 내이다. 종자 처리제로서 사용되는 경우, 중량비는 통상 0.001:1 내지 1000:1, 바람직하게는 0.01:1 내지 500:1 범위 내이다.
본 발명의 식물 병해 방제용 조성물은 화합물 I 및 톨클로포스-메틸의 단순 혼합물일 수 있다. 대안적으로, 식물 병해 방제용 조성물은 통상 화합물 I 및 톨클로포스-메틸을 불활성 담체와 혼합하고, 필요에 따라 상기 혼합물에 계면활성제 및 기타 보조제를 첨가하여, 혼합물이 오일 작용제, 에멀젼, 유동성 작용제, 수화제 (wettable powder), 과립 수화제, 분말제, 과립제 등으로 제형화될 수 있도록 제조된다. 상기 언급한 식물 병해 방제용 조성물은 그대로 또는 기타 불활성 성분을 첨가하여 종자 처리제로서 사용될 수 있다.
본 발명의 식물 병해 방제용 조성물에서, 화합물 I 및 톨클로포스-메틸의 총량은 통상 0.1 내지 99 중량%, 바람직하게는 0.2 내지 90 중량% 범위 내이다.
제형에 사용되는 고체 담체의 예는 미세 분말 또는 과립 예컨대 카올린 클레이, 아타풀자이트 (attapulgite) 클레이, 벤토나이트, 몬모릴로나이트, 산성 백토, 납석 (pyrophyllite), 탤크, 규조토 및 방해석과 같은 광물; 옥수수 잎대 분말 및 호두껍질 분말과 같은 천연 유기 물질; 우레아와 같은 합성 유기 물질; 탄산칼슘 및 황산암모늄과 같은 염류; 합성 함수 산화규소와 같은 합성 무기 물질을 포함하고; 및 액체 담체로서, 자일렌, 알킬벤젠 및 메틸나프탈렌과 같은 방향족 탄화수소류; 2-프로판올, 에틸렌글리콜, 프로필렌 글리콜 및 에틸렌 글리콜 모노에틸 에테르와 같은 알코올류; 아세톤, 시클로헥사논 및 이소포론과 같은 케톤류; 대두유 및 면실유와 같은 식물유; 석유계 지방족 탄화수소류, 에스테르류, 디메틸 술폭시드, 아세토니트릴 및 물을 포함한다.
계면활성제의 예는 알킬 술페이트 에스테르 염, 알킬아릴 술포네이트 염, 디알킬 술포숙시네이트 염, 폴리옥시에틸렌 알킬아릴 에테르 포스페이트 에스테르 염, 리그노술포네이트 염 및 나프탈렌 술포네이트 포름알데히드 중축합물과 같은 음이온성 계면활성제; 및 폴리옥시에틸렌 알킬 아릴 에테르, 폴리옥시에틸렌 알킬폴리옥시프로필렌 블록 공중합체 및 소르비탄 지방산 에스테르와 같은 비이온성 계면활성제, 및 알킬트리메틸암모늄 염과 같은 양이온성 계면활성제를 포함한다.
기타 제형화 보조제의 예는 폴리비닐 알코올 및 폴리비닐피롤리돈과 같은 수용성 중합체, 아라비아 검, 알긴산 및 이의 염, CMC (카르복시메틸-셀룰로오스), 잔탄 검과 같은 다당류, 알루미늄 마그네슘 실리케이트 및 알루미나 졸과 같은 무기 물질, 보존제, 착색제 및 PAP (산성 포스페이트 이소프로필) 및 BHT 와 같은 안정화제를 포함한다.
본 발명의 식물 병해 방제용 조성물은 하기 식물 병해에 효과적이다.
벼의 병해: 도열병 (Magnaporthe grisea), 깨씨무늬병 (Cochliobolus miyabeanus), 잎집무늬마름병 (Rhizoctonia solani) 및 벼키다리병 (Gibberella fujikuroi).
밀의 병해: 흰가루병 (Erysiphe graminis), 붉은곰팡이 이삭마름병 (Fusarium graminearum, F. avenacerum, F. culmorum, Microdochium nivale), 녹병 (Puccinia striiformis, P. graminis, P. recondita), 홍색 설부병 (Micronectriella nivale), 타이퓰라 설부병 (Typhula sp.), 겉 깜부기병 (Ustilago tritici), 밀그물비린깜부기병 (Tilletia caries), 눈무늬병 (Pseudocercosporella herpotrichoides), 잎마름병 (Mycosphaerella graminicola), 껍질마름병 (Stagonospora nodorum) 및 황반병 (Pyrenophora tritici-repentis).
보리의 병해: 흰가루병 (Erysiphe graminis), 붉은곰팡이 이삭마름병 (Fusarium graminearum, F. avenacerum, F. culmorum, Microdochium nivale), 녹병 (Puccinia striiformis, P.graminis, P.hordei), 겉 깜부기병 (Ustilago nuda), 운형병 (Rhynchosporium secalis), 망반병 (Pyrenophora teres), 반점병 (Cochliobolus sativus), 줄무늬병 (Pyrenophora graminea) 및 리족토니아에 의한 모종 마름병 (Rhizoctonia solani).
옥수수의 병해: 깜부기병 (Ustilago maydis), 갈색점무늬병 (Cochliobolus heterostrophus), 표문병 (Gloeocercospora sorghi), 남방 녹병 (Puccinia polysora), 회색잎반점병 (Cercospora zeae-maydis) 및 리족토니아에 의한 모종 마름병 (Rhizoctonia solani).
감귤류의 병해: 흑점병 (Diaporthe citri), 붉은곰팡이병 (Elsinoe fawcetti), 푸른곰팡이병 (Penicillium digitatum, P. italicum) 및 갈색썩음병 (Phytophothora parasitica, Phytophthora citrophthora).
