KR20110030027A - 연료전지용 전류집전체 - Google Patents

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KR20110030027A
KR20110030027A KR1020090087956A KR20090087956A KR20110030027A KR 20110030027 A KR20110030027 A KR 20110030027A KR 1020090087956 A KR1020090087956 A KR 1020090087956A KR 20090087956 A KR20090087956 A KR 20090087956A KR 20110030027 A KR20110030027 A KR 20110030027A
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metal
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손희정
송화섭
서석호
이종욱
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주식회사 효성
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Abstract

본 발명은 연료전지용 전류집전체에 관한 것이다. 본 발명은 공기극(11), 전해질(12), 연료극(13)을 포함하는 세라믹 셀의 양면에 배치되는 것으로서, 금속판(14a)과, 상기 금속판(14a)의 일면에 구비되어 가스 유로(15)를 형성하고 기공을 가진 다공성 금속으로 형성되며 공기극(11) 또는 연료극(13)의 외측에 배치된 집전층(17)에 접촉되는 셀 접촉부(14b)를 포함한다.
본 발명은 전류집전체를 금속으로 형성하되 세라믹 셀과 접촉되는 셀 접촉부를 다공성 금속으로 형성하므로 전류집전체와 세라믹 셀간의 접촉 특성이 향상되고, 전류 집전체를 경량화하여 스택의 자중 감소로 보다 많은 적층수로 스택을 제조할 수 있는 이점이 있다.
연료전지, 전류집전체, 다공성 금속

Description

연료전지용 전류집전체{Current collector for fuel cell}
본 발명은 연료전지용 전류집전체에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 고체 산화물형 연료전지에서 세라믹 셀의 열변형에 대하여 능동적인 변화가 가능하도록 된 연료전지용 전류집전체에 관한 것이다.
연료전지는 산화에 의해서 생성되는 화학에너지를 직접 전기에너지로 변환시키는 일종의 발전시스템이다.
연료전지는 연료극과 공기극에 각각 수소와 공기가 공급되어 전해질과 반응하여 이온을 형성하고, 이 이온이 전기화학반응을 일으켜 물을 형성하는 과정에서 전기를 발생시키는 구조를 갖는다.
연료전지는 사용되는 전해질의 종류에 따라 인산형 연료전지, 용융 탄산염 연료전지(MCFC), 고체 산화물형 연료전지(SOFC), 고분자 전해질형 연료전지(PEMFC), 알칼리형 연료전지(AFC) 등으로 분류된다.
이 중 고체 산화물형 연료전지는 세라믹 재료를 전해질로써 사용하는 고온형 연료전지이다.
고체 산화물형 연료전지는 사용 전해질 및 전극이 고온에서만 충분한 전기전 도도를 나타내는데, 온도가 높아질수록 전기화학반응이 가속화되고 분극저항이 감소되어 시스템 효율이 증가하는 특성을 갖는다.
고체 산화물형 연료전지는 연료전지 중 전력변환효율이 가장 높고 공해가 적으며, 다양한 연료를 사용할 수 있는 장점이 있다. 또한, 비싼 촉매 없이도 반응 가속화가 가능하며, 배출되는 양질의 폐열을 이용한 배열회수 및 복합발전이 가능하고 액체 전해질을 사용하지 않기 때문에 재료부식, 전해질 손실 및 보충 문제가 없는 장점이 있다.
따라서 고체 산화물 연료전지는 다양한 규모의 열병합시스템에 적용가능하여 차세대 발전용 연료전지로 각광받고 있다.
이러한 고체 산화물형 연료전지는 전기를 생성하기 위한 세라믹 셀이 복수개 적층되어 있는 스택을 갖는다. 스택의 기본구조는 엔드 플레이트 사이에 적층되어 있는 복수개의 세라믹 셀이 볼트와 너트에 의해 체결된 구조로 이루어진다.
도 1은 고체 산화물형 연료전지용 전류집전체의 구조를 간략하게 보인 단면도이다.
도 1에 도시된 바에 의하면, 세라믹 셀은 공기극(음극)(1), 세라믹 전해질(2), 연료극(양극)(3)으로 이루어지고, 이 세라믹 셀의 양쪽 면에는 세라믹 셀의 양극과 이웃하는 세라믹 셀의 음극을 전기적으로 연결하는 전류집전체(4)가 각각 배치된다.
전류집전체(4)에는 가스 유로(5)가 형성되어, 전류를 전달하는 역할 외에 연료가스와 공기의 유로를 확보하는 작용을 한다.
