KR20120008110A - 무광택 열가소성 수지 조성물 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 무광택 열가소성 수지 조성물에 관한 것으로, 보다 상세하게는 a) 아크릴레이트계 고무를 코어로 하는 제1 그라프트 공중합체; b) 디엔계 고무 코어에 방향족 비닐 화합물, 비닐시안 화합물 및 (메타)아크릴산 알킬 에스테르 화합물이 그라프트 중합된 제2 그라프트 공중합체; 및 c) (메타)아크릴산 알킬 에스테르 화합물, 방향족 비닐 화합물 및 비닐시안 화합물이 공중합된 제3 공중합체;를 포함하여 이루어진 외관 특성 및 내후성이 뛰어난 열가소성 수지 조성물에 관한 것이다.
본 발명에 따르면, 착색성 및 내스크래치성과 같은 외관 특성이 우수할 뿐만 아니라 내후성 및 내충격성이 뛰어난 열가소성 수지 조성물을 제공하는 효과가 있다.

Description

무광택 열가소성 수지 조성물{Lusterless Thermoplastic Resin Composition}
본 발명은 무광택 열가소성 수지 조성물에 관한 것으로, 보다 상세하게는 저광택 특성, 착색성, 및 내스크래치성과 같은 외관 특성이 우수할 뿐만 아니라 내후성 및 내충격성이 뛰어난 열가소성 수지 조성물에 관한 것이다.
아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌 수지(ABS 수지)는 가공성, 내약품성, 기계적 물성 및 외관 특성 등이 뛰어나 자동차, 전기전자, 사무기기, 사무용품, 가전제품 또는 완구류 등 다양한 분야에서 널리 이용되고 있으나, 내후성이 열악하여 자외선에 의해 쉽게 변색되고 균열이 발생하는 문제가 있다.
아크릴레이트-스티렌-아크릴로니트릴 수지(ASA 수지)는 부타디엔 고무 대신 아크릴계 고무를 포함하여 내후성이 우수하나, 자동차 내외장재 등에 요구되는 고급스런 외관 연출을 가능하게 하는 저광택 특성 등이 떨어지는 문제가 있다.
또한, 열가소성 수지에 대구경 고무입자 또는 소광제를 투입하여 저광택 특성을 향상시키는 방법이 개시되었으나, 소량 투입으로는 저광택 특성이 충분히 발현되지 않고, 과량 투입하는 경우에는 충격강도가 급격히 떨어지는 문제가 있다.
따라서, 내스크래치성과 같은 외관 특성, 착색성, 내후성, 저광택 특성 및 충격강도가 모두 뛰어난 열가소성 수지 조성물의 개발이 시급한 실정이다.
상기와 같은 종래기술의 문제점을 해결하고자, 본 발명은 저광택 특성, 착색성, 및 내스크래치성과 같은 외관 특성이 우수할 뿐만 아니라 내후성 및 내충격성이 뛰어난 열가소성 수지 조성물을 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명의 상기 목적 및 기타 목적들은 하기 설명된 본 발명에 의하여 모두 달성될 수 있다.
상기의 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 a) 아크릴레이트계 고무를 코어로 하는 제1 그라프트 공중합체; b) 디엔계 고무 코어에 방향족 비닐 화합물, 비닐시안 화합물 및 (메타)아크릴산 알킬 에스테르 화합물이 그라프트 중합된 제2 그라프트 공중합체; 및 c) (메타)아크릴산 알킬 에스테르 화합물, 방향족 비닐 화합물 및 비닐시안 화합물이 공중합된 제3 공중합체;를 포함하여 이루어진 외관 특성, 내충격성 및 내후성이 모두 뛰어난 열가소성 수지 조성물을 제공한다.
상기에서 살펴본 바와 같이, 본 발명에 따르면 저광택 특성, 착색성, 및 내스크래치성과 같은 외관 특성이 우수할 뿐만 아니라 내후성 및 내충격성이 뛰어난 열가소성 수지 조성물을 제공하는 효과가 있다.
이하 본 발명을 상세하게 설명한다.
본 발명의 열가소성 수지 조성물은 a) 아크릴레이트계 고무를 코어로 하는 제1 그라프트 공중합체; b) 디엔계 고무 코어에 방향족 비닐 화합물, 비닐시안 화합물 및 (메타)아크릴산 알킬 에스테르 화합물이 그라프트 중합된 제2 그라프트 공중합체; 및 c) (메타)아크릴산 알킬 에스테르 화합물, 방향족 비닐 화합물 및 비닐시안 화합물이 공중합된 제3 공중합체;를 포함하여 이루어지는 것을 특징으로 한다.