사과의 병해: 꽃썩음병 (Monilinia mali), 부란병 (Valsa ceratosperma), 흰가루병 (Podosphaera leucotricha), 반점 낙엽병 (Alternaria alternata apple pathotype), 붉은곰팡이병 (Venturia inaequalis), 탄저병 (Colletotrichum acutatum), 근두썩음병 (Phytophotora cactorum), 갈색무늬병 (Diplocarpon mali), 겹무늬 썩음병 (Botryosphaeria berengeriana) 및 자문우병 (Helicobasidium mompa).
배의 병해: 붉은곰팡이병 (Venturia nashicola, V. pirina), 흑반병 (Alternaria alternata Japanese pear pathotype), 녹병 (Gymnosporangium haraeanum) 및 역병 (phytophotora cactorum).
복숭아의 병해: 잿빛무늬병 (Monilinia fructicola), 붉은곰팡이병 (Cladosporium carpophilum) 및 포모프시스 부패병 (Phomopsis sp.).
포도의 병해: 탄저병 (Elsinoe ampelina), 만부병 (Glomerella cingulata), 흰가루병 (Uncinula necator), 녹병 (Phakopsora ampelopsidis), 흑균병 (Guignardia bidwellii) 및 노균병 (Plasmopara viticola).
감의 병해: 탄저병 (Gloeosporium kaki) 및 잎반점병 (Cercospora kaki, Mycosphaerella nawae);
박의 병해: 탄저병 (Colletotrichum lagenarium), 흰가루병 (Sphaerotheca fuliginea), 덩굴마름병 (Mycosphaerella melonis), 반고병 (Fusarium oxysporum), 노균병 (Pseudoperonospora cubensis), 역병 (Phytophthora sp.) 및 모종 마름병 (Pythium sp.).
토마토의 병해: 겹무늬병 (Alternaria solani), 잎곰팡이병 (Cladosporium fulvum) 및 잎마름병 (Phytophthora infestans).
가지의 병해: 깨씨무늬병 (Phomopsis vexans) 및 흰가루병 (Erysiphe cichoracearum).
십자화과 채소의 병해: 흑반병 (Alternaria japonica), 백반병 (Cercosporella brassicae), 뿌리혹병 (Plasmodiophora brassicae) 및 노균병 (Peronospora parasitica).
파의 병해: 녹병 (Puccinia allii) 및 노균병 (Peronospora destructor).
대두의 병해: 자반병 (Cercospora kikuchii), 스파셀로마 붉은곰팡이병 (Elsinoe glycines), 미이라병 (Diaporthe phaseolorum var. sojae), 갈색무늬병 (Septoria glycines), 콩잎마름병 (Cercospora sojina), 녹병 (Phakopsora pachyrhizi), 갈색 줄기썩음병 (Phytophthora sojae) 및 리족토니아에 의한 모종 마름병 (Rhizoctonia solani).
강낭콩의 병해: 탄저병 (Colletotrichum lindemthianum).
땅콩의 병해: 잎점무늬병 (Cercospora personata), 갈반병 (Cercospora arachidicola) 및 백견병 (Sclerotium rolfsii).
완두콩의 병해: 흰가루병 (Erysiphe pisi) 및 뿌리썩음병 (Fusarium solani f. sp. pisi).
감자의 병해: 겹무늬병 (Alternaria solani), 잎마름병 (Phytophthora infestans), 핑크 로트병 (Phytophthora erythroseptica), 흰가루반점병 (Spongospora subterranean f. sp. subterranea) 및 흑지병 (Rhizoctonia solani).
딸기의 병해: 흰가루병 (Sphaerotheca humuli) 및 탄저병 (Glomerella cingulata).
차의 병해: 망변병 (Exobasidium reticulatum), 흰별무늬병 (Elsinoe leucospila), 겹둥근무늬병 (Pestalotiopsis sp.) 및 탄저병 (Colletotrichum theae-sinensis).
담배의 병해: 갈문병 (Alternaria longipes), 흰가루병 (Erysiphe cichoracearum), 탄저병 (Colletotrichum tabacum), 노균병 (Peronospora tabacina) 및 잎마름병 (Phytophthora nicotianae).
유채씨의 병해: 균핵병 (Sclerotinia sclerotiorum) 및 리족토니아에 의한 모종 마름병 (Rhizoctonia solani).
목화의 병해: 리족토니아에 의한 모종 마름병 (Rhizoctonia solani).
사탕무의 병해: 갈반병 (Cercospora beticola), 잎마름병 (Rhizoctonia solani), 뿌리썩음병 (Rhizoctonia solani) 및 아파토마이세스 뿌리썩음병 (Aphanomyces cochlioides).
장미의 병해: 흑점병 (Dip1ocarpon rosee), 흰가루병 (Sphaerotheca pannosa) 및 노균병 (Peronospora sparsa).
국화 및 국화과 식물의 병해: 노균병 (Bremia lactucae), 잎마름병 (Septoria chrysanthemi-indici) 및 흰녹병 (Puccinia horiana).
다양한 군의 병해: 피티움 종 (Pythium spp.) 에 의한 병해 (Pythium aphanidermatum, Pythium debrianum, Pythium graminicola, Pythium irregulare, Pythium ultium), 회색 곰팡이병 (Botrytis cinerea), 균핵병 (Sclerotinia sclerotiorum) 및 백견병 (Sclerotium rolfsii).
무의 병해: 점무늬낙엽병 (Alternaria brassicicola).
잔디의 병해: 달러 스폿병 (Sclerotinia homeocarpa) 및 브라운 패치병 및 라지 패치병 (Rhizoctonia solani).