이러한 고체 산화물형 연료전지의 작동원리는 다음과 같다.
즉, 세라믹셀의 각 전극에 공기와 연료를 공급하면, 공기극(1)에서는 산소의 환원반응이 일어나 산소 이온이 생성되며, 세라믹 전해질을 통해 연료극(3)으로 이동한 산소 이온은 다시 연료극(3)에서 공급된 수소와 반응하여 물을 생성하게 된다. 이때. 연료극(3)에서는 전자가 생성되고 공기극(1)에서는 전자가 소모되므로 두 전극을 서로 연결하면 전기가 흐르게 된다.
그러나 종래 고체 산화물형 연료전지는 고체 산화물 연료전지의 집전을 위해서 전류집전체로 단단한 금속집전체를 사용하므로 세라믹 셀의 열변형에 대하여 전류집전체의 능동적인 변화가 어려운 문제점이 있다.
또한, 금속으로 제조된 전류집전체의 표면 평활도는 우수하나, 세라믹의 경우 세라믹 제조 특성상 평활도 및 치수 정확도를 금속만큼 균일하게 확보하기 어려운 문제점이 있다.
따라서, 도 1에 도시된 바와 같이, 전류집전체(4)와 세라믹 셀 사이에 다공성 세라믹으로 제조된 공기극 집전층(6)을 삽입하여 가압함으로써 전류집전체(4)와 세라믹 셀 간의 접촉저항을 감소시키고자 하였다. 이러한 집전층은 공기극(1)과 전류집전체(4)와의 전기적 연결을 극대화 한다.
하지만, 가압에 의한 응력은 세라믹 셀에서 발생하는 열응력에 대항하여 변화하여야 하는데, 세라믹 셀에서 발생하는 열응력에 대한 예측이 어려워 세라믹 셀의 파괴 원인이 되고 있다.
또한, 금속으로 제조된 전류집전체의 경우 자체 하중이 커 세라믹 셀의 적층시 적층단의 수가 일정범위를 넘어서는 경우 전류집전체가 세라믹 셀에 과도한 하중을 부여하게 된다. 따라서, 세라믹 셀의 파괴원인으로 작용되는 문제점이 있다.
따라서, 본 발명의 목적은 상기한 바와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로 세라믹 셀과의 접촉 특성이 향상되고, 세라믹 셀에 가해지는 기계적 응력을 감소시 킬 수 있도록 세라믹 셀의 열변형에 대하여 능동적인 변화가 가능한 연료전지용 전류집전체를 제공하는 것이다.
상기한 바와 같은 목적을 달성하기 위한 본 발명의 특징에 따르면, 본 발명은 공기극, 전해질, 연료극을 포함하는 세라믹 셀의 양면에 배치되는 것으로서, 금속판과, 상기 금속판의 일면에 구비되어 가스 유로를 형성하고 기공을 가진 다공성 금속으로 형성되며 공기극 또는 연료극의 외측에 배치된 집전층에 접촉되는 셀 접촉부를 포함한다.
상기 금속판은 두께가 0.1mm 이상 2mm 이하이다.
상기 다공성 금속은 기공도가 20~50%이다.
상기 다공성 금속은 기공의 크기가 10~200㎛이다.
상기 다공성 금속은 Fr-Cr계 금속이다.
상기 다공성 금속은 표면에 내산화 피막이 형성된다.
상기 내산화 피막은 망간나이트라이드 화합물, 코발트나트라이드 화합물 중 선택된 1종 또는 유리물질 피막이다.
상기 유리물질에 전도성 물질이 혼합되고, 상기 전도성 물질은 Ag, Au, Pt, Pd 중 선택된 1종 이상이다.
상기 유리물질 중 상기 전도성 물질은 전체 중량 대비 30~50vol.%이다.
본 발명에 의하면 다음과 같은 효과가 있다.
첫째, 금속으로 된 전류집전체의 셀 접촉부를 다공성 금속으로 형성하므로 전류집전체와 세라믹 셀간의 접촉 특성이 향상되어 연료전지의 성능 향상을 기대할 수 있다.
둘째, 다공성 금속에 의해 전류집전체의 무게가 경량화되므로 연료전지 스택의 하중을 줄일 수 있다. 따라서 세라믹 셀에 가해지는 기계적 응력을 감소시켜 연료전지의 내구성을 향상시킬 수 있고, 보다 많은 적층수로 스택을 제조할 수 있어 대용량 시스템 제조시 구성 스택 수를 줄일 수 있다. 따라서 제조원가가 절감되는 경제적인 효과도 기대할 수 있다.