상기 제1 그라프트 공중합체는 상기 a), b) 및 c) 공중합체 총 중량에 대하여 20 내지 40 중량%인 것이 바람직한데, 20 중량% 미만인 경우 충격강도가 저하되고, 40 중량%를 초과하는 경우 외관 특성이 저하되는 문제가 있다.
상기 제2 그라프트 공중합체는 상기 a), b) 및 c) 공중합체 총 중량에 대하여 10 내지 50 중량%인 것이 바람직한데, 10 중량% 미만인 경우 무광 특성이 충분히 발현되지 않고, 50 중량%를 초과하는 경우 내후성이 저하되는 문제가 있다.
상기 제3 공중합체는 상기 a), b) 및 c) 공중합체 총 중량에 대하여 30 내지 70 중량%인 것이 바람직한데, 30 중량% 미만인 경우 외관 특성이 저하되고, 70 중량%를 초과하는 경우 내충격성이 저하되는 문제가 있다.
상기 a)의 제1 그라프트 공중합체는 아크릴레이트계 고무 코어에 방향족 비닐 화합물 및 비닐시안 화합물이 그라프트 중합(쉘 형성)된 것이 바람직하다.
상기 아크릴레이트계 고무 코어는 평균입경이 200 내지 500 nm인 것이 바람직한데, 이 범위에서 충격강도가 우수한 효과가 있다.
상기 아크릴레이트계 고무는 알킬 아크릴레이트 고무인 것이 바람직하고, 보다 바람직하게는 메틸 아크릴레이트 고무, 에틸 아크릴레이트 고무, 부틸 아크릴레이트 고무 및 에틸헥실 아크릴레이트 고무로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상인 것인데, 필요에 따라 아크릴레이트계 고무에 통상적으로 사용될 수 있는 공단량체를 더 포함할 수도 있다.
상기 방향족 비닐 화합물은 스티렌, α-메틸 스티렌, ρ-메틸 스티렌, 2,4-디메틸 스티렌, 비닐 톨루엔 및 스티렌 유도체로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상인 것이 바람직하다.
상기 비닐시안 화합물은 아크릴로니트릴, 메타크릴로니트릴 및 에타아크릴로니트릴 등으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상인 것이 바람직하다.
상기 a)의 제1 그라프트 공중합체는 (메타)아크릴산 알킬 에스테르 화합물을 더 포함하여 중합된 것이 바람직할 수 있다.
상기 a)의 제1 그라프트 공중합체는 아크릴계 고무 라텍스(코어) 30 내지 70 중량%에 방향족 비닐 화합물 20 내지 60 중량% 및 비닐시안 화합물 5 내지 40 중량%를 그라프트 중합하여 제조된 것이 바람직하고, 보다 바람직하게는 아크릴계 고무 라텍스(코어) 40 내지 60 중량%에 방향족 비닐 화합물 30 내지 50 중량%, 비닐시안 화합물 10 내지 30 중량% 및 (메타)아크릴산 알킬 에스테르 화합물 5 내지 30 중량%를 그라프트 중합하여 제조된 것인데, 이 경우 내충격성 및 내후성이 우수한 효과가 있다.
상기 a)의 (메타)아크릴산 알킬 에스테르 화합물은 (메타)아크릴산 메틸 에스테르, (메타)아크릴산 에틸 에스테르, (메타)아크릴산 프로필 에스테르, (메타)아크릴산 2-에틸헥실 에스테르, (메타)아크릴산 데실 에스테르 및 (메타)아크릴산 라우릴 에스테르 등으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상인 것이 바람직하고, 보다 바람직하게는 (메타)아크릴산 메틸 에스테르인데, 이 범위 내에서 내충격성 및 내후성이 우수한 효과가 있다.
상기 b)의 제2 그라프트 공중합체는 디엔계 고무 라텍스(코어) 2 내지 20 중량%에 방향족 비닐 화합물 40 내지 80 중량%, 비닐시안 화합물 10 내지 50 중량% 및 (메타)아크릴산 알킬 에스테르 화합물 5 내지 40 중량%가 그라프트 중합되어 제조된 것이 바람직한데, 이 범위 내에서 무광택성과 내충격성 및 내후성이 우수한 효과가 있다.
상기 디엔계 고무 라텍스(코어)는 부타디엔계 고무 라텍스, 스테렌-부타디 엔 공중합 고무 라텍스 또는 이들의 혼합물인 것이 바람직하다.