바나나의 병해: 시가토카병 (Mycosphaerella fijiensis, Mycosphaerella musicola).
해바라기의 병해: 노균병 (Plasmopara halstedii).
아스페르길루스 종 (Aspergillus spp.), 페니실리움 종 (Penicillium spp), 푸사리움 종 (Fusarium spp.), 지베렐라 종 (Gibberella spp.), 트리코데르마 종 (Tricoderma spp.), 티엘라비옵시스 종 (Thielaviopsis spp.), 리조푸스 종 (Rhizopus spp.), 무코르 종 (Mucor spp.), 코르티시움 종 (Corticium spp.), 포마 종 (Phoma spp.), 리족토니아 종 (Rhizoctonia spp.) 및 디플로디아 종 (Dip1odia spp) 에 의해 유발되는, 각종 식물의 종자 병해 또는 성장 초기 단계에서의 병해.
폴리믹사 종 (Polymixa spp.) 또는 올피디움 종 (Olpidium spp.) 등에 의해 매개되는 각종 식물의 바이러스성 병해.
상기 중, 특히 리족토니아 종에 의해 유발되는 각종 식물의 경엽 병해, 토양성 병해 및 종자성 병해에 대해 본 발명의 높은 방제 효능이 기대된다.
리족토니아 종에 의해 유발되는 식물 병해의 예는 밀, 옥수수, 벼, 대두, 목화, 유채씨, 사탕무 및 잔디의 리족토니아에 의한 모종 마름병 (Rhizoctonia solani), 감자의 흑지병 (Rhizoctonia solani), 잔디의 브라운 패치병 및 라지 패치병 (Rhizoctonia solani) 및 사탕무의 뿌리썩음병 및 잎마름병 (Rhizoctonia solani) 을 포함한다.
식물 병해는 유효량의 화합물 I 및 톨클로포스-메틸을 식물 병원균 또는 식물 병원균이 생식하거나 생식할 수 있는 장소 (예컨대 식물 및 토양) 에 시용함으로써 방제될 수 있다.
식물 병해는 유효량의 화합물 I 및 톨클로포스-메틸을 식물 또는 식물 재배용 토양에 시용함으로써 방제될 수 있다. 시용 대상인 식물의 예는 식물의 경엽, 식물의 종자, 식물의 구근을 포함한다. 본원에서 사용되는 바와 같이, 구근은 알뿌리, 구경, 뿌리줄기, 덩이줄기, 덩이뿌리 및 담근체를 의미한다.
식물 병원균, 식물 또는 식물 재배용 토양에 대해 시용하는 경우, 화합물 I 및 톨클로포스-메틸은 동일 기간 동안 개별적으로 시용될 수 있으나, 통상 시용의 단순성을 위해 본 발명의 식물 병해 방제용 조성물로서 시용된다.
본 발명의 방제 방법의 예는 경엽 시용과 같은 식물 경엽의 처리; 토양 처리와 같은 식물 재배지 처리; 종자 멸균 및 종자 코팅과 같은 종자 처리; 및 종괴근 (seed tuber) 과 같은 구근 처리를 포함한다.
본 발명의 방제 방법에 있어서의 식물 경엽 처리의 예는 경엽 살포 및 나무 줄기 살포와 같은 식물 표면에 시용하는 처리 방법을 포함한다. 이식 전 식물에 직접 흡수시키는 처리 방법의 예는 전체 식물 또는 뿌리를 흠뻑 젖게 하는 방법을 포함한다. 광물 분말과 같은 고체 담체를 사용하여 수득한 제형이 뿌리에 부착될 수 있다.
본 발명의 방제 방법에 있어서의 토양 처리 방법의 예는 토양에 대한 살포, 토양 혼입 및 토양 내로의 약액 관주 (약액 관수, 토양 주입 및 약액 적하) 를 포함한다. 처리하는 장소의 예는 식혈, 고랑, 식혈 부근, 고랑 부근, 재배지의 전체면, 토양과 식물 사이, 뿌리 사이, 나무 줄기 아래, 주 고랑, 배양토, 육묘 상자, 육묘 트레이 및 묘상을 포함한다. 처리 기간의 예는 파종 전, 파종 시, 파종 직후, 육묘기, 모심기 전, 모심기 시 및 모심기 후의 생육기를 포함한다. 상기 토양 처리에 있어서, 유효 성분을 식물에 동시에 시용할 수 있거나, 유효 성분을 함유하는 페이스트 비료와 같은 고형 비료를 토양에 시용할 수 있다. 유효 성분을 또한 관수액에 혼합할 수 있으며, 이의 예는 관수 튜브, 관수 파이프 및 스프링클러와 같은 관수 설비에 대한 주입, 고랑간 담수액 내로의 혼합 및 수경 매질 내로의 혼합을 포함한다. 대안적으로는, 미리 관수액과 유효 성분을 혼합하고, 예를 들어, 상기 언급한 관수 방법, 및 살수 및 담수와 같은 기타 방법을 포함하는 적절한 관수 방법에 의해 처리하는데 사용한다.
본 발명의 방제 방법에 있어서의 종자 또는 구근 처리 방법의 예는 식물 병해로부터 보호하고자 하는 종자 또는 구근을 본 발명의 식물 병해 방제용 조성물로 처리하는 방법을 포함하며, 이의 특정예는 본 발명의 식물 병해 방제용 조성물의 현탁액을 분무화하고 종자 표면 또는 구근 표면에 살포하는 살포 처리; 본 발명의 식물 병해 방제용 조성물의 수화제, 에멀전, 유동성 작용제를 소량의 물을 더하거나 희석 없이 종자 또는 구근에 시용하는 도말 처리; 본 발명의 식물 병해 방제용 조성물의 용액에 특정 시간 동안 종자를 침지하는 침지 처리; 필름 코팅 처리; 및 펠릿 코팅 처리를 포함한다.