이하 본 발명에 의한 연료전지용 전류집전체의 바람직한 실시예를 첨부된 도면을 참조하여 상세하게 설명한다.
도 2는 본 발명에 따른 연료전지용 전류집전체의 구조를 간략하게 보인 단면도로, 공기극 측에 배치된 전류집전체의 구조만을 보인 것이다.
도면에 도시된 바와 같이, 본 발명에 따른 연료전지용 전류집전체는 공기극(11), 전해질(12), 연료극(13)을 포함하는 세라믹 셀의 양측에 배치되는 것으로써, 금속판(14a)과 이 금속판(14a)에 구비되어 가스 유로(15)를 형성하고 기공을 가진 다공성 금속으로 형성되며 집전층(17)과 접촉되는 셀 접촉부(14b)를 포함한다.
금속판(14a)은 연료가스와 공기를 분리하기 위한 것이다. 금속판(14a)은 열팽창 계수 적합성, 고온 내산화성, 가공성을 고려하여 Fe-Cr계 합금을 사용할 수 있다. 그리고, Fe-Cr계 합금 이외에도 티타늄, 백금, 니켈 또는 금과 같은 금속이나, 인듐 및 주석산화물에 의해 형성될 수 있다.
금속판(14a)은 두께가 0.1mm 이상 2mm 이하이다. 금속판(14a)은 유동성을 확보하기 위해 가능한 얇은 것이 좋다. 하지만, 금속판의 두께가 0.1mm 미만이면 후술할 셀 접촉부(14b)와의 용접이 어렵고, 2mm를 초과하면 금속판의 유동성 확보가 어렵다.
셀 접촉부(14b)는 전류집전체(14)에서 세라믹 셀과 접촉되는 부분이다. 셀 접촉부(14b)는 세라믹 셀과의 접촉 특성을 향상하기 위해 다공성 금속으로 형성된다.
다공성 금속으로 된 셀 접촉부(14b)는 세라믹 셀과의 접촉에서 다공성 특성으로 인하여 세라믹 셀의 면 형상에 따라 접촉된다. 이러한 접촉은 전류집전체(14)와 세라믹 셀 간의 접촉 저항을 감소시킨다.
그리고, 다공성 금속은 일반 금속보다 가볍다. 따라서, 전류집전체의 무게를 일반 금속집전체보다 30~40% 감소시킨다. 이는 기존의 연료전지 스택보다 많은 수의 세라믹 셀을 적층할 수 있음을 의미한다.
금속판(14a)과 셀 접촉부(14b)는 용접에 의해 접합된다. 접합방법은 아크접합, 브레이징 접합 등 다양한 방법이 적용될 수 있다.
셀 접촉부(14b)는 집전층(17)에 접하는 측이 통로가 되는 가스 유로(15)를 구비한다. 가스 유로(15)는 연료 가스 또는 공기가 통과하는 통로이다. 이를 위해 다공성 금속은 금속판(14a)에 일정간격을 두고 복수개 접합되어 셀 접촉부(14b)를 형성한다.
다공성 금속의 기공도는 20~50%이다. 기공도는 다공성 금속에서 비어 있는 부분이 그 전체 부피에서 차지하는 비율을 나타내는 것으로, 20% 미만이면 세라믹 셀에 부가되는 자체 하중이 높고, 50%를 초과하면 세라믹 셀, 보다 상세하게는 집전층(17)과의 접촉성이 저하된다.
다공성 금속의 기공의 크기는 10~200㎛이다. 기공의 크기는 10㎛ 보다 작으면 세라믹 셀 면과의 접촉저항이 높고, 200㎛보다 크면 금속판(14a)과의 용접성이 저하된다.
다공성 금속은 금속판(14a)과 마찬가지로 내산화성이 높은 Fe-Cr계 합금을 사용할 수 있다. 다공성 금속은 연료전지 스택으로 공급되는 기체가 직접 닿을 경우 부식이 발생할 수 있다. 따라서, 부식저항이 높은 고내식성 금속인 Fe-Cr계 합금을 사용한다.
다공성 금속은 주형주조방법, 연속적인 부분용융기술 및 연속주조기술 중 어느 하나의 방법으로 제조될 수 있다. 다공성 금속을 제조하는 자세한 방법은 본 발명의 요지가 아니므로 생략하기로 한다.
다공성 금속을 포함하는 전류집전체(14)는 내산화성을 높이기 위해 표면에 내산화피막을 형성할 수 있다.