상기 디엔계 고무 라텍스(코어)는 평균입경이 2 내지 15 ㎛인 것이 바람직한데, 이 범위 내에서 뛰어난 무광 효과가 있다.
상기 방향족 비닐 화합물은 스티렌, α-메틸 스티렌, ρ-메틸 스티렌, 2,4-디메틸 스티렌, 비닐 톨루엔 및 스티렌 유도체로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상인 것이 바람직하다.
상기 비닐시안 화합물은 아크릴로니트릴, 메타크릴로니트릴 및 에타크릴로니트릴 등으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상인 것이 바람직하다.
상기 b)의 (메타)아크릴산 알킬 에스테르 화합물은 (메타)아크릴산 메틸 에스테르, (메타)아크릴산 에틸 에스테르, (메타)아크릴산 프로필 에스테르, (메타)아크릴산 2-에틸헥실 에스테르, (메타)아크릴산 데실 에스테르 및 (메타)아크릴산 라우릴 에스테르 등으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상인 것이 바람직하고, 보다 바람직하게는 (메타)아크릴산 메틸 에스테르인데, 이 범위 내에서 내후성과 내충격성이 우수한 효과가 있다.
상기 c) 제3 공중합체는 (메타)아크릴산 알킬 에스테르 화합물 40 내지 80 중량%, 방향족 비닐 화합물 10 내지 40 중량% 및 비닐시안 화합물 1 내지 20 중량%로 이루어진 것이 바람직하다.
상기 (메타)아크릴산 알킬 에스테르 화합물은 (메타)아크릴산 메틸 에스테르, (메타)아크릴산 에틸 에스테르, (메타)아크릴산 프로필 에스테르, (메타)아크릴산 2-에틸헥실 에스테르, (메타)아크릴산 데실 에스테르 및 (메타)아크릴산 라우릴 에스테르 등으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상인 것이 바람직하고, 보다 바람직하게는 (메타)아크릴산 메틸 에스테르인데, 이 범위 내에서 착색성, 및 내스크레치성 등과 같은 외관 특성이 우수한 효과가 있다.
상기 방향족 비닐 화합물은 스티렌 유도체인 것이 바람직하고, 보다 바람직하게는 스티렌, α-메틸 스티렌, ρ-메틸 스티렌, 2,4-디메틸 스티렌, 및 비닐 톨루엔으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상이다.
상기 비닐시안 화합물은 아크릴로니트릴, 메타크릴로니트릴 및 에타크릴로니트릴 등으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상인 것인 것이 바람직하다.
상기 열가소성 수지 조성물은 그 총 100 중량부에 대하여 실리콘 오일이 5 중량부 이하로 더 포함될 수 있고, 바람직하게는 0.1 내지 3 중량부로 더 포함되는 것인데, 이 범위 내에서 내충격성이 우수한 효과가 있다.
상기 열가소성 수지 조성물은 필요에 따라 적하방지제, 난연제, 항균제, 대전방지제, 안정제, 이형제, 열안정제, 무기물 첨가제, 활제, 산화방지제, 자외선 안정제, 안료, 염료 및 무기 충진제 등과 같은 첨가제로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 더 포함할 수 있다.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예를 제시하나, 하기 실시예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐 본 발명의 범주 및 기술사상 범위 내에서 다양한 변경 및 수정이 가능함은 당업자에게 있어서 명백한 것이며, 이러한 변형 및 수정이 첨부된 특허청구범위에 속하는 것도 당연한 것이다.
[실시예]
실시예 1
아크릴레이트 고무입자 크기(다이나믹 레이져 라이트 스캐터링[Dynamic Laser Light Scattering]법으로 Nicomp 370HPL을 이용하여 측정함)가 300 nm이고 아크릴레이트-스티렌-아크릴로니트릴의 중량비가 40:45:15인 제 1 그라프트 공중합체 30 중량부, 부타디엔 고무입자 크기(TEM(Jeol, JEM-1400)을 이용하여 측정함)가 10 ㎛인 부타디엔-스티렌-아크릴로니트릴-메틸 메타크릴레이트의 중량비가 7:65:20:8인 제2 그라프트 공중합체 30 중량부, 및 스티렌-아크릴로니트릴-메틸 메타그릴레이트의 중량비가 30:10:60인 제3 공중합체 40 중량부, 활제로서 에틸렌 비스스테아로아마이드 1 중량부, 산화방지제로서 스테아릴-β-(3,5-디-t-부틸-4-하이드록실페닐) 0.5 중량부, 및 자외선 안정제로서 비스(2,2,6,6-테트라메틸-4-피페리디닐) 0.5 중량부를 혼합하여 열가소성 수지 조성물을 제조하였다.