화합물 I 및 톨클로포스-메틸로 식물의 경엽 또는 토양을 처리하는 경우, 처리를 위한 화합물 I 및 톨클로포스-메틸의 사용량은 처리하는 식물의 종류, 방제하는 병해의 종류 및 발생 빈도, 제형 형태, 처리 기간, 기상 조건 등에 따라 변할 수 있으나, 10,000 ㎡ 당 화합물 I 및 톨클로포스-메틸의 총량 (이하, 유효 성분량으로 지칭함) 은 통상 1 내지 10,000 g, 바람직하게는 2 내지 1,000 g 이다. 토양 처리의 경우, 10,000 ㎡ 당 유효 성분량은 통상 0.1 kg 내지 50 kg, 바람직하게는 1 kg 내지 10 kg 이다.
에멀젼, 수화제 및 유동성 작용제는 통상 물로 희석한 후, 살수 처리한다. 이 경우, 화합물 I 및 톨클로포스-메틸의 총 농도는 통상 0.0001 내지 3 중량%, 바람직하게는 0.0005 내지 1 중량% 범위 내이다. 분말제 및 과립제는 통상 희석하지 않고 처리에 사용한다.
종자 처리에 있어서는, 시용하는 유효 성분량은 종자 1 kg 당 통상 0.001 내지 20 g, 바람직하게는 0.01 내지 5 g 범위 내이다.
본 발명의 방제 방법은, 밭, 논, 잔디 및 과수원과 같은 농경지 또는 비-농경지에 사용될 수 있다.
본 발명은, 하기의 "식물" 등을 재배하는 농경지에 있어서, 식물 등에 악영향을 미치지 않고 병해 방제를 위해 사용될 수 있다.
작물의 예는 하기와 같다:
작물류: 옥수수, 벼, 밀, 보리, 호밀, 귀리, 수수, 목화, 대두, 땅콩, 메밀, 비트, 유채씨, 해바라기, 사탕수수, 담배 등;
채소류: 가지과 채소 (가지, 토마토, 피망, 고추, 감자 등), 박과 채소 (오이, 호박, 쥬키니, 수박, 멜론, 스쿼시 등), 십자화과 채소 (무, 순무, 서양고추냉이, 콜라비, 배추, 양배추, 갓, 브로콜리, 콜리플라워 등), 국화과 채소 (우엉, 쑥갓, 아티초크, 상추 등), 나릿과 채소 (파, 양파, 마늘 및 아스파라거스), 미나리과 채소 (당근, 파슬리, 셀러리, 파스닙 등), 명아주과 채소 (시금치, 근대 등), 꿀풀과 채소 (차조기, 민트, 바질 등), 딸기, 고구마, 마, 토란 등;
화훼류;
관엽 식물류;
잔디류;
과수류: 인과류 (사과, 배, 일본배, 중국모과, 모과 등), 핵과류 (복숭아, 자두, 승도복숭아, 매실, 체리, 살구, 프룬 등), 감귤류 (온주밀감, 오렌지, 레몬, 라임, 자몽 등), 견과류 (밤, 호두, 헤이즐넛, 아몬드, 피스타치오, 캐슈넛, 마카다미아넛 등), 장과류 (블루베리, 크랜베리, 블랙베리, 라즈베리 등), 포도, 감, 올리브, 비파나무 열매, 바나나, 커피, 대추, 코코넛 등; 및
과수 이외의 나무: 차, 오디, 화목, 가로수 (물푸레나무, 자작나무, 층층나무, 유칼립투스, 은행나무, 라일락, 단풍나무, 참나무, 포플러, 박태기나무, 중국풍나무, 플라타너스, 느티나무, 일본측백나무, 전나무, 솔송나무, 노간주나무, 소나무, 가문비나무 및 주목) 등.
특히, 본 발명의 방제 방법은 옥수수, 벼, 밀, 보리, 수수, 목화, 대두, 비트, 유채씨, 잔디 또는 감자 재배용 농경지에서의 병해 방제에 사용될 수 있다.
상술한 "식물" 은 이속사플루톨과 같은 HPPD 저해제, 이마제타피르 또는 디펜술푸론-메틸과 같은 ALS 저해제, 글리포세이트와 같은 EPSP 합성 효소 저해제, 글루포시네이트와 같은 글루타민 합성 효소 저해제, 세톡시딤과 같은 아세틸-CoA 카르복실라아제 저해제, 및 브로목시닐, 디캄바, 2,4-D 등과 같은 제초제에 대한 저항성이 고전적인 육종법 또는 유전자 조작 기술에 의해 부여된 식물을 포함한다.