내산화 피막은 망간나이트라이드 화합물, 코발트나트라이드 화합물 중 선택된 1종일 수 있다. 보다 상세하게는 망간나이트라이트 화합물 또는 코발트나이트라이트 화합물을 다공성 금속 내부로 함침하여 표면에 내산화 피막을 형성할 수 있 다.
내산화 피막은 유리물질일 수 있다. 즉, 유리물질을 다공성 금속 내부에 함침시켜 표면에 내산화 피막을 형성할 수 있다.
유리물질은 다공성 내부로 공기 유입을 차단하여 내산화성을 향상시킨다. 유리물질은 온도가 올라가면 용융되어 점성물질이 되는 것으로 다공성 금속의 유연성에 영향을 미치지 않으면서 효과적으로 공기의 유입을 차단한다.
유리물질은 연료전지 사용온도 부근에서 유리전이 온도를 가지는 유리물질을 사용한다.
또한, 내산화성을 부여하는 유리물질의 전도성을 부여하기 위하여 전도성 물질을 혼합하여 사용하는데 전도성 물질로, 귀금속류(Ag, Au, Pt, Pd 등) 중 선택된 1종 이상을 유리물질에 혼합하여 사용할 수 있다.
유리물질에 사용되는 전도성 물질의 혼합비율은 30~50vol.%의 범위에서 조절한다. 첨가되는 전도성 물질이 30vol.%이하의 조성 범위에서는 전도성 물질간의 연결성이 낮아 금속집전체의 전기전도를 저해하게되고, 50vol.%를 초가하여 첨가할 경우 고가의 전도성 물질이 다량으로 첨가되어 경제성을 저해 하는 요소 작용하게 된다.
또한, 다공성 금속을 포함하는 전류집전체(14)는 유리물질에 내산화금속을 혼합하여 내산화 피막을 형성할 수도 있다. 이 경우, 유리물질과 내산화금속을 혼합한 혼합액을 다공성 금속 내부로 함침시켜 표면에 내산화 피막을 형성한다.
또한, 다공성 금속은 내구성 향상을 위해 고온전도성을 가지는 스피 넬(Spinel) 구조의 산화금속이 코팅될 수 있다. 스피넬 구조는 O2-가 FCC 최밀충진을 하고 1/2 팔면체 구조단위(octahedral site)와 1/8 사면체 자리(tetrahedral site)의 일부를 양이온이 채우는 구조이다. 스피넬 구조는 안정된 원자구조로 고온 안정성이 뛰어나 반복되는 충방전에도 연료전지의 특성이 저하되지 않도록 한다.
한편, 집전층(17)은 전류집전체(14)와 세라믹 셀과의 접촉저항을 감소시키기 위해 구비되며, 세라믹 셀에 포함되는 것으로 본다.
집전층(17)은 공기극(11)과 전류집전체(14) 사이 및, 연료극(미도시)과 전류집전체(미도시) 사이에 형성한다. 공기극(11)과 전류집전체(14) 사이에 형성되는 집전층(17)을 공기극 집전층, 연료극과 전류집전체 사이에 형성되는 집전층을 연료극 집전층이라 한다.
공기극 집전층(17)은 공기극 전극물질과 동일한 물질을 사용하거나 전도성 세라믹, 불활성 귀금속(Au, Ag, Pt, Pd 등)이 사용될 수 있다. 물론, 도시되지는 않았지만 연료극 집전층도 연료극 전극물질과 동일한 물질을 사용하거나 전도성 세라믹, 불활성 귀금속(Au, Ag, Pt, Pd 등)이 혼합되어 사용될 수 있다.
이러한 집전층(17)을 형성하는 방법은 스프레이, 증착, 브러싱 등의 방법이 사용될 수 있다.
이러한 구성을 갖는 본 발명의 작용을 설명하면 다음과 같다.
본 발명에 의한 연료전지용 전류집전체는, 금속판(14a)의 일면에 가스 유로가 형성되도록 다공성 금속을 일정간격을 두고 용접하여 형성한다. 그리고, 금속 판(14a)에서 용접된 다공성 금속들은 집전층(17)을 사이에 두고 세라믹 셀과 접촉되는 셀 접촉부(14b)가 된다.
금속판(14a) 및 다공성 금속으로 형성된 전류집전체(14)는 내산화성을 높이기 위해 망간나이트라이드 화합물 또는 코발트나이트라이드 화합물 또는 유리물질을 다공성 금속 내부로 함침하여 표면에 내산화 피막을 형성한다.