실시예 2
상기 실시예 1에서 제 2 그라프트 공중합체의 부타디엔 고무입자 크기가 5 ㎛인 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 실시하여 열가소성 수지 조성물을 제조하였다.
실시예 3
상기 실시예 1에서 아크릴레이트-스티렌-아크릴로니트릴의 중량비가 60:30:10인 제 1 그라프트 공중합체 20 중량부, 부타디엔-스티렌-아크릴로니트릴-메틸 메타크릴레이트의 중량비가 15:55:20:10인 제2 그라프트 공중합체 20 중량부, 및 스티렌-아크릴로니트릴-메틸 메타그릴레이트의 중량비가 30:10:60인 제3 공중합체 60 중량부를 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 실시하여 열가소성 수지 조성물을 제조하였다.
비교예 1
상기 실시예 1에서 부타디엔-스티렌-아크릴로니트릴-메틸 메타크릴레이트의 중량비가 7:68:25:0인 제2 그라프트 공중합체 30 중량부, 및 스티렌-아크릴로니트릴-메틸 메타그릴레이트의 중량비가 70:30:0인 제3 공중합체 40 중량부를 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 실시하여 열가소성 수지 조성물을 제조하였다.
[시험예]
상기 실시예 1 내지 3 및 비교예 1에서 제조된 열가소성 수지 조성물을 각각 40 파이 압출 혼련기를 사용하여 실린더 온도 220 ℃의 조건 하에서 펠렛 형태로 만들고, 이를 사출하여 물성 시편을 제조하였으며, 제조된 시편의 물성을 하기의 방법으로 측정한 다음, 그 결과를 하기의 표 1에 나타내었다.
* 광택(45°): ASTM D 528에 의거하여 측정하였다.
* 내후성: 워더로메터(weather-o-meter)(ATLAS사 Ci35A)에 83 ℃, 워터 스프레이 사이클을 18분/120분으로 하여 수지를 2000 시간 동안 테스트한 후, 테스트한 시편에 대해 하기 수학식 1로서 변색도(△E)를 나타냈으며, 여기서 △E는 2000 시간 내후성 실험 전후의 헌터랩(Hunter Lab)값의 산술 평균값이며, 값이 0에 가까울수록 내후성이 우수함을 나타낸다.
[수학식 1]
Figure pat00001
* 아이조드 충격강도(23℃에서 1/4"노치됨, kg.cm/cm): ASTM D256에 의거하여 측정하였다.
* 연필 경도(Pencil Hardness): ASTM D3365에 의거하여 측정하였다.
* 안료 착색성: 색차계를 이용하여 착색성 측정 시편의 L값을 측정하였다. L값이 낮을수록 명도가 낮아 진한 흑색을 띠게 되어 안료 착색성이 우수한 것을 나타낸다.
구분 실시예 1 실시예 2 실시예3 비교예 1
무광특성 10 16 14 23
내후성 1.9 1.7 1.5 4.3
충격강도 17 14 12 5
연필경도 HB HB H B
착색성 17 15 13 25
상기 표 1에 나타낸 바와 같이, 본 발명의 열가소성 수지 조성물(실시예 1~3)은 제2 그라프트 공중합체의 쉘과 제3 공중합체에 메틸메타크릴레이트를 포함하지 않는 열가소성 수지 조성물(비교예 1)에 비하여 무광특성, 내후성, 내스크래치성 및 내충격성이 모두 현저히 뛰어남을 확인할 수 있었다.