고전적인 육종법에 의해 저항성이 부여된 "식물" 의 예는 이마제타피르와 같은 이미다졸리논 ALS 저해 제초제에 저항성인 유채, 밀, 해바라기 및 벼를 포함하며, Clearfield (등록상표) 의 상품명으로 이미 시판되고 있다. 유사하게, 고전적인 육종법에 의해 디펜술푸론-메틸과 같은 술포닐우레아 ALS 저해 제초제에 저항성이 부여된 대두가 있으며, STS 대두의 상품명으로 이미 시판되고 있다. 유사하게, 고전적인 육종법에 의해 트리온 옥심 또는 아릴옥시 페녹시프로피온산 제초제와 같은 아세틸-CoA 카르복실라아제 저해제에 저항성이 부여된 식물의 예는 SR 콘을 포함한다. 아세틸-CoA 카르복실라아제 저해제에 저항성이 부여된 식물은 [Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America (Proc. Natl. Acad. Sci. USA), vol. 87, pp. 7175-7179 (1990)] 에 기재되어 있다. 아세틸-CoA 카르복실라아제 저해제에 저항성인 변이 아세틸-CoA 카르복실라아제의 변이가 [Weed Science, vol. 53, pp. 728-746 (2005)] 에 보고되어 있고, 이러한 아세틸-CoA 카르복실라아제 변이의 유전자를 유전자 조작 기술에 의해 식물에 도입하거나 저항성 부여 변이를 식물 아세틸-CoA 카르복실라아제에 도입함으로써, 아세틸-CoA 카르복실라아제 저해제에 저항성인 식물을 생성시킬 수 있다. 더욱이, Chimeraplsty 기술 (Gura T. 1999. Repairing the Genome's Spelling Mistakes. Science 285: 316-318) 로 나타내는 염기 치환 변이를 도입한 핵산의 식물 세포 내로의 도입에 의해 식물의 아세틸-CoA 카르복실라아제 유전자 또는 ALS 유전자 내로 위치-지정 아미노산 치환 변이를 도입하여, 아세틸-CoA 카르복실라아제 저해제 또는 ALS 저해제 등에 저항성인 식물을 생성시킬 수 있다.
유전자 조작 기술에 의해 저항성이 부여된 식물의 예는 글리포세이트에 대해 저항성인 옥수수, 대두, 목화, 유채, 사탕무를 포함하며, RoundupReady (등록상표), AgrisureGT 등의 상품명으로 이미 시판되고 있다. 유사하게, 유전자 조작 기술에 의해 글루포시네이트에 대해 저항성을 갖게 된 옥수수, 대두, 목화 및 유채가 있고, LibertyLink (등록상표) 의 상품명으로 이미 시판되고 있다. 마찬가지로, 유전자 조작 기술에 의해 브로목시닐에 대해 저항성을 갖게 된 목화는 BXN 의 상품명으로 이미 시판되고 있다.
상술한 "식물" 은 이러한 유전자 조작 기술을 사용하여 생성된, 예를 들어 바실러스 (Bacillus) 속에서 알려져 있는 바와 같은 선택적 독소를 합성할 수 있는 유전자 조작 작물을 포함한다.
이와 같은 유전자 조작 작물에서 발현되는 독소의 예는 바실러스 세레우스 (Bacillus cereus) 또는 바실러스 포필리아에 (Bacillus popilliae) 유래의 살충 단백질; 바실러스 투린지엔시스 (Bacillus thuringiensis) 유래의 Cry1Ab, Cry1Ac, Cry1F, Cry1Fa2, Cry2Ab, Cry3A, Cry3Bb1 또는 Cry9C 와 같은 δ-내독소; VIP1, VIP2, VIP3 또는 VIP3A 와 같은 살충 단백질; 선충 유래의 살충 단백질; 전갈 독소, 거미 독소, 꿀벌 독소 또는 곤충-특이적 신경계 독소와 같은 동물에 의해 생성되는 독소; 사상균 독소; 식물 렉틴; 아글루티닌; 트립신 저해제, 세린 프로테아제 저해제, 파타틴, 시스타틴 또는 파파인 저해제와 같은 프로테아제 저해제; 리신, 옥수수-RIP, 아브린, 루핀, 사포린 또는 비리오딘과 같은 리보솜-불활성화 단백질 (RIP); 3-히드록시스테로이드 산화효소, 에크디스테로이드-UDP-글루코실 트랜스퍼라아제 또는 콜레스테롤 산화효소와 같은 스테로이드-대사 효소; 에크디손 저해제; HMG-CoA 환원효소; 나트륨 채널 저해제 또는 칼슘 채널 저해제와 같은 이온 채널 저해제; 유충 호르몬 에스테라아제; 디우레틱 호르몬 수용체; 스틸벤 신타아제; 비벤질 신타아제; 키티나아제; 및 글루카나아제를 포함한다.
또한 이러한 유전자 조작 작물에서 발현되는 독소는 Cry1Ab, Cry1Ac, Cry1F, Cry1Fa2, Cry2Ab, Cry3A, Cry3Bb1, Cry9C, Cry34Ab 또는 Cry35Ab 와 같은 δ-내독소 단백질, 및 VIP1, VIP2, VIP3 또는 VIP3A 과 같은 살충 단백질의 잡종 독소; 일부가 결실된 독소; 및 개질된 독소를 포함한다. 이러한 잡종 독소는 유전자 조작 기술을 사용하여 이러한 단백질의 상이한 도메인의 새로운 조합으로부터 생성된다. 일부가 결실된 독소로서, 아미노산 서열의 일부가 결실된 Cry1Ab 가 알려져 있다. 개질된 독소는 천연 독소의 하나 또는 복수의 아미노산이 치환되어 생성된다.
이러한 독소 및 이러한 독소를 합성할 수 있는 유전자 조작 식물의 예는 EP-A-0 374 753, WO 93/07278, WO 95/34656, EP-A-0 427 529, EP-A-451 878, WO 03/052073 등에 기재되어 있다.
이러한 유전자 조작 식물에 포함되는 독소는, 특히 콜레오프테라 (Coleoptera), 헤미프테라 (Hemiptera), 디프테라 (Diptera), 레피도프테라 (Lepidoptera) 및 네마토드 (Nematodes) 에 속하는 해충에 대한 저항성을 식물에 부여할 수 있다.