함침처리는 예컨데, 망간나이트라이드 화합물 또는 코발트나이트라이드 화합물 또는 유리물질 등을 녹인 용액에 전류집전체를 담지시키고 회전증발기를 사용하여 교반하여 혼합한 후, 약한 진공상태에서 수분을 증발시키는 방법이 사용될 수 있다.
참고로, 전류집전체 전체를 망간나이트라이드 화합물 또는 코발트나이트라이드 화합물 또는 유리물질 등을 녹인 용액에 담지시키지 않고, 다공성 금속만 담지시켜 표면에 내산화 피막을 형성할 수도 있다.
이와 같이 형성한 전류집전체를 세라믹 셀의 양측에 배치하고 적층하여 연료전지 스택을 형성한다.
이러한 연료전지는 전류집전체의 셀 접촉부가 다공성 금속으로 형성되므로 세라믹 셀과의 접촉시 다공성 특성으로 인하여 세라믹 셀의 면 형상에 따라 접촉하게 된다. 이러한 접촉은 전류집전체와 세라믹 셀간의 접촉저항을 감소시켜 연료전지의 성능을 향상시킨다.
또한, 다공성 금속으로 된 셀 접촉부를 갖는 전류집전체는 기존의 금속으로만 이루어진 전류집전체보다 무르다. 따라서, 세라믹 셀의 열변형에 대하여 쉽게 변형됨으로써 세라믹 셀에 기계적 응력을 주지 않는다.
또한, 다공성 금속으로 된 셀 접촉부를 갖는 전류집전체는 중량이 기존의 금속으로만 이루어진 전류집전체보다 30~40%정도 가볍다. 따라서, 스택의 하중을 줄임으로써 세라믹 셀에 가해지는 기계적 응력을 감소시킬 수 있어 내구성 향상에 도움이 되며, 기존의 연료전지 스택보다 많은 수의 세라믹 셀을 적층할 수 있다.
이와 같은 본 발명의 기본적인 기술적 사상의 범주 내에서, 당업계의 통상의 지식을 가진 자에게 있어서는 다른 많은 변형이 가능함은 물론이고, 본 발명의 권리범위는 첨부한 특허청구 범위에 기초하여 해석되어야 할 것이다.
도 1은 연료전지용 전류집전체의 구조를 간략하게 보인 단면도.
도 2는 본 발명에 따른 연료전지용 전류집전체의 구조를 간략하게 보인 단면도.
* 도면의 주요부분에 대한 부호의 설명 *
1, 11: 공기극 2, 12: 전해질
3, 13: 연료극 4, 14: 전류집전체
14a: 금속판 14b: 셀 접촉부
5, 15: 가스 유로 6, 17: 공기극 집전층

Claims (9)

  1. 공기극, 전해질, 연료극을 포함하는 세라믹 셀의 양면에 배치되는 것으로서,
    금속판과,
    상기 금속판의 일면에 구비되어 가스 유로를 형성하고 기공을 가진 다공성 금속으로 형성되며 공기극 또는 연료극의 외측에 배치된 집전층에 접촉되는 셀 접촉부를 포함하는 것을 특징으로 하는 연료전지용 전류집전체.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 금속판은 두께가 0.1mm 이상 2mm 이하인 것을 특징으로 하는 연료전지용 전류집전체.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 다공성 금속은 기공도가 20~50%인 것을 특징으로 하는 연료전지용 전류집전체.
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 다공성 금속은 기공의 크기가 10~200㎛인 것을 특징으로 하는 연료전지용 전류집전체.
  5. 청구항 1에 있어서,
    상기 다공성 금속은 Fr-Cr계 금속인 것을 특징으로 하는 연료전지용 전류집전체.
  6. 청구항 1 내지 청구항 5 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 다공성 금속은 표면에 내산화 피막이 형성된 것을 특징으로 하는 연료전지용 전류집전체.
  7. 청구항 6에 있어서,
    상기 내산화 피막은 망간나이트라이드 화합물, 코발트나트라이드 화합물 중 선택된 1종 또는 유리물질 피막인 것을 특징으로 하는 연료전지용 전류집전체.
  8. 청구항 7에 있어서,
    상기 유리물질에 전도성 물질이 혼합되고, 상기 전도성 물질은 Ag, Au, Pt, Pd 중 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 연료전지용 전류집전체.
  9. 청구항 8에 있어서,
    상기 유리물질 중 상기 전도성 물질은 전체 중량 대비 30~50vol.%인 것을 특징으로 하는 연료전지용 전류집전체.
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