Claims (18)

  1. a) 아크릴레이트계 고무를 코어로 하는 제1 그라프트 공중합체;
    b) 디엔계 고무 코어에 방향족 비닐 화합물, 비닐시안 화합물 및 (메타)아크릴산 알킬 에스테르 화합물이 그라프트 중합된 제2 그라프트 공중합체; 및
    c) (메타)아크릴산 알킬 에스테르 화합물, 방향족 비닐 화합물 및 비닐시안 화합물이 공중합된 제3 공중합체;를 포함하여 이루어지는 것을 특징으로 하는
    열가소성 수지 조성물.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 a), b) 및 c) 공중합체 총 중량에 대하여 상기 제1 그라프트 공중합체는 20 내지 40 중량%, 제2 그라프트 공중합체는 10 내지 50 중량%, 또한 제3 공중합체는 30 내지 70 중량%인 것을 특징으로 하는
    열가소성 수지 조성물.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 b) 및 c)의 (메타)아크릴산 알킬 에스테르 화합물은, (메타)아크릴산 메틸 에스테르, (메타)아크릴산 에틸 에스테르, (메타)아크릴산 프로필 에스테르, (메타)아크릴산 2-에틸헥실 에스테르, (메타)아크릴산 데실 에스테르 및 (메타)아크릴산 라우릴 에스테르로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는
    열가소성 수지 조성물.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 a)의 아크릴레이트계 고무 코어는, 평균입경이 200 내지 500 nm인 것을 특징으로 하는
    열가소성 수지 조성물.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 아크릴계 고무는, 알킬 아크릴레이트 고무인 것을 특징으로 하는
    열가소성 수지 조성물.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 알킬 아크릴레이트 고무는, 메틸 아크릴레이트 고무, 에틸 아크릴레이트 고무, 부틸 아크릴레이트 고무 및 에틸 헥실 아크릴레이트 고무로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는
    열가소성 수지 조성물.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 a)의 제1 그라프트 공중합체는, 아크릴레이트계 고무 코어에 방향족 비닐 화합물 및 비닐시안 화합물이 그라프트 중합되어 이루어진 것을 특징으로 하는
    열가소성 수지 조성물.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 a)의 제 1 그라프트 공중합체는, 아크릴계 고무 라텍스 30 내지 70 중량%에 방향족 비닐 화합물 20 내지 60 중량% 및 비닐시안 화합물 5 내지 40 중량%가 그라프트 중합되어 이루어진 것을 특징으로 하는
    열가소성 수지 조성물.
  9. 제7항에 있어서,
    상기 a)의 제 1 그라프트 공중합체는, (메타)아크릴산 알킬 에스테르 화합물을 더 포함하여 이루어지는 것을 특징으로 하는
    열가소성 수지 조성물.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 b)의 디엔계 고무 코어는, 평균입경이 2 내지 12 ㎛인 것을 특징으로 하는
    열가소성 수지 조성물.
  11. 제1항에 있어서,
    상기 b)의 디엔계 고무 코어는, 부타디엔 고무 라텍스, 스티렌-부타디엔 공중합 고무 라텍스, 또는 이들의 혼합물로부터 선택되는 것을 특징으로 하는
    열가소성 수지 조성물.
  12. 제1항에 있어서,
    상기 b)의 제 2 그라프트 공중합체는, 부타디엔계 고무 라텍스 2 내지 20 중량%에 방향족 비닐 화합물 40 내지 80 중량%, 및 비닐 시안 화합물 10 내지 50 중량%, 및 (메타)아크릴산 알킬 에스테르 화합물 5 내지 40 중량%를 그라프트 중합하여 제조되는 것을 특징으로 하는
    열가소성 수지 조성물.
  13. 제1항에 있어서,
    상기 c)의 제 3 공중합체는, (메타) 아크릴산 알킬 에스테르 화합물 40 내지 80 중량%, 방향족 비닐 화합물 10 내지 40 중량%, 및 비닐시안 화합물 1 내지 20 중량%로부터 중합되는 것을 특징으로 하는
    열가소성 수지 조성물.
  14. 제1항 또는 제7항에 있어서,
    상기 방향족 비닐 화합물은, 스티렌 유도체인 것을 특징으로 하는
    열가소성 수지 조성물.
  15. 제14항에 있어서,
    상기 스티렌 유도체는, 스티렌, α-메틸 스티렌, p-메틸 스티렌, 및 비닐 톨루엔으로 이루어지는 군으로부터 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는
    열가소성 수지 조성물.
  16. 제1항 또는 제7항에 있어서,
    상기 비닐시안 화합물은, 아크릴로니트릴, 메타크릴로니트릴, 또는 이들의 혼합물인 것을 특징으로 하는
    열가소성 수지 조성물.
  17. 제1항에 있어서,
    상기 열가소성 수지 조성물은, 열가소성 수지 조성물 총 100 중량부를 기준으로 실리콘 오일 5 중량부 이하를 더 포함하는 것을 특징으로 하는
    열가소성 수지 조성물.
  18. 제1항에 있어서,
    상기 열가소성 수지 조성물은, 적하방지제, 난연제, 항균제, 대전방지제, 안정제, 이형제, 열안정제, 무기물 첨가제, 활제, 산화방지제, 자외선 안정제, 안료, 염료 및 무기 충진제로 이루어지는 군으로부터 선택된 1종 이상을 더 포함하는 것을 특징으로 하는
    열가소성 수지 조성물.
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