하나 또는 복수의 살충성 해충-저항성 유전자를 포함하고 하나 또는 복수의 독소를 발현하는 유전자 조작 식물은 이미 알려져 있으며, 이러한 유전자 조작 식물 중 일부는 이미 시판되고 있다. 이러한 유전자 조작 식물의 예는 YieldGard (등록상표) (Cry1Ab 독소를 발현하는 옥수수 품종), YieldGard Rootworm (등록상표) (Cry3Bb1 독소를 발현하는 옥수수 품종), YieldGard Plus (등록상표) (Cry1Ab 와 Cry3Bb1 독소를 발현하는 옥수수 품종), Herculex I (등록상표) (Cry1Fa2 독소와 글루포시네이트에 대한 저항성을 부여하기 위해 포스피노트리신 N-아세틸 트랜스퍼라아제 (PAT) 를 발현하는 옥수수 품종), NuCOTN33B (등록상표) (Cry1Ac 독소를 발현하는 목화 품종), Bollgard I (등록상표) (Cry1Ac 독소를 발현하는 목화 품종), Bollgard II (등록상표) (Cry1Ac 와 Cry2Ab 독소를 발현하는 목화 품종), VIPCOT (등록상표) (VIP 독소를 발현하는 목화 품종), NewLeaf (등록상표) (Cry3A 독소를 발현하는 감자 품종), NatureGard (등록상표) Agrisure (등록상표) GT Advantage (GA21 글리포세이트-저항성 형질), Agrisure (등록상표) CB Advantage (Bt11 조명충나방 (corn borer) (CB) 형질) 및 Protecta (등록상표) 를 포함한다.
상술한 "식물" 은 또한, 유전자 조작 기술을 사용하여 생성된, 선택적인 작용을 갖는 항병원성 물질을 생성하는 능력을 갖는 작물을 포함한다.
이러한 항병원성 물질로서 PR 단백질 등이 알려져 있다 (PRP, EP-A-0 392 225). 이러한 항병원성 물질과 이를 생성하는 유전자 조작 작물은 EP-A-0 392 225, WO 95/33818, EP-A-0 353 191 등에 기재되어 있다.
이러한 유전자 조작 작물에서 발현되는 항병원성 물질의 예는 이온 채널 저해제 예컨대 나트륨 채널 저해제 또는 칼슘 채널 저해제 (바이러스에 의해 생성되는 KP1, KP4 및 KP6 독소 등이 알려져 있음); 스틸벤 신타아제; 비벤질 신타아제; 키티나아제; 글루카나아제; PR 단백질; 및 미생물에 의해 생성된 항병원성 물질 예컨대 펩티드 항생제, 헤테로고리를 갖는 항생제, 식물 병해에 대한 저항성과 관련된 단백질 인자 (식물 병해-저항성 유전자로 불리며 WO 03/000906 에 기재되어 있음) 를 포함한다. 이들 항병원성 물질과 이를 생성하는 유전자 조작 식물은 EP-A-0392225, WO95/33818, EP-A-0353191 등에 기재되어 있다.
상기 언급된 "식물" 은 유전자 조작 기술에 의해 오일형 성분에서의 향상된 형질 또는 아미노산 함량 증가 형질과 같은 유리한 형질을 부여한 식물을 포함한다. 이의 예는 VISTIVE (등록상표) (리놀렌 함량을 저감시킨 저 리놀렌 대두) 또는 고-리신 (고-오일) 옥수수 (리신 또는 오일 함량을 증가시킨 옥수수) 를 포함한다.
또한, 스택 품종은 상기 언급한 고전적인 제초제 형질 또는 제초제 내성 유전자, 유해 해충 저항성 유전자, 항병원성 물질 생성 유전자, 오일형 성분에서의 향상된 형질 또는 아미노산 함량 증강 형질과 같은 유리한 형질을 복수 조합한 것을 포함한다.
실시예
하기에서, 본 발명을 제형예, 종자 처리예 및 시험예에 의해 보다 상세하게 설명하지만, 본 발명이 하기 실시예에 한정되는 것은 아니다. 하기의 실시예에 있어서, 부는 특별히 다르게 언급하지 않는 한 중량부를 나타낸다.
제형예 1
2.5 부의 톨클로포스-메틸, 1.25 부의 화합물 I, 14 부의 폴리옥시에틸렌 스티릴페닐 에테르, 6 부의 칼슘 도데실 벤젠 술포네이트 및 76.25 부의 자일렌을 충분히 혼합하여 에멀젼을 수득하였다.
제형예 2
5 부의 톨클로포스-메틸, 5 부의 화합물 I, 화이트 카본과 폴리옥시에틸렌 알킬 에테르 술페이트 암모늄 염의 혼합물 (중량비 1:1) 35 부, 및 55 부의 물을 혼합하고, 상기 혼합물을 습식 분쇄법에 따라 미세 분쇄하여 유동성 제형을 수득하였다.
제형예 3
5 부의 톨클로포스-메틸, 10 부의 화합물 I, 1.5 부의 소르비탄 트리올레에이트, 및 폴리비닐 알코올 2 부를 함유하는 28.5 부의 수용액을 혼합하고, 습식 분쇄법에 따라 미세 분쇄하였다. 그 후, 0.05 부의 잔탄 검 및 0.1 부의 알루미늄 마그네슘 실리케이트를 함유하는 45 부의 수용액을 생성된 혼합물에 첨가하고, 10 부의 프로필렌 글리콜을 이에 추가로 첨가하였다. 수득한 혼합물을 교반 배합하여 유동성 제형을 수득하였다.
제형예 4
40 부의 톨클로포스-메틸, 5 부의 화합물 I, 5 부의 프로필렌 글리콜 (Nacalai Tesque 사제), 5 부의 SoprophorFLK (Rhodia Nikka 사제), 0.2 부의 안티-폼 (anti-form) C 에멀젼 (Dow Corning 사제), 0.3 부의 proxel GXL (Arch Chemicals 사제) 및 49.5 부의 이온-교환수를 혼합하여 벌크 슬러리를 수득하였다. 150 부의 유리 비즈 (직경 = 1 mm) 를 100 부의 슬러리에 넣고, 상기 슬러리를 냉각수로 냉각하면서 2 시간 동안 분쇄하였다. 분쇄 후, 생성물을 여과하여 유리 비즈를 제거하고 유동성 제형을 수득하였다.
제형예 5
50 부의 화합물 I, 0.5 부의 톨클로포스-메틸, 38.5 부의 NN 카올린 클레이 (Takehara Chemical Industrial 사제), 10 부의 MorwetD425 및 1.5 부의 MorwerEFW (Akzo Nobel Corp. 사제) 를 혼합하여 AI 프리믹스를 수득하였다. 상기 프리믹스를 제트 밀로 분쇄하여 분말 제형을 수득하였다.
제형예 6
1 부의 톨클로포스-메틸, 4 부의 화합물 I, 1 부의 합성 함수 산화규소, 2 부의 칼슘 리그닌 술포네이트, 30 부의 벤토나이트 및 62 부의 카올린 클레이를 충분히 분쇄 및 혼합하고, 생성된 혼합물에 물을 첨가하고 충분히 혼련한 후, 과립화하고 건조하여 과립 제형을 수득하였다.
제형예 7
1 부의 톨클로포스-메틸, 2 부의 화합물 I, 87 부의 카올린 클레이 및 10 부의 탤크를 충분히 분쇄 및 혼합하여 분말 제형을 수득하였다.
제형예 8
1 부의 톨클로포스-메틸, 40 부의 화합물 I, 3 부의 칼슘 리그닌 술포네이트, 2 부의 나트륨 라우릴 술페이트 및 54 부의 합성 함수 산화규소를 충분히 분쇄 및 혼합하여 수화제를 수득하였다.
종자 처리예 1
제형예 1 에서와 같이 제조한 에멀젼을, 건조 수수 종자 100 kg 당 500 ㎖ 의 양으로 회전식 종자 처리기 (시드 드레서, Hans-Ulrich Hege GmbH 사제) 를 사용하여 도말 처리하는데 사용하여, 처리 종자를 수득하였다.
종자 처리예 2
제형예 2 에서와 같이 제조한 유동성 제형을, 건조 유채 종자 10 kg 당 50 ㎖ 의 양으로 회전식 종자 처리기 (시드 드레서, Hans-Ulrich Hege GmbH 사제) 를 사용하여 도말 처리하는데 사용하여, 처리 종자를 수득하였다.
종자 처리예 3
제형예 3 에서와 같이 제조한 유동성 제형을, 건조 옥수수 종자 10 kg 당 40 ㎖ 의 양으로 회전식 종자 처리기 (시드 드레서, Hans-Ulrich Hege GmbH 사제) 를 사용하여 도말 처리하는데 사용하여, 처리 종자를 수득하였다.
종자 처리예 4
제형예 4 에서와 같이 제조한 5 부의 유동성 제형, 5 부의 안료 BPD6135 (Sun Chemical 사제) 및 35 부의 물을 혼합하여 혼합물을 제조하였다. 상기 혼합물을 건조 벼 종자 10 kg 당 60 ㎖ 의 양으로 회전식 종자 처리기 (시드 드레서, Hans-Ulrich Hege GmbH 사제) 를 사용하여 도말 처리하는데 사용하여, 처리 종자를 수득하였다.
종자 처리예 5
제형예 5 에서와 같이 제조한 분말제를, 건조 옥수수 종자 10 kg 당 50 g 의 양으로 분말 코팅 처리하는데 사용하여 처리 종자를 수득하였다.
종자 처리예 6
제형예 1 에서와 같이 제조한 에멀젼을, 건조 사탕무 종자 100 kg 당 500 ㎖ 의 양으로 회전식 종자 처리기 (시드 드레서, Hans-Ulrich Hege GmbH 사제) 를 사용하여 도말 처리하는데 사용하여, 처리 종자를 수득하였다.
종자 처리예 7
제형예 2 에서와 같이 제조한 유동성 제형을, 건조 대두 종자 10 kg 당 50 ㎖ 의 양으로 회전식 종자 처리기 (시드 드레서, Hans-Ulrich Hege GmbH 사제) 를 사용하여 도말 처리하는데 사용하여, 처리 종자를 수득하였다.
종자 처리예 8
제형예 3 에서와 같이 제조한 유동성 제형을, 건조 밀 종자 10 kg 당 50 ㎖ 의 양으로 회전식 종자 처리기 (시드 드레서, Hans-Ulrich Hege GmbH 사제) 를 사용하여 도말 처리하는데 사용하여, 처리 종자를 수득하였다.
종자 처리예 9
제형예 4 에서와 같이 제조한 5 부의 유동성 제형, 5 부의 안료 BPD6135 (Sun Chemical 사제) 및 35 부의 물을 혼합하고, 생성된 혼합물을 감자 덩이줄기 조각 10 kg 당 70 ㎖ 의 양으로 회전식 종자 처리기 (시드 드레서, Hans-Ulrich Hege GmbH 사제) 를 사용하여 도말 처리하는데 사용하여, 처리 종자를 수득하였다.
종자 처리예 10
제형예 5 에서와 같이 제조한 분말을, 건조 목화 종자 10 kg 당 40 g 의 양으로 분말 코팅 처리하는데 사용하여 처리 종자를 수득하였다.
시험예 1
화합물 I 의 DMSO 용액 및 톨클로포스-메틸의 DMSO 용액을 각각 제조하였다. 이들 용액을 혼합하여, 소정 농도의 화합물 I 및 톨클로포스-메틸을 함유하는 DMSO 용액을 제조하였다. 10 ㎕ 의 DMSO 용액 및 1 g 의 오이 (Sagamihanjiro) 종자를 15-㎖ 원추형 튜브 내에서 진탕하여 혼합한 후, 밤새 정치하여 처리 종자를 제조하였다. 플라스틱 포트에 모래 토양을 채우고 그 위에 상기 처리 종자를 심은 후, 리족토니아에 의한 모종 마름병 병원균 (Rhizoctonia solani) 의 밀기울 배양물과 혼합된 모래 토양으로 덮었다. 심은 종자를 관수한 후, 온실에서 9 일 동안 20 내지 24℃ 에서 배양하였다. 리족토니아에 의한 모종 마름병의 발생을 확인하고, 발병도를 하기 식 1 에 의해 계산하였다.
비교를 위해, 소정 농도의 톨클로포스-메틸을 함유하는 DMSO 용액을 제조하고, 동일한 시험을 수행한 후 발병도를 측정하였다.
방제값을 계산하기 위해서, 식물을 시험 화합물로 처리하지 않은 동일한 시험을 수행하고, 발병도를 측정하였다.
이에 따라 측정된 발병도를 기준으로 하기 식 2 에 의해 방제값을 계산하였다.
결과를 표 1 에 나타내었다.
"식 1"
발병도 = (병해의 진전이 관찰된 묘목 수) × 100/(심은 종자의 총 수)
"식 2"
방제값 = 100 × (A-B)/A
A: 시험 화합물로 처리하지 않은 식물의 발병도
B: 하나 이상의 시험 화합물로 처리한 식물의 발병도
시험 화합물 방제값
톨클로포스-메틸
유효 성분 투약량 (g/종자 100 kg)		 화합물 I
유효 성분 투약량 (g/종자 100 kg)
40 160 100
10 160 50
10 40 75
40 10 88
10 10 63
40 0 75
10 0 38
시험예 2
플라스틱 포트에 모래 토양을 채우고 그 위에 벼 (Nipponbare) 종자를 심은 후, 5 주 동안 온실에서 재배하였다. 10 부의 화합물 I, 화이트 카본과 폴리옥시에틸렌 알킬 에테르 술페이트 암모늄 염의 혼합물 (중량비 1:1) 35 부, 및 55 부의 물을 혼합한 후 상기 혼합물을 분쇄하여 화합물 I 의 수화제를 제조하였다. 10 부의 화합물 (1b), 화이트 카본과 폴리옥시에틸렌 알킬 에테르 술페이트 암모늄 염의 혼합물 (중량비 1:1) 35 부, 및 55 부의 물을 혼합한 후 상기 혼합물을 분쇄하여 톨클로포스-메틸의 수화제를 제조하였다. 이에 따라 제조된 각 수화제를 각각 물로 희석한 후, 함께 혼합하여 소정 농도의 화합물 I 및 톨클로포스-메틸을 함유하는 혼합 용액을 제조하였다. 혼합 용액을 벼의 근부에 살포하였다. 살포 후 공기 건조한 후, 리족토니아에 의한 모종 마름병 병원균 (Rhizoctonia solani) 의 밀기울 배양물을 벼 근부에 두고, 벼를 5 일 동안 20 내지 24℃ 에서 고습도 하에 배양하였다. 리족토니아에 의한 모종 마름병의 발생을 확인하고, 발병도를 하기 식 3 에 의해 계산하였다.
비교를 위해, 톨클로포스-메틸의 수화제를 물로 희석하여 소정 농도의 톨클로포스-메틸을 함유하는 용액을 제조하고 동일한 시험을 수행하여 발병도를 측정하였다.
방제값을 계산하기 위해서, 식물을 시험 화합물로 처리하지 않은 동일한 시험을 수행하고, 발병도를 측정하였다.
이에 따라 측정된 발병도를 기준으로 식 2 에 의해 방제값을 계산하였다.
결과를 표 2 에 나타내었다.
"식 3"
발병도 = (병해의 진전이 관찰된 묘목 수) × 100/(묘목 총 수)
시험 화합물 방제값
톨클로포스-메틸
유효 성분 투약량 (g/종자 100 kg)		 화합물 I
유효 성분 투약량 (g/종자 100 kg)
50 200 89
50 0 58
본 발명에 따르면, 높은 활성을 갖는 식물 병해 방제용 조성물, 및 효과적인 식물 병해 방제 방법이 제공될 수 있다.

Claims (7)

  1. 유효 성분으로서 4-옥소-4-[(2-페닐에틸)아미노]-부티르산 및 톨클로포스-메틸을 포함하는 식물 병해 방제용 조성물.
  2. 제 1 항에 있어서, 4-옥소-4-[(2-페닐에틸)아미노]-부티르산 대 톨클로포스-메틸의 중량비가 0.001:1 내지 1000:1 범위 내인 조성물.
  3. 유효 성분으로서 4-옥소-4-[(2-페닐에틸)아미노]-부티르산 및 톨클로포스-메틸을 포함하는 종자 처리제.
  4. 유효량의 4-옥소-4-[(2-페닐에틸)아미노]-부티르산 및 톨클로포스-메틸로 처리하는 식물 종자.
  5. 유효량의 4-옥소-4-[(2-페닐에틸)아미노]-부티르산 및 톨클로포스-메틸을 식물 또는 식물 재배용 토양에 시용하는 것을 포함하는 식물 병해 방제 방법.
  6. 제 5 항에 있어서, 식물 병해가 리족토니아 종 (Rhizoctonia spp.) 에 의해 유발되는 식물 병해인 방법.
  7. 식물 병해 방제를 위한, 4-옥소-4-[(2-페닐에틸)아미노]-부티르산 및 톨클로포스-메틸의 조합 사용.